JPS5973435A - 非常に可溶性の硫酸第二セリウム - Google Patents
非常に可溶性の硫酸第二セリウムInfo
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、非常に可溶性の新規な硫酸第二セリウム、そ
の製造法及び用途に関する。
の製造法及び用途に関する。
硫酸第二セリウムは、二つの形態、即ち、無水塩Ｃｅ
（Ｓ ０４ ） ｘ及び四水＠Ｃｅ （８０４） ｚ
・４Ｈｘ Ｏとしで存在する。
（Ｓ ０４ ） ｘ及び四水＠Ｃｅ （８０４） ｚ
・４Ｈｘ Ｏとしで存在する。
他方、式Ｃｅ（８０４） ＊ ・Ｈ２８０４の酸性硫酸
第二セリウムの存在も知られている（ Ｑ 、 Ｔｒ
ｏｆ ｉｍｏマ 及びＪ、 １３ｅｌｏｓｋｏｓｋｏｖ
両氏、Ｚｈ、 Ｎｅｏｒｇ、 Ｋｈｌｍ。
第二セリウムの存在も知られている（ Ｑ 、 Ｔｒ
ｏｆ ｉｍｏマ 及びＪ、 １３ｅｌｏｓｋｏｓｋｏｖ
両氏、Ｚｈ、 Ｎｅｏｒｇ、 Ｋｈｌｍ。
１３（１）、２６０−２６６ （１９６Ｂ）Ｍ、Ｐ、）
。
。
水に非常に可溶性の、即ち、少なくとも１モル／ｌのセ
リウムを含有するセリウ入水溶液を形成できるセリウム
化合物がある。これらの溶液は、一般に硝酸第二セリウ
ム又は硝酸セリウムアンモニウムよりなる。しかしなが
ら、これらの化合物が特に触媒又は有機合成に用いられ
るときに１ｉＦＩ’Ｊ酸の存在が邪魔になることが証明
されており、これらの化合物に代えて硫酸第二七リウム
を有利に使用できるのはこのためである。しかし、この
場は硝酸塩よりも非常に水溶性でないという不都合を与
える。
リウムを含有するセリウ入水溶液を形成できるセリウム
化合物がある。これらの溶液は、一般に硝酸第二セリウ
ム又は硝酸セリウムアンモニウムよりなる。しかしなが
ら、これらの化合物が特に触媒又は有機合成に用いられ
るときに１ｉＦＩ’Ｊ酸の存在が邪魔になることが証明
されており、これらの化合物に代えて硫酸第二七リウム
を有利に使用できるのはこのためである。しかし、この
場は硝酸塩よりも非常に水溶性でないという不都合を与
える。
したがって、本発明は、水−＼の溶解度が現存する硝酸
第二セリウムよりも断然大きく且つ硝酸をベースとした
化合物と同程度である新規な硫酸第二セリウムを提供す
ることを目的とする。
第二セリウムよりも断然大きく且つ硝酸をベースとした
化合物と同程度である新規な硫酸第二セリウムを提供す
ることを目的とする。
市場で見られる種々の硫酸第二七リウムは、溶液１ノに
つき１４０１１のセリウムよりも低い水への溶解度を示
す。
つき１４０１１のセリウムよりも低い水への溶解度を示
す。
本発明は、水への溶解度が、周囲温度で測定し且つ四価
状態のセリウムの１１１Ｉ数で表わして、１５０〜３８
５９ ／ ｌ ｚ好ましくは１８０〜３８５Ｉ／ノであ
ることを特徴とする非常に水溶性の硫酸第二セリウムに
関する。
状態のセリウムの１１１Ｉ数で表わして、１５０〜３８
５９ ／ ｌ ｚ好ましくは１８０〜３８５Ｉ／ノであ
ることを特徴とする非常に水溶性の硫酸第二セリウムに
関する。
本発明の硫酸第二七リラム拡、流動性を留め且つ長時間
非常に安定にして困難、なしに取扱うことができる水溶
液の取得を可能にさせる。
非常に安定にして困難、なしに取扱うことができる水溶
液の取得を可能にさせる。
本発明の硫酸第二セリウムは、次の概略一般式０式％（
１） （ここで、Ｘ及びｎは０以上であって１以下である） に相当する。
１） （ここで、Ｘ及びｎは０以上であって１以下である） に相当する。
本発明の非常に可溶性の硫酸第二セリウムは、無水のＣ
ｅ（Ｂｏａ）ｘ相の存在を決定できるＸ線回折図形を示
す。本発明を特定の理論に限定するものではないが、本
発明の硫酸第二七リラムは、Ｃ＠（Ｂｏａ）重相であっ
てそのＸＩｍ回折図形がＡ ８ ＴＭ２２５４６に与え
られているものであり、しかもその上に硫酸（硫酸イオ
ン）及び場合により水が吸着されているようなものから
特に成っているものと考えられる。
ｅ（Ｂｏａ）ｘ相の存在を決定できるＸ線回折図形を示
