JPS6114847B2 - - Google Patents
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- JPS6114847B2 JPS6114847B2 JP55001460A JP146080A JPS6114847B2 JP S6114847 B2 JPS6114847 B2 JP S6114847B2 JP 55001460 A JP55001460 A JP 55001460A JP 146080 A JP146080 A JP 146080A JP S6114847 B2 JPS6114847 B2 JP S6114847B2
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J29/00—Catalysts comprising molecular sieves
- B01J29/04—Catalysts comprising molecular sieves having base-exchange properties, e.g. crystalline zeolites
- B01J29/06—Crystalline aluminosilicate zeolites; Isomorphous compounds thereof
- B01J29/70—Crystalline aluminosilicate zeolites; Isomorphous compounds thereof of types characterised by their specific structure not provided for in groups B01J29/08 - B01J29/65
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/8621—Removing nitrogen compounds
- B01D53/8625—Nitrogen oxides
- B01D53/8628—Processes characterised by a specific catalyst
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
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- Organic Chemistry (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Description
技術分野
本発明は、窒素の酸化物（NOx）を、新規な
ゼオライト（zeolite）触媒上を通る還元ガスに
よつて、選択的に接触還元する方法に関するもの
である。 背景技術 種々のタイプの触媒上で、アンモニアにより
NOxを選択的に接触還元（SCR）することは最
近数年における重要研究課題である。選択的接触
還元用のより有効でかつ安定な触媒を発見する試
みは多くの工業的並びにアカデミツクな研究所に
おける主要な関心事の一つである。 合成水素およびナトリウム型モルデナイト
（hydrogen and sodium mordenite）および合成
ホージヤサイト（faujasite）がアンモニアによる
NOxの選択的接触還元に用いられている（米国
特許第3895094号および第4052337号）。 米国特許第4059543号（Koradiaおよび
Kiovsky）に記載されている、天然クリノプチロ
ライト（clinoptilolite）から作られたユニークな
吸着材料が、アンモニアによるNOxの選択的接
触還元における極めて有効な触媒であることが見
出された。それは合成モルデナイトよりもより有
効であるのみならず、より広い範囲の操業条件下
で作働する。 本発明の要約 本発明は水素型のクリノプチロライトを含む触
媒と、この触媒を、排ガス中のガス状NOxの除
去のために使用する方法に関するものである。実
質的に完全なNOxの除去（98％以上）は200℃以
上、好ましくは200−450℃の間の温度において、
かつNH3のNOxに対するモル比が0.4ないし2.5好
ましくは0.6ないし2.5のときに達成されている。
これらの結果は大量の酸素（空気中のそれに等し
く、21％以下）の存在において達成されたもので
ある。容積時による空間速度は、4000ないし
20000であることが好ましい。 図面の説明 第１図は実施例に使用された装置の説明図であ
る。 第１図においてチユーブ炉１０は、チユーブ炉
１０′に流れるガス流を加熱するために用いら
れ、チユーブ炉１０′は不活性セラミツク材料を
収容している第１セクシヨン１１と、触媒を収容
している第２セクシヨン１２を有している。３方
バルブ１３はサンプル採取点２３から分析器へ
の、又は、サンプル採取点２２から分析器への流
れを可能にしている。計測バルブ１４はアンモニ
ア源２０からの流れをコントロールするためのも
のであり、計測バルブ１５はNOx源２１のため
のものであり、また計測バルブ１６は、空気源２
４のためのものである。前記３種のガスの流量計
は、１７，１８，１９により示されている。空気
とNOxとは、チユーブ炉１０に流入する前に合
流し、アンモニアは炉１０′への入口において合
