JPS5936678B2 - 濃縮添加剤 - Google Patents

濃縮添加剤

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JPS5936678B2
JPS5936678B2 JP51006347A JP634776A JPS5936678B2 JP S5936678 B2 JPS5936678 B2 JP S5936678B2 JP 51006347 A JP51006347 A JP 51006347A JP 634776 A JP634776 A JP 634776A JP S5936678 B2 JPS5936678 B2 JP S5936678B2
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Lubrizol Corp
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Description

【発明の詳細な説明】 この発明の新規な濃縮添加剤およびそれを含む潤滑組成
物に関する。
さらに詳しく述べると、この発明は水素化アルケニルア
レーン−共役ジエン相互重合体に基づく粘度指数向上剤
と非エステルタイプの合成潤滑油もしくはキャリヤを包
んでなる濃縮添加剤および粘度指数向上量の前記濃縮添
加剤と潤滑油を含んでなる潤滑組成物に関するものであ
る。
最近、種々の水素化アルケニルアレーン−共役ジエン相
互重合体に基づいた、潤滑組成物用の一連の粘度指数向
上剤が開発されてきている。
この相互重合体は潤滑油の粘度を増加したり、そのせん
断安定度や粘度指数を向上するための優れた改変剤であ
る。
以後充分に開示するが、この相互重合体添加剤は、こと
に重合化単量体の立体配置において相互に異なる種々の
タイプのアルケニルアレーン−共役ジエン相互重合体に
基づくものである。
この相互重合体は種々の度合に水素化される。上記水素
化相互重合体あるいは共重合体の物理的性質は、ベール
状、小片状あるいはペレット状で供給され、これを潤滑
油に溶解するには強い攪拌が必要であるといったもので
ある。
この水素化共重合体を含むある種の潤滑組成物を調製す
る際に生ずる困難性について、米国特許第 ３６３０９０５号および同第３７７２１６９号に記載が
ある。
この２つの特許は上記問題の同様な解決手段を記してい
る。
前者の特許は（ａ）特定の水素化共重合体４０〜６０重
量％と（ｂ）パラフィン油６０〜４０重量％よりなる油
入り共重合体組成物の製造を開示している。
大量の油入り組成物が１回の操作で製造され、要求され
るそのより少量が最終の潤滑組成物に使用されている。
前記後者の特許は上記水素化共重合体を含有する鉱物性
潤滑油組成物もしくはエステルタイプの油組成物が有す
るゲル什傾向を防止することに関している。
これら２つの特許によって提案されている解決策は、油
溶液にオレフィン性不飽和酸のポリエステルを少量添加
することである。
この発明によれば、前記水素化相互重合体を含有する潤
滑組成物を調製する際に起こる困難さが、まず、非エス
テルタイプの合成潤滑油もしくはキャリヤを用いて濃縮
添加剤を製造することによって除かれる。
この濃縮添加剤（これは他種の添加剤や他のある種の潤
滑油希釈剤を含んでいてもかまわない）はこれを適当量
の適当な潤滑油とブレンドして最終潤滑組成物を製造す
る。
この発明の濃縮添加剤は非エステルタイプの合成潤滑油
希釈剤と特定の水素什アルケニルアレーンー共役ジエン
相互重合体約５ないし約５０重量％を包んでなるもので
ある。
上記水素化相互重合体濃度の好ましい範囲は約５ないし
約３０重量％である。
非エステルタイプの合成潤滑油の２種以上の混合物を用
いてもよい。
同様に、所望ならば、異なる水素化相互重合体の２種以
上の混合物を用いてかまわない。
この発明の濃縮添加剤を製造する際に補充的な希釈剤を
用いてもよい。
好適な補充希釈剤はエステルタイプの合成潤滑油、鉱物
性潤滑油およびそれらの混合物よりなる群の中から選ば
れる。
補充希釈剤を用いる場合、その濃度は総希釈剤量の約８
０重量％までの範囲内であるのが有用である。
好ましくは、その濃度は総希釈剤量の約２０ないし約８
０重量％である。
この濃縮添加剤は前記水素化相互重合体および希釈剤を
包んでなる通常液状の溶液もしくは実質的に安定な分散
体である。
この発明の潤滑組成物は前記濃縮添加剤を好適な量およ
びタイプの潤滑油と混合することによって得られる。
用いる濃縮添加剤の量は最終潤滑組成物の約１ないし約
９５重量％である。
この濃縮添加剤の量は、濃縮添加剤中の粘度指数向上剤
である前記相互重合体の濃度に依存することはいうまで
もない。
基準は異なるが、濃縮添加剤の濃度は最終組成物中に前
記相互重合体を約０．Ｑ５ないし約１０重量％提供する
のに充分なものである。
最終潤滑組成物中における相互重合体の好ましい濃度範
囲は約０．５ないし約５重量％である。
この発明濃縮添加剤と混合してこの発明潤％成物を製造
することのできる好適な潤滑油は非エステルタイプの合
成潤滑油、エステルタイプの合成潤滑油、鉱物性潤滑油
およびそれらの混合物よりなる群の中から選ばれる。
この明細書および特許請求の範囲に用いられている「水
素化アルケニルアレーンー共役ジエン相互重合体」とは
スチレンのようなアルケニルアレーン単量体とブタジェ
ンのような共役ジエン単量体との油溶性、固形、ゴム状
相互重合体であって水素化されて実質的に全てのオレフ
ィン性不飽和の取り除かれたものをいう。
通常、水素化の度合は芳香族の不飽和すなわちアレーン
基を水素化するのには不充分なものである。
もつとも、ある場合には、芳香族の不飽和の部分的水素
化がおこなわれている。
これら相互重合体は通常の重合方法によって製造され、
ランダム、ブロック、テーパ等特定の立体配置を有する
ものを含む。
この相互重合体の水素化は通常の水素化方法によってお
こなわれる。
比較的高分子量の水素化アルケニルアレーンー共役ジエ
ン相互重合体が好適である。
