JPH10250018A - 積層材料及び該材料から形成される紙パック容器 - Google Patents
積層材料及び該材料から形成される紙パック容器Info
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Abstract
リア性の優れた積層材料、該積層材料から形成される紙
パック容器を提供すること。 【解決手段】 少なくとも、基材である紙層と、(A)
液晶ポリエステルを連続相とし(B)液晶ポリエステル
と反応性を有する官能基を有するゴムを分散相とする液
晶ポリエステル樹脂組成物を含有する層を、積層してな
る積層材料。基材である紙層と、(A)液晶ポリエステ
ルを連続相とし(B)液晶ポリエステルと反応性を有す
る官能基を有するゴムを分散相とする液晶ポリエステル
樹脂組成物を含有する層と、熱可塑性樹脂からなる層と
を積層してなる積層材料。該積層材料から形成されてな
る紙パック容器。
Description
エステル樹脂組成物層を含む積層材料に関する。更に詳
しくは、本発明は、耐熱性、耐屈曲性、ガスバリア性に
優れた積層材料、及び該積層材料から形成されてなる紙
パック容器に関するものである。
で加工した紙容器は、軽量で割れない、安価である、衛
生性が良いなどの特徴があり、飲料、食品用途を中心に
産業界で広範囲に使用されているが、ガスバリア性は不
十分であった。そのため、ポリオレフィンフィルム、エ
ンジニアリングプラスチックフィルムと紙との積層材料
が開発されている。しかしながら、ポリオレフィンフィ
ルムにしてもあるいは汎用エンジニアリングプラスチッ
クフィルムにしても、水蒸気や酸素などに対するガスバ
リア性が不十分であり、そのためそれらを構成成分とす
る紙パック容器では、内容物の酸化、劣化、腐敗などが
生じ易い。あるいは耐熱性が不十分であるなどの問題が
あった。
されており、例えば特開平1−199880号公報に
は、紙層およびガスバリア性合成樹脂からなる紙パック
容器について記載されている。また、特開平3−610
40号公報には、ポリ−3−メチル−1−ブテンからな
る層および紙層で構成される積層フィルムに関して記載
されている。特開平3−153348号公報には、紙層
およびエチレンビニルアルコール共重合体を含むポリマ
ー層から構成される積層型シートに関して記載されてい
る。また、特開平5−154964号公報には、紙層と
エチレン−酢酸ビニル共重合体を含むポリマー層から形
成される包装材料に関して記載されている。しかしなが
ら、紙を基材とする上記の積層体はいずれの場合もガス
バリア性、あるいは耐熱性は十分なものではなかった。
積層体も知られているが、この場合はガスバリア性が優
れているがピンホールが発生し易い、耐屈曲性が劣る、
電子レンジ使用ができない、金属箔があるため廃棄処理
が困難等種々の問題点が指摘されている。
基材とする、耐熱性、耐屈曲性、ガスバリア性の優れた
積層材料、該積層材料から形成される紙パック容器を提
供することにある。
な問題を解決すべく鋭意検討を続け本発明に到達した。
即ち本発明は、少なくとも、基材である紙層と、(A)
液晶ポリエステルを連続相とし(B)液晶ポリエステル
と反応性を有する官能基を有するゴムを分散相とする液
晶ポリエステル樹脂組成物を含有する層を、積層してな
る積層材料、ならびに、基材である紙層と、(A)液晶
ポリエステルを連続相とし(B)液晶ポリエステルと反
応性を有する官能基を有するゴムを分散相とする液晶ポ
リエステル樹脂組成物を含有する層と、熱可塑性樹脂か
らなる層とを積層してなる積層材料にかかるものであ
る。さらに本発明は、該積層材料から形成されてなる紙
パック容器にかかるものである。
る。本発明における基材の紙としては特に限定するもの
