JPH1028864A - 排ガス浄化用触媒 - Google Patents
排ガス浄化用触媒Info
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- JPH1028864A JPH1028864A JP8189672A JP18967296A JPH1028864A JP H1028864 A JPH1028864 A JP H1028864A JP 8189672 A JP8189672 A JP 8189672A JP 18967296 A JP18967296 A JP 18967296A JP H1028864 A JPH1028864 A JP H1028864A
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 本発明は排ガス浄化用触媒に関し、特に10
00℃またはそれ以上の高温でのリーン雰囲気において
も、浄化性能が劣化しない非晶質複合酸化物を用いる排
ガス浄化用触媒を提供する。 【解決手段】 白金と、アルカリ土類金属元素または I
IIA族元素から選ばれる一種または二種以上の元素を有
する非晶質複合酸化物を用いることを特徴とする。ま
た、前記非晶質複合酸化物に担体酸化物が混合されてい
ることを特徴とする。さらに、前記非晶質複合酸化物と
して、化学構造式X4 PtO6 (X=Ca、Sr、B
a)、X’2 Pt2 O7 (X’=Sc、La、Pr)、
SrX" PtO 6 (X" =Co、Ni、Cu)、Ba2
ZPtO6 (Z=Pr、Ce)で表される非晶質白金複
合酸化物から選ばれる一種または二種以上からなること
を特徴とする。
00℃またはそれ以上の高温でのリーン雰囲気において
も、浄化性能が劣化しない非晶質複合酸化物を用いる排
ガス浄化用触媒を提供する。 【解決手段】 白金と、アルカリ土類金属元素または I
IIA族元素から選ばれる一種または二種以上の元素を有
する非晶質複合酸化物を用いることを特徴とする。ま
た、前記非晶質複合酸化物に担体酸化物が混合されてい
ることを特徴とする。さらに、前記非晶質複合酸化物と
して、化学構造式X4 PtO6 (X=Ca、Sr、B
a)、X’2 Pt2 O7 (X’=Sc、La、Pr)、
SrX" PtO 6 (X" =Co、Ni、Cu)、Ba2
ZPtO6 (Z=Pr、Ce)で表される非晶質白金複
合酸化物から選ばれる一種または二種以上からなること
を特徴とする。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は排ガス浄化用触媒に
関し、特に1000℃またはそれ以上の高温でのリーン
雰囲気においても、浄化性能が劣化しない非晶質複合酸
化物を用いる排ガス浄化用触媒に関する。
関し、特に1000℃またはそれ以上の高温でのリーン
雰囲気においても、浄化性能が劣化しない非晶質複合酸
化物を用いる排ガス浄化用触媒に関する。
【0002】
【従来の技術】従来より、自動車等の排ガス浄化用触媒
は、触媒成分としては白金・パラジウム・ロジウムなど
の貴金属が単独あるいは組み合わせて用いられており、
通常、触媒担体に担持された構成とされている。しかし
ながら、これらのうちロジウムは資源的に豊富ではな
く、また価格面からも高価である。またパラジウムは白
金に比べ耐熱性に優れているものの、ガソリン中の鉛や
潤滑油中のリンなどに対する耐被毒性が著しく劣る。こ
のため、ロジウムに比べまだ資源的に余裕のある白金が
必須成分となっている。
は、触媒成分としては白金・パラジウム・ロジウムなど
の貴金属が単独あるいは組み合わせて用いられており、
通常、触媒担体に担持された構成とされている。しかし
ながら、これらのうちロジウムは資源的に豊富ではな
く、また価格面からも高価である。またパラジウムは白
金に比べ耐熱性に優れているものの、ガソリン中の鉛や
潤滑油中のリンなどに対する耐被毒性が著しく劣る。こ
のため、ロジウムに比べまだ資源的に余裕のある白金が
必須成分となっている。
【0003】しかし、白金は高温のリーン雰囲気中で酸
化され、シンタリングにより表面積が減少して触媒成分
としての活性が著しく低下してしまう問題がある。さら
に、欧州ステップIII 規制やλ=1規制等の排気規制強
化への対応により、排気温度が上昇するため、触媒の耐
熱性向上が要求されている。現行のPt/Al2 03 系
触媒では、高温でのリーン雰囲気下で著しく浄化性能が
低下し、これを満足することはできない。この理由も白
金のシンタリングに起因すると考えられる。
化され、シンタリングにより表面積が減少して触媒成分
としての活性が著しく低下してしまう問題がある。さら
に、欧州ステップIII 規制やλ=1規制等の排気規制強
化への対応により、排気温度が上昇するため、触媒の耐
熱性向上が要求されている。現行のPt/Al2 03 系
触媒では、高温でのリーン雰囲気下で著しく浄化性能が
低下し、これを満足することはできない。この理由も白
金のシンタリングに起因すると考えられる。
【0004】この分野の公知技術として、本出願人は先
に、特開昭62−277150号公報で、内燃機関の排
ガス浄化用触媒として、Ptとランタノイド元素又はア
ルカリ土類金属とのペロブスカイト型複合酸化物又はそ
の類似複合酸化物を用いることにより、Ptの熱劣化、