す。本発明を特定の理論に限定するものではないが、本
発明の硫酸第二七リラムは、Ｃ＠（Ｂｏａ）重相であっ
てそのＸＩｍ回折図形がＡ ８ ＴＭ２２５４６に与え
られているものであり、しかもその上に硫酸（硫酸イオ
ン）及び場合により水が吸着されているようなものから
特に成っているものと考えられる。
また、本発明は、次式
％式％（）
（ここでｙはＯより矢であって１５以下であり、２は２
以上である） の水和硫酸第二セリウムを８０〜３５０℃の温度で少な
くとも１回の熱処理に付す仁とからなることを特徴とす
る非常に可溶性の硫酸第二七リラムの製造法に関する。
以上である） の水和硫酸第二セリウムを８０〜３５０℃の温度で少な
くとも１回の熱処理に付す仁とからなることを特徴とす
る非常に可溶性の硫酸第二七リラムの製造法に関する。
さらに詳しくは、との！１４！ｌ法は、下記の工程：ａ
） 第一工程において、水酸化第二七リラムと硫酸との
反応又は硫酸第一七リラムの電気分解又は第二セリウム
塩と硫酸との反応により次式％式％［） （ここでｙは０より大であって１．５以下であり、２紘
２以、上である） の硫酸第二七リラムを製造し、 ｂ）第二工程において、第一工程で得られた硫酸第二セ
リウムを場合によりｐ過した後に８０Ｓ３５０℃の温度
で熱処理する 工程よりなることを特献とする。
） 第一工程において、水酸化第二七リラムと硫酸との
反応又は硫酸第一七リラムの電気分解又は第二セリウム
塩と硫酸との反応により次式％式％［） （ここでｙは０より大であって１．５以下であり、２紘
２以、上である） の硫酸第二七リラムを製造し、 ｂ）第二工程において、第一工程で得られた硫酸第二セ
リウムを場合によりｐ過した後に８０Ｓ３５０℃の温度
で熱処理する 工程よりなることを特献とする。
本発明の方法の第一工程によれば、次式％式％（１）
（ここでｙは０〜１．５であり、２は２以上である）の
硫酸第二セリウムが製造される。
硫酸第二セリウムが製造される。
ｙ及び２の好ましい値は、次、の通りである。ｙは０．
２以上であって０．７以下であり、２は２以上である。
２以上であって０．７以下であり、２は２以上である。
この硫酸第二セリウムは、水酸化第二セリウムと硫酸と
の反応又は硫酸第一七リラムの電気分解又は第二セリウ
ム塩（例えば硝酸第二セリウム）とｆＪｔｔｒ４Ｍとの
反応により製造することができる。好ましくは、水酸化
第二セリウム（ｃ ｅ ｏ、・２Ｈ，Ｏ）と硫酸との反
応により行われる。
の反応又は硫酸第一七リラムの電気分解又は第二セリウ
ム塩（例えば硝酸第二セリウム）とｆＪｔｔｒ４Ｍとの
反応により製造することができる。好ましくは、水酸化
第二セリウム（ｃ ｅ ｏ、・２Ｈ，Ｏ）と硫酸との反
応により行われる。
本発明の方法の第一工程の好ましい実施態様によれば、
用いられる水酸化第二セリラムは、約り０℃〜約１４０
℃、好ましくは１００〜１２０℃の温度で予め乾燥され
る。用いられる硫酸は、好ましくは、２ＯＮ以下、特に
１５〜１８Ｎの濃度を示す。硫酸の使用量は、好ましく
は、化学量論酌量に対して１００〜２００％過剰量に相
当する。乾燥した水酸化第二セリ・ラムと硫酸との反応
は、好ましくは１００℃以下、特に６０〜１００℃の温
度で行われる。１００℃以下の反応温度は夙応媒体中で
Ｃｅ０８０ｎ型の塩基性塩が生成するのを回避させるも
のである。反応時間は臨界的ではなく、１０分間〜５時
間であってよい。これにより、次式 ％式％） （ここでｙは０〜１５であり、２は２以上であり、２は
この第一工程で得られた硫酸第二セリウムの結合水及び
遊離の水を表わす） の水和硫酸第二セリウムが得られる。
用いられる水酸化第二セリラムは、約り０℃〜約１４０
℃、好ましくは１００〜１２０℃の温度で予め乾燥され
る。用いられる硫酸は、好ましくは、２ＯＮ以下、特に
１５〜１８Ｎの濃度を示す。硫酸の使用量は、好ましく
は、化学量論酌量に対して１００〜２００％過剰量に相
当する。乾燥した水酸化第二セリ・ラムと硫酸との反応
は、好ましくは１００℃以下、特に６０〜１００℃の温
度で行われる。１００℃以下の反応温度は夙応媒体中で
