JPH11218597A - 使用済燃料の再処理方法 - Google Patents

使用済燃料の再処理方法

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JPH11218597A
JPH11218597A JP2175198A JP2175198A JPH11218597A JP H11218597 A JPH11218597 A JP H11218597A JP 2175198 A JP2175198 A JP 2175198A JP 2175198 A JP2175198 A JP 2175198A JP H11218597 A JPH11218597 A JP H11218597A
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JP
Japan
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uranium
molten salt
spent
fuel
oxide fuel
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Application number
JP2175198A
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English (en)
Inventor
Hiroto Yokoi
浩人 横井
Akira Sasahira
朗 笹平
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Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
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Publication date
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    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02WCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50Reuse, recycling or recovery technologies

Landscapes

  • Electrolytic Production Of Metals (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】溶融塩への使用済燃料の溶解は、酸素分圧をコ
ントロールしたアルゴンセル内で行う必要があるため、
施設全体として大型化およびコスト高になる。 【解決手段】大気下での電解操作により、使用済酸化物
燃料中の大部分を占めるウランを予め回収する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は使用済酸化物燃料の
再処理方法に関わり、特に原子力発電所から発生する使
用済酸化物燃料を溶融塩中に溶解し電解によりウランお
よび該燃料中に含まれるプルトニウム,マイナーアクチ
ニド元素を分離回収する方法に関する。
【0002】
【従来の技術】原子力発電所から発生する使用済酸化物
燃料の乾式再処理法の方法は、例えば日本原子力学会
「1997秋の大会」K61と特開平6−324189 号公報
に記載されている。この方法ではまず、低酸素分圧に調
整したセル内に設置した電解槽の溶融塩中で使用済酸化
物燃料をリチウムにより金属に還元する。続いて、るつ
ぼに金属カドミウムと溶融塩(例えば塩化カリウムと塩
化リチウムの共晶塩)を張り込む。還元した使用済燃料
を陽極,金属カドミウムを陰極として通電すると、使用
済燃料は陽極溶解され、溶融塩中に溶け込む。
【0003】さらにウラン,プルトニウム,マイナーア
クチニド,希土類元素は液体カドミウム電極上で還元さ
れ、液体カドミウム電極中に取り込まれる。続いて液体
カドミウムを陽極,固体金属を陰極とし所定の電解電力
を供給するとウランが固体陰極上に析出する。液体カド
ミウムを陰極としてさらに電解を行うとウラン,プルト
ニウムおよびマイナーアクチニドが液体カドミウム中に
回収される。この時アルカリ元素,アルカリ土類元素お
よび希土類元素の一部はそのまま溶融塩中に塩化物とし
て残留する。
【0004】液体カドミウム中に回収されたウラン,プ
ルトニウム,マイナーアクチニドからカソードプソセッ
サと呼ばれる蒸留装置により金属カドミウムを分離し、
燃料として利用するウラン,プルトニウム,マイナーア
クチニドを回収する。
【0005】この方法では電解槽での溶解・回収速度向
上のため、溶融カドミウムを共通の底面とし、この底面
上の溶融塩相を電気絶縁性の隔壁により区画し、区画さ