合金化を防止し、耐久性及び浄化性能の向上が図れるこ
とを提案した。しかし、この技術においても、従来の触
媒に比べ、耐久性等の大幅な向上が図れるものの、排ガ
ス温度が900℃を超える領域ではペロブスカイト型複
合酸化物は分解を始める。このように、最近の各種排ガ
ス規制によって、排ガスの温度が大幅に上昇しており、
1000℃を超えるような領域でも十分な排ガス浄化が
行える触媒の開発が望まれている。
に、特開昭62−277150号公報で、内燃機関の排
ガス浄化用触媒として、Ptとランタノイド元素又はア
ルカリ土類金属とのペロブスカイト型複合酸化物又はそ
の類似複合酸化物を用いることにより、Ptの熱劣化、
合金化を防止し、耐久性及び浄化性能の向上が図れるこ
とを提案した。しかし、この技術においても、従来の触
媒に比べ、耐久性等の大幅な向上が図れるものの、排ガ
ス温度が900℃を超える領域ではペロブスカイト型複
合酸化物は分解を始める。このように、最近の各種排ガ
ス規制によって、排ガスの温度が大幅に上昇しており、
1000℃を超えるような領域でも十分な排ガス浄化が
行える触媒の開発が望まれている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、Pt
を非晶質複合酸化物の結晶中に取り込むことを検討し、
高温、リーン雰囲気下でもPtがシンタリングしない、
またはシンタリングを大幅に抑制できる高耐熱性の排ガ
ス浄化用触媒を提供することである。また、本発明の他
の目的は、非晶質複合酸化物同士のシンタリングを防止
する方法を検討し、非晶質複合酸化物の比表面積の減少
を抑制可能とする高耐熱性の排ガス浄化用触媒を提供す
ることである。
を非晶質複合酸化物の結晶中に取り込むことを検討し、
高温、リーン雰囲気下でもPtがシンタリングしない、
またはシンタリングを大幅に抑制できる高耐熱性の排ガ
ス浄化用触媒を提供することである。また、本発明の他
の目的は、非晶質複合酸化物同士のシンタリングを防止
する方法を検討し、非晶質複合酸化物の比表面積の減少
を抑制可能とする高耐熱性の排ガス浄化用触媒を提供す
ることである。
【0006】さらに、本発明の別の目的は、ペロブスカ
イト構造より耐熱性に優れた非晶質複合酸化物を検討
し、これをエマルジョン燃焼法での製造を可能とした高
耐熱性の排ガス浄化用触媒を提供することである。ま
た、本発明の別の目的は、それ自身耐熱性が高くかつP
t非晶質複合酸化物と反応しにくい担体を提供すること
である。なぜならば、高耐熱性複合酸化物の浄化性能が
耐久により低下するのは、複合酸化物中のアルカリ土類
元素と担体が反応してアルカリ土類−アルミネート、シ
リケート等の複合酸化物を生成し、耐久中に複合酸化物
の結晶構造が変化するためと考えられるからである。
イト構造より耐熱性に優れた非晶質複合酸化物を検討
し、これをエマルジョン燃焼法での製造を可能とした高
耐熱性の排ガス浄化用触媒を提供することである。ま
た、本発明の別の目的は、それ自身耐熱性が高くかつP
t非晶質複合酸化物と反応しにくい担体を提供すること
である。なぜならば、高耐熱性複合酸化物の浄化性能が
耐久により低下するのは、複合酸化物中のアルカリ土類
元素と担体が反応してアルカリ土類−アルミネート、シ
リケート等の複合酸化物を生成し、耐久中に複合酸化物
の結晶構造が変化するためと考えられるからである。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記の目的は、白金と、
アルカリ土類金属元素または IIIA族元素から選ばれる
一種または二種以上の元素を有する非晶質複合酸化物を
用いることを特徴とする排ガス浄化用触媒によって達成
される。さらに、前記非晶質複合酸化物に担体酸化物が
混合されていることを特徴とする排ガス浄化用触媒によ
っても達成される。また、上記の目的は、前記非晶質複
合酸化物として、化学構造式X4 PtO6(X=Ca、
Sr、Ba)、X’2 Pt2 O7 (X’=Sc、La、
Pr)、SrX" PtO6 (X" =Co、Ni、C
u)、Ba2 ZPtO6 (Z=Pr、Ce)で表される
非晶質白金複合酸化物から選ばれる一種または二種以上
からなることを特徴とする排ガス浄化用触媒によっても
達成される。
アルカリ土類金属元素または IIIA族元素から選ばれる
一種または二種以上の元素を有する非晶質複合酸化物を
用いることを特徴とする排ガス浄化用触媒によって達成
される。さらに、前記非晶質複合酸化物に担体酸化物が
混合されていることを特徴とする排ガス浄化用触媒によ
っても達成される。また、上記の目的は、前記非晶質複
合酸化物として、化学構造式X4 PtO6(X=Ca、
Sr、Ba)、X’2 Pt2 O7 (X’=Sc、La、
Pr)、SrX" PtO6 (X" =Co、Ni、C
u)、Ba2 ZPtO6 (Z=Pr、Ce)で表される
非晶質白金複合酸化物から選ばれる一種または二種以上
からなることを特徴とする排ガス浄化用触媒によっても
達成される。
【0008】さらに、上記の目的は、前記非晶質複合酸
化物として、Ba8 Y3 Pt4 O17 .5,Ba4 CuPt
2 O9 ,Ba2 Y2 CuPtO8 ,Ba2 Y2 Cu2 P
tO 10,Ba3 Y2 Cu2 PtO10,Ba1.3 Sr1.7
Y2 Cu2 PtO10,Ba2Ho2 CuPtO8 ,Ba