Ｃｅ０８０ｎ型の塩基性塩が生成するのを回避させるも
のである。反応時間は臨界的ではなく、１０分間〜５時
間であってよい。これにより、次式 ％式％） （ここでｙは０〜１５であり、２は２以上であり、２は
この第一工程で得られた硫酸第二セリウムの結合水及び
遊離の水を表わす） の水和硫酸第二セリウムが得られる。
熱処理を実施、する前に、第一工程で得られた水和硫酸
第二七リラムのｐ過が場合により行われる。
第二七リラムのｐ過が場合により行われる。
周囲温度か・ら９５℃、好ましくＦｉ、４０〜６０℃の
温度の反応混合物が瀝過される。
温度の反応混合物が瀝過される。
本発明の方法の第二工程によれば、式（Ｉｆ）の水和硫
酸第二七リラムが８０〜３５０℃の温度で熱処理される
。熱処理時間は６〜４８時間である。
酸第二七リラムが８０〜３５０℃の温度で熱処理される
。熱処理時間は６〜４８時間である。
本発明を特定の理論に限定するわけではないが、この熱
処理が結晶発達の面で第一工程により得られた物質（こ
のＸ線スペクトルはｃｅ（ｓＯｎ）ｘ・４山０と同一構
造の相の存在を示す）と所望の硫酸第二七リラム（この
Ｘａスペクトルは無水のＣｅ（８０４）。
処理が結晶発達の面で第一工程により得られた物質（こ
のＸ線スペクトルはｃｅ（ｓＯｎ）ｘ・４山０と同一構
造の相の存在を示す）と所望の硫酸第二七リラム（この
Ｘａスペクトルは無水のＣｅ（８０４）。
相の存在を特に示す）との間の相変化を生じさせるもの
と考えることができる。好ましくは、この熱処理は、１
１０〜２００℃の温度で１０〜２４時間行われる。
と考えることができる。好ましくは、この熱処理は、１
１０〜２００℃の温度で１０〜２４時間行われる。
得られた硫酸第二七リラムは、四価状態のセリウムで表
わして１５０〜２ Ｂ ５１１／Ｉ、好ましくは１８０
〜２８５１／ｌである非常に大きな水への溶解度を示す
。
わして１５０〜２ Ｂ ５１１／Ｉ、好ましくは１８０
〜２８５１／ｌである非常に大きな水への溶解度を示す
。
次式
％式％（）
（ここでＸ及びｎは０以上であってα１未満である）
の酸酢第二セリウムを製造するだめの本発明の方法の変
法は、式（ＪＴ）の水和硫前第二セリウムを８０〜１３
０℃の間の温度での第一熱処理に１０〜４８時間行して
次式 ％式％（１） （ここでＸ′は０．２以上であって０７以下であり、ｎ
牡１以下である） の硫酸第二セリウムとなし、次いで式ｌの硫酸第二七リ
ラムを２５０〜３５０℃の温度での第二熱処理に４〜２
４時間付すことからなる。
法は、式（ＪＴ）の水和硫前第二セリウムを８０〜１３
０℃の間の温度での第一熱処理に１０〜４８時間行して
次式 ％式％（１） （ここでＸ′は０．２以上であって０７以下であり、ｎ
牡１以下である） の硫酸第二セリウムとなし、次いで式ｌの硫酸第二七リ
ラムを２５０〜３５０℃の温度での第二熱処理に４〜２
４時間付すことからなる。
この本発明の変法で得られた硫酸第二七リラムは、一般
に約３００．９／ｊよりもずっと大きい水への溶解度を
示す。
に約３００．９／ｊよりもずっと大きい水への溶解度を
示す。
本発明の非常に可溶性の硫酸第二七リラムは、非常に種
々の用途に、特に各種の化学反応のだめの触媒の製造、
接着剤の製造、セスキ硫化セリウムの製造、多孔質ポリ
ウレタンフォームの製造、低反射力を持つクロム層の製
造、抵抗器の製造、各種重合体への単量体のグラフト化
用の開始剤として、酸化還元反応において、例えば光照
射下での水からの酸素の製造、太陽エネルギーによる水
から水素の製造、クロム酸鉛又祉酸化チタ／糸顔料の紫
外線による褐色化を防止するための処理、塗料用乾燥剤
の製造に用いることができる。
々の用途に、特に各種の化学反応のだめの触媒の製造、
接着剤の製造、セスキ硫化セリウムの製造、多孔質ポリ
ウレタンフォームの製造、低反射力を持つクロム層の製
造、抵抗器の製造、各種重合体への単量体のグラフト化
用の開始剤として、酸化還元反応において、例えば光照
射下での水からの酸素の製造、太陽エネルギーによる水
から水素の製造、クロム酸鉛又祉酸化チタ／糸顔料の紫