れた一方の部屋で還元した使用済燃料を溶融塩中に溶解
し、同時に別の部屋で固体陰極によりウランの電解回収
を行う工夫を施している。この時、溶融カドミウムおよ
び溶融塩中にはある程度の燃料成分が予め溶け込まして
ある。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記方
法では金属の酸化を防ぐため、酸素を除去したセル内に
設置した電解槽内で操作を行う必要がある。従って、そ
れぞれの分離装置自体のコンパクトさに比べてアルゴン
セルによって全体として大型化およびコスト高になるこ
とが予想される。
【0007】また、再処理操作を連続して行うと、使用
済燃料中に含まれるFP元素(アルカリ元素,アルカリ
土類元素,希土類)が溶融塩に残留するため、溶融塩の
融点が上昇したり溶融塩に放射能が蓄積されるという問
題が生じる。従来法ではゼオライトを用いたイオン交換
により溶融塩中のFP元素を回収する方法を検討してい
るが、一旦ゼオライトに吸着されたアルカリ元素は3価
の希土類によって吸着サイトから追い出されるなど、回
収・再利用が十分でない。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明では、大気雰囲気
化に設置した電解槽内で使用済酸化物燃料中のUO2
アルカリ元素およびアルカリ土類元素のみを溶解し、し
かる後にアルゴンセル内において、溶解せず残留した使
用済酸化物燃料を溶融塩中で処理しプルトニウムおよび
マイナーアクチニドを回収する。アルゴンセル内で処理
する量が従来に比べて大幅に少なくなるため、各装置を
小型化でき、従ってそれらを収納するアルゴンセルを小
型化・低コスト化することが可能である。
【0009】本発明の使用済燃料の再処理法は、まず空
気セル内に設置されたるつぼにウランをUO2 2+ の形態
で溶融させた溶融塩、例えば塩化リチウムと塩化カリウ
ムの共晶塩を張り込む。このるつぼ中に陽極として使用
済酸化物燃料、陰極として例えば白金の固体電極を設置
する。るつぼを約580℃に加熱しながら電極間に電流
を流すと、大気雰囲気において溶融塩に溶解しやすいア
ルカリ元素,アルカリ土類元素,ウランが順に使用済酸
化物燃料から溶解し始める。もし、さらに陽極溶解を進
めてもマイナーアクチニドや希土類元素が溶解するが、
大気雰囲気下ではプルトニウムは陽極に残留する。図2
に示すように大部分のウランが溶解した時点で電解操作
を停止すると、固体陰極上にはUO2 が回収される。
【0010】一方、陽極に残留した使用済酸化物燃料中
にはプルトニウム,マイナーアクチニド,希土類元素,
白金族元素およびハル等が含まれている。アルゴンセル
内に設置した溶融塩中で上記使用済酸化物燃料の残留物
を金属リチウムにより還元する。還元された使用済燃料
をアルゴンセル内の溶融塩中に投入し、該使用済燃料を
陽極、液体金属カドミウムを陰極として陽極酸化させる
と、プルトニウム,マイナーアクチニドおよび希土類は
溶融塩に溶解し、さらに液体金属カドミウム上で還元・
回収される。この時、白金族元素およびハル等は溶融塩
中に溶解しないのでプルトニウム,マイナーアクチニド
および希土類元素から分離される。
【0011】液体金属カドミウム中にはウランは含まれ
ないため、回収されたプルトニウムをMOX燃料として
再利用するためにはウランを添加する必要がある。ま
た、希土類元素は燃料中に共存すると中性子毒として働
くため、プルトニウムと希土類元素とを分離する必要が
ある。これらを同時に行うため、回収された液体金属カ
ドミウムを溶融塩に接触させる。この溶融塩にUCl3
を添加すると、希土類元素はウランに比べて塩化物にな
り易いため、添加したウランと入れ替わり、溶融塩中に
移行する。ウランは液体金属カドミウム中つまりプルト
ニウム側に移行する。
【0012】金属燃料を得る場合、プルトニウム,ウラ
ン,マイナーアクチニドを含む液体金属カドミウムを蒸
留し、カドミウムを分離することによりプルトニウム,
ウラン,マイナーアクチニドの合金を得ることができ
る。一方、酸化物燃料を得る場合は、プルトニウム,ウ
ラン,マイナーアクチニドを含む液体金属カドミウムを
再度溶融塩と接触させる。溶融塩中にUCl3 を添加す
るとウランより塩化物になり易いプルトニウム,マイナ
ーアクチニドはウランと入れ替わって溶融塩側に移行す
る。溶融塩を回収し酸化物へ転換することによりMOX
燃料を得ることができる。
【0013】電解(陽極酸化)に用いた使用済塩の処理
は乾式再処理の課題の一つである。本方法を実施した場
合、大気雰囲気下で酸化物燃料を陽極酸化する工程では
アルカリ元素およびアルカリ土類元素のみを対象にして
塩の再生を行えばよく、ゼオライトに吸着させることに
より対応できる。一方、アルゴンセル内でプルトニウム
およびマイナーアクチニドを溶融塩に溶解し、液体金属
カドミウム陰極に移行させる工程では、FPである希土