3 Ho2 Cu2 PtO10,Ba2 Er2 CuPtO8,
Ba2 Er2 Cu2 PtO10で表される非晶質白金複合
酸化物のうちの一種または二種以上を用いることを特徴
とする排ガス浄化用触媒によっても達成される。
化物として、Ba8 Y3 Pt4 O17 .5,Ba4 CuPt
2 O9 ,Ba2 Y2 CuPtO8 ,Ba2 Y2 Cu2 P
tO 10,Ba3 Y2 Cu2 PtO10,Ba1.3 Sr1.7
Y2 Cu2 PtO10,Ba2Ho2 CuPtO8 ,Ba
3 Ho2 Cu2 PtO10,Ba2 Er2 CuPtO8,
Ba2 Er2 Cu2 PtO10で表される非晶質白金複合
酸化物のうちの一種または二種以上を用いることを特徴
とする排ガス浄化用触媒によっても達成される。
【0009】また、上記の目的は、前記担体酸化物とし
て、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、セリア
から選ばれる一種または二種以上を混合することを特徴
とする排ガス浄化用触媒によっても達成される。
て、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、セリア
から選ばれる一種または二種以上を混合することを特徴
とする排ガス浄化用触媒によっても達成される。
【0010】さらに、上記の目的は、前記担体酸化物と
して、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、セリ
アから選ばれる各々と、アルカリ土類元素またはランタ
ノイド元素との複合酸化物を用いることを特徴とする排
ガス浄化用触媒によっても達成される。
して、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、セリ
アから選ばれる各々と、アルカリ土類元素またはランタ
ノイド元素との複合酸化物を用いることを特徴とする排
ガス浄化用触媒によっても達成される。
【0011】
【発明の実施の形態】請求項1に係る発明では、Ptと
少なくとも一種類以上のアルカリ土類元素または IIIA
族元素からなる非晶質複合酸化物で構成することによっ
て、白金を非晶質複合酸化物の結晶中に取り込み、10
00℃以上の高耐熱性を有する排ガス浄化用触媒が得ら
れた。図1にBa4 PtO6 の本発明触媒と従来の触媒
のX線回折結果を示す。この図から従来触媒は、結晶特
有のシャープなピークを示しているが、本発明触媒で
は、原子配列の不規則化によるブロードなパターンとし
て、幅の広いハローが認められ非晶質であることを示し
ている。なお、図1は測定条件として、CuのKα線
で、広角ゴニオメータおよび平板結晶モノクロメータを
使用したXRDチャートである。
少なくとも一種類以上のアルカリ土類元素または IIIA
族元素からなる非晶質複合酸化物で構成することによっ
て、白金を非晶質複合酸化物の結晶中に取り込み、10
00℃以上の高耐熱性を有する排ガス浄化用触媒が得ら
れた。図1にBa4 PtO6 の本発明触媒と従来の触媒
のX線回折結果を示す。この図から従来触媒は、結晶特
有のシャープなピークを示しているが、本発明触媒で
は、原子配列の不規則化によるブロードなパターンとし
て、幅の広いハローが認められ非晶質であることを示し
ている。なお、図1は測定条件として、CuのKα線
で、広角ゴニオメータおよび平板結晶モノクロメータを
使用したXRDチャートである。
【0012】請求項2に係る発明では、非晶質複合酸化
物に担体酸化物を混合することにより、すなわち、請求
項3に係る発明の、Ca、Sr、Baをアルカリ土類元
素として、Sc、Yとランタノイド(La、Ce、Pr
等)を IIIA族元素とするものである。また、請求項5
のAl2 O3 、SiO2 、TiO2 、ZrO2 、CeO
2 等を担体酸化物として使用し、非晶質複合酸化物に担
体酸化物を混合することによって、非晶質複合酸化物同
士の接触による焼結を防止することができる。この結
果、非晶質複合酸化物の比表面積の減少を抑制でき、触
媒作用の低下を防止できる。本発明における技術的特徴
について説明する。先ず担体酸化物の添加方法は、酸化
物の粉末添加または担体酸化物の金属イオンの溶液添加
にて行うものである。これら複合酸化物は、下記項目
(1)〜(4)を主構造とする非晶質白金複合酸化物で
ある。
物に担体酸化物を混合することにより、すなわち、請求
項3に係る発明の、Ca、Sr、Baをアルカリ土類元
素として、Sc、Yとランタノイド(La、Ce、Pr
等)を IIIA族元素とするものである。また、請求項5
のAl2 O3 、SiO2 、TiO2 、ZrO2 、CeO
2 等を担体酸化物として使用し、非晶質複合酸化物に担
体酸化物を混合することによって、非晶質複合酸化物同
士の接触による焼結を防止することができる。この結
果、非晶質複合酸化物の比表面積の減少を抑制でき、触
媒作用の低下を防止できる。本発明における技術的特徴
について説明する。先ず担体酸化物の添加方法は、酸化
物の粉末添加または担体酸化物の金属イオンの溶液添加
にて行うものである。これら複合酸化物は、下記項目
(1)〜(4)を主構造とする非晶質白金複合酸化物で
ある。
【0013】(1)X4 PtO6 (X=Ca、Sr、B
a)、 (2)X' Pt2 O7 (X' =Sc、La、Pr)、こ