ではないが、例えば、クラフト紙、ミルクカートン紙、
グラビア用紙、クレーコート紙、一般上質紙、白ボー
ル、マニラボール、ライナー、厚紙、和紙などを挙げる
ことができる。本発明の基材の紙層の厚みは、特に制限
するものではなく、目的に応じて紙層の厚みを変えるこ
とができるが、厚みが5〜1000μmの範囲のものが
好ましく用いられる。
物の成分(A)の液晶ポリエステルは、サーモトロピッ
ク液晶ポリマーと呼ばれるポリエステルである。具体的
には、(1)芳香族ジカルボン酸と芳香族ジオールと芳
香族ヒドロキシカルボン酸との組み合わせからなるも
の、(2)異種の芳香族ヒドロシカルボン酸の組み合わ
せからなるもの、(3)芳香族ジカルボン酸と核置換芳
香族ジオールとの組み合わせからなるもの、(4)ポリ
エチレンテレフタレートなどのポリエステルに芳香族ヒ
ドロキシカルボン酸を反応させて得られるもの、などが
挙げられ、400℃以下の温度で異方性溶融体を形成す
るものである。なお、これらの芳香族ジカルボン酸、芳
香族ジオール及び芳香族ヒドロキシカルボン酸の代わり
に、それらのエステル形成性誘導体が使用されることも
ある。
ては、下記の芳香族ジカルボン酸に由来する繰返し構
造単位、芳香族ジオールに由来する繰返し構造単位、
芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰返し構造単
位を例示することができるが、これらに限定されるもの
ではない。
構造単位:
位:
繰返し構造単位:
ら特に好ましい液晶ポリエステルは なる繰り返し構造単位を、好ましくは30モル%以上、
含むものであり、具体的には繰り返し構造単位の組み合
わせが下記(I)〜(VI)のいずれかのものである。
については、例えば特公昭47−47870号公報、特
公昭63−3888号公報、特公昭63−3891号公
報、特公昭56−18016号公報、特開平2−515
23号公報などに記載されている。これらの中で好まし
くは(I)、(II)、(IV)の組合せであり、さらに好
ましくは(I)、(II)の組み合せが挙げられる。
物において、高い耐熱性が要求される分野には成分
(A)の液晶ポリエステルが、下記の繰り返し単位
(a’)が30〜80モル%、繰り返し単位(b’)が
0〜10モル%、繰り返し単位(c’)が10〜25モ
ル%、繰り返し単位(d’)が10〜35モル%からな
る液晶ポリエステルが好ましく使用される。
物の成分(B)は、液晶ポリエステルと反応性を有する
官能基を有するゴムである。
分子学会編、1988年出版、朝倉書店)による室温に
てゴム弾性を有する高分子物質に該当するものであり、
その具体例としては、天然ゴム、ブタジエン重合体、ブ
タジエン−スチレン共重合体(ランダム共重合体、ブロ
ック共重合体(SEBSゴムまたはSBSゴム等を含
む)、グラフト共重合体などすべて含まれる)もしくは
その水素添加物、イソプレン重合体、クロロブタジエン
重合体、ブタジエン−アクリロニトリル共重合体、イソ
ブチレン重合体、イソブチレン−ブタジエン共重合体ゴ
ム、イソブチレン−イソプレン共重合体、アクリル酸エ
ステル−エチレン系共重合体ゴム、エチレン−プロピレ
ン共重合体ゴム、エチレン−ブテン共重合体ゴム、エチ
レン−プロピレン−スチレン共重合体ゴム、スチレン−
イソプレン共重合体ゴム、スチレン−ブチレン共重合
体、スチレン−エチレン−プロピレン共重合体ゴム、パ
ーフルオロゴム、ふっ素ゴム、クロロプレンゴム、ブチ
ルゴム、シリコーンゴム、エチレン−プロピレン−非共
役ジエン共重合体ゴム、チオールゴム、多硫化ゴム、ポ
リウレタンゴム、ポリエーテルゴム(例えばポリプロピ
レンオキシド等)、エピクロルヒドリンゴム、ポリエス
テルエラストマー、ポリアミドエラストマー等が挙げら
