JPH1025198A - ダイヤモンド型結晶構造を有するbcn物質の分離精製方法 - Google Patents

ダイヤモンド型結晶構造を有するbcn物質の分離精製方法

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JPH1025198A
JPH1025198A JP18215396A JP18215396A JPH1025198A JP H1025198 A JPH1025198 A JP H1025198A JP 18215396 A JP18215396 A JP 18215396A JP 18215396 A JP18215396 A JP 18215396A JP H1025198 A JPH1025198 A JP H1025198A
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JP
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bcn
diamond
crystal structure
type crystal
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JP18215396A
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Shuzo Fujiwara
修三 藤原
Youzou Kakudate
洋三 角舘
Yoshio Samejima
美穂 鮫島
Teruyuki Awano
照幸 阿波野
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National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Asahi Chemical Industry Co Ltd
Original Assignee
Agency of Industrial Science and Technology
Asahi Chemical Industry Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ホウ素、炭素、窒素の三元素からなるダイヤ
モンド型結晶構造を有する物質の高純度化を目的とした
分離精製方法を提供する。 【解決手段】 ホウ素、炭素、窒素の三元素からなるダ
イヤモンド型結晶構造を有する物質中に含まれるグラフ
ァイト類似等の結晶構造を有する出発原料を塩素のオキ
ソ酸中で溶解除去することにより、ダイヤモンド型結晶
構造を有する物質を分離精製する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明はホウ素(B)、炭素
(C)、窒素(N)の三元素を主成分とするダイヤモン
ド型結晶構造を有するBCN物質の分離精製方法に関す
る。
【0002】
【従来の技術】ダイヤモンドやホウ素及び窒素元素から
なる等軸晶系窒化ホウ素(以下、高圧相窒化ホウ素と記
す)は、極めて硬く、高性能の研磨剤や切削材として産
業上不可欠の物質となっており、また近年は優れた半導
体としての利用が注目されている。しかし、ダイヤモン
ドは最も硬い物質であるが、高温下では酸化雰囲気中で
酸化されること、又、鉄系統の材料には浸食されやすい
という欠点をもつ。一方、高圧相窒化ホウ素は、ダイヤ
モンドの有する欠点は持たないが、そのビッカース硬度
はダイヤモンドの約半分しかない。
【0003】近年、これらの物質の欠点を克服する新し
い物質として、ホウ素、炭素、窒素の三成分を主成分と
するダイヤモンド型結晶構造を有するBCN物質が注目
され、硬質物質及びその製造方法(特公昭61−243
28号公報)、多結晶性BCN物質及びその製造方法
(特開平6−316411号公報)等の技術が開示され
ている。通常、ダイヤモンド型結晶構造のBCN物質
は、出発原料としてグラファイト状BCN物質、グラフ
ァイト類似状BCN物質、あるいは非晶質構造のBCN
物質を用い、それをプレスなどによる静圧高温下、或い
は爆薬などによる動圧高温下で相変化させることにより
得られる。しかし、高温高圧下の処理において、出発原
料を全てダイヤモンド型結晶構造のBCN物質へ相変化
させることは、技術上、困難であり、その生成物がダイ
ヤモンド型結晶構造のBCN物質に期待される特性を発
揮するためには、分離精製技術の確立が不可欠であっ
た。
【0004】従来、ダイヤモンドの場合は、特公昭52
−28749号公報の酸化鉛を用いて高温加熱処理する
方法、又、高圧相窒化ホウ素の場合は、特開昭47−3
4100号公報のアルカリ金属水酸化物を用いた溶融液
と反応させる技術が開示されている。しかし、本願発明
に係る物質は、ホウ素、炭素、窒素の三元素よりなるダ
イヤモンド型結晶構造の新規物質であり、又、前記した
特公昭61−24328号公報及び特開平6−3164
11号公報においても、分離精製に関する詳細な技術は
