JPS59155254A - 芳香改良剤及びその製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 技術分野 本発明は、芳香（ｆｒａｇｒａｎｃｅ　）組成物（ただ
１つの精油から成っていても良い）及びそのための担体
物質を含む芳香（ａｒｏｍａ）改良剤に関する。

従来技術 芳香組成物の保持材料として、柔軟で、冷やせば成形し
得るメチルフェニルポリシロキサンを使用することは、
西独出願公告公報第１０６８８０９号により公知である
。公知のポリシロキサ／物質は、芳香が放散する期間を
長くするのに役立つ。しかしながら、公知の保持材料に
は、気化しないという欠点がある。このことは、芳香組
成物がすべて放出された後に、それが残渣として残留す
ることを意味する。従って、芳香組成物が使用されきっ
た時を知ることが不可能又は非常に困難になる。

発明の目的 本発明は、室温で殆んど完全に気化するので、芳香組成
物が使用されきった時が使用者に明らかとなる芳香改良
剤を提供することを目的とする。

また、生理学的観点から完全に安全で、いかなる不快さ
をも感じさせない芳香改良剤を提供することも目的とし
ている。更に、スプレーすることができる、又は水に浮
く芳香改良剤を提供することも目的としている。

上記目的は、ヘキサアルキルシクロトリシロキサンを含
有する芳香改良剤によシ達成される。該芳香改良剤は、
必要ならば、ヘキサアルキルシクロトリシロキサンの昇
華の速さを減するために、更に揮発性の又は不揮発性の
添加剤を含有していても良く、又場合により、更に公知
の補助剤を含有していても良い。

芳香組成物のための特に適当な担体物質は、ヘキサメチ
ル−、ヘキサエチル−、ヘキサプロピル−、ヘキサイソ
プロピル−、ヘキサブチル−又はヘキサ−ｔ−ブチルシ
クロトリシロキサンである。

最も適当な担体物質は、ヘキサメチルシクロトリシロキ
サンであり、これは約６４〜６６℃で溶融し、室温で比
較的速やかに気化する。

本発明による芳香改良剤は、室の付臭剤、トイレ用フラ
シュ　インサート（ｆｌｕｓｈ　１ｎｓｅｒｔ）、トイ
レ用小球体、ＷＣ水槽用の浮遊付臭剤、スプレー用エア
ロゾル混合物等として、特に使用される。

本発明によれば、固体のヘキサアルキルシクロトリシロ
キサン又は液体のヘキサアルキルシクロトリシロキサン
の使用が好ましい。スプレー用エアロゾル混合物のため
には、例えばヘキサエチルシクロトリシロキサンが特に
適当である。

本発明によれは担体物質に対する適当な芳香組成物は、
天然及び合成の香気（ｏａｉｆｅｒｏｕｓ　）物質、特
に官能基として例えばアルコール−、エーテル−、エス
テル−、アルデヒド−、ケ）−１酸−、ニトリル−又は
ニトロ基の様なものを有するもの、又はテルペン若しく
はセスキテルペン基を有するものであシ、例えばアネト
ール、アニスアルデヒド、バニリン、シトロネラールで
ある。更に適当な香気物質は音素含有有機化合物並びに
飽和の又は不飽和の置換基を有する脂肪族及び芳香族炭
化水素である。適当な精油は、例えばアニス油、ベルガ
モツト油、樟脳油、シトロネル油、レモン油、ユーカリ
油、松樹油、ゲラニウム油、ラグエ／ダー油、レモング
ラス油、丁字香油、種油、ネロリ油、薄荷油、ばら油、
スパイク油、テレピン油及び肉桂油である。

ヘキサアルキルシクロトリシロキサン化合物の使用量は
、芳香改良剤の０．５〜９８重量％特に２〜６０重量％
である。香気物質又は芳香組成物の使用量は、芳香改良
剤の２〜５０重量％特に８〜１２重量％である。

本発明により使用される担体物質は、揮発性のシロキサ
ン化合物が重合して非揮発性の高分子シロキサン化合物
になるのを防ぐ又は遅らせる安定剤を含有することがで
きる。この様にして、本発明の担体物質が気化する速度
の減損−これは貯蔵期間が長くなると起るかも知れない
−を防ぎ得る。