れる。中でも、アクリルゴム、ブタジエン−スチレン共
重合体もしくはその水素添加物、アクリル酸エステル−
エチレン系共重合体が好ましく用いられ、(メタ)アク
リル酸エステル−エチレン系共重合体ゴムがさらに好ま
しい。
(例えば乳化重合法、溶液重合法等)、いかなる触媒
(例えば過酸化物、トリアルキルアルミニウム、ハロゲ
ン化リチウム、ニッケル系触媒等)でつくられたもので
もよい。
において液晶ポリエステルと反応性を有する官能基を有
するものである。
としては、オキサゾリル基、エポキシ基、アミノ基など
が挙げられるが、エポキシ基が好ましい。エポキシ基な
どは他の官能基の一部として存在していてもよく、その
ような例としては例えばグリシジル基が挙げられる。
ステルと反応性を有する官能基をゴム中に導入する方法
としては、特に限定されるものではなく、周知の方法で
行うことができる。例えばゴムの合成段階で、液晶ポリ
エステルと反応性を有する官能基を有するモノマーを共
重合により導入することも可能であるし、ゴムに液晶ポ
リエステルと反応性を有する官能基を有するモノマーを
グラフト共重合することも可能である。
を有する単量体、特にグリシジル基を有する単量体とし
ては、不飽和カルボン酸グリシジルエステル、不飽和グ
リシジルエーテルなどが好ましく挙げられ、本発明の液
晶ポリエステルと反応性を有する官能基を有するゴム
(B)として好ましくは、不飽和カルボン酸グリシジル
エステル単位および/または不飽和グリシジルエーテル
単位を含有する共重合体ゴムである。
記一般式 (Rはエチレン系不飽和結合を有する炭素数2〜13の
炭化水素基である。)で表され、また不飽和グリシジル
エーテルは下記一般式 (Rはエチレン系不飽和結合を有する炭素数2〜18の
炭化水素基であり、Xは−CH2−O−または である。)で表される。
エステルとしては、例えばグリシジルアクリレート、グ
リシジルメタクリレート、イタコン酸ジグリシジルエス
テル、ブテントリカルボン酸トリグリシジルエステル、
p−スチレンカルボン酸グリシジルエステルなどを挙げ
ることができる。不飽和グリシジルエーテルとしては、
例えばビニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエ
ーテル、2−メチルアリルグリシジルエーテル、メタク
リルグリシジルエーテル、スチレン−p−グリシジルエ
ーテル等が例示される。
を有するゴム(B)の好ましい具体例としては、(メ
タ)アクリル酸エステル−エチレン−(不飽和カルボン
酸グリシジルエステルおよび/または不飽和グリシジル
エーテル)共重合体ゴムを挙げることができる。
アクリル酸またはメタクリル酸とアルコールから得られ
るエステルである。アルコールとしては、炭素数1〜8
のアルコールが好ましい。(メタ)アクリル酸エステル
の具体例としては、メチルアクリレート、メチルメタク
リレート、n−ブチルアクリレート、n−ブチルメタク
リレート、tert−ブチルアクリレート、tert−
ブチルメタクリレート、2−エチルヘキシルアクリレー
ト、2−エチルヘキシルメタクリレートなどを挙げるこ
とができる。なお、(メタ)アクリル酸エステルとして
は、その一種を単独で使用してもよく、または二種以上
を併用してもよい。
レン−(不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび/
または不飽和グリシジルエーテル)共重合体ゴムは、通
常の方法、たとえばフリーラジカル開始剤による塊状重
合、乳化重合、溶液重合などによって製造することがで
きる。なお、代表的な重合方法は、特公昭46−450
85号公報、特開昭61−127709号公報などに記
載された方法、フリーラジカルを生成する重合開始剤の
