JPH1149813A - 遷移金属化合物、オレフィン重合用触媒成分、オレフィン重合用触媒およびオレフィン系重合体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】 オレフィンの重合において高い重合活性を示
し得る非メタロセンの遷移金属化合物、それよりなるオ
レフィン重合用触媒成分、それを用いてなる高活性のオ
レフィン重合用触媒、および該触媒の存在下、オレフィ
ン系単独重合体や共重合体を製造する方法の提供。 【解決手段】 下記一般式［Ｉ］または［II］で表され
る遷移金属化合物、それよりなるオレフィン重合用触媒
成分、該遷移金属化合物（Ａ）を用いてなるオレフィン
重合用触媒、ならびに該オレフィン重合用触媒の存在
下、オレフィン類を単独重合させる、またはオレフィン
類と他のオレフィン類とを共重合させるオレフィン系重
合体の製造方法。 （式中、Ｍは周期律表第４族の遷移金属原子を表し、Ｘ
およびＹは水素原子、ハロゲン原子、アルコキシ基な
ど、Ｒ¹およびＲ²はアルキル基、アラルキル基など、Ｊ
は炭素原子またはケイ素原子Ｒ³およびＲ⁴は水素原子、
アルキル基、アリール基などを示す。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は遷移金属化合物、オ
レフィン重合用触媒成分、オレフィン重合用触媒、およ
びオレフィン系重合体の製造方法に関する。さらに詳し
くは、本発明は、容易に合成することができ、かつ、オ
レフィンの重合において高い重合活性を示し得る非メタ
ロセン系遷移金属化合物、それよりなるオレフィン重合
用触媒成分、それを用いてなるオレフィン重合用触媒、
および該オレフィン重合用触媒の存在下、オレフィン系
単独重合体や共重合体を効率良く製造する方法に関する
ものである。

【０００２】

【従来の技術】２個のシクロペンタジエン形アニオン骨
格を有する基を配位子とする周期律表第４族の遷移金属
化合物、いわゆるメタロセンと、メチルアルミノキサン
とからなる触媒系が、オレフィン重合において高活性を
示し、かつ、分子量分布および組成分布の狭いオレフィ
ン重合体を生成するなど、工業的にも極めて有用な特徴
を示すことから、近年多くの報告がなされている（例え
ば、特表平１−５０２０３６号公報，特表平６−１５７
６５１号公報等）。メタロセンは、メタロセンが有する
種々の配位子を設計することで、オレフィン重合におけ
る活性の向上、分子量の向上などが可能になることに加
えて、２個の配位子を架橋することによっても、活性の
向上やα−オレフィンの重合における立体規則性重合が
可能になることなど、配位子の設計が触媒性能の向上に
寄与することが知られている（例えば、特開昭−６１１
３０３１４号公報，特開昭６１−２６４０１０号公報，
特開平１−３０１７０４号公報，特開平２−４１４３０
３号公報）。

【０００３】また、１個の置換シクロペンタジエン形ア
ニオン骨格を有する基を持ち、それと窒素原子とがケイ
素基で架橋された配位子を有する周期律表第４族の遷移
金属化合物、いわゆる幾何拘束錯体と、メチルアルミノ
キサンまたは特定のホウ素化合物とからなる重合用触媒
においても、オレフィンの重合において高活性で、しか
も高分子量重合体を与えることが知られている（特開平
３−１６３０８８号公報，特開平３−１８８０９２号公
報）。しかしながら、これらの遷移金属化合物、特に架
橋構造を有するものについては、その配位子の合成が困
難かつ複数の工程を必要とするものであり、また錯体化
の工程においても容易であるとは言い難いものであっ
た。

【０００４】一方、シクロペンタジエン形アニオン骨格
を有する基を持たない周期律表第４族の遷移金属化合物
（いわゆる非メタロセン）と、アルキルアルミニウム、
メチルアルミノキサンまたは特定のホウ素化合物とから
なる重合用触媒を用いることによっても、オレフィン重
合において活性を発現することも報告されている。

【０００５】例えば、特開平２−７７４１２号公報、特
表平６−５１０８０１号公報、特開平８−１７６２２４
号公報、特開平８−１７６２１７号公報、Ｊｏｕｒｎａ
ｌｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｓｏｃｉｅｔｙ， Ｃｈｅｍ
ｉｃａｌ Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ １９９６年１３
７５ページには、チタン−アミド結合を有する非架橋型
の遷移金属化合物を含有するオレフィン重合用触媒が記
載されている。特表平６−５１０８０１号公報には架橋
構造についても言及はあるが、多くの構成要素からなる
一般式について部分的に述べたものであり、かかる一般
式で表される化合物は膨大な数であるところ、架橋型の
化合物は具体的には開示されてはおらず、また架橋型の
化合物の活性が特に優れているとの記載も示唆も無い。

【０００６】また、米国特許第５３１８９３５号明細書
や特開平８−２４５７１３号公報、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅ
ｃｕｌｅｓ第２９巻５２４１ページ（１９９６年）、Ｏ
ｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃｓ第１５巻５０８５ページ
（１９９６年）、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃ
ａｌ Ｓｏｃｉｅｔｙ，Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｍｕ
ｎｉｃａｔｉｏｎ １９９６年２６２３ページ、Ｊｏｕ
ｒｎａｌ ｏｆ Ｏｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃ Ｃｈｅ
ｍｉｓｔｒｙ 第５０６巻３４３ページ（１９９６
年）、Ｏｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃｓ 第１５巻２６
７２ページには、架橋型のチタン−アミド化合物を含有
するオレフィン重合用触媒が記載されている。しかしな
がら、これらの触媒系によるオレフィン重合において
も、重合活性という点では、必ずしも満足のいくもので
はなかった。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】上記の状況下、本発明
が解決しようとする課題は、容易に製造、単離が可能
で、かつオレフィンの重合において高い重合活性を示し
得る非メタロセンの遷移金属化合物、それよりなるオレ
フィン重合用触媒成分、それを用いてなる高活性のオレ
フィン重合用触媒、および該触媒の存在下、オレフィン
系単独重合体や共重合体を効率良く製造する方法を提供
することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成するために鋭意研究した結果、本発明を完成する
に至った。即ち本発明は、下記一般式［Ｉ］または［I
I］で表される遷移金属化合物、それよりなるオレフィ
ン重合用触媒成分、該遷移金属化合物（Ａ）と下記化合
物（Ｂ）および／または下記化合物（Ｃ）とを用いてな
るオレフィン重合用触媒、ならびに該オレフィン重合用
触媒の存在下、オレフィン類を単独重合させる、または
オレフィン類と他のオレフィン類とを共重合させるオレ
フィン系重合体の製造方法にかかるものである。 （式中、Ｍは周期律表第４族の遷移金属原子を表し、Ｎ
は窒素原子を表す。ＸおよびＹは各々独立して、水素原
子、ハロゲン原子、置換されていてもよい炭素数１〜２
４のアルコキシ基、置換されていてもよい炭素数６〜２
４のアリールオキシ基、置換されていてもよい炭素数７
〜２４のアラルキルオキシ基、炭素数１〜２４のスルホ
ニルオキシ基または炭素数２〜２４の２置換アミノ基を
表す。Ｒ¹およびＲ²は各々独立して、置換されていても
よい炭素数１〜２４のアルキル基、置換されていてもよ
い炭素数７〜２４のアラルキル基または置換されていて
もよい炭素数１〜２４のシリル基を表す。Ｊは炭素原子
またはケイ素原子であり、Ｒ³およびＲ⁴は各々独立し
て、水素原子、置換されていてもよい炭素数１〜２４の
アルキル基、置換されていてもよい炭素数６〜２４のア
リール基または置換されていてもよい炭素数７〜２４の
アラルキル基を表す。なお、ＸとＹおよび／またはＲ³
とＲ⁴は任意に結合して環を形成してもよい。） （Ｂ）有機アルミニウム化合物および／または有機アル
ミニウムオキシ化合物 （Ｃ）下記化合物（Ｃ１）〜（Ｃ３）のいずれか （Ｃ１）一般式 ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で表されるホウ素化合物 （Ｃ２）一般式 Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表されるホ
ウ素化合物 （Ｃ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表
されるホウ素化合物 （式中、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子であり、Ｑ
¹〜Ｑ⁴はハロゲン原子、１〜２０個の炭素原子を含む炭
化水素基、１〜２０個の炭素原子を含むハロゲン化炭化
水素基、１〜２０個の炭素原子を含むシリル基、１〜２
０個の炭素原子を含む２置換アミノ基であり、それらは
同じであっても異なっていても良い。 Ｇ⁺は無機または
有機のカチオンである。Ｌは中性ルイス塩基であり、
（Ｌ−Ｈ）⁺はブレンステッド酸である。）

【０００９】

【発明の実施の形態】以下、本発明について詳しく説明
する。 （１）遷移金属化合物（Ａ） 本発明でオレフィン重合用触媒成分として用いられる遷
移金属化合物は、下記一般式［Ｉ］または［II］で表さ
れる。 （式中、Ｍは周期律表第４族の遷移金属原子を表し、Ｎ
は窒素原子を表す。ＸおよびＹは各々独立して、水素原
子、ハロゲン原子、置換されていてもよい炭素数１〜２
４のアルキル基、置換されていてもよい炭素数６〜２４
のアリール基、置換されていてもよい炭素数７〜２４の
アラルキル基、置換されていてもよい炭素数１〜２４の
アルコキシ基、置換されていてもよい炭素数６〜２４の
アリールオキシ基、置換されていてもよい炭素数７〜２
４のアラルキルオキシ基、炭素数１〜２４のスルホニル
オキシ基または炭素数２〜２４の２置換アミノ基を表
す。Ｒ ¹およびＲ²は各々独立して、置換されていてもよ
い炭素数１〜２４のアルキル基、置換されていてもよい
炭素数７〜２４のアラルキル基または置換されていても
よい炭素数１〜２４のシリル基を表す。Ｊは炭素原子ま
たはケイ素原子であり、Ｒ³およびＲ⁴は各々独立して、
水素原子、置換されていてもよい炭素数１〜２４のアル
キル基、置換されていてもよい炭素数６〜２４のアリー
ル基または置換されていてもよい炭素数７〜２４のアラ
ルキル基を表す。なお、ＸとＹおよび／またはＲ³とＲ⁴
は任意に結合して環を形成してもよい。）

【００１０】前記一般式［Ｉ］または［II］において、
Ｍは元素の周期律表（ＩＵＰＡＣ無機化学命名法改訂版
１９８９）の第４族の遷移金属原子を表し、好ましくは
チタニウム原子，ジルコニウム原子またはハフニウム原
子であり、さらに好ましくはチタニウム原子である。

【００１１】前記一般式［Ｉ］または［II］において、
ＸおよびＹは各々独立して水素原子、ハロゲン原子、置
換されていてもよい炭素数１〜２４のアルキル基、置換
されていてもよい炭素数６〜２４のアリール基、置換さ
れていてもよい炭素数７〜２４のアラルキル基、置換さ
れていてもよい炭素数１〜２４のアルコキシ基、置換さ
れていてもよい炭素数６〜２４のアリールオキシ基、置
換されていてもよい炭素数７〜２４のアラルキルオキシ
基、置換されていてもよい炭素数１〜２４のスルホニル
オキシ基または置換されていてもよい炭素数２〜２４の
２置換アミノ基を表す。なお、ＸとＹは任意に結合して
環を形成してもよい。

【００１２】かかるハロゲン原子の具体例としては、塩
素原子、臭素原子、ヨウ素原子などが挙げられ、好まし
くは、塩素原子である。

【００１３】炭素数１〜２４のアルキル基としては、例
えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉｓｏ−プ
ロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ
−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎｅｏ−ペンチル基、ア
ミル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−オクチル基、ｎ−デシ
ル、ｎ−ドデシル基、ｎ−ペンタデシル基、ｎ−エイコ
シル基などが挙げられ、好ましくはメチル基、エチル
基、ｉｓｏ−プロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基またはア
ミル基である。

