JPS5951517B2 - 環状金属要素の円筒形セラミツク部材への固定方法と組立体 - Google Patents

環状金属要素の円筒形セラミツク部材への固定方法と組立体

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、金属のセラミツクヘのシール、特に、環状金
属部材の円筒形セラミック要素へのシールに関する。
該シールは、例えば、固体セラミック電解質を有する種
類の電気化学的電池に使用される。
ナトリウム・硫黄電池は、該電池の代表的な例であり、
これ等は、電極材料が液体になる高温で作用せねばなら
ない。従つて、これ等の電極材料を電池内に密封するこ
とを要するこのシールは、これ等の温度で非常に反応性
のある材料に耐えるだけではなく、温度のサイクルをも
受ける。代表的な例として、ナトリウム・硫黄電池は、
管の一面、好ましくは外面のナトリウムと、他の面の硫
黄/ナトリウム多硫化物とで電解質を形成する一端にお
いて閉鎖されたベータアルミナ管を有し得る。この電池
は、これ等の材料の漏出ないし混合を防止する如くシー
ルされねばならず、該電池用のシール装置の種々の型式
に対し、幾つかの提案が行われた。多くの金属に比し、
セラミツク材料は、一般に弱く、特に引張り強度で然り
であり、該電池用の如何なるシールでも、セラミツク材
料が過大の応力を有しない様になることを保証し得るこ
とが必要である。ナトリウム・硫黄電池では、ベータ・
アルミナ電解質管は、その開口端にアルフア・アルミナ
の管状延長部を有しても良く、従つて、この端部は、イ
オン的に導体ではない。
アルフア・アルミナと、ベータ・アルミナとは、同様の
熱膨脹係数を有し、アルフア・アルミナ延長管をベータ
・アルミナにガラスシールで固定し得ることは周知であ
る。この場合には、電池の閉鎖は、アルフア・アルミナ
管へのシールによつて行われねばならないが、これは、
セラミツク管の端部で金属のセラミツクへのシールを形
成するのと同一の問題である。本発明の目的は、金属要
素をセラミツタ管の開口端へシールするこを可能にし、
しかもセラミツク材料の過剰なたが張り応力を除去し得
る金属のセラミツクへのシールの改良された型式を提供
することである。
本発明の一側面によると、環状金属要素を円筒形セラミ
ツク部材へ固定する方法は、比較的軟質の金属要素また
は被覆をセラミツク部材の端部または端部に接近して該
部材の内、外成形而上に置き、成形面を有する環状内、
外側金属要素を前記セラミツク部材の夫々の軟質金属で
被われた内、外面上に置き、金属要素の前記成形面の成
形が、前記外側金属要素の内経を前記円筒形部材の端部
への方向で減少させ、前記内側金属要素の外径を該部材
の同一部分上の該方向で増大させる如く行われ、前記内
、外側金属要素が、前記軟質金属要素に比し硬い金属で
作られ、該外側金属要素の膨脹係数が、前記セラミツク
材料のものよりも大きく、該内側金属要素の膨脹係数が
該セラミツク材料のものよりも小さくなる様な熱膨脹係
数を該金属が有し、この組立体を加熱し、該組立体が熱
いとき、前記環状金属要素を前記セラミツク材料と密に
係合する如く軸方向へ押圧し、これによつて、該セラミ
ツク材料が、2つの環状金属要素間に、冷却されたとき
に密に固定される手順を備えている。
この構造では、材料の熱膨脹係数の適当な選定により、
セラミツク材料の如何なるたが張り応力をも必要としな
いことが認められる。しかしながら、実際上、幾分かの
たが張り応力が予期されるが、これは、環状外側金属要
素が加えるセラミツクへの内方圧力と、環状内側金属要
素が加えるセラミツクへの外方圧力との差異にのみ依存
する。シール工程中と、次の熱サイクル中とにおける全
体の応力分布に対して注意を払うことが必要である。環
状金属部材の厚さと、降伏点と、弾性係数とは、詳細設
計の際に考慮されねばならない。セラミツクに如何なる
過度の応力をも生じ得る前に、これ等の金属部材が降伏
点を越える応力を生じる如く、該部材を設計することは
便利である。相当のシール圧力は、セラミツク材料の過
