JP2009281964A - 放射性廃棄物の固化処理方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】短時間かつ簡易な工程で、減容性が高くかつ高強度に放射性廃棄物を固化することのできる放射性廃棄物の固化処理方法を提供する。
【解決手段】少なくとも、ケイ酸アルカリ化合物からなる無機質結合剤と、セメント系材料からなる硬化促進剤と、滑沢剤とを混合して得られる粉末状のバインダ(粉体バインダ)10を、放射性廃棄物を乾燥して粉体状とした 粉体状の放射性廃棄物(乾燥粉体)11に添加して高速縦ブレード型混合機1で混合する。その後、結合助剤となる水12を添加し、高速縦ブレード型混合機1で混合して得られた混合物である混合粉体13を、造粒機2でペレット状に加圧成形して硬化させ、造粒体14を得る。
【選択図】図1
【解決手段】少なくとも、ケイ酸アルカリ化合物からなる無機質結合剤と、セメント系材料からなる硬化促進剤と、滑沢剤とを混合して得られる粉末状のバインダ(粉体バインダ)10を、放射性廃棄物を乾燥して粉体状とした 粉体状の放射性廃棄物(乾燥粉体)11に添加して高速縦ブレード型混合機1で混合する。その後、結合助剤となる水12を添加し、高速縦ブレード型混合機1で混合して得られた混合物である混合粉体13を、造粒機2でペレット状に加圧成形して硬化させ、造粒体14を得る。
【選択図】図1
Description
本発明は、放射性廃棄物の固化処理方法に係り、特に核燃料再処理施設から発生する硝酸ナトリウムを主成分とした含硝酸塩廃液を乾燥して得られる粉体状の放射性廃棄物を固化する放射性廃棄物の固化処理方法に関する。
原子力施設や核燃料再処理施設から発生する濃縮廃液やスラッジ類は、その処分基準がまだ確立していないので、これが確立するまでの期間、安定な中間貯蔵体の状態で暫定的に貯蔵する中間貯蔵方式がとられている。従来、このような中間貯蔵方法に関する技術としては、放射性廃棄物と適当な造粒機によりペレット化する方法が開発されている。これは、押し出し成形造粒機や圧縮成形造粒機により、廃棄物の粉体に単位面積あたり数百kg〜数tonの圧力をかけて粉体を凝集成形する方法である。
この方法の利点としては、従来より行われているセメント固化法やアスファルト固化方法に比べて減容性が高いこと、他の中間貯蔵方式として考えられている廃液貯蔵や粉体貯蔵に比べて腐食や飛散による汚染の心配が少ないことなどが挙げられる。
上記の放射性廃棄物をペレット化する方法は、簡単なプロセスで廃棄物をペレット化できる利点を有する。しかし、廃棄物中にバインダを入れていない場合に関しては、生成ペレットに一定の物性を与えるためには非常に高い圧力をかける必要があった。例えば、核燃料再処理施設から発生する廃液の主成分は硝酸ナトリウムであるが、これを一定のペレットに成形するためには約500kgf/cm2以上の圧力が必要であり、廃棄物中にシリカ等成形性を悪くする不純物が入っている場合には約1ton/cm2近くの圧力が必要となる。そのため装置が非常に大型化するばかりでなく、ペレットの取り出しが困難になる等の問題があった。
上記した装置の大型化や取り出し性の困難さを改善するために、これまでにバインダを使用するいくつかの方法が提案されている。このような方法の1つとして、シリカ系の結合剤を用いる方法が知られている(例えば、特許文献1参照。)。また、乾燥粉体に水と水硬性セメント等の吸水剤を添加する方法が知られている(例えば、特許文献2参照。)。
一方、上記のように高い圧力に加圧することなく放射性廃棄物を固化する方法としては、固化材としての水ガラスやセメントと、固化材を硬化させるための硬化剤としてのリン酸ケイ素等のリン酸塩類を用いる方法が知られている(例えば、特許文献3参照。)。また、高炉水砕スラグ及び/または転炉スラグ、超微分状物質、分散剤を含有する固化材と、ケイ酸ナトリウム等からなる硬化刺激剤とを用いる方法が知られている(例えば、特許文献4参照。)。