【００１４】これらのアルキル基はいずれもフッ素原
子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン原
子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェノ
キシ基などのアリールオキシ基などで置換されていても
よい。ハロゲン原子で置換された炭素原子数１〜２０の
アルキル基としては、例えばフルオロメチル基、ジフル
オロメチル基、トリフルオロメチル基、クロロメチル
基、ジクロロメチル基、トリクロロメチル基、ブロモメ
チル基、ジブロモメチル基、トリブロモメチル基、ヨー
ドメチル基、ジヨードメチル基、トリヨードメチル基、
フルオロエチル基、ジフルオロエチル基、トリフルオロ
エチル基、テトラフルオロエチル基、ペンタフルオロエ
チル基、クロロエチル基、ジクロロエチル基、トリクロ
ロエチル基、テトラクロロエチル基、ペンタクロロエチ
ル基、ブロモエチル基、ジブロモエチル基、トリブロモ
エチル基、テトラブロモエチル基、ペンタブロモエチル
基、パーフルオロプロピル基、パーフルオロブチル基、
パーフルオロペンチル基、パーフルオロヘキシル基、パ
ーフルオロオクチル基、パーフルオロドデシル基、パー
フルオロペンタデシル基、パーフルオロエイコシル基、
パークロロプロピル基、パークロロブチル基、パークロ
ロペンチル基、パークロロヘキシル基、パークロロクチ
ル基、パークロロドデシル基、パークロロペンタデシル
基、パークロロエイコシル基、パーブロモプロピル基、
パーブロモブチル基、パーブロモペンチル基、パーブロ
モヘキシル基、パーブロモクチル基、パーブロモドデシ
ル基、パーブロモペンタデシル基、パーブロモエイコシ
ル基などが挙げられる。

【００１５】炭素数６〜２４のアリール基としては、フ
ェニル基、２−トリル基、３−トリル基、４−トリル
基、２，３−キシリル基、２，４−キシリル基、２，５
−キシリル基、２，６−キシリル基、３，４−キシリル
基、３，５−キシリル基、２，３，４−トリメチルフェ
ニル基、２，３，５−トリメチルフェニル基、２，３，
６−トリメチルフェニル基、２，４，６−トリメチルフ
ェニル基、３，４，５−トリメチルフェニル基、２，
３，４，５−テトラメチルフェニル基、ペンタメチルフ
ェニル基、エチルフェニル基、ｎ−プロピルフェニル
基、ｉｓｏ−プロピルフェニル基、ｎ−ブチルフェニル
基、ｓｅｃ−ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェ
ニル基、ｎ−ペンチルフェニル基、ｎｅｏ−ペンチルフ
ェニル基、ｎ−ヘキシルフェニル基、ナフチル基、アン
トラセニル基等が挙げられ、好ましくはフェニル基であ
る。これらのアリール基はいずれも、フッ素原子、塩素
原子、臭素原子、ヨウ素原子等のハロゲン原子、メトキ
シ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェノキシ基など
のアリールオキシ基などで置換されていてもよい。

【００１６】炭素数７〜２４のアラルキル基としては、
例えばベンジル基、（２−メチルフェニル）メチル基、
（３−メチルフェニル）メチル基、（４−メチルフェニ
ル）メチル基、（２，３−ジメチルフェニル）メチル
基、（２，４−ジメチルフェニル）メチル基、（２，５
−ジメチルフェニル）メチル基、（２，６−ジメチルフ
ェニル）メチル基、（３，４−ジメチルフェニル）メチ
ル基、（４，６−ジメチルフェニル）メチル基、（２，
４，６−トリメチルフェニル）メチル基、（ペンタメチ
ルフェニル）メチル基、（エチルフェニル）メチル基、
（ｎ−プロピルフェニル）メチル基、（ｉｓｏ−プロピ
ルフェニル）メチル基、（ｎ−ブチルフェニル）メチル
基、（ｓｅｃ−ブチルフェニル）メチル基、（ｔｅｒｔ
−ブチルフェニル）メチル基、（ｎ−ペンチルフェニ
ル）メチル基、（ｎｅｏ−ペンチルフェニル）メチル
基、ナフチルメチル基、アントラセニルメチル基等が挙
げられ、好ましくはベンジル基である。これらのアラル
キル基はいずれも、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、
ヨウ素原子等のハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基
等のアルコキシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ
基などで置換されていてもよい。

【００１７】炭素数１〜２４のアルコキシ基としては、
例えばメトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イ
ソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ
基、ｔ−ブトキシ基、ｎ−ペントキシ基、ネオペントキ
シ基、ｎ−ヘキソキシ基、ｎ−オクトキシ基、ｎ−ドデ
ソキシ基、ｎ−ペンタデソキシ基、ｎ−イコソキシ基な
どが挙げられ、好ましくはメトキシ基、エトキシ基また
はｔ−ブトキシ基である。これらのアルコキシ基はいず
れもフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子など
のハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基などのアルコ
キシ基、フェノキシ基等のアリールオキシ基等で置換さ
れていてもよい。

【００１８】炭素数６〜２４のアリールオキシ基として
は、例えばフェノキシ基、２−メチルフェノキシ基、３
−メチルフェノキシ基、４−メチルフェノキシ基、２，
３−ジメチルフェノキシ基、２，４−ジメチルフェノキ
シ基、２，５−ジメチルフェノキシ基、２，６−ジメチ
ルフェノキシ基、３，４−ジメチルフェノキシ基、３，
５−ジメチルフェノキシ基、２，３，４−トリメチルフ
ェノキシ基、２，３，５−トリメチルフェノキシ基、
２，３，６−トリメチルフェノキシ基、２，４，５−ト
リメチルフェノキシ基、２，４，６−トリメチルフェノ
キシ基、３，４，５−トリメチルフェノキシ基、２，
３，４，５−テトラメチルフェノキシ基、２，３，４，
６−テトラメチルフェノキシ基、２，３，５，６−テト
ラメチルフェノキシ基、ペンタメチルフェノキシ基、エ
チルフェノキシ基、ｎ−プロピルフェノキシ基、イソプ
ロピルフェノキシ基、ｎ−ブチルフェノキシ基、ｓｅｃ
−ブチルフェノキシ基、ｔｅｒｔ−ブチルフェノキシ
基、ｎ−ヘキシルフェノキシ基、ｎ−オクチルフェノキ
シ基、ｎ−デシルフェノキシ基、ｎ−テトラデシルフェ
ノキシ基、ナフトキシ基、アントラセノキシ基などが挙
げられる。これらのアリールオキシ基はいずれもフッ素
原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン
原子、メトキシ基、エトキシ基などのアルコキシ基、フ
ェノキシ基等のアリールオキシ基等で置換されていても
よい。

【００１９】炭素数７〜２４のアラルキルオキシ基とし
ては、例えばベンジルオキシ基、（２−メチルフェニ
ル）メトキシ基、（３−メチルフェニル）メトキシ基、
（４−メチルフェニル）メトキシ基、（２，３−ジメチ
ルフェニル）メトキシ基、（２，４−ジメチルフェニ
ル）メトキシ基、（２，５−ジメチルフェニル）メトキ
シ基、（２，６−ジメチルフェニル）メトキシ基、
（３，４−ジメチルフェニル）メトキシ基、（３，５−
ジメチルフェニル）メトキシ基、（２，３，４−トリメ
チルフェニル）メトキシ基、（２，３，５−トリメチル
フェニル）メトキシ基、（２，３，６−トリメチルフェ
ニル）メトキシ基、（２，４，５−トリメチルフェニ
ル）メトキシ基、（２，４，６−トリメチルフェニル）
メトキシ基、（３，４，５−トリメチルフェニル）メト
キシ基、（２，３，４，５−テトラメチルフェニル）メ
トキシ基、（２，３，５，６−テトラメチルフェニル）
メトキシ基、（ペンタメチルフェニル）メトキシ基、
（エチルフェニル）メトキシ基、（ｎ−プロピルフェニ
ル）メトキシ基、（イソプロピルフェニル）メトキシ
基、（ｎ−ブチルフェニル）メトキシ基、（ｓｅｃ−ブ
チルフェニル）メトキシ基、（ｔｅｒｔ−ブチルフェニ
ル）メトキシ基、（ｎ−ヘキシルフェニル）メトキシ
基、（ｎ−オクチルフェニル）メトキシ基、（ｎ−デシ
ルフェニル）メトキシ基、（ｎ−テトラデシルフェニ
ル）メトキシ基、ナフチルメトキシ基、アントラセニル
メトキシ基などが挙げられ、好ましくはベンジルオキシ
基である。これらのアラルキルオキシル基はいずれもフ
ッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロ
ゲン原子、メトキシ基、エトキシ基などのアルコキシ
基、フェノキシ基等のアリールオキシ基等で置換されて
いてもよい。

【００２０】本発明におけるスルホニルオキシ基とは一
般式Ｒ⁵ＳＯ₃−で示される化合物を示し、具体的にはメ
タンスルホニルオキシ基やエタンスルホニルオキシ基、
ドデシルスルホニルオキシ基などＲ⁵がアルキル基であ
るものや、トリフルオロメタンスルホニルオキシ基など
のように一部がハロゲンなどで置換されているもの、ｐ
−トルエンスルホニルオキシ基などのようにＲ⁵がアリ
ール基であるものなどである。

【００２１】本発明における２置換アミノ基とは２つの
炭化水素基等で置換されたアミノ基であって、ここで炭
化水素基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プ
ロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブ
チル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、イソブチル基、ｎ−ペン
チル基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基などの炭素
原子数１〜１２のアルキル基、フェニル基などのアリー
ル基などが挙げられる。かかる炭素原子数２〜２４の２
置換アミノ基としては、例えばジメチルアミノ基、ジエ
チルアミノ基、ジ−ｎ−プロピルアミノ基、ジイソプロ
ピルアミノ基、ジ−ｎ−ブチルアミノ基、ジ−ｓｅｃ−
ブチルアミノ基、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ基、ジ−
イソブチルアミノ基、ｔｅｒｔ−ブチルイソプロピルア
ミノ基、ジ−ｎ−ヘキシルアミノ基、ジ−ｎ−オクチル
アミノ基、ジ−ｎ−デシルアミノ基、ジフェニルアミノ
基、ビストリメチルシリルアミノ基、ビス−ｔｅｒｔ−
ブチルジメチルシリルアミノ基などが挙げられ、好まし
くはジメチルアミノ基またはジエチルアミノ基である。

【００２２】これらのＸとＹは任意に結合して環を形成
していてもよい。ＸおよびＹとして好ましくは、ハロゲ
ン原子、アルキル基またはアラルキル基であり、さらに
好ましくは塩素原子、メチル基またはベンジル基であ
る。

【００２３】前記一般式［Ｉ］または［II］において、
Ｒ¹およびＲ²は各々独立して、置換されていてもよい炭
素数１〜２４のアルキル基、置換されていてもよい炭素
数７〜２４のアラルキル基または置換されていてもよい
炭素数１〜２４のシリル基を表す。ここでアルキル基お
よびアラルキル基は、前記のＸ及びＹにおけるものと同
様である。

【００２４】炭素数１〜２４のシリル基とは炭化水素基
で置換されたシリル基であって、ここで炭化水素基とし
ては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イ
ソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅ
ｒｔ−ブチル基、イソブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−
ヘキシル基、シクロヘキシル基などの炭素原子数１〜１
２のアルキル基、フェニル基などのアリール基などが挙
げられる。かかる炭素原子数１〜２４のシリル基として
は、例えばメチルシリル基、エチルシリル基、フェニル
シリル基などの炭素原子数１〜２４の１置換シリル基、
ジメチルシリル基、ジエチルシリル基、ジフェニルシリ
ル基などの炭素原子数２〜２４の２置換シリル基、トリ
メチルシリル基、トリエチルシリル基、トリ−ｎ−プロ
ピルシリル基、トリイソプロピルシリル基、トリ−ｎ−
ブチルシリル基、トリ−ｓｅｃ−ブチルシリル基、トリ
−ｔｅｒｔ−ブチルシリル基、トリ−イソブチルシリル
基、ｔｅｒｔ−ブチル−ジメチルシリル基、トリ−ｎ−
ペンチルシリル基、トリ−ｎ−ヘキシルシリル基、トリ
シクロヘキシルシリル基、トリフェニルシリル基などの
炭素原子数３〜２４の３置換シリル基などが挙げられ、
好ましくは３置換シリル基であり、さらに好ましくは、
トリメチルシリル基、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル
基、トリイソプロピルシリル基またはトリフェニルシリ
ル基である。これらのシリル基はいずれもその炭化水素
基がフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子など
のハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基などのアルコ
キシ基、フェノキシ基等のアリールオキシ基等で置換さ
れていてもよい。

