JPH11354311A - 希土類・鉄系磁石とその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 異方性磁石粉末と超急冷薄片である等方性磁
石粉末とを混合して、直接通電成形工法により希土類鉄
系磁石を製造した場合、高い磁気特性を有する異方性磁
石粉末を原料粉末として用いているのもかかわらず得ら
れる磁石の磁気特性が低い。 【解決手段】 超急冷薄片である等方性磁石粉末の粒子
径を１００μｍ未満とし、その混合割合を５〜２０重量
％にすることで、異方性粉末の配向性を乱す事なく直接
通電成形することができ、その結果磁石の磁気特性が高
くなる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、モ−タやスピ−カ
などに用いられる希土類鉄系磁石に関する。特に圧縮し
ながら直接通電して成形することによってできる磁石と
その製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石を代表とする希土
類鉄系磁石材料では焼結磁石が多く用いられているが、
最近では磁石粉末を有機樹脂などで固定したボンド磁石
がモ−タなどに多く使われるようになってきた。このた
めに数種類の磁石粉末が市販されるようになり、入手も
容易になってきている。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁石粉末と
しては、まず超急冷法により作成された磁気的に等方性
の超急冷薄片が実用化され、スピンドルモ−タ用のボン
ド磁石として現在多量に使われている。また最近このＮ
ｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石材料でＨＤＤＲ法と言われる優れた
工法が開発され、この工法による異方性の磁石粉末が市
販されるようになった。

【０００３】上述のような環境のなかで、これら磁石粉
末を使って、ボンド磁石より磁気特性が高い磁石を作製
する工法が注目されている。それは圧縮しながら直接通
電して成形する工法である。この工法では接着用のバイ
ンダ−を用いないで磁石粉末を固定化するので、成形さ
れた磁石はほとんど磁石粉末のみで構成される。このた
め密度が高く、磁気特性がボンド磁石より大幅に良くな
る。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】圧縮しながら直接通電
して成形するこの工法とこの工法で作製される磁石をこ
こでは直接通電成形工法および直接通電成形磁石と称す
ることにする。この磁石では、ＨＤＤＲ法による異方性
磁石粉末と超急冷薄片の等方性磁石粉末をブレンドし磁
場配向をしてから圧縮しながら直接通電して成形してい
る。しかしながらＨＤＤＲ法による高特性の異方性磁石
粉末を使っているわりには磁気特性が低く、その原因と
思われる異方性粉末の配向性を上げることが望まれてい
た。

【０００５】本発明は、上記の課題を解決することを目
的としてなされたもので、配向性の高い優れた磁気特性
を有した実用性の高い磁石を実現することを目的とする
ものである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明は、上述した異方
性磁石粉末の配向性を上げるために、等方性磁石粉末の
役割を追求し検討した結果、得られた新規な製造方法と
それによってできる磁石である。

【０００７】すなわち、本発明は、異方性磁石粉末と超
急冷薄片の等方性磁石粉末とを混合して磁場配向し、次
いで圧縮しながら直接通電して成形する希土類・鉄系磁
石の製造方法において、等方性磁石粉末が１００μｍ未
満の大きさでその混合割合が５〜２０重量％以下である
ことを特徴とする希土類・鉄系磁石の製造方法である。

【０００８】また、本発明は、異方性磁石粉末と、１０
０μｍ未満の大きさでその混合割合が〜２０５重量％以
下である超急冷薄片の等方性磁石粉末とを含み、直接通
電圧縮成形法で製造された希土類・鉄系磁石である。

【０００９】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態について
図面を参照しながら説明する。

【００１０】本発明の一実施の形態にかかるＮｄ−Ｆｅ
−Ｂ系磁石合金の超急冷薄片は、１０〜４０ａｔ％のＮ
ｄ，Ｐｒまたはそれらの混ざった物と５０〜９０ａｔ％
のＦｅと０．５〜１０ａｔ％のＢの組成からなり、溶解
によって溶湯となった前記合金を高速で回転するロ−ル
の表面に吹きつけて急速に冷却して固化したもので、厚
さが１０〜３０μｍ、幅はおおよそ２０〜５００μｍで
平均的には約２５０μｍの大きさを有する薄片である
（USP4,851,058参照)。この薄片はＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相と非
晶質相とからなると言われ、この薄片の磁気特性はＮｄ
₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の微結晶粒がアトランダムに向いているた
め磁気的には等方性である。しかし（ＢＨ）ｍａｘは１
３〜１５ＭＧＯｅあり、優れた磁石材料である。最近で
は添加元素などで磁気特性の改良がなされ、特に保磁力
ｉＨｃが１６ｋＯｅにもなる粉末が開発実用化され、合
わせて数種類の異なった磁気特性を有する粉末が市販さ
れている。