特許第2525790号公報
特公平6−84999号公報
特公平6−31851号公報
特開平8−179095号公報
上記した高い圧力に加圧して放射性廃棄物を固化する方法のうち、例えば、シリカ系の結合剤を用いる方法では、コロイド状のシリカゾルやリチウムシリケートを用いているため、コロイド状の結合剤が乾燥した後はゲル化してしまう可能性があり添加後均一になるように結合剤が添加できない可能性がある。更に結合剤を添加後に硬化促進剤を添加する等粉体を段階的に添加・混合しているため、工程に時間がかかるという課題がある。
また、乾燥粉体に水と吸水剤を添加する方法では、水を添加した後に吸水剤としてカルシウムシリケートあるいはカルシウムアルミネートを主成分とする水硬性セメントか、シリカゲルあるいはメタケイ酸アルミン酸マグネシウム添加するため、短期的に強度が発現し難いという課題がある。
また、高い圧力に加圧することなく放射性廃棄物を固化する方法では、減容性が低くなるという課題がある。例えば、結合材として水ガラスやセメント等を用いる方法では、硬化剤としてリン酸塩類を添加しており、更にこれらの添加量が15〜30質量%になり廃棄物発生量が多くなるという課題や、短期的に強度が発現し難いなどの課題がある。
本発明は、上記従来の事情に鑑みなされたもので、短時間かつ簡易な工程で、減容性が高くかつ高強度に放射性廃棄物を固化することのできる放射性廃棄物の固化処理方法を提供しようとするものである。
本発明に係る放射性廃棄物の固化処理方法は、ケイ酸アルカリ化合物からなる無機質結合剤と、セメント系材料からなる硬化促進剤と、滑沢剤と、を少なくとも含む粉末状のバインダを、粉体状の放射性廃棄物に混合し、その後結合助剤となる水を添加、混合して得られた混合物を、ペレット状に加圧成形して硬化させることを特徴とする。
本発明によれば、短時間かつ簡易な工程で、減容性が高くかつ高強度に放射性廃棄物を固化することができる。
以下、本発明の粉末状放射性廃棄物の処理方法の詳細を図面を参照して実施形態について説明する。
図1は、本発明の一実施形態の工程を説明するためのフロー図であり、同図において1は高速縦ブレード型混合機である。本実施形態では、少なくとも、ケイ酸アルカリ化合物からなる無機質結合剤と、セメント系材料からなる硬化促進剤と、滑沢剤とを混合して得られる粉末状のバインダ(粉体バインダ)10を、放射性廃棄物を乾燥して粉体状とした 粉体状の放射性廃棄物(乾燥粉体)11に添加して高速縦ブレード型混合機1で混合する。
その後、結合助剤となる水12を添加し、高速縦ブレード型混合機1で混合して得られた混合物である混合粉体13を、造粒機2でペレット状に加圧成形して硬化させ、造粒体14を得る。
(実施例1)
次に、実施例について説明する。実施例1では、硝酸ナトリウム25質量%の溶液に、不純物として鉄イオンを100ppm、リン酸イオンを10000ppm含む再処理工場模擬廃液を、伝熱面積0.5m2の竪型薄膜乾燥機で乾燥処理した乾燥粉体を用いた。この乾燥粉体に、粉体バインダとして、無機質結合剤であるケイ酸ナトリウム粉末を1質量%、硬化促進剤である普通ポルトランドセメントを2質量%、滑沢剤であるシリカ微粉を4.5質量%、滑沢剤であるタルクを1.5質量%(それぞれ最終的な全体重量に対し)となるように配合された混合粉末を添加後、高速縦ブレード型混合機(混合羽根周速10m/s)で2分間混合した。その後、水1質量%(最終的な全体重量に対し)となるように添加し、同混合機で5分間混合を行った。