【００２５】本発明におけるＲ¹およびＲ²としては、分
岐を有するアルキル基、環状アルキル基またはシリル基
が好ましく、特にイソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル
基、シクロヘキシル基、トリメチルシリル基またはｔｅ
ｒｔ−ブチルジメチルシリル基が好ましい。

【００２６】前記一般式［Ｉ］または［II］において、
Ｊは炭素原子またはケイ素原子であり、炭素原子が好ま
しい。

【００２７】前記一般式［Ｉ］または［II］において、
Ｒ³およびＲ⁴は各々独立して、水素原子、置換されてい
てもよい炭素数１〜２４のアルキル基、置換されていて
もよい炭素数６〜２４のアリール基または置換されてい
てもよい炭素数７〜２４のアラルキル基を表す。ここ
で、炭素数１〜２４のアルキル基、炭素数６〜２４のア
リール基、炭素数７〜２４のアラルキル基は、前記のＸ
およびＹにおけるものと同様である。なお、Ｒ³とＲ⁴は
任意に結合して環を形成してもよい。

【００２８】Ｒ³およびＲ⁴として好ましくは、水素原子
またはアルキル基であり、さらに好ましくは、水素原
子、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピ
ル基、ｎ−ブチル基またはｔｅｒｔ−ブチル基であり、
特に好ましくは水素原子である。

【００２９】前記一般式［Ｉ］または［II］で表される
遷移金属化合物は容易に製造、単離が可能である。例え
ば下記（ａ）および（ｂ）の製造法が挙げられる。 （ａ）下記一般式［III］で表されるジアミン化合物
と、下記一般式［IV］で表される遷移金属化合物とを反
応させることにより製造する方法。 （ｂ）下記一般式［III］で表されるジアミン化合物
（但し、Ｒ⁸およびＲ⁹は水素原子である。）と、有機ア
ルカリ金属化合物、アルカリ金属の水素化物または有機
マグネシウム化合物（以降では「金属化合物」と略称す
ることがある。）とを反応させて塩化合物とした後に、
下記一般式［IV］で表される遷移金属化合物と反応させ
ることにより製造する方法。

【００３０】（ｂ）の方法においては、塩化合物を単離
してもしなくてもよい。また、（ｂ）の方法において
は、ジアミン化合物、金属化合物及び一般式［IV］で表
される遷移金属化合物とを、一緒に混合して反応させる
ことも可能である。

【００３１】 （式中、Ｒ¹およびＲ²は各々独立して、置換されていて
もよい炭素数１〜２４のアルキル基、置換されていても
よい炭素数７〜２４のアラルキル基または置換されてい
てもよい炭素数１〜２４のシリル基を表す。Ｊは炭素原
子またはケイ素原子であり、Ｒ³およびＲ⁴は各々独立し
て、水素原子、置換されていてもよい炭素数１〜２４の
アルキル基、置換されていてもよい炭素数６〜２４のア
リール基または置換されていてもよい炭素数７〜２４の
アラルキル基を表す。Ｒ³とＲ⁴は任意に結合して環を形
成してもよい。Ｒ⁸およびＲ⁹は、水素原子または置換さ
れていてもよい炭素数１〜２４のシリル基を表す。）

【００３２】 ＭＺ¹Ｚ²Ｚ³Ｚ⁴ ［IV］ （式中、Ｍは周期律表第４族の遷移金属原子を表し、Ｚ
¹、Ｚ²、Ｚ³およびＺ⁴は各々独立して水素原子、ハロゲ
ン原子、置換されていてもよい炭素数１〜２４のアルキ
ル基、置換されていてもよい炭素数６〜２４のアリール
基、置換されていてもよい炭素数７〜２４のアラルキル
基、置換されていてもよい炭素数１〜２４のアルコキシ
基、置換されていてもよい炭素数６〜２４のアリールオ
キシ基、置換されていてもよい炭素数７〜２４のアラル
キルオキシ基、置換されていてもよい炭素数１〜２４の
スルホニルオキシ基または置換されていてもよい炭素数
２〜２４の２置換アミノ基を表す。）

【００３３】上記一般式［III］におけるＲ¹、Ｒ²、
Ｊ、Ｒ³およびＲ⁴は、既に述べたものと同じである。Ｒ
⁸およびＲ⁹は、水素原子または置換されていてもよい炭
素数１〜２４のシリル基を表す。Ｒ⁸およびＲ⁹における
置換されていてもよい炭素数１〜２４のシリル基として
は前述のものと同様であるが、特に好ましくはトリメチ
ルシリル基である。

【００３４】また、上記一般式［IV］におけるＭ、
Ｚ¹、Ｚ²、Ｚ³およびＺ⁴は、Ｍ、ＸおよびＹについて既
に述べたものと同様であり、具体的に例示すると、例え
ば四塩化チタン、四臭化チタン、四ヨウ化チタンなどの
ハロゲン化チタン、テトラキス（ジメチルアミノ）チタ
ン、ジクロロビス（ジメチルアミノ）チタン、トリクロ
ロ（ジメチルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジエチ
ルアミノ）チタンなどのチタンアミド、テトライソプロ
ポキシチタン、テトラ−ｎ−ブトキシチタン、ジクロロ
ジイソプロポキシチタン、トリクロロイソプロポキシチ
タンなどのアルコキシチタンおよび上記各化合物のチタ
ンをジルコニウムまたはハフニウムに変更した化合物な
どが挙げられる。

【００３５】製造法（ａ）および（ｂ）において、一般
式［IV］で表される遷移金属化合物の使用量は、一般式
［III］で示されるジアミン化合物に対して通常０．５
〜３モル倍、好ましくは０．７〜１．５モル倍の範囲で
使用される。

【００３６】製造法（ｂ）で使用する有機アルカリ金属
化合物の具体例としては、メチルリチウム、エチルリチ
ウム、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、
ｔｅｒｔ−ブチルリチウム、リチウムトリメチルシリル
アセチリド、リチウムアセチリド、トリメチルシリルメ
チルリチウム、ビニルリチウム、フェニルリチウム、ア
リルリチウムなどの有機リチウム化合物などが挙げら
れ、これらの化合物のリチウムを、ナトリウム、カリウ
ム、ルビジウム、セシウムに変更した化合物についても
同様に例示できる。好ましくは、炭素数原子１〜１０の
アルキル基を有するアルカリ金属化合物が好ましく、よ
り好ましくは炭素原子数１〜１０のアルキル基を有する
リチウム、ナトリウムまたはカリウムの化合物である。
さらに好ましくは炭素原子数１〜１０のアルキル基を有
するアルキルリチウムである。

【００３７】またアルカリ金属の水素化物としては、リ
チウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム
の水素化物があるが、好ましくは、ナトリウムヒドリ
ド、カリウムヒドリドである。

【００３８】有機マグネシウム化合物としては、例えば
ジアルキルマグネシウム化合物もしくはアルキルマグネ
シウムハライドであり、具体例としては、ジメチルマグ
ネシウム、ジエチルマグネシウム、ジ−ｎ−プロピルマ
グネシウム、ジイソプロピルマグネシウム、ジ−ｎ−ブ
チルマグネシウム、ｎ−ブチルエチルマグネシウム、メ
チルマグネシウムヨージド、メチルマグネシウムクロリ
ド、イソプロピルマグネシウムクロリドなどが挙げられ
る。好ましくはアルキルマグネシウムハライドである。

【００３９】金属化合物として好ましくは、有機アルカ
リ金属化合物またはアルカリ金属の水素化物であり、特
に好ましくはアルキルリチウムである。

【００４０】また製造法（ｂ）における金属化合物の使
用量は、一般式［III］で示されるジアミン化合物に対
して通常１〜５モル倍の範囲である。

【００４１】これらの反応は一般的に溶媒の存在下にて
実施されるが、使用される溶媒としては例えばベンゼ
ン、トルエン、キシレンやメシチレンなどの芳香族炭化
水素系溶媒、ペンタンやヘキサン、ヘプタン、オクタン
などの脂肪族炭化水素系溶媒、ジエチルエーテル、テト
ラヒドロフラン、１，４−ジオキサンなどのエーテル系
溶媒、ヘキサメチルホスホリックアミド、ジメチルホル
ムアミドなどのアミド系溶媒、アセトニトリル、プロピ
オニトリル、アセトン、ジエチルケトン、メチルイソブ
チルケトン、シクロヘキサノンなどの極性溶媒、ジクロ
ロメタン、ジクロロエタン、クロロベンゼン、ジクロロ
ベンゼンなどのハロゲン化炭化水素系溶媒といった非プ
ロトン性溶媒などが挙げられる。かかる溶媒はそれぞれ
単独もしくは２種以上を混合して用いられ、その使用量
は一般式［III］で示されるジアミン化合物に対して通
常１〜２００重量倍、好ましくは３〜５０重量倍の範囲
である。

【００４２】製造法（ａ）の反応温度は、通常−１００
℃から２００℃の範囲にて実施され、好ましくは−８０
℃から１５０℃であり、より好ましくは−５０℃から１
２０℃の温度範囲である。製造法（ｂ）の反応温度は、
通常−１００℃以上溶媒の沸点以下であるが、有機アル
カリ金属化合物を用いる場合は−７８℃〜４０℃の範
囲、金属マグネシウムを用いる場合は１０〜１００℃の
範囲であることがそれぞれ好ましい。

【００４３】上記の反応により一般式（１）で表される
遷移金属化合物を含有する反応液より該遷移金属化合物
を単離する方法としては、例えば製造法（ａ）、（ｂ）
においては、反応により副生した固体成分があれば所定
の溶媒の存在下にろ過などにより分離し、さらに溶媒を
加熱・濃縮した後に、あるいは他の単独溶媒または混合
溶媒中にて、冷暗所などに静置することにより該遷移金
属化合物の結晶を単離することが可能である。また、工
業的には適度な濃度の溶媒の存在下に攪拌しながら例え
ば徐々に冷却し、目的とする遷移金属化合物を高純度に
て効率よく析出させ、取り出すことが可能である。これ
らの単離操作は通常は−１００〜１５０℃の範囲で実施
されるが、好ましくは−５０〜１５０℃の範囲である。

【００４４】一般式［III］で示されるジアミン化合物
を製造する方法としては、下記製法（ｐ）〜（ｓ）の４
方法が挙げられる。 （ｐ）一般式［Ｖ］で示される有機ジハロゲン化物と一
般式［VI］で示されるリチウムアミド化合物とをアミン
化合物の存在下、有機溶媒中で反応させる方法。 （ｑ）一般式［Ｖ］で示される有機ジハロゲン化物と一
般式［VII］で示されるアミン化合物とを、水存在下、
無溶媒または溶媒の存在下で反応させる方法。 （ｒ）一般式［VIII］で示される有機ジアミン化合物と
有機アルカリ金属化合物、アルカリ金属の水素化物、有
機マグネシウム化合物もしくはアルカリ金属とを反応せ
しめた後、有機ハロゲン化ケイ素化合物と反応させる方
法。 （ｓ）一般式［VIII］で示される有機ジアミン化合物
（但し、Ｒ⁸およびＲ⁹は水素原子である。）と一般式
［IX］で示される有機カルボニル化合物とを反応せしめ
た後、生成物を金属水素化物により還元する方法。

