JPS5845282B2 - チツソサンカブツノジヨキヨホウホウ - Google Patents
チツソサンカブツノジヨキヨホウホウInfo
- Publication number
- JPS5845282B2 JPS5845282B2 JP50159807A JP15980775A JPS5845282B2 JP S5845282 B2 JPS5845282 B2 JP S5845282B2 JP 50159807 A JP50159807 A JP 50159807A JP 15980775 A JP15980775 A JP 15980775A JP S5845282 B2 JPS5845282 B2 JP S5845282B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- nitrogen oxides
- absorption liquid
- gas
- absorption
- exhaust gas
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/10—Capture or disposal of greenhouse gases of nitrous oxide (N2O)
Landscapes
- Treating Waste Gases (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は排ガス中に含まれる窒素酸化物を、第−鉄塩及
びキレート化合物を含有する吸収液を用いて除去する方
法の改良に関する。
びキレート化合物を含有する吸収液を用いて除去する方
法の改良に関する。
燃焼炉、硝酸製造設備などから排出される排ガス中には
窒素酸化物が含まれることが多く、このような有害成分
を含む排ガスは大気汚染の原因となるため、その除害処
理が必要となる。
窒素酸化物が含まれることが多く、このような有害成分
を含む排ガスは大気汚染の原因となるため、その除害処
理が必要となる。
排ガス中に含まれる窒素酸化物は多くの場合、その９０
％坦上がＮｏであり、特にＮＯはＮＯ２に比べて除去が
困難であるためこれに関しては、既に多数の提案がなさ
れており、例えば特開昭４９−１２６５６７号公報、特
開昭４９−１３１９６４号公報には、窒素酸化物の湿式
除去方法として、第−鉄塩及びキレート化合物を含有す
る吸収液による処理方法が示され、さらに特開昭４９−
１３１９５１号公報にはその吸収率を高めたり吸収能力
を持続させたりするために、前記吸収液に亜硫酸塩又は
酸性亜硫酸塩を添加し、はぼ中性から弱酸性のＰＨ領領
域吸・楳させることが示されている。
％坦上がＮｏであり、特にＮＯはＮＯ２に比べて除去が
困難であるためこれに関しては、既に多数の提案がなさ
れており、例えば特開昭４９−１２６５６７号公報、特
開昭４９−１３１９６４号公報には、窒素酸化物の湿式
除去方法として、第−鉄塩及びキレート化合物を含有す
る吸収液による処理方法が示され、さらに特開昭４９−
１３１９５１号公報にはその吸収率を高めたり吸収能力
を持続させたりするために、前記吸収液に亜硫酸塩又は
酸性亜硫酸塩を添加し、はぼ中性から弱酸性のＰＨ領領
域吸・楳させることが示されている。
しかしながら、これらの方法においては、窒素酸化物を
吸収した吸収液の有利な再生処理方法がなく、長期に亘
る連続吸収操作が困難なうえに、吸収廃液の無害化処理
が問題となる。
吸収した吸収液の有利な再生処理方法がなく、長期に亘
る連続吸収操作が困難なうえに、吸収廃液の無害化処理
が問題となる。
本発明者らは上述した従来法の欠点、とくに窒素酸化物
を吸収した吸収液の再生の困難性に鑑み、吸収液中に窒
素酸化物を蓄積させない排ガスの湿式処理方法について
鋭意研究の結果、第−鉄塩及びキレート化合物を含む吸
収液に、スルファミン酸、スルファミン酸アンモニウム
、硫酸アンモニウム、尿素及びカルバミン酸アンモニウ
ムカラする群より選ばれた少なくとも１種の化合物を添
加し、必要に応じてさらに亜硫酸塩又は／及び酸性亜硫
酸塩を添加した後、この吸収液をＰＨ３以下の酸性領域