存在下、圧力500kg/cm2以上、温度40〜30
0℃の条件により製造することができる。
応性を有する官能基を有するゴム(B)は、(メタ)ア
クリル酸エステル単位が40重量%をこえ、97重量%
未満、好ましくは45〜70重量%、エチレン単位が3
重量%以上、50重量%未満、好ましくは10〜49重
量%、不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび/ま
たは不飽和グリシジルエーテル単位が0.1〜30重量
%、好ましくは0.5〜20重量%である。
以下であるとゴム弾性が低下し、該組成物の耐衝撃性改
良の効果が小さくなる場合があり、また(メタ)アクリ
ル酸エステルが97重量%以上であると、該共重合体ゴ
ムの脆化点が高くなり、該組成物の低温での機械的性質
が低下する場合があり好ましくない。また、不飽和カル
ボン酸グリシジルエステルおよび/または不飽和グリシ
ジルエーテルが0.1重量%未満であると、液晶ポリエ
ステル樹脂組成物の耐衝撃性が低下し、30重量%を超
えると該組成物の剛性が低下する場合があり好ましくな
い。
〜70のものが好ましく、3〜30のものがさらに好ま
しく、4〜25のものが特に好ましい。ここでいうムー
ニー粘度は、JIS K6300に準じて100℃ラー
ジローターを用いて測定した値をいう。
量が3J/g未満のものが好ましい。3J/g以上であ
れば、組成物の熱安定性が低下する場合があり好ましく
ない。ここで、結晶の融解熱量は、−150℃から10
0℃まで20℃/分で昇温するDSC測定による。
を行い、加硫ゴムとして用いることができる。上記の
(メタ)アクリル酸エステル−エチレン−(不飽和カル
ボン酸グリシジルエステルおよび/または不飽和グリシ
ジルエーテル)共重合体ゴムの加硫は、多官能性有機
酸、多官能性アミン化合物、イミダゾール化合物などを
用いることで達成されるが、これらに限定されるもので
はない。
物の形態は、(A)液晶ポリエステルが連続相、ゴム
(B)が分散相である。液晶ポリエステルが連続相でな
い場合には、液晶ポリエステル樹脂組成物を含有する層
のガスバリア性、耐熱性などが著しく低下して好ましく
ない。
成物の好ましい態様としては、成分(A)と成分(B)
の比率が、成分(A)が56.0〜99.9重量%、さ
らに好ましくは65.0〜99.9重量%、特に好まし
くは70〜98重量%、成分(B)が44.0〜0.1
重量%、さらに好ましくは35.0〜0.1重量%、特
に好ましくは30〜2重量%を含有する樹脂組成物であ
る。成分(A)が56.0重量%未満であるとガスバリ
ア性が低下することがあり好ましくない。また成分
(A)が99.9重量%を超えると該組成物の成膜性の
改良効果が充分でない場合があり、価格的にも高価なも
のとなり好ましくない。
物を製造する方法としては周知の方法を用いることがで
きる。たとえば、溶液状態で各成分を混合し、溶剤を蒸
発させるか、溶剤中に沈殿させる方法が挙げられる。工
業的見地からみると溶融状態で各成分を混練する方法が
好ましい。溶融混練には一般に使用されている一軸また
は二軸の押出機、各種のニーダー等の混練装置を用いる
ことができる。特に二軸の高混練機が好ましい。溶融混
練に際しては、混練装置のシリンダー設定温度は200
〜360℃の範囲が好ましく、さらに好ましくは230
〜350℃である。
もしくはヘンシェルミキサーのような装置で各成分を均
一に混合してもよいし、必要な場合には混合を省き、混
練装置にそれぞれ別個に定量供給する方法も用いること
ができる。
成物においては、所望により無機充填剤が用いられる。
このような無機充填剤としては、炭酸カルシウム、タル
ク、クレー、シリカ、炭酸マグネシウム、硫酸バリウ
ム、酸化チタン、アルミナ、石膏、ガラスフレーク、ガ
