JPS61116697A - 使用済核燃料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法 - Google Patents
使用済核燃料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法Info
- Publication number
- JPS61116697A JPS61116697A JP59236722A JP23672284A JPS61116697A JP S61116697 A JPS61116697 A JP S61116697A JP 59236722 A JP59236722 A JP 59236722A JP 23672284 A JP23672284 A JP 23672284A JP S61116697 A JPS61116697 A JP S61116697A
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- Japan
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- iodine
- solution
- radioactive iodine
- gas
- nuclear fuel
- Prior art date
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Treating Waste Gases (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は放射性ヨウ素を含有する硝酸溶液からヨウ素を
除去する方法に関する。
除去する方法に関する。
使用済核燃料の再処理の主な工程は、ウラン及びプルト
ニウムを硝酸で溶解し、該溶解液を清澄、調整した後溶
媒抽出により硝酸ウランと硝酸プルトニウムに分離する
工程から成っている。ところでこの使用済核燃料中には
放射性ヨウ素が含有されておシ、該燃料を硝酸で溶解す
る際大部分のヨウ素は溶解オフガス中に放散するが、一
部は溶解液中に残−し、１０−５モル／ｌ程度の濃度と
なる。
ニウムを硝酸で溶解し、該溶解液を清澄、調整した後溶
媒抽出により硝酸ウランと硝酸プルトニウムに分離する
工程から成っている。ところでこの使用済核燃料中には
放射性ヨウ素が含有されておシ、該燃料を硝酸で溶解す
る際大部分のヨウ素は溶解オフガス中に放散するが、一
部は溶解液中に残−し、１０−５モル／ｌ程度の濃度と
なる。
このような放射性ヨウ素を含有する溶解液を以後の一工
程で処理すると、ヨウ素は各工程で液相及び気相中に拡
散し、除去が困難となる。特にヨウ素が有機溶媒と結合
すると溶媒を劣化することになり、抽出に不都合を生じ
る。このため後工程へ送る前に該溶解液中の放射性ヨウ
素を１０ モル／ｅ以下まで減少することが望まし
いとされている。
程で処理すると、ヨウ素は各工程で液相及び気相中に拡
散し、除去が困難となる。特にヨウ素が有機溶媒と結合
すると溶媒を劣化することになり、抽出に不都合を生じ
る。このため後工程へ送る前に該溶解液中の放射性ヨウ
素を１０ モル／ｅ以下まで減少することが望まし
いとされている。
上記溶解液中においては、放射性ヨウ素はヨウ素酸イオ
ン（工０３″″）のように高度に酸化された形態で存在
すると考えられる。ヨウ素がこのように酸化するのは溶
解液中の硝酸の酸化力によるもので、この硝酸が存在す
る溶液からヨウ素を除去するには特別な工夫が必要であ
る。このような溶解液からヨウ素を除去するため、現在
まで次のような方法が試みられている。その１つは、上
記硝酸溶液を非放射性ヨウ素で同立体希釈し、該溶液に
オゾンを吹き込み、更に硝酸を還元するガスを吹き込み
つつ該溶液からヨウ素を蒸留するものであるＣ特開昭４
９−８９０９９号公報）。この方法においてオゾンを添
加するのは非放射性ヨウ素の酸化状態を放射性ヨウ素の
酸化状態と等しくし、同位体変換が容易に起るようにす