【００４５】 （式中、Ｊ、Ｒ³およびＲ⁴は一般式［Ｉ］または［II］
におけるものと同様の意味を示す。Ｘ¹およびＸ²は各々
独立してハロゲン原子を示す。） Ｒ⁵ＮＨＬｉ ［VI］ （式中、Ｒ⁵は一般式［Ｉ］または［II］におけるＲ¹ま
たはＲ²と同様の意味を示す。） Ｒ⁵ＮＨ₂ ［VII］ （式中、Ｒ⁵は一般式［Ｉ］または［II］におけるＲ¹ま
たはＲ²と同様の意味を示す。） （式中、Ｊ、Ｒ³およびＲ⁴は一般式［Ｉ］または［II］
におけるものと同様の意味を示す。Ｒ⁸およびＲ⁹は、水
素原子または置換されていてもよい炭素数１〜２４のシ
リル基を表す。） Ｒ⁶ＣＯＲ⁷ ［IX］ （式中、Ｒ⁶およびＲ⁷はそれぞれ、一般式［Ｉ］または
［II］におけるＲ³またはＲ⁴と同様の意味を示す。）

【００４６】製法（ｐ）において使用するアミン化合物
として具体的には、トリメチルアミン、トリエチルアミ
ン、トリブチルアミン、トリシクロヘキシルアミンなど
の第三級アミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルエ
チレンジアミン、１，４−ジアザビシクロ［２，２，
２］オクタン等の第三級ジアミン化合物を挙げることが
出来るが、これらに限定されるものではない。アミン化
合物として好ましくは、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメ
チルエチレンジアミンである。かかるアミン化合物の使
用量は一般式［VI］で示されるリチウムアミド化合物に
対して通常０．１〜１０モル倍、好ましくは０．５〜２
モル倍の範囲である。

【００４７】製法（ｑ）において使用する一般式［VI
I］で示されるアミン化合物の使用量としては、一般式
［Ｖ］で示される有機ジハロゲン化物に対して、通常２
〜５０モル倍であり、好ましくは３〜１０モル倍の範囲
である。

【００４８】製法（ｑ）において使用する水の使用量と
しては、一般式［Ｖ］で示される有機ジハロゲン化物に
対して、通常０．１〜１００モル倍であり、好ましくは
０．５〜１０モル倍の範囲である。

【００４９】製法（ｑ）において溶媒を使用する場合の
溶媒としては、例えば、ベンゼン、トルエン等の芳香族
炭化水素系溶媒、ペンタン、ヘキサン等の脂肪族炭化水
素系溶媒、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランなど
のエーテル系溶媒、ヘキサメチルホスホリックアミド、
ジメチルホルムアミドなどのアミド系溶媒、アセトニト
リル、アセトン、ニトロベンゼンなどの極性溶媒、ジク
ロロメタン、クロロベンゼンなどのハロゲン化炭化水素
系溶媒、メタノール、エタノール、２−プロパノールな
どのアルコール性溶媒等を用いることが出来る。

【００５０】製法（ｒ）において使用する有機アルカリ
金属化合物、アルカリ金属の水素化物、有機マグネシウ
ム化合物としては既に述べたものと同様のものが使用さ
れる。また製法（ｒ）において使用するアルカリ金属と
しては、ナトリウム、リチウム、カリウム等が挙げられ
る。

【００５１】製法（ｓ）において使用する一般式［IX］
で示される有機カルボニル化合物としては、例えばホル
ムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒ
ド、ベンズアルデヒド等のアルデヒド化合物、アセト
ン、エチルメチルケトン、アセトフェノン、ベンゾフェ
ノン等のケトン化合物等が挙げられる。

【００５２】製法（ｓ）において使用する金属水素化物
としては、例えば水素化リチウムアルミニウム、水素化
ジイソブチルアルミニウム、水素化ビス（２−メトキシ
エトキシ）アルミニウムナトリウム、水素化ホウ素ナト
リウム、シアン化水素化ホウ素ナトリウム、水素化トリ
エチルホウ素リチウム、ボラン−テトラヒドロフラン錯
体等の金属水素化物還元剤が挙げられる。

【００５３】（２）化合物（Ｂ） 本発明で用いられる化合物（Ｂ）は、有機アルミニウム
化合物（Ｂ１）および／または有機アルミニウムオキシ
化合物（Ｂ２）である。ここで、有機アルミニウム化合
物（Ｂ１）は、少なくとも分子内に１個のＡｌ−Ｃ結合
を有するものである。かかる有機アルミニウム化合物
（Ｂ１）の具体例としては、トリメチルアルミニウム、
トリエチルアルミニウム、トリノルマルプロピルアルミ
ニウム、トリノルマルブチルアルミニウム、トリイソブ
チルアルミニウム、トリｔ−ブチルアルミニウム、トリ
イソプロピルアルミニウム、トリペンチルアルミニウ
ム、トリノルマルヘキシルアルミニウム、トリ（２−メ
チルペンチル）アルミニウム、トリノルマルオクチルア
ルミニウム、ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイ
ソブチルアルミニウムハイドライド、メチルアルミニウ
ムセスキクロライド、エチルアルミニウムセスキクロラ
イド、イソブチルアルミニウムセスキクロライド、ジメ
チルアルミニウムクロライド、ジエチルアルミニウムク
ロライド、ジノルマルプロピルアルミニウムクロライ
ド、ジノルマルブチルアルミニウムクロライド、ジイソ
ブチルアルミニウムクロライド、ジｔ−ブチルアルミニ
ウムクロライド、ジイソプロピルアルミニウムクロライ
ド、ジペンチルアルミニウムクロライド、メチルアルミ
ニウムジクロライド、エチルアルミニウムジクロライ
ド、イソブチルアルミニウムジクロライド、ｔ−ブチル
アルミニウムジクロライド、イソプロピルアルミニウム
ジクロライド、ペンチルアルミニウムジクロライド等が
挙げられる。これらの有機アルミニウム化合物のうち、
トリアルキルアルミニウムが好ましく、トリエチルアル
ミニウム、トリイソブチルアルミニウムがより好適に使
用される。

【００５４】有機アルミニウムオキシ化合物（Ｂ２）
は、公知の化合物（アルミノキサン）を使用することが
でき、例えば一種類のトリアルキルアルミニウムと水と
の反応によって得られるもの（Ｂ２ａ）、および二種類
以上のトリアルキルアルミニウムと水との反応によって
得られるもの（Ｂ２ｂ）等が用いられる。二種類以上の
トリアルキルアルミニウムと水との反応によって得られ
るもの（Ｂ２ｂ）が好ましく用いられる。具体的に化合
物を挙げると、メチルアルミノキサン、エチルアルミノ
キサン、プロピルアルミノキサン、ブチルアルミノキサ
ン、イソブチルアルミノキサン、メチルエチルアルミノ
キサン、メチルブチルアルミノキサン、メチルイソブチ
ルアルミノキサン等が例示される。特に、メチルアルミ
ノキサン、イソブチルアルミノキサン、メチルイソブチ
ルアルミノキサンが好適に使用される。最も好ましく
は、メチルイソブチルアルミノキサンである。

【００５５】（３）化合物（Ｃ） 本発明において、化合物（Ｃ）としては、（Ｃ１）一般
式 ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ で表されるホウ素化合物、（Ｃ２）
一般式 Ｇ⁺ （ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ Ｑ⁴ ）^- で表されるホウ
素化合物、（Ｃ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）⁺ （ＢＱ¹ Ｑ²
Ｑ³ Ｑ⁴ ）^- で表されるホウ素化合物のいずれかを用い
る。

【００５６】一般式 ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ で表されるホウ素
化合物（Ｃ１）において、Ｂは３価の原子価状態のホウ
素原子であり、Ｑ¹ 〜Ｑ³ はハロゲン原子、１〜２０個
の炭素原子を含む炭化水素基、１〜２０個の炭素原子を
含むハロゲン化炭化水素基、１〜２０個の炭素原子を含
む置換シリル基、１〜２０個の炭素原子を含むアルコキ
シ基または２〜２０個の炭素原子を含む２置換アミノ基
であり、それらは同じであっても異なっていても良い。
好ましいＱ¹ 〜Ｑ³ はハロゲン原子、１〜２０個の炭素
原子を含む炭化水素基、１〜２０個の炭素原子を含むハ
ロゲン化炭化水素基である。

【００５７】一般式 ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ で表されるホウ素
化合物（Ｃ１）の具体例としては、トリス（ペンタフル
オロフェニル）ボラン、トリス（２，３，５，６−テト
ラフルオロフェニル）ボラン、トリス（２，３，４，５
−テトラフルオロフェニル）ボラン、トリス（３，４，
５−トリフルオロフェニル）ボラン、トリス（２，３，
４−トリフルオロフェニル）ボラン、フェニルビス（ペ
ンタフルオロフェニル）ボラン等が挙げられるが、最も
好ましくは、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボラン
である。

【００５８】一般式 Ｇ⁺ （ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ Ｑ⁴ ）^- で
表されるホウ素化合物（Ｃ２）において、Ｂは３価の原
子価状態のホウ素原子であり、Ｑ¹ 〜Ｑ⁴ は上記の（Ｃ
１）におけるＱ¹ 〜Ｑ³ と同様である。また、Ｇ⁺ は無
機または有機のカチオンである。

【００５９】一般式 Ｇ⁺ （ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ Ｑ⁴ ）^- で
表されるホウ素化合物（Ｃ２）の具体例としては、無機
のカチオンであるＧ⁺ には、フェロセニウムカチオン、
アルキル置換フェロセニウムカチオン、銀陽イオンなど
が、有機のカチオンであるＧ ⁺ には、トリフェニルカル
ベニウムカチオンなどが挙げられる。（ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ ³
Ｑ⁴ ）^- には、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）
ボレート、テトラキス（２，３，５，６−テトラフルオ
ロフェニル）ボレート、テトラキス（２，３，４，５−
テトラフルオロフェニル）ボレート、テトラキス（３，
４，５−トリフルオロフェニル）ボレート、テトラキス
（２，２，４−トリフルオロフェニル）ボレート、フェ
ニルビス（ペンタフルオロフェニル）ボレ−ト、テトラ
キス（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）ボレ
ートなどが挙げられる。

【００６０】これらの具体的な組み合わせとしては、フ
ェロセニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、１，１’−ジメチルフェロセニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、銀テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカ
ルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、トリフェニルカルベニウムテトラキス（３，５−
ビストリフルオロメチルフェニル）ボレートなどを挙げ
ることができるが、最も好ましくは、トリフェニルカル
ベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレー
トである。

【００６１】一般式 （Ｌ−Ｈ）⁺ （ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ Ｑ
⁴ ）^- で表されるホウ素化合物（Ｃ３）において、Ｂは
３価の原子価状態のホウ素であり、Ｑ¹ 〜Ｑ⁴ は上記の
ルイス酸（Ｃ１）におけるＱ¹ 〜Ｑ³ と同様である。ま
た、Ｌは中性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）⁺ はブレン
ステッド酸である。

【００６２】一般式 （Ｌ−Ｈ）⁺ （ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ Ｑ
⁴ ）^- で表されるホウ素化合物（Ｃ３）の具体例として
は、ブレンステッド酸である（Ｌ−Ｈ）⁺ には、トリア
ルキル置換アンモニウム、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニ
ウム、ジアルキルアンモニウム、トリアリールホスホニ
ウムなどが挙げられ、（ＢＱ¹ Ｑ² Ｑ³ Ｑ⁴ ）^- には、
前述と同様のものが挙げられる。

【００６３】これらの具体的な組み合わせとしては、ト
リエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチ
ル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラ
キス（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）ボレ
ート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニ
リニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト、Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウムテ
トラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ
−ジメチルアニリニウムテトラキス（３，５−ビストリ
フルオロメチルフェニル）ボレート、ジ−ｉｓｏ−プロ
ピルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニル
ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、トリ（メチルフェニル）ホスホニウムテトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ジメチ
ルフェニル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロ
フェニル）ボレートなどを挙げることができるが、最も
好ましくは、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、もしくは、
Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフル
オロフェニル）ボレートである。