このような高分子量相互重合体には、数平均分子量約な
くとも約２００００で約５０００００までもしくはそれ
以上のもの（例えば数平均分子量約３００００からのラ
ンダム相互重合体）が含まれる。
好ましい相互重合体は約３００００ないし約１５０００
０の範囲の数平均分子量を有するものである。
このような相互重合体は以後さらに述べるように当該技
術分野においてよく知られている。
好適なアルケニルアレーン単量体にはスチレンやビニル
ナフタレン単量体のようなどニルモノ、ジもしくはポリ
芳香族化合物が含まれる。
好ましいアルケニルアレーン単量体はスチレンおよび置
換スチレン（例えばアルキル化スチレン、水素化スチレ
ン）である。
このアルキル化スチレン中のアルキル基（これは芳香環
上もしくはアルファ炭素原子上の置換基であってよい）
は約１ないし約２０個、好ましくは約１ないし６個の炭
素原子を含有し得る。
好適な共役ジエン単量体にはブタジェンおよび当該アル
キル置換基に１ないし約６個の炭素原子を有するアルギ
ル置換ブタジェンである。
したがって、ブタジェンにくわえて、イソプレン、ピペ
リレンおよび２・３−ジメチルブクジエンがこのジエン
単量体として有用である。
２種もしくはそれ以上のアルケニルアレーン単を体およ
び２種もしくはそれ以上の共役ジエン単量体を重合して
アルケニルアレーン−共役ジエン相互重合体を生成して
もかまわない。
当該技術分野で知られているこれら相互重合体の大部分
は各１種の単量体同志の共重合体である。
多数の水素イヒアルケニルアレーンー共役ジエン相互重
合体が潤滑油用の有効な粘度指数向上剤として知られて
いる。
米国特許第３５５４９１１号、同第 ３６３０９０５号および同第３７７２１６９号は水素化
ランダムブタジェン−スチレン共重合体を粘度指数向上
剤として使用することに関するものである。
この共重合体は通常の方法によりランダム化剤の存在下
にブタジェンとスチレンを共重合させ、ついで得られた
共重合体を部分的に水素化して得られる。
この水素化共重合体は約２５０００ないし約１２５００
０、好ましくは約３００００ないし約１０００００の分
子量を有している。
この分子量値は動的分子量値であると報告されており、
実験誤差内において数平均分子量値と同じである。
この共重合体は約３０ないし約４４重量％のブタジェン
を含み、残りすなわち約７０ないし約５６重量％はスチ
レンである。
水素化前の共重合体は３５重量％以下のビニルを含有し
ている。
水素化中、オレフィン基の水素化は９５重量％もしくは
それ以上であり、フェニル基の水素化は５重景％もしく
はそれ以下である。
添加剤として用いた場合、この共重合体は通常最終潤滑
組成物の約０．５ないし約２０重量％の範囲内で用いら
れる。
その好ましい範囲は約１ないし約１５重量％である。
米国特許第３７７５３２９号はイソプレンとモノビニル
芳香族化合物との水素化テーパ型共重合体を潤滑油用の
粘度指数向上剤として使用することに関している。
このテーパ型共重合体は「単テーパ型共重合体」と「多
テーパ型共重合体」との両方を含むものとされている。
上記共重合体はイソプレンとスチレンやビニルナフタレ
ンのようなビニルモノ、ジまたはポリ芳香族化合物とか
ら誘導される。
好ましいビニル芳香族単量体はスチレン、アルキル化ス
チレンまたはハロゲン置換スチレンである。
イソプレンとスチレンおよび（または）パラ第三ブチル
スチレンとから誘導された共重合体が非常に有用である
とされている。
これら共重合体は通常の方法により適当な単量体を共重
合させ、得られた共重合体を所望の程度水素化して得ら
れる。
このテーパ型共重合体に初めから存在していたオレフィ
ン性不飽和結合の少なくとも約９０％、好ましくは少な
くとも９５％が飽和されているのが好ましい。
また最終水素化テーパ型共重合体中で芳香族不飽和の１
０％未満、より好ましくは５％未満が飽和されているの
が好ましい。
このテーパ型共重合体の分子量は例えば ２００００ないし５０００００、とくに２００００ない
し４０００００と広範囲にわたっている。
分子量２００００ないし約１２５０００の共重合体を用
いて良好な結果が得られている。
この分子量は浸透圧法もしくはトリチウムカウント法に
よって測定された数平均分子量として表現されている。
添加剤として使用される場合この水素化テーパ型共重合
体は通常約０．１ないし約１５重量％、ことに好ましく
は約０．１ないし約９重量％の範囲内で用いられる。
潤滑組成物中における水素化テーパ型共重合体の好まし
い濃度は約１ないし約６重量％である。
米国特許第３７５２７６７号は共役ジエンとビニル芳香
族化合物との水素化ランダム共重合体を粘度指数向上剤
として使用することに関している。
この共重合体においてジエンおよび（または）ビニル芳
香族化合物は少なくともアルキル置換基を１つ含んでい
る。
さらに、この共重合体はＣ４〜Ｃ６共役ジエンとスチレ
ンとから誘導され、そのジエンおよび（または）スチレ
ンは少なくとも１つの低級０１〜Ｃ６アルキル置換基を
含むものとされている。
ジエンの例としてはピペリレン、２・３−ジメチルブタ
ジェン、イソプレンおよびブタジェンである。
ビニル芳香族化合物はスチレンまたはアルキル化スチレ
ンである。
このアルキル化スチレンにおいて、アルキル置換基はス
チレンのアルファ炭素（アルファメチルスチレン等）も
しくは芳香環（パラメチルスチレン等）に結合していて
かまわない。
共役ジエンとビニル芳香族化合物とのモル比はビニル芳
香族化合物の性質によって変化する。
油溶性はこのビニル芳香族化合物中のアルキル置換基の
存在、不存在に依存するからである。
したがって、このビニル芳香族化合物がスチレンだけの
場合、約７０モル％までのスチレンを用いることができ
る。
ビニル芳香族化合物が充分な油溶性を有スるアルキル基
を含んでいる場合（例えば、パラ第三ブチルスチレン）
、これを約９０モル％まで用いることができる。
ビニル芳香族単量体による単位の数と共役ジエンによる
単位の数との比が１：９９ないし９０：１０、とくに５