【００１１】他方、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石合金のＨＤＤ
Ｒ法による異方性粉末は、ほぼ上述の組成をベ−スにＣ
ｏを約１２ａｔ％程度およびＺｒ、Ｎｂ，Ｈｆ，Ｔａ，
Ｇａなどを１ａｔ％以下の少量を含んだ組成からなる
（日本金属学会会報“まてりあ”第３４巻第２号（１９
９５）の１５２〜１５７頁参照）。この異方性磁石粉末
はＨＤＤＲ法という最近開発された優れた方法で作られ
る。それは、上述の組成合金を溶解鋳造して鋳塊をつく
りそれを均一化処理をしてＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相とし、その
後水素雰囲気中で熱処理して水素を吸蔵させ水素化（Hy
drogenation）によってＮｄＨ₂，Ｆｅ，Ｆｅ₂Ｂに相分
解（Decomposition）し、そのあと強制的に脱水素（Des
orption）を行うことによりＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相に再結合
（Recombination）させる。この処理により始め４００
μｍ程度の大きな結晶粒であったＮｄ ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が
０．３μｍ程度の微細な結晶粒になり、そのうえこの微
細結晶粒が元の結晶方位を保存していて元の結晶粒に相
当する大きさの微細結晶粒の塊の内部に存する微細結晶
粒が全てほぼ同一方向を向いており、これによって４０
０μｍ程度の大きさの微細結晶粒塊が異方性磁石粉末と
なる。この方法はその生成過程の頭文字をとってＨＤＤ
Ｒ法と言われる。この異方性粉末の磁気特性は、現在の
ところ市販されている粉末において（ＢＨ）ｍａｘで２
８〜３５ＭＧＯｅである。

【００１２】また直接通電成形工法は、導電性の被成形
粉末に対して一軸性の圧力と電流を付与することで粉末
と粉末の接触する界面でジュ−ル発熱させて高温にしか
つ接触界面の原子は活性化してお互いに拡散が促進しか
つ圧力によって圧縮されてバルクの成形体に成形される
方法である。従来の熱間圧縮成形（ＨＩＰ）に比べると
低い温度でほぼフル密度まで成形することができる。ま
た昇温降温が急速にできるので成形が極めて短時間にで
きるとともに高温での保持時間が短時間で済むので、微
細結晶で保磁力を発現させている超急冷薄片の等方性粉
末およびＨＤＤＲ法による異方性粉末において、この微
細結晶を結晶成長させないという利点がある。すなわち
この直接通電成形工法によれば粉末を高温に曝すけれど
も保磁力の低下を最小限に抑えることができる。

【００１３】直接通電成形工法では、ＨＤＤＲ法による
異方性粉末に超急冷薄片の等方性粉末を混合して用いて
いる。これはまずＨＤＤＲ法による異方性粉末のみでは
圧縮成形時に破壊して細かくなると同時に配向性が乱れ
て磁気特性を劣化させるのを防ぐためである。

【００１４】上述のように、超急冷薄片は厚さが最大で
も約３０μｍと薄く、幅が大きいものでは５００μｍ近
くあり、平均で約２５０μｍの板状の形状をした薄片で
ある。一方ＨＤＤＲ粉は塊状をしておりその平均粒子径
は約２５０μｍである。

【００１５】本発明に至る過程において用いた市販の粉
末の粒子径分布について測定した結果を図３に示す。と
もにマグネクエンチ・インタ−ナショナル（ＭＱＩ）製
の粉末で品番は異方性粉末がＭＱＡ−Ｔ、等方性の超急
冷薄片がＭＱＰ−Ｃである。図３から分かるように、と
もに平均粒子径は約２５０μｍであり、異方性のＭＱＡ
−Ｔのほうが３００μｍを越すものが多いが、良く似た
分布を示している。

【００１６】本発明者らは、直接通電成形磁石の磁気特
性を向上させるために、種々の検討を重ねてきたが、そ
のなかでこの粉末の形状の違いに配向性を阻害する原因
があるということに気がついた。すなわち異方性粉末と
等方性粉末を混合して磁場配向しながら加圧して異方性
粉末を磁場方向に固定し、ついでパルス通電を行ない次
に直接通電を行なって昇温し成形するが、この磁場配向
しながら加圧固定する処理時には塊状の異方性粉末が大
きな薄板状の超急冷薄片の上に乗った状態にあって配向
化されており、加圧成形されるけれども室温状態ではそ
れぞれの粉末は変形を起こすことがないので、大きなこ
の薄板状の等方性薄片のために空間が多く出来ていて、
次の直接通電の昇温の際に異方性粉末の配向方向を保持
することが困難な状態にあると推定した。

