JPH1186910A - 非水電解質電池 - Google Patents
非水電解質電池Info
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- JPH1186910A JPH1186910A JP9257556A JP25755697A JPH1186910A JP H1186910 A JPH1186910 A JP H1186910A JP 9257556 A JP9257556 A JP 9257556A JP 25755697 A JP25755697 A JP 25755697A JP H1186910 A JPH1186910 A JP H1186910A
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Abstract
非水電解質電池を提供する。 【解決手段】 本発明になる非水電解質二次電池は、非
水電解液により膨潤又は/及び湿潤する多孔性の高分子
電解質を備えた非水電解質電池において、前記高分子電
解質が100℃以上190℃以下の温度範囲で、孔が閉
塞することを特徴とする。
Description
びそれを用いた非水電解質電池に関する。
電池は、電池内外で短絡が生じると、電池温度が急激に
上昇し、このため電池内容物が噴出し、さらには爆発が
発生する可能性があった。このような現象を回避するた
めの手段として、多孔度が35〜60%程度で、微多孔
性であるポリエチレンやポリプロピレン、あるいはこれ
らの積層品などを、セパレータとして用いている。これ
らのセパレータを使用すると、電池に何らかの短絡が生
じて高温になっても、セパレータが溶解することによっ
て、その微多孔が閉塞され、電池内部の短絡電流が遮断
される。しかしながら、このような改良を加えても、さ
らに温度が上昇すると、セパレータ自身の破膜が生じて
正負極間が短絡し、発煙・発火にいたることがあった。
る高分子電解質は、なんらかの短絡が生じても、短絡電
流が小さいために、その発熱挙動が小さく、温度上昇が
遅くなり、安全であった。これは、高分子電解質中のイ
オン伝導度が小さいために電流が流れにくく、またリチ
ウムイオンの拡散速度が遅いことに起因している。しか
しながら、電池性能という観点から見ると、イオンの拡
散速度が遅いということは、高率での放電特性や低温で
の放電特性が悪いということを意味する。従って、この
ような高分子電解質を使った電池は、有機電解液とセパ
レータを使用した電池とは、性能面において比べものに
ならなかった。
方法として、例えば、特開平8−195220号のよう
に、電解液により膨潤または湿潤する性質をもち、かつ
多孔性の高分子電解質を使用することにより、従来の有
機電解液とセパレータとを使った非水電解質電池と同等
の放電特性を示す電池が提案されている。しかしなが
ら、この電解質を使った電池は、安全性能は悪いものと
考えられていた。
電解液を吸収して膨張するという現象である膨潤、また
は高分子マトリックスが電解液によって膨張はしていな
いが、湿っている現象である湿潤という性質を有し、か
つ多孔性の高分子からなる電解質を用いた場合は、孔の
部分だけでなく、マトリックスの部分もリチウムイオン
の移動が可能である。従って、リチウムイオンの拡散が
容易におこなえ、高率での放電特性や低温での放電特性
に優れている。しかしながら、この電解質を使った電池
は、安全性能は悪いと考えられていた。
適化をはかり、上記問題点を鑑みてなされたものであ
り、電池温度が、短絡によって異常に上昇した場合、高
分子電解質の孔を閉塞して、安全に電池内の正極と負極
を絶縁できる電池を提供するものである。
は、非水電解液で膨潤または/及び湿潤する性質を持
ち、かつ多孔性の高分子電解質を備えた電池において、
100℃以上190℃以下の温度範囲で、高分子電解質
の孔が閉塞することを特徴とする。さらに、高分子電解
質の孔が閉塞したのち、正極と、負極と、あるいは正負
極両方と接触していることを特徴とする。この現象を実
現するためには、電池ケースの内寸に対する、巻回ある
いは積層された電極群が電解液によって膨潤または湿潤
した後の厚みの比として定義される挿入係数が、0.9
2以上1.0以下であることが必要である。
電解質電池は、多孔度が35〜60%程度で、微多孔性
であるポリエチレンやポリプロピレン、あるいはこれら
の積層品などを、セパレータとして用いている。これら
のセパレータを使用すると、電池に短絡が生じて高温に
なっても、セパレータが溶解することによって、その微
多孔が閉塞され、電池内部の短絡電流が遮断される。し