の場合、Sc,La,Prはパイロクロア系(X' Pt
2 O7 )を作るものである。 (3)SrX" PtO6 (X" =Co、Ni、Cu)、
これらは、Sr4 PtO 6 のSrを一個置換したもので
ある。 (4)Ba2 ZPtO6 (Z=Pr、Ce)、
a)、 (2)X' Pt2 O7 (X' =Sc、La、Pr)、こ
の場合、Sc,La,Prはパイロクロア系(X' Pt
2 O7 )を作るものである。 (3)SrX" PtO6 (X" =Co、Ni、Cu)、
これらは、Sr4 PtO 6 のSrを一個置換したもので
ある。 (4)Ba2 ZPtO6 (Z=Pr、Ce)、
【0014】次に、本発明の非晶質複合酸化物の比表面
積の確保の点について説明する。この非晶質複合酸化物
の比表面積と表面に存在するPtイオンの数(=表面
積)は比例するので、非晶質複合酸化物の比表面積は大
きいほどよいことになる。この比表面積を大きくする方
法として、本発明では、全てエマルジョン燃焼法によっ
て非晶質複合酸化物を合成した。このエマルジョン燃焼
法以外の気相分解法等も適用しても良い。なお、本発明
の担体酸化物の添加目的は、非晶質白金複合酸化物のシ
ンタリングを防止することを主眼としたものである。
積の確保の点について説明する。この非晶質複合酸化物
の比表面積と表面に存在するPtイオンの数(=表面
積)は比例するので、非晶質複合酸化物の比表面積は大
きいほどよいことになる。この比表面積を大きくする方
法として、本発明では、全てエマルジョン燃焼法によっ
て非晶質複合酸化物を合成した。このエマルジョン燃焼
法以外の気相分解法等も適用しても良い。なお、本発明
の担体酸化物の添加目的は、非晶質白金複合酸化物のシ
ンタリングを防止することを主眼としたものである。
【0015】また、請求項4に係る発明においては、前
記非晶質白金複合酸化物Ba4 PtO6 等に対して、さ
らに耐久性の向上したPt複合酸化物として、Ba(S
r),Cu,Pt,X(X=Y、ランタノイド、無しも
含む)を用いることができる。さらに、好ましくは、B
a8 Y3 Pt4 O17.5,Ba4 CuPt2 O9 ,Ba 2
Y2 CuPtO8 ,Ba2 Y2 Cu2 PtO10,Ba3
Y2 Cu2 PtO10,Ba1.3 Sr1.7 Y2 Cu2 Pt
O10,Ba2 Ho2 CuPtO8 ,Ba3 Ho 2 Cu2
PtO10,Ba2 Er2 CuPtO8 ,Ba2 Er2 C
u2 PtO10等で表される非晶質白金複合酸化物のうち
一種または二種以上を用いるものである。
記非晶質白金複合酸化物Ba4 PtO6 等に対して、さ
らに耐久性の向上したPt複合酸化物として、Ba(S
r),Cu,Pt,X(X=Y、ランタノイド、無しも
含む)を用いることができる。さらに、好ましくは、B
a8 Y3 Pt4 O17.5,Ba4 CuPt2 O9 ,Ba 2
Y2 CuPtO8 ,Ba2 Y2 Cu2 PtO10,Ba3
Y2 Cu2 PtO10,Ba1.3 Sr1.7 Y2 Cu2 Pt
O10,Ba2 Ho2 CuPtO8 ,Ba3 Ho 2 Cu2
PtO10,Ba2 Er2 CuPtO8 ,Ba2 Er2 C
u2 PtO10等で表される非晶質白金複合酸化物のうち
一種または二種以上を用いるものである。
【0016】さらに、請求項5に係る発明では、前記非
晶質白金複合酸化物とAl2 O3 を混合した場合、非晶
質複合酸化物中のアルカリ土類元素とAl2 O3 が反応
しアルカリ土類−アルミネートを生成するため、耐久中
にPtが析出するが、本発明はこれを防止するものであ
る。このことは、SiO2 ,TiO2 ,ZrO2 ,Ce
O2 の場合も同様にアルカリ土類−SiO2 ,Ti
O2 ,ZrO2 ,CeO2複合酸化物を生成することを
意味する。本発明の請求項6に係る発明はこれを防止す
るものである。これは耐熱性が高いだけでなく、あらか
じめアルカリ土類元素を含んでいるためアルカリ土類元
素とは反応しにくい。その結果、触媒の耐久性が向上す
る。また、担体自身の耐熱性も向上する。
晶質白金複合酸化物とAl2 O3 を混合した場合、非晶
質複合酸化物中のアルカリ土類元素とAl2 O3 が反応
しアルカリ土類−アルミネートを生成するため、耐久中
にPtが析出するが、本発明はこれを防止するものであ
る。このことは、SiO2 ,TiO2 ,ZrO2 ,Ce
O2 の場合も同様にアルカリ土類−SiO2 ,Ti
O2 ,ZrO2 ,CeO2複合酸化物を生成することを
意味する。本発明の請求項6に係る発明はこれを防止す
るものである。これは耐熱性が高いだけでなく、あらか
じめアルカリ土類元素を含んでいるためアルカリ土類元
素とは反応しにくい。その結果、触媒の耐久性が向上す
る。また、担体自身の耐熱性も向上する。
【0017】本発明の複合酸化物担体は、Al2 O3 ,
SiO2 ,TiO2 ,ZrO2 ,CeO2 とアルカリ土
類元素またはランタノイド元素からなることを特徴とす
る。また、その好ましい組成比は、X:M=1:0.3
〜1:20であり、さらに好ましくは、X:M=1:
0.5〜1:4(X=アルカリ土類・ランタノイド、M
=Al・Si・Ti・Zr・Ce)の範囲である。以
下、本発明について実施例によってさらに詳述する。
SiO2 ,TiO2 ,ZrO2 ,CeO2 とアルカリ土