開示されていないのが実状である。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記高温高
圧下で生成した混合物質からダイヤモンド型結晶構造の
BCN物質を分離精製する方法を提供しようとするもの
である。
【0006】
【課題を解決するための手段】即ち本発明は、ホウ素
(B)、炭素(C)、窒素(N)の三元素を主成分とす
るダイヤモンド型結晶構造のBCN物質とグラファイト
状BCN物質、グラファイト類似状BCN物質、または
非晶質構造を有するBCN物質からなる混合物質を塩素
のオキソ酸またはその混合溶液と反応させることにより
ダイヤモンド型結晶構造BCN物質の分離精製方法を提
供するものである。
【0007】本発明におけるホウ素(B)、炭素
(C)、窒素(N)の三元素を主成分とするダイヤモン
ド型結晶構造を有するBCN物質とは、結晶の微視的構
造が等軸晶系(または立方晶系)の結晶格子であること
を意味し、該格子点である原子がホウ素、炭素、窒素で
あることを意味する。又、その組成式はBXYZで表
され、単結晶或いは多結晶体からなる物質を意味するも
のである。
【0008】次に本発明における出発原料として用いら
れるグラファイト状BCN物質、グラファイト類似状B
CN物質、または非晶質構造のBCN物質とは、例え
ば、三塩化ホウ素とアセトニトリルを混合した時に得ら
れる常温で固体状の物質を500℃以上、望ましくは1
500℃程度の温度で加熱処理することにより得られる
グラファイト状BCN物質、或いは非晶質構造のBCN
物質、または三塩化ホウ素とアセチレンのような炭化水
素及びアンモニアのような窒素含有気体の三者を高温処
理して得られる反応生成物であって、ホウ素、炭素、窒
素の三元素を含有する化合物の混合物を意味する。しか
し、本質的には、本発明における出発原料はグラファイ
ト状、グラファイト類似状、もしくは非晶質構造のホウ
素、炭素、窒素含有物質であれば充分であり、前記の合
成方法に限定されるものではない。更に本発明における
塩素のオキソ酸とは、塩素原子に酸素原子が結合してお
り、該酸素原子の一部または全部に水素が結合した化合
物を意味する。化学式は、一般的にHnClOm+nで
表されるか、具体的には過塩素酸、亜塩素酸、次亜塩素
酸などである。なお、その中で酸化力の強い過塩素酸
は、分離精製においては特に好ましく、通常、70%過
塩素酸を使用するが、反応速度を調整したい時には希釈
するか、或いは他の酸と混合して用いても良く、硝酸と
混合することは安全性の上からも好ましい。
【0009】上記精製工程によって不純物及び副生成物
等は大部分除去できるが、更に溶融水酸化アルカリで処
理し続いて王水で処理することによって、一層純度の高
いダイヤモンド型結晶構造のBCN物質を得ることがで
きる。
【0010】溶融水酸化アルカリ処理は例えば350℃
の溶融水酸化ナトリウムとBCN物質とを接触させる。
【0011】水酸化アルカリの温度がその融点より低い
と均一反応は困難なので融点より高い温度で接触させる
必要がある。水酸化ナトリウムの場合は318℃以上で
ある。
【0012】王水による処理は、溶融アルカリ処理によ
って生じた分解生成物等を除去するためのものであり、
アルカリ処理後、洗浄した試料を王水中で浸漬処理し、
その後再び蒸留水によって洗浄する。なお、この際王水
は70%硝酸と35%塩酸を1対3の割合で混合した一
般的な組成である。
【0013】
【実施例】以下に本発明の詳細を実施例に基づいて説明
するが、かかる実施例により限定されるものではない。
【0014】実施例1 三塩化ホウ素とアセトニトリルを1500℃で加熱処理
する熱CVD法により黒色の粉末を合成し、出発原料と
した。得られた粉末を粉末X線回折法により調査した結
果、グラファイト構造特有の強い回折ピーク(002面
からのピーク)が認められた、また積層方向は乱層構造
であることが確認された。なお、元素分析の結果、B:
C:Nの重量比はおよそ1:2.5:1であり、水素を
約2%含有していた。該出発原料である粉末と銅粉を重
量比4:96の割合で混合撹拌し、混合物を金型に入
れ、プレス成形することにより、直径20mm、厚さ5
mmの円盤状成形体を得た。成形体は理論値の約70%
の密度を有している。この成形体を試料として、図1に
示す爆薬による衝撃処理を行った。図1の装置は、希薄
波によって生じる試料容器の破壊を防止するためモーメ
ンタムトラップ7の中心部に試料を収容した試料容器1
を入れ、その上方に飛翔距離を隔てて飛翔銅板2、主爆
薬3、低速爆薬4、高速爆薬5および電気雷管6を組合
せた爆薬による加圧装置を配置したものである。
【0015】使用した爆薬はHMX系爆薬であり、試料
内に発生する衝撃波による圧力は約40GPaと推定さ
れた。
【0016】衝撃処理後、試料容器を回収し、機械加工
によって試料を取り出し、まず混合した銅粉を硝酸によ
って溶解除去した。粉末X線回折法(40KV/150
mA)により調査した結果を図2に示すが、銅の回折ピ
ークは認められず、等軸晶系ダイヤモンドの回折ピーク
