JPS6011634B2 - 耐熱性積層板 - Google Patents
耐熱性積層板Info
- Publication number
- JPS6011634B2 JPS6011634B2 JP3491679A JP3491679A JPS6011634B2 JP S6011634 B2 JPS6011634 B2 JP S6011634B2 JP 3491679 A JP3491679 A JP 3491679A JP 3491679 A JP3491679 A JP 3491679A JP S6011634 B2 JPS6011634 B2 JP S6011634B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- heat
- laminate
- polybutadiene
- resistant laminate
- polymer
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Reinforced Plastic Materials (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
- Graft Or Block Polymers (AREA)
- Organic Insulating Materials (AREA)
- Insulating Bodies (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は樹脂を基体材料として使用する印刷回路用の積
層板に関し、特に高周波電気袴性、耐熱性にすぐれた１
，２ポリブタジヱンを用いた積層板であってその熱風酸
張率の低減した積層板に関する。
層板に関し、特に高周波電気袴性、耐熱性にすぐれた１
，２ポリブタジヱンを用いた積層板であってその熱風酸
張率の低減した積層板に関する。
最近電子素子の高密度化、信号の高速化高周波教化に伴
ない回路板における配線密度の向上が必要となり回路板
をさらに多数層頚層した多層回路板が実用化されている
。
ない回路板における配線密度の向上が必要となり回路板
をさらに多数層頚層した多層回路板が実用化されている
。
しかし、従来の多層回路板においては絶縁層の誘電率が
６．０〜４．８であったため、回路の絶縁層の誘電率に
より支配される信号の伝搬速度や回路の特性インピーダ
ンスが低下していた。ところで従来より、電気的特性、
特に誘電率、誘電正接が小さく耐熱性、耐緑性、耐薬品
性にすぐれた材料としてペンダント二重結合を有する１
，２ポリブタジヱンが知られておりプリント配線基板、
プリント配線用コーティング樹脂、モールデイングコン
パウンド、絶縁ワニス等の電気、電子部品の基体として
応用されている。このうちプリント配線基板においては
、誘電特性、耐熱性の良好なポリブタジェンを使用した
ものが提案されている。しかしながら１，２ポリブタジ
ェンはその分子が無極性のため充填剤、補強剤又は金属
との接着性が不十分であった。
６．０〜４．８であったため、回路の絶縁層の誘電率に
より支配される信号の伝搬速度や回路の特性インピーダ
ンスが低下していた。ところで従来より、電気的特性、
特に誘電率、誘電正接が小さく耐熱性、耐緑性、耐薬品
性にすぐれた材料としてペンダント二重結合を有する１
，２ポリブタジヱンが知られておりプリント配線基板、
プリント配線用コーティング樹脂、モールデイングコン
パウンド、絶縁ワニス等の電気、電子部品の基体として
応用されている。このうちプリント配線基板においては
、誘電特性、耐熱性の良好なポリブタジェンを使用した
ものが提案されている。しかしながら１，２ポリブタジ
ェンはその分子が無極性のため充填剤、補強剤又は金属
との接着性が不十分であった。