るためであシ、硝酸を還元するガスを用いるのは酸化状
態のヨウ素を減少させ、ヨウ素除去率を向上せしめるた
めである。又、他の方法は、放射性ヨウ素を含有する溶
解液を非放射性ヨウ素で同位体希釈し、該溶液にＮｏ２
ガスを吹込み、還流下で該液を沸騰させるものである。
ン（工０３″″）のように高度に酸化された形態で存在
すると考えられる。ヨウ素がこのように酸化するのは溶
解液中の硝酸の酸化力によるもので、この硝酸が存在す
る溶液からヨウ素を除去するには特別な工夫が必要であ
る。このような溶解液からヨウ素を除去するため、現在
まで次のような方法が試みられている。その１つは、上
記硝酸溶液を非放射性ヨウ素で同立体希釈し、該溶液に
オゾンを吹き込み、更に硝酸を還元するガスを吹き込み
つつ該溶液からヨウ素を蒸留するものであるＣ特開昭４
９−８９０９９号公報）。この方法においてオゾンを添
加するのは非放射性ヨウ素の酸化状態を放射性ヨウ素の
酸化状態と等しくし、同位体変換が容易に起るようにす
るためであシ、硝酸を還元するガスを用いるのは酸化状
態のヨウ素を減少させ、ヨウ素除去率を向上せしめるた
めである。又、他の方法は、放射性ヨウ素を含有する溶
解液を非放射性ヨウ素で同位体希釈し、該溶液にＮｏ２
ガスを吹込み、還流下で該液を沸騰させるものである。
この方法においてＮＯ２ガスは溶解液中に亜硝酸を生成
せしめて酸化状態のヨウ素を還元する、 上記の方法によれば、溶解液中の放射性ヨウ素を１０−
６モル／ｌ以下にすることが可能であるが、何れも非放
射性ヨウ素を添加しており、放散されたヨウ素をオフガ
ス中から固定するのに用いる吸着剤の負荷がこの添加分
だけ大きくなる欠点がある。又、特に前者の方法ではオ
ゾンにより共存する放射性ルテニウムが酸化されて揮発
し、オフガス中に混入するという好ましくない事態を招
く。
せしめて酸化状態のヨウ素を還元する、 上記の方法によれば、溶解液中の放射性ヨウ素を１０−
６モル／ｌ以下にすることが可能であるが、何れも非放
射性ヨウ素を添加しており、放散されたヨウ素をオフガ
ス中から固定するのに用いる吸着剤の負荷がこの添加分
だけ大きくなる欠点がある。又、特に前者の方法ではオ
ゾンにより共存する放射性ルテニウムが酸化されて揮発
し、オフガス中に混入するという好ましくない事態を招
く。
本発明の目的は上記の欠点を解消し、非放射性ヨウ素を
添加することなく溶解液中の放射性ヨウ素を除去するこ
とにある。この目的を達成するため本発明者らは充分な
量の亜硝酸を溶解液中に存在せしめれば酸化状態のヨウ
素を殆んど元素状ヨウ素に還元できるのではないかと考
え、種々実験の結果溶解液を６０〜９０℃の温度に保っ
て高濃度のＮ０１ＮＯ２又はこれらの混合ガスと接触せ
しめると酸化状態のヨウ素が殆んど元素状ヨウ素に還元
されること、次いで該溶液を９０〜１１０℃の温度に保
って窒素又は空気と接触せしめると元素状ヨウ素の殆ん
どが除去されることを見出して本発明に到達したもので
ある。
添加することなく溶解液中の放射性ヨウ素を除去するこ
とにある。この目的を達成するため本発明者らは充分な
量の亜硝酸を溶解液中に存在せしめれば酸化状態のヨウ
素を殆んど元素状ヨウ素に還元できるのではないかと考
え、種々実験の結果溶解液を６０〜９０℃の温度に保っ
て高濃度のＮ０１ＮＯ２又はこれらの混合ガスと接触せ
しめると酸化状態のヨウ素が殆んど元素状ヨウ素に還元
されること、次いで該溶液を９０〜１１０℃の温度に保
って窒素又は空気と接触せしめると元素状ヨウ素の殆ん
どが除去されることを見出して本発明に到達したもので
ある。
溶解液中の亜硝酸濃度を高濃度に保つためには液温度が
重要であり、９０℃以下にする必要がある。
重要であり、９０℃以下にする必要がある。
９０°Ｃを超えると窒素酸化物を補給しても亜硝酸濃度
が分解により低下し、ヨウ素の還元が充分進行しない。
が分解により低下し、ヨウ素の還元が充分進行しない。
又、この温度があまり低いと還元反応の速度が低下する
ので、６０℃以上には保つ必要がある。一方亜硝酸濃度