：９５ないし８５ ：１５、さらに好ましくは３０ニア
０ないし７５：２５である共重合体が非常に好適である
。
これら共重合体は通常の方法により適当なビニル芳香族
化合物と共役ジエンとをランダム什剤の存在下に共重合
させ、ついで、得られた共重合体を部分的に水素化して
得られる。
この水素化共重合体において、少なくとも５０重量％、
好ましくは９５％以上のオレフィン性不飽和結合が水素
化されている。
また最終水素化ランダム共重合体においてそこに初めに
存在している芳香族不飽和結合の１０％未満、とくに５
％未満が飽和されている。
この水素化共重合体は約４００００ないし約５００００
０の範囲内の分子量を有している。
好ましい分子量範囲は約４００００ないし約１５０００
０である。
添加剤として用いる場合、この共重合体は潤滑組成物の
約０．１ないし約１５重量％、好ましくは約１ないし約
１０重量％の範囲内で用いられる。
米国特許第３６６８１２５号および同第 ３７６３０４４号は共役ジエンとビニル芳香族化合物と
の水素化ブロック共重合体を潤滑油用粘度指数向上剤と
して使用することに関している。
上記前者の特許は均一の重合体ブロックＣおよびＤを少
なくとも３個有する水素化ブロック共重合体に関するも
のである。
Ｃは水素化モノビニルアレーン（スチレン等）の重合体
ブロックであり平均分子量は約５０００ないし約５００
００である。
Ｄは水素化共役ジエン（ブタジェンまたはイソプレン）
の重合体ブロックであり、平均分子量は約１００００な
いし約１００００００である。
Ｃブロックにおいて、初期芳香族二重結合の少なくとも
５０％が、そしてＤブロックにおいて初期ジエン不飽和
の少なくとも５０％がそれぞれ水素化によって減少して
いる。
これらブロック共重合体は線状のものであっても分岐状
のものであってもかまわない。
線状構造を有するものは一般式Ｃ−（Ｄ−Ｃ）ｎで表わ
され、分岐構造を有するものは一般式 Ｃ−Ｄ −（Ｄ−Ｃ） ｎで表わされている。
上記式において、ｎは１ないし５の整数を表わしている
。
この粘度指数向上剤の製造に関する詳細は前記米国特許
に記されている。
この水素化ブロック共重合体は潤滑組成物の約１．０な
いし約４．５重量％の範囲で用いられている。
前記米国特許第３７６３０４４号は一般式Ａ−Ｂに相当
するブロック共重合体に関し、Ａはポリスチレンおよび
水素化ポリスチレン生成物よりなる群から選ばれた重合
体ブロックを表わし、そしてＢは水素化ポリイソプレン
のブロックを表わす。
Ａブロックは約５０００ないし約５００００、好ましく
は約９０００ないし約３５０００の範囲の平均分子量を
有している。
Ｂブロックは約１００００ないし約１００００００、好
ましくは１５０００ないし２０００００の範囲の平均分
子量を有している。
このブロック共重合体は水素化されて少なくとも約５０
％、好ましくは少なくとも８０％のオレフィン性不飽和
が減少している。
上記モノビニルアレーン重合体ブロックはこれを水素化
して初期芳香族不飽和を少なくとも５０％、好ましくは
８０％減少させてもよい。
これら粘度指数向上剤の製造についてはこの特許に詳述
されている。
この水素化ブロック共重合体は潤滑組成物中その約０．
７５％ないし約５％の範囲内で用いられている。
以上例示した種々の特許は粘度指数向上剤として有用な
水素化アルケニルアレーン−共役ジエン相互重合体の一
般タイプおよび特定タイプを示すために挙げたもので、
これら相互重合体はこの発明の濃縮添加剤および潤滑組
成物の調製に用いることができる。
「非エステルタイプの合成潤滑油」という語は合成によ
って得た潤滑粘度を有する油類であってエステル結合を
含む化合物に基づかないものをいう。
さらに詳しくいうと、この語は、アルキル化芳香族タイ
プ、ポリオレフィンタイプ、クロルンルオル炭素タイプ
およびポリフェニルエーテルタイプよりなる群の中から
選ばれた合成潤滑油を意味している。
この発明組成物を調製するために有用なアルキル化芳香
族タイプの合成潤滑油は芳香族炭化水素のアルキル化に
よって得られた潤滑粘度を有する油類に基づくものであ
る。
これら油類はモノオレフィンを芳香族化合物例えばアル
キル化ベンゼン、ナフタレンあるいはテトラヒドロナフ
タレンと、通常、７リーデル・クラフト型触媒のような
アルキル化触媒の存在下に反応させて得られる。
この種の合成潤滑油の他の製法はンリーデル・クラフト
型アルキル化触媒の存在下にクロルワックスのようなハ
ロゲン什アルキル化合物で芳香族化合物をアルキル化す
ることである。
用いた反応条件によって、モノ、ジ、トリもしくはそれ
以上のアルキル什芳香族生成物が得られる。
通常、この生成油は種々のアルキル化生成物の混合物で
ある。
この一般タイプの合成潤滑油は当該技術分野でよく知ら
れており、その詳細については、米国特許第２４１０３
８１号、同第２４２４９５６号、同第３２８８７１６号
、同第３５９８７３９号、同第３６６１７８０号、同第
３７２５２８０号、同第３７７５３２５号、同第３８０
８１３４号、同第３８１２０３５号および同第３８１２
０３６号参照。
この発明組成物を調製するのに有用なポリオレフィンタ
イプの合成潤滑油は種々のＣ３〜Ｃ２０もしくはそれ以
上のオレフィンを重合して得た潤滑粘度を有する油類に
基づくものである。
これら油類はよく知られた重合方法によって得た単独重
合体、二元共重合体、三元共重合体もしくはこれらの混
合物であってかまわない。
この一般タイプの合成潤滑油は以下の米国特許によって
知られている。
すなわち、米国特許同２５００１６１号、同第２５００
１６３号、同第３１２１０６１号、同第３１４９１７８
号、同第３６８２８２３号、同第３７２５４９８号、同
第３７６３２４４号、同第３７８０１２８号および、ま
た、同第 ３８４３５３７号である。
この発明組成物を調製するのに有用なポリフェニルエー
テルタイプの合成潤滑油は線状鎖中で２つもしくはそれ
以上のベンゼン環を酸素原子を介して結合することによ
って得られた潤滑性粘度を有する油類に基づくものであ
る。