そこでこれらを解決するための種々の変性１，２ポリブ
タジェン、例えばペンダント二重結合の一部をヱポキシ
化したヱポキシ変性１，２ポリプタジェン、分子の両末
端にカルボキシル基を有する１，２ポリブタジェンジカ
ルボン酸、１，２ポリブタジェングリコール、ウレタン
化１，２ポリプタジエン、マレイン化１，２ポリブタジ
ェン、さらにはこれらの変性１，２ポリブタジェンに重
合性モノマーをグラフト化させるものなどが提案されて
いるがこれらは逆に硬化速度の遅い反応性に乏しい欠点
を有したり、変性をしたために１，２ポリブタジェンホ
モポリマーのもつすぐれた耐熱性を損っていた。しかも
これらの変性によっても１，２ポリプタジヱンの寸法安
定性、特に熱堀鼓張の大きいという欠点は解決すること
ができなかった。本発明は上記従来の欠点を除去し、１
，２ポリブタジェンのすぐれた耐熱性誘電特性を損うこ
となく、接着性を改良し、さらに寸法安定性を向上させ
得る新規な耐熱性積層板を提供することを目的としてお
り、この目的は本発明において、側鎖二重結合を有する
１，２ブタジヱン単位をポリマー鎖に５０％以上含むブ
タジェンプレポリマ‐および／又はポリマーと、一般式
（Ｒは少なくとも２個の炭素原子を有する二価の炭化水
素基を表わす）のビスマレィミド化合物あるいは上式の
構成単位とするプレポリマーをラジカル重合開始剤の存
在下にシート状補強物に含浸せしめ加熱加圧下に積層成
形して成る耐熱性積層板により達成される。
タジェン、例えばペンダント二重結合の一部をヱポキシ
化したヱポキシ変性１，２ポリプタジェン、分子の両末
端にカルボキシル基を有する１，２ポリブタジェンジカ
ルボン酸、１，２ポリブタジェングリコール、ウレタン
化１，２ポリプタジエン、マレイン化１，２ポリブタジ
ェン、さらにはこれらの変性１，２ポリブタジェンに重
合性モノマーをグラフト化させるものなどが提案されて
いるがこれらは逆に硬化速度の遅い反応性に乏しい欠点
を有したり、変性をしたために１，２ポリブタジェンホ
モポリマーのもつすぐれた耐熱性を損っていた。しかも
これらの変性によっても１，２ポリプタジヱンの寸法安
定性、特に熱堀鼓張の大きいという欠点は解決すること
ができなかった。本発明は上記従来の欠点を除去し、１
，２ポリブタジェンのすぐれた耐熱性誘電特性を損うこ
となく、接着性を改良し、さらに寸法安定性を向上させ
得る新規な耐熱性積層板を提供することを目的としてお
り、この目的は本発明において、側鎖二重結合を有する
１，２ブタジヱン単位をポリマー鎖に５０％以上含むブ
タジェンプレポリマ‐および／又はポリマーと、一般式
（Ｒは少なくとも２個の炭素原子を有する二価の炭化水
素基を表わす）のビスマレィミド化合物あるいは上式の
構成単位とするプレポリマーをラジカル重合開始剤の存
在下にシート状補強物に含浸せしめ加熱加圧下に積層成
形して成る耐熱性積層板により達成される。
以下、本発明を詳細に説明する。本発明においては耐熱
性樹脂組成物である硬化１，２ポリブタジエンを‘１１
側鎖二重結合を有する１，２ブタジェン単位を分子鎖
に５０％以上含むプタジェン重合と、一般式〔Ａ〕で示
される（Ｒは少なくとも２個の炭素原子を有する二価の
炭化水素基を表わす） ・・・・・・〔Ａ〕ビスマ
レィミド化合物とからなりラジカル重合開始剤の存在下
に熱硬化させることにより、又は、｛２１ 一般式〔Ａ
〕のビスマレィミド化合物とジアミンとを少なくとも１
に等しいモル比で、加熱することにより得られる２００
℃以下の融点をもつビスマレイミドブレポリマーと、前
記ブタジェン重合体とからなりラジカル重合開始剤の存
在下に熱硬化させることにより得る。
性樹脂組成物である硬化１，２ポリブタジエンを‘１１
側鎖二重結合を有する１，２ブタジェン単位を分子鎖
に５０％以上含むプタジェン重合と、一般式〔Ａ〕で示
