JPS6097089A - 水の電気化学的汚染除去方法 - Google Patents

水の電気化学的汚染除去方法

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JPS6097089A
JPS6097089A JP59210611A JP21061184A JPS6097089A JP S6097089 A JPS6097089 A JP S6097089A JP 59210611 A JP59210611 A JP 59210611A JP 21061184 A JP21061184 A JP 21061184A JP S6097089 A JPS6097089 A JP S6097089A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 使用分野 本発明の有害な微生物および化学物質によって汚染され
た水の電気化学的汚染除去方法を目的とする。この方法
によれば電極を有する容器に浄化すべき水を通し、この
電極は容器の陽極領域にある不活性材料の陽極と、容器
の陰極領域にあって、この領域の水を自由に透過させる
多孔性構造を有するグラファイトまたはカーボンの陰極
とからなり、これらの電極を電源に接続する。
従来技術 従来技術において、電気化学的または電解的に水の汚染
を除去する多数の方法がある。
米国特許第３，７６０，０３４号に記載する方法は、不
純物イオンたとえば硫酸塩、りん酸塩および塩化物を水
から除去する。この方法によって、イオン透過性樹脂膜
で被覆された鉛またはアルミニウムの金属粒を含み、陽
極および陰極を有する電解槽Ｋ、浄化すべき水を通す。
この特許の記載によれば、電極間に電流を通すと、粒子
の金属は粒子を被覆する樹脂膜を通る不純物と反応して
、水不溶性物質を形成し、これを膜内に保留する。
英国特許第１．４９７，１３４号に記載する陽極酸化に
よる水の殺菌方法は、陽極および陰極を有する容器に水
を循環させ、電源から電極に電流を供給する。この容器
はさらに陽極と陰極との間に耐酸化性金属の複数の補助
電極を有し、この電極は相互にかつ陽極および陰極から
電気的に絶縁されている。このような装置の効果は、水
を通すために設定する電極間の距離が極めて小さいこと
にもとすく。この特許の記載によれば、装置の作用中に
陰極において生成する水素の影響が、陽極において供給
される酸素による酸化の効果をじよう乱することを妨げ
ることが望ましく、それには陰極を非伝導性多孔質被覆
で被覆することができる。
フランス特許第２，３１１，７６０号および米国特許第
４．０７２，５９６号に記載する水の汚染除去方法は周
波数０．５〜８００　Ｈｚの交流電流を通す。
この発明の方法を実施する装置の容器は、浄化すべき水
を順次通す隔室に分かれている。この隔室は電源に接続
した電極を有し、かつ金属酸化物触媒のような種々な性
質の粒子床を有する。この粒子は酸化触媒たとえば、す
す、鉛、アンチモン、ビスマス、クロム、モリブデンお
よびその他の金属の酸化物が好ましい。この触媒はアル
ミナのよ（ｊ） うな担体に沈着させることができる。この特許で使用す
る粒子はグラファイト、カーボン、合成重合体たとえば
ナイロン、ポリウレタン、セラミック、・母−ライトお
よびその他の物質とすることができる。上記カーボンま
たはグラファイトの粒子は伝導性を有するので、寄与す
る酸化効果を増大し、「微小セル」を形成し、同時に吸
着による不純物の除去を行なう。なおこの効果を高める
ために、この装置に冷却手段を設けることができる。
フランス特許第２．２４４．８４２号に記載する残滓水
の電気化学的処理装置は、容器内に孔明き伝導性材料か
らなる電極板と、非伝導性粒子からなる流動床とを有す
る。この装置の主な用途は、工業用水に溶解した金属た
とえば銅を除去することである。
フランス特許第２．３１８，１１５号および米国特許第
４．０８．０３０号に記載する装置は、前記特許の装置
にかなり類似しているが、特に水の浄化および殺菌に適
