JPS6012676A - 固体電解質二次電池 - Google Patents
固体電解質二次電池Info
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- JPS6012676A JPS6012676A JP58120547A JP12054783A JPS6012676A JP S6012676 A JPS6012676 A JP S6012676A JP 58120547 A JP58120547 A JP 58120547A JP 12054783 A JP12054783 A JP 12054783A JP S6012676 A JPS6012676 A JP S6012676A
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- Japan
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- battery
- solid electrolyte
- secondary battery
- batteries
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
- H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
- H01M10/0561—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of inorganic materials only
- H01M10/0562—Solid materials
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/48—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides
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- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
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- H01M4/58—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic compounds other than oxides or hydroxides, e.g. sulfides, selenides, tellurides, halogenides or LiCoFy; of polyanionic structures, e.g. phosphates, silicates or borates
- H01M4/581—Chalcogenides or intercalation compounds thereof
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、常温で高イオン導電性を有する固体電解質を
用いた、オールソリッド・ステイトの固体電解質二次電
池に関する。
用いた、オールソリッド・ステイトの固体電解質二次電
池に関する。
従来例の構成とその問題点
常温で、高イオン導電性を有する固体電解質を用いた電
池は、電池のオールソリッド・ステイト化が可能なこと
から、液もれがなく保存中の自己放電のきわめて少ない
高信頼性を具備した電池となる。イオン導電率は、液体
電解質に較べると１桁なし２桁劣り、取り出せる電流の
大きさは比較的小さいけれども、低消費電力化が急速に
進みつつある超ＬＳＩで代表されるマイクロエレクトロ
ニクス分野の電源としては高信頼性という観点から固体
電解質電池は大いにその実用化が期待されている。
池は、電池のオールソリッド・ステイト化が可能なこと
から、液もれがなく保存中の自己放電のきわめて少ない