される（Ｒは少なくとも２個の炭素原子を有する二価の
炭化水素基を表わす） ・・・・・・〔Ａ〕ビスマ
レィミド化合物とからなりラジカル重合開始剤の存在下
に熱硬化させることにより、又は、｛２１ 一般式〔Ａ
〕のビスマレィミド化合物とジアミンとを少なくとも１
に等しいモル比で、加熱することにより得られる２００
℃以下の融点をもつビスマレイミドブレポリマーと、前
記ブタジェン重合体とからなりラジカル重合開始剤の存
在下に熱硬化させることにより得る。
｛１’又は‘２’により得られた耐熱性樹脂組成物にお
いては、１，２ポリブタジェンがイミド変性されること
によってその接着性が向上し、さらに低熱膨張樹脂とし
ての特徴を備え、しかもすぐれた誘電特性、耐熱性が据
われることはない。
いては、１，２ポリブタジェンがイミド変性されること
によってその接着性が向上し、さらに低熱膨張樹脂とし
ての特徴を備え、しかもすぐれた誘電特性、耐熱性が据
われることはない。
尚、‘１｝，｛２１の本発明ではブタジェン重合体とし
て側鎖二重結合を有する１，２ブタジェン単位をポリマ
ー鎖に５０％以上、好ましくは７０％以上含み、数平均
分子量が５００〜５０００の液状タイプ又は数平均分子
量５００００〜２０００００の粉末又はべレツトの固型
タイプのものが用いられる。
て側鎖二重結合を有する１，２ブタジェン単位をポリマ
ー鎖に５０％以上、好ましくは７０％以上含み、数平均
分子量が５００〜５０００の液状タイプ又は数平均分子
量５００００〜２０００００の粉末又はべレツトの固型
タイプのものが用いられる。
又、一般式〔Ａ〕のピスマレィミド化合物において上記
Ｒは１針固より少ない炭素原子をもつ線状又は分岐鎖の
アルキレン基、フェニレン又はシクロヘキシレン基、又
は基又、記号Ｒは、２価の基又は原子、たとえば酸素原
子、ィオウ原子、１〜３個の炭素原子を有するアルキレ
ン基、あるいは一ＣＯ−，−Ｓ０２−，一ＮＲ，−，一
Ｎ＝Ｎ−，−ＣＯＯ−，一ＣＯＮＨ−，−Ｐ（０）−Ｒ
，一などで表わされる基によって結合されたポリ芳香族
基、ポリ脂環式基であり得る。
Ｒは１針固より少ない炭素原子をもつ線状又は分岐鎖の
アルキレン基、フェニレン又はシクロヘキシレン基、又
は基又、記号Ｒは、２価の基又は原子、たとえば酸素原
子、ィオウ原子、１〜３個の炭素原子を有するアルキレ
ン基、あるいは一ＣＯ−，−Ｓ０２−，一ＮＲ，−，一
Ｎ＝Ｎ−，−ＣＯＯ−，一ＣＯＮＨ−，−Ｐ（０）−Ｒ
，一などで表わされる基によって結合されたポリ芳香族
基、ポリ脂環式基であり得る。
なお上記式中Ｒ，は水素原子、１〜４個の炭素原子のア
ルキル基、又はフェニル又はシクロヘキ＊シル基を表わ
す。
ルキル基、又はフェニル又はシクロヘキ＊シル基を表わ
す。
式〔Ａ〕のビスマレィミドの特定の例として次のものが
挙げられる。
挙げられる。
Ｎ，Ｎ′−エチレンーピスーマレイミド
Ｎ，Ｎ′ーヘキサメチレンービスーマレイミドＮ，Ｎ′
ーメターフエニレンービスーマレイミドＮ，Ｎ′−／ぐ
ラーフエニレンービスーマレイミドＮ，Ｎ′−４，４′
ージフエニルメタンービスーマレイミドＮ，Ｎ′−４，
４′ージフエニルスルホンーピスーマレイミドＮ．Ｎ′
−４，４′ージシクロヘキシルメタンービス−マレイミ
ドＮＮ′−メターキシリレンービスーマレイミドＮ，Ｎ
′−４，４′ージフエニルシクロヘキサンービスーマレ
イミドこれらのビスイミド‘ま米国特許第２４４４５３
６号に記載されているＮ−アリールマレィミドの製造の
ための方法の応用により製造できる。
ーメターフエニレンービスーマレイミドＮ，Ｎ′−／ぐ
ラーフエニレンービスーマレイミドＮ，Ｎ′−４，４′
ージフエニルメタンービスーマレイミドＮ，Ｎ′−４，
４′ージフエニルスルホンーピスーマレイミドＮ．Ｎ′
−４，４′ージシクロヘキシルメタンービス−マレイミ
ドＮＮ′−メターキシリレンービスーマレイミドＮ，Ｎ