類元素またはランタノイド元素からなることを特徴とす
る。また、その好ましい組成比は、X:M=1:0.3
〜1:20であり、さらに好ましくは、X:M=1:
0.5〜1:4(X=アルカリ土類・ランタノイド、M
=Al・Si・Ti・Zr・Ce)の範囲である。以
下、本発明について実施例によってさらに詳述する。
【0018】
実施例1 本実施例は非晶質Ba4 PtO6 についてのものであ
る。37.3gのBa(NO3 )2 を200gのイオン
交換水に溶かして溶液A1とした。4wt%のジニトロジ
アンミンPt硝酸水溶液174gを溶液A1に加えて溶
液B1とした。溶液B1にケロシン180gとソルビタ
ンモノラウレート(界面活性剤)7.2gを加えて溶液
C1とした。溶液C1をホモジナイザで10分間混合し
てエマルジョン溶液D1とした。
る。37.3gのBa(NO3 )2 を200gのイオン
交換水に溶かして溶液A1とした。4wt%のジニトロジ
アンミンPt硝酸水溶液174gを溶液A1に加えて溶
液B1とした。溶液B1にケロシン180gとソルビタ
ンモノラウレート(界面活性剤)7.2gを加えて溶液
C1とした。溶液C1をホモジナイザで10分間混合し
てエマルジョン溶液D1とした。
【0019】エマルジョン溶液D1を噴霧器を備えた流
通式の燃焼炉に液体ポンプにより導入した。燃焼炉には
10l/min の窒素 (キャリアー) と約20l/min の
酸素(燃焼用)を導入した。溶液D1の供給量と酸素供
給量を調節して燃焼温度を900℃とした。燃焼炉の下
流に設けたステンレス製のじゃま板および紙製のフィル
ターにより、生成した複合酸化物粉末E1を捕集した。
粉末E1を空気中、1100℃で2時間焼成して複合酸
化物粉末F1を得た。4.93gの粉末F1と94.6
1gのγ−Al2 O3 を乳鉢でよく混合して実施例触媒
1を得た。
通式の燃焼炉に液体ポンプにより導入した。燃焼炉には
10l/min の窒素 (キャリアー) と約20l/min の
酸素(燃焼用)を導入した。溶液D1の供給量と酸素供
給量を調節して燃焼温度を900℃とした。燃焼炉の下
流に設けたステンレス製のじゃま板および紙製のフィル
ターにより、生成した複合酸化物粉末E1を捕集した。
粉末E1を空気中、1100℃で2時間焼成して複合酸
化物粉末F1を得た。4.93gの粉末F1と94.6
1gのγ−Al2 O3 を乳鉢でよく混合して実施例触媒
1を得た。
【0020】実施例2 本実施例は非晶質Sr4 PtO6 についてのものであ
る。30.3gのSr(NO3 )2 を200gのイオン
交換水に溶かして溶液A2とした。4wt%のジニトロジ
アンミンPt硝酸水溶液174gを溶液A2に加えて溶
液B2とした。溶液B2にケロシン180gとソルビタ
ンモノラウレート(界面活性剤)7.2gを加えて溶液
C2とした。溶液C2をホモジナイザで10分間混合し
てエマルジョン溶液D2を得た。エマルジョン溶液D2
を噴霧器を備えた流通式の燃焼炉に液体ポンプにより導
入した。燃焼炉には10l/min の窒素 (キャリアー)
と約20l/min の酸素(燃焼用)を導入した。溶液D
2の供給量と酸素供給量を調節して燃焼温度を900℃
とした。燃焼炉の下流に設けたステンレス製のじゃま板
および紙製のフィルターにより、生成した複合酸化物粉
末E2を捕集した。粉末E2を空気中、1100℃で2
時間焼成して複合酸化物粉末F2を得た。4.10gの
粉末F2と95.07gのγ−Al2 O3 を乳鉢でよく
混合して実施例触媒2を得た。
る。30.3gのSr(NO3 )2 を200gのイオン
交換水に溶かして溶液A2とした。4wt%のジニトロジ
アンミンPt硝酸水溶液174gを溶液A2に加えて溶
液B2とした。溶液B2にケロシン180gとソルビタ
ンモノラウレート(界面活性剤)7.2gを加えて溶液
C2とした。溶液C2をホモジナイザで10分間混合し
てエマルジョン溶液D2を得た。エマルジョン溶液D2
を噴霧器を備えた流通式の燃焼炉に液体ポンプにより導
入した。燃焼炉には10l/min の窒素 (キャリアー)
と約20l/min の酸素(燃焼用)を導入した。溶液D
2の供給量と酸素供給量を調節して燃焼温度を900℃
とした。燃焼炉の下流に設けたステンレス製のじゃま板
および紙製のフィルターにより、生成した複合酸化物粉
末E2を捕集した。粉末E2を空気中、1100℃で2
時間焼成して複合酸化物粉末F2を得た。4.10gの
粉末F2と95.07gのγ−Al2 O3 を乳鉢でよく
混合して実施例触媒2を得た。
【0021】実施例3 本実施例は非晶質Sr3 CoPtO6 についてのもので
ある。22.7gのSr(NO3 )2 と10.4gのC
o(NO3 )・6H2 Oを200gのイオン交換水に溶
かして溶液A3とした。4wt%のジニトロジアンミンP
t硝酸水溶液174gを溶液A3に加えて溶液B3とし
た。溶液B3にケロシン180gとソルビタンモノラウ
レート(界面活性剤)7.2gを加えて溶液C3とし
た。溶液C3をホモジナイザで10分間混合してエマル
ジョン溶液D3を得た。エマルジョン溶液D3を噴霧器
を備えた流通式の燃焼炉に液体ポンプにより導入した。
燃焼炉には10l/min の窒素 (キャリアー) と約20
l/min の酸素(燃焼用)を導入した。溶液D3の供給
量と酸素供給量を調節して燃焼温度を900℃とした。