かしながら、このような改良を加えても、さらに温度が
上昇すると、セパレータ自身の破膜が生じて正負極間が
短絡し、発煙・発火にいたることがあった。
る高分子電解質は、短絡が生じても短絡電流が非常に小
さいため、その発熱挙動が小さく、温度上昇が遅くな
り、安全であった。これは、高分子電解質中のイオンの
拡散速度が遅いため、電流が流れにくいことに起因して
いる。しかしながら、電池性能という観点から見ると、
イオンの拡散速度が遅いということは、高率での放電や
低温での放電特性が悪いということを意味する。従って
このような高分子電解質を使った電池は、有機電解液と
セパレータを使用した電池とは、性能面において比べも
のにならなかった。
って膨潤または湿潤する性質を持ち、かつ多孔性の高分
子層を正極と負極間に有することにより、イオンの拡散
速度が速く、高率での放電特性や低温での放電特性が優
れている。電池の構造設計上の最適化をはかり、安全性
の評価をおこなった結果、短絡が生じ、電池温度が上昇
した場合、高分子と電解液中の有機溶媒あるいはリチウ
ム塩が反応して、高分子膜の孔が閉塞する。さらに、安
全性の評価をおこなった電池を解体した結果、正負極間
で固化し、正極と負極を高分子電解質が接着剤層になっ
て接着することを見出した。この現象を実現するために
は、電池ケースの内寸に対する、巻回あるいは積層した
電極群が電解液によって膨潤または湿潤した後の厚みの
比として定義される挿入係数が、0.92以上1.0以下であ
ることが明らかとなった。
よって膨潤または/及び湿潤する性質を持ち、かつ多孔
性を有するイオンの拡散速度が速い高分子電解質を使用
して、高率や低温での放電特性に優れている。さらに、
なんらかの短絡が生じ、電池温度が上昇した場合、高分
子と電解液中の有機溶媒あるいはリチウム塩が反応し
て、高分子膜の孔が閉塞し、その後、正負極間で固化
し、正極と負極を高分子電解質が接着剤層になって接着
することで電池が燃焼・発火に到らないという、非常に
安全な電池であるといえる。
る。
oO2)70wt%、アセチレンブラック6wt%、ポ
リフッ化ビニリデン(PVdF)9wt%、n−メチル
−2−ピロリドン(NMP)15wt%を混合したもの
を、厚さ20μmのアルミニウム箔上に塗布し、150
℃で乾燥してNMPを蒸発させた。以上の操作をアルミ
ニウム箔の両面におこなった後に、プレスして正極板と
した。プレス後の正極板の厚さは、170μmであっ
た。
F9wt%、NMP15wt%を混合したものを、厚さ
14μmの銅箔上に塗布し、150℃で乾燥してNMP
を蒸発させた。以上の操作を銅箔の両面に対しておこな
った後に、プレスして負極板とした。プレス後の負極の
厚さは190μmであった。
うに作製した。電解液によって膨潤または湿潤する性質
を持つ、平均分子量60,000のPVdF粉末12g
を88gのNMPに溶解した。この溶液を水中に浸漬す
ることによってNMPを洗い流し、多孔度20%、30
%、40%、50%、60%70%、80%および90
%で厚さ25μmの膜を作成した。
間に、多孔度20%〜90%で、電解液によって膨潤ま
たは湿潤する性質を持つPVdF膜を介在させて扁平状
に巻回し、高さ47.0mm、幅22.2mm、厚さ
6.4mmの角型のステンレスケース中に、挿入係数が
0.96となるように挿入した。(ここで、挿入係数
は、電解液によって膨閏または湿潤した扁平状電極の巻
き軸と垂直な方向の厚み/ケース厚み方向の内寸、とし
て算出した。)この電池の内部に、エチレンカーボネー
ト(EC)とジエチルカーボネート(DEC)とを体積
比率1:1で混合し、1mol/lのLiPF6を溶解
させた電解液を真空注液によって加え、多孔性PVdF
膜を電解液によって膨潤させることにより、高分子電解
質とした。このようにして、設計容量400mAhの、
本発明による電池(A)を製作した。
分子電解質の代わりに、厚さ25μm、多孔度40%で
あるポリプロピレン膜を使用したこと以外は上記実施例
1と同一構成である、設計容量が400mAhで、挿入
係数が0.96である従来から公知の非水電解質電池
(B)を製作した。
子電解質の代わりに、平均分子量60,000のPVd
F粉末12gを88gのNMPに溶解した溶液を展開
し、室温で乾燥してすることにより作製した、厚さ25
μmの連通孔の少ないPVdF膜を使用したこと以外は
上記実施例1と同一構成である、設計容量が400mA
hで、挿入係数が0.96である従来から公知の非水電
解質電池(C)を製作した。
を用いて、25℃において、1CAの電流で4.3Vま