高信頼性を具備した電池となる。イオン導電率は、液体
電解質に較べると１桁なし２桁劣り、取り出せる電流の
大きさは比較的小さいけれども、低消費電力化が急速に
進みつつある超ＬＳＩで代表されるマイクロエレクトロ
ニクス分野の電源としては高信頼性という観点から固体
電解質電池は大いにその実用化が期待されている。
電気回路素子の小型化が特徴であるマイクロエレクトロ
ニクス分野では、当然のことながら、その電源である電
池の小型化が必要とされる。電池の容量は正極あるいは
負極の活物質の量により決定されるから１回の放電で寿
命が尽きてしまう一次電池では、小形化すればするほど
機器の電源として必要な容量を十分供給できなくなり、
電池の小形化の限界につき当たるという問題がある。
ニクス分野では、当然のことながら、その電源である電
池の小型化が必要とされる。電池の容量は正極あるいは
負極の活物質の量により決定されるから１回の放電で寿
命が尽きてしまう一次電池では、小形化すればするほど
機器の電源として必要な容量を十分供給できなくなり、
電池の小形化の限界につき当たるという問題がある。
このような問題を解決する１つの方法として二次電池を
太陽電池などの外部電源と併用して使う方法がある。こ
のような用途の二次電池としては、従来は専ら溶液電解
質を用いるニッケルーカドミウム電池とか、正極にＴ
ｚ Ｓ ２等の層間化合物を用いる有機電解質リチウム
二次電池とかが提案されているが、いずれも液体電解質
を用いているため前述したように液もれ等の恐れもある
し、金属の電池容器を用いなければならないことから、
小形化にはやはり限界があった。例えば厚さはせいぜい
１爺まで、大きさは外径が６〜７喘までである。
太陽電池などの外部電源と併用して使う方法がある。こ
のような用途の二次電池としては、従来は専ら溶液電解
質を用いるニッケルーカドミウム電池とか、正極にＴ
ｚ Ｓ ２等の層間化合物を用いる有機電解質リチウム
二次電池とかが提案されているが、いずれも液体電解質
を用いているため前述したように液もれ等の恐れもある
し、金属の電池容器を用いなければならないことから、
小形化にはやはり限界があった。例えば厚さはせいぜい
１爺まで、大きさは外径が６〜７喘までである。
発明の目的
本発明は、小形・薄形化がきわめて簡便にでき。
しかも原理的に液もれがなく、自己放電のきわめて少な
い固体電解質二次電池を提供することを目的とする。
い固体電解質二次電池を提供することを目的とする。
発明の構成
本発明の固体電解質二次電池は、ＣｎｎＶ２Ｏ６（ｎ＝
ｏ、４〜０．８）で表される無機化合物と銅イオン（Ｃ
ｕ＋）導電性固体電解質との混合物を主体とする正極層
と、セパレータの役割をする銅イオン導電性固体電解質
層と可逆性鋼負極、例えばＣｕｍＭＸ２（ｍ＝０．１〜
０．８、ＭはＴ ｉ 、Ｗ、Ｍｏ ’ｆ、たｊ−ＪＮｂ
、ＸはＳまたはｅ）で表される無機化合物および金属銅
より群より選ばれる物質と銅イオン導電性固体電解質と
の混合物よりなる負極とで構Ｃｕｎ−δ■２０６＋δｅ
−で表され 負極の電池反応は、 で表わされる。
ｏ、４〜０．８）で表される無機化合物と銅イオン（Ｃ
ｕ＋）導電性固体電解質との混合物を主体とする正極層
と、セパレータの役割をする銅イオン導電性固体電解質
層と可逆性鋼負極、例えばＣｕｍＭＸ２（ｍ＝０．１〜
０．８、ＭはＴ ｉ 、Ｗ、Ｍｏ ’ｆ、たｊ−ＪＮｂ
、ＸはＳまたはｅ）で表される無機化合物および金属銅
より群より選ばれる物質と銅イオン導電性固体電解質と
の混合物よりなる負極とで構Ｃｕｎ−δ■２０６＋δｅ
−で表され 負極の電池反応は、 で表わされる。
電池電圧は、負極に用いる材料と、ｍの値により変化し
、０．６ｖ〜０．３ｖの間の値を選ぶことができる。
、０．６ｖ〜０．３ｖの間の値を選ぶことができる。
電池容量は、正、負極の活物質の重量と、δ値によシ決
まる。δの値は、良好な充・放電特性を維持するには約
０．１以下であることが好ましい。
まる。δの値は、良好な充・放電特性を維持するには約
０．１以下であることが好ましい。