ラス繊維、炭素繊維、アルミナ繊維、シリカアルミナ繊
維、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウム繊
維等が例示される。
成物に、必要に応じて、さらに、有機充填剤、酸化防止
剤、熱安定剤、光安定剤、難燃剤、滑剤、帯電防止剤、
無機または有機系着色剤、防錆剤、架橋剤、発泡剤、蛍
光剤、表面平滑剤、表面光沢改良剤、フッ素樹脂などの
離型改良剤などの各種の添加剤を製造工程中あるいはそ
の後の加工工程において添加することができる。
物層の厚みには特に制限はないが、好ましくは1〜50
0μm、さらに好ましくは1〜200μmである。
塑性樹脂層を構成成分として含むことができる。かかる
熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィン、ポリスチレ
ン、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリアセター
ル、ポリアミド、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテ
ルサルホン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化
ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフェニレンサルファ
イド、フッ素樹脂から選ばれる少なくとも一種を含有す
るものであることが好ましい。中でもポリオレフィン、
ポリエステル、ポリアミドの少なくとも一種を含有する
ものが好ましい。
数2〜20個からなるオレフィン、ジオレフィン等の単
独重合体または共重合体を使用できる。オレフィン、ジ
オレフィンの具体例としては、エチレン、プロピレン、
ブテン−1、ペンテン−1、ヘキセン−1、ヘプテン−
1、オクテン−1、ノネン−1、デセン−1、ヘキサデ
セン−1、エイコセン−1,4−メチルペンテン−1,
5−メチル−2−ペンテン−1等が例示される。かかる
ポリオレフィンの具体例としては、低密度ポリエチレ
ン、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ−1−
ブテン、ポリ−4−メチルペンテン−1、エチレン/ブ
テン−1共重合体、エチレン/4−メチルペンテン−1
共重合体、エチレン/ヘキセン−1共重合体、プロピレ
ン/エチレン共重合体、プロピレン/ブテン−1共重合
体などを挙げることができる。
例えば2価のカルボン酸と2価のアルコールとの重縮合
体等が挙げられ、その場合好ましくは、芳香族ジカルボ
ン酸とアルキレングリコールの重縮合体である。そのよ
うなポリエステルの具体例としてはポリエチレンテレフ
タレート、ポリブチレンテレフタレートなどを挙げるこ
とができる。
カルボン酸と2価のアミンとの重縮合体やアミノカルボ
ン酸の重縮合体等が挙げられ、そのようなポリアミドの
具体例としては、ポリアミド6、ポリアミド12、ポリ
アミド11、ポリアミド6−6、ポリアミド6−12、
ポリアミドMXD6などが挙げられる。
用する際などには、これらの熱可塑性樹脂の中ではポリ
オレフィンが好ましい。該ポリオレフィンとしてはポリ
エチレンが好ましく、低密度ポリエチレンがさらに好ま
しい。該熱可塑性樹脂層の厚みは特に制限するものでは
ないが、5〜100μmの範囲が好ましい。該熱可塑性
樹脂層と基材の紙層、あるいは液晶ポリエステル樹脂層
とは、熱プレスなどの方法により接着させることができ
る。
物層や熱可塑性樹脂層の表面を必要に応じて表面処理を
施すことができる。このような表面処理法としては、例
えばコロナ放電処理、プラズマ処理、火炎処理、スパッ
タリング処理、溶剤処理などが挙げられる。