′−４，４′ージフエニルシクロヘキサンービスーマレ
イミドこれらのビスイミド‘ま米国特許第２４４４５３
６号に記載されているＮ−アリールマレィミドの製造の
ための方法の応用により製造できる。
さらに用い得るビスマレィミドプレポリマーは一般的に
、式〔Ａ〕のＮ，Ｎ−ビスマレィミドとジアミンとを少
なくとも１に等しいモル比で加熱することにより得られ
ることが知られており、加熱時間と加熱温度を調節する
ことによって５０℃から２００午０の融点をもつプレポ
リマーが得られる。
、式〔Ａ〕のＮ，Ｎ−ビスマレィミドとジアミンとを少
なくとも１に等しいモル比で加熱することにより得られ
ることが知られており、加熱時間と加熱温度を調節する
ことによって５０℃から２００午０の融点をもつプレポ
リマーが得られる。
このビスマレイミドプレポリマーは一般式〔Ｂ〕で表わ
される。（Ｒ′，Ｒ″は少なくとも２個の炭素原子を有
する二価の炭化水素基） ……〔Ｂ〕ここで
Ｒ′，Ｒ″は同一であっても相異なるものであってもよ
くその詳細な内容は前述の記号Ｒと全く同様である。
される。（Ｒ′，Ｒ″は少なくとも２個の炭素原子を有
する二価の炭化水素基） ……〔Ｂ〕ここで
Ｒ′，Ｒ″は同一であっても相異なるものであってもよ
くその詳細な内容は前述の記号Ｒと全く同様である。
さらに用いるラジカル重合開始剤としては例えばペンゾ
イルパーオキサイド、ジクミルバーオキサイド、メチル
エチルケトンパーオキサイド、ｔーブチルパーベンゾエ
ート、ｔーブチルパーオキシラウレート、ジーｔーブチ
ルパーオキシフタレート、ラウロイル／ぐーオキサイド
、ジベンジル／ぐーオキサィド等の一種又は二種をブタ
ジェン重合体とピスマレィミド化合物１０の重量部に対
し０．１〜１の重量部加える。
イルパーオキサイド、ジクミルバーオキサイド、メチル
エチルケトンパーオキサイド、ｔーブチルパーベンゾエ
ート、ｔーブチルパーオキシラウレート、ジーｔーブチ
ルパーオキシフタレート、ラウロイル／ぐーオキサイド
、ジベンジル／ぐーオキサィド等の一種又は二種をブタ
ジェン重合体とピスマレィミド化合物１０の重量部に対
し０．１〜１の重量部加える。
ブタジェン重合体に対するビスマレイミドあるいはその
プレポリマーの配分量は比較的広い範囲で選択すること
ができるが、通常プタジェン重合体１０の重量部に対し
１０〜３０の重量部、好ましくは５０〜１５の重量部が
適当であり、所望の性能に対し、例えば比較的低誘電率
に重点を置く場合はブタジェン重合体の割合を多くし、
寸法安定性、特に低熱風鯵張の要求に対してはビスマレ
イミドもしくはビスマレィミドプレポリマーの割合を大
きくする。
プレポリマーの配分量は比較的広い範囲で選択すること
ができるが、通常プタジェン重合体１０の重量部に対し
１０〜３０の重量部、好ましくは５０〜１５の重量部が
適当であり、所望の性能に対し、例えば比較的低誘電率
に重点を置く場合はブタジェン重合体の割合を多くし、
寸法安定性、特に低熱風鯵張の要求に対してはビスマレ
イミドもしくはビスマレィミドプレポリマーの割合を大
きくする。
本発明耐熱性積層板の製造法は次のようにして得られる
。
。
ブタジェン重合体と一般式〔Ａ〕で示されるビスマレィ
ミド化合物又はビスマレィミドプレポリマ−をどの化合
物をも溶解し得る有機溶剤、例えばピリジン、テトラヒ
ドロフランジオキサンなどに溶解せしめこれにラジカル
重合開始剤を加え、含浸用ワニスとする。
ミド化合物又はビスマレィミドプレポリマ−をどの化合
物をも溶解し得る有機溶剤、例えばピリジン、テトラヒ
ドロフランジオキサンなどに溶解せしめこれにラジカル
重合開始剤を加え、含浸用ワニスとする。
これをシート状補強物、例えばガラス布、ガラスマット
、ガラスペーパー、ガラス不織布、合成繊維布、合成繊
維不織布、アスベスト紙などに合浸し、５０℃乃至２０