に維持して酸素が共存する窒素酸化物含有排ガスを洗浄
処理すれば、当該洗浄工程において窒素酸化物は窒素に
まで還元分解され、吸収された窒素酸化物を無害化処理
するための吸収抜液の処理を不要となし得ることを見出
して本発明に至った。
を吸収した吸収液の再生の困難性に鑑み、吸収液中に窒
素酸化物を蓄積させない排ガスの湿式処理方法について
鋭意研究の結果、第−鉄塩及びキレート化合物を含む吸
収液に、スルファミン酸、スルファミン酸アンモニウム
、硫酸アンモニウム、尿素及びカルバミン酸アンモニウ
ムカラする群より選ばれた少なくとも１種の化合物を添
加し、必要に応じてさらに亜硫酸塩又は／及び酸性亜硫
酸塩を添加した後、この吸収液をＰＨ３以下の酸性領域
に維持して酸素が共存する窒素酸化物含有排ガスを洗浄
処理すれば、当該洗浄工程において窒素酸化物は窒素に
まで還元分解され、吸収された窒素酸化物を無害化処理
するための吸収抜液の処理を不要となし得ることを見出
して本発明に至った。
本発明で使用する吸収液は、前記した特開昭４９−１２
６５６７号公報、特開昭４９−１３１９６４号公報など
に詳記されているような処方に従って調製された第−鉄
塩及びキレート化合物を含有する吸収液に、スルファミ
ノ酸、スルファミン酸アンモニウム、硫酸アンモニウム
、尿素及びカルバミン酸アンモニウムからなる群より選
ばれた化合物の１種又は２種以上を添加して使用する。
６５６７号公報、特開昭４９−１３１９６４号公報など
に詳記されているような処方に従って調製された第−鉄
塩及びキレート化合物を含有する吸収液に、スルファミ
ノ酸、スルファミン酸アンモニウム、硫酸アンモニウム
、尿素及びカルバミン酸アンモニウムからなる群より選
ばれた化合物の１種又は２種以上を添加して使用する。
このような群から選ばれた化合物は吸収された窒素酸化
物を強酸性下において窒素に還元分解する効果を有する
。
物を強酸性下において窒素に還元分解する効果を有する
。
その添加量は、処理ガス組成、洗浄操作条件たとえば気
液比、ＰＨ領領域温度などによって一義的には決定でき
ないが、通常は吸収液に１〜２０重量φ含有せしめる場
合が多い。
液比、ＰＨ領領域温度などによって一義的には決定でき
ないが、通常は吸収液に１〜２０重量φ含有せしめる場
合が多い。
添加量の過小は洗浄工程における窒素酸化物の窒素への
還元分解効果が不充分で、一方添加量の過大は吸収液中
に結晶が生成しやすくなるため、閉塞のトラブルを起こ
すことがある。
還元分解効果が不充分で、一方添加量の過大は吸収液中
に結晶が生成しやすくなるため、閉塞のトラブルを起こ
すことがある。
本発明においては、前記吸収液の窒素酸化物に対する吸
収性能、とりわけ−酸化窒素の吸収性能を高めるために
、該吸収液に亜硫酸、又は酸性、亜硫酸のアンモニウム
塩、ナｌ−ＩＪウム塩、カリウム塩、などが必要に応じ
て添加される。
収性能、とりわけ−酸化窒素の吸収性能を高めるために
、該吸収液に亜硫酸、又は酸性、亜硫酸のアンモニウム
塩、ナｌ−ＩＪウム塩、カリウム塩、などが必要に応じ
て添加される。
このように、第一鉄塩、キレート化合物及び前記したス
ルファミン酸、スルファミン酸アンモニウム等の成分を
含み、必要に応じて亜硫酸塩又は酸性亜硫酸塩を添加さ
れた吸収液は、中性又は酸性のＰＨ領領域排ガス中に含
まれる窒素酸化物をよく吸収する。
ルファミン酸、スルファミン酸アンモニウム等の成分を
含み、必要に応じて亜硫酸塩又は酸性亜硫酸塩を添加さ
れた吸収液は、中性又は酸性のＰＨ領領域排ガス中に含
まれる窒素酸化物をよく吸収する。
しかし、本発明者らの詳細な研究によれば、吸収液のＰ
Ｈ値が３以上の領域にあっては、捕捉された窒素酸化物
は窒素にまで還元分解されることなく吸収系内に蓄積さ
れるが、ＰＨ値が３以下の酸性領域にあっては、当該洗
浄工程において吸収液に捕捉された窒素酸化物は直ちに
無害な窒素にまで還元分解されることが判明した。
Ｈ値が３以上の領域にあっては、捕捉された窒素酸化物
は窒素にまで還元分解されることなく吸収系内に蓄積さ
れるが、ＰＨ値が３以下の酸性領域にあっては、当該洗