(I)層と前記液晶ポリエステル樹脂組成物(II)層か
ら形成されるが、(I)層と(II)層の2層積層体ある
いはその交互に積層された3層以上の積層体、(II)
層、(I)層およびポリエチレンの如き熱可塑性樹脂層
の3層積層体、(I)層、(II)層あるいは熱可塑性樹
脂層の交互に積層された4層以上の積層体であってもよ
い。また、熱可塑性樹脂層/(I)層/(II)層/熱可
塑性樹脂層の様な積層体も可能であり、さらにそれ以上
の積層構造もとることができる。また、必要に応じて各
層の間に各層間の接着層があってもよい。
剤やポリウレタン接着剤からなる層や、接着フィルムか
らなる層を挙げることができる。
は、特に制限するものではなく、例えばインフレーショ
ン成膜法、あるいはTダイ押し出し法などにより得られ
た液晶ポリエステル樹脂組成物フィルムと紙層、場合に
よっては紙層と熱可塑性樹脂フィルムとを熱ロール、も
しくはプレス機を使用した熱圧着によりそれらの積層体
を得る方法、紙層に溶融した液晶ポリエステル樹脂組成
物をコーティングする方法、液晶ポリエステル樹脂と熱
可塑性樹脂を共押出しして得られた積層体と紙層をラミ
ネートする方法などを挙げることができる。
ク容器を得ることができる。紙パック容器の形状、ある
いはその製法は特に限定するものではなく、直方体、立
方体、円筒状あるいはゲーベルトップ型など任意に選ぶ
ことができ、例えば該積層体を所定の形状に打ち抜いた
のち、熱融着あるいは超音波処理などを施すことで紙パ
ック容器を得ることができる。本発明における該積層体
は、廃棄、燃焼時においてもハロゲン含有ガスを発生さ
せることもなく、また灰分が残ることもない。また電子
レンジにも適用可能である。紙パック容器としては、内
容物と接する最も内側の層が低密度ポリエチレンのよう
な熱可塑性樹脂層である積層構造体が好ましい。
ヒー、ウーロン茶、紅茶、緑茶、スポーツ飲料、スー
プ、ポタージュ、ミネラル水、果汁、酒類、化粧品、香
料、薬品などが挙げられる。
パック容器の一例を示す。内容物、例えば果汁などの内
容物に接する側が低密度ポリエチレン層、中間が液晶ポ
リエステル樹脂組成物層、外側が紙層の3層から構成さ
れている。
れらは単なる例示であり、本発明はこれらに限定される
ことはない。
ル)、テレフタル酸2.49kg(15モル)、イソフ
タル酸0.83kg(5モル)および4,4’−ジアセ
トキシジフェニル5.45kg(20.2モル)を櫛型
撹拌翼をもつ重合槽に仕込み、窒素ガス雰囲気下で撹拌
しながら昇温し330℃で1時間重合させた。この間に
副生する酢酸ガスを冷却管で液化し回収、除去しなが
ら、強力な撹拌下で重合させた。その後、系を徐々に冷
却し、200℃で得られたポリマーを系外へ取出した。
この得られたポリマーを細川ミクロン(株)製のハンマ
ーミルで粉砕し、2.5mm以下の粒子とした。これを
更にロータリーキルン中で窒素ガス雰囲気下に280℃
で3時間処理することによって、流動温度が324℃の
粒子状の下記の繰り返し構造単位からなる全芳香族ポリ
エステルを得た。ここで、流動温度とは、島津社製高化
式フローテスターCFT−500型を用いて、4℃/分
の昇温速度で加熱された樹脂を、荷重100kgf/c
m2のもとで、内径1mm、長さ10mmのノズルから
押し出すときに、溶融粘度が48000ポイズを示す温
度のことをいう。以下該液晶ポリエステルをA−1と略
記する。このポリマーは加圧下で340℃以上で光学異
方性を示した。液晶ポリエステルA−1の繰り返し構造
単位は、次の通りである。
g(12.1モル)と6−ヒドロキシ−2−ナフトエ酸
8.4kg(4.5モル)および無水酢酸18.6kg
(18.2モル)を櫛型撹拌翼付きの重合槽に仕込み、
窒素ガス雰囲気下で攪拌しながら