この合成油の性質は鎖の長さを変えることによって、ベ
ンゼン環への結合点（オルソ、メタもしくはパラ）を変
えることによって、または当該フェニル基に種々の不活
性置換基を導入することによって変化させることができ
る。
上記フェニル基に対する通常の置換基はアルキル基、ブ
ロム基またはクロル基である。
このポリフェニルエーテルタイプの合成潤滑油を製造す
るための通常の方法はウルマン型反応を用いるものであ
る。
この一般タイプの合成潤滑油は当該技術分野でよく知ら
れており、詳細は次の米国特許を参照。
すなわち、米国特許第３００６８５２号、同第３１９８
７３４号、同第３２０３９９７号、同第３２９０２４９
号、同第３３７４１７５号、同第３３５８０４０号、同
第３３７４１７５号、同第３４０６２０７号、同第３４
２３４６９号、同第３４２９８１６号、同第３４４１６
１５号、同第３４４．９４４２号、同第３４５１０６１
号、同第３４７６８１５号、同第３５６５９６０号、同
第３５６７７８３号、同第３７０４２７７号および同第
３７０６８０３号である。
「ポリフェニルエーテルタイプ」という語は、ポリフェ
ニルチオエーテル合成潤滑油やポリフェニルエーテル−
チオエーテルに基づ（合成潤滑油をも含む意味である。
これらチオエーテルやエーテル−チオエーテルは全部も
しくは一部の結合酸素原子がイオウ原子によって置換さ
れているという点で上記ポリフェニルエーテルとは異な
る。
これら合成潤滑油は当該技術分野でよく知られており、
詳細は以下の米国特許を参照。
すなわち、米国特許第３６４７７５２号、同第３６３４
５２１号、同第３４９０７３７号、同第３４５５８４’
６号、同第３４５２１０１号、同第３４５０７４０号、
同第３４２６０７５号、同第３３８４６７０号、同第３
３２１５７９号、同第３３２１４０３号および同第３３
１１６６５号である。
この発明組成物を調製するのに有用なりロルフルオル炭
素タイプの合成潤滑油は線状炭化水素重合体であって水
素原子が塩素原子およびフッ素原子によって完全に置換
されているものから製造された潤滑粘度を有する油に基
づくものである。
潤滑剤として興味のある最も普通の低分子量クロルフル
オル炭素重合体はクロル） ＩＪフルオルエチレン単量
体の重合もしくはテロモル化によって製造される。
これは当該技術分野でよく知られている一般タイプの合
成潤滑油であり、詳細については以下の米国特許を参照
。
すなわち、米国特許第２６３６９０７号、同第２６７９
４７９号、同第２７９３２０１号、同第２９２７８９３
号、同第２９９２９９１号、同第２９９２９８８号、同
第３’００２０３１号、同第３０５１７６４号、同第３
０７６７６５号、同第３０８３２３８号、同第３０８９
９１１号および同第３０９１６４．８号である。
この発明組成物を調製するのに有用なエステルタイプの
合成潤滑油はモノ、ジ、トリもしくはそれ以上のカルボ
ン酸を好適な第一、第二もしくは第三アルコールでエス
テル化して得た潤滑粘度を有スる油に基づくものである
。
このアルコールは１ないし３価もしくはそれ以上の多価
アルコールであってかまわない。
リン酸塩エステルやケイ酸塩エステルのような無機酸か
ら誘導されたエステルを含有する他種の合成潤滑油も知
られているが、それらはこの発明組成物において特に有
用というわけではない。
有機カルボン酸エステルタイプの合成潤滑油がこの発明
により好ましいのである。
このエステルタイプの合成潤滑油はその出発物質および
反応工程によって３種のエステルに基づくと考えられる
。
第１種のエステルは二塩基酸エステルから誘導されたも
のであってセバシン酸のような直鎖二塩基酸を２−エチ
ルヘキサノールのような第一分岐アルコールと反応させ
て得られる。
第２種のエステルはネオペンチル型のポリオールを一塩
基酸でエステル化して誘導されたものである。
市販のネオペンチルグリコール、トリメチロールエタン
、トリメチロールプロパンおよびペンタエリスリットは
有用なネオペンチル型のポリオールである。
第３種のエステルは二塩基酸半エステルとグリコールか
ら誘導された複合エステルまたは長鎖−塩基酸と二塩基
酸のグリコール半エステルとから得られたものである。
二塩基酸エステルタイプの合成潤滑′？餡ま一般式（こ
の式で、Ｒ４まエステル化された特定アルコールから誘
導された基であり、Ｒはエステル化された特定酸から誘
導された基である）に相当すると考えられる。
この種のエステルを調製するに用いるより普通の二塩基
酸はアジピン酸、アゼライン酸オよびセバシン酸であり
、より普通のアルコールは２−エチルヘキサノールのよ
ウナＣ８〜Ｃ１゜分岐鎖アルコール、およびＣ８、Ｃ９
あるいはＣ１゜オキソアルコールである。
ネオペンチル型ポリオールエステルは一塩基カルボン酸
およびネオペンクン〔Ｃ（ＣＨ３）４〕から生成された
「ヒンダード」エステル群である。
用いられる普通のポリオールはすでに述べである６普通
に用いられる一塩基酸は約３ないし約１８個の炭素原子
を有しているものである。
複合エステルタイプの合成潤滑油は次の２つの一般式に
相当すると考えられる。
第１種は一般式ＰＡ −ＤＢＡ −Ｇ −ＤＢＡ −Ｐ
Ａ（この式でＰＡは第一アルコールのエステル化によっ
て得られた基、ＤＢＡは二塩基酸のエステル化によって
得られた基、そしてＧはグリコールのエステル化によっ
て得られた基を表わす）に相当する。
第２種は一般式ＭＢＡ−Ｇ−ＤＢＡ−Ｇ−ＭＢＡ（この
式でＭＢＡは一塩基酸のエステル化によって得られた基
、ＧおよびＤＢＡは上に同じ）に相当する。
第１種の複合エステルの例は、セバシン酸２モルをポリ
エチレングリコール（分子量２００）でエステル化して
二塩基酸半エステルを形成してなる潤滑粘度を有する油
である。
この酸半エステルは２モルの２−エチルヘキサノールで
さらにエステル化される。
第２種の複合エステルの例は、ポリエチレングリコール
（分子量２００）２モルをセバシン酸１モルでエステル
化してグリコール半エステルを形成してなる潤滑粘度を
有する油である。
このアルコール半エステルはペラルゴン酸２モルでさら