している。この装置は密閉容器に水の入口および出口を
有し、かつ少なくとも２つの（４） 電極があって、直流電源の正および負の端子に接続して
いる。この容器は自由な粒子をさらに入れる。この粒子
の密度は処理すべき水の密度より大きいので、粒子を容
器の内部に保留することができる。この粒子は容器を通
る水の流動によって攪拌されて渦巻き層を形成する。粒
子は電極の周シを旋回し、この運動は機械的手段によっ
て恒久的に行なわれる。このような装置において電極間
に電解膜を使用せずに、たとえば塩素イオン３　ｐｐｍ
を含む水を電解するときは塩素を発生せずに陽極に酸素
のみを発生した。これに対して、隔膜を使用するときは
、隔膜によって限定される陽極区画内では塩素イオン濃
度が増大して、遊離塩素を発生する程度となる。塩素イ
オンが存在しなくて、他のイオンたとえば炭酸イオンま
たは硫酸イオンが、水中に存在するときは、隔膜によっ
て限定される陽極区画内で１．これらのイオンは濃縮さ
れ、酸化されて過炭酸イオンまたは過硫酸イオンを生成
し、これらはともに優れた酸化剤である。また他の有機
酸が水中に含まれるときも、これと同様に酸化される。
フランス特許第２，２１５．３９９号および米国特許第
３，７２５，２２６号に記載する方法は、病原体によっ
て汚染された水を交流で電気化学的に処理して汚染を除
去する方法であり、これらの特許が参照する従来技術に
よれば、病原体を含む水性媒体に、水の電解をおこすに
は十分でないが、陽極と、破壊すべき病原体との間に電
流を通すのに十分な電圧を加える。しかしこれらの特許
によればこの従来技術には重大な欠点があって、電極に
残渣が付着して周期的に浄化する必要がある。従ってこ
れらの特許は、この従来技術の場合、に直流でなく交流
を印加し、陽極位相のあいだは印加電位を電解によって
酸素を発生する電位よシ低くし、陰極位相のあいだは水
素を発生して、水素の放出によって電極を浄化すること
を提案している。
フランス特許第４３１６，１９６号の開示する装置は陽
極酸化によって残渣水を浄化する。この装置は陰極およ
び陽極を有し、浄化すべき水を流動させることによって
伝導性粒子の塊を陽極に接触させて正に負荷させ、こう
して浄化すべき液体のなかに十分な酸化効果を与える。
フランス特許第２，２８８，０６０号の開示する水の殺
菌および特に毒性有機物残渣を浄化するための電気化学
的方法は、１００〜６，０００　Ｖの程度のインノ母ル
スを印加して電極間に放電をおこさせる。
米国特許第４，０４８，０４４号の開示する装置は陽極
酸化によって水の汚染除去を行なう。この装置の陽極は
銀であり、水と接触すると電解して酸素を発生するほか
、銀を陽極的に溶解して銀イオンを遊離し、放出される
酸素の殺菌力をこれによって増大する。
これらの従来技術はそれ自身興味があり、また多様なも
のであるが、なお不便な欠点を解消することができない
。なかでも、たとえばフランス特許第２，３１１，７６
０号の装置および実施手段は複雑で４Ｄ、その複雑さに
比例する結果を得られない。その効果は可もなく不可も
ない程度であり、処理すべき水ｍ　当シの消費電力が、
比較的太き（７） い。また使用分野も狭くて、ある技術は一般に病原体汚
染の除去に使用されるが、化学的汚染または重金属の除
去には使用されない。他方、他の技術ではこの逆である
。
解決しようとする問題点 従って、単純かつ有効な方法および経済的な実施手段の
開発によって、水中のすべての汚染物質すなわち病原体
、金属イオン、化学物質、染料およびその他を実際に除
去し、しかも消費エネルギーを最小とすることが望まれ
てきた。
解決手段 本発明の方法はこのような条件を満足させるものである
。すなわち、その特徴は、処理すべき水を陰極領域に循
環させ、これに酸素を加える。酸素は陰極と接触して陰
極的に電解還元される。電解還元生成物は水の汚染除去
剤として作用し、電極間の電界において、必要な除染効
果を増大する。
こうして水に加えて陰極領域に通す酸素は、外部の供給