燃焼炉の下流に設けたステンレス製のじゃま板および紙
製のフィルターにより、生成した複合酸化物粉末E3を
捕集した。粉末E3を空気中、1100℃で2時間焼成
して複合酸化物粉末F3を得た。5.45gの粉末F3
と95.07gのγ−Al2 O3 を乳鉢でよく混合して
実施例触媒3を得た。
ある。22.7gのSr(NO3 )2 と10.4gのC
o(NO3 )・6H2 Oを200gのイオン交換水に溶
かして溶液A3とした。4wt%のジニトロジアンミンP
t硝酸水溶液174gを溶液A3に加えて溶液B3とし
た。溶液B3にケロシン180gとソルビタンモノラウ
レート(界面活性剤)7.2gを加えて溶液C3とし
た。溶液C3をホモジナイザで10分間混合してエマル
ジョン溶液D3を得た。エマルジョン溶液D3を噴霧器
を備えた流通式の燃焼炉に液体ポンプにより導入した。
燃焼炉には10l/min の窒素 (キャリアー) と約20
l/min の酸素(燃焼用)を導入した。溶液D3の供給
量と酸素供給量を調節して燃焼温度を900℃とした。
燃焼炉の下流に設けたステンレス製のじゃま板および紙
製のフィルターにより、生成した複合酸化物粉末E3を
捕集した。粉末E3を空気中、1100℃で2時間焼成
して複合酸化物粉末F3を得た。5.45gの粉末F3
と95.07gのγ−Al2 O3 を乳鉢でよく混合して
実施例触媒3を得た。
【0022】比較例1 本比較例は、Ba4 PtO6 /Al2 O3 (Ba4 Pt
O6 はゾルゲル法で合成)についてのものである。20
gのPtCl4 をエタノール200gに溶かして溶液O
1とした。溶液O1にNaエトキシドC2 H5 ONaの
エタノール溶液(10wt%)を40g加えてさらに5時
間還流してPtアルコキシド溶液P1と得た。溶液P1
にBaエトキシドBa(OC2 H5 )2 のエタノール溶
液(10wt%)を541gを加えて溶液Q1とした。溶
液Q1にイオン交換水120gを加えて2時間放置して
沈殿(ゲル)を得た。窒素雰囲気中、200℃で一昼夜
乾燥・脱脂後、1000℃、5時間焼成して粉末R1を
得た。5.31gのR1粉末と94.41gのγ−Al
2 O3 を乳鉢でよく混合して比較例触媒1を得た。
O6 はゾルゲル法で合成)についてのものである。20
gのPtCl4 をエタノール200gに溶かして溶液O
1とした。溶液O1にNaエトキシドC2 H5 ONaの
エタノール溶液(10wt%)を40g加えてさらに5時
間還流してPtアルコキシド溶液P1と得た。溶液P1
にBaエトキシドBa(OC2 H5 )2 のエタノール溶
液(10wt%)を541gを加えて溶液Q1とした。溶
液Q1にイオン交換水120gを加えて2時間放置して
沈殿(ゲル)を得た。窒素雰囲気中、200℃で一昼夜
乾燥・脱脂後、1000℃、5時間焼成して粉末R1を
得た。5.31gのR1粉末と94.41gのγ−Al
2 O3 を乳鉢でよく混合して比較例触媒1を得た。
【0023】比較例2 本比較例は、Sr4 PtO6 /Al2 O3 (Sr2 Pt
O6 はゾルゲル法で合成)についてのものである。20
gのPtCl4 をエタノール200gに溶かして溶液O
2とした。溶液O2にNaエトキシドC2 H5 ONaの
エタノール溶液(10wt%)を40g加えてさらに5時
間還流してPtアルコキシド溶液P2を得た。溶液P2
にSrエトキシドSr(OC2 H5 )2 のエタノール溶
液(10wt%)を438gを加えて溶液Q2とした。溶
液Q2にイオン交換水120gを加えて2時間放置して
沈殿(ゲル)を得た。窒素雰囲気中、200℃で一昼夜
乾燥・脱脂後、1000℃、5時間焼成して粉末R2を
得た。4.10gのR2粉末と95.07gのγ−Al
2 O3 を乳鉢でよく混合して比較例触媒2を得た。
O6 はゾルゲル法で合成)についてのものである。20
gのPtCl4 をエタノール200gに溶かして溶液O
2とした。溶液O2にNaエトキシドC2 H5 ONaの
エタノール溶液(10wt%)を40g加えてさらに5時
間還流してPtアルコキシド溶液P2を得た。溶液P2
にSrエトキシドSr(OC2 H5 )2 のエタノール溶
液(10wt%)を438gを加えて溶液Q2とした。溶
液Q2にイオン交換水120gを加えて2時間放置して
沈殿(ゲル)を得た。窒素雰囲気中、200℃で一昼夜
乾燥・脱脂後、1000℃、5時間焼成して粉末R2を
得た。4.10gのR2粉末と95.07gのγ−Al
2 O3 を乳鉢でよく混合して比較例触媒2を得た。
【0024】比較例3 本比較例は、Sr4 CoPtO6 /Al2 O3 (Sr3
CoPtO6 はゾルゲル法で合成)についてのものであ
る。20gのPtCl4 をエタノール200gに溶かし
て溶液O3とした。溶液O3にNaエトキシドC2 H5
ONaのエタノール溶液(10wt%)を40g加えてさ
らに5時間還流してPtアルコキシド溶液P3を得た。
溶液P3にSrエトキシドSr(OC2 H5 )2 のエタ
ノール溶液(10wt%)を329gとCoイソプロポキ
シドCo(OC3 H7 )2 のエタノール溶液(10wt
%)を105g加えて溶液Q3とした。溶液Q3にイオ
ン交換水120gを加えて2時間放置して沈殿(ゲル)
を得た。窒素雰囲気中、200℃で一昼夜乾燥・脱脂
後、1000℃、5時間焼成して粉末R3を得た。5.