浄工程において吸収液に捕捉された窒素酸化物は直ちに
無害な窒素にまで還元分解されることが判明した。
したがって、本発明は吸収液のＰＨを３以下の酸性領域
において、より好ましくは１．５以下の領域で洗浄処理
を行なうものであり、これによって吸収液中への窒素酸
化物の蓄積が著しく減少し、そのためのＮＯｘ無害化の
処理工程は大巾に簡素化される。
において、より好ましくは１．５以下の領域で洗浄処理
を行なうものであり、これによって吸収液中への窒素酸
化物の蓄積が著しく減少し、そのためのＮＯｘ無害化の
処理工程は大巾に簡素化される。
本発明における吸収液のＰＨ調節はたとえば硫酸の如き
鉱酸の添加によって容易に調節できるが、また吸収液に
必要成分として添加するスルファミノ酸のごとき酸性物
質によっても容易に実施でき、この後者の場合は極めて
好ましく、かつ工業的に有利な実施態様である。
鉱酸の添加によって容易に調節できるが、また吸収液に
必要成分として添加するスルファミノ酸のごとき酸性物
質によっても容易に実施でき、この後者の場合は極めて
好ましく、かつ工業的に有利な実施態様である。
本発明で処理される排ガスは、Ｎ０１Ｎｏ２．Ｎ２ｏ３
のごとき窒素酸化物と共に酸素を含むガスのすべてであ
り、その他の比較的不活性な含有成分の種類、量などに
はあまり影響を受けない。
のごとき窒素酸化物と共に酸素を含むガスのすべてであ
り、その他の比較的不活性な含有成分の種類、量などに
はあまり影響を受けない。
たとえば重油燃焼ボイラー排ガスのように窒素酸化物の
外にイオウ酸化物、酸素、炭素ガスを含有するガスはそ
のまま本発明の方法により処理できる。
外にイオウ酸化物、酸素、炭素ガスを含有するガスはそ
のまま本発明の方法により処理できる。
本発明において、排ガス中に酸素が共存しないと、吸収
液中に第一鉄イオン、キレート化合物と共にスルファミ
ン酸のごとき成分が存在し、かつそのＰＨが３以下に維
持されていても、吸収された窒素酸化物は窒素にまで還
元分解されない。
液中に第一鉄イオン、キレート化合物と共にスルファミ
ン酸のごとき成分が存在し、かつそのＰＨが３以下に維
持されていても、吸収された窒素酸化物は窒素にまで還
元分解されない。
しかし酸素が共存すると前記の分解反応が容易に進行し
、洗浄工程を出る吸収後液中には窒素酸化物の蓄積が殆
んど認められなくなる。
、洗浄工程を出る吸収後液中には窒素酸化物の蓄積が殆
んど認められなくなる。
その作用機構は明らかではないが、前記一連の洗浄工程
において、たとえば酸素が第一鉄イオン−キレート錯体
に捕捉されたＮＯをＮｏ２イオンに変換し、吸収液中に
存在するスルファミン酸のごとき化合物と反応せしめて
窒素にまで分解させる触媒的作用を奏するものと推定さ
れる。
において、たとえば酸素が第一鉄イオン−キレート錯体
に捕捉されたＮＯをＮｏ２イオンに変換し、吸収液中に
存在するスルファミン酸のごとき化合物と反応せしめて
窒素にまで分解させる触媒的作用を奏するものと推定さ
れる。
さらにＳＯ２の存在は液中の第一鉄イオンの酸化を防止
し、第一鉄イオンへのＮＯの配位能を保持させるのでそ
の存在は好ましいものと考えられる。
し、第一鉄イオンへのＮＯの配位能を保持させるのでそ
の存在は好ましいものと考えられる。
このような理由により、本発明では排ガス中に含まれる
窒素酸化物の量に対して、酸素を０．５倍モル坦上共存
させることが望まれる。
窒素酸化物の量に対して、酸素を０．５倍モル坦上共存
させることが望まれる。
本発明の方法を実施するに際しては、充填塔、棚段塔、
ぬれ壁塔などの各種気液接触装置が使用できる。
ぬれ壁塔などの各種気液接触装置が使用できる。
これらの装置を用いる洗浄操作は従来より一般に実施さ
れている方法及び操作条件にしたがい、たとえば加圧下
又は減圧下に気液比を０．１ｍ３／に？に維持し、０〜
１１０°Ｃの温度範囲、好ましくは４０〜９０℃にて洗
浄処理することができる。
れている方法及び操作条件にしたがい、たとえば加圧下
又は減圧下に気液比を０．１ｍ３／に？に維持し、０〜
１１０°Ｃの温度範囲、好ましくは４０〜９０℃にて洗
浄処理することができる。
本発明による窒素酸化物の除去方法は、燃焼炉排ガスの
