JPS5820783A - 窒化珪素焼結体の製造方法 - Google Patents

窒化珪素焼結体の製造方法

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JPS5820783A
JPS5820783A JP56118958A JP11895881A JPS5820783A JP S5820783 A JPS5820783 A JP S5820783A JP 56118958 A JP56118958 A JP 56118958A JP 11895881 A JP11895881 A JP 11895881A JP S5820783 A JPS5820783 A JP S5820783A
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利夫 河波
御影 猛
裕久 田中
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NIPPON KAGAKU TOGYO KK
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NIHON KAGAKU TOUGIYOU KK
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、常温下のみならず高温においても優れた機械
的性質を発揮する窒化珪素(si、y、 )焼結体の製
造方法に関する。
5i3pr、焼結体は、耐熱衝撃性その他の高温下での
機械的強度に優れているので、ガスタービン部品を始め
とする高温構造材料としての応用が期待されている。し
かしながら、5i3Jv、は焼結性に乏しい為、単独で
は分解温度に近い1900℃近傍の高温で焼結を行なっ
ても、緻密化しない。そこで、従来から主として次の様
な方法で焼結体の製造が行なわれているが、これ等の方
法にもやはシ欠点がある。
(1)反応焼結法・・・・・これは、金属シリコン粉体
の成形体を窒素雰囲気中で焼結する方法である。この方
法では、焼結収縮が殆ど生じない為、焼結体の寸法精度
には優れてはいるものの、充分に緻密化した満足すべき
高強度の5i3y4焼結体を得ることは困難である。
(H)常圧又は加圧焼結法・・・・・これ祉、Si3N
4粉体に酸化マクネシウム(MgO) 、酸化アルミニ
ウム(At203)、酸化イツトリウム(Y2O3)等
の金属酸化物を焼結助剤として加え、常圧又は加圧下に
焼結する方法である。この方法によれに1緻密な焼結体
が得られるが、焼結体のsi、y4粒界に比較的多量の
低融点マトリックスが生成するので、高温での機械的強
度及び破壊靭性が低くなるのが欠点である。
酸化ジルコニウム(ZrO2)の微細粒子を5i3x。
粒界に均一に分散させる場合には、常温及び高温での機
械的強度及び破壊靭性に優れた5i371F4焼結体が
得られる。しかしながら、本発明者の研究によれば、S
輸N4とZrO2とは、比重を著るしく異にする為、ボ
ールミル尋の通常の混合方法では、Si3N4粉体中に
ZrO2粉体を均一に分散させることは極めて困難でラ
シ、その結果、組成の不均質化及び焼成中のZrO20
粒成長、更に冷却過程中の単斜晶系ZrO2への転移は
避は離〈なシ、結局のところ5i371r4焼結体の機
械的性質の向上も満足すべきものとはなり難いことが判
明した。本発明者は、更に実験及び研究を重ねた結果、
予め一定量のY2O3を固溶させたZrO2粉体を通常
の粉砕混合により 5i3jvj、粉体に加える場合に
は、(α) ZrO2中に固溶しているY2O3の一部
又は全部が焼結過程においてSi3N4中又はSi3N
4と第三成分中に拡散して、新しい化合物(例えば51
3g、・Y2’3)が形成され、結果としてSi 、N
4の焼結が促進されること、(h>更に、残存している
Y2 ’3を固溶した又はY2O3が残存していないZ
TO2微粒子をマトリックス中に均質に正方晶系の形で
分散させること、(C)これ等の結果の総合的な効果と
して、緻密で、常温及び高温での機械的性質に優れた5
i3pr、焼結体が得られること勢を見出した。本発明
は、この様な新知見に基き完成されたものである。
本発明で主成分として使用する5i3x4粉体は、α相
を50重量%以上、よシ好ましぐ社70重量%以上含−
み、且つ結晶−次粒子の平均粒径が1.5μ薦以下よシ
好ましくは1.0μ萬以下のものである。但し、結晶−
次粒子の平均粒径は、粒子の形状を真球と仮定し、粉体
の実測比表面積から求めた計算値である。α相が50重
量−未満の場合には、焼成過程中にα相5i、N、から
β相Si、N、に転移する量が少なく、柱状結晶がから
み合った形の組織にな、らない為、機械的性質が劣る。
又、S輸へ結晶−次粒子の平均粒径が1.5μ簿を上回
ると、焼結性が劣るとともに、焼結体中の結晶粒径が大
きく、不揃いとなるので、好ましくない。尚、Si3入
は、Ca、Fg等の酸化物不純物を1重量−程度まで含
んでいて4、焼結体の機械的性質を実質的に阻害するこ
とはない。
本発明で第二成分として使用するZrO2粉体は、Y2
O3を3〜20モルチ、よシ好ましくは4〜15tルチ
固溶する粉体であり、結晶−次粒子の平均粒径が0.5
μ屡以下、好ましくは0.2μ簿以下のものを使用する
。ZrO2中のY2O3固溶量が3+Fニル−未満の場
合には、si、pr4の焼結進行速度が非常に遅く、か
つZrO2粒子が正方晶系の形で封じ込めにくく、好ま
しくなく、一方20F:ルチを上回ると、Si3N4中
に分散するZrO2粒子は等軸晶系のものが過半と表っ
て、Si3N4焼結体の破壊靭性等の機械的性質の改善
