JPS5940175B2 - シンチレ−タ用結晶 - Google Patents

シンチレ−タ用結晶

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JPS5940175B2
JPS5940175B2 JP54002968A JP296879A JPS5940175B2 JP S5940175 B2 JPS5940175 B2 JP S5940175B2 JP 54002968 A JP54002968 A JP 54002968A JP 296879 A JP296879 A JP 296879A JP S5940175 B2 JPS5940175 B2 JP S5940175B2
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bi4si3ol2
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徳海 深沢
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Hitachi Chemical Co Ltd
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    • G01—MEASURING; TESTING
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    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16—Measuring radiation intensity
    • G01T1/20—Measuring radiation intensity with scintillation detectors
    • G01T1/202—Measuring radiation intensity with scintillation detectors the detector being a crystal
    • G01T1/2023—Selection of materials
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/74—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing arsenic, antimony or bismuth
    • C09K11/745—Germanates
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    • C09K11/7707—Germanates
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C30—CRYSTAL GROWTH
    • C30B—SINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
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    • C30B29/00—Single crystals or homogeneous polycrystalline material with defined structure characterised by the material or by their shape
    • C30B29/10—Inorganic compounds or compositions
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明はＸ線もしくはγ線用のシンチレータ用結晶に関
し、特に残光時間が短かく且つ感度が高いシンチレータ
用結晶に関する。
従来、Ｘ線用もしくはγ線用のシンチレータ用結晶とし
て用いられて（・るビスマス・ジヤーマネート（Ｂｉ４
Ｇｅ３Ｏ、２以後ＢＧＯと略記する）単結晶は、（ｉ）
構成元素の原子番号が大きく且つ結晶の密度が高いため
、放射線に対する吸収係数が大きい、（１１）残光時間
が極めて短かい（Ｏ、１％まで減衰するのに要する時間
は３０ｍｓである）、（１１１）非吸湿性である、等の
長所を有するので感度が比較的低いにもかゝわらず、Ｘ
線ＣＴ（Ｃｏｍｐｕｔｏｒｉ２ｅｄＴｏｍｏｇｒａｐｈ
ｙ）およびポジトロンカメラのような医療機器のシンチ
レータ用結晶として用いることが検討されている。
一方、現在既にこのような目的に用いられているＮａｌ
もしくはＴｉ添加のＮａｌは前記ＢＧＯ結晶の約１０倍
の高い感度を有しているが、残光時間が極めて長く（Ｏ
、１％まで減衰するのに要する時間は３５０ｍｓである
）このため像が不鮮明になるという短所を有する。した
がつて、ＢＧＯ結晶の短かい残光時間という長所を失わ
ずに、その感度を上昇させることが望まれていた。従来
のＢＧＯ結晶は発光効率（螢光出力）がＮａｌ等の約１
０％に過ぎず、人体が受ける放射線量を低減するために
も、高い発光効率をもつＢＧＯ結晶が必要である。ＢＧ
Ｏ結晶の発光中心は構成元素のＢｉイオンであり、これ
まではゾーン精製した原料を用いて結晶を高純度化する
ことにより有害な作用をする不純物元素を取り除き、発
光効率を向上させてきた。
しかしながら、結晶の高純度化のため行なう原料のゾー
ン精製には長時間を要するのみでなく、原料のロスが多
く、最終歩留りは例えば３５％程度と著るしく低いもの
であつた。本発明の目的は、残光時間が短かく且つ感度
が高いシンチレータ用結晶を提供することである。
前記目的を達成するため、本発明のシンチレータ用結晶
は、０．５重量％以下のＢｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２もしくは５
０ｐｐｍ（重量比）以下のＧｄ又はその両者を含有する