45gのR3粉末と95.07gのγ−Al2 O3 を乳
鉢でよく混合して比較例触媒3を得た。
CoPtO6 はゾルゲル法で合成)についてのものであ
る。20gのPtCl4 をエタノール200gに溶かし
て溶液O3とした。溶液O3にNaエトキシドC2 H5
ONaのエタノール溶液(10wt%)を40g加えてさ
らに5時間還流してPtアルコキシド溶液P3を得た。
溶液P3にSrエトキシドSr(OC2 H5 )2 のエタ
ノール溶液(10wt%)を329gとCoイソプロポキ
シドCo(OC3 H7 )2 のエタノール溶液(10wt
%)を105g加えて溶液Q3とした。溶液Q3にイオ
ン交換水120gを加えて2時間放置して沈殿(ゲル)
を得た。窒素雰囲気中、200℃で一昼夜乾燥・脱脂
後、1000℃、5時間焼成して粉末R3を得た。5.
45gのR3粉末と95.07gのγ−Al2 O3 を乳
鉢でよく混合して比較例触媒3を得た。
【0025】従来例1 本従来例はPt/Al2 O3 についてのものである。ジ
ニトロジアンミンPt硝酸水溶液(Ptとして0.2wt
%)313gにγ−Al2 O3 (比表面積150m3 /
g)50gを入れて攪拌する。水を蒸発させ、120℃
で一昼夜乾燥の後500℃、1時間焼成して従来例1の
触媒を得た。各実施例触媒および比較例触媒をX線回折
分析した結果を図2に示す。実施例触媒1および実施例
触媒2では非晶質になっている。以下に、性能評価方法
について説明する。上記の触媒をCIP(常温静水圧プ
レス)にて加圧後、粉砕し、1.7〜1.0mmに成型し
た。性能評価の前に1000℃、10時間の耐久処理を
行った。耐久処理ガス組成(A/F=16相当)を表1
に示す。
ニトロジアンミンPt硝酸水溶液(Ptとして0.2wt
%)313gにγ−Al2 O3 (比表面積150m3 /
g)50gを入れて攪拌する。水を蒸発させ、120℃
で一昼夜乾燥の後500℃、1時間焼成して従来例1の
触媒を得た。各実施例触媒および比較例触媒をX線回折
分析した結果を図2に示す。実施例触媒1および実施例
触媒2では非晶質になっている。以下に、性能評価方法
について説明する。上記の触媒をCIP(常温静水圧プ
レス)にて加圧後、粉砕し、1.7〜1.0mmに成型し
た。性能評価の前に1000℃、10時間の耐久処理を
行った。耐久処理ガス組成(A/F=16相当)を表1
に示す。
【0026】
【表1】
【0027】次に常圧流通式反応装置を使用して、浄化
率を測定した。浄化率測定ガス組成(ストイキ相当)を
表2に示す。
率を測定した。浄化率測定ガス組成(ストイキ相当)を
表2に示す。
【0028】
【表2】
【0029】この時の浄化率測定ガスの流量は5L/mi
n である。触媒重量は2.0gである。各触媒床温度を
500℃,450℃,400℃,350℃,300℃,
250℃として、各温度で定常状態での浄化率を測定し
た。浄化率の定義は下記のとおりである。 浄化率=〔(入りガス濃度−出ガス濃度)/入りガス濃
度〕×100 次に触媒床温度と浄化率をプロットし浄化率50%とな
る温度(これをTHC−T50<C3 H6 成分>、NO
−T50<NO成分>と記す)を求めた。結果を表3に
まとめて示す。
n である。触媒重量は2.0gである。各触媒床温度を
500℃,450℃,400℃,350℃,300℃,
250℃として、各温度で定常状態での浄化率を測定し
た。浄化率の定義は下記のとおりである。 浄化率=〔(入りガス濃度−出ガス濃度)/入りガス濃
度〕×100 次に触媒床温度と浄化率をプロットし浄化率50%とな
る温度(これをTHC−T50<C3 H6 成分>、NO
−T50<NO成分>と記す)を求めた。結果を表3に
まとめて示す。
【0030】
【表3】
【0031】表3から明らかなように、本発明の非晶質
貴金属複合酸化物触媒は、ゾルゲル法による結晶性貴金
属複合酸化物触媒と同等の浄化性能を有していることが
わかった。すなわち、貴金属複合酸化物の浄化性能は特
定の結晶構造に依存しないことがわかった。これは、複
合酸化物中のPtイオン(の存在)だけが触媒性能を有
しており、Ptイオンを含んだ結晶構造がPtイオン以
外の特異な活性場を有していないためと考えられる(活
性点の数の問題)。さらに、複合酸化物の表面に存在す
るPtイオン自体の性能も結晶構造に依存せず、組合せ
の元素の種類のみによって決定されているためと考えら
れる(活性点の質の問題)。
貴金属複合酸化物触媒は、ゾルゲル法による結晶性貴金
属複合酸化物触媒と同等の浄化性能を有していることが
わかった。すなわち、貴金属複合酸化物の浄化性能は特
定の結晶構造に依存しないことがわかった。これは、複
合酸化物中のPtイオン(の存在)だけが触媒性能を有
しており、Ptイオンを含んだ結晶構造がPtイオン以
外の特異な活性場を有していないためと考えられる(活
性点の数の問題)。さらに、複合酸化物の表面に存在す
るPtイオン自体の性能も結晶構造に依存せず、組合せ
の元素の種類のみによって決定されているためと考えら
れる(活性点の質の問題)。
【0032】
【発明の効果】本発明の排ガス浄化用触媒は、白金を非
晶質複合酸化物の結晶中に取り込むことによって、高温
安定化を達成したため1000℃以上で使用できる耐久
性を有する。さらに、担体酸化物を非晶質複合酸化物に
混合することによって、非晶質複合酸化物同士の接触に
よる焼結を防止し、非晶質複合酸化物の比表面積の減少
を抑制できるため、さらに耐久性が向上する。
晶質複合酸化物の結晶中に取り込むことによって、高温