で充電した後、直径3mmの釘を電池に刺して貫通させ
た。表1は、電池に釘を刺して貫通させたときの結果を
示している。本発明による電池(A)においては安全弁
が作動するだけで発煙が生じなかったのに対し、比較例
の電池(B)においては安全弁が作動し、発煙が生じ
た。従って、本発明による電池(A)は安全性に優れた
電池であるということができる。また、比較例の電池
(C)の場合も、安全弁が作動するだけで、発煙は生じ
なかった。これは、高分子電解質のイオンの拡散速度が
遅すぎで、発熱に到るような大電流が、電池内で流れな
かったためである。その証拠に、後述するように、この
公知の電池(C)は、高率での放電性能が非常に悪い。
び(C)を用いて、25℃において、1CAの電流で
4.1Vまで充電し、続いて4.1Vの定電圧で2時間
充電した後、2CAの電流で2.75Vまで放電した。
図1は、これらの放電容量と、使用したリチウムイオン
電池の高分子電解質またはセパレータの多孔度の関係を
示す図である。図から本発明による電池(A)は、多孔
度が20%〜90%の間において、従来から公知の電池
(B)および(C)よりも優れていることが理解され
る。
電池(A)、多孔度が40%である比較例1の電池
(B)、および比較例2の電池(C)を用いて、図1と
同様な試験をおこなったときの放電曲線を比較した図で
ある。図から、本発明による電池(A)は、従来から公
知の電池(B)および(C)と比較して、優れた高率で
の放電特性を示すことがわかる。
公知の電池(B)および(C)と比較して、非常に安全
性が高い電池であると同時に、高率や低温での放電性能
に優れた電池であるといえる。
iO2)70wt%、アセチレンブラック6wt%、P
VdF9wt%、NMP15wt%を混合したものを、
厚さ20μmのアルミニウム箔上に塗布し、150℃で
乾燥してNMPを蒸発させた。以上の操作をアルミニウ
ム箔の両面におこなった後に、プレスして正極板とし
た。プレス後の正極板の厚さは、170μmであった。
F9wt%、NMP15wt%を混合したものを、厚さ
14μmの銅箔上に塗布し、150℃で乾燥してNMP
を蒸発させた。以上の操作を銅箔の両面に対しておこな
った後に、プレスして負極板とした。プレス後の負極の
厚さは190μmであった。
うに作製した。電解液によって膨潤または湿潤する性質
を持つ、平均分子量60,000のPVdF粉末12g
を88gのNMPに溶解した。この溶液を水中に浸漬す
ることによってNMPを洗い流し、多孔度70%で厚さ
25μmの膜を作成した。
間に、多孔度70%で、電解液によって膨潤または湿潤
する性質を持つPVdF膜を介在させて、電池ケースの
内寸に対する、電解液によって膨閏または湿潤した、巻
回された電極群の厚みの比として定義される挿入係数
が、0.92、0.94、0.96、0.98および
1.00となるような厚さに扁平状に巻回し、高さ4
7.0mm、幅22.2mm、厚さ6.4mmの角型の
ステンレスケース中に挿入した。(ここで、挿入係数
は、電解液によって膨閏または湿潤した扁平状電極の巻
き軸と垂直な方向の厚み/ケース厚み方向の内寸、とし
て算出した。) この電池の内部に、ECとDECとを体積比率1:1で
混合し、1mol/lのLiPF6を溶解させた電解液
を真空注液によって加え、多孔性PVdF膜を電解液に
よって膨潤させることにより、高分子電解質とした。こ
のようにして、設計容量400mAhの、本発明による
電池(D)を製作した。
極板との間に、多孔度70%で、電解液によって膨潤ま
たは湿潤する性質を持つPVdF膜を介在させて、扁平
状に巻回する代わりに、短冊状に切り出した正極板と負
極板との間に、多孔度70%で、電解液によって膨潤ま
たは湿潤する性質を持つPVdF膜を介在させて、挿入
係数が、0.92、0.94、0.96、0.98およ
び1.00となるような積層することにより電極群とし
たこと以外は、上記実施例2と同一構成である、設計容
量400mAhの、本発明による非水電解質電池(E)
を製作した。(ここで、挿入係数は、電解液によって膨
閏または湿潤した積層電極の積層厚/ケース厚み方向の
内寸、として算出した。) (比較例3)比較例3として、挿入係数を0.85、
0.87、0.89および0.91としたこと以外は、
上記実施例2と同一構成である、設計容量400mAh
の、非水電解質電池(F)を製作した。
0.85、0.87、0.89および0.91としたこ
と以外は、上記実施例3と同一構成である、設計容量4
00mAhの、非水電解質電池(G)を製作した。
と(G)を用いて、25℃において、1CAの電流で