外線による褐色化を防止するための処理、塗料用乾燥剤
の製造に用いることができる。
下記の例は、本発明を例示するもので、これを何ら制限
するものではない。
するものではない。
例 １
式Ｃｅ （８０４）２ ｅ１Ｈ２８０４ｌ＋０．５Ｈ１
０（ｉＤ硫酸第二セリウムの製造 第一工程で、８４Ｉの水酸化第二セリウム（Ｃｅ０１
＠ ２Ｈ３０）と１８Ｉ１度１７）３００＋ｄＯ’）硫
酸とを８０℃で３０分間反応させることによって式０式
％ ムを製造し、得られた沈殿を８０℃でｐ過ム水気を取る
。
０（ｉＤ硫酸第二セリウムの製造 第一工程で、８４Ｉの水酸化第二セリウム（Ｃｅ０１
＠ ２Ｈ３０）と１８Ｉ１度１７）３００＋ｄＯ’）硫
酸とを８０℃で３０分間反応させることによって式０式
％ ムを製造し、得られた沈殿を８０℃でｐ過ム水気を取る
。
第二工程において、水気を取った生成物を１０５℃の乾
燥器で４８時間乾燥する。これにより式０式％ ムを得た。この硫酸第二セリウムを水に溶解させること
によって２８０１１／Ｉのセリウム（ＩＶ ）を含有す
る溶液を得た。この溶液は、常温で移し教えることがで
き且つ取扱うことができる蔭どに十分に流動性であって
、さらに顕著な長時ｎ」１安定性を示した。
燥器で４８時間乾燥する。これにより式０式％ ムを得た。この硫酸第二セリウムを水に溶解させること
によって２８０１１／Ｉのセリウム（ＩＶ ）を含有す
る溶液を得た。この溶液は、常温で移し教えることがで
き且つ取扱うことができる蔭どに十分に流動性であって
、さらに顕著な長時ｎ」１安定性を示した。
例２Ａ−６
例１に記載した方法と類似の方法によるが、ただし下記
の表ＩＫ要約する操作条件で実施する。
の表ＩＫ要約する操作条件で実施する。
得られた硫酸第二セリウムの溶液は、」二記の例１で示
したものと同じ品質を示した。
したものと同じ品質を示した。
例７〜９
例１に記載した条件と同じ条件で実施する。
例８及び９は、例７で得られた硫酸第二七リラムを熱処
理することからなる本発明の方法の好ましい変法を例示
する。
理することからなる本発明の方法の好ましい変法を例示
する。
得られた結果を表Ｈに記載する。
硫酸第二七リラムの良好な溶解を得るためには少なくと
も２５０１１／Ｉｔの量の式（Ｉ）の硫酸第二セリウム
を使用する必要がある。
も２５０１１／Ｉｔの量の式（Ｉ）の硫酸第二セリウム
を使用する必要がある。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （υ 次の一般式 ％式％（１） （ここでＸ及びｎは０以上であって１以下である）に相
当し且つ四価状態のセリウム０１ｌｌ数で表わして１５
０〜５８５７７／ｌの水への溶解度を示す硫酸第二セリ
ウム。 （２）四価状態のセリウムの９／！数で表わした水への
溶解度が１８０〜５８５１／ｌであることを特徴とする
特許ｄｄ求の範囲第１項記載の硫酸第二セリウム。 （３）硫酸第二セリウムが、Ｘ及びｎが０以上であって
α１未満である式■に相当し且つ四価状態のセリウムの
ｌ／ｌ！数で表わして少なくとも約３００１１／ｌの水
への溶解度を示すことを特徴とする特許請求の範囲第１
項記載の硫酸第二セリウム。 （４）次式 ％式％（） （ここでｙは０より大であって１５以下であり、２は２
以上である） の水和硫酸第二セリウムをｇｏ〜３５０℃の温度で少な
くとも１回の熱処理に付すことからなることを特徴とす
る次の一般式 ％式％（１） （ここでＸ及びｎは０以上であって１以下である）に相
当し且つ四価状態のセリウムの１１１１数で表わして１
５０〜５８５１１／ｌの水への溶解度を示す硫酸第二セ
リウムの製造方法。 （５）下記の工程： ａ）第一工程において、水酸化第二七リウムと硫酸との
反応又は硫酸第一セリウムの電気分解又は第二七リウム
塩と硫酸との反応により次式０式％（［） （ここでｙは０より大であって１５以下であり、２は２
以上である） の硫酸第二セリウムを製造し、 ｂ）第二工程において、第一工程で得られた硫酸第二セ
リウムを場合に上りｐ過した後に８０〜３５０℃の温度