ヘキサアルキルシクロトリシロキサン類のだめの適当な
安定剤は、例えばアルカリ土類金属の酸化物、特にＭｇ
Ｏ１ＢａＯ及び／又はＯａＯである。加えられる安定剤
の使用量は、ヘキサアルキルシクロトリシロキサンの０
．１−１重量％である。

ヘキサアルキルシクロトリシロキサン、特にヘキサメチ
ルシクロトリシロキサンが昇華する速度は、もしもシロ
キサ／が香油の芳香を［増強させる（　１ｉｆｔ　）　
Ｊために用いられたならば、即ち芳香改良剤がシロキサ
ンと香油のみからなシそしてシロキサンの使用量が例え
ば香油とシロキサンの全重量の０，５〜３０重量％と少
量であるならば、都合の良いものになる。

ヘキサアルキルシクロトリシロキサンが昇華する速度は
、ある分野での使用には速すぎる。この様な場合には、
担体物質に、シロキサンの昇華速度を減少させる添加剤
を供給する。芳香改良剤は又、それの適用後、室温で固
化し、昇華速度を減少させる添加剤を含むことができる
。適当な添加剤は、例えばパラフィン、ステアリン、パ
ラフィンオイル、コロフオン酸のエステル、ポリアミド
樹脂、エチルセルロース、酢酸ビニル−塩化ビニル共重
合体、ポリビニルアルコール、ゼラチン、澱粉、エポキ
シ樹脂、ポリクロロプレン、ポリイソブチレン、樟脳、
ナフタリン、テトラメチルシクロブタジオン、トリアル
キルトリオキサン、にカワ、カンフエン、トリシクロデ
カン、モンタン樹脂、モンタン塩、ポリ酢酸ビール、ポ
リビニルピロリドン、炭酸カルシウム、クレー、石ケン
、酸化アルミニウム、レジノイド、水ガラス、珪酸塩、
珪質上、クマロン−インデン樹脂、アクリロニトリル−
ブタジェン共重合体、ポリビニルプロビオネート、メチ
ルセルロースの様なセルロース誘導体、メラミンホルム
アルデヒド１１脂、フラン樹脂、ポリウレタン、カゼイ
ン、アルギン酸塩、グルテン及び／又はデキストリ／で
ある。

添加剤は、それが固体である限り、非常に微細に分割さ
れた形態で、担体と混合される。添加剤の粒子径は重要
ではないが、好ましくはＱ、　５１ｎｎｔ以下である。

固体の非揮発性添加剤は、芳香改良剤中にできるだけ均
一に分散させられ、少量だけ存在させられる。そのため
、担体物質及び芳香組成物が揮発する間、それらは均一
に且つ微細に分割された形態で存在する。

芳香改良剤は、水中で引き上げる性質を付与する添加剤
、例えばポリウレタン又はポリスチロールの発泡粒子を
含有することもできる。これらの芳香改良剤は浮かぶこ
とができ、ＷＣ水槽用に好適である。これらの芳香改良
剤に界面活性剤及び／又は殺菌剤をも含有させるのは良
い考えである。

添加剤は、シロキサン担体物質と混合すること及び／又
は芳香改良剤の被覆層として適用することができる。

水及び／又は溶剤に可溶の添加剤は、溶解した形態でシ
ロキサン担体物質に適用できる。これは、例えば芳香改
良剤の添加剤溶液中への浸漬、芳香改良剤表面上への該
溶液のスプレーにより行なうことができる。該溶液適用
後、溶剤を蒸発させて除去する。浸漬又はスプレーの工
程は、数回繰シ返すこともできる。しかしながら、シロ
キサン担体物質の昇華は、完全には妨げられないであろ
う。

ヘキサアルキルシクロトリシロキサン、芳香組成物及び
場合によシ更に補助剤から成る芳香改良剤の表面への添
加剤の適用は、芳香改良剤を溶融した添加剤へ浸漬して
行なっても良い。溶融添加剤の被覆の厚さは、例えば芳
香改良剤の融液中への浸漬を、シロキサン担体物質の望
ましい昇華速度に到達するまで繰り返すことによシ調整
させ得る。この様にして、適用上の問題について研究室
での簡単な実験によって、望ましい昇華速度に適合させ
得る。被榎物の性質及び厚さによっても、水溶性物質を
含有する芳香改良剤の水への溶解度の範囲が影響され得
る。