とり出せる電流の大きさは、銅イオン導電性固体電解質
層の厚さと正・負極に接する電解質層の面積と、電解質
のイオン導電率により決まる。
層の厚さと正・負極に接する電解質層の面積と、電解質
のイオン導電率により決まる。
実施例の説明
第１図は、本発明の効果を見るために用いた固体電解質
二次電池の断面図を示している。１は正極層、２は固体
電解質層、３は負極層、４，６は集電体、６．γは電極
リード、８は樹脂製の電池容器である。
二次電池の断面図を示している。１は正極層、２は固体
電解質層、３は負極層、４，６は集電体、６．γは電極
リード、８は樹脂製の電池容器である。
正極活物質テあるＣｎｎＶ２Ｏ５（ｎ：０．４〜０．８
）の粉末と銅イオン導電性の固体電解質粉末と若干の導
電材粉末とを混合した正極合剤粉末と、銅イオン導電性
固体電解質粉末さ、負極活物質粉末と銅イオン導電性固
体電解質と若干の導電材料とを混合した負極合剤粉末と
を層状に加圧プレスして電池ペレットとし、次に正極お
よび負極例に集電体と電極リードとを接着した後、電池
全体を熱硬化性樹脂あるいは紫外線硬化性樹脂等で被膜
することによって電池が与えられる。
）の粉末と銅イオン導電性の固体電解質粉末と若干の導
電材粉末とを混合した正極合剤粉末と、銅イオン導電性
固体電解質粉末さ、負極活物質粉末と銅イオン導電性固
体電解質と若干の導電材料とを混合した負極合剤粉末と
を層状に加圧プレスして電池ペレットとし、次に正極お
よび負極例に集電体と電極リードとを接着した後、電池
全体を熱硬化性樹脂あるいは紫外線硬化性樹脂等で被膜
することによって電池が与えられる。
実施例１
電解質層： ＲｂＣＨ４Ｉ １．−ｒ ６Ｃｌ ３．２
ｓを０ 、０６Ｆ負極合剤：銅粉と上記の電解質との
重量比２：１の混合物０．１５３ｉ’ 正極合剤：第１表に示す活物質と上記の電解質と黒鉛と
の重量比１：１ ：０．０１６の混合物Ｑ 、 ０１５
９ 第１表 上記の発電要素を２トン／ ｔｒｉの圧力で加圧成形し
て、第１図のような構造の直径７ｍ、厚さ０．８順の電
池を組み立てた。
ｓを０ 、０６Ｆ負極合剤：銅粉と上記の電解質との
重量比２：１の混合物０．１５３ｉ’ 正極合剤：第１表に示す活物質と上記の電解質と黒鉛と
の重量比１：１ ：０．０１６の混合物Ｑ 、 ０１５
９ 第１表 上記の発電要素を２トン／ ｔｒｉの圧力で加圧成形し
て、第１図のような構造の直径７ｍ、厚さ０．８順の電
池を組み立てた。
第２図は、これらの電池を約２０Ｃで１００μＡの電流
値で１サイクル６時間の充放電をくシ返し後の放電サイ
クルと、電池放電電圧が電池開路電圧よりも０．２ Ｖ
低い値になるまでの放電容量との関係を示している。
値で１サイクル６時間の充放電をくシ返し後の放電サイ
クルと、電池放電電圧が電池開路電圧よりも０．２ Ｖ
低い値になるまでの放電容量との関係を示している。
本発明に従う正極活物角を用いた電池Ａ ３ 、 Ａ４
。
。
Ａ６は充、放電サイクルが３００回においても放電容量
Ｑ 、３ ｍＡｈを与えていることから、実用電池とし
て十分使用に耐える電池であるということができる。
Ｑ 、３ ｍＡｈを与えていることから、実用電池とし
て十分使用に耐える電池であるということができる。
なお、電池の開路電圧は、電池Ａ１〜Ａ６まで大差はな
く、約０．６６Ｖである。
く、約０．６６Ｖである。
実施例２
電解質層＋、 Ｒｂ Ｃｕ ４ Ｉ １．７ｓ Ｃｌ
ｓ 、 ２６を０ 、０６７正極合剤：Ｃｕ ＶＯと上
記電解質と黒鉛０．６ ２ ５ との重量比１：１：０．０１６の混合 ０．０５ｙ 負極合剤：第２表の各活物質Ｏ，Ｓ重量部と上記の電解
質１重量部との混合物０．２ｙ第２表 上記の材料を用い、実施例１と同様にして直径７喘、厚
さ０．８ｇの電池を組み立てた。
ｓ 、 ２６を０ 、０６７正極合剤：Ｃｕ ＶＯと上
記電解質と黒鉛０．６ ２ ５ との重量比１：１：０．０１６の混合 ０．０５ｙ 負極合剤：第２表の各活物質Ｏ，Ｓ重量部と上記の電解
質１重量部との混合物０．２ｙ第２表 上記の材料を用い、実施例１と同様にして直径７喘、厚