4.3Vまで充電した後、直径3mmの釘を電池に刺し
て貫通させた。表2は、電池に釘を刺して貫通させたと
きの結果を示している。本発明による電池(D)および
(E)においては安全弁が作動するだけで発煙が生じな
かったのに対し、比較例の電池(F)および(G)にお
いては安全弁が作動し、発煙が生じた。また、試験後の
電池を解体し、電極群の状態を調査した結果、本発明に
よる電池(B)および(C)においては、多孔性PVd
F膜が正負極間で固化し、正極と負極を高分子電解質が
接着剤層になって接着することにより、電極群全体が固
まっていた。それに対し、比較例の電池(F)および
(G)においては、多孔性PVdF膜が正負極間で固化
を起こしてはいたが、電極群全体が固まっていなかっ
た。
(E)は高分子電解質が接着剤層となって電極表面を覆
ってしまったため、遊離な電解液と電極が反応できなか
ったのに対し、電池(F)および(G)においては、接
着剤層となった高分子電解質によって覆われていない電
極表面と遊離な電解液が反応したため、発煙に到ったと
推測される。従って、本発明による電池は、電極群全体
が固まったことにより、発煙が生じる反応に到らなかっ
たことがわかる。以上の結果より、本発明による電池
(D)および(E)は安全性に優れた電池であるという
ことができる。
/及び湿潤する高分子としてポリフッ化ビニリデンを使
用しているが、これに限定されるものではなく、ポリ塩
化ビニル、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキ
シド等のポリエーテル、ポリアクリロニトリル、ポリビ
ニリデンフルオライド、ポリ塩化ビニリデン、ポリメチ
ルメタクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリビニ
ルアルコール、ポリメタクリロニトリル、ポリビニルア
セテート、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンイミ
ン、ポリブタジエン、ポリスチレン、ポリイソプレン、
もしくはこれらの誘導体を、単独で、あるいは混合して
用いてもよい。また、上記高分子を構成する各種モノマ
ーを共重合させた高分子を用いてもよい。
含有させる電解液として、ECとDECとの混合溶液を
用いているが、これに限定されるものではなく、エチレ
ンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカ
ーボネート、ジエチルカーボネート、γ- ブチロラクト
ン、スルホラン、ジメチルスルホキシド、アセトニトリ
ル、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、1,
2-ジメトキシエタン、1,2-ジエトキシエタン、テトラヒ
ドロフラン、2-メチルテトラヒドロフラン、ジオキソラ
ン、メチルアセテート等の極性溶媒、もしくはこれらの
混合物を使用してもよい。
含有させるリチウム塩としてLiPF6を使用している
が、その他に、LiBF4、LiAsF6、LiCl
O4、LiSCN、LiI、LiCF3SO3、LiC
l、LiBr、LiCF3CO2もしくはLi(CF3S
O2)2N等のリチウム塩、またはこれらの混合物を用い
てもよい。
質として LiCoO2およびLiNiO2を使用たが、
これに限定されるものではない。これ以外にも、無機化
合物としては、組成式LixMO2、またはLiyM2O4
(ただし、Mは遷移金属、0≦x≦1、0≦y≦2)で
表される、複合酸化物、トンネル状の空孔を有する酸化
物、層状構造の金属カルコゲン化物を用いることができ
る。 その具体例としては、LiMn2O4、Li2Mn2
O4、MnO2、FeO2、V2O5、V6O13、TiO2、
TiS2等が挙げられる。また、有機化合物としては、
例えばポリアニリン等の導電性高分子等が挙げられる。
さらに、無機化合物、有機化合物を問わず、上記各種活
物質を混合して用いてもよい。
質としてグラファイトを使用しているが、その他に、A
l、Si、Pb、Sn、Zn、Cd等とリチウムとの合
金、LiFe2O3等の遷移金属複合酸化物、WO2、M
oO2等の遷移金属酸化物、グラファイト、カーボン等
の炭素質材料、Li5(Li3N)等の窒化リチウム、も
しくは金属リチウム箔、又はこれらの混合物を用いても
よい。
として角型のケースを使用しているが、円筒形の電池ケ
ースを用いてもよい。
水電解液で膨潤または湿潤する性質を持ち、かつ多孔性
の高分子電解質を備えた電池において、内部短絡等によ
って異常に上昇した場合、電池ケースの内寸に対する、