【００１７】そこで等方性の超急冷薄片を小さくしてそ
の量を最適化することで異方性粉末が磁場方向に配向し
て超急冷薄片で空間を埋めた状態にすることで異方性粉
末の配向性を向上させることができると推定した。そこ
で等方性薄片を粉砕し分級し、２０μｍ以上４５μｍ未
満，４５以上１００μｍ未満、１００以上１５０μｍ未
満、１５０μｍ以上３００μｍ未満の４種類を準備し、
さらに従来通りの未分級も準備して直接通電成形し、得
られた成形磁石を磁気測定した。

【００１８】この実験では異方性粉末を８０重量％、等
方性粉末を２０重量％の混合とした。結果を図１に示
す。点線で示したのが未分級の場合で従来の磁気特性を
示している。まず残留磁化Ｂｒであるが、この値が磁化
の配向性を直接反映している。等方性の粉末粒子径は小
さいほど良くなっているが、１００μｍ未満でほぼ飽和
していると言える。保磁力ｉＨｃは４５μｍ未満では直
接通電時に接触抵抗が大きくジュ−ル発熱が高くなって
微細結晶粒が結晶成長を起こして保磁力を低下させてい
ると推定される。４５μｍ以上では未分級とほぼ同じで
ある。最大エネルギ−積（ＢＨ）ｍａｘは、ＢｒとｉＨ
ｃの挙動の影響で４５μｍ以上１００μｍ未満が最も良
い値となった。未分級の結果は１００μｍ以上１５０μ
ｍ未満の場合とほぼ同じである。これは未分級の平均粉
末粒子径は約２５０μｍであるが細かいものも含むため
に配向性がその分良くなって一段下の粒子径の場合と同
じになったものと思われる。

【００１９】以上のように、等方性の薄板状の形状が異
方性粉末の配向性を落としているという推定は当たって
いることが明確になった。これで等方性の粉末の大きさ
を１００μｍ未満にすること、すなわち１００μｍ以上
の大きな薄板を混ぜないことが異方性粉末の配向性を劣
化させないようにする重要な要因であることがわかる。

【００２０】従来は等方性粉末を平均粒子径でとらえ
て、等方性粉末の平均粒子径を小さくすることで配向性
を上げることを指摘したものもあったが、そうではなく
て１００μｍ以上の大きな薄板を混ぜないこと、実際の
等方性の粉末の粒子径を１００μｍ未満にすることが重
要なのである。

【００２１】次に等方性の超急冷薄片を混入する最適量
を調べた。上述の結果から等方性粉末は市販のＭＱＰ−
Ｃを粉砕して１００μｍ未満にした。異方性粉末はＭＱ
Ａ−Ｔを未分級のまま用いた。直接通電成形工法によっ
て作製した直接通電成形磁石を磁気測定した結果を図２
に示す。Ｂｒの挙動から、磁気特性の低い等方性粉末の
量を増していくとＢｒは減少するはずであるが５〜２０
重量％ではＢｒは減少せずに増加するという結果を示し
ている。この範囲では等方性粉末の存在が異方性粉末の
配向性を向上させるのに寄与していると言える。保磁力
ｉＨｃはわずかな変化はあるがほぼ同じと言える。最大
エネルギ−積の（ＢＨ）ｍａｘでは、Ｂｒの挙動の影響
を受けて５〜２０重量％で大きな値を示している。

【００２２】この結果から１００μｍ未満の等方性粉末
を５〜２０重量％混合すると異方性粉末の配向性を向上
させて磁気特性の優れた直接通電成形磁石を得ることが
できることが分かる。

【００２３】

【実施例】次に、本発明の具体例を説明する。

【００２４】（実施例１）Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末と
して、ＭＱＩ製の異方性粉末ＭＱＡ−Ｔと超急冷薄片の
等方性粉末ＭＱＰ−Ｃを用いた。そのうちの等方性粉末
ＭＱＰ−Ｃについては粉砕して１００μｍ未満の粉末と
した。直接通電成形工法で用いる成形型は上下ポンチと
上下スペーサと外型から構成されている。外型は絶縁体
のサイアロン製で円筒形状をしておりその内径は１８ｍ
ｍである。