が認められなくなる。ZrO2粉体の結晶−次粒子の平
均粒径が0.5μ鴬を上回る場合には、Si3N4粒界
に微粒子として均一に分散し離くなる。
尚、ZrO2中にY2O3を固溶させる仁となく、両者
を別々に添加する場合には、Si3N4焼結体の機械的
性質の向上は、顕著ではない。これは、比重差や凝集に
よって偏析するととKよシ、ミクロ的にY2O3と5i
3y4とにょシマトリックスを形成する領域とZrO2
と5i3N4とにょシマトリックスを形成する領域とが
画然と区別される様に表る為、組織の不均質化、ZrO
2粒子の粒成長等が生じ、Z r ()2が単斜晶系中
心となっていることによるものと推定される。
一5i3pt、粉体とZrO2粉体との混合割合は、前
者の粒度、後者中のY2O3固溶量、焼成条件等により
異なるが、前者70〜97重量部に対し後者3〜30重
量部の合計100重量部となる様にする。
ZrO2粉体の割合が原料全体の3重量部未満の場合に
は、s i 3y4の焼結を促進させるには不十分であ
り、一方、ZrO2粉体の割合が30重量部を上回ると
、5L3N4自体の持つ優れた特性を保持できなくなる
ので、好ましくない。
尚、本発明方法においては、5i3N1.粉体とZrO
2粉体との混合粉体100重量部に対しAt203及び
/又はMIOの総量10重量部以下、好ましくは2〜8
重量部を加えることにより、よシ一層緻密な焼結体を得
ることが出来る。
本発明方法は、通常法の様にして実施される。
Si3N4及びZrO2の粉体或いは更にAt203及
び/又はMtloを加えた粉体を粉砕混合した後、所定
の形状に成形し、常圧又は加圧下に窒素雰囲気中で16
50〜tsoo℃で焼結する。必要ならば、513g、
粉体を充填した容器内で焼成しても良い@焼成温度が、
1650℃未満では、緻密化焼結進行速度が極めて遅く
且つβ型Si3N4への転移に長時間を要するのに対し
、1800℃を上回る場合には、5i3pt4の分解蒸
発が活発となるので、望ましくない。
以下、実施例によル本発明の特徴とするところを更に詳
細に説明する。
実施例 1〜4 Si3N4粉体にY2O3を固溶するZrO2粉体を加
え、At203 製ボールミルとAt20. 製メディ
アにょシ、溶剤として変性アルコールを使用し、48時
時間式粉砕混合を行なう。Si3N4の結晶−次粒子の
平均粒径、S輸N4中のα相含量、Si3入の使用量、
ZrO2の結晶−次粒子の平均粒径、Y2O3含量、Z
rO2の使用量等を第1表に示す。
得られた混合粉体を20011/dで金型づレス成形し
、予備成形を得た後、更に静水圧プレスにより3000
Kf/−で加圧して成形体を得る。得られた成形体を5
t3N、、粉体を充填した容器に入れ、窒素雰囲気中で
所定の焼成温度で所定時間保持して、焼結体を得る。焼
成温度及び時間、並びに焼結体の物性を第2表に示す。
尚、3点曲げ強度及びに1cは、以下の様にして測定し
た。
3点曲げ強度・・・・・焼結体から巾3.5m、高さ2
.5藺及び全長28mの角柱を切シ出し喪後、この表面
を600メツシユのタイヤ七シト砥石により研摩し、ス
パン20■で長゛さ方向中心部に荷重を加え、曲げ強度
を゛測定する。
Klc・・・・3点曲げ強度の場合と同様にして得た角
柱の中央底部にじツヵース圧痕を入れ、これを試料とし
て測定する。
実施例 5〜8 Si3入粉体にY2O3を固溶するZro2粉体を加え
、プラスチック製ポール三ルとsi、N4製メダイアに
より、溶剤として変性アルコールを使用しつつ48時時
間式粉砕混合゛を行なう。粉砕後の混合粉体の組成は、
第1表に示す通シである。
又、実施例1〜4と同様にして得九焼結体の物性は、第
2表に示す。      ″ 実施例゛ 9 Si3N4粉体にY2O3を固溶するZro2粉体を加
え、更11CAt20.粉体(純度99.99%)及び
MjlO粉体(純度99.9%)を加え、以下実施例5
〜8と同様にして粉砕混合、成形及び焼成を行なり。
混合粉体の組成及び焼結体の物性を第1表及び第2表に
夫々示す。
比較例 l Y2O3を過剰量(25v:4%)含有するzro3粉
体を使用する以外は、実施例5〜8とほぼ同様の手順で
粉体の粉砕混合、成形及び焼成を行なう。
結果は、第1表及び第2表に示す通ルである。
比較例 2 Y2O3とZrO2とを別々に原料粉体に加える以外は
実施例5〜8とほぼ同様の手順で粉体の粉砕混合、成形
及び焼成を行なう。
結果は、第1表及び第2表に示す通シである。
比較例 3 Y2O3を固溶しないzro2を使用する以外は実施例
5〜8とほぼ同様の手法により粉体の粉砕混合、成形及
び焼成を行なう。
結果は、第1表及び第2表に示す通ルである。
第2表に示す結果から明らかな如く、実施例1〜9で得
られた焼結体の機械的性質は、優れている。
これに対し、比較例1の焼結体は、20tjl/96を
上回るY2O3を固溶するZrO2を使用するので、緻
密ではあるが、ZrO2粒子は等軸晶系が過半数を占め
てお、す、焼結体の破壊靭性の改善が十分でないものと
考えられるら 合計量9.9重量部のZrO2とY2O3とを別々に添
加する比較例2で得られ丸焼細体では、Y2O3を固溶
するZrO29,9重量部を使用する実施例7の焼結体
に比して、嵩比重及び曲げ強度が著るしく劣ることが明
らかである。これは、比較例2の焼結体では、S i3
N4粒界に存在するZrO2粒子の大部分が、成長した
単斜晶系結晶となっている為と考えられる。
更に、Y2O3を固溶しないZrO2粉体を使用する比
較例3の焼結体では、焼結体が緻密化されておらず、又
5g 34粒界に存在するZrO2粒子が大部分単斜晶
系結晶となっている為、曲げ強度も極めて低い。
(以 上)