にエステル化される。
種々の合成潤滑剤についてはグンダーソン、ノ・−ト共
著、リインホルト刊［シンセテイツク・ルブリカントＪ
（１９６２）、ブレイスウェイト編エルシーバー、
ハブリッリング、カンパニー刊「ルブリケイション・ア
ンド・ルブリカント」（１９６７）、ラニー著、ノイエ
ス・データ・コーポレーション千１汀シンセテイツク・
ルブリカントＪ（１９７２）参照。
この発明組成物の調製に有用な鉱物性潤滑油はパラフィ
ン系、ナフテン系あるいはパラフィンーナフチン混合系
の溶剤処理もしくは酸処理の鉱物性油である。
これらについては以後詳述する。この発明の濃縮添加剤
は公知の潤滑剤用添加剤を含むように調製されてもよい
。
通常の潤滑組成物用の添加剤はスモールヒアおよびケネ
ディ・スミス著しジウスーヒルズ・カンパニー刊「ルブ
リカント・アデイテイブズ」（１９６７）およびラニー
著ノイエス・データ・コーポレーション刊［ルブリカン
ト・アデイテイブズＪ （１９７３）に記されている。
一般に追加添加剤には、灰含有型清浄剤、無灰分散剤、
追加粘度指数向上剤、流動点降下剤、消泡剤、極圧剤、
耐摩耗性剤、防さび剤、酸化防止剤および腐食防止剤が
含まれる。
灰含有清浄剤はスルホン酸、カルボン酸もしくは有機リ
ン含有酸の中性もしくは塩基性アルカリ金属塩もしくは
アルカリ土類金属塩である。
これら酸の塩の中で最も普通に用いられるものはナトリ
ウム、カリウム、リチウム、カルシウム、マグネシウム
、ストロンチウムおよびバリウムの塩である。
カルシウム塩およびバリウム塩が他のものよりひんばん
に用いられる。
「塩基性塩」とは当該酸を中和するのに必要な量よりも
化学量論的に過剰の金属が存在している金属塩のことで
ある。
カルシウム過塩基性もしくはバリウム過塩基性の石油ス
ルホン酸がこのような塩基性塩の典型例である。
極圧剤、腐食防止剤および酸化防止剤の例を挙げると、
塩素化ワックスのような塩素化脂肪族炭化水素、二硫化
ベンジル、二硫化ビス（クロルベンジル）、四硫化ジブ
チル、硫化鯨油、オレイン酸の硫化メチルエステル、硫
化アルキルフェノール、硫化ジペンテン、硫化テルペン
および硫化ジールス・アルダ−付加物のような有機硫化
物および多硫化物、硫化リンとテレピンもしくはオレイ
ン酸メチルとの反応生成物のようなホスホ硫化炭化水素
、亜リン酸ジブチル、亜すン酸ジヘプチル、亜リン酸ジ
シクロヘキシル、亜リン酸ペンチルフェニル、亜すン酸
ジペンチルフェニル、亜リン酸トリデシル、亜リン酸ト
リステアリルおよび亜リン酸ポリプロピレン置換フェノ
ール等の亜リン酸二炭化水素もしくは三次化水素のよう
なリン酸エステル、ジオクチルジチオカルバミン酸亜鉛
やジチオカルバミン酸バリウムへブチルフェノールのよ
うなチオカルバミン酸金属、およびホスホロジチオ酸亜
鉛ジシクロヘキシルやホスホロジチオ酸の亜鉛塩のよう
なホスホロジチオ酸の第■族金属塩である。
無灰分散剤はよく知られた潤滑剤用添加剤であり、止揚
のスモールヒア他著およびラニー著の刊行物にその例が
ある。
ことに有用な無灰分散剤は炭化水素置換コハク酸化合物
とポリアミンもしくは多価アルコールとの反応生成物に
基づくものである。
この反応生成物は、アルキレンオキシド、カルボン酸、
ホウ素化合物、二硫化炭素およびシアン化アルケニルの
ような物質で後処理してさらに有用な無灰分散剤とする
ことができる。
流動点降下剤の例を挙げるとエチレン、プロピレンおよ
びインブチレンの重合体およびポリ（メタクリル酸アル
キル）である。
消泡剤として、重合化アルキルシロキサン、ポリ（メタ
クリル酸アルキル）、ジアセトンアクリルアミドの四量
体およびアクリル酸もしくはメタクリル酸のアルキルエ
ステルさらにはアルキルフェノールとホルムアルデヒド
およびアミンとの縮合生成物が挙げられる。
追加粘度指数向上剤には重合化もしくは相互重合化メタ
クリル酸アルキルおよびポリイソブチレンがある。
この発明濃縮添加剤に追加添加剤を配合する場合、その
量は最終潤滑組成物にそれが通常用いられている濃度を
提供するに充分な量である。
したがって、この追加添加剤は潤滑組成物総量の約０．
００１ないし約２５重量％までの濃度で用いられる。
もちろんこの量は添加剤の性質および潤滑組成物の性質
によって異なる。
例えば、無灰分散剤は約０．１ないし約１０重量％の範
囲で、金属含有清浄剤は約０．１ないし約２０重量％の
範囲内でそれぞれ使用される。
流動点降下剤、極圧剤、粘度指数向上剤、消泡剤等の他
の添加剤は、それぞれの性質および目的に応じて潤滑組
成物総量の約０．００１ないし約１０重量％用いられる
。
この発明濃縮添加剤を含有する潤滑組成物は多量の潤滑
油と少量の濃縮添加剤よりなっている。
この濃縮添加剤は当該組成物の粘度指数を向上させるに
充分な量含まれている。
一般に、この濃縮添加剤は潤滑組成物総重量の約１ない
し約９５重量％の量で用いられる。
個々の添加剤の最適濃度は当該組成物が供される条件に
よって大きく変わる。
大部分の用途において、約０．０５ないし約１０重量％
の濃縮添加剤を含有する潤滑組成物が有用である。
もつとも、歯車潤滑剤やジーゼルエンジン用のようなあ
る種の用途には１５％もしくはそれ以上含有するものが
好ましい。
この発明濃縮添加剤は種々の用途に配合された様々な潤
滑組成物に効果的に用いられる。
例えばこの濃縮添加剤を含有する潤滑組成物は、自動車
およびトラックエンジン、２サイクルエンジン、航空機
用ピストンエンジン、舶用および低負荷ジーゼルエンジ
ン等火花点火式および圧縮点火式内燃機関用クランクケ
ース潤滑油として有効である。
また、この発明濃縮添加剤は、自動伝達流体、伝達軸潤
滑剤、歯車潤滑剤、金属加工用潤滑剤、圧力流体、さら
には他の潤滑油やグリース組成物に用いて有効である。
この発明濃縮添加剤は種々の供給源から誘導された潤滑
粘度を有する基油とともに効果的に用いられる。
例えば天然もしくは合成の供給源から誘導された基油ば
この発明の潤滑組成物の調製に有用である。
天然油には豚脂油のような動物油、ひまし油のような植