【００２５】まず、外型の内径側空間に黒鉛製の下パン
チを入れ、その上に超硬製の下スペ−サを入れ、そこへ
未分級の異方性粉末をで９０ｗｔ％、１００μｍ未満の
等方性粉末を１０ｗｔ％の比率で混合した混合粉末を投
入した。次にその上に超硬製の上スペ−サを入れて黒鉛
製の上パンチを入れた。ここでスペ−サの混合粉末と接
する面にはＢＮを主体とする離型剤を薄く塗布した。こ
れらの組み合せられた成形型を通電圧縮成形機の上下ラ
ムの間に据えた。この状態で成形型の置かれている成形
機内から排気ポンプで空気を排気し、次に成形型の回り
に配置した磁場コイルにより、加圧軸方向に磁場をかけ
異方性磁石粉末の磁化容易軸方向を磁場方向に配列させ
ながら加圧し、約２５０ｋｇｆ／ｃｍ² の圧力がかかっ
た状態にした。次に上下ラム、上下パンチ、上下スペー
サを通じて混合粉末に直流電流を流した。電流量は約２
３０Ａ／ｃｍ² の一定値とした。時間の経過とともに昇
温しパンチは少しづつ押し込まれ磁石粉末の密度が上昇
しているのが分かった。約２分の時間で外型に付けた熱
電対は７００℃を示し、同時にパンチの移動も終わって
成形が終了したことが確認できたので直ちに通電を中止
し冷却した。成形型内の直接通電成形磁石が酸化しない
温度である３５０℃になったところで真空ポンプを停止
して空気を入れさらに冷却を促進した。

【００２６】成形型が冷却したところで、成形型を装置
から取り出し、外型から成形された磁石を取り出した。
得られた直接通電成形磁石を磁気測定したところ、Ｂｒ
＝１１．３ｋＧ，ｉＨｃ＝１０．８ｋＯｅ，（ＢＨ）ｍ
ａｘ＝２７．６ＭＧＯｅで、良好な磁気特性であった。

【００２７】また得られた直径１８mmの円柱対の直接通
電成形磁石を加圧成型方向に平行に切断しその断面の組
織を金属顕微鏡で観察した。賞賛アルコールでエッチン
グしたので、粒界をきれいに見ることが出来た。主たる
粒子は８０〜１００μmの大きさで角張った形状をして
いた。これらは異方性磁石粉末であると思われるが、大
きいものでも１２０μm程度であった。投入した異方性
磁石粉末は平均粒子径が２５０μm位であったので成形
中に割れて細かくなったものと思われる。超急冷薄片の
等方性磁石粉末は厚みが２０〜３０μmの板状であるの
で圧力方向に対して直角に向きやすいので、組織観察で
は最低２０〜３０μmの厚さで細長に見えるはずであ
り、注意深く観察すると所々にそのような細長の粒子を
見つける事が出来た。それらは主たる粒子の粒界にそっ
てやや曲がった形状をしていた。またそれらには１００
μmを越す長さのものはなかった。従来の未分級であれ
ば１００μmを超えた２００μmに達するものがみつかる
であろう、組織には孔は無くほぼ完全にフル密度になっ
ていた。

【００２８】このように、本発明では次のようなメリッ
トがある。すなわち、異方性磁石粉末は市販品をそのま
ま使うことができ、粉砕の必要がない。また等方性粉末
の超急冷薄片は１００μｍ未満に粉砕するが、薄片であ
るため容易に１００μｍ未満に粉砕され、またできた細
かい微粉もすべて使うことができて、工業的に安価に磁
石を製造することができる。

【００２９】

【発明の効果】以上のように本発明によれば、異方性粉
末の配向性を乱す事なく直接通電成形することができ
て、得られる直接通電成形磁石は配向性の高い優れた磁
気特性を有した実用性の高い磁石とすることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】２０重量％混合する等方性粉末の粒子径の大き
さを４段階に分けて直接通電成形した磁石の磁気特性を
示す図で、点線は従来の未分級の場合を示す。

【図２】１００μｍ未満の等方性粉末の混合割合（ｗｔ
％）を変化させて直接通電成形した磁石の磁気特性を示
す図。

【図３】磁石粉末の粒子径分布について測定した結果を
示す図で、実線は超急冷薄片の等方性粉末（品番：ＭＱ
Ｐ−Ｃ）、破線はＨＤＤＲ法による異方性粉末（品番：
ＭＱＡ−Ｔ）についてのものである。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 異方性磁石粉末と超急冷薄片の等方性磁
   石粉末とを混合して磁場配向し、圧縮しながら直接通電
   して成形する希土類・鉄系磁石の製造方法において、前
   記等方性磁石粉末が１００μｍ未満の大きさであり、そ
   の混合割合が５〜２０重量％以下であることを特徴とす
   る希土類・鉄系磁石の製造方法。
2. 【請求項２】 異方性磁石粉末と、１００μｍ未満の大
   きさでその混合割合が５〜２０重量％以下である超急冷
   薄片の等方性磁石粉末とを含み、直接通電圧縮成形方法
   で製造されたことを特徴とする希土類・鉄系磁石。