度のたが張り応力なしに得られることが認められる。セ
ラミツクと環状金属要素との間の軟質金属の介在層は、
如何なる表面不規則をも充填する如く変形し、従つて密
なシールが保証される。環状内、外側金属要素の成形面
は、円錐面でもよい。セラミツク部材の前記内、外面は
、該部材の端部への方向で該部材の外径が減少し、該部
材の同一部分上の該方向でその内径が増大する如く成形
し得る。セラミツク材料と、内、外側金属要素との前記
表面は、対応する如く勾配が設けられる。本発明は、環
状金属要素を円筒形セラミツク部材に固定する方法をそ
の範囲内に包含し、該方法は、円筒形部材の端部または
端部に接近して勾配のある内、外面を有する如くセラミ
ツク部材を成形し、外径が前記円筒形部材の端部への方
向で減少し、内径が該部材の同一部分上の該方向で増大
する如く構成された真直の勾配に前記勾配が形成され、
該勾配面に比較的軟質の金属の円錐形要素または被覆を
設け、前記セラミツクの軟質金属で被われた夫々の内、
外面上に、対応する勾配面を有する環状内、外側金属要
素を置き、前記内、外側金属要素が、前記軟質金属要素
に比し硬い金属で作られ、該外側金属要素の膨脹係数が
、前記セラミツク材料のものよりも大きく、該内側金属
要素の膨脹係数が該セラミツク材料のものよりも小さく
なる様な熱膨脹係数を該金属が有し、この組立体を加熱
し、該組立体が熱いとき、前記環状金属要素を前記セラ
ミツク材料と密に係合する如く軸方向へ押圧し、これに
よつて、該セラミツク材料が、2つの環状金属要素間に
、冷却されたときに密に固定される手順を備えている。
好ましくは、少くとも1つの環状溝は、セラミツク材料
の各勾配面に形成される。
軟質金属は、該溝内へ変形し得る。従つて、この溝は、
所要の場合を除き、界面圧力が溝の領域に生じるのを防
止するのに役立ち、溝内へ変形する軟質金属は、界面圧
力を除去し、該圧力は、この領域で殆んど零である。従
つて、該溝は、勾配面上に非線型圧力分布が生じるのを
可能にする。ある場合には、この溝は、セラミツク材料
の端部に形成されてもよく、換言すれば、該材料の表面
は、セラミツク管の端部へ面する肩のある段を有してい
る。
軟質介在層材料の適切な選定により、拡散接合は、シー
ルを更に改善する如く、軟質金属と、1またはそれ以上
の他の材料との間に生じ得る。
使用される材料の選定は、一般に作るべき物品の用途に
よる。例えば硫黄/多硫化物の様な液体陰極反応体と、
液体アルカリ金属とを有する電気化学的電池では、種々
の材料は、電池の作用温度で電池材料に対して化学的に
不活性でなければならない。軟質金属は、セラミツクの
両面で同一材料であることは必ずしも必要としない。
しかしながら、同一材料を使用し、加熱操作の際に、組
立体をこの材料が軟化する温度まで加熱する様にするこ
とは便利である。セラミツクの成形面が勾配面の場合に
、内、外側の勾配は、同一傾斜角でも異なる角度でもよ
い電気化学的電池のセラミツク材料は、必ずしも固体電
解質であるを要しない。
例えば、ベータ・アルミナ電解質を有するナトリウム・
硫黄電池に対し、金属環状要素を上述の如くこの電解質
材料へ取付けてもよいが、環状アルフア・アルミナ要素
をベータ・アルミナ管の端部へ、例えばガラスシールを
用いて固定し、このアルフア・アルミナi環状部材へ固
定された金属環状要素を有する様にするのが便利なこと
がよくある。この構成では、金属要素をアルフア・アル
ミナがベータ・アルミナに固定される以前または以後に
アルフア・アルミナベ固定し得る。従つて、セラミツク
材料に就て述べると、この材料は、イオン電導性を除去
する如く適当に変更された電解質材料、または電解質材
料へ固定されるが、後で個定されるセラミツ5ク材料で
もよいことが認められる。ナトリウム・硫黄電池で、ナ
トリウムが、電解質管の外側にあり、硫黄/多硫化物の
陰極反応体が、電解質管の内側にあるとすれば、環状外
側金属要素をステンレス鋼または軟鋼で作り、環状内フ
側金属要素をニイロ(NilO)Kの様なニツケル鉄合