安定化を達成したため1000℃以上で使用できる耐久
性を有する。さらに、担体酸化物を非晶質複合酸化物に
混合することによって、非晶質複合酸化物同士の接触に
よる焼結を防止し、非晶質複合酸化物の比表面積の減少
を抑制できるため、さらに耐久性が向上する。
【図1】本発明触媒と従来触媒のXRDチャートであ
る。
る。
【図2】本発明の実施例触媒と比較例触媒のXRDチャ
ートである。
ートである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 村知 幹夫 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 鷹取 一雅 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の1 株式会社豊田中央研究所内
Claims (6)
- 【請求項1】 白金と、アルカリ土類金属元素または I
IIA族元素から選ばれる一種または二種以上の元素を有
する非晶質複合酸化物を用いることを特徴とする排ガス
浄化用触媒。 - 【請求項2】 請求項1の非晶質複合酸化物に担体酸化
物が混合されていることを特徴とする排ガス浄化用触
媒。 - 【請求項3】 請求項1の非晶質複合酸化物として、化
学構造式X4 PtO 6 (X=Ca、Sr、Ba)、X’
2 Pt2 O7 (X’=Sc、La、Pr)、SrX" P
tO6 (X" =Co、Ni、Cu)、Ba2 ZPtO6
(Z=Pr、Ce)で表される非晶質白金複合酸化物か
ら選ばれる一種または二種以上からなることを特徴とす
る排ガス浄化用触媒。 - 【請求項4】 請求項1の非晶質複合酸化物として、B
a8 Y3 Pt4 O17 .5,Ba4 CuPt2 O9 ,Ba2
Y2 CuPtO8 ,Ba2 Y2 Cu2 PtO 10,Ba3
Y2 Cu2 PtO10,Ba1.3 Sr1.7 Y2 Cu2 Pt
O10,Ba2Ho2 CuPtO8 ,Ba3 Ho2 Cu2
PtO10,Ba2 Er2 CuPtO8,Ba2 Er2 C
u2 PtO10で表される非晶質白金複合酸化物のうちの
一種または二種以上を用いることを特徴とする排ガス浄
化用触媒。 - 【請求項5】 請求項2の担体酸化物として、アルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、セリアから選ばれ
る一種または二種以上を混合することを特徴とする排ガ
ス浄化用触媒。 - 【請求項6】 請求項2の担体酸化物として、アルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、セリアから選ばれ
る各々と、アルカリ土類元素またはランタノイド元素と
の複合酸化物を用いることを特徴とする排ガス浄化用触
媒。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP8189672A JPH1028864A (ja) | 1996-07-18 | 1996-07-18 | 排ガス浄化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP8189672A JPH1028864A (ja) | 1996-07-18 | 1996-07-18 | 排ガス浄化用触媒 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH1028864A true JPH1028864A (ja) | 1998-02-03 |
Family
ID=16245253
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP8189672A Pending JPH1028864A (ja) | 1996-07-18 | 1996-07-18 | 排ガス浄化用触媒 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH1028864A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2006055793A (ja) * | 2004-08-23 | 2006-03-02 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 窒素酸化物除去材及び窒素酸化物除去装置 |
JP2021065864A (ja) * | 2019-10-28 | 2021-04-30 | 株式会社豊田中央研究所 | 排ガス浄化触媒及び排ガス浄化装置 |
-
1996
- 1996-07-18 JP JP8189672A patent/JPH1028864A/ja active Pending
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2006055793A (ja) * | 2004-08-23 | 2006-03-02 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 窒素酸化物除去材及び窒素酸化物除去装置 |
JP2021065864A (ja) * | 2019-10-28 | 2021-04-30 | 株式会社豊田中央研究所 | 排ガス浄化触媒及び排ガス浄化装置 |
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