巻回あるいは積層した電極群が電解液によって膨潤又は
/及び湿潤した後の厚みの比として定義される挿入係数
が、0.92以上1.0以下とすることにより、100℃以上
190℃以下の温度範囲で、高分子と電解液中の有機溶
媒あるいはリチウム塩が反応して高分子電解質の孔が閉
塞し、その後、正極と負極を高分子電解質が接着剤層に
なって接着され、その結果として正負極が固着され、安
全に電池内の正極と負極を絶縁状態にすることができ
る。
の電池(B)および比較例2の電池(C)の放電容量と
使用した高分子電解質またはセパレータの多孔度の関係
を示す図である。
の電池(B)および比較例2の電池(C)の放電曲線を
示す図である。
Claims (5)
- 【請求項1】 非水電解液により膨潤又は/及び湿潤す
る多孔性の高分子電解質を備えた非水電解質電池におい
て、前記高分子電解質が100℃以上190℃以下の温
度範囲で、孔が閉塞することを特徴とする非水電解質電
池。 - 【請求項2】 前記高分子電解質が、孔が閉塞した後に
正極又は/及び負極と固着していることを特徴とする請
求項1記載の非水電解質電池。 - 【請求項3】 電池ケースの内寸に対する、巻回あるい
は積層された電極群が電解液によって膨潤又は/及び湿
潤した後の厚みの比として定義される挿入係数が、0.
92以上1.0以下であることを特徴とする請求項1ま
たは2記載の非水電解質電池。 - 【請求項4】 前記高分子電解質が、20〜90%の
多孔度を孔を有することを特徴とする請求項1、2また
は3記載の非水電解質電池。 - 【請求項5】 前記高分子電解質の高分子がポリフッ
化ビニリデン、ポリ塩化ビニルもしくはポリアクリロニ
トリル、またはそれらを主成分とする共重合体を使用し
たことを特徴とする請求項1、2、3または4記載の非
水電解質電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP9257556A JPH1186910A (ja) | 1997-09-05 | 1997-09-05 | 非水電解質電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP9257556A JPH1186910A (ja) | 1997-09-05 | 1997-09-05 | 非水電解質電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH1186910A true JPH1186910A (ja) | 1999-03-30 |
Family
ID=17307930
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP9257556A Pending JPH1186910A (ja) | 1997-09-05 | 1997-09-05 | 非水電解質電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH1186910A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0499128A2 (de) * | 1991-02-13 | 1992-08-19 | Siemens Aktiengesellschaft | Gegen Blockierung gesicherte Polarisationsregelung |
JP2001102089A (ja) * | 1999-09-29 | 2001-04-13 | Tdk Corp | 固体状電解質、電気化学素子、リチウムイオン二次電池および電気二重層キャパシタ |
-
1997
- 1997-09-05 JP JP9257556A patent/JPH1186910A/ja active Pending
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0499128A2 (de) * | 1991-02-13 | 1992-08-19 | Siemens Aktiengesellschaft | Gegen Blockierung gesicherte Polarisationsregelung |
JP2001102089A (ja) * | 1999-09-29 | 2001-04-13 | Tdk Corp | 固体状電解質、電気化学素子、リチウムイオン二次電池および電気二重層キャパシタ |
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