ようにＳＯ２及び０２と共にＮＯを０．２φ以下のごと
く低濃度で含むガスからＮＯをＮ２に変換して除去でき
、また２０％程度までのＣ０２を含んでいても何ら、の
悪影響を受けることな〈実施できる利点を有し、とくに
窒素酸化物を吸収した液が洗浄工程の系外に排出されな
いため、吸収抜液から窒素酸化物を無害に放出せしめる
再生工程が大巾に簡素化され、かつ放出された窒素酸化
物による二次汚染の懸念が全くないことは工業的実施に
極めて有利である。
ようにＳＯ２及び０２と共にＮＯを０．２φ以下のごと
く低濃度で含むガスからＮＯをＮ２に変換して除去でき
、また２０％程度までのＣ０２を含んでいても何ら、の
悪影響を受けることな〈実施できる利点を有し、とくに
窒素酸化物を吸収した液が洗浄工程の系外に排出されな
いため、吸収抜液から窒素酸化物を無害に放出せしめる
再生工程が大巾に簡素化され、かつ放出された窒素酸化
物による二次汚染の懸念が全くないことは工業的実施に
極めて有利である。
以下、本発明の実施例を例示的に示す。
実施例 １
ＦｅＳＯ４・７Ｈ２０１，３９ｇ、エチＬ／７ジアミン
テトラ酢酸２ナトリウム塩１．８６ｇおよびＮＨ２ＳＯ
３Ｈ４，８５ｇに水２００ｒＩＬｌを加えＰＨ＝２とし
た液をシンター付ガス吸収ビンに入れ、ＮＯ４０００ｐ
ＩＤ、５Ｏ３３０００１）ｐｍ、 ０２２ ％を含むＨ
ｅガスをｌｅ ７＊ｎで通気した。
テトラ酢酸２ナトリウム塩１．８６ｇおよびＮＨ２ＳＯ
３Ｈ４，８５ｇに水２００ｒＩＬｌを加えＰＨ＝２とし
た液をシンター付ガス吸収ビンに入れ、ＮＯ４０００ｐ
ＩＤ、５Ｏ３３０００１）ｐｍ、 ０２２ ％を含むＨ
ｅガスをｌｅ ７＊ｎで通気した。
ガス吸収ビン出口に於けるＮＯ，Ｎｏ２は化学発光法に
より、またＮ２０゜Ｎ２は各々ガスクロマトグラフィー
により経時的に定量し、第１表に示す結果を得た。
より、またＮ２０゜Ｎ２は各々ガスクロマトグラフィー
により経時的に定量し、第１表に示す結果を得た。
実施例 ２
ＦｅＳ０４・７Ｈ２０１１，１２ｇ、エチレンジアミン
四酢酸１１．６９ｇ、（ＮＨ４）２８０４３０ ｇに水
２００Ｍを加えＰＨ＝０．４とした液を内径４ＣｒｒＬ
１高さ４０ｃＩｒＬのグラスフィルター付ガス吸収ビン
に入れ、６０℃に設定された恒温槽に入れた。
四酢酸１１．６９ｇ、（ＮＨ４）２８０４３０ ｇに水
２００Ｍを加えＰＨ＝０．４とした液を内径４ＣｒｒＬ
１高さ４０ｃＩｒＬのグラスフィルター付ガス吸収ビン
に入れ、６０℃に設定された恒温槽に入れた。
ＮＯ５３１０ｐｐｍ％８０２１４０００ｐｐｍ、０２４
００００１）１ｍ？こ調整したル希釈のガスを１１／ｆ
ｌｌｔ７１でこの吸収ビンに通気した。
００００１）１ｍ？こ調整したル希釈のガスを１１／ｆ
ｌｌｔ７１でこの吸収ビンに通気した。
吸収ビン出口ガスのＮＯ，Ｎｏ２を化学発光法にてまた
Ｎ２０．Ｎ２はガスクロマトグラフィーにて分析定量し
た結果、約１．５分後に４０００ｐｐＩＩｌのＮ２．１
０００ｐ−のＮＯを検出した。
Ｎ２０．Ｎ２はガスクロマトグラフィーにて分析定量し
た結果、約１．５分後に４０００ｐｐＩＩｌのＮ２．１
０００ｐ−のＮＯを検出した。
ＮＯ２，Ｎ２０は検出されなかった。
実施例 ３
ＦｅＳＯ４・７Ｈ２０１１，１２ｇ、エチレンジアミン
四酢酸、１１．６９ｇおよび尿素３０ｇに水２００ｒＩ
ｌｌを加え、内径４ｃＩＩＬ、高さ４０ｃｒｒＬのグラ
スフィルター付ガス洗浄ビンに入れて、６０℃に設定さ
れた恒温槽に入れた。
四酢酸、１１．６９ｇおよび尿素３０ｇに水２００ｒＩ
ｌｌを加え、内径４ｃＩＩＬ、高さ４０ｃｒｒＬのグラ
スフィルター付ガス洗浄ビンに入れて、６０℃に設定さ
れた恒温槽に入れた。
Ｎ０５３４０ｐＩ）ＩＩＩ、５Ｏ２１４０００ｐｐｍ、
０２４ ％に調整されたＨｅ′８釈ガスを１／／分で
通気し、洗浄ビン出口ガスを前記実施例と同様経時的に
測定した結果約３分後の出口ガス中のＮ２が２５０ Ｑ
ｐｐｍであった。
０２４ ％に調整されたＨｅ′８釈ガスを１／／分で
通気し、洗浄ビン出口ガスを前記実施例と同様経時的に
測定した結果約３分後の出口ガス中のＮ２が２５０ Ｑ
ｐｐｍであった。
実施例 ４