物油、さらにはパラフィン系、ナンテン系もしくはバラ
フインーナンテン混合系の溶剤処理もしくは酸処理の鉱
物油のような鉱物油が含まれる。
石炭または頁岩から誘導された潤滑粘度を有する油もま
た有用である。
多くの合成潤滑油が当該技術分野において知られており
、それらはこの発明濃縮添加剤を含有する潤滑組成物用
潤滑基油として有用である。
種々の合成潤滑剤について、グンダーソン、バート共著
、リインホルト刊「シンセテイツク・ルブリカンツＪ
（１９６２）、ブレイスウェイト編エルシーバー・ハブ
リツリング・カンパニー刊「ルブリケイション・アンド
・ルプリカンツ」（１９６７）、ラニー著、ノイエス・
データ・コーポレーション刊「シンセテイツク・ルフリ
カンツＪ （１９７２）に記載がある。
したがって、有用な合成潤滑基油には、ポリプロピレン
、ポリイソブチレンおよびプロピレン−インブチレン共
重合体のようなオレフィンの重合もしくは共重合によっ
て得られた炭化水素油、および塩素化ポリブチレンのよ
うなノ鴎炭化水素油が含まれる。
他の有用な合成基油としてはドデシルベンゼンおよびテ
トラデシルベンゼンのようなアルキルベンゼンに基づく
もの、およびビフェニルやテルフェニルのようなポリフ
ェニルに基づくものがある。
この発明の潤滑組成物用の基油として有用な合成油の他
の種のものは、アルキレンオキシド重合体もしくは相互
重合体に基づくもの、およびこれら重合体の末端ヒドロ
キシ基を変性（エステル化もしくはエーテル化）して得
られた油である。
例えば、有用な基油は重合体エチレンオキシドもしくは
プロピレンオキシド、またはエチレンオキシドとブヨピ
レンオキシドとの共重合体から得られる。
有用な油として、メチルポリイソプロピレンクリコール
エーテル、ポリエチレンクリコールのジフェニルエーテ
ルおヨヒプロピレンクリコールのジエチルエーテルのよ
うな重合アルキレンオキシドのアルキルもしくはアリー
ルエーテルが挙げられる。
初の有用な合成基油は重合アルキレンオキシドの末端ヒ
ドロキシ基をモノもしくはポリカルボン酸でエステル化
して誘導される。
この種の基油の例としては、テトラエチレングリコール
の酢酸エステル、混合０３〜Ｃ８脂肪酸エステルもしく
はＣ１３オキソ酸ジエステルがある。
他の好適な合成潤滑油は、フタル酸、コハク酸、オレイ
ン酸、アゼライン酸、スペリン酸、セバシン酸等のジカ
ルボン酸と種々アルコールとのエステルからなるもので
ある。
このエステルの具体例を挙げると、アジピン酸ジブチル
、セバシン酸ジ（２−エチルヘキシル等である。
３−ヒドロキシ−２・２−ジメチルグロピル２・２−ジ
メチルヒドロアクリレート（米国特許第３７５９８６２
号参照）のような飽和脂肪酸とジヒドロキシ化合物との
複合エステルも有用である。
ポリアルキルシロキサン油、ポリアリールシロキサン油
、ポリアルコキシシロキサン油もしくはポリアリールオ
キシシロキサン油のようなシリコン系油およびケイ酸テ
トラエチルのようなケイ酸塩油も有用な合成潤滑油であ
る。
さらに他の合成潤滑油にはリン酸トリクレジルのような
リン含有酸の液状エステルや重合テトラヒドロフラン等
がある。
前記した油の未精製、精製もしくは再精製油もこの発明
潤滑組成物の調製に有用である。
未精製油はさらに精製または処理することなしに天然も
しくは合成の供給源から直接得られたものである。
例えば、レトルト操作により直接得たシエール油、蒸留
によって直接得た石油、あるいはエステル什工程により
直接得たエステル油であってさらに処理していないもの
は未精製油である。
精製油は１つもしくはそれ以上の性質を改善するために
一つもしくはそれ以上の精製化工程で処理されているこ
とを除けば未精製油と同じものである。
このような精製方法の多くが知られており、例えば溶剤
抽出、酸もしくは塩基抽出、ろ過、パーコレーション等
がある。
高精製油は精製油を得るために用いたと同様の種種の工
程によって得たものである。
この再精製油はまた再生油として知られており、使用済
み添加剤や油分解生成物を除去するために向けられた方
法によってさらに処理されている。
以下、実施例によってこの発明の濃縮添加剤、その製造
方法およびそれを含有する潤滑組成物を説明する。
以下の実施例はこの発明の現在における最も好ましい態
様を示している。
実施例 １ アルキル化芳香族合成潤滑油８５グラムおよび分子量約
７００００でブタジェン含有量が約４０重量％の水素化
ランダムブタジェン−スチレン共重合１５グラムよりな
る混合物を１２０℃で約２時間加熱して１５％濃縮添加
剤を製造した。
上記アルキル化芳香族合成潤滑油は分子量が約２３１な
いし２４１の市販のモノアルキル化ベンゼンであって主
としてＣ１□アルキル化ベンゼンテあった。
自動伝達流体として好適な潤滑組成物を基油として１０
０ニユートラル鉱物性潤滑油を用い、添加剤として以下
の組成のものを用いて調製した。
すなわち、この添加剤は上記１５％濃縮添加剤８％、米
国特許第３７０２３００号に記載されているスチレン−
マレイン酸相互重合体の混合エステルから誘導された粘
度指数向上剤の鉱物油溶液０．５％、そして（１）米国
特許第３１７２８９２号の方法によって製造されたポリ
イソブチレンコハク酸無水物とテトラエチレンペンタミ
ンとの１：１当量反応生成物である無灰分散剤を６６％
、（２）ホスホロジチオ酸亜鉛イソオクチル酸什防止剤
を１１．８％、（３）過塩基性スルホン酸バリウム清浄
剤を１６．４７％、（４）ポリオキシエチレン（２）メ
ロウアミン（エトメーンＴ／１２）に基づく通常の摩擦
変性剤を３．２４％そして（５）通常のシリコン系消泡
剤を０．３３％含有する鉱物油ベースの濃縮物６％より
なるものであった。
実施例 ２ 実施例１の一般工程に基づき、上記１５％濃縮添加剤を
用いてこの濃縮添加剤を１０％含有する同様の潤滑組成
物を製造した。
さらに、実施例１の共重合体１２％含有する濃縮添加剤
を用いて他の潤滑組成物を製造した。
実施例 ３ 実施例１の一般工程に基づき、米国特許第３７７５３２