類元素はプルトニウム,マイナーアクチニドと共に金属
カドミウム相に移行する。また、白金族元素は溶解せず
陽極に残留する。従って、塩の再生は必要ない。
【0014】
【発明の実施の形態】(実施例1)本発明の好適な実施
例である使用済燃料の再処理法が実施される再処理装置
の構成を図3を用いて説明する。この再処理装置は空気
セル1,アルゴンセル2,U/Pu分離電解槽3,使用
済酸化物燃料4,陽極バスケット5,溶融塩6,固体陰
極7,リチウム還元槽11,溶融塩12,使用済酸化物
燃料13、Pu,MA,RE回収電解槽21,陽極バス
ケット22,使用済燃料23,溶融塩24,液体金属カ
ドミウム25,パイロコンタクタ31,溶融塩32,液
体金属カドミウム33,カソードプロセッサ41,液体
金属カドミウム42,回収カドミウム43から構成され
る。
【0015】空気セル1内に設置されたU/Pu分離電
解槽3にウランをUO2 2+ の形態で溶融させた溶融塩
6、例えば塩化リチウムと塩化カリウムの共晶塩を張り
込む。使用済酸化物燃料4を陽極バスケット5に投入し
溶融塩6に浸す。U/Pu分離電解槽3を約580℃に
加熱しながら電極間に電流を流すと、アルカリ元素,ア
ルカリ土類元素,ウランが順に使用済酸化物燃料4から
溶解し始める。大部分のウランが溶解し、固体陰極7上
に析出した時点で電解操作を停止する。この時点ではマ
イナーアクチニド,希土類元素および貴金属元素は溶融
塩中に溶け込まないため、固体陰極7上には純度の高い
UO2 が回収される。
【0016】一方、陽極バスケット5に残留した使用済
酸化物燃料4中にはプルトニウム,マイナーアクチニ
ド,希土類元素,白金族元素およびハル等が含まれてい
る。アルゴンセル2内に設置したリチウム還元槽11で
使用済酸化物燃料13を金属リチウムにより還元し、酸
化物から金属へ転換する。
【0017】続いて、還元された使用済燃料13をアル
ゴンセル2内のPu,MA,RE回収電解槽21中の陽
極バスケット22に投入し、溶融塩24に浸す。液体金
属カドミウム25を陰極として陽極酸化させると、プル
トニウム,マイナーアクチニドおよび希土類はまず溶融
塩24に溶解し、さらに液体金属カドミウム25上で還
元・回収される。この時、白金族元素およびハル等は溶
融塩24中に溶解しないのでプルトニウム,マイナーア
クチニドおよび希土類元素から分離される。
【0018】続いて、パイロコンタクタ31において液
体金属カドミウム33を溶融塩32に接触させる。溶融
塩にUCl3 を添加すると、希土類元素はウランに比べ
て塩化物になり易いため、添加したウランと入れ替わ
り、溶融塩32中に移行する。一方、溶融塩中に添加し
たUCl3 は還元されて液体金属カドミウム33中に移
行する。
【0019】金属燃料を得る場合、カソードプロセッサ
41によりプルトニウム,ウラン,マイナーアクチニド
を含む液体金属カドミウム42を蒸留し、カドミウムを
分離することでプルトニウム,ウラン,マイナーアクチ
ニドの合金を得ることができる。
【0020】使用した溶融塩を再生して使用する場合、
U/Pu分離電解槽3で用いた溶融塩ではアルカリ元素
およびアルカリ土類元素のみを対象にして塩の再生を行
えばよい。アルカリ元素およびアルカリ土類元素はゼオ
ライトに吸着させることにより除去できる。一方、P
u,MA,RE回収電解槽21で用いた溶融塩中には希
土類元素が溶け込むが、希土類元素はプルトニウム,マ
イナーアクチニドと共に金属カドミウム相に移行する。
また、白金族元素は溶解せず陽極に残留する。従って、
塩の再生の必要はない。
【0021】本実施例によれば、予め空気セル中で大部
分のウランを回収してしまうため、アルゴンセル内で使
用する必要のある、リチウム還元槽、Pu,MA,RE
回収槽,パイロコンタクタ,カソードプロセッサ等の装
置の負荷低減と装置の小型化ができる。従って、アルゴ
ンセル自体も小型化することが可能である。また、アル
カリ元素,アルカリ土類元素を予め回収するため、P
u,MA,RE回収槽で使用する溶融塩の再生をする必
要がないという効果がある。
【0022】(実施例2)本発明に好適な別の実施例を
図4により説明する。この際処理装置は空気セル1,ア
ルゴンセル2,U/Pu分離電解槽3,使用済酸化物燃
料4,陽極バスケット5,溶融塩6,固体陰極7,リチ
ウム還元槽11,溶融塩12,使用済酸化物燃料13、
Pu,MA,RE回収電解槽21,陽極バスケット2
2,使用済燃料23,溶融塩24,液体金属カドミウム
25,パイロコンタクタ31,溶融塩32,液体金属カ
ドミウム33,パイロコンタクタ51,溶融塩52,液
体金属カドミウム53,酸化物転換槽61,溶融塩6
2,酸素供給装置63,MOX燃料64から成る。
【0023】前述の実施例1と異なり、酸化物燃料を得
ようとする場合、パイロコンタクタ31によりプルトニ
ウム,ウラン,マイナーアクチニドを含む液体金属カド
ミウム33を得た後、パイロコンタクタ51により再度