次に、実施例について説明する。実施例1では、硝酸ナトリウム25質量%の溶液に、不純物として鉄イオンを100ppm、リン酸イオンを10000ppm含む再処理工場模擬廃液を、伝熱面積0.5m2の竪型薄膜乾燥機で乾燥処理した乾燥粉体を用いた。この乾燥粉体に、粉体バインダとして、無機質結合剤であるケイ酸ナトリウム粉末を1質量%、硬化促進剤である普通ポルトランドセメントを2質量%、滑沢剤であるシリカ微粉を4.5質量%、滑沢剤であるタルクを1.5質量%(それぞれ最終的な全体重量に対し)となるように配合された混合粉末を添加後、高速縦ブレード型混合機(混合羽根周速10m/s)で2分間混合した。その後、水1質量%(最終的な全体重量に対し)となるように添加し、同混合機で5分間混合を行った。
これによって得られた混合粉体を、造粒機によって、加圧力49MPa(500kg/cm2)、加圧保持時間1秒で成形して造粒体を得た。この時に得られた造粒体寸法は40mmφ×39.1〜39.8mmHであり良好な造粒ができた。また、得られた造粒体は密度が1.76g/cm3、一軸圧縮強度が15.3MPaの特性を持つことを確認した。
前記した特許文献1に記載されたゾル状の結合剤を添加した場合との比較検討のため、実施例1と、同じ乾燥粉体を用い、ゾル状の結合剤を添加して造粒体を作成した。なお、上記の実施例1の場合との比較のため、特許文献1には記載がないが、ゾル状の結合剤以外の添加物は同じ組成になるように添加物を調製し、同じ混合条件となるようにして造粒を行った。
すなわち実施例1と同じ乾燥粉体に、硬化促進剤である普通ポルトランドセメントを2質量%、シリカ微粉を4.5質量%、タルクを1.5質量%(それぞれ最終的な全体重量に対し)となるように配合された混合粉末を添加後、高速縦ブレード型混合機(混合羽根周速10m/s)で2分間混合した。その後、シリカゾル溶液(シリカゾル濃度30質量%)を最終的な質量に対し2質量%添加し、同混合機で5分間混合し、得られた混合粉体を加圧力49MPa(500kgf/cm2)、加圧保持時間1秒で成型した。この時の造粒体の密度は1.83g/cm3、一軸圧縮強度は14.8MPaであった。上記の結果を表1に示す。
以上の結果から、結合剤を粉末として、硬化促進剤や滑沢剤等の他の機能を持つ粉末と混合して用いても、外観が良好でゾル状の結合剤を用いた場合よりも圧縮強度の高い良好な造粒体が作成できた。また、粉末状の添加物を一度に添加し、段階的に粉体を添加していないため、粉体を添加する工程も単純化できる。さらに、液体状の添加物には水のみを用いているため、この水が乾燥した場合にも混合粉体の均一性は確保できる。また、この場合、添加している粉末状添加物と水の総量は10質量%以下に抑制することができること、つまり減容性の高い放射性廃棄物の固化を行えることを示している。なお、ペレット状に加圧成形した造粒体を、その後室温又は室温以上100℃以下の温度で乾燥させることによってさらに硬化させることができる。
(実施例2)
実施例2では、実施例1と同様、硝酸ナトリウム25質量%の溶液に、不純物として鉄イオンを100ppm、リン酸イオンを10000ppm含む再処理工場模擬廃液の乾燥粉体を用いた。
実施例2では、実施例1と同様、硝酸ナトリウム25質量%の溶液に、不純物として鉄イオンを100ppm、リン酸イオンを10000ppm含む再処理工場模擬廃液の乾燥粉体を用いた。
上記の乾燥粉体に、粉体バインダとして、無機質結合剤であるケイ酸リチウム粉末を0.6質量%、硬化促進剤である普通ポルトランドセメントを2質量%、滑沢剤であるシリカ微粉を4.5質量%、滑沢剤であるタルクを1.5質量%(それぞれ最終的な全体質量に対し)となるように配合された混合粉末を添加後、高速縦ブレード型混合機(混合羽根周速10m/s)で2分間混合した。その後、水1.4質量%(最終的な全体質量に対し)となるように添加し、同混合機で5分間混合を行った。これによって得られた混合粉体を加圧力49MPa(500kgf/cm2)、加圧保持時間1秒で成型した。