９号の実施例Ｂの工程によって得たイソプレン−スチレ
ンの水素化テーパ型共重合体を用いて１５％濃縮添加剤
を製造した。
この濃縮添加剤を用いて自動伝達流体として好適な潤滑
組成物を調製した。
実施例 ４ ポリイソブチレン（分子量９００）合成潤滑油８５グラ
ムと実施例１の水素化ランダムブタジェン−スチレン共
重合体１５グラムとから粘度指数向上剤である１５％濃
縮添加剤を製造した。
実施例 ５ 実施例４の濃縮添加剤６９．７５％、および（１）米国
特許第３８３６４７０号に記載されているポリイソブテ
ニルコハク酸無水物とペンタエリスリットとポリ（オキ
シエチレン）（オキシプロピレン）グリコールとポリエ
チレンポリアミンとの反応生成物に基づく分散剤を５８
．４％、（２）ホスホロジチオ酸亜鉛イソブチルアミル
酸化防止剤を１６．９％、（３）過塩基性スルホン酸カ
ルシウム清浄剤を２２，３％および（４）通常の消泡剤
を０．０７％含有する鉱物油ベースの濃縮物３０．２５
％を用いて濃縮添加剤を製造した。
実施例 ６ アルキル化芳香族潤滑基油と実施例５の濃縮添加剤２３
．８％とを用いてクランクケース潤滑剤としては好適な
潤滑組成物を製造した。
上記アルキル化芳香族合成潤滑油は触媒量（１重量％）
の三塩化アルミニウムの存在下で主としてモノアルキル
化（ＣＩ３〜Ｃ１４）ベンゼン１モルを１−オクタン２
モルの割合で反応させて得た主としてジおよびトリアル
キル化ベンゼンであった。
実施例 ７ 二塩基酸エステルタイプの合成潤滑基油と実施例５の濃
縮添加剤２３．８％とからクランクケース潤滑剤として
好適な潤滑組成物を製造した。
上記二塩基酸エステルタイプの合成潤滑基油は、アゼラ
イン酸ジイソオクチルに主として基づくものであった。
実施例 ８ ネオペンチルタイプのポリオールエステル合成潤滑基油
と実施例５の濃縮添加剤２３．８％を用いてクランクケ
ース潤滑剤として好適な潤滑組成物を製造した。
上記ネオペンチルタイプのポリオールエステル合成潤滑
基油はペンタエリスリットと０６〜ＣＩＯ脂肪族モノ力
ルボン酸混合物とのエステルに主として基づくものであ
った。
実施例 ９ 実施例１の水素化ランダムブタジェン−スチレン共重合
体１０グラムとアルキル什ポリフェニルエーテル合成潤
滑基油９０グラムを用いて粘度指数向上剤である１０％
濃縮添加剤を製造した。
上記アルキル化ポリフェニルエーテル合成潤滑油は主に
モノアルキル化ジフェニルオキシドであった。
この合成油は約５％の酸性クレイ触媒の存在下にジフェ
ニルオキシドを０１□アルフアオレフインでアルキル化
して得た。
実施例 １０ 実施例１の水素化ランダムブタジェン−スチレン共重合
体９グラムと実施例６のアルキル化芳香族潤滑基油９１
グラムを用いて粘度指数向上剤である９％濃縮添加剤を
製造した。
実施例 １１ 基油としての実施例６のアルキル化芳香族合成潤滑油、
実施例１０の濃縮添加剤３３％、米国特許第３２５０７
１５号に記載されているフマレートーヒニルアセテート
ーエチルビニルエーテル相互重合体に基づく流動点降下
剤０．５％そして（１）米国特許第３１９７４０５号の
工程に従って製造したホスホロチオ酸のヒドロキシ置換
トリエステルと五酸化リンと、平均分子量が１９１で、
当該脂肪族基が１１ないし１４個の炭素原子を含有する
第三アルキル基の混合物である市販の脂肪第一アミンと
の反応生成物を２０．３％、（２）スリップ剤・防さび
剤としてのオレイルアミン（アルメーンＯ）を５．４％
、（３）オレアミドとリノールアミドの市販混合物（ア
ルミドＯ）に基づくスリップ剤を１．５％、（４）ジメ
チルチアジアゾールに基づく調音活剤を２．４％、（５
）アクリル酸２−エチルヘキシルとアクリル酸エチルと
の重合体に基づく通常の消泡剤を１．２％および（６）
硫化イソブチレンに基づく極圧剤を６８％含有する鉱物
油ベースの濃縮添加剤６．５％を用いて歯車潤滑剤とし
て好適な潤滑組成物を製造した。
実施例 １２ 実施例１の水素化ランダムブタジェン−スチレン共重合
体１０グラムと実施例６のアルキル化芳香族合成潤滑基
油９０グラムとから粘度指数向上剤である１０％濃縮添
加剤を製造した。
実施例 １３ 実施例６のアルキル化芳香族潤滑油７５％と市販のブラ
イドストック（ガルフ１５０）２５％との混合物を基油
として用い、添加剤として次の組成のものを用いて圧力
油として好適な潤滑組成物を製造した。
用いた添加剤は、実施例１２の濃縮添加剤２０％、米国
特許第３２５０７１５号に記載されているフマレート−
ビニルアセテート−エチルビニルエーテル相互重合体に
基づく流動点降下剤０．５％、そして（１）ホスホロジ
チオ酸亜鉛メチルアミル酸化防止剤を９０％および（２
）防さび剤としてドデシルコハク酸とプロピレンオキシ
ドの部分（約５％）エステル化反応生成物を５％含有す
る鉱油ベースの濃縮物１％よりなるものであった。
この発明で用いられる重合体の効果を調べるために、以
下の表Ｉに示す組成の潤滑剤組成物を調製し、シーケン
スＩＩＤ試験、シーケンスＩ［Ｄ試験、シーケンスＩＶ
Ｄ試験、シーケンスＶＤ試験およびＣＲＣＬ−３８試験
によってその性能を評価した。
実施例１６＝１６０ニユートラル油９５％、６５０ニユ
一トラル油５％。
実施例１７＝１５０ニユートラル油６５％、６００ニユ
ー トラル油３５％。
シーエケンスＩＩＤ試験は、モーター油の錆特性を評価
するために石油業界、添加剤製造業者および装置製造業
者によって用いられている。
この試験はオールメモ−ビル５．フリツトル８気筒エン
ジンを用い、米国において遭遇されるような冬季運転条
件の下における短距離旅行に関するものである。
シーケンスＩＩＤ試験は、低速・低負荷条件で２８時間
操作され、その間エンジン冷却液は４１℃で入り、４３
℃で出てゆく。
これに続いて、この試験は２時間操作され、その間はエ
ンジン冷却液は４７℃で入り、４９℃で出てゆく。
キャブレターおよびスパークプラグの変化後、エンジン
は、最後に、高速・中負荷条件で２時間操作され、その
間エンジン冷却液は８８℃で入り、９３℃で出てゆく。