溶融塩52と接触させる。溶融塩52中にUCl3 を添
加するとウランより塩化物になり易いプルトニウム,マ
イナーアクチニドはウランと入れ替わって溶融塩53側
に移行する。溶融塩53を回収し、酸化物転換槽61に
おいて酸化物へ転換することによりMOX燃料64を得
ることができる。
【0024】本実施例によれば、実施例1の効果に加
え、再処理して回収したプルトニウム,マイナーアクチ
ニドおよびウランをMOX燃料として回収できる。
【0025】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、予め空気
セル中で大部分のウランを回収してしまうため、アルゴ
ンセル内で使用する必要のある、リチウム還元槽、P
u,MA,RE回収槽,パイロコンタクタ,カソードプ
ロセッサ等の装置の負荷低減と装置の小型化ができる。
従って、アルゴンセル自体も小型化することが可能であ
り、コスト低減できる。また、アルカリ元素,アルカリ
土類元素を予め回収するため、Pu,MA,RE回収槽
で使用する溶融塩の再生をする必要がないという効果が
ある。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の好適な一実施例である使用済酸化物燃
料の再処理方法のフローチャートである。
【図2】大気下における酸化物燃料の溶解順序を示す特
性図である。
【図3】本発明の好適な一実施例である使用済酸化物燃
料の再処理方法を説明する構成図である。
【図4】本発明の好適な一実施例である使用済酸化物燃
料の再処理方法を説明する構成図である。
【符号の説明】
1…空気セル、2…アルゴンセル、3…U/Pu分離電
解槽、4,13…使用済酸化物燃料、5,22…陽極バ
スケット、6,12,24,32,52,62…溶融
塩、7…固体陰極、11…リチウム還元槽、21…P
u,MA,RE回収電解槽、23…使用済燃料、25,
33,42,53…液体金属カドミウム、31,51…
パイロコンタクタ、41…カソードプロセッサ、43…
回収カドミウム、61…酸化物転換槽、63…酸素供給
装置、64…MOX燃料。

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】使用済酸化物燃料を金属に還元した後、溶
    融塩中で陽極溶解した後、または陽極溶解しつつ、固体
    陰極または、液体金属陰極にプルトニウム等の核燃料物
    質を回収し、蒸留等により回収物を精製する方法におい
    て、使用済酸化物燃料を金属に還元する前にウランおよ
    びアルカリ元素およびアルカリ土類元素の大部分を除去
    することにより、還元後の金属の溶融塩電解および精
    製に関わる機器を小型化し、施設規模を小型化するとと
    もに、これらの操作に用いる溶融塩でのアルカリ元素
    およびアルカリ土類元素の蓄積を防止して溶融塩の寿命
    を延ばして、ランニングコストを低減することを特徴と
    する使用済燃料の再処理方法。
  2. 【請求項2】請求項1記載の使用済燃料の再処理方法に
    おける使用済酸化物燃料を金属に還元する前にウランお
    よびアルカリ元素およびアルカリ土類元素の大部分を除
    去する方法において、酸素分圧を調整した溶融塩中で使
    用済酸化物燃料を陽極溶解することにより、ウランとと
    もにアルカリ元素およびアルカリ土類元素を選択的に溶
    解して除去することを特徴とする使用済燃料の再処理方
    法。
  3. 【請求項3】上記、使用済燃料を金属に還元する前にウ
    ランおよびアルカリ元素およびアルカリ土類元素の大部
    分を除去する方法における酸素分圧の調整方法として大
    気開放条件を用いることを特徴とする請求項1又は2記
    載の使用済燃料の再処理方法。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2004036595A1 (ja) * 2002-10-16 2004-04-29 Central Research Institute Of Electric Power Industry 軽水炉使用済燃料の再処理方法および装置
GB2554068A (en) * 2016-09-14 2018-03-28 Richard Scott Ian Simple reprocessing of nuclear fuel waste to produce reactor fuel
US10622112B2 (en) 2016-03-16 2020-04-14 Ian Richard Scott Conversion of spent uranium oxide fuel into molten salt reactor fuel

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