源から陰極領域に直接注入してもよいが、あるいは電解
槽内で水を電解して陽極で発生する（８） 酸素を使用することもできる。後者の場合は構造および
操作の点からもっとも単純でかつ経済的であり、酸素は
陽極領域から陰極領域に向かって拡散して泳動する。
実施例 添付図面は本発明の理解を一層深めるであろう。
第１図に示す水の電気化学的汚染除去槽は容器１内に陽
極２および陰極３を有する。この容器１は横方向の寸法
が他の方向すなわち縦方向の寸法よシかなシ小さい形を
している。それ故、この容器１の形は、第１図に断面図
を示すように縦方向の直径かう横方向の高さの数倍もあ
る円筒形であるか、または平行六面体、もしくはプリズ
ム形をしている。第１図に示す例では容器１は円筒形で
あシ、陽極２は非伝導性材料からなる平らな円板であυ
、たとえば耐酸化性の白金めっきチタンまたはグラファ
イトの格子または薄板である。
陽極は円板であって、厚み対直径の比がたとえば１１５
〜１１５０と小さい、多孔性のグラファイトまたはカー
がンから構成する。陰極は多孔性材料であればよく、発
泡合成樹脂を空気を遮断して炭化させた開口を有するス
ポンジ状カーがンを使用することができ、あるいは吸収
炭粒子を押圧して除染床を形成し、これを伝導性または
絶縁性の材料からなる目の細かい格子４　＆　ｌ　４　
ｂおよび４Ｃで囲んで陰極室内に保留して、電流を通す
ととができる。あるいはグラファイトまたはカーダンの
繊維または繊維組織を陰極室内に詰めることができる。
陽極２は図示しない電源に接続し、陰極３は螺旋形のグ
ラファイト繊維網状体５を介して同様に電源に接続し、
このグラファイト繊維は陰極と電解槽の円板状の壁１ａ
との間に配置する。
電解槽はこのほかに水の入口６および出ロアを有し、さ
らに加圧の空気または酸素の入口８を有する。
電解槽の操作中に、除染すべき水を入口６から電解槽に
流入させて、除染した後に出ロアから排出する。この水
は容器１内を循環する間に、多孔性陰極３と接触する。
電流が電解質を通る間に、陽極で酸素を発生し、酸素ガ
スは単なる拡散および／または電解槽内の水の流動につ
れて陰極に流れ、陰極と接触して還元される。還元機構
として次式の反応がおもにおきる。
０＋ＨＯ＋２ｅ−＋ＨＯ−＋０Ｈ−（１）２　２　２ 電解生成物ＨＯフは極めて不安定であって迅速に分解す
るので、極めて活性の強い除染剤であり、実際に次式に
よって分解して酸素を供給する。
ＨＯ；→ｏＨ−＋’ＡＯ□　（２） または後で次式によって還元されることもある。
ＨＯ；＋　２ｅ＋Ｈ２Ｏ−＋　３０Ｈ’−（３）この反
応（３）は望ましいものでないが、この電解槽内では無
視できる程度である。ＨＯ；の大部分はそれ自身または
発生する活性酸素を介して、除染すべき水の病原体を破
壊する。さらに開口８を通して外部の供給源から酸素ま
たは空気を供給して、陽極によって供給される酸素を補
うことができる。
（１１） 多くの場合は、このような補給を必要としないが、もし
汚染度が極めて高いときは、外部の供給源から酸素を導
入して、多孔性電極を通して吹込むことが特に有利であ
る。
なお水の除染において、多孔性のグラファイトまたはカ
ーデンからなる陰極は、たまたま存在する被還元性不純
物を電気的に還元する場として、および吸着材として作
用する。被還元性不純物としては鉛、銅、水銀、ニッケ
ル、鉄およびその他の重金属を挙げることができ、これ
らは陰極において元素の形に還元されて陰極の多孔内に
吸収されて保留される。同様に有機不純物は、電気的に
還元されて陰極に沈着するか、または前記ＨＯ；イオン
によって酸化されて吸着される。このような不純物とし
てはフェノール類、殺菌剤、洗剤、表面活性剤、色素お
よび溶剤を挙げることができる。
本発明の電解槽は汚染または汚濁を除去して清澄な水を
得るのに使用でき、その規模は電解槽の寸法によって、
また多数の電解槽を直流もしくは並列に配置することに
よって、大小いかようにも（１２） 設定することができる。
単なる例示として、次に電解槽の設計値および能力を示