流する。 第２図はNOxの還元における、モルデナイト
触媒と、本発明の触媒との間の比較結果を示すグ
ラフである。 本発明の詳細な説明 実施例 １ 破砕され、粉砕され、そして200メツシユの篩
で篩別けされた天然クリノプチロライドを、固体
分１ｇ当り４c.c.の量の3N硝酸アンモニウム溶液
で、３時間にわたり還流条件下で３回イオン交換
処理し、次に、それを排液し、固形分１ｇ当り４
c.c.の0.5N塩酸で、４時間にわたり還流条件下で
処理した。 この処理された粉末を空気乾燥し、300℃で１
時間焼成した。次に、この乾燥粉末を、５重量％
のカオリンクレー（Ａ jax Ｐ）および33重量％
の水と混合した。この混合工程の次に、混合物を
1/16インチ（約1.6ミリ）サイズのペレツトに押
出した。このペレツトを１夜間風乾し、そして
540℃で１時間焼成した。このペレツトを、第１
図に示されたシステムを使用するNOxの還元の
触媒として使用した。この実験において、工場空
気を、Union Carbide社から得られた酸化窒素ガ
ス（99％以上の酸化窒素を含む）と混合し、これ
を、アンモニアを導入する前に約180℃に予熱し
た。このガス混合物を反応器系に入れ、チユーブ
炉を用いて、更に所望の温度に加熱した。状態が
安定したならば反応器系に入る、又はそれから出
るガスのサンプル中のNOx（NOおよびより高度
の酸化物）を分析した。 上記の触媒により、およびゼオロン（Zeolon）
200H（モルデナイト）により、種々の温度にお
いて得られたNOxの還元率を第１表に示す。い
ずれの処理温度においても、水素型クリノプチロ
ライトによるNOxの還元率は、ゼオロン200Hに
より得られたものよりもすぐれていることがわか
る。この比較を第２図に示す。
ゼオライト（zeolite）触媒上を通る還元ガスに
よつて、選択的に接触還元する方法に関するもの
である。 背景技術 種々のタイプの触媒上で、アンモニアにより
NOxを選択的に接触還元（SCR）することは最
近数年における重要研究課題である。選択的接触
還元用のより有効でかつ安定な触媒を発見する試
みは多くの工業的並びにアカデミツクな研究所に
おける主要な関心事の一つである。 合成水素およびナトリウム型モルデナイト
（hydrogen and sodium mordenite）および合成
ホージヤサイト（faujasite）がアンモニアによる
NOxの選択的接触還元に用いられている（米国
特許第3895094号および第4052337号）。 米国特許第4059543号（Koradiaおよび
Kiovsky）に記載されている、天然クリノプチロ
ライト（clinoptilolite）から作られたユニークな
吸着材料が、アンモニアによるNOxの選択的接
触還元における極めて有効な触媒であることが見
出された。それは合成モルデナイトよりもより有
効であるのみならず、より広い範囲の操業条件下
で作働する。 本発明の要約 本発明は水素型のクリノプチロライトを含む触
媒と、この触媒を、排ガス中のガス状NOxの除
去のために使用する方法に関するものである。実
質的に完全なNOxの除去（98％以上）は200℃以
上、好ましくは200−450℃の間の温度において、
かつNH3のNOxに対するモル比が0.4ないし2.5好
ましくは0.6ないし2.5のときに達成されている。
これらの結果は大量の酸素（空気中のそれに等し
く、21％以下）の存在において達成されたもので
ある。容積時による空間速度は、4000ないし
20000であることが好ましい。 図面の説明 第１図は実施例に使用された装置の説明図であ
る。 第１図においてチユーブ炉１０は、チユーブ炉
１０′に流れるガス流を加熱するために用いら
れ、チユーブ炉１０′は不活性セラミツク材料を
収容している第１セクシヨン１１と、触媒を収容
している第２セクシヨン１２を有している。３方
バルブ１３はサンプル採取点２３から分析器へ
の、又は、サンプル採取点２２から分析器への流
れを可能にしている。計測バルブ１４はアンモニ
ア源２０からの流れをコントロールするためのも
のであり、計測バルブ１５はNOx源２１のため
のものであり、また計測バルブ１６は、空気源２
４のためのものである。前記３種のガスの流量計
は、１７，１８，１９により示されている。空気
とNOxとは、チユーブ炉１０に流入する前に合
流し、アンモニアは炉１０′への入口において合
流する。 第２図はNOxの還元における、モルデナイト
触媒と、本発明の触媒との間の比較結果を示すグ
ラフである。 本発明の詳細な説明 実施例 １ 破砕され、粉砕され、そして200メツシユの篩
で篩別けされた天然クリノプチロライドを、固体
分１ｇ当り４c.c.の量の3N硝酸アンモニウム溶液
で、３時間にわたり還流条件下で３回イオン交換
処理し、次に、それを排液し、固形分１ｇ当り４
c.c.の0.5N塩酸で、４時間にわたり還流条件下で
処理した。 この処理された粉末を空気乾燥し、300℃で１
時間焼成した。次に、この乾燥粉末を、５重量％
のカオリンクレー（Ａ jax Ｐ）および33重量％
の水と混合した。この混合工程の次に、混合物を
1/16インチ（約1.6ミリ）サイズのペレツトに押
出した。このペレツトを１夜間風乾し、そして