には窒素酸化物の濃度も影響し、できるだけ高濃度の窒
素酸化物を用いるのが望ましい。例えば９０℃において
窒素酸化物濃度が１２、２９．５０及び１００容量％に
対する生成亜硝酸濃度はそれぞれ４．３ ＸＩｏ
、 １．２ ｘｌＯ″″ 、１、７ Ｘｌ０−２ 及
び３．７ Ｘｌ０−２各モル／ｌとなり、窒素酸化物濃
度が高い程亜硝酸濃度も高くなるので、ヨウ素の還元に
とって好ましい。
ので、６０℃以上には保つ必要がある。一方亜硝酸濃度
には窒素酸化物の濃度も影響し、できるだけ高濃度の窒
素酸化物を用いるのが望ましい。例えば９０℃において
窒素酸化物濃度が１２、２９．５０及び１００容量％に
対する生成亜硝酸濃度はそれぞれ４．３ ＸＩｏ
、 １．２ ｘｌＯ″″ 、１、７ Ｘｌ０−２ 及
び３．７ Ｘｌ０−２各モル／ｌとなり、窒素酸化物濃
度が高い程亜硝酸濃度も高くなるので、ヨウ素の還元に
とって好ましい。
第１工程で溶解液中に生成した元素状ヨウ素はキャリヤ
ガスとの接触により容易に放散する。この第２工程では
温度が高い程放散効率が良く、８０℃以上とする必要が
ある。温度が８０℃より低いとヨウ素の放散速度が低下
し、能率的でない。又、この温度を溶解液の沸点近くま
で高めると亜硝酸濃度が急激に低下し、元素状ヨウ素が
再酸化するので、沸点以下にするのが望ましい。この工
程においてキャリヤガスとして窒素又は空気が適当であ
るが、窒素がより望ましい。空気を用いる場合は亜硝酸
濃度を低下させないように窒素酸化物を併用すると良い
。
ガスとの接触により容易に放散する。この第２工程では
温度が高い程放散効率が良く、８０℃以上とする必要が
ある。温度が８０℃より低いとヨウ素の放散速度が低下
し、能率的でない。又、この温度を溶解液の沸点近くま
で高めると亜硝酸濃度が急激に低下し、元素状ヨウ素が
再酸化するので、沸点以下にするのが望ましい。この工
程においてキャリヤガスとして窒素又は空気が適当であ
るが、窒素がより望ましい。空気を用いる場合は亜硝酸
濃度を低下させないように窒素酸化物を併用すると良い
。
上記第１工程における溶解液と窒素酸化物の接触及び第
２工程における溶解液と窒素又は空気との接触には充填
塔、泡鐘塔等の通常の気液接触装置が適用できるが、溶
解液に直接ガスを吹き込むようにしても良い。
２工程における溶解液と窒素又は空気との接触には充填
塔、泡鐘塔等の通常の気液接触装置が適用できるが、溶
解液に直接ガスを吹き込むようにしても良い。
実験には非放射性ヨウ素のヨウ素酸を用いたが、化学的
性質は放射性ヨウ素であっても変シはなく、本発明法が
放射性ヨウ素の除去に適用できることは言うまでもない
。
性質は放射性ヨウ素であっても変シはなく、本発明法が
放射性ヨウ素の除去に適用できることは言うまでもない
。
本発明の結果、使用済核燃料の硝酸溶解液中に残留する
１０−５モル／ｌ程度の放射性ヨウ素を、非放射性ヨウ
素による同位体希釈をしなくても１０−６モル／ｅ程度
まで充分除去できる見通しが得られ、再処理工程におけ
る課題の１つが解消された。
１０−５モル／ｌ程度の放射性ヨウ素を、非放射性ヨウ
素による同位体希釈をしなくても１０−６モル／ｅ程度
まで充分除去できる見通しが得られ、再処理工程におけ
る課題の１つが解消された。
なお本発明法は第１工程と第２工程を別々の気液接触装
置で行なっても良いし、同一の装置で最初に第１工程を
行ない、次いで第２工程を行なうようにしても良い。
置で行なっても良いし、同一の装置で最初に第１工程を
行ない、次いで第２工程を行なうようにしても良い。
以下に実施例を示す。
実施例
ｖ８インチのデイクンンパッキング（日本特殊金網株式
会社の金網充填物の商品名）を充填した内径３ｃｍ、充
填高さ８０ｃｒＩＬの充填塔を用い、ヨウ素をヨウ素酸
として５刈０−４モル／ｌ含有せしめた硝酸ウラニル水
溶液（ウラン２モル、硝酸３モル含有）３ｅをポンプで
充填塔に循環させ、液温を匍℃に保ち、窒素酸化物濃度
間容量％、Ｎ２５０容量％のガスを３６７分導入して気
液流量比Ｇ／Ｌ−１０で気液接触を行なわせる。２０分