この時に得られた造粒体寸法は40mmφ×39.4〜39.8mmHであり、結合剤として粉末ケイ酸ナトリウムを用いた場合と同様に良好な造粒ができた。また、得られた造粒体は密度が1.76g/cm3、一軸圧縮強度が16.6MPaの特性を持つことを確認した。結合剤として粉末状ケイ酸リチウムを用いた場合も、実施例1と同様に、従来法と比較して圧縮強度に優れる造粒体を作成することができた。また、実施例1の結果と併せ、水の添加量は1.0〜1.4質量%の範囲、ケイ酸アルカリ化合物からなる無機質結合剤の添加量は0.6〜1.0%の範囲であれば健全な造粒体が作成できることが明らかとなった。上記の結果を表2に示す。
実施例1で記載した粉末ケイ酸ナトリウムを用いた粉体バインダと水を再処理工場模擬廃液の乾燥粉体に添加し得られた混合粉体と、実施例2で記載した粉末ケイ酸リチウムを用いて作成した混合粉体の安息角(粉体を積み上げたとき、自発的に崩れることなく安定を保つ斜面の角度)を測定した。前者は42〜44°、後者は42〜45°であった。
特許文献1に記載の技術の例として、実施例1の比較例としてシリカゾル溶液を使用して作成した混合粉体についても安息角を測定した。また、特許文献2に記載されている乾燥粉体に水と水硬性セメント等の吸水剤を添加する技術の例として、上記と同じ乾燥粉体に、普通ポルトランドセメントを2質量%、シリカ微粉を4.5質量%、タルクを1.5%(それぞれ最終的な全体質量に対し)となるように配合された混合粉末を添加後、高速縦ブレード型混合機(混合羽根周速10m/s)で2分間混合し、その後、水を2質量%添加し同混合機で5分間混合し得られた混合粉体についても安息角を測定した。これらの結果は、前者が46〜47°、後者が47〜49°であった。上記の結果を表3に示す。
以上の結果から粉末状のケイ酸ナトリウムもしくは粉末状のケイ酸リチウムを用いたバインダと水を添加することで、従来技術に記載されている添加物を使用した場合よりも安息角が小さい(すなわちブリッジ等を作り難い粉体特性が改善された)混合粉体が得られた。
(実施例3)
硝酸ナトリウム23.1質量%の溶液に、不純物として鉄イオンを500ppm、不純物として想定されるリン酸トリブチルを100ppm含む再処理工場模擬廃液を、伝熱面積2.0m2の竪型薄膜乾燥機で乾燥処理した乾燥粉体を用い、この乾燥粉体に、粉末状添加剤のうち、硬化促進剤である普通ポルトランドセメントを1.14〜2.86質量%、滑沢剤であるシリカ微粉を2.57〜6.44質量%、滑沢剤であるタルクを0.86〜2.15質量%(それぞれ最終的な全体質量に対し)となるように配合された粉末を添加後、混合粉末を高速縦ブレード型混合機(混合羽根周速10m/s)で2分間混合した。更にケイ酸ナトリウムと水を(3:7の割合で混合したものを)両者の合計で2質量%添加し、混合粉体を同混合機で5分間混合を行った。
硝酸ナトリウム23.1質量%の溶液に、不純物として鉄イオンを500ppm、不純物として想定されるリン酸トリブチルを100ppm含む再処理工場模擬廃液を、伝熱面積2.0m2の竪型薄膜乾燥機で乾燥処理した乾燥粉体を用い、この乾燥粉体に、粉末状添加剤のうち、硬化促進剤である普通ポルトランドセメントを1.14〜2.86質量%、滑沢剤であるシリカ微粉を2.57〜6.44質量%、滑沢剤であるタルクを0.86〜2.15質量%(それぞれ最終的な全体質量に対し)となるように配合された粉末を添加後、混合粉末を高速縦ブレード型混合機(混合羽根周速10m/s)で2分間混合した。更にケイ酸ナトリウムと水を(3:7の割合で混合したものを)両者の合計で2質量%添加し、混合粉体を同混合機で5分間混合を行った。