す。電極の直径は約２０ｃＩｎであシ、陰極は厚みが一
１２ｍ”、−、？’径１〜１．５　ｗｍの活性炭粒子１
８０〜２００ｇを入れる。これに河川水を流量２−ｅ／
　ｍｌ　ｎで循環させて有効に除染することができた。
この電解槽をある期間操作して効率が低下したときにこ
れを再生するには、バイパスを使用して除染すべき水の
循環から電解槽を切離し、別の回路に接続し、少量の水
を循環させて電極に流す電流の極性を逆にする。逆極性
にすると、陰極に吸着された汚染物質は陽極的に溶解す
るかまたは脱着されて、洗浄水に入る。高濃度の汚染物
質を含む洗浄水は、除染するためにさらに処理すること
ができる。
本発明の電解槽は、極性を周期的に逆にしたり、さらに
交流を使用することなしに直流で操作して、除染効果を
最大とすることができることに留意すべきである。また
本発明の予期しない効果は、不活性化された不純物が、
直流で操作するときはや陰極に固着するのに対して、交
流で操作するときはこの不純物が部分的規則的に脱着さ
れて、処理された水に移行することである。これは陰極
で不活性化されて沈着した不純物が再生期間において電
流の極性を逆にしたために脱着されて洗浄水に再び放出
されるのに４かならない。
次に本発明の実施例を示す。
例１ 使用した電解槽は、直径２５ｃｒｎ、極間距離２ｃｒｎ
の円形の陽極および陰極を有し、Ｅｓａｈｅｒｉｃｈｉ
ａＣｏｌｉで濃度１６Ｘ１０’　病原体／１に人工的に
汚染した水を使用し、この水の流量を変えて、電流密度
０．２　Ａ　／　ｄｍ　とし、交流または直流を通した
。この電解槽を通した後の水の汚染度を測定するために
商品名’ｍ１ｌｌｌｐｏｒｅ　”　０．２μｍのＦ膜で
濾過した。測定すべき水の試料を濾過しだ後に、ＰＥＴ
Ｒ７箱内で栄養剤“ＥＮＤＯ”　の上において３７℃で
２８時間炉膜を処理した。出現したコロニーを常法によ
って数えて、残留汚染度を決定した。
処理条件および結果は第１表に集約する。
第１表 この結果から明らかなように、同一の電解槽内の滞留時
間たとえば１００ｍ１／ｍｉｎにおいて、直流で処理し
た水は除染されるが、交流で処理するときはたとえ低周
波であっても除染されない。
例２ 例１と同一の電解槽を使用し、微生物の種々な（１５） 量で汚染された水の試料をこのなかに循環させ、電流密
度を変えて直流で処理した。処理条件および結果を第２
表に示す。
第２表 この結果から明らかなように、流量１００ＩＩｌｊ／ｍ
ｌｎ程度において電流密度０．２〜０．４　Ａ／　ｄｍ
であれば、病原体汚染度が１８Ｘ１０／Ｊと極めて高い
水であっても十分に除染できる。
例３ 使用した円筒形電解槽は、直径約１８３、全表面Ｂ　ｄ
ｍの電極を有した。陰極は活性炭粒子、Ｌｕｒｇｉ製、
商品名Ｅｐｌｂｏｎ　１３４３／　１６の層で（１６） あシ、その厚みは１２ｍであって、ナイロンの格子によ
って陰極室内に保留した。陽極は白金めつきチタンであ
シ、極間距離は２０■とし、導管８がら空気を２００ｒ
ｄ／ｍｉｎで圧入した。
この電解槽内に、病原体とともに化学物質でＤＣＯ＝８
５０〜９５０１ｖと甚しく汚染された河川水を循環させ
た。
微生物濃度の異なるこの水を電流密度および流量を変え
て電解槽に通した。
処理条件および結果を第３表に示す。
以下余白 第３１！ 以下余白 この結果によれば、流量的０．５４３　／　ｍｌ　ｎ以
下の処理では電流戴置＊　Ｉ　Ａ　／　ｄｍ２以上で処
理しても利益がない。さらに、この例の試験中に化学物
質による汚染を極めて鋭敏に減少させることを確めた。
すなわちＤＣＯ値が処理後に４０■／１程度となった０ この電解槽において、導管８を閉じて空気を付加的に注
入しないこと他は、回持の条件で処理した。これによる
除染結果は、上記の数値に比べて極めて僅か劣るだけで
あうた。
例４ 例３と同様な電解槽を使用し電流密度を変えて、汚染度
６×１０　病原体／Ｊの河川水を流量２．、ｅ／ｍｉｎ
で循環させた。
この結果を示す第２図のグラフにおいて、縦軸は除染後