金で作り、軟質金属としてアルミニユームを使用するこ
とが便利である。
しかしながら、銅は、ナトリウム側に使用してもよい。
本発明の他の側面によると、その一端またはこ・れに隣
接して成形された内、外面を有する円筒形セラミツク部
材を備え、該内、外面が、該部材の端部に向い減少する
外径と、該部材の該端部に向い増大する内径とを有する
如く形成され、更に、前記セラミツク部材の内、外面に
補合すると共に、該セラミツク部材との間の軟質金属の
介在層で該セラミツク部材へ収縮する勾配面を有する硬
質金属の内、外側環状要素を備え、該外側環状要素の熱
膨脹係数が、前記セラミツタ部材のものよりも大きく、
前記内側環状要素の熱膨脹係数が、前記セラミツタ部材
のものより小さい組立体が提供される。
上述の如く、セラミツク部材の成形面は、真直の勾配で
もよい。特に、本発明は、ナトリウム・硫黄電池に使用
する上述の組立体をその範囲に包含し、セラミツタ部材
は、ベータ・アルミナまたはアルフア・アルミナの管な
いし円筒であり、内側環状金属要素は、ニツケル、鉄耐
蝕合金であり、外側環状金属要素は、軟鋼であり、軟質
金属は、アルミニユームである。
本発明の2つの実施例につき、添附図面を参照して下記
に説明する。
第1図を参照すると、ナトリウム・硫黄電池の固体電解
質を構成するベータ・アルミナセラミツク管(図示せず
)の開口端に固定するのに好適なアルフア・アルミナリ
ングである円筒形セラミツク要素10の一部が、この特
定の実施例において図示されている。
要素10の一端では、その内、外面は、夫々11,12
に示す如く、直線的な勾配の傾斜を有し、要素ないし部
材10の端部に向い外径が減少し、内径が増大している
。この特定の実施例では、この2つの勾配は、同一の傾
斜を有しているが、これは本質的なことではない。軟鋼
の外側リング13と、ニイロKの内側リング14とは、
これ等の勾配面に固定される。これ等のリングは、セラ
ミツク材料の勾配に補合する勾配面を有している。アル
ミニユームの薄層は、各勾配面間に設けられている。こ
の特定の実施例では、アルミニユームは、2つの円錐1
5,16の形状に作られ、その1つは、内側勾配の内側
に置かれ、他のものは、外側勾配上に置かれている。通
常の場合には、このアルミニユームは、リングの最終組
立て後に0.2mm厚さになり得るが、図示の便宜上そ
の厚さが誇張されている。組立体を作るため、内側、外
側金属リング14,13は、セラミツク部材ないし材料
10へ押圧され、この組立体は、アルゴンの様な不活性
雰囲内に置かれるか、または真空(代表的に0.1N/
mり内に置かれ、0.1乃至10分に変更し得る時間の
間、500乃至650℃の温度に加熱される。
不活性ガスまたは真空は、加熱中に金属の如何なる酸化
をも防止する如く使用される。この様に加熱した後、リ
ングないし金属要素がセラミツクにしつかりと押圧され
る如く、セラミツク材料に対する軸方向の荷重が金属要
素へ加えられる。この特定の実施例では、この軸方向荷
重は、円錐シール面に2N/Miltの圧力を生じるも
のであつた。冷却されるとき、材料は収縮し、この組立
体は、構成要素間に密な接合を生じる。通常室温から3
50または400℃までであるナトリウム、硫黄電池の
温度作用範囲にわたるセラミツク材料の線膨脹係数は、
軟鋼とニイロKとの線膨脹係数間の中間にあり、前者は
、セラミツクのものよりも大きく、後者は、セラミツク
のものよりも小さい。従つて、金属要素のセラミツクへ
の収縮は、セラミツク材料へ半径方向圧縮力を加えるが
、そのたが張り応力は、これ等の半径方向圧縮力間の差
異にのみ依存し、従つて、単一のリングがセラミツクの
外側または内側に収縮する場合よりも必ず小さい。ある
場合には、更に半径方向圧縮力を増大することが望まし
いことがある。圧縮力の局部的増大は、例えば、第2図
に示す如く円周溝20,21を形成することによりセラ
ミツク材料を成形することで得られる。半径方向圧縮荷
重は、小さい領域にわたつて分布され、従つて局部的領
域に大きい圧力を生じるが、同一の材料と全体的寸法と