さ０．８ｇの電池を組み立てた。
第３図は、これらの電池を約２０℃で１００μＡの電流
値で１サイクル６時間の充・放電をくシ返した後の充・
放電サイクルと、電池放電電圧がそれぞれの電池開路電
圧よｐｏ、２Ｖ低い値になるまでの放電容量との関係を
示している。
値で１サイクル６時間の充・放電をくシ返した後の充・
放電サイクルと、電池放電電圧がそれぞれの電池開路電
圧よｐｏ、２Ｖ低い値になるまでの放電容量との関係を
示している。
いずれの電池も充・放電サイクルが３００回においても
放電容量は０．３ｍＡｈ 近い値を与えており、実用電
池として十分使用に耐える電池であるということができ
る。なお各々の電池の開路電圧は、０．４〜０．６Ｖの
間の値を示す。
放電容量は０．３ｍＡｈ 近い値を与えており、実用電
池として十分使用に耐える電池であるということができ
る。なお各々の電池の開路電圧は、０．４〜０．６Ｖの
間の値を示す。
実姉例３
電解質層：Ｒｂ Ｃｕ ４Ｉ ＊ 、 ７ｓ Ｃｌ ｓ
、 ２６を０ 、０５ｙ正極合剤： Ｃｕ ｏ 、４
Ｖ２０ｓと上記電解質と黒鉛との重量比１：１：ｏ、
Ｑ１６の混合物 ０．０６ｙ 負極合印バ第３表の活物質と上記電解質との重量比１：
１の混合物０．１６〜０ 、２０９第３表 上記の材料を用いて直径７ｍｍ、厚さ０．６〜０．８閣
の電池を組み立てた。
、 ２６を０ 、０５ｙ正極合剤： Ｃｕ ｏ 、４
Ｖ２０ｓと上記電解質と黒鉛との重量比１：１：ｏ、
Ｑ１６の混合物 ０．０６ｙ 負極合印バ第３表の活物質と上記電解質との重量比１：
１の混合物０．１６〜０ 、２０９第３表 上記の材料を用いて直径７ｍｍ、厚さ０．６〜０．８閣
の電池を組み立てた。
第４図は、これらの電池を約２０Ｃで１００μＡの電流
値で１サイクル６時間の充・放電をくり返した後の充・
放電サイクルと、電池放電電圧がそれぞれの電池開路電
圧より０，２Ｖ低い値になるまでの放電容量との関係を
示している。
値で１サイクル６時間の充・放電をくり返した後の充・
放電サイクルと、電池放電電圧がそれぞれの電池開路電
圧より０，２Ｖ低い値になるまでの放電容量との関係を
示している。
いずれの電池も充・放電サイクルが３００回においても
放電容量は０．３ｍＡｈ近い値を与えており、実用電池
として十分使用に耐える電池であるということができる
。なお、各々の電池の開路電圧は、０．３〜０．４ｖの
間の値を示す。
放電容量は０．３ｍＡｈ近い値を与えており、実用電池
として十分使用に耐える電池であるということができる
。なお、各々の電池の開路電圧は、０．３〜０．４ｖの
間の値を示す。
実施例４
電解質層：第４表に示す電解質０．０５Ｆ正極合剤：
Ｃｕ ｏ 、 ｅ Ｖ ２０６と第２表の電解質と黒鉛
との重量比１ ： １ ： ０．０１６の混合物０．０
６９ 負極合剤：銅粉末と第４表の電解質との重量比２：１の
混合物０．１６ｙ 第４表 第６表は、上記の材料を用いた電池を約２０Ｃで１００
μＡの電流値で１サイクル６時間の充・放電を１０回く
９返した後、同じ電流値で３時間充電を行ない、その後
、約２０Ｃて６０日間放置した際の開路電圧の値、放置
６０日後に１００μＡで放電した際Ｌ７５開路電圧よシ
０．２ｖ低い値になるまでの放電容量とを示したもので
ある。
Ｃｕ ｏ 、 ｅ Ｖ ２０６と第２表の電解質と黒鉛
との重量比１ ： １ ： ０．０１６の混合物０．０
６９ 負極合剤：銅粉末と第４表の電解質との重量比２：１の
混合物０．１６ｙ 第４表 第６表は、上記の材料を用いた電池を約２０Ｃで１００
μＡの電流値で１サイクル６時間の充・放電を１０回く
９返した後、同じ電流値で３時間充電を行ない、その後
、約２０Ｃて６０日間放置した際の開路電圧の値、放置
６０日後に１００μＡで放電した際Ｌ７５開路電圧よシ
０．２ｖ低い値になるまでの放電容量とを示したもので
ある。
以 下 余 自
相６表
本発明に従う電池Ｆ２ 、Ｆ３ 、Ｆ４は、放置期間１
日〜６０日の間に渡って、はとんど開路電圧の変化はな
いし、また６０日放置後の容量劣化もきわめて少ない。