の残留病原体数を示す。との結果によって、流量が大き
いときは電流密度を２　Ａ　／　ｄｍ　以上にすること
が有利なことを確めた。しかし、病原体数が実質的にゼ
ロである最大除染を得るには、流量を極めて少なくして
、電流密度を約０．５〜１（１９） Ａ　／　ｄｍで処理することが有利である。
なお、前記電流密度を得るのに必要な電圧は、除染すべ
き水のイオン伝導度の関数として大幅に変化することに
留意すべきである。一般に、この変化は数はルトから２
０デルトの間である。これによって、通常の汚染度を有
する水を除染するのに必要な電流を通すときの消費電力
は１〜２，５ｋＷｈ　／　ｍ　である。
なお、本発明の方法によると、処理すべき水の−を極め
て僅かであるが低下させる傾向がある。
この−の低下は流量および電流密度に依存して１〜１．
５の程度であり、たとえば流量０．２５１／ｍｉｎ、電
流密度Ｉ　Ａ　／　ｄｍ以下ではｐ）Ｉが８．２から６
．８に低下し、流量２　Ａ　／　ｍｉ　ｎでは８．２か
ら７．３に低下する。
処理された水は電解槽を出た後にある程度の残留殺菌力
を有し、その酸化能力はＨ２Ｏ。１〜２ｐｐｍに均等で
あると表現することができる。しかしこの殺菌力の実際
の程度は測定していない。
以下余白 （２０）
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の水の電気化学的汚染除去方法を実施す
る１つの例である電解槽の断面図でアシ、第２図は電解
電流密度の関数として、水の病原体の不活性化の効果を
示すグラフである。 １・・・電解槽、２・・・陽極、３・・・陰極、４　ａ
　＊　４　ｂｅ４ｃ・・・格子、５・・・グラファイト
繊維網状体・６・・・水の入口、７・・・水の出口、８
・・・空気の入口。 特許出願人 パテルメモリアルインスティチ一一ト 特許出願代理人 弁理士　青　木　朗 弁理士西舘和之 弁理士　寺　１）　豊 弁理士　山　口　昭　之 弁理士　西　山　雅　也

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、不活性物質からなる陽極と、水を自由に透過させる
    多孔性構造を有するカーピンまたはグラファイトからな
    る陰極とを有する容器に汚染水を通し、電源から電極に
    電流を供給する汚染水の除染方法であって、処理中の水
    に酸素を加え、この水を前記陰極と接触させて電解還元
    し、電解還元生成物が病原体を不活性化または変質させ
    る水の汚染除去剤として作用すること特徴とする水の電
    気化学的汚染除去方法。 ２、陽極における水の電解酸化で酸素を発生させる、特
    許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、化学的汚染物質のような水の不純物を、陰極の電解
    還元作用によって同時に除去する、特許請求の範囲第１
    項記載の方法。 ４、陰極的沈着および／または吸着によって不純物を陰
    極に固着する、特許請求の範囲第３項記載の方法。 ５、直流で操作する、特許請求の範囲第１項記載の方法
    。 ６、電流密度０．５〜２　Ａ　／　ｄｍで処理操作する
    、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ７、不活性物質からなる陽極と、水を自由に透過させる
    多孔性構造を有するカーピンまたはグラファイトからな
    る陰極とを有する容器に汚染水を通し、電源から電極に
    電流を供給し、処理中の水に酸素を加え、この水を前記
    陰極と接触させて電解還元し、電解還元生成物が病原体
    を不活性化または変質させる水の汚染除去剤として作用
    する水の電気化学的汚染除去方法において使用する電極
    の再生方法であって、電極に印加する電流の極性を逆に
    することを特徴とする方法。
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