540℃で１時間焼成した。このペレツトを、第１
図に示されたシステムを使用するNOxの還元の
触媒として使用した。この実験において、工場空
気を、Union Carbide社から得られた酸化窒素ガ
ス（99％以上の酸化窒素を含む）と混合し、これ
を、アンモニアを導入する前に約180℃に予熱し
た。このガス混合物を反応器系に入れ、チユーブ
炉を用いて、更に所望の温度に加熱した。状態が
安定したならば反応器系に入る、又はそれから出
るガスのサンプル中のNOx（NOおよびより高度
の酸化物）を分析した。 上記の触媒により、およびゼオロン（Zeolon）
200H（モルデナイト）により、種々の温度にお
いて得られたNOxの還元率を第１表に示す。い
ずれの処理温度においても、水素型クリノプチロ
ライトによるNOxの還元率は、ゼオロン200Hに
より得られたものよりもすぐれていることがわか
る。この比較を第２図に示す。
【表】
飽和された空気
ほぼ20％の酸素（空気からの）が存在している
にも拘らず、NH3／NOxが1.0という低い割合に
おいて、非常に高い変換率が得られていることが
わかる。 実施例 ２ 還元効率におけるNH3のNOxに対する比の効果
の研究を、実施例１の触媒を用いて行い、その結
果を第２表に示す。種々のNH3／NOxの割合にお
いて非常に高いNOxの還元率が得られることが
わかる。
ほぼ20％の酸素（空気からの）が存在している
にも拘らず、NH3／NOxが1.0という低い割合に
おいて、非常に高い変換率が得られていることが
わかる。 実施例 ２ 還元効率におけるNH3のNOxに対する比の効果
の研究を、実施例１の触媒を用いて行い、その結
果を第２表に示す。種々のNH3／NOxの割合にお
いて非常に高いNOxの還元率が得られることが
わかる。
【表】
て水で飽和された空気
実施例 ３ 還元効率に関する空間速度の効果の研究を、実
施例１の触媒を用いて行つた。その結果を第３表
に示す。広い範囲の空間速度にわたつて、非常に
高い還元率が得られることがわかる。
実施例 ３ 還元効率に関する空間速度の効果の研究を、実
施例１の触媒を用いて行つた。その結果を第３表
に示す。広い範囲の空間速度にわたつて、非常に
高い還元率が得られることがわかる。
【表】
【表】
て水で飽和された空気
第１図は本発明方法を実施するための装置の一
例の説明図であり、第２図は、NOxの還元にお
ける、本発明の触媒と、モルデナイト触媒との間
の比較結果を示すグラフである。 １０，１０′……チユーブ炉、１１……第１セ
クシヨン、１２……第２セクシヨン、１３……３
方バルブ、１４，１５，１６……計測バルブ、１
７，１８，１９……流量計、２０……アンモニア
源、２１……NOx源、２２，２３……サンプル
採取点、２４……空気源。
例の説明図であり、第２図は、NOxの還元にお
ける、本発明の触媒と、モルデナイト触媒との間
の比較結果を示すグラフである。 １０，１０′……チユーブ炉、１１……第１セ
クシヨン、１２……第２セクシヨン、１３……３
方バルブ、１４，１５，１６……計測バルブ、１
７，１８，１９……流量計、２０……アンモニア
源、２１……NOx源、２２，２３……サンプル
採取点、２４……空気源。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 還元されるべき酸化窒素（NOx）が、21％
以下の酸素を含むガス混合物中にある場合、この
処理されるべきガスにアンモニアを混合し、この
混合ガスの流れを、水素型クリノプチロライトを
含む触媒に、200℃よりも高い温度で、かつ、
4000ないし20000時-1の空間速度において接触さ
せ、かつ、このときのアンモニア（NH3）の酸化
窒素（NOx）に対するモル比を0.4ないし、2.5と
する、ことを含む、酸化窒素（NOx）をアンモ
ニアで還元する方法。 ２ 前記クリノプチロライドが主として、水素型
である、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 前記触媒が天然クリノプチロライトから、そ
れをNH4NO3溶液でイオン交換し、次に強酸の水
溶液で処理することによつて調製されたものであ
る、特許請求の範囲第１項記載の方法。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US297779A | 1979-01-12 | 1979-01-12 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS55119425A JPS55119425A (en) | 1980-09-13 |
| JPS6114847B2 true JPS6114847B2 (ja) | 1986-04-21 |
Family
ID=21703472
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP146080A Granted JPS55119425A (en) | 1979-01-12 | 1980-01-11 | Method of reducing nitrogen oxide *nox* |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS55119425A (ja) |