０℃好ましくは８０ｑｏ乃至１５０℃にて乾燥して得ら
れるプリプレグを必要枚数重ね１００℃〜２００℃で１
〜１００ｋ９／地の圧力下に加熱硬化を行うことにより
簸燃積層板が得られる。又、プリプレグの両面又は片面
に銅箔をのせて積層成形を行うことにより銅張積層板が
得られる。
、ガラスペーパー、ガラス不織布、合成繊維布、合成繊
維不織布、アスベスト紙などに合浸し、５０℃乃至２０
０℃好ましくは８０ｑｏ乃至１５０℃にて乾燥して得ら
れるプリプレグを必要枚数重ね１００℃〜２００℃で１
〜１００ｋ９／地の圧力下に加熱硬化を行うことにより
簸燃積層板が得られる。又、プリプレグの両面又は片面
に銅箔をのせて積層成形を行うことにより銅張積層板が
得られる。
さらにはこれを多層化した回路を構成することによって
信号の伝播速度の高速化、回路の特性インピーダンスの
マッチング、回路板の耐燃性、耐熱性寸法安定性の点で
最適の材僚であることも見出した。＜実施例 １＞ ポリマー鎖の約９０％が１，２結合からなるアタクティ
ック１，２ポリブタジェン（数平均分子量約１５００商
品名ＮＩＳＳＯ−ＰＢ−ＢＩＯＯＯ日本曹達）５０夕、
Ｎ，Ｎ′一４，４′−ジフエニルメタンビスマレイミド
（ビスマレイミド三共東圧イｂ学）３０夕、ジクミルパ
ーオキサイド２．４夕をテトラヒドロフラン５００夕に
溶解し含浸ワニスを得た。
信号の伝播速度の高速化、回路の特性インピーダンスの
マッチング、回路板の耐燃性、耐熱性寸法安定性の点で
最適の材僚であることも見出した。＜実施例 １＞ ポリマー鎖の約９０％が１，２結合からなるアタクティ
ック１，２ポリブタジェン（数平均分子量約１５００商
品名ＮＩＳＳＯ−ＰＢ−ＢＩＯＯＯ日本曹達）５０夕、
Ｎ，Ｎ′一４，４′−ジフエニルメタンビスマレイミド
（ビスマレイミド三共東圧イｂ学）３０夕、ジクミルパ
ーオキサイド２．４夕をテトラヒドロフラン５００夕に
溶解し含浸ワニスを得た。
このワニスにガラス不織布基材（日本バイリーン製ＥＰ
−４０５０）を浸濃し１２ぴ０２０分乾燥してプリプレ
グを得た。
−４０５０）を浸濃し１２ぴ０２０分乾燥してプリプレ
グを得た。
このプリプレグを８枚重ねその上下に電解鋼はく（古河
サーキットフオィル社製、１／幻ＺＴＡＩ処理）を重ね
温度１７０℃圧力４０ｋ９／地で２時間成形して銅張積
層板を得た。
サーキットフオィル社製、１／幻ＺＴＡＩ処理）を重ね
温度１７０℃圧力４０ｋ９／地で２時間成形して銅張積
層板を得た。
＜実施例 ２＞
ポリマー鎖の９０％以上が１，２結合からなるシンジオ
タクティツク１，２ポリブタジェン（数平均分子量約１
２００００、商品そりＳＲ−ＲＢ８１リ日本合成ゴム）
４０９とＮ，Ｎ′−４，４′−ジフェニルメタンビスマ
レイミドと４，４′−ジアミノジフエニルメタンとの反
応によって得られる融点が８０ｑｏのビスマレイミドプ
レポリマー（商品名ケルイミド６０１，ローヌ、プーラ
ン社）４０夕、ジクミルパーオキサィド２，４夕をピリ
ジン８００の‘に溶解しワニスとした。
タクティツク１，２ポリブタジェン（数平均分子量約１
２００００、商品そりＳＲ−ＲＢ８１リ日本合成ゴム）
４０９とＮ，Ｎ′−４，４′−ジフェニルメタンビスマ
レイミドと４，４′−ジアミノジフエニルメタンとの反
応によって得られる融点が８０ｑｏのビスマレイミドプ
レポリマー（商品名ケルイミド６０１，ローヌ、プーラ
ン社）４０夕、ジクミルパーオキサィド２，４夕をピリ
ジン８００の‘に溶解しワニスとした。
この含浸用ワニスにガラス布基材（日東級ＷＥ‐１１細
−１０４）を浸潰し１２ぴ０熱風陣温槽中で１５分乾燥
し指触乾燥の良いプリプレグを得た。
−１０４）を浸潰し１２ぴ０熱風陣温槽中で１５分乾燥
し指触乾燥の良いプリプレグを得た。
次にこのプリプレグを８枚重ねその上下に実施例１で用
いた電解鋼箔を重ね温度１８０ｑｏ圧力５０ｋ９／地で