日〜６０日の間に渡って、はとんど開路電圧の変化はな
いし、また６０日放置後の容量劣化もきわめて少ない。
なお、実症例１〜３において、銅イオン導電性固体電解
質としてＲｂＣｕ ４Ｉ １．−ｒ ｓ Ｃｌ ３．２
ａを用たが、この他にＸ値が０．２６〜０．６の間の
ＲｂＣｕ４ｌ２−ｘＣ１３＋８を用いても実施例１〜３
と同様の効果が得られることはいうまでもない。
質としてＲｂＣｕ ４Ｉ １．−ｒ ｓ Ｃｌ ３．２
ａを用たが、この他にＸ値が０．２６〜０．６の間の
ＲｂＣｕ４ｌ２−ｘＣ１３＋８を用いても実施例１〜３
と同様の効果が得られることはいうまでもない。
発明の効果
本発明によれば、小形・薄形イしカ；簡便にでき、自己
放電の少ない実用的な固体電解質二次電池を得ることが
できる。
放電の少ない実用的な固体電解質二次電池を得ることが
できる。
第１図は本発明の実施例の電池の縦断面図、第２図、第
３図および第４図４池容量と充・放電サイクル数との関
係を示す図である。 １・・・・・・正極、２・・・・・・電解質層、３・・
・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 はプ・１名第
１図 ε３２図 ｏ ｔｏｏ ２ｏｏ ｓｏ。 充 オ文覚′す′イクノＶ軟 充 放電プイクｌＩ／数 第４図 充 麦（電“す′イクル・委た−
３図および第４図４池容量と充・放電サイクル数との関
係を示す図である。 １・・・・・・正極、２・・・・・・電解質層、３・・
・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 はプ・１名第
１図 ε３２図 ｏ ｔｏｏ ２ｏｏ ｓｏ。 充 オ文覚′す′イクノＶ軟 充 放電プイクｌＩ／数 第４図 充 麦（電“す′イクル・委た−
Claims (3)
- （１）Ｃｕｎ■２ｏ６（ただし、ｎ＝＝（Ｌ４〜ｏ、ａ
）で表される無機化合物と銅イオン導電性固体電解質の
混合物を主体に構成した正極と、銅イオン導電性固体型
Ｎ質層と、可逆性銅電極とを備えた固体電解質二次電池
。 - （２）銅イオン導電性固体電解質がＲｂＣｕ４Ｉ２−ｘ
Ｃｌ （ただしＸ＝０．２６〜ｏ、６）で表される３＋
ｘ 無機化合物である特許請求の範囲第１項記載の固体電解
質二次電池。 - （３）負極が、ＣｕｍＭＸ２（ただし、ｍ＝０．１〜０
．８、ＭはＴｉ、Ｗ、Ｍｏ″！、たはＮｂ、ＸはＳまた
はＳｅ）で表される無機化合物および金属銅よりなる群
から選ばれる物質と銅イオン導電性固体電解質との混合
物で構成された特許請求の範囲第１項記載の固体電解質
二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58120547A JPS6012676A (ja) | 1983-07-01 | 1983-07-01 | 固体電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58120547A JPS6012676A (ja) | 1983-07-01 | 1983-07-01 | 固体電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6012676A true JPS6012676A (ja) | 1985-01-23 |
Family
ID=14788999
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58120547A Pending JPS6012676A (ja) | 1983-07-01 | 1983-07-01 | 固体電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6012676A (ja) |
-
1983
- 1983-07-01 JP JP58120547A patent/JPS6012676A/ja active Pending
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