| BE (1) | BE881077A (ja) |
| DE (1) | DE3000383A1 (ja) |
| FR (1) | FR2446253A1 (ja) |
| GB (1) | GB2039863B (ja) |
| LU (1) | LU82074A1 (ja) |
| NL (1) | NL190437C (ja) |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3328653A1 (de) * | 1983-08-09 | 1985-02-28 | Steuler Industriewerke GmbH, 5410 Höhr-Grenzhausen | Vorrichtung zur durchfuehrung eines verfahrens zur ausscheidung von stickoxyden aus abgasen |
| GB2162830B (en) * | 1984-08-10 | 1988-08-10 | Babcock Hitachi Kk | Ammonia reduction-denitration process and apparatus therefor |
| NO167130C (no) * | 1985-10-22 | 1991-10-09 | Norton Co | Katalysator for selektiv reduksjon av nitrogenoksyder. |
| US4735930A (en) * | 1986-02-18 | 1988-04-05 | Norton Company | Catalyst for the reduction of oxides of nitrogen |
| DE3635284A1 (de) * | 1986-10-16 | 1988-04-28 | Steuler Industriewerke Gmbh | Katalysator zur entfernung von stickoxiden aus abgasen |
| US4874590A (en) * | 1988-04-07 | 1989-10-17 | Uop | Catalytic reduction of nitrogen oxides |
| US4867954A (en) * | 1988-04-07 | 1989-09-19 | Uop | Catalytic reduction of nitrogen oxides |
| JPH0755285B2 (ja) | 1988-11-29 | 1995-06-14 | 財団法人産業創造研究所 | 廃煙中の窒素酸化物除去法 |
| KR100385715B1 (ko) * | 2001-02-05 | 2003-05-27 | 코오롱건설주식회사 | 클리놉틸로라이트를 이용하는 질소산화물 제거용 촉매 |
| DE102005010221A1 (de) * | 2005-03-05 | 2006-09-07 | S&B Industrial Minerals Gmbh | Verfahren zum Herstellen eines katalytisch wirkenden Minerals auf Basis eines Gerüstsilikates |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB1393053A (en) * | 1972-08-30 | 1975-05-07 | Atomic Energy Commission | Catalytic reduction of nitrogen oxides |
| US3895094A (en) * | 1974-01-28 | 1975-07-15 | Gulf Oil Corp | Process for selective reduction of oxides of nitrogen |
| US4059543A (en) * | 1975-06-23 | 1977-11-22 | Norton Company | Clinoptilolite sorbent |
-
1979
- 1979-12-31 GB GB7944641A patent/GB2039863B/en not_active Expired
-
1980
- 1980-01-07 DE DE19803000383 patent/DE3000383A1/de active Granted
- 1980-01-08 FR FR8000295A patent/FR2446253A1/fr active Granted
- 1980-01-10 LU LU82074A patent/LU82074A1/fr unknown
- 1980-01-10 BE BE1/9676A patent/BE881077A/fr not_active IP Right Cessation
- 1980-01-11 JP JP146080A patent/JPS55119425A/ja active Granted
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