添加剤の使用量は、一般的には、芳香改良剤の６〜５０
重量％特に１０〜４０重量％である。

本発明の実施態様によれば、芳香改良剤は、噴射剤、ヘ
キサアルキルシクロトリシロキサン特にヘキサメチルシ
クロトリシロキサン、及び香油から成っていても良い。

噴射剤としては、例えばフッ素化された炭化水素、プロ
パン又はブタンから製造されるものを用いる。香油又は
芳香組成物は後者に供給される不快な臭い゛を有しない
殺菌剤で置き換えることもできる。

香油の他に、エアロゾル混合物は殺菌剤をも含有するこ
とができる。エアロゾル混合物は、加圧下に、スプレー
装置へ導入される。混合物は、どんな残渣も残すことな
く気化する乾いた白色粉末としてスプレーすることがで
きる。エアロゾル混合物は、室の付臭剤、布へのスプレ
ー剤、家具へのスプレー剤又は人工雪を作るためのクリ
スマスツリー用としても特に適当である。スプレー剤の
利点は、芳香を強さと持続に関して正確な用量とできる
点、及びスプレーされた物質が気化するので使用者に芳
香の源が使用されきった時がただちに判る点にある。Ｗ
Ｃ用の殺菌スプレー剤の場合は、香油添加剤は比較的少
量にでき、又は使用しなくても良い。ヘキサアルキルシ
クロトリシロキサン、特にヘキサメチルシクロトリシロ
キサンの使用量は、液体エアロゾル混合物中約２０〜６
０重量％でおる。

例えばトイレ用小球体の様な特別の使用のためには、芳
香組成物担体は洗浄助剤、界面活性剤及び／又は殺菌剤
をも含有していれば、有利であり得る。界面活性剤とし
ては、すべての公知の界面活性剤、例えばアニオン性界
面活性剤、カチオン性界面活性剤、ノニオン及び両性界
面活性剤、石ケンの様なもの、スルホネート、アミノ塩
、逆性面ケン、第四級アンモニウム化合物、エトキシレ
ート、アミノオキシド及び／又はベタインから製造され
るものを実際に使用し得る。

洗浄助剤としては、例えば尿素、硫酸ナトリウム及び／
又は炭酸す）　ＩＪウムから製造されるものを使用し得
る。

殺菌剤とし人は、病原性微生物と戦うのに適当なもの、
例えば塩素酸塩、次亜塩素酸塩、さらし粉、クロルアミ
ン、フェノールのメチル化及び／又は塩素化誘導体、キ
ノリン、アクリジン、第、四４級アンモニウム化合物、
両性界面活性剤及び／又はこれらの混合物から製造され
るものを使用する。

界面活性剤及び洗浄助剤は、同時に作用して、本発明に
よる芳香改良剤を含有する手洗い所容器をきれいにする
。これらの添加剤（界面活性剤、洗浄助剤及び／又は殺
菌剤）の比率は、単独化合物又は混合物のいずれでも、
芳香改良剤の８〜１５重量％特に５〜１０重量％の量で
ある。

本発明の芳香改良剤は、ヘキサ（０１〜０４−アルキル
）−シクロトリシロキサン化合物と芳香組成物を均一に
混合し、使用すべき添加剤を導入し、次いで加圧及び場
合により加熱して、混合物を芳香組成物を含有するケー
キに成形することにより製造することができる。担体成
分は、例えば錠剤、小球体又はカプセルの製造に用いら
れる通常の成形器を用いて、圧縮できる。

各成分は、それらを−緒に溶融し、次いで冷却すること
によシ特に均−且つ濃密に充填され得る。

本発明の有用な実施態様によれば、本発明によシ用いら
れたシロキサンの昇華速度を遅くすることは、昇華速度
を減少させる特にポリビニルアルコール、ポリビニルピ
ロリドン、モンタン蝋、モンタン樹脂及び／又はトリシ
クロデカンからなる被覆を固体担体物質に適用すること
が有効であるヘキサアルキルシクロトリシロキサン、特
にヘキサメチルシクロトリシロキサンと香気物質とから
なる成形品は、被覆を適用するために、昇華防止添加剤
の融液又は溶液の浴槽に浸漬するのが好ましい。特に適
当な浴槽は、例えばポリ酢酸ビニル及ヒ／又はポリビニ
ルピロリドンのメタノール、エタノール又はイソプロパ
ツールの様なアルキルアルコールの溶液から成る。被覆
物質添加剤としては、同様に昇華するが、ヘキサメチル
シクロトリシロキサンが昇華するよシは低い昇華速度を
有するのが好ましい。この目的のためには、樟脳、カン
フエン、トリシクロデカン及び／又はテトラメチルシク
ロブタジオンが特に適当である。