重油燃焼ボイラーから排出されるＮＯ２００ｐｐｍ、Ｎ
０２１５ｐｐＩＩ１１ＳＯ２１０００ｐｐＩＩ＋１０２
２俤、ＣＯ２１３φを含む廃ガスを、ＦｅＳＯ４・７Ｈ
２０６，４％、エチレンジアミンテトラ酢酸６．７俤、
（ト）Ｈ４）２Ｓ０３２饅及びスルファミン酸１３係を
含むＰＨ１，８の水溶液と充填塔を用いて気液比、５１
／Ｍ３で向流接触させた。
０２１５ｐｐＩＩ１１ＳＯ２１０００ｐｐＩＩ＋１０２
２俤、ＣＯ２１３φを含む廃ガスを、ＦｅＳＯ４・７Ｈ
２０６，４％、エチレンジアミンテトラ酢酸６．７俤、
（ト）Ｈ４）２Ｓ０３２饅及びスルファミン酸１３係を
含むＰＨ１，８の水溶液と充填塔を用いて気液比、５１
／Ｍ３で向流接触させた。
洗滌后の排ガス中のＮＯの含有量は２０ｐｐｍ？こ低下
しており、ＮＯ２は検出できなかった。
しており、ＮＯ２は検出できなかった。
この吸収液をそのま＼吸収液に循環したところ６０分後
における洗滌浴出ロ排ガス中のＮＯの含有量は３５１１
１１１ｎになった。
における洗滌浴出ロ排ガス中のＮＯの含有量は３５１１
１１１ｎになった。
なお上記方法においてスルファミン酸を添加しない場合
には１０分後に洗滌口出口のＮＯは１８０ｐｐＩＩｌに
増加した。
には１０分後に洗滌口出口のＮＯは１８０ｐｐＩＩｌに
増加した。
実施例 ５
実施例１のＮＨ２ＳＯ３Ｈ４，８５ｇにかえてＮＩ（４
Ｃ０２Ｎ′）Ｉ２３．９ｇ、（ＮＨ４）２ＳＯ４６−６
ｇを、それぞれ加えた吸収液を用いたことを除いて実施
例１と同様の操作をして第２表の結果を得た。
Ｃ０２Ｎ′）Ｉ２３．９ｇ、（ＮＨ４）２ＳＯ４６−６
ｇを、それぞれ加えた吸収液を用いたことを除いて実施
例１と同様の操作をして第２表の結果を得た。
Claims (1)
- １ 排ガス中に含まれる窒素酸化物を酸素の共存下に第
−鉄塩及びキレート化合物を含有する吸収液で洗浄処理
するにあたり、前記吸収液にスルファミノ酸、スルファ
ミン酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、尿素及びカル
バミン酸アンモニウムからなる群より選ばれた少なくと
も１種の化合物を添加し、該吸収液のｐＨを３以下に維
持して洗浄操作を行いＩ（ＯｘをＨ２に変換させること
を特徴とする窒素酸化物の除去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP50159807A JPS5845282B2 (ja) | 1975-12-27 | 1975-12-27 | チツソサンカブツノジヨキヨホウホウ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP50159807A JPS5845282B2 (ja) | 1975-12-27 | 1975-12-27 | チツソサンカブツノジヨキヨホウホウ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5281072A JPS5281072A (en) | 1977-07-07 |
| JPS5845282B2 true JPS5845282B2 (ja) | 1983-10-08 |
Family
ID=15701672
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP50159807A Expired JPS5845282B2 (ja) | 1975-12-27 | 1975-12-27 | チツソサンカブツノジヨキヨホウホウ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5845282B2 (ja) |
-
1975
- 1975-12-27 JP JP50159807A patent/JPS5845282B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5281072A (en) | 1977-07-07 |
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