【００６４】本発明のオレフィン重合用触媒は、上記の
一般式［Ｉ］または［II］で表される遷移金属化合物
（Ａ）と、上記化合物（Ｂ）および／または（Ｃ）とを
用いてなるものである。好ましくは、遷移金属化合物
（Ａ）、上記化合物（Ｂ１）および上記化合物（Ｃ）を
用いてなるオレフィン重合用触媒、あるいは、遷移金属
化合物（Ａ）および上記化合物（Ｂ２ｂ）を用いてなる
オレフィン重合用触媒である。さらに好ましくは、遷移
金属化合物（Ａ）および上記化合物（Ｂ２ｂ）を用いて
なるオレフィン重合用触媒である。

【００６５】化合物（Ｂ）の使用量は通常、遷移金属化
合物（Ａ）中の遷移金属原子１モル当たりのアルミニウ
ム原子のモル量として１〜１００００モルのごとく広範
囲に選ぶことができる。好ましくは、遷位金属原子１モ
ル当たり１〜３０００モルの範囲である。

【００６６】化合物（Ｃ）の使用量は通常、遷移金属化
合物（Ａ）中の遷移金属原子１モル当たりのモル量とし
て０．０１〜１０００モルのごとく広範囲に選ぶことが
できる。好ましくは、遷位金属原子１モル当たり０．１
〜５０モルの範囲である。さらに好ましくは、０．１〜
２０モルである。

【００６７】各触媒成分を重合槽に供給する方法として
は、例えば窒素、アルゴン等の不活性ガス中で水分のな
い状態で、モノマーの存在下に供給する。遷移金属化合
物（Ａ）、化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）は個別に供給し
てもよいし、予め接触させて供給してもよい。

【００６８】重合温度は、通常−３０〜３００℃までに
わたって実施することができるが、好ましくは０〜２８
０℃、より好ましくは２０〜２５０℃である。重合圧力
は特に制限はないが、工業的かつ経済的であるという点
で常圧〜１５０気圧程度が好ましい。重合時間は一般的
に目的とするポリマーの種類、反応装置により適宜決定
されるが５分から４０時間の範囲を取り得る。

【００６９】重合プロセスは、連続式でもバッチ式でも
いずれも可能である。またプロパン、ペンタン、ヘキサ
ン、ヘプタン、オクタンのような不活性炭化水素溶媒に
よるスラリー重合、溶媒重合、無溶媒による液相重合ま
たは気相重合もできる。

【００７０】本発明において、重合に使用するモノマー
は、炭素数２〜２０個からなるオレフィン、ジオレフィ
ン等のいずれをも用いることができ、同時に２種類以上
のモノマーを用いることもできる。これらの具体例とし
ては、エチレン、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−
１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、ノネ
ン−１、デセン−１、５−メチル−２−ペンテン−１、
ビニルシクロヘキセン等が例示されるが、本発明は上記
化合物に限定されるべきものではない。共重合体として
好ましくはエチレンとα−オレフィンとの共重合体であ
り、共重合体を構成するモノマーの具体例としては、エ
チレンとプロピレン、エチレンとブテン−１、エチレン
とヘキセン−１、プロピレンとブテン−１等が例示され
るが、本発明は、上記化合物に限定されるべきものでは
ない。

【００７１】また、本発明のオレフィン重合体の分子量
を調整するために、水素等の連鎖移動剤を添加すること
もできる。

【００７２】

【実施例】以下実施例によって本発明を具体的に説明す
るが本発明の範囲は実施例のみに限定されるものではな
い。なお、実施例中の各項目の測定値は、下記の方法で
測定した。

【００７３】（１）極限粘度（［η］：ｄｌ／ｇ） ウベローデ型粘度計を用い、テトラリン中、１３５℃で
測定した。

【００７４】（２）重量平均分子量（Ｍｗ） ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）に
より、下記の条件で測定した。また、検量線は標準ポリ
スチレンを用いて作成した。 機種 ミリポアウオーターズ社製 １５０ＣＶ型 カラム Ｓｈｏｄｅｘ Ｍ／Ｓ ８０ 測定温度 １４５℃、溶媒 オルトジクロロベンゼン、 サンプル濃度 ５ｍｇ／８ｍｌ

【００７５】（３）エチレン−１−ヘキセン共重合体の
１−ヘキセン含量の定量 得られたポリマー中の１−ヘキセン含有量は、赤外吸収
スペクトルから求めた。尚、測定並びに計算は、文献
（赤外吸収スペクトルによるポリエチレンのキャラクタ
リゼーション、高山、宇佐美等著。又は、ＭｃＲａｅ，
Ｍ．Ａ．，Ｍａｄａｍｓ，Ｗ．Ｆ．，Ｄｉｅ Ｍａｋｒ
ｏｍｏｌｅｃｕｌａｒｅ Ｃｈｅｍｉｅ，１７７，４６
１（１９７６））記載の方法に準じ、α−オレフィン由
来の特性吸収例えば、１３７５ｃｍ−１（プロピレ
ン）、７７２ｃｍ−１を利用して実施した。赤外吸収ス
ペクトルは、赤外分光光度系（日本分光工業社製 ＦＴ
−ＩＲ７３００）を用いて測定した。なお、１−ヘキセ
ン含量は、短鎖分岐度（（ＳＣＢ）１０００炭素あたり
の短鎖分岐数）であらわした。

【００７６】（４）融点（Ｔｍ ℃）の測定 Ｐｅｒｋｉｎ−Ｅｌｍｅｒ社製 ＤＳＣ−VIIを用い
て、以下の条件で測定した。 昇温：４０℃から１５０℃（１０℃／分）、５分保持 冷却：１５０℃から４０℃（５℃／分）、１０分保持 測定：４０℃から１６０℃（５℃／分）

【００７７】（５）¹Ｈ−ＮＭＲの測定¹ Ｈ−ＮＭＲの測定には、日本電子ＪＮＭ−ＥＸ２７０
を用いた。実施例に記載した重水素化溶媒を用い、室温
にて測定を行った。

【００７８】（６）下記の実施例における重合時に使用
した各化合物（Ｂ）および（Ｃ）は以下の通りである。 トリイソブチルアルミニウム：東ソー・アクゾ（株）製
市販品、トリイソブチルアルミニウムを使用した。 アルミノキサン（ＰＭＡＯ）：東ソー・アクゾ（株）製
ＰＭＡＯ−Ｓ、（ポリ）メチルアルミノキサンのトルエ
ン溶液（ＰＭＡＯ） アルミノキサン（ＭＭＡＯ）：東ソー・アクゾ（株）製
（ポリ）メチルイソブチルアルミノキサンのヘプタン溶
液を使用した。 トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロ
フェニル）ボレート：東ソー・アクゾ（株）製市販品、
トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロ
フェニル）ボレートを使用した。

【００７９】実施例１ １−１．Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，３−プロパン
ジアミンの合成 窒素置換した１００ｍｌ（３つ口）フラスコ中に、１，
３−プロパンジアミン２５．０ｇ、塩化マグネシウム
（約３ｇ）及びアセトン３０ｍｌを入れ、室温にて１８
時間攪拌を続けた。反応終了後、塩化マグネシウム由来
の固体成分を濾過により除き、溶媒を留去して固体成分
を得た。５００ｍｌ容量の４口フラスコ中に、水素化リ
チウムアルミニウム３．６６ｇ及びジエチルエーテル８
０ｍｌを入れ、予め０℃に冷却し、上述の固体成分
（９．６５ｇ）のジエチルエーテル溶液（４０ｍｌ）を
３０分かけてゆっくりと滴下した。滴下終了後、反応液
を室温まで徐々に昇温して、室温にて１時間、さらに還
流条件下にて３時間攪拌を続けた。反応終了後、０℃ま
で冷却した後に１Ｎ塩酸をｐＨ＜１となるまで徐々に滴
下し、水層を分離した後ジエチルエーテル３０ｍｌにて
３回洗浄をした。この後、４Ｎ水酸化カリウム水溶液を
ｐＨ＞１３となるまで加え、ジエチルエーテル３０ｍｌ
にて３回抽出を行った。硫酸ナトリウム（約３ｇ）を加
え３０分間攪拌を行った後、硫酸ナトリウム由来の固体
成分を濾別し、溶媒を留去することにより、Ｎ，Ｎ’−
ジイソプロピル−１，３−プロパンジアミンを得た。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃）：２．７７ｐｐｍ（ｍ，２
Ｈ，（（ＣＨ₃）₂ＣＨ−）），２．６５（ｔ，４Ｈ，
（ＮＣＨ ₂−）），１．６５（ｐｅｎｔ，２Ｈ，（ＣＨ₂
ＣＨ ₂ＣＨ₂）），１．２８（ｓ，２Ｈ，（ＮＨ）），
１．０４（ｄ，Ｊ＝６．２６Ｈｚ，１２Ｈ，（（Ｃ
Ｈ ₃）₂ＣＨ−））

【００８０】１−２．（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−
１，３−プロパンジアミノ）ジリチウムの合成 窒素置換した１００ｍｌ（４口）フラスコにＮ，Ｎ’−
ジイソプロピル−１，３−プロパンジアミン９．９ｇ、
ヘキサン１０ｍｌを入れ、−７８℃に冷却した後、ｎ−
ブチルリチウム（１．６３Ｍヘキサン溶液）３８．４ｍ
ｌを１０分間かけて徐々に滴下した。滴下終了後、徐々
に室温まで昇温し、さらに１時間攪拌を行った。その
後、再び−７８℃に冷却し、析出した白色固体をグラス
フィルターにて濾別、減圧下にて乾燥することにより、
（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，３−プロパンジアミ
ノ）ジリチウムを得た。

【００８１】１−３．（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−
１，３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの合成 四塩化チタン１．０３ｇを含むジエチルエーテル溶液
（８０ｍｌ）に、上記１−２で得た（Ｎ，Ｎ’−ジイソ
プロピル−１，３−プロパンジアミノ）ジリチウム９４
０ｍｇを−３０℃で加え、徐々に室温まで昇温した後、
室温にて終夜攪拌を続けた。反応液中の固体成分を濾過
により除いた後、溶媒を留去し、得られた固体を所定量
のヘキサンに溶解させ、−３０℃に冷却し、上記の錯体
を赤色の結晶として得た。同様の操作により二次晶も回
収した。得られた遷移金属化合物の ¹Ｈ−ＮＭＲスペク
トルデータ、元素分析結果を以下に示す。¹ Ｈ−ＮＭＲ（Ｃ₆Ｄ₆）：４．２７ｐｐｍ（ｓｅｐｔ，
２Ｈ，（ＣＨ₃）₂ＣＨ−），３．１４（ｍ，４Ｈ（ＮＣ
Ｈ ₂−）），２．０５（ｍ，２Ｈ，（−ＣＨ₂ＣＨ ₂ＣＨ₂
−）），１．１０（ｄ，Ｊ＝ ６．３９Ｈｚ，１２Ｈ，
(（ＣＨ ₃）₂ＣＨ−）） Ａｎａｌ． Ｃａｌｃｄ．（ｆｏｕｎｄ） ｆｏｒ Ｃ₉Ｈ
₂₀Ｎ₂Ｃｌ₂Ｔｉ： Ｃ，３９．３（３８．３）；Ｈ，
７．３３（７．１７）；Ｎ，１０．２（１０．２）

【００８２】実施例２ ２−１．Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３−プ
ロパンジアミンの合成 窒素置換した１００ｍｌ（４口）フラスコに１，３−ジ
ブロモプロパン２５．５ｇ、水６．７ｇを入れ、０℃に
冷却した後、ｔｅｒｔ−ブチルアミン５１．７ｇを１０
分かけて徐々に滴下した。滴下終了後、室温まで徐々に
昇温し、室温にて３０分攪拌を行った後、還流条件下に
て８時間攪拌を行った。その後、水１０ｍｌを加え、水
酸化カリウムを飽和するまで加えた。酢酸エチル３０ｍ
ｌにて３回抽出した後、硫酸ナトリウム（約３ｇ）を加
え３０分間攪拌を行った後、硫酸ナトリウム由来の固体
成分を濾過により除いた後、溶媒を留去することにより
Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３−プロパンジ
アミン９．３ｇ（収率４０％）を得た。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃）：２．６４ｐｐｍ（ｔ，４
Ｈ，（ＮＣＨ ₂−）），１．６０（ｐｅｎｔ，２Ｈ（−
ＣＨ₂ＣＨ ₂ＣＨ₂−）），１．０９（ｓ，１８Ｈ，(（Ｃ
Ｈ ₃）₂ＣＨ−））