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 ■ α相を50重量%以上含み且つ結晶−次粒子の平均
    粒径1.5μ罵以下の窒化珪素粉体70〜97重量部及
    び酸化イツトリウムを3〜20七ルチ固溶し且つ結晶−
    次粒子の平均粒径0.5μ謀以下の酸化ジルコニウム粉
    体3〜30重量部からなる混合粉体100重量部を成形
    し、窒素雰囲気中1650〜1800℃で焼結すること
    を特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。 ■ α相を50重量−以上含み且つ結晶−次粒子の平均
    粒径【、5μ罵以下の窒化珪素粉体70〜97重量部及
    び酸化イツトリウムを3〜20七ルチ固溶し且つ結晶−
    次粒子の平均粒径0.5μ罵以下の酸化ジルコニウム粉
    体3〜30重量部からなる混合粉体100重量部に酸化
    アルミニウム及び/又は酸化マグネ90610重量部以
    下を加えて成形し、窒素雰囲気中1650−1800℃
    で焼結することを特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS59190272A (ja) * 1983-04-12 1984-10-29 住友電気工業株式会社 窒化けい素質焼結体の製造法
JPS605075A (ja) * 1983-06-21 1985-01-11 株式会社クボタ 窒化けい素焼結体の製造法

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5461215A (en) * 1977-10-05 1979-05-17 Feldmuehle Ag Sintering material
JPS55109275A (en) * 1979-02-12 1980-08-22 Ngk Spark Plug Co Manufacture of high strength silicon nitride sintered body

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5461215A (en) * 1977-10-05 1979-05-17 Feldmuehle Ag Sintering material
JPS55109275A (en) * 1979-02-12 1980-08-22 Ngk Spark Plug Co Manufacture of high strength silicon nitride sintered body

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS59190272A (ja) * 1983-04-12 1984-10-29 住友電気工業株式会社 窒化けい素質焼結体の製造法
JPS6316358B2 (ja) * 1983-04-12 1988-04-08 Sumitomo Electric Industries
JPS605075A (ja) * 1983-06-21 1985-01-11 株式会社クボタ 窒化けい素焼結体の製造法
JPS6359992B2 (ja) * 1983-06-21 1988-11-22

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