これによって得られた混合粉体を、加圧力49MPa(500kg/cm2)、加圧保持時間1秒で成型した。この時に得られた造粒体の密度を測定した。得られた造粒体密度が1.78〜1.88g/cm3であり、上記条件で変動させた硬化促進剤と滑沢剤の添加範囲では、造粒体としてほぼ同程度の性能を持つことが確認された。但し、普通ポルトランドセメントが1.14〜1.5質量%、シリカ微粉が2.57〜3.38質量%、タルクが0.86〜1.13質量%の割合で混合された場合(この場合、添加している粉末状添加物と水の総量が9質量%未満となっている。)は、混合機への粉体供給時はブリッジブレーカを起動させる必要があった。上記の結果を表4に示す。
1……高速縦ブレード型混合機、2……造粒機、10……粉体バインダ、11……乾燥粉体、13……混合粉体、14……造粒体。
Claims (6)
- ケイ酸アルカリ化合物からなる無機質結合剤と、セメント系材料からなる硬化促進剤と、滑沢剤と、を少なくとも含む粉末状のバインダを、粉体状の放射性廃棄物に混合し、
その後結合助剤となる水を添加、混合して得られた混合物を、ペレット状に加圧成形して硬化させることを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。 - 前記ケイ酸アルカリ化合物からなる無機質結合剤が0.6〜1.0質量%、
前記セメント系材料からなる硬化促進剤が1.14〜2.86質量%、
前記滑沢剤として、シリカ微粉が2.57〜6.44質量%、タルクが0.86〜2.15質量%、
前記結合助剤となる水が1.0〜1.4質量%となるように添加される
ことを特徴とする請求項1記載の放射性廃棄物の固化処理方法。 - 前記セメント系材料からなる硬化促進剤が、普通ポルトランドセメントからなることを特徴とする請求項1又は2項記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
- 前記無機質結合剤は、ケイ酸リチウムを主成分とするケイ酸アルカリ化合物もしくはケイ酸ナトリウムを主成分とするケイ酸アルカリ化合物あるいはこれらの混合物であることを特徴とする請求項1〜3いずれか1項記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
- 前記粉体状の放射性廃棄物は、核燃料再処理施設から発生する硝酸ナトリウムを主成分とした含硝酸塩廃液を乾燥して得られる粉体であることを特徴とする請求項1〜4いずれか1項記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
- 前記混合物を、ペレット状に加圧成形した後、室温又は室温以上100℃以下の温度で乾燥させて硬化させることを特徴とする請求項1〜5いずれか1項記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
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JP2008136490A JP2009281964A (ja) | 2008-05-26 | 2008-05-26 | 放射性廃棄物の固化処理方法 |
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CN109874299A (zh) * | 2015-04-17 | 2019-06-11 | 依诺维公司 | 用于封装放射性废物的方法 |
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2008
- 2008-05-26 JP JP2008136490A patent/JP2009281964A/ja not_active Withdrawn
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