(111面からの回折ピーク)とグラファイト状物質0
02面からの回折ピークが確認された。
【0017】こうして得られた粉末2gと市販の70重
量%過塩素酸200cc〔片山化学工業(株)試薬特
級〕を混合し、190℃、1時間の加熱処理を行った。
水洗、乾燥処理後、得られた粉末は黒青色であった。得
られた試料を粉末X線回折によって調査した結果、図4
に示すように不純物及び副生成物等に伴うと思われる弱
い回折ピークが認められた。
【0018】実施例2 銅粉を硝酸によって溶解除去するまでは、実施例1と同
様の操作を行った。かかる後、市販70重量%過塩素酸
と蒸留水と市販70重量%硝酸を約7:2:1の重量比
で混合し、得られた粉末2gを加え、140℃から15
0℃の温度範囲、1時間の条件で3回処理した。水洗、
乾燥処理後、得られた粉末を粉末X線回折による分析し
た結果、等軸晶系ダイヤモンド111面からの回折ピー
クに対してグラファイト状物質002面の回折ピークが
約3%の相対強度比で確認された。
【0019】実施例3 実施例1において製造日の異なる出発原料を用いた。得
られた出発原料には粉末X線回折の結果、若干の酸化ア
ルミニウムの混入が認められた。実施例1と同様の操作
を行い、その後、粉末X線回折を行った結果、酸化アル
ミニウムの存在は認められなかった。
【0020】実施例4 実施例1に記載した方法で得られたBCN物質1gを3
50℃の水酸化ナトリウム融解物中に入れ、30分間経
過後、水洗、乾燥後、更に王水(70wt%硝酸:35
wt%塩酸=1:3)に入れ、30分間経過後、取り出
して水洗乾燥した。
【0021】この試料の粉末X線回折の結果を図3に示
す。その結果均一な物質からなるダイヤモンド型結晶構
造の物質であることが確認された。
【0022】なお、得られた粉末の組成式は、元素分析
の結果、B1.02.81.0であった。
【0023】更に、固体NMRによる分析の結果、13
スペクトルから三種類のSP3結合性炭素が存在し、11
BスペクトルからSP3結合性ホウ素が存在することが
確認された。
【0024】
【発明の効果】以上、説明したように、本発明によれ
ば、ホウ素(B)、炭素(C)、窒素(N)の三元素を
主成分とする高純度のダイヤモンド型結晶構造を有する
BCN物質を分離精製することができる。本物質はダイ
ヤモンドと高圧相窒化ホウ素の両方の性質を持つことが
考えられ、有用な研磨材、切削材、若しくは半導体材料
として産業上の利用が期待できるものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】爆薬による衝撃処理装置
【図2】硝酸処理後の粉末X線回折図、
【図3】実施例4で得られた試料の粉末X線回折図、
【図4】実施例1で得られた試料の粉末X線回折図。
【符号の説明】 1 試料容器 2 飛翔銅板 3 主爆薬 4 低速爆薬 5 高速爆薬 6 電気雷管 7 モーメンタムトラップ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 角舘 洋三 茨城県つくば市東1丁目1番 工業技術院 物質工学工業技術研究所内 (72)発明者 鮫島 美穂 宮崎県延岡市旭町6丁目4100番地 旭化成 工業株式会社内 (72)発明者 阿波野 照幸 宮崎県延岡市旭町6丁目4100番地 旭化成 工業株式会社内

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ホウ素(B)、炭素(C)、窒素(N)
    の三元素を主成分とするダイヤモンド型結晶構造のBC
    N物質、グラファイト状BCN物質、グラファイト類似
    状BCN物質または非晶質構造のBCN物質からなる混
    合物質を塩素のオキソ酸またはその混合溶液と反応させ
    ることによりなるダイヤモンド型結晶構造を有するBC
    N物質の分離精製方法。
  2. 【請求項2】 塩素のオキソ酸が過塩素酸であることを
    特徴とする請求項1記載の分離精製方法。
  3. 【請求項3】 混合溶液が過塩素酸と硝酸であることを
    特徴とする請求項1記載の分離精製方法。
  4. 【請求項4】 上記請求項1ないし請求項3の何れかの
    精製方法に続き、更にそのBCN物質を溶融状態の水酸
    化アルカリと接触させ、続いて王水と接触させることを
    特徴とするダイヤモンド型結晶構造BCN物質の分離精
    製方法。
JP18215396A 1996-07-11 1996-07-11 ダイヤモンド型結晶構造を有するbcn物質の分離精製方法 Pending JPH1025198A (ja)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003081615A (ja) * 2001-09-05 2003-03-19 Asahi Kasei Corp 炭窒化硼素の製造方法

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