が使用され・ば、たが張り応力は不変のま・になること
が認められる。軟質金属は、溝へ流入し、このため、界
面圧力は、軟質金属が溝へ向つて容易に流入し得る溝に
直ぐ隣接する領域でその殆んどが除去される。従つて、
圧力領域は、溝から離隔した領域にある。従つて、この
溝は、高い圧力の領域を選択的に選定するのを可能にす
る。上述の構成では、別個のアルミニユーム要素が、セ
ラミツクの勾配面と、環状金属要素13または14との
間に置かれ、軟質の変形可能な金属を形成している。
ある場合には、セラミツクの勾配面および/または金属
要素の協働する勾配面にアルミニユーム被覆を施すこと
が好ましい。好ましくは、この被覆は、両面に施される
。これ等の被覆を形成するのにイオン鍍金を行つてもよ
い。環状金属要素13,14は、代表的に鋼で形成され
る。これ等の要素を設計するには、セラミツク材料が過
大な応力を有する以前にこれ等が変形するのが保証され
る如く、これ等の厚さと、降伏点と、弾性係数とを考慮
せねばならない。
【図面の簡単な説明】
第1図はナトリウム・硫黄電池に使用するため固定され
た金属リングを有するセラミツク円筒の図式的部分縦断
面図、第2図は同上の構造を一部変更した他の実施例の
図式的部分縦断面図を示す。 10・・・・・・セラミツク部材、15,16・・・・
・・アルミニユームの円錐、11,12・・・・・・セ
ラミツク部材の内、外面、20,21・・・・・・円周
溝、13,14・・・・・・外側、内側リング。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 軟質金属の介在層を介して、2つの分離した環状金
    属要素を円筒形セラミック部材へ固定する方法において
    、前記環状金属要素を前記セラミック部材の端部または
    端部に接近して、該部材の夫々の前記軟質金属に覆われ
    た内、外面上に置き、前記金属要素の成形が、前記外側
    金属要素の内径を前記円筒形部材の端部への方向で減少
    させ、前記内側金属要素の外径を該部材の同一部分上の
    該方向で増大させる如く行われ、前記内、外側金属要素
    が、前記軟質金属要素に比し硬い金属で作られ、該外側
    金属要素の膨脹係数、前記セラミック材料のものよりも
    大きく、該内側金属要素の膨脹係数が該セラミック材料
    のものよりも小さくなる様な熱膨脹係数を該金属が有し
    、この組立体を加熱し、該組立体が熱いとき、前記環状
    金属要素を前記セミラック材料と密に係合する如く軸方
    向へ押圧し、これによつて、該セラミック材料が、2つ
    の環状金属要素間に、冷却されたときに密に固定される
    手順を備えていることを特徴とする、軟質金属の介在層
    を介して、2つの分離した環状金属要素を円筒形セラミ
    ック部材へ固定する方法。 2 円筒形のセラミック部材と、該円筒形のセラミック
    部材に固定された2つの環状金属要素とを備えた組立体
    において、前記セラミック部材は、その端部またはこれ
    に隣接して成形された内、外面を有し、該内、外面が、
    該部材の端部に向い、減少する外径と、該部材の該端部
    に向い増大する内径とを有する如く形成され、前記環状
    の金属要素は、前記セラミック部材の内、外面に補合す
    ると共に、該セラミック部材との間の軟質金属の介在層
    を介して該セラミック部材へ係合する勾配面を有する硬
    質金属の内、外側環状要素を備え、該外側環状要素の熱
    膨脹係数が、前記セラミック部材のものよりも大きく、
    前記内側環状要素の熱膨脹係数が、前記セラミック部材
    のものよりも小さいことを特徴とする、組立体。
JP52058159A 1976-05-20 1977-05-19 環状金属要素の円筒形セラミツク部材への固定方法と組立体 Expired JPS5951517B2 (ja)

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