抜水溶液を分析した結果、亜硝酸濃度は２．４Ｘ１０”
−’モル／ｌ存在し、ヨウ素酸は殆んど元素状ヨウ素に
還元されていた。次に導入するガスをＮ２のみとし、ガ
ス量を３４／分、Ｇ／Ｌ−１０、液温９０℃として気液
接触させた結果、３０分抜水溶液中のヨウ素はｌＸｌ０
−６モル／ｅ以下に低下していた。
会社の金網充填物の商品名）を充填した内径３ｃｍ、充
填高さ８０ｃｒＩＬの充填塔を用い、ヨウ素をヨウ素酸
として５刈０−４モル／ｌ含有せしめた硝酸ウラニル水
溶液（ウラン２モル、硝酸３モル含有）３ｅをポンプで
充填塔に循環させ、液温を匍℃に保ち、窒素酸化物濃度
間容量％、Ｎ２５０容量％のガスを３６７分導入して気
液流量比Ｇ／Ｌ−１０で気液接触を行なわせる。２０分
抜水溶液を分析した結果、亜硝酸濃度は２．４Ｘ１０”
−’モル／ｌ存在し、ヨウ素酸は殆んど元素状ヨウ素に
還元されていた。次に導入するガスをＮ２のみとし、ガ
ス量を３４／分、Ｇ／Ｌ−１０、液温９０℃として気液
接触させた結果、３０分抜水溶液中のヨウ素はｌＸｌ０
−６モル／ｅ以下に低下していた。
特許比ａ人 ４４檗才支省η方
Claims (1)
- 放射性ヨウ素を含有する使用済核燃料溶解液を６０〜９
０℃の温度範囲に保持して高濃度のＮＯ、ＮＯ＿２又は
これらの混合ガスと接触せしめる第１工程と、該溶液を
８０℃以上の温度範囲に保持して窒素又は空気と接触せ
しめる第２工程とからなることを特徴とする使用済核燃
料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59236722A JPS61116697A (ja) | 1984-11-12 | 1984-11-12 | 使用済核燃料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59236722A JPS61116697A (ja) | 1984-11-12 | 1984-11-12 | 使用済核燃料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61116697A true JPS61116697A (ja) | 1986-06-04 |
| JPH036478B2 JPH036478B2 (ja) | 1991-01-30 |
Family
ID=17004809
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59236722A Granted JPS61116697A (ja) | 1984-11-12 | 1984-11-12 | 使用済核燃料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61116697A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH05126995A (ja) * | 1991-11-05 | 1993-05-25 | Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp | 放射性ヨウ素化合物の沈澱分離方法 |
-
1984
- 1984-11-12 JP JP59236722A patent/JPS61116697A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH05126995A (ja) * | 1991-11-05 | 1993-05-25 | Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp | 放射性ヨウ素化合物の沈澱分離方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH036478B2 (ja) | 1991-01-30 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |