JPS59220691A - 放射性廃棄物の固化方法 - Google Patents
放射性廃棄物の固化方法Info
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- JPS59220691A JPS59220691A JP9537683A JP9537683A JPS59220691A JP S59220691 A JPS59220691 A JP S59220691A JP 9537683 A JP9537683 A JP 9537683A JP 9537683 A JP9537683 A JP 9537683A JP S59220691 A JPS59220691 A JP S59220691A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は原子力発’ｕＰＪＴ等から発生する放射性廃棄
物の同化処理方法に係り、特にケイ酸アルカリあるいは
ケイ酸アルカリ溶液を固化充填剤として用いる場合に好
適な放射性廃棄物の同化方法に関する。
物の同化処理方法に係り、特にケイ酸アルカリあるいは
ケイ酸アルカリ溶液を固化充填剤として用いる場合に好
適な放射性廃棄物の同化方法に関する。
原子力発電所等から発生する放射性廃棄物を最終的に処
理処分する形態の一つに陸地保管、陸地処分があり、そ
のためには放射性廃棄物を固化処理して放射性廃棄物固
化体を作成する必要がある。
理処分する形態の一つに陸地保管、陸地処分があり、そ
のためには放射性廃棄物を固化処理して放射性廃棄物固
化体を作成する必要がある。
従来、放射性廃棄物を同化処理するだめの同化充填剤と
してはセメントが用いられて来たが、最近これに代わる
固化充填剤として特に減容比の高い放射性廃棄物ペレッ
トの同化処理・処分に適したケイ酸アルカリ（溶液）が
開発され（特願昭５６−８０９７２号）、ケイ酸アルカ
リ（溶液）を充填剤、無機質リン酸塩化合物（Ｐ２Ｏ３
・５１０２）を硬化剤、セメントを吸水剤として、それ
らの混合物からなる固化材を用いた場合、得られる放射
性廃棄物固化体は強度、耐熱性、耐久性等に優れた性能
を有することがわかった。
してはセメントが用いられて来たが、最近これに代わる
固化充填剤として特に減容比の高い放射性廃棄物ペレッ
トの同化処理・処分に適したケイ酸アルカリ（溶液）が
開発され（特願昭５６−８０９７２号）、ケイ酸アルカ
リ（溶液）を充填剤、無機質リン酸塩化合物（Ｐ２Ｏ３
・５１０２）を硬化剤、セメントを吸水剤として、それ
らの混合物からなる固化材を用いた場合、得られる放射
性廃棄物固化体は強度、耐熱性、耐久性等に優れた性能
を有することがわかった。
しかし、この場合、硬化後の同化体表面に易溶性の塩が
析出することが見出された。すなわち、この場合の固化
材の反応は式（１）及び（２）で表わされる。
析出することが見出された。すなわち、この場合の固化
材の反応は式（１）及び（２）で表わされる。
（式中Ｍはアルカリ金属である。）
Ｍ２Ｏ・ｎ５ＩＯ２・ｘＨ２Ｏ＋Ｐ２Ｏ５・５ｌＯ７→
ｎｓ １０２ ＋Ｍ３ＰＯ４＋ｙｄＩ２０ （
１）ＣａＯ・５ｉ０２＋ｘＨ２Ｏ →ＣａＯ・Ｓ ｉ ０２ ・ＸＨ２０（２）式（１）及
び（２）はそれぞれ無機質リン酸塩化合物によるケイ酸
アルカリ溶液の硬化反応、および反応生成水のセメント
による吸水反応を示す。ところで硬化反応（１）で生成
した塩Ｍ、ＰＯ４（実際にはＭ２）ＩＰＯ４■（２Ｐ０
４２Ｍ２Ｈ２Ｐ２０７９Ｍ３ＰＯ４及びこれらの水和物
の混合塩となっている）は、溶解度が約３０重量％とい
う易溶性のものであり、同じ硬化反応（１）で生成した
遊離水に溶解する。この溶解反応は式（２）の吸水反応
との競争反応であるが、同一の反応で上記塩と遊離水が
生成することから溶解の方が速やかに進行する。溶解し
なかった塩はそのまま硬化後の固化体中に留まるが、溶
解した塩は同化体中を移動する。すなわち、硬化後固化
体に起る現象として、この塩が溶解している遊離水（溶
液）の移動および固化体表面からの水の蒸発がある。従
りて該遊離水（溶液）は毛管現象により固化体表面へ移
動し、水の蒸発によって表面に塩が再結晶する。以上が
塩析用現象である。
ｎｓ １０２ ＋Ｍ３ＰＯ４＋ｙｄＩ２０ （
１）ＣａＯ・５ｉ０２＋ｘＨ２Ｏ →ＣａＯ・Ｓ ｉ ０２ ・ＸＨ２０（２）式（１）及
び（２）はそれぞれ無機質リン酸塩化合物によるケイ酸
アルカリ溶液の硬化反応、および反応生成水のセメント
による吸水反応を示す。ところで硬化反応（１）で生成
した塩Ｍ、ＰＯ４（実際にはＭ２）ＩＰＯ４■（２Ｐ０
４２Ｍ２Ｈ２Ｐ２０７９Ｍ３ＰＯ４及びこれらの水和物
の混合塩となっている）は、溶解度が約３０重量％とい
う易溶性のものであり、同じ硬化反応（１）で生成した
遊離水に溶解する。この溶解反応は式（２）の吸水反応
との競争反応であるが、同一の反応で上記塩と遊離水が
生成することから溶解の方が速やかに進行する。溶解し
なかった塩はそのまま硬化後の固化体中に留まるが、溶
解した塩は同化体中を移動する。すなわち、硬化後固化
体に起る現象として、この塩が溶解している遊離水（溶
液）の移動および固化体表面からの水の蒸発がある。従
りて該遊離水（溶液）は毛管現象により固化体表面へ移
動し、水の蒸発によって表面に塩が再結晶する。以上が
塩析用現象である。
この析出した塩は上記の如く易溶性であるため放射性廃
棄物固化体の耐水性劣化の要因になり、放射性核種が環
境へ洩れ出す惧れがある。無機質リン酸塩化合物を硬化
剤として用いて作成された固化体を室内に放置したとき
の塩析用率、および水中に浸漬したときのアルカリ誼属
溶出率をそれぞれＭ１図及び第２図中の曲線（Ａ）で示
す。これらの曲線（Ａ）かられかるように無機質リン酸
塩化合物を硬化剤として用いた場合、４００時間の室内
放置で約１重量％の塩が析出し、同時間の水中浸ム′λ
で約８重量−のアルカリ金属が溶出している。
棄物固化体の耐水性劣化の要因になり、放射性核種が環
境へ洩れ出す惧れがある。無機質リン酸塩化合物を硬化
剤として用いて作成された固化体を室内に放置したとき
の塩析用率、および水中に浸漬したときのアルカリ誼属
溶出率をそれぞれＭ１図及び第２図中の曲線（Ａ）で示
す。これらの曲線（Ａ）かられかるように無機質リン酸
塩化合物を硬化剤として用いた場合、４００時間の室内
放置で約１重量％の塩が析出し、同時間の水中浸ム′λ
で約８重量−のアルカリ金属が溶出している。
以上のように、固化充填剤たるケイ酸アルカリの硬化剤
として無機質リン酸塩化合物（Ｐ２Ｏ３・５ＩＯ２）を
用いる前記先行技術の場合には、易溶性の塩Ｍ３Ｐ０４
が硬化反応で生成するので、得られた放射性廃棄物固化
体表面への塩の析出、ひいては固化体の耐水性の劣化、
放射性核種の洩出の惧れという問題がありに。
として無機質リン酸塩化合物（Ｐ２Ｏ３・５ＩＯ２）を
用いる前記先行技術の場合には、易溶性の塩Ｍ３Ｐ０４
が硬化反応で生成するので、得られた放射性廃棄物固化
体表面への塩の析出、ひいては固化体の耐水性の劣化、
放射性核種の洩出の惧れという問題がありに。
本発明の目的は、硬化後の放射性廃棄物同化体中に生成
する塩を難溶性（溶解度５重量％以下）のものにして同
化体表面への塩析比を防止し、強度、耐熱性、耐久性及
び耐水性、耐湿性に優れた放射性廃棄物固化体の作成方
法を提供することにある。
する塩を難溶性（溶解度５重量％以下）のものにして同
化体表面への塩析比を防止し、強度、耐熱性、耐久性及
び耐水性、耐湿性に優れた放射性廃棄物固化体の作成方
法を提供することにある。
本発明の方法は、放射性廃棄物の同化充填剤たるケイ酸
アルカリを硬化させる硬化剤として、無機質リン酸塩化
合物の代わシに、ケイ酸アルカリと反応して低溶解度の
塩を生成するような硬化剤を用いて、これら充填剤およ
び硬化剤と吸水材たるセメントおよび必要な水との混合
物よりなる同化材によって放射性廃棄物を固化するもの
である。
アルカリを硬化させる硬化剤として、無機質リン酸塩化
合物の代わシに、ケイ酸アルカリと反応して低溶解度の
塩を生成するような硬化剤を用いて、これら充填剤およ
び硬化剤と吸水材たるセメントおよび必要な水との混合
物よりなる同化材によって放射性廃棄物を固化するもの
である。
本発明において用いる上記硬化剤は、上記ケイ酸アルカ
リ中のアルカリ金属Ｍと結合して難溶性の塩を作るよう
な塩基を含む化合物である。そのような塩基としてはＴ
ａＯ３−、ＡｔＦ ｂ 、ＮｂＯ３７ｒＳｉＦ ２−
＋ ８１０２−＋ ＢｅＦ ２ＬＢ Ｏ２−ｒ Ｆ−＋
ｌＯ４−１６３４４７ Ｃｏ５”、 ＣｌＯ４−、ＢＦ４−、 Ｒｅ０４− 吟
を挙げることができる。これらの塩基がアルカリ金属と
結合して作る塩の溶解度（重量襲）を表１に示す。
リ中のアルカリ金属Ｍと結合して難溶性の塩を作るよう
な塩基を含む化合物である。そのような塩基としてはＴ
ａＯ３−、ＡｔＦ ｂ 、ＮｂＯ３７ｒＳｉＦ ２−
＋ ８１０２−＋ ＢｅＦ ２ＬＢ Ｏ２−ｒ Ｆ−＋
ｌＯ４−１６３４４７ Ｃｏ５”、 ＣｌＯ４−、ＢＦ４−、 Ｒｅ０４− 吟
を挙げることができる。これらの塩基がアルカリ金属と
結合して作る塩の溶解度（重量襲）を表１に示す。
表 １
単位二重量％（２０℃）
このうち溶解度５重量％以下の塩を形成するという条件
を満足するような塩基を含む化合物およびケイ酸アルカ
リを夫々硬化剤および充填剤として用いることによって
、塩析用を防止し耐水性の優れた放射性廃棄物同化体を
作成できることがわかった。そのような硬化剤、すなわ
ち上記条件を満足するような塩基を含む化合物は、Ｃａ
２＋、 Ｍｇ”。
を満足するような塩基を含む化合物およびケイ酸アルカ
リを夫々硬化剤および充填剤として用いることによって
、塩析用を防止し耐水性の優れた放射性廃棄物同化体を
作成できることがわかった。そのような硬化剤、すなわ
ち上記条件を満足するような塩基を含む化合物は、Ｃａ
２＋、 Ｍｇ”。
Ａｔ３＋およびＦｅ からなるグループから選ばれた
多価金属イオンまたはＨ＋イオンと、Ｔａ０５−＋Ａｔ
Ｆ６’−，ＮｂＯ３，５ｉＦｅ２−、５ｉｎ３２−、
ＢｅＦ４２−、Ｂ２Ｏ，２−＊Ｆ”、 ＩＯ−、Ｃｏ
２−、 Ｃ１Ｏ−、ＢＦ４−およびＲｅＯ４−から４５
Ｊ なるグループから選ばれたイオンとの化合物である。
多価金属イオンまたはＨ＋イオンと、Ｔａ０５−＋Ａｔ
Ｆ６’−，ＮｂＯ３，５ｉＦｅ２−、５ｉｎ３２−、
ＢｅＦ４２−、Ｂ２Ｏ，２−＊Ｆ”、 ＩＯ−、Ｃｏ
２−、 Ｃ１Ｏ−、ＢＦ４−およびＲｅＯ４−から４５
Ｊ なるグループから選ばれたイオンとの化合物である。
そのような硬化剤の例としてＣａＣｏ ５ ＋ Ｃａ
（ＣＺＯ４）２ ＊Ｃａｓ ＩＦ ｂ ＊ ＣａＳ ｉ
Ｏａを用いた場合に得られた固化体を室内に放置した
ときの塩析比率、および水中に浸漬したときのアルカリ
金属溶出率の実測結果を第１図及び第２図中の曲線群（
Ｂ）で示す。第１図及び第２図には示していないが、上
に挙示され且つ上記条件を満足する塩基を含む他の硬化
剤につぃてもほぼ同じ結果が得られることが実験でわか
った。
（ＣＺＯ４）２ ＊Ｃａｓ ＩＦ ｂ ＊ ＣａＳ ｉ
Ｏａを用いた場合に得られた固化体を室内に放置した
ときの塩析比率、および水中に浸漬したときのアルカリ
金属溶出率の実測結果を第１図及び第２図中の曲線群（
Ｂ）で示す。第１図及び第２図には示していないが、上
に挙示され且つ上記条件を満足する塩基を含む他の硬化
剤につぃてもほぼ同じ結果が得られることが実験でわか
った。
表１には本発明に適用し得るすべての塩基を記載したが
、この中でも特に５ｉ０５”−塩基を用いるのが最も望
ましい。その理由は、天然に８１０２が多量に存在して
いるので５ｉｎ３”−塩基を用いれば天然特に陸地に固
化体を処分する場合には天然との相容性が良くなること
が予想され、まだ数百年のオーダーで安定に存在する花
コウ岩等の岩石の主成分もＳ ｌＯ２であるから８１０
３’−塩基を用いた場合には他の塩基を用いた場合より
も耐久性が向上することが予想されるからである。
、この中でも特に５ｉ０５”−塩基を用いるのが最も望
ましい。その理由は、天然に８１０２が多量に存在して
いるので５ｉｎ３”−塩基を用いれば天然特に陸地に固
化体を処分する場合には天然との相容性が良くなること
が予想され、まだ数百年のオーダーで安定に存在する花
コウ岩等の岩石の主成分もＳ ｌＯ２であるから８１０
３’−塩基を用いた場合には他の塩基を用いた場合より
も耐久性が向上することが予想されるからである。
また硬化剤中の上記塩基に対応する金属イオンとしては
Ｃａ２＋が最も望ましい。これはＣａ２＋が他の金属イ
オンと比較して安値で入手し易く、また天然に多量に存
在していることより陸地処分の際の相容性が良いためで
ある。
Ｃａ２＋が最も望ましい。これはＣａ２＋が他の金属イ
オンと比較して安値で入手し易く、また天然に多量に存
在していることより陸地処分の際の相容性が良いためで
ある。
上述したように、固化体の耐水性、特に易溶性塩の析出
の問題は、表１に示した上記の一基を含む化合物を硬化
剤として用いることにより改善することかできる。とこ
ろで放射性廃棄物同化体の重要な評価因子として、耐水
性の他に強度がある。
の問題は、表１に示した上記の一基を含む化合物を硬化
剤として用いることにより改善することかできる。とこ
ろで放射性廃棄物同化体の重要な評価因子として、耐水
性の他に強度がある。
固化体強度は廃棄物の含水率および藺化体の空隙率に大
きく影響さ゛れる。そこで、次に廃棄物含水率及び同化
体空隙率の観点から、固化剤中のケイ酸アルカリ充填剤
の割合を基準として硬化剤、吸水剤および水の混合割合
を説明する。
きく影響さ゛れる。そこで、次に廃棄物含水率及び同化
体空隙率の観点から、固化剤中のケイ酸アルカリ充填剤
の割合を基準として硬化剤、吸水剤および水の混合割合
を説明する。
第３図及び第４図に固化体強度と廃棄物含水率及び同化
体空隙率との関係をそれぞれ示す。これらの図は硬化剤
としてＣａＳ Ｉ Ｏｓを用いた場合を示したものであ
るが、前述の他の硬化剤でもほぼ同じ傾向を示す。まだ
、廃棄物中には元々（同化前に）約３重量％の水を含ん
でおり、固化体中にも最低約１０％の空隙は必ず存在す
る。第３図及び第４図はこれらの条件での固化体強度を
それぞれｌに規格化した相対的強度を縦軸に示している
。
体空隙率との関係をそれぞれ示す。これらの図は硬化剤
としてＣａＳ Ｉ Ｏｓを用いた場合を示したものであ
るが、前述の他の硬化剤でもほぼ同じ傾向を示す。まだ
、廃棄物中には元々（同化前に）約３重量％の水を含ん
でおり、固化体中にも最低約１０％の空隙は必ず存在す
る。第３図及び第４図はこれらの条件での固化体強度を
それぞれｌに規格化した相対的強度を縦軸に示している
。
この同化体の相対的強度が０．５以下となると（クラッ
クが発生する等）固化体として望ましくないことがわか
った。従って第３図及び第４図から、廃棄物含水率及び
同化体空隙率をそれぞれ約６重量％以下及び約３０−以
下に抑える必要がある。
クが発生する等）固化体として望ましくないことがわか
った。従って第３図及び第４図から、廃棄物含水率及び
同化体空隙率をそれぞれ約６重量％以下及び約３０−以
下に抑える必要がある。
ところで、固化体空隙率は固化材の硬化前の粘性に依存
することがわかった。すなわち、同化材の粘性が高いと
攪拌時に取り込まれた空気が硬化前の固化材（ゾル）か
ら離れにくくなり硬化後の同化体中の空隙率が大きくな
る。固化体空隙率と同化材ゾルの粘度（ゾル形成直後）
との関係を第５図に示す。空隙率を３０％以下にするた
めには固化材ゾルの粘度を３０００ＣＰ以下にする必要
がある。空隙率よりもゾルの粘度の方が測定しやすいの
で、廃棄物吸水率及び固化材粘度の２つの観点より固化
付組成の適切な範囲を決定し得る。
することがわかった。すなわち、同化材の粘性が高いと
攪拌時に取り込まれた空気が硬化前の固化材（ゾル）か
ら離れにくくなり硬化後の同化体中の空隙率が大きくな
る。固化体空隙率と同化材ゾルの粘度（ゾル形成直後）
との関係を第５図に示す。空隙率を３０％以下にするた
めには固化材ゾルの粘度を３０００ＣＰ以下にする必要
がある。空隙率よりもゾルの粘度の方が測定しやすいの
で、廃棄物吸水率及び固化材粘度の２つの観点より固化
付組成の適切な範囲を決定し得る。
ケイ酸アルカリ充填剤の混合比を一定（３７，５重量％
）とし、硬化剤、吸水剤（セメント）および水の混合比
を変化させて廃棄物含水率および同化剤粘度を調べた結
果をそれぞれ第６図、第７図及び第８図に示す。これら
の図はそれぞれ横軸に硬化剤添加率、セメント添加率及
び水含有率を、縦軸に廃棄物含水率（左側の軸）と固化
剤粘度（右側の軸）をとったものである。これらの図と
、前記の廃棄物吸水率および混練直後の固化剤の粘度の
許容範囲（それぞれ約６重量−以下及び約３０００Ｃ，
Ｐ以下）′とから、硬化剤添加率、セメント添加率およ
び水含有４（はそれぞれ３〜５０重量％、３〜３５重愉
饅および１５〜４０Ｍ量チが適切であることが判明する
。
）とし、硬化剤、吸水剤（セメント）および水の混合比
を変化させて廃棄物含水率および同化剤粘度を調べた結
果をそれぞれ第６図、第７図及び第８図に示す。これら
の図はそれぞれ横軸に硬化剤添加率、セメント添加率及
び水含有率を、縦軸に廃棄物含水率（左側の軸）と固化
剤粘度（右側の軸）をとったものである。これらの図と
、前記の廃棄物吸水率および混練直後の固化剤の粘度の
許容範囲（それぞれ約６重量−以下及び約３０００Ｃ，
Ｐ以下）′とから、硬化剤添加率、セメント添加率およ
び水含有４（はそれぞれ３〜５０重量％、３〜３５重愉
饅および１５〜４０Ｍ量チが適切であることが判明する
。
このような組成を有する固化材で第１図及び第２図の曲
線の）に例示したような塩析出を防止した耐湿性、耐水
性の優れた放射性廃棄物同化体を作成できる。第１図お
よび第２図に示した実験結果から、無機質リン酸塩化合
物を硬化剤として用いた同図の曲線囚の場合に比べ、本
発明を実施した同図の曲線（Ｂ）の場合には、得られた
固化体は室内放置のときの塩析用率が１／１０以下に、
水中浸漬のときのアルカリ金属溶出率が約１／２に改善
されていることがわかる。アルカリ金属溶出率がそれほ
ど改善されないのは、曲線（Ｂ）の場合に充填剤として
用いたケイ酸アルカリに含まれているアルカリ金属の量
が曲線（５）の場合と同じであシ且つ浸漬水が固化体に
比較して多量（約１００倍）に存在していたためと考え
られるが、よシ緩和された条件である陸地保管の場合は
ｍ１図の曲線（Ｂ）で示す効果に近づき、従来よシ固化
体性能は大幅に向上する。
線の）に例示したような塩析出を防止した耐湿性、耐水
性の優れた放射性廃棄物同化体を作成できる。第１図お
よび第２図に示した実験結果から、無機質リン酸塩化合
物を硬化剤として用いた同図の曲線囚の場合に比べ、本
発明を実施した同図の曲線（Ｂ）の場合には、得られた
固化体は室内放置のときの塩析用率が１／１０以下に、
水中浸漬のときのアルカリ金属溶出率が約１／２に改善
されていることがわかる。アルカリ金属溶出率がそれほ
ど改善されないのは、曲線（Ｂ）の場合に充填剤として
用いたケイ酸アルカリに含まれているアルカリ金属の量
が曲線（５）の場合と同じであシ且つ浸漬水が固化体に
比較して多量（約１００倍）に存在していたためと考え
られるが、よシ緩和された条件である陸地保管の場合は
ｍ１図の曲線（Ｂ）で示す効果に近づき、従来よシ固化
体性能は大幅に向上する。
第９図に示す本発明の一実施例は、放射性廃棄物として
原子炉から発生した濃縮廃液（主成分Ｎａ２５Ｏ４）を
乾燥粉末化した後ペレット化した廃棄物ペレットを、ま
た固化充填剤として６０重量−のケイ酸ナトリウＡ （
Ｎａ２０−ｎ５１０２＋ ｎ ＝Ｏ−５〜４）溶液を、
更に硬化剤としてケイ酸カルシウム（Ｃａｂｉｎｓ ）
を選び、放射性廃棄物の同化に用いられる２００ノドラ
ム缶中へ固化する場合の例である。
原子炉から発生した濃縮廃液（主成分Ｎａ２５Ｏ４）を
乾燥粉末化した後ペレット化した廃棄物ペレットを、ま
た固化充填剤として６０重量−のケイ酸ナトリウＡ （
Ｎａ２０−ｎ５１０２＋ ｎ ＝Ｏ−５〜４）溶液を、
更に硬化剤としてケイ酸カルシウム（Ｃａｂｉｎｓ ）
を選び、放射性廃棄物の同化に用いられる２００ノドラ
ム缶中へ固化する場合の例である。
８Ａ９図のように、まず２００Ｊｉ！ドラム缶５内に設
けられた全網製かと６内に、Ｎａ２ｓｏ４を主成分とす
る放射性廃棄物ペレット７を約２６０ゆ充填する。
けられた全網製かと６内に、Ｎａ２ｓｏ４を主成分とす
る放射性廃棄物ペレット７を約２６０ゆ充填する。
次に、タンク１，２および３に夫々収容された６０重量
％ケイ酸ナトリウム水溶液、ケイ酸カルシウムおよびセ
メントの夫々１５０に！ｉ＋ 、 ６０ｋｇ、 オよび
３０ｋｌｉｌを混合撹拌機４で均質に混合してなる固化
剤を上記２００１ドラム缶中に流入させ、ペレット間お
よびペレットとドラム缶との間の空隙に充填する。充填
後、同化材中に残留している気泡を除去するために、約
５０ ｔｏｒｒで真空脱気し、室温で放置して硬化させ
る。硬化は約２時間程度で完了する。
％ケイ酸ナトリウム水溶液、ケイ酸カルシウムおよびセ
メントの夫々１５０に！ｉ＋ 、 ６０ｋｇ、 オよび
３０ｋｌｉｌを混合撹拌機４で均質に混合してなる固化
剤を上記２００１ドラム缶中に流入させ、ペレット間お
よびペレットとドラム缶との間の空隙に充填する。充填
後、同化材中に残留している気泡を除去するために、約
５０ ｔｏｒｒで真空脱気し、室温で放置して硬化させ
る。硬化は約２時間程度で完了する。
第１Ｏ図はケイ酸ナトリウム溶液ではなくケイ酸ナトリ
ウムの粉末を用いた場合の実施例を示す。
ウムの粉末を用いた場合の実施例を示す。
この場合には、粉体と水との均質攪拌を容易にするだ′
めタンク８，２および３内に夫々収容されたケイ酸ナト
リウム、ケイ酸カルシウムおよびセメントの夫々の粉体
は予め予備混合槽１０において夫々９０に９．６０ｋｇ
及び３０ｋｇ均質に混合しておく。
めタンク８，２および３内に夫々収容されたケイ酸ナト
リウム、ケイ酸カルシウムおよびセメントの夫々の粉体
は予め予備混合槽１０において夫々９０に９．６０ｋｇ
及び３０ｋｇ均質に混合しておく。
これを混合槽４においてタンクからの６０ｋｇの水と均
質に混練し、これを予め放射性廃棄物ペレット７を内か
と６の中に充填した２００１ドラム缶５の中へ流入させ
る。真空脱気及び硬化は前記第９図の場合と同様に行う
。
質に混練し、これを予め放射性廃棄物ペレット７を内か
と６の中に充填した２００１ドラム缶５の中へ流入させ
る。真空脱気及び硬化は前記第９図の場合と同様に行う
。
このようにして、第１１図に示すような重量約４８０ｋ
ｇの放射性廃棄物固化体を得ることができる。
ｇの放射性廃棄物固化体を得ることができる。
このようにして作成した固化体は、固化体表面への塩な
いし放射性核種の析出、浸出及びクラック発生もなく強
度も十分であった。
いし放射性核種の析出、浸出及びクラック発生もなく強
度も十分であった。
これら実施例によれは、硬化剤としてケイ酸カルシウム
を用いることにより、ケイ酸ナトリウム溶液あるいはケ
イ酸ナトリウム粉末という充填素材を使用することがで
き、かつ易溶性塩および放射性核種の析出、浸出のない
耐水性の優れた放射性廃棄物ベレットの固化体を作成す
ることができる。
を用いることにより、ケイ酸ナトリウム溶液あるいはケ
イ酸ナトリウム粉末という充填素材を使用することがで
き、かつ易溶性塩および放射性核種の析出、浸出のない
耐水性の優れた放射性廃棄物ベレットの固化体を作成す
ることができる。
次に、本発明の他の実施例として、放射性廃棄物ペレッ
トではなく原子力殆電所から発生した状態のままの放射
性廃棄（生成分Ｎａ２ ＳＯ４）を２００ノドラム缶中
へ固化する場合について、第１２図によシ説明する。こ
の場合、タンク１２に収容された放射性廃液は同化体の
強度および廃棄物の減容比を確保するため、乾燥１９１
３で水分を除去し放射性廃棄物の粉末にＫＭしてタンク
１４に入れる。
トではなく原子力殆電所から発生した状態のままの放射
性廃棄（生成分Ｎａ２ ＳＯ４）を２００ノドラム缶中
へ固化する場合について、第１２図によシ説明する。こ
の場合、タンク１２に収容された放射性廃液は同化体の
強度および廃棄物の減容比を確保するため、乾燥１９１
３で水分を除去し放射性廃棄物の粉末にＫＭしてタンク
１４に入れる。
放射性廃液を乾燥する方法としては遠心薄膜乾燥法、噴
霧乾燥法、流動層乾燥法、ドラム乾燥法。
霧乾燥法、流動層乾燥法、ドラム乾燥法。
凍結乾燥法、晶析法等が知られて、いるが、いずれの方
法を採用して゛もよい。
法を採用して゛もよい。
このように放射性廃液の前処理を行った後、混合攪拌機
４に夫々タンク１ 、、２ 、３および１４から６０重
量％のケイ酸ナトリウム水溶液、ケイ酸カルシウム、セ
メントおよび放射性廃棄物の粉末の夫々約２００ｋｇ、
６０ｋ１７ 、３０ｋｇおよび２１０ゆを送給して均
質に攪拌混合する。その後、２００１ドラム缶５中に流
入、充填し、やはシ固化材中の残留気泡を除去するため
に、真空脱気を行う。以上のようにして、ケイ虚ナトリ
ウムを同化充填剤とし、ケイ酸カルシウムをその硬化剤
として用いて耐水性の優れた第１３図に示す如き放射性
廃棄物の均質固化体を作成することができる。
４に夫々タンク１ 、、２ 、３および１４から６０重
量％のケイ酸ナトリウム水溶液、ケイ酸カルシウム、セ
メントおよび放射性廃棄物の粉末の夫々約２００ｋｇ、
６０ｋ１７ 、３０ｋｇおよび２１０ゆを送給して均
質に攪拌混合する。その後、２００１ドラム缶５中に流
入、充填し、やはシ固化材中の残留気泡を除去するため
に、真空脱気を行う。以上のようにして、ケイ虚ナトリ
ウムを同化充填剤とし、ケイ酸カルシウムをその硬化剤
として用いて耐水性の優れた第１３図に示す如き放射性
廃棄物の均質固化体を作成することができる。
上記各実施例においては、沸騰水型原子炉から発生する
硫酸す） ＩＪウムを主成分とする放射性廃棄物（廃棄
物ベレットまたは廃液）を固化する場合について説明し
たが、加圧水型原子炉から発生するホウ酸を主成分とす
る放射性の廃案物あるいは使用済イオン交換樹脂に対し
ても本発明の方法を実施して同様の効果を奏することが
できる。
硫酸す） ＩＪウムを主成分とする放射性廃棄物（廃棄
物ベレットまたは廃液）を固化する場合について説明し
たが、加圧水型原子炉から発生するホウ酸を主成分とす
る放射性の廃案物あるいは使用済イオン交換樹脂に対し
ても本発明の方法を実施して同様の効果を奏することが
できる。
なお放射性廃棄物ペレットの固化処理の場合には、予め
放射性廃棄物ペレットをドラム缶内に充填しておく代り
に、放射性廃棄物ペレットとケイ酸ナトリウム溶液（ま
たはケイ酸ナトリウム粉末と水）とケイ酸カルシウムお
よびセメントとを混合してドラム缶内に充填しても同様
の効果を奏することができる。
放射性廃棄物ペレットをドラム缶内に充填しておく代り
に、放射性廃棄物ペレットとケイ酸ナトリウム溶液（ま
たはケイ酸ナトリウム粉末と水）とケイ酸カルシウムお
よびセメントとを混合してドラム缶内に充填しても同様
の効果を奏することができる。
また上記実施例では放射性廃棄物ペレットがドラム缶５
の内壁に接触しない様に内かと６を用いているが、ガラ
ス繊維１石綿、カーボン繊維、金属繊維等の繊維質材料
をドラム缶の内側に配することによっても廃棄物ペレッ
トの内蔵固化が可能である。
の内壁に接触しない様に内かと６を用いているが、ガラ
ス繊維１石綿、カーボン繊維、金属繊維等の繊維質材料
をドラム缶の内側に配することによっても廃棄物ペレッ
トの内蔵固化が可能である。
また上記実施例では光填後の同化材中の気泡を真空脱気
で除去しているが、同化材充填後のドラム缶を加震ある
いは加温することによっても同様の効果を奏することが
できる。
で除去しているが、同化材充填後のドラム缶を加震ある
いは加温することによっても同様の効果を奏することが
できる。
本発明によれば、ケイ酸アルカリあるいはケイ酸アルカ
リ溶液を］ｊ″化充填剤として含む固化材を用いて同化
体表面への易溶性塩の析出がなく放射性核種の浸出が極
めて少ない耐湿性、耐水性の優れた放射性廃棄物固化体
の作成が可能となる。
リ溶液を］ｊ″化充填剤として含む固化材を用いて同化
体表面への易溶性塩の析出がなく放射性核種の浸出が極
めて少ない耐湿性、耐水性の優れた放射性廃棄物固化体
の作成が可能となる。
第１図は室内放置したときの同化体表面への塩の析出率
を、第２図は水中浸漬したときの固化体からのアルカリ
金属の溶出率を示す図であって、 ・これら図の
曲線（イ）は先行技術による場合、また曲線群（Ｂ）は
本発明の実施例による場合を示す。第３図および第４図
はそれぞれ廃棄物含水率および同化体空隙率が相対的同
化体強度に及はす影響を示した図、第５図は固化体空隙
率と固化材粘度との関係を示した図、第６図、第７図お
よび第８図はそれぞれ同化材中の硬化剤添加率、セメン
ト添加率および水添加率と廃棄物含水率および固化材と
の関係を示した図、第９図および第１０図は本発明によ
る放射性廃棄物同化方法の実施例をそれぞれ示すフロー
図であって、第９図はケイ酸す） ＩＪウム溶液を、第
１Ｏ図はケイ酸ナトリウム粉末を夫々同化充填剤として
用いる場合の図である。第１１図は本’ｉｆ＝明によ°
り作成しだ固化体の一例を示す図、第１２図は本発明に
よる放射性廃棄物固化方法の他の実施例を示すフロー図
、第１３図は第１２図に示す実施例により作成された均
質同化体を示す図である。 符号の説明 ｌ；ケイ酸ナトリウム溶液タンク、 ２：ケイ酸カルシウムタンク、 ３：セメントタンク、 ４：混合攪拌機、５ニドラム
缶、 ６：金網製内かご、７：放射性廃梨物ペ
レット、 ８：ケイ酸ナトリウム粉末タンク、 ９：水タンク、 ｌＯ：粉末の予備混合槽、 １２：放射性廃液タンク、 １３：乾燥機、 １４：放射性廃液タンクタンク。 第１図 万父置時間（伍〕 第２図 浸漬時間（儒〕 第３図 廃棄物＠水率（重量％） 第４図 固ｔイ本空隙率（％） 第５図 同化体粘度（ｃＰ） 第６図 硬化剤源側率（重量％） ＋Ｖメント添加率（重量％） 第８図 水添加率（重量％） 第１３図
を、第２図は水中浸漬したときの固化体からのアルカリ
金属の溶出率を示す図であって、 ・これら図の
曲線（イ）は先行技術による場合、また曲線群（Ｂ）は
本発明の実施例による場合を示す。第３図および第４図
はそれぞれ廃棄物含水率および同化体空隙率が相対的同
化体強度に及はす影響を示した図、第５図は固化体空隙
率と固化材粘度との関係を示した図、第６図、第７図お
よび第８図はそれぞれ同化材中の硬化剤添加率、セメン
ト添加率および水添加率と廃棄物含水率および固化材と
の関係を示した図、第９図および第１０図は本発明によ
る放射性廃棄物同化方法の実施例をそれぞれ示すフロー
図であって、第９図はケイ酸す） ＩＪウム溶液を、第
１Ｏ図はケイ酸ナトリウム粉末を夫々同化充填剤として
用いる場合の図である。第１１図は本’ｉｆ＝明によ°
り作成しだ固化体の一例を示す図、第１２図は本発明に
よる放射性廃棄物固化方法の他の実施例を示すフロー図
、第１３図は第１２図に示す実施例により作成された均
質同化体を示す図である。 符号の説明 ｌ；ケイ酸ナトリウム溶液タンク、 ２：ケイ酸カルシウムタンク、 ３：セメントタンク、 ４：混合攪拌機、５ニドラム
缶、 ６：金網製内かご、７：放射性廃梨物ペ
レット、 ８：ケイ酸ナトリウム粉末タンク、 ９：水タンク、 ｌＯ：粉末の予備混合槽、 １２：放射性廃液タンク、 １３：乾燥機、 １４：放射性廃液タンクタンク。 第１図 万父置時間（伍〕 第２図 浸漬時間（儒〕 第３図 廃棄物＠水率（重量％） 第４図 固ｔイ本空隙率（％） 第５図 同化体粘度（ｃＰ） 第６図 硬化剤源側率（重量％） ＋Ｖメント添加率（重量％） 第８図 水添加率（重量％） 第１３図
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、 ケイ酸アルカリ又はその水溶液を充填剤とし、該
ケイ酸アルカリ中のアルカリ金篇と結合して低溶解度の
塩を生成するような塩基を含んでいる化合物を硬化剤と
し、これら充填剤および硬化剤に、硬化反応で生成する
遊離水を吸収する吸水剤としてのセメントおよび必要な
水を添加し、これらを混合してなる固化材を用いること
を特徴とする放射性廃棄物の同化方法。 ２、硬化剤としての前記化合物は、ｃａ２＋、 Ｍｇ２
＋。 Ａｔ３＋およびＦｅ３＋からなるグループから選ばれた
多価霊鳥イオンまたはＨイオンと、Ｔａ０３−Ｊ７Ｊ’
６１ＮｂＯ３”’、 ＳｉＦ６”−、５ｉｎ３’−、Ｂ
ｅＦ４’−、Ｂ２Ｏ，” 、 Ｆ−。 ｌ０４−、 Ｃｏ３”、 ＣＡＯ４−、ＢＦ４−および
Ｒｅ Ｏ４−からなるグループから選ばれたイオンとの
化合物であることを特徴とする特許８ｎ求の範囲第１項
記載の放射性廃棄物の同化方法。 ３、前記充填剤、硬化剤及び吸水剤更には必要な水を混
合してなる同化材中の硬化剤の割合が３重量係以上かつ
一５０重量−以下であることを特徴とする特許請求の範
゛囲第１項または第２項記載の放射性廃棄物の同化方法
。 ４、前記同化材中の吸水剤の割合が３重量％以上かつ３
５重１社係以下であることを特徴とする特許請求の範囲
第１項または第２項記載の放射性廃棄物の固化方法。 ５、前記同化材中の含水率が１５重厳チ以上かつ４０重
量多以下であることを特徴とする特許請求の範囲第１項