Ｂｉ４Ｇｅ３Ｏｌ２結晶からなるものである。Ｂｉ４Ｓ
ｉ３Ｏｌ２もしくはＧｄの含有量が上記の値以上になる
と放射線に対する感度が低下し、従来のＢＧＯ結晶の感
度と同程度又はそれ以下となり好ましくない。
また、Ｂｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２もしくはＧｄは微量でもＢＧ
Ｏ結晶中に含まれていれば、それなりの効果を示し感度
が上昇するので、これらの量に特に下限を設ける必要は
ない。ＢＧＯ結晶中のＢｌ４Ｓｌ３Ｏｌ２量が０．０２
〜０．２重量％の場合はさらに好ましい結果が得られ、
０．０５〜０．１重量％の場合はもつとも好ましい結果
が得られる。
また、ＢＧＯ結晶中のＧｄ量が１〜１０ｐｐｍ（重量比
、以下同様とする）の場合にもより好ましい結果が得ら
れる。ＢＧＯ結晶に上記Ｂｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２と上記Ｇｄ
の両者を複合添加しても本発明の効果が低下することは
ない。本発明は、従来技術におけるような結晶の高純度
化により発光効率を向土させるのではなく、逆にＢＧＯ
結晶中に不純物を添加することにより発光効率を高める
ものである。Ｂｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２もしくはＧｄ又はその
両者の添加によりＢＧＯ結晶の発光効率が向土すること
は、本発明者等の詳細な研究により発見されたものであ
り、本発明は本発明者等による新規なる発見に基づいて
構成されたものと言うことができる。
なお、Ｂｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２はＢＧＯと同一結晶構造を持
つて（・るが、室温での発光効率は小さくシンチレータ
として有用ではない。しかし、ＢＧＯに添加して固溶体
とすると、放射線を照射した場合の螢光出力が純粋のＢ
ＧＯ結晶よりも高いものとなるのである。以下、実施例
を参照して本発明をさらに詳細に説明する。
実施例 １ 本実施例はＢｉ４Ｓｉ３Ｏ，２を含有するＢＧＯ結晶に
関する。
目的とする組成に従つて秤量、所定量とし混合したＢＧ
Ｏ．Ｂｉ２Ｏ３、ＳｉＯ２を原料とし、種結晶としてＢ
ＧＯ単結晶を用いて周知のチヨクラルスキ一法によつて
Ｂｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２を含有するＢＧＯ単結晶を育成した
。
原料のＢＧＯは１回ゾーン精製したものを用℃・た。Ｂ
ｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２はＢＧＯ中に固溶した状態で含まれて
いた。Ｂｉ４Ｓｉ３Ｏ，２の含有量は５重量％以下の範
囲で種々の値とし、比較のためＢｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２を添
加しないＢＧＯ単結晶も同一条件で育成した。
得られた各ＢＧＯ単結晶を縦２０詣、横１０ｍｍ、厚さ
２ｍＷ！に切出しシンチレータとして、これに放射性同
位元素５７Ｃ０のγ線を照射し、シンチレータであるＢ
ＧＯ単結晶から発生した螢光を光電増倍管によつて電気
パルスに変換し、その波高分布からピークチヤンネル数
を求め、これを螢光出力を示す値とした。実験結果を第
１図に示す。
第１図の縦軸はピークチヤンネル数（Ｃｈ）、横軸はＢ
ｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２の含有量（重量％）である。第１図か
ら明らかなように、螢光出力すなわちピークチヤンネル
数はＢＧＯ単結晶中のＢｉ４Ｓｊ３Ｏ，２の濃度に依存
し、その極大値はＢｌ４Ｓｌ３Ｏ，２濃度が０．０５〜
０．１重量％の場合に得られる。また、無添加のＢＧＯ
単結晶よりも感度が高くなるには、Ｂｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２
量は０．５重量％以下であることを要し、０，０２〜０
．２重量％であればさらに好ましい結果が得られる。Ｂ
ＧＯ単結晶にＢｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２を含有させることによ
り、その螢光出力は最高約２０％増加した。また、無添
加のＢＧＯ単結晶の原料として２回ゾーン精製したＢＧ
Ｏを用いて、チヨクラルスキー法により育成した場合、
無添加のＢＧＯ単結晶のピークチャンネル数は３００ｃ
ｈであつた。
したがつて、適量のＢｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２をＢＧＯに添加
することは、原料のＢＧＯを１回多くゾーン精製するこ
とと等価的である。これは、ＢＧＯ単結晶の感度を低下
させることなく、原料ＢＧＯのゾーン精製回数を１回減
らすことができることを意味する。このように、ゾーン
精製工程数を１回減少させることにより、製造時間が短
縮されるのみでなく、ゾーン精製によるロスを少なくす
ることができＢＧＯの最終歩留りが著るしく向上する。
なお、１回のゾーン精製により約３０％のロスを生じる
から、適量のＢｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２を添加することはこの
ロスをなくする事になる。１重量％までのＢｉ４Ｓｉ３
Ｏｌ２を含むＢＧＯ単結晶のピークチャンネル数測定の
検出分解能は約３０％で無添加のＢＧＯと同等であつた
。
実施例 ２ 本実施例はＧｄを含有するＢＧＯ結晶に関する。
添加物の原料としてＧｄ２Ｏ３を用いたこと以外は実施
例１と同様にしてＧｄを含有するＢＧＯ単結晶を育成し
た。Ｇｄの含有量は１００ｐｐｍ以下の範囲で種々の値
とし、比較のためＧｄを添加しないＢＧＯ単結晶も同一
条件で育成した。得られた各ＢＧＯ単結晶の螢光出力を