更に、ヘキサアルキルシクロトリシロキサン、特にヘキ
サメチルシクロトリシロキサンが、用いた芳香組成物の
芳香を「増強させる」作用をすることが判った。この利
点は、蒸気圧の低い芳香組成物の場合に特に顕著である
。

本発明の特別の実施態様によれば、それ自体香りを有す
る例えば樟脳、カンフエン、トリシクロデカン及びいく
つかの殺菌剤の添加剤を用いて製造することもできる。

この場合には、香油の添加を、それの適用上特に必要と
しなくても、過剰にする。

トリアルキルトリオキサ／は、ヘキサメチルシクロトリ
シロキサンの昇華速度の減少のための添加剤として特に
好ましい。更に好ましいものは、トリ（０８〜Ｃ６−ア
ルキル）−トリオキサン、特にトリイソプロピルトリオ
キサン及びトリーｔ−ブチルトリオキサンである。

実　　　施　　　例 本発明は、以下の実施例により、更に詳細に説明される
であろう。

実施例１ ４．７５ｆ／のへキサメチルシクロトリシロキサンを０
．２５１のテルピネオールと混合し、次いで圧縮してゆ
るやかに充填された錠剤に成形した。錠剤を室温に放置
したとき、５日後に芳香物質体の５０％（２，５ｇ）が
気化した。

実施例２ ２０！／のベキサメチルシクロトリシロキサンを８０ｆ
の芳香物質組成物［ドロム（ｄｒｏｍ）ＯＪに溶解した
。芳香物質の組成物「ドロム０」は、下記のものから成
る。

１０ｆ　　シトロネラール ４０９　　シトロネラ油ジャワ（Ｊａｖａ　）９ｆ　シ
トロネル油 １０ｇ　酢酸ベンジル ２０ｆ　　リトシー−クベバ（Ｌｉｔｃｅａ−ｃｕｂｅ
ｂａ）　　油１０ｇ　テルピネオール 石ケ／中で用いるとき、又はセルロースに吸収させたと
き、この混合物は、シロキサンを除いた芳香組成物を用
いたときよりも、もつと強い香りを供給する。こうして
、シロキサンは、芳香物質又は芳香組成物のいわゆる増
強剤として作用する。

実施例８ ３．５ｇのへキサメチルシクロトリシロキサン、２ｆの
パラフィン油及び０．５１のテルピネオールを混合し、
次いで球形の芳香物質担体（ゆるやかに充填された粉末
）に圧縮した。この試料を室温に放置したとき、２５日
後に芳香物質体の２ｙ（８３，８係）が気化した。

実施例４ ２．５２のへキサメチルシクロトリシロキサン、２ｇの
樟脳及び０．５ｇの芳香物質組成物「ドロムＣ」を混合
し、次いで圧縮してゆるやかに充填された錠剤に成形し
た。芳香物質組成物「ドロムＣ」は、実施例２のものと
同一である。

試料を室温で保存し、次いで昇華速度が測定された。１
４日間保存後、全部で芳香物質体の８９が気化した。

実施例５ 一８ｇのへキサメチルシクロトリシロキサン、０．６ｇ
の芳香物質組成物「ドロムＣ」及び昇華抑制添加剤とし
て２．４２のパラフィン蝋からなる試料を調製した。１
５日後、芳香物質体の２．８ｆが気化した。

実施例６ ８ｆのヘキサメチルシクロトリシロキサン、ｏ、６１の
芳香物質組成物「ドロム０」及び添加剤とし”Ｃ２，４
ｆ（Ｄ分子量１５００〜４００００ポリエチレングリコ
ールからなる試料を調製した。１４日後、物質の約２．
５１が気化した。

実施例７ ５ｆのへキサメチルシクロトリシロキサン、８ｆのエチ
ルセルロース及びＩＩのテルピネオールを混合した。か
くして調製した粉末を昇華速度に関する試験に供した。