【００８３】２−２．（Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−１，３−プロパンジアミノ）ジリチウムの合成 窒素置換した１００ｍｌ（４口）フラスコにＮ，Ｎ’−
ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３−プロパンジアミン６．
０ｇ、ヘキサン１５ｍｌを入れ、−７８℃に冷却した
後、ｎ−ブチルリチウム（１．６３Ｍヘキサン溶液）４
１．０ｍｌを１０分間かけて徐々に滴下した。滴下終了
後、徐々に室温まで昇温し、さらに１時間攪拌を行っ
た。その後、再び−７８℃に冷却し析出した白色固体を
グラスフィルターにて濾別、減圧下にて乾燥することに
より、（Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３−プ
ロパンジアミノ）ジリチウム４．７ｇ（収率７２％）を
得た。

【００８４】２−３．（Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−１，３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの合
成 四塩化チタン１．０７ｇを含むジエチルエーテル溶液
（８０ｍｌ）に、上記２−２で調製した（Ｎ，Ｎ’−ジ
−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３−プロパンジアミノ）ジリ
チウム１．１７ｇを−３０℃にて添加し、徐々に室温ま
で昇温した後、室温にて終夜攪拌を続けた。反応液を濾
過後、溶媒を留去し、得られた固体を所定量のヘキサン
に溶解させ、−３０℃に冷却し、上記の錯体を赤色の結
晶として得た。同様の操作により二次晶も回収した。得
られた遷移金属化合物の¹Ｈ−ＮＭＲスペクトルデー
タ、元素分析結果を以下に示す。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃）：３．８６ｐｐｍ（ｍ，４
Ｈ，（ＮＣＨ ₂−）），２．５３（ｍ，２Ｈ，（−ＣＨ₂
ＣＨ ₂ＣＨ₂−）），１．４８（ｓ，１８Ｈ，(（ＣＨ ₃）
₃Ｃ−）） Ａｎａｌ． Ｃａｌｃｄ．（ｆｏｕｎｄ） ｆｏｒ Ｃ₁₁
Ｈ₂₄Ｃｌ₂Ｎ₂Ｔｉ： Ｃ，４３．６（４２．１）；Ｈ，
７．７３（７．９８）；Ｎ，９．１９（９．２４）

【００８５】実施例３ ３−１．Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−１，３−プロパ
ンジアミンの合成 窒素置換した１００ｍｌ（４口）フラスコに１，３−ジ
ブロモプロパン２５．３ｇ、水６．９６ｇを入れ、０℃
に冷却した後、シクロヘキシルアミン６３．１３ｇを１
０分かけて徐々に滴下した。滴下終了後、室温まで徐々
に昇温し、室温にて３０分攪拌を行った後、還流条件下
にて８時間攪拌を行った。その後、水１０ｍｌを加え、
水酸化カリウムを飽和するまで加えた。酢酸エチル３０
ｍｌにて３回抽出した後、硫酸ナトリウム（約３ｇ）を
加え３０分間攪拌を行った後、硫酸ナトリウム由来の固
体成分を濾過により除いた後、溶媒を留去することによ
りＮ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−１，３−プロパンジア
ミンを得た。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃）：２．６８ｐｐｍ（ｔ，４
Ｈ，（ＮＣＨ ₂−）），２．４０（ｍ，２Ｈ，（ＮＣＨ
−）），１．８３−１．８８（ｍ，４Ｈ），１．５８−
１．７５（ｍ，８Ｈ），１．０３−１．３２（ｍ，１２
Ｈ）

【００８６】３−２．（Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−
１，３−プロパンジアミノ）ジリチウムの合成 窒素置換した１００ｍｌ（４口）フラスコにＮ，Ｎ’−
ジシクロヘキシル−１，３−プロパンジアミン４．６ｇ
およびヘキサン２０ｍｌを入れ、−７８℃に冷却した
後、ｎ−ブチルリチウム（１．５８Ｍヘキサン溶液）２
４．３ｍｌを１０分間かけて徐々に滴下した。滴下終了
後、徐々に室温まで昇温し、さらに１時間攪拌を行っ
た。その後、再び−７８℃に冷却し析出した白色固体を
グラスフィルターにて濾別、減圧下にて乾燥することに
より、（Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−１，３−プロパ
ンジアミノ）ジリチウムを得た。

【００８７】３−３．（Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−
１，３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの合成 四塩化チタン１．０５ｇを含むジエチルエーテル溶液
（８０ｍｌ）に、上記３−２で調製した（Ｎ，Ｎ’−ジ
シクロヘキシル−１，３−プロパンジアミノ）ジリチウ
ム１．３８ｇを−３０℃にて添加し、徐々に室温まで昇
温した後、室温にて終夜攪拌を続けた。反応液中の固体
成分を濾過により除いた後、溶媒を留去し、得られた固
体を所定量のヘキサンに溶解させ、−３０℃に冷却し、
上記錯体を赤色の結晶として得た。同様の操作により二
次晶も回収した。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃）：３．８８−３．９６ｐｐｍ
（ｍ，２Ｈ（−ＣＨＮ）），３．７５（ｍ，４Ｈ（ＮＣ
Ｈ ₂−）），２．６０（ｍ，２Ｈ），１．１１−２．０
０（ｍ，２０Ｈ）

【００８８】実施例４ ４−１．Ｎ，Ｎ’−ビス（トリメチルシリル）−１，３
−プロパンジアミンの合成 窒素置換した５００ｍｌ（４口）フラスコに１，３−プ
ロパンジアミン９．８６ｇおよびテトラヒドロフラン４
０ｍｌを入れ、−７８℃に冷却した。これに、ｎ−ブチ
ルリチウム（１．６３Ｍヘキサン溶液）１６３ｍｌを３
０分かけて徐々に滴下した。滴下終了後、徐々に室温ま
で昇温し、さらに１時間攪拌を行った。その後、再び−
７８℃に冷却し、これにクロロトリメチルシラン２９．
０４ｇの４０ｍｌテトラヒドロフラン溶液を１０分かけ
て徐々に滴下した。室温まで徐々に昇温した後、さらに
１６時間攪拌を行った。減圧下、揮発性成分を留去し、
これにヘキサン１００ｍｌを添加した後、不溶固形成分
を濾過により除いた。濾液を濃縮後、減圧蒸留により精
製することによりＮ，Ｎ’−ビス（トリメチルシリル）
−１，３−プロパンジアミン２０．１２ｇ（収率６９
％）を得た。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃）：２．７２ｐｐｍ（ｑ，４
Ｈ，（ＮＣＨ ₂−）），１．４７（ｔ，２Ｈ，（−ＣＨ₂
ＣＨ ₂ＣＨ₂−）），０．０２（ｓ，１８Ｈ，（（Ｃ
Ｈ ₃）₃Ｓｉ−））

【００８９】４−２．［Ｎ，Ｎ’−ビス（トリメチルシ
リル）−１，３−プロパンジアミノ］ジリチウムの合成 窒素置換した５００ｍｌ（４口）フラスコにＮ，Ｎ’−
ビス（トリメチルシリル）−１、３−プロパンジアミン
１０．０ｇおよびヘキサン６０ｍｌを入れ、−７８℃に
冷却した後、ｎ−ブチルリチウム（１．６３Ｍヘキサン
溶液）５６．２ｍｌを１０分間かけて徐々に滴下した。
滴下終了後、徐々に室温まで昇温し、さらに１時間攪拌
を行った。その後、再び−７８℃に冷却し析出した白色
固体をグラスフィルターにて濾別、減圧下にて乾燥する
ことにより、［Ｎ，Ｎ’−ビス（トリメチルシリル）−
１，３−プロパンジアミノ］ジリチウムを得た。

【００９０】４−３．［Ｎ，Ｎ’−ビス（トリメチルシ
リル）−１，３−プロパンジアミノ］チタンジクロリド
の合成 四塩化チタン１．０９ｇを含むジエチルエーテル溶液
（８０ｍｌ）に、上記４−２で調製した（Ｎ，Ｎ’−ビ
ス（トリメチルシリル）−１，３−プロパンジアミノ）
ジリチウム１．３２ｇを−３０℃にて添加し、徐々に室
温まで昇温した後、室温にて終夜攪拌を続けた。反応液
中の固体成分を濾過により除いた後、溶媒を留去し、得
られた固体を所定量のヘキサンに溶解させ、−３０℃に
冷却し、上記の錯体を赤色の結晶として得た。また、同
様の操作により二次晶も回収した。得られた遷移金属化
合物の¹Ｈ−ＮＭＲスペクトルデータ、元素分析結果を
以下に示す。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ ＣＤＣｌ₃）：３．５０ｐｐｍ（ｍ，８
Ｈ，（ＮＣＨ ₂−）），２．０５（ｍ，４Ｈ，（−ＣＨ₂
ＣＨ ₂ＣＨ₂−）），０．１１（ｓ，３６Ｈ，(（ＣＨ ₃）
₃Ｓｉ−）） Ａｎａｌ． Ｃａｌｃｄ．（ｆｏｕｎｄ） ｆｏｒ Ｃ₉Ｈ
₂₄Ｃｌ₂Ｎ₂Ｓｉ₂Ｔｉ：Ｃ，３２．２（３２．０）；
Ｈ，７．２２（７．６５）；Ｎ，８．３６（８．７９）

【００９１】実施例５ ５−１．Ｎ，Ｎ’−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシ
リル）−１，３−プロパンジアミンの合成 窒素置換した５００ｍｌ（４口）フラスコに１，３−プ
ロパンジアミン６．２０ｇ、テトラヒドロフラン４０ｍ
ｌを入れ、−７８℃に冷却した。これに、ｎ−ブチルリ
チウム（１．６３Ｍヘキサン溶液）１０２ｍｌを３０分
かけて徐々に滴下した。滴下終了後、徐々に室温まで昇
温し、さらに１時間攪拌を行った。その後、再び−７８
℃に冷却し、これにｔｅｒｔ−ブチルジメチルクロロシ
ラン２５．１ｇの４０ｍｌテトラヒドロフラン溶液を１
０分かけて徐々に滴下した。室温まで徐々に昇温した
後、さらに１６時間攪拌を行った。減圧下、揮発性成分
を留去し、これにヘキサン１００ｍｌを添加した後、不
溶固形成分を濾過により除いた。濾液を濃縮後、減圧蒸
留により精製することによりＮ，Ｎ’−ビス（ｔｅｒｔ
−ブチルジメチルシリル）−１，３−プロパンジアミン
を得た。

【００９２】５−２．［Ｎ，Ｎ’−ビス（ｔｅｒｔ−ブ
チルジメチルシリル）−１，３−プロパンジアミノ］ジ
リチウムの合成 窒素置換した５００ｍｌ（４口）フラスコにＮ，Ｎ’−
ビス（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）−１，３−プ
ロパンジアミン１６．３ｇ、ヘキサン６０ｍｌを入れ、
−７８℃に冷却した後、ｎ−ブチルリチウム（１．６３
Ｍヘキサン溶液）６６．１ｍｌを１０分間かけて徐々に
滴下した。滴下終了後、徐々に室温まで昇温し、さらに
１時間攪拌を行った。その後、再び−７８℃に冷却し析
出した白色固体をグラスフィルターにて濾別、減圧下に
て乾燥することにより、［Ｎ，Ｎ’−ビス（ｔｅｒｔ−
ブチルジメチルシリル）−１，３−プロパンジアミノ］
ジリチウムを得た。