実施例１と同様にして求めた。実験結果を第２図に示す
。
第２図の縦軸はピークチヤンネル数（Ｅｈ）、横軸はＧ
ｄの含有量（Ｐｐｍ）である。第２図から明らかなよう
に、螢光出力すなわちピークチャンネル数はＢＧＯ単結
晶中のＧｄの濃度に依存し、５０ｐｐｍ以下のＧｄを含
む場合に無添加のＢＧＯより高い感度を示し、１〜１０
ｐｐｍの場合にはさらに高いピークチャンネル数を示し
た。ＢＧＯ単結晶にＧｄを含有させることにより、その
螢光出力は最高約２０％増加した。このようにＢＧＯに
Ｇｄを添加すると、ＢＧＯの螢光出力は高くなるが、Ｂ
ＧＯに対するＧｄの分配係数は０．１以下と小さいため
に、結晶中に１００ｐｐｍ以上添加しようとすれば、融
液中のＧｄ濃度が高くなり、結晶には空隙が生じ易くな
る。
この空隙は発生した螢光を減衰させるために、結果的に
は螢光出力を小さなものとする。空隙を発生させること
なく、螢光出力を上げるにはＧｄ添加量を５０ｐｐｍ以
下とするのがよい。一般に、不純物を結晶中に添加すれ
ば、Ｘ線やγ線の照射による照射損傷を受け易くなり、
螢光出力は低下する。
しかし、Ｇｄを添加したＢＧＯ結晶の照射損傷による劣
化率は、１５００Ｒの照射直後においても、１０％であ
つた。この値はＧｄを添加しないＢＧＯ結晶と同じであ
り、照射損傷に関してはＧｄを添加しても悪影響のない
ことを示している。なお、５０ｐｐｍ（７）Ｇｄを添加
したＢＧＯ単結晶のピークチヤンネル数測定の検出分解
能は約２５％で良好であつた。
また、実施例１の場合と同様に、適量のＧｄをＢＧＯに
添加することは、原料のＢＧＯを１回多くゾーン精製す
ることと等価的である。
したがつて、ＢＧＯ単結晶の感度を低下させることなく
、原料ＢＧＯのゾーン精製回数を１回減らすことができ
、製造時間が短縮されるのみでなく、ゾーン精製による
ロスを少なくすることができるのでＢＧＯの最終歩留り
が著るしく向土する。以上の実施例から明らかなように
、ＢＧＯ単結晶に０．５重量％以下のＢｉ４Ｓｉ３Ｏｌ
２もしくは５０ｐｐｍ以下のＧｄを添加することにより
、ＢＧＯ単結晶のシンチレータとしての螢光出力を最高
約２０％増加することができ、螢光出力を無添加のＢＧ
Ｏ単結晶と同等にする場合には原料ＢＧＯのゾーン精製
を１回減少させることができ、製造時間、原料のロスを
低減させることができる。
なお、添加物の原料として、Ｂｉ２Ｏ３、ＳｉＯ２およ
びＧｄ２Ｏ３を用いたこと以外は実施例１もしくは実施
例２と同様にして、０．１重量％のＢｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２
および５ｐｐｍｆ）Ｇｄを複合添加したＢＧＯ単結晶を
育成しそのピークチャンネル数を測定したところ、約３
００ｃｈであつた。したがつて、ＢＧＯ結晶にＢｉ４Ｓ
ｉ３Ｏ，２とＧｄの両者を複合添加しても、本発明の効
果が減することはなく、単独添加と同様の効果が得られ
る。
【図面の簡単な説明】
第１図はＢＧＯ単結晶中のＢｉ４Ｓｉ３Ｏｌ２含有量と
ピークチヤンネル数で示す螢光出力との関係を示すグラ
フ、第２図はＢＧＯ単結晶中のＧｄ含有量とピークチャ
ンネル数で示す螢光出力との関係を示すグラ７である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ ０．５重量％以下のＢｉ＿４Ｓｉ＿３Ｏ＿１＿２お
    よび５０ｐｐｍ以下のＧｄからなる群から選択された少
    なくても一成分を含有するＢｉ＿４Ｇｅ＿３Ｏ＿１＿２
    結晶からなることを特徴とするシンチレータ用結晶。 ２ ０．０２〜０．２重量％のＢｉ＿４Ｓｉ＿３Ｏ＿１
    ＿２を含有するＢｉ＿４Ｇｅ＿３Ｏ＿１＿２結晶からな
    ることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のシンチ
    レータ用結晶。 ３ ０．０５〜０．１重量％のＢｉ＿４Ｓｉ＿３Ｏ＿１
    ＿２を含有するＢｉ＿４Ｇｅ＿３Ｏ＿１＿２結晶からな
    ることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のシンチ
    レータ用結晶。 ４ １〜１０ｐｐｍのＧｄを含有する Ｂｉ＿４Ｇｅ＿３Ｏ＿１＿２結晶からなることを特徴と
    する特許請求の範囲第１項記載のシンチレータ用結晶。
JP54002968A 1979-01-17 1979-01-17 シンチレ−タ用結晶 Expired JPS5940175B2 (ja)

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GB8001344A GB2040979B (en) 1979-01-17 1980-01-15 Scintillator crystal
US06/112,276 US4279772A (en) 1979-01-17 1980-01-15 Crystal for scintillator
DE3001592A DE3001592C2 (de) 1979-01-17 1980-01-17 Dotierter Wismutgermanat-Einkristall

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JPS5595885A JPS5595885A (en) 1980-07-21
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JPS5595885A (en) 1980-07-21
GB2040979B (en) 1983-01-12
US4279772A (en) 1981-07-21
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DE3001592A1 (de) 1980-08-21

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