室温に保存したとき、１６日後に粉末の３．５ｇが気化
した。

実施例８ ５ｇのへキサメチルシクロトリシロキサンを０．５ｆの
テルピネオールと混合し、圧縮して錠剤を成形した。次
に、こうして調製した錠剤をポリウレタン被覆組成物で
被覆した。被覆は、スプレーによっても又ポリウレタン
被覆組成物の浴槽への浸漬によっても行ない得る。シロ
キサンの気化速度は、との被覆によシ、実質的に減少し
た。

実施例９ ３．５ｇのへキサメチルシクロトリシロキサンを２１の
パラフィン油及び０．５１のテルピネオールと混合し、
圧縮して平らなレンズ形状の錠剤を成形した。次に、か
くして調製した錠剤の両面を蒸気透過性のプラスチック
箔で被覆した。この様にして調製した錠剤を室温で保存
した後、昇華速度の実質的減少を、被覆していない錠剤
に対抗して、記録した。室温で２５日後、芳香物質体は
０．５１だけ気化した。

実施例１０ ６．２ｇのへキサメチルシクロトリシロキサンを０．３
ｇのシリカゲル、０．５９のパラフィン蝋、２ｇの樟脳
及び１ｆのカンフエンと均一に混合し、手動成形器で圧
縮して錠剤形状の固形芳香物質体を成形した。１５日後
の室温での気化速度は、芳香改良剤の全重量に基づいて
６ｆであった。

実施例１１ １５ｆのへキサメチルシクロトリシロキサン、６ｇのト
リククロデカン及び１．Ｏｆのテルピネオールを均一に
混合し、次いで手動成形器で圧縮して球形の芳香物質担
体を成形した。室温で１７日間放置した後、芳香物質体
の１４ｇが気化した。

テルピネオールを余分に加えていない同一の試料は、同
一の気化速度を示した。

実施例１２ １５ｇのへキサメチルシクロトリシロキサン、４ｇのモ
ンタン塩及び１．０９の芳香物質組成物「ドロム０」を
実施例４のように混合し、次いで手動成形器を用いて圧
縮しゆるやかに充填された錠剤を成形した。

試料を室温に保存し、次いで昇華速度を測定した。１７
日間の保存後、全部で１３ｆの芳香物質体が気化した。

実施例１３ １９ｇのへキサメチルシクロトリシロキサンと１ｇのシ
トロネラ油からなる芳香改良剤の錠剤をポリ酢酸ビニル
とポリビニルピロリドンのイソプロパツール溶液に浸漬
し、次いで室温で乾燥した。

脱水後、ポリ酢酸ビニル／ポリビニルピロリドンの薄い
一様な被覆が芳香改良剤の錠剤表面に形成された。プラ
スチック被膜で覆われた錠剤を気化速度を測定するため
に室温で保存した。１４日後、芳香改良剤は気化したが
、崩壊したプラスチック被膜は残った。

上記試験を、錠剤を上記溶液に２回浸漬するととを除い
て同様にして、繰り返した。この錠剤の昇華速度は、ポ
リ酢酸ビニル／ポリビニルピロリドン溶液に１回だけ浸
漬したサンプルに比べて、小さかっ九〇 実施例１４ それぞれ１９ｇのへキサメチルシクロトリシロキサン及
び２＋の酢酸インボルニルからなる２個の芳香改良剤の
錠剤を調製した。次いで、第１の錠剤をモンタン塩の融
液に浸漬した。被覆が固化した後、昇華速度を室温で測
定した。それは、１日後、芳香改良剤の全重量に基づい
て６．８ｇであった。

第２の錠剤を用い、モンタン蝋融液への浸漬を８回繰り
返して、８層の被覆のある錠剤を調製した。この試料の
昇華速度は、１日当ｐｓ、ｓｙだけであった。

実施例１５ 下記成分からエアロゾルを調製した。

４０チヘキサメチルシクロトリシロキサン４チ芳香物質
−組成物「ドロムＣ」 ６６チ噴射剤ガスとしてのフッ素化炭化水素加圧容器か
ら混合物をスプレーしたとき、白色の乾いた雷が形成さ
れた。それは、スプレーされた量に応じて、２〜１０時
間で気化し、残渣を残すことなく、室に芳香を付与した
。