【００９３】５−３．［Ｎ，Ｎ’−ビス（ｔｅｒｔ−ブ
チルジメチルシリル）−１，３−プロパンジアミノ］チ
タンジクロリドの合成 四塩化チタン１．０９ｇを含むジエチルエーテル溶液
（８０ｍｌ）に、上記５-２で調製した［Ｎ，Ｎ’−ビ
ス（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）−１，３−プロ
パンジアミノ］ジリチウム１．３ｇを−３０℃にて添加
し、徐々に室温まで昇温した後、室温にて終夜攪拌を続
けた。反応液中の固体成分を濾過により除いた後、溶媒
を留去し、得られた固体を所定量のヘキサンに溶解さ
せ、−３０℃に冷却し、上記錯体を赤色の結晶として得
た。また、同様の操作により二次晶も回収した。得られ
た遷移金属化合物の¹Ｈ−ＮＭＲスペクトルデータ、元
素分析結果を以下に示す。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃）：４．０１ｐｐｍ（ｍ，４
Ｈ，（ＮＣＨ ₂−）），２．５１（ｍ，２Ｈ，（−ＣＨ₂
ＣＨ ₂ＣＨ₂−）），０．９６（ｓ，１８Ｈ，(（ＣＨ ₃）
₃Ｃ−）），０．４２（ｓ，１２Ｈ（ＣＨ ₃−）） Ａｎａｌ． Ｃａｌｃｄ．（ｆｏｕｎｄ） ｆｏｒ Ｃ₁₅
Ｈ₃₆Ｃｌ₂Ｎ₂Ｓｉ₂Ｔｉ：Ｃ，４３．０（４１．９）；
Ｈ，８．６５（８．３６）；Ｎ，６．６８（６．５５）

【００９４】比較例１ （１）Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニ
ル）−１，３−プロパンジアミンの合成 窒素置換した１００ｍｌ（４口）フラスコに２，６−ジ
イソプロピルアニリン２４．３ｇ、テトラヒドロフラン
１００ｍｌを入れ、−７８℃に冷却した。これに、ｎ−
ブチルリチウム（１．６３Ｍヘキサン溶液）８４．０ｍ
ｌを３０分かけて徐々に滴下した。滴下終了後、徐々に
室温まで昇温し、さらに１時間攪拌を行った。その後、
０℃に冷却し、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルエチ
レンジアミン２０．８ｍｌを添加した後、１，３−ジブ
ロモプロパン１３．８ｇを１０分間かけて徐々に滴下し
た。滴下終了後、０℃にて１時間攪拌を行った後、室温
まで徐々に昇温し、室温にて１９時間攪拌を行った。０
℃にて水１００ｍｌを徐々に滴下することにより反応を
終了させ、塩化メチレン１００ｍｌにて３回抽出を行っ
た。硫酸ナトリウム（約３ｇ）を加えた後３０分間攪拌
を行い、硫酸ナトリウム由来の固体成分を濾過により除
いた後、溶媒を留去することにより橙色オイル状粗成物
を得た。粗成物の精製を以下の通りにして行った。上記
オイル状粗成物をジエチルエーテル１００ｍｌに溶解さ
せ、水１００ｍｌ、濃塩酸２０ｍｌを添加し水層を分取
した後、ジエチルエーテル１００ｍｌにて洗浄を行っ
た。その後、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液約１００ｍ
ｌを添加し、塩化メチレン１００ｍｌにて３回抽出を行
った。硫酸ナトリウム（約３ｇ）を添加して３０分間攪
拌を行い、硫酸ナトリウム由来の固体成分を濾過により
除いた後、溶媒を留去することによりＮ，Ｎ’−ビス
（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，３−プロパ
ンジアミンを得た。¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃）：７．１４−７．０２ｐｐｍ
（ｍ，６Ｈ（Ａｒ）），３．２８（ｐｅｎｔ，４Ｈ
（（ＣＨ₃）₂ＣＨ−））），３．０３（ｔ，４Ｈ（ＮＣ
Ｈ ₂−）），１．９８（ｍ，２Ｈ（−ＣＨ₂ＣＨ ₂ＣＨ
₂−）），１．１７（ｄ，２４Ｈ（（ＣＨ ₃）₂ＣＨ
−））

【００９５】（２）［Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソ
プロピルフェニル）−１，３−プロパンジアミノ］ジリ
チウムの合成 窒素置換した５００ｍｌ４口フラスコにＮ，Ｎ’−ビス
（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，３−プロパ
ンジアミン７．８ｇ、ヘキサン４０ｍｌを入れ、−７８
℃に冷却した後、ｎ−ブチルリチウム（１．６３Ｍヘキ
サン溶液）２４．３ｍｌを１０分間かけて徐々に滴下し
た。滴下終了後、徐々に室温まで昇温し、さらに１時間
攪拌を行った。その後、再び−７８℃に冷却し析出した
白色固体をグラスフィルターにて濾過することにより除
き、減圧下にて乾燥することにより、［Ｎ，Ｎ’−ビス
（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，３−プロパ
ンジアミノ］ジリチウムを得た。

【００９６】（３）［Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソ
プロピルフェニル）−１，３−プロパンジアミノ］チタ
ンジクロリドの合成 四塩化チタン１．０６ｇを含むジエチルエーテル溶液
（８０ｍｌ）に別途調製した（Ｎ，Ｎ’−ビス（トリメ
チルシリル）−１，３−プロパンジアミノ）ジリチウム
２．２７ｇを−３０℃にて添加し、徐々に室温まで昇温
した後、室温にて終夜攪拌を続けた。反応液中の固体成
分を濾過により除き、溶媒を留去し、得られた固体を所
定量のジエチルエーテルに溶解させ、−３０℃に冷却
し、上記錯体を赤色の結晶として得た。また、同様の操
作により二次晶を回収した。得られた遷移金属化合物の
¹Ｈ−ＮＭＲスペクトルデータを以下に示す。¹ Ｈ−ＮＭＲ（Ｃ₆Ｄ₆）：６．９８−７．１６ｐｐｍ
（ｍ，６Ｈ，（Ａｒ））３．７４（ｍ，４Ｈ，（ＮＣＨ
₂−）），３．４９（ｓｅｐｔ，４Ｈ，（（ＣＨ₃）₂Ｃ
Ｈ−）），２．４９（ｍ，２Ｈ，(−ＣＨ₂ＣＨ ₂ＣＨ
₂−）），１．４０（ｄ，Ｊ＝７．４５Ｈｚ，６Ｈ，
（（ＣＨ ₃）₂ＣＨ−）），１．１７（ｄ，Ｊ＝７．４５
Ｈｚ，６Ｈ，（（ＣＨ ₃）₂ＣＨ−））

【００９７】実施例６ １リットルのかき混ぜ式ステンレス製オートクレーブを
窒素置換し、精製したトルエン３００ｍｌを仕込み、重
合温度６０℃まで昇温しながら４．０ｋｇｆ／ｃｍ²の
エチレンガスで飽和させ重合の準備をした。一方、磁気
撹拌子を備えた１００ｍｌのフラスコを窒素置換し、窒
素雰囲気下、精製したトルエン１０ｍｌ、ＰＭＡＯ２
０．７ｍｍｏｌ、ついで実施例１で合成した（Ｎ，Ｎ’
−ジイソプロピル−１，３−プロパンジアミノ）チタン
ジクロリド５．７ｍｇを加え、室温で５分間撹拌混合し
た。このとき調整した触媒溶液の［Ａｌ］／［Ｔｉ］モ
ル比は１０００であった。この触媒溶液をオートクレー
ブ内に圧入し、６０℃で６０分間重合を行った。この
間、エチレンガスを４．０ｋｇｆ／ｃｍ²でフィードし
続けた。その後、エタノール１５ｍｌを圧入することに
より重合を停止した。未反応エチレンガスをパージし、
オートクレーブ内容物を約４倍のエタノール中に投入
し、析出した重合体を濾別して６０℃で約４時間乾燥を
行った。その結果、４．３ｇのポリエチレンが得られ
た。得られたポリエチレンの重量平均分子量（Ｍｗ）は
１７７０００、極限粘度（［η］）は１．８２ｄｌ／ｇ
であった。

【００９８】実施例７ 実施例６において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドを５．２ｍ
ｇ、ＰＭＡＯの代わりにＭＭＡＯを１８．９ｍｍｏｌ用
いた以外は、実施例６と同様に行った。その結果、１．
６ｇのポリエチレンが得られた。

【００９９】実施例８ １リットルのかき混ぜ式ステンレス製オートクレーブを
窒素置換し、精製したトルエン３００ｍｌを仕込み、重
合温度６０℃まで昇温しながら４．０ｋｇｆ／ｃｍ²の
エチレンガスで飽和させ重合の準備をした。一方、磁気
撹拌子を備えた１００ｍｌのフラスコを窒素置換し、窒
素雰囲気下、精製したトルエン１０ｍｌ、トリイソブチ
ルアルミニウム１０．４ｍｍｏｌ、ついで実施例１で合
成した（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，３−プロパン
ジアミノ）チタンジクロリド５．７ｍｇ加え、室温で５
分間撹拌混合した。このとき調整した触媒溶液の［Ａ
ｌ］／［Ｔｉ］モル比は５００であった。この触媒溶液
をオートクレーブ内に圧入し、ついで、トリフェニルカ
ルベニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート
２０．７μｍｏｌの少量のトルエン溶液を圧入し、６０
℃で６０分間重合を行った。この間、エチレンガスを
４．０ｋｇｆ／ｃｍ ²でフィードし続けた。その後、エ
タノール１５ｍｌを圧入することにより重合を停止し
た。未反応エチレンガスをパージし、オートクレーブ内
容物を約４倍のエタノール中に投入し、析出した重合体
を濾別して６０℃で約４時間乾燥を行った。その結果、
７．８ｇのポリエチレンが得られた。得られたポリエチ
レンの重量平均分子量（Ｍｗ）は１６２０００、極限粘
度（［η］）は１．９０ｄｌ／ｇであった。

【０１００】実施例９ 実施例６において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドを５．６ｍ
ｇ、ＰＭＡＯを２０．４ｍｍｏｌ用い、コモノマーとし
て１−ヘキセンを１０ｍｌ加えた以外は、実施例６と同
様に行った。その結果、６．１ｇのエチレン／１−ヘキ
セン共重合体が得られた。得られた共重合体の重量平均
分子量（Ｍｗ）は１２４０００、極限粘度（［η］）は
１．４０ｄｌ／ｇ、また、融点（Ｔｍ）は１２５．２°
Ｃであった。

【０１０１】実施例１０ 実施例６において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
実施例２で合成した（Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル
−１，３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドを２．
８ｍｇ、ＰＭＡＯを９．２ｍｍｏｌ用いた以外は、実施
例６と同様に行った。その結果、４．３ｇのポリエチレ
ンが得られた。得られたポリエチレンの重量平均分子量
（Ｍｗ）は２７１０００であった。

【０１０２】実施例１１ 実施例８において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
実施例２で合成した（Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル
−１，３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドを４．
７ｍｇ、トリイソブチルアルミニウム１７．６ｍｍｏ
ｌ、トリフェニルカルベニウムテトラキスペンタフルオ
ロフェニルボレート１５．５μｍｏｌ用いた以外は、実
施例８と同様に行った。その結果、４．１ｇのポリエチ
レンが得られた。得られたポリエチレンの重量平均分子
量（Ｍｗ）は４２３０００であった。

【０１０３】実施例１２ 実施例１１において、（Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−１，３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドを
５．８ｍｇ、トリイソブチルアルミニウム９．６ｍｍｏ
ｌ、トリフェニルカルベニウムテトラキスペンタフルオ
ロフェニルボレート１９．１μｍｏｌ用い、コモノマー
として１−ヘキセンを１０ｍｌ加えた以外は、実施例１
１と同様に行った。その結果、３．７ｇのエチレン／１
−ヘキセン共重合体が得られた。得られた共重合体の重
量平均分子量（Ｍｗ）は２９４０００、また、ＳＣＢ／
１０００は１４．７、融点（Ｔｍ）は１２５．２°Ｃで
あった。