で熱処理する 工程よりなることを特徴とする特許請求の範囲第４項記
載の方法。 （６）水和硫酸第二セリウムが次式 ％式％（） （ここでｙは０．２以上であって０．７以下であり、２
は２以上である） に相当することを特徴とする特許ｄ請求の範囲第４又は
５項記載の方法。 （７）第一工程において水酸化第二セリウムと硫酸とを
反応させることによって硫酸第二セリウムを製造し、そ
の際水酸化第二セリウムは約５０〜１４０℃の間の温度
で予め乾燥しておき、硫酸は２ＯＮ以下の濃度を表わす
ようにし、硫酸の量ね化学量論的量に対して１００〜２
００％過剰量に相当するようにし、そして乾燥した水酸
化第二セリウムと硫酸との反応を１００’Ｃ以下の温度
で行うことを特徴とする特ｆｔ請求の範囲第５又は６項
記載の方法。 （８）水酸化第二セリウムが１００〜１２０℃で乾燥さ
れることを特徴とする特＃”ｆ結末の範囲第７項記載の
方法。 （９）硫酸が１５〜１８Ｎの、＃度を表わブことを特徴
とする特許Ｂｉｔ求の範り第７項記載の方法。 （１０）乾燥した水酸化第二七リウムと硫酸との反応温
度が６０〜１００℃であることを特徴とする特許請求の
範υ１１第７項記載の方法。 （１１）周囲温度から９５℃の１Ｌ４ｊの温度にある式
（ＩＩ）の硫酸第二七リウム含有反応物のｐ過が行われ
ることを特徴とする特８１ Ｎｉ！求の範り第７〜１０
項のいずれかに記載の方法。 （１２）反応物の温度が４０〜６０℃であることを特徴
とする特許請求の範囲第１１項記載の方法。 （１３）式（１１）の水和硫酸第二セリウムを１１０℃
〜２００℃の間の温良での熱処理に１０〜２４時間付す
こと全特徴とするｑ′！Ｊｎ１・「ｎ求の範ｆＪｉｌ第
４〜１０項のいずれかに記載の方法。 （１４）式（１７）の水和硫酸第二セリウムを８０〜１
３０℃の間の温度での第一熱処理に１０〜４８時間付し
て次式 ％式％） （ここでＸ′は０．２以」二であって０．７以下であり
、ｎ′は１以下である） の硫酸第二セリウムとなし、次いで弐Ｉ）の硫酸第二セ
リウムを２５０〜３５０℃の温度での第二熱処理に４〜
２４時間付すことによりＸ及びｎが０以上であって０１
未満であり且つ四価状態のセリウムのＪ／ノ数で表わし
て少なくとも約３００１／ｌの水への溶解度を示す式（
Ｉ）に相当する硫酸第二七リウムが得られることを特徴
とする特許Ｊ１１求の範囲第４項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR8212970A FR2530608A1 (fr) | 1982-07-26 | 1982-07-26 | Sulfate cerique tres soluble, son procede de fabrication et ses applications |
| FR8212970 | 1982-07-26 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5973435A true JPS5973435A (ja) | 1984-04-25 |
Family
ID=9276301
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58134512A Pending JPS5973435A (ja) | 1982-07-26 | 1983-07-25 | 非常に可溶性の硫酸第二セリウム |
Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0100709B1 (ja) |
| JP (1) | JPS5973435A (ja) |
| AT (1) | ATE17341T1 (ja) |
| AU (1) | AU565114B2 (ja) |
| BR (1) | BR8303955A (ja) |
| CA (1) | CA1212514A (ja) |
| DE (1) | DE3361785D1 (ja) |