（以上）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ■　ヘキサアルキルシクロトリシロキサン及び、必要な
   らば、更にヘキサアルキルシクロトリシロキサンの昇華
   速度を減少させる揮発性又は非揮発性の添加剤を含有す
   ることを特徴とする芳香組成物及びそのための担体物質
   を含有する芳香改良剤。 ■　更に化粧用又は殺菌用の補助剤を含有する特許請求
   の範囲第１項に記載の芳香改良剤。 ■　ヘキサアルキルシクロトリシロキサ／かへキサ（Ｑ
   ＝Ｏａ−アルキル）−シクロトリシロキサン、特にヘキ
   サメチル−、ヘキサエチル−、ヘキサプロピル−、ヘキ
   サイソプロピル−、ヘキサブチル−又はヘキサ−ｔ−ブ
   チルシクロトリシロキサンである特許請求の範囲第１項
   に記載の芳香改良剤。 ■　添加剤として、パラフィン、ステアリン、パラフィ
   ンオイル、コロフオン酸のエステル、ポリアミド樹脂、
   エチルセルロース、酢酸ビニル−塩化ビニル共重合体、
   ポリビニルアルコール、ゼラチン、澱粉、エポキシ樹脂
   、ポリクロログレン、ポリイソブチレン、樟脳、ナフタ
   リン、テトラメチルシクロブタジオン、トリアルキルト
   リオキサ／、にかわ、カンフエン、トリシクロデカ／、
   モ、ンタン樹脂、パラフィン蝋、モ／ｐ　：／ｌｌＡ、
   ポリ酢酸ビニル、ポリビニルピロリドン、炭酸カルシウ
   ム、クレー、酸化アルミニウム、レジノイド、水ガラス
   、珪酸塩、珪質上の少なくとも１種及び／又は噴射剤を
   含有する特許請求の範囲第１項に記載の芳香改良剤。 ■　芳香組成物として、炭化水素、レジノイド、アブス
   ロー（ａｂｓｕｌｏｅ　）の少なくとも１種及び／又は
   特に官能基として、ヒドロキシル−、エーテル−、エス
   テル−、アルテ゛ヒト−１酸−１ニトリル−、ケト−、
   テルペン基又は塩素原子を有する様な天然又は合成の香
   油を含有する特許請求の範囲第１項に記載の芳香改良剤
   。 ■　添加剤が固体で、蒸気透過性の被覆の形態で芳香改
   良剤を取シ囲゛んでいる特許請求の範囲第１項に記載の
   芳香改良剤。 ■　アルカリ土類金属酸化物の少なくとも１ｍを、ヘキ
   サアルキルシクロトリシロキサンの０．１〜１重量多含
   有している特許請求の範囲第１項に記載の芳香改良剤。 ■　更に、界面活性剤及び／又は洗浄助剤及び／又は殺
   菌剤を含有している特許請求の範囲第１項に記載の芳香
   改良剤。 ■　ヘキサアルキルシクロトリシロキサンを、芳香改良
   剤の０．５γ９８重量Ｓ特に２〜６０重量％含有してい
   る特許請求の範囲第１項に記載の芳香改良剤。 ［相］　芳香組成物又は芳香物質を、芳香改良剤の２〜
   ５０重量％含有している特許請求の範囲第１項に記載の
   芳香改頁剤。 ■　ガス状及び／又は液体及び／又は固体の添加剤を、
   芳香改良剤の６〜５０重量％含有している特許請求の範
   囲第１項に記載の芳香改良剤。 ■　ヘキサアルキルシクロトリシロキサンを、場合によ
   り更に添加剤を添加して、芳香物質又は芳香組成物と混
   合し、次いで混合物を固体製品に成形するか、又はスプ
   レーできる製品に変換することを特徴とする特許請求の
   範囲第１項に記載の芳香改良剤の製造法。 ［相］　製品に蒸気透過性被覆を供給するために、製品
   を、ヘキサアルキルシクロトリシロキサンの昇華速度を
   減少させるだめの添加剤の少なくとも１種を含有する浴
   槽に浸漬するか、又はその添加剤の少なくとも１種を含
   有する融液又は溶液を特徴とする特許請求の範囲第１２
   項に記載の製造法。