【０１０４】実施例１３ 実施例６において、トルエンの代わりにヘプタン、
（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，３−プロパンジアミ
ノ）チタンジクロリドの代わりに、実施例２で合成した
（Ｎ，Ｎ’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３−プロパン
ジアミノ）チタンジクロリドを４．３ｍｇ、ＰＭＡＯの
代わりにＭＭＡＯを１４．２ｍｍｏｌ用いた以外は、実
施例６と同様に行った。その結果、１５．８ｇのポリエ
チレンが得られた。

【０１０５】実施例１４ 実施例８において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
実施例３で合成した（Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−
１，３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドを５．１
ｍｇ、トリイソブチルアルミニウム７．２ｍｍｏｌ、ト
リフェニルカルベニウムテトラキスペンタフルオロフェ
ニルボレート１４．４μｍｏｌ用いた以外は、実施例８
と同様に行った。その結果、６．３ｇのポリエチレンが
得られた。

【０１０６】実施例１５ 実施例１４において、（Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−
１，３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドを１０．
３ｍｇ、トリイソブチルアルミニウム１４．５ｍｍｏ
ｌ、トリフェニルカルベニウムテトラキスペンタフルオ
ロフェニルボレート２９．０μｍｏｌ用い、コモノマー
として１−ヘキセンを１０ｍｌ加えた以外は、実施例１
４と同様に行った。その結果、１０．９ｇのエチレン／
１−ヘキセン共重合体が得られた。得られた共重合体の
ＳＣＢ／１０００は１７．９であった。

【０１０７】実施例１６ 実施例６において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
実施例４で合成した［Ｎ，Ｎ’−ビス（ ｔｅｒｔ−ブ
チルジメチルシリル）−１，３−プロパンジアミノ］チ
タンジクロリドを１１．０ｍｇ、ＰＭＡＯ３２．８ｍｍ
ｏｌ用いた以外は、実施例６と同様に行った。その結
果、７．８ｇのポリエチレンが得られた。得られたポリ
エチレンの重量平均分子量（Ｍｗ）は２２５０００であ
った。

【０１０８】実施例１７ 実施例８において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
実施例４で合成した［Ｎ，Ｎ’−ビス（ トリメチルシ
リル）−１，３−プロパンジアミノ］チタンジクロリド
を１２．４ｍｇ、トリイソブチルアルミニウム１８．５
ｍｍｏｌ、トリフェニルカルベニウムテトラキスペンタ
フルオロフェニルボレート３７．０μｍｏｌ用いた以外
は、実施例８と同様に行った。その結果、１２．７ｇの
ポリエチレンが得られた。得られたポリエチレンの重量
平均分子量（Ｍｗ）は８２００００であった。

【０１０９】実施例１８ 実施例１７において、［Ｎ，Ｎ’−ビス（ トリメチル
シリル）−１，３−プロパンジアミノ］チタンジクロリ
ドを６．３ｍｇ、トリイソブチルアルミニウム９．４ｍ
ｍｏｌ、トリフェニルカルベニウムテトラキスペンタフ
ルオロフェニルボレート１８．８μｍｏｌ用い、コモノ
マーとして１−ヘキセンを１０ｍｌ加えた以外は、実施
例１７と同様に行った。その結果、４．６ｇのエチレン
／１−ヘキセン共重合体が得られた。得られた共重合体
のＳＣＢ／１０００は１６．８、融点（Ｔｍ）は１２
２．６°Ｃであった。

【０１１０】実施例１９ 実施例６において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
実施例５で合成したビス［Ｎ，Ｎ’−ビス（ｔｅｒｔ−
ブチルジメチルシリル）−１，３−プロパンジアミノ］
チタンを３．２ｍｇ、ＰＭＡＯ８．８ｍｍｏｌ用いた以
外は、実施例６と同様に行った。その結果、３．３ｇの
ポリエチレンが得られた。得られたポリエチレンの重量
平均分子量（Ｍｗ）は４６６０００であった。

【０１１１】実施例２０ 実施例８において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
実施例５で合成したビス［Ｎ，Ｎ’−ビス（ｔｅｒｔ−
ブチルジメチルシリル）−１，３−プロパンジアミノ］
チタンを３．４ｍｇ、トリイソブチルアルミニウム１
８．５ｍｍｏｌ、トリフェニルカルベニウムテトラキス
ペンタフルオロフェニルボレート３６．９μｍｏｌ用い
た以外は、実施例８と同様に行った。その結果、１１．
５ｇのポリエチレンが得られた。得られたポリエチレン
の重量平均分子量（Ｍｗ）は３２６０００であった。

【０１１２】実施例２１ 実施例２０において、［Ｎ，Ｎ’−ビス（ ｔｅｒｔ−
ブチルジメチルシリル）−１，３−プロパンジアミノ］
チタンジクロリドを３．３ｍｇ、トリイソブチルアルミ
ニウム４．５ｍｍｏｌ、トリフェニルカルベニウムテト
ラキスペンタフルオロフェニルボレート９．１μｍｏｌ
用い、コモノマーとして１−ヘキセンを１０ｍｌ加えた
以外は、実施例１９と同様に行った。その結果、５．３
ｇのエチレン／１−ヘキセン共重合体が得られた。

【０１１３】比較例２ 実施例６において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
比較例１で合成した［Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソ
プロピルフェニル）−１，３−プロパンジアミノ］チタ
ンジクロリドを１３．１ｍｇ、ＰＭＡＯ２５．６ｍｍｏ
ｌ用いた以外は、実施例６と同様に行った。その結果、
０．４２ｇのポリエチレンが得られた。得られたポリエ
チレンの重量平均分子量（Ｍｗ）は１１１０００であっ
た。

【０１１４】比較例３ 実施例６において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
比較例１で合成した［Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソ
プロピルフェニル）−１，３−プロパンジアミノ］チタ
ンジクロリドを７．５ｍｇ、ＰＭＡＯ１４．７ｍｍｏｌ
用い、４０°Ｃで重合を行った以外は、実施例６と同様
に行った。その結果、０．２０ｇのポリエチレンが得ら
れた。

【０１１５】比較例４ 実施例６において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
比較例１で合成した［Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソ
プロピルフェニル）−１，３−プロパンジアミノ］チタ
ンジクロリドを１３．３ｍｇ、ＰＭＡＯのかわりにＭＭ
ＡＯを２６．０ｍｍｏｌ用いた以外は、実施例６と同様
に行った。その結果、０．２０ｇのポリエチレンが得ら
れた。

【０１１６】比較例５ 実施例８において、（Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピル−１，
３−プロパンジアミノ）チタンジクロリドの代わりに、
比較例１で合成した［Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソ
プロピルフェニル）−１，３−プロパンジアミノ］チタ
ンジクロリドを１６．５ｍｇ、トリイソブチルアルミニ
ウム１６．２ｍｍｏｌ、トリフェニルカルベニウムテト
ラキスペンタフルオロフェニルボレート３２．３μｍｏ
ｌ用いた以外は、実施例８と同様に行った。その結果、
３．９ｇのポリエチレンが得られた。得られたポリエチ
レンの重量平均分子量（Ｍｗ）は１４７０００であっ
た。

【０１１７】比較例６ 比較例５において、［Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソ
プロピルフェニル）−１，３−プロパンジアミノ］チタ
ンジクロリドを７．０ｍｇ、トリイソブチルアルミニウ
ム６．９ｍｍｏｌ、トリフェニルカルベニウムテトラキ
スペンタフルオロフェニルボレート１３．７μｍｏｌ用
い、コモノマーとして１−ヘキセンを１０ｍｌ加えた以
外は、比較例５と同様に行った。その結果、０．０５ｇ
のエチレン／１−ヘキセン共重合体が得られた。得られ
た共重合体のＳＣＢ／１０００は２０．５、融点（Ｔ
ｍ）は１１９．４°Ｃであった。

【０１１８】

【発明の効果】本発明により、容易に製造、単離が可能
で、かつオレフィンの重合において高い重合活性を示し
得る非メタロセンの遷移金属化合物、それよりなるオレ
フィン重合用触媒成分、それを用いてなる高活性のオレ
フィン重合用触媒、および該触媒の存在下、オレフィン
系単独重合体や共重合体を効率良く製造する方法が提供
される。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は、本発明の理解を助けるためのフローチ
ャート図である。本フローチャート図は、本発明の実施
態様の代表例であり、本発明は、何らこれに限定される
ものではない。

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】下記一般式［Ｉ］または［II］で表される
   ことを特徴とする遷移金属化合物。 （式中、Ｍは周期律表第４族の遷移金属原子を表し、Ｎ
   は窒素原子を表す。ＸおよびＹは各々独立して、水素原
   子、ハロゲン原子、置換されていてもよい炭素数１〜２
   ４のアルキル基、置換されていてもよい炭素数６〜２４
   のアリール基、置換されていてもよい炭素数７〜２４の
   アラルキル基、置換されていてもよい炭素数１〜２４の
   アルコキシ基、置換されていてもよい炭素数６〜２４の
   アリールオキシ基、置換されていてもよい炭素数７〜２
   ４のアラルキルオキシ基、炭素数１〜２４のスルホニル
   オキシ基または炭素数２〜２４の２置換アミノ基を表
   す。Ｒ ¹およびＲ²は各々独立して、置換されていてもよ
   い炭素数１〜２４のアルキル基、置換されていてもよい
   炭素数７〜２４のアラルキル基または置換されていても
   よい炭素数１〜２４のシリル基を表す。Ｊは炭素原子ま
   たはケイ素原子であり、Ｒ³およびＲ⁴は各々独立して、
   水素原子、置換されていてもよい炭素数１〜２４のアル
   キル基、置換されていてもよい炭素数６〜２４のアリー
   ル基または置換されていてもよい炭素数７〜２４のアラ
   ルキル基を表す。なお、ＸとＹおよび／またはＲ³とＲ⁴
   は任意に結合して環を形成してもよい。）
2. 【請求項２】Ｍが、チタン原子である請求項１記載の遷
   移金属化合物。
3. 【請求項３】Ｊが、炭素原子である請求項１または２記
   載の遷移金属化合物。
4. 【請求項４】Ｒ³およびＲ⁴が、水素原子である請求項１
   〜３のいずれかに記載の遷移金属化合物。
5. 【請求項５】請求項１〜４のいずれかに記載の遷移金属
   化合物よりなることを特徴とするオレフィン重合用触媒
   成分。
6. 【請求項６】請求項１〜４のいずれかに記載の遷移金属
   化合物（Ａ）と、下記化合物（Ｂ）および／または下記
   化合物（Ｃ）とを用いてなることを特徴とするオレフィ
   ン重合用触媒。 （Ｂ）有機アルミニウム化合物および／または有機アル
   ミニウムオキシ化合物 （Ｃ）下記化合物（Ｃ１）〜（Ｃ３）のいずれか （Ｃ１）一般式 ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で表されるホウ素化合物 （Ｃ２）一般式 Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表されるホ
   ウ素化合物 （Ｃ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表
   されるホウ素化合物 （式中、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子であり、Ｑ
   ¹〜Ｑ⁴はハロゲン原子、１〜２０個の炭素原子を含む炭
   化水素基、１〜２０個の炭素原子を含むハロゲン化炭化
   水素基、１〜２０個の炭素原子を含むシリル基、１〜２
   ０個の炭素原子を含む２置換アミノ基であり、それらは
   同じであっても異なっていても良い。 Ｇ⁺は無機または
   有機のカチオンである。Ｌは中性ルイス塩基であり、
   （Ｌ−Ｈ）⁺はブレンステッド酸である。）
7. 【請求項７】請求項６記載のオレフィン重合用触媒の存
   在下、オレフィン類を単独重合させる、またはオレフィ
   ン類と他のオレフィン類とを共重合させることを特徴と
   するオレフィン系重合体の製造方法。
8. 【請求項８】オレフィン系重合体が、エチレンとα−オ
   レフィンとの共重合体である請求項７記載のオレフィン
   系重合体の製造方法。