または第２項記載の放射性廃棄物の固化方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9537683A JPS59220691A (ja) | 1983-05-30 | 1983-05-30 | 放射性廃棄物の固化方法 |
| PCT/JP1984/000250 WO1984004624A1 (en) | 1983-05-18 | 1984-05-18 | Process for solidifying radioactive wastes |
| EP84902057A EP0144440B1 (en) | 1983-05-18 | 1984-05-18 | Process for solidifying radioactive wastes |
| US06/697,581 US4659511A (en) | 1983-05-18 | 1984-05-18 | Method for solidifying radioactive waste |
| DE8484902057T DE3473374D1 (en) | 1983-05-18 | 1984-05-18 | Process for solidifying radioactive wastes |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9537683A JPS59220691A (ja) | 1983-05-30 | 1983-05-30 | 放射性廃棄物の固化方法 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19102889A Division JPH0631852B2 (ja) | 1989-07-24 | 1989-07-24 | 放射性廃棄物の固化方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59220691A true JPS59220691A (ja) | 1984-12-12 |
| JPH0225480B2 JPH0225480B2 (ja) | 1990-06-04 |
Family
ID=14135919
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9537683A Granted JPS59220691A (ja) | 1983-05-18 | 1983-05-30 | 放射性廃棄物の固化方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59220691A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03150499A (ja) * | 1989-11-07 | 1991-06-26 | Toshiba Corp | 放射性廃棄物の固化処理方法 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57197500A (en) * | 1981-05-29 | 1982-12-03 | Hitachi Ltd | Method of solidifying radioactive waste pellet |
| JPS5858499A (ja) * | 1981-10-02 | 1983-04-07 | 株式会社日立製作所 | 放射性廃液の処理方法 |
-
1983
- 1983-05-30 JP JP9537683A patent/JPS59220691A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57197500A (en) * | 1981-05-29 | 1982-12-03 | Hitachi Ltd | Method of solidifying radioactive waste pellet |
| JPS5858499A (ja) * | 1981-10-02 | 1983-04-07 | 株式会社日立製作所 | 放射性廃液の処理方法 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03150499A (ja) * | 1989-11-07 | 1991-06-26 | Toshiba Corp | 放射性廃棄物の固化処理方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0225480B2 (ja) | 1990-06-04 |
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