２時間積層成形を行ない、さらに２００℃２時間のポス
トキュアを行ない銅張積層板を得た。上記実施例１，
２により得られた鋼張積層板の性能、即ち絶縁抵抗、は
んだ耐熱性誘電率、誘電正接、熱膨張率をＪＩＳＣ６４
８１によって測定した結果を表１に示す。
いた電解鋼箔を重ね温度１８０ｑｏ圧力５０ｋ９／地で
２時間積層成形を行ない、さらに２００℃２時間のポス
トキュアを行ない銅張積層板を得た。上記実施例１，
２により得られた鋼張積層板の性能、即ち絶縁抵抗、は
んだ耐熱性誘電率、誘電正接、熱膨張率をＪＩＳＣ６４
８１によって測定した結果を表１に示す。
尚表中Ａは比較例として市販の難燃性ェポキシ樹脂板Ｆ
Ｒ−４の性能を表中に示してある。
Ｒ−４の性能を表中に示してある。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 側鎖二重結合を有する１，２ブタジエン単位を分子
鎖中に５０％以上含むブタジエンプレポリマーおよび／
又はポリマーと、一般式▲数式、化学式、表等がありま
す▼ （Ｒは少なくとも２個の炭素原子を有する二価の炭化
水素基を表わす）のビスマレイミド化合物あるいは、上
式を構成単位とするプレポリマーをラジカル重合開始剤
の存在下にシート状補強物に含浸せしめて積層、加熱、
圧縮して成る耐熱性積層板。 ２ 前記積層板の少なくとも片面に銅箔を積層し、加熱
圧縮してなることを特徴とする特許請求の範囲第１項記
載の耐熱性積層板。 ３ 前記積層板と銅箔を接着してなる積層板を複数枚積
層し、加熱、圧縮してなることを特徴とする特許請求の
範囲第２項記載の耐熱性積層板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3491679A JPS6011634B2 (ja) | 1979-03-24 | 1979-03-24 | 耐熱性積層板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3491679A JPS6011634B2 (ja) | 1979-03-24 | 1979-03-24 | 耐熱性積層板 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS55126451A JPS55126451A (en) | 1980-09-30 |
| JPS6011634B2 true JPS6011634B2 (ja) | 1985-03-27 |
Family
ID=12427532
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3491679A Expired JPS6011634B2 (ja) | 1979-03-24 | 1979-03-24 | 耐熱性積層板 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6011634B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59201488A (ja) * | 1983-04-30 | 1984-11-15 | 富士通株式会社 | プリント基板 |
| JPH072829B2 (ja) * | 1987-11-04 | 1995-01-18 | 株式会社日立製作所 | 積層板 |
-
1979
- 1979-03-24 JP JP3491679A patent/JPS6011634B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS55126451A (en) | 1980-09-30 |
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