試験の終了後、ＣＲＣ評価法を用いてエンジンをその錆
について評価した。
また、錆の程度を表すところの、スタックパルプリフタ
ーの数も記録した。
なお、試験の各段階を厳密に制御しかつエンジン温度全
てを自動制御することによって試験の優れた再現性を計
った。
結果を次に示す。次のシーケンスｌｌｌＩＤ試験では、
オールメモビル５フリツトル８気筒エンジンを用いる。
この試験は、エンジン油の高温性能を評価するためのも
のである。
その主目的は、酸化によって生じる油の増粘を調べるこ
とである。
この試験では、モーター油のスラッジ、フェノおよび摩
耗特性をも評価される。
この試験は、エンジン設計および車の使用によって油温
度が高くなりその結果油の粘度が上昇するようなフィー
ルド運転に関するものである。
油の粘度上昇の問題は、トレーラ−による牽引、パワー
消費性部品、エミッション制御装置、および高速道路に
おける長時間高速運転によってさらに悪化される。
上記のＩＩＤ試験に用いた自動制御装置やジャケット付
きロッカーカバーのような基本的装置は、このｌｌＩＤ
試験にも用いた。
エンジン操作温度が高いので、１００％グリコール−の
エンジン冷却液が必要である。
エンジン冷却液の流出温度は１１８℃に維持し、油温度
は１４９℃に維持する。
上記ｍＤ試験は、１００ ＢＨＰ、３０００ｒｐｍでエ
ンジンを最大６４時間操作させることからなる。
この試験は、８時間間隔の油チェックのいづれかにおい
て油のレベルが２８オンス低下したときに停止する。
エンジン油の効率は、６４時間後、カムシャフトおよび
リフターの摩耗並びに油粘度増加率について測定する。
油粘度は各８時間後の油試料について測定し、そのデー
タから、粘度増加率対エンジン操作時間の曲線を求める
。
４０時間後４０℃で測定して３７５％の粘度増加率は許
容され、６４時間試験は完結されなければならない。
エンジンスラッジおよびピストンスカートフェノは、Ｃ
ＲＣ評価法により、それぞれ最低９．２および最低９．
１であることが要求される。
この試験結果を以下に示す。
以下のシーケンスＶＤ試験は、フォード２３リツトル４
気筒エンジンを用いたＡＳＴＭ試験であり、モータ油の
摩耗特性におけるスラッジおよびワニル形成傾向を評価
するために、石油業者、添加剤業者および装置製造業者
によって用いられている。
この８日間の試験は、ターンバイクおよび市街地運転条
件双方に似せた循環エンジン操作からなる。
各４時間サイクルは３段階の操作を含む。試験パラメー
タは、それぞれ厳密に制御された油、冷却液および流入
空気の温度、冷却液流量、空気−燃料比、吹抜は率、速
度および負荷である。
エンジンは、吹抜はシステムにおいて熱交換器を装備し
、これは油の劣化を促進する反応室中の吹抜はコンデン
サーとして作用する。
試験終了後、ＣＲＣ評価法を用いてエンジンをそのスラ
ッジおよびフェス状沈積物について調へる。
カムシャフトローブおよびピストンリングについて摩耗
測定をおこなう。
カムフォロアーおよび連接棒ベアリングインサートにつ
いて重量損失を測定する。
この試験結果を以下に示す。次のＣＲＣＬ−３８試験は
、コオーデイネーテイング・リザーチ・カランシルによ
って開発され、１９５４年に初めて生産されたものであ
る。
以前実験室試験研究に用いられていた多気筒エンジンと
は反対に、このＣＬＲエンジンは１気筒であり、液体冷
却式火花点火式エンジンである。
また、シリンダーライナーが設けられている。
このエンジンは１クウオートのクランクケースの容積を
持つ。
上記ＣＬＲエンジンは潤滑油を評価するための重要な手
段として普遍的に用いられてきている。
ＣＲＣＬ−３８試験は銅・鉛ベアリングに対するエンジ
ンクラフ油の腐食特性における酸化安定性を評価するた
めのものである。
所定の潤滑剤を、エンジン沈積物の検査および銅・鉛ベ
アリングの重量損失によって評価する。
この試験の結果を以下に示す。
以上述べた実施例中および明細書中全ての「％ｌおよび
「部」は重量基準である。
また、単数形で表現したものは文脈によっておかしくな
いかぎり複数のものも含むものとする。
例えば、「相互重合体」とは相互重合体類の混合物を含
む。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 合成潤滑油であってその内の少なくとも約２０重量
    ％が非エステルタイプの合成潤滑油であるもの、および
    数平均分子量が約２００００以上の水素化ランダムスチ
    レン−ブタジェン共重合体もしくは水素化スチレン−イ
    ソプレン共重合体約５ないし５０重量％を含んでなる潤
    滑剤用濃縮添加剤。 ２ 合成潤滑油が、約８０重量％以下のエステル系合成
    潤滑油、鉱物性潤滑油もしくはその混合物と該非エステ
    ルタイプの合成潤滑油との混合物である特許請求の範囲
    第１項記載の濃縮添加剤。 ３ 該共重合体の量が約５ないし３０重量％である特許
    請求の範囲第１項記載の濃縮添加剤。 ４ 該水素化ランダムブタジェン−スチレン共重合体が
    、約３０ないし約４４重量％のブタジェン含有率を有し
    かつ約２５０００ないし約 １２５０００の数平均分子量を有するものである特許請
    求の範囲第１項記載の濃縮添加剤。 ５ 該非エステルタイプの合成潤滑油が、アルキル什芳
    香族、ポリオレフィンもしくはポリフェニルエーテル系
    潤滑剤である特許請求の範囲第１項ないし第４項のいづ
    れか１項に記載の濃縮添加剤。 ６ 該共重合体が、約３０ないし約４４重量％のブタジ
    ェン含有率を有しかつ約２５０００ないし約１２５００
    ０の数平均分子量を有する水素化ランダムブタジェン−
    スチレン共重合体であり、その量が約３０重量％以下で
    あり、該非エステルタイプの合成潤滑油がアルキル化芳
    香族系合成潤滑油である特許請求の範囲第１項記載の濃
    縮添加剤。
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