| FR (1) | FR2530608A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104445342A (zh) * | 2014-11-24 | 2015-03-25 | 益阳鸿源稀土有限责任公司 | 硫酸稀土盐及制备方法 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN111889114B (zh) * | 2019-05-05 | 2022-08-12 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种壳核结构的催化剂及其制备方法和应用 |
| CN112717942B (zh) * | 2019-10-28 | 2022-10-11 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种卤氧化催化剂及其制备方法和应用 |
| CN112718017B (zh) * | 2019-10-28 | 2022-08-12 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种壳核催化剂及其制备方法和应用 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4313804A (en) * | 1980-10-21 | 1982-02-02 | B.C. Reasearch Council | Process for preparing ceric sulphate |
-
1982
- 1982-07-26 FR FR8212970A patent/FR2530608A1/fr active Granted
-
1983
- 1983-07-13 DE DE8383401455T patent/DE3361785D1/de not_active Expired
- 1983-07-13 AT AT83401455T patent/ATE17341T1/de not_active IP Right Cessation
- 1983-07-13 EP EP83401455A patent/EP0100709B1/fr not_active Expired
- 1983-07-22 AU AU17189/83A patent/AU565114B2/en not_active Ceased
- 1983-07-25 JP JP58134512A patent/JPS5973435A/ja active Pending
- 1983-07-25 CA CA000433151A patent/CA1212514A/fr not_active Expired
- 1983-07-25 BR BR8303955A patent/BR8303955A/pt unknown
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104445342A (zh) * | 2014-11-24 | 2015-03-25 | 益阳鸿源稀土有限责任公司 | 硫酸稀土盐及制备方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| AU1718983A (en) | 1984-02-02 |
| FR2530608A1 (fr) | 1984-01-27 |
| DE3361785D1 (en) | 1986-02-20 |
| BR8303955A (pt) | 1984-02-28 |
| AU565114B2 (en) | 1987-09-03 |
| ATE17341T1 (de) | 1986-01-15 |
| EP0100709B1 (fr) | 1986-01-08 |
| CA1212514A (fr) | 1986-10-14 |
| EP0100709A1 (fr) | 1984-02-15 |
| FR2530608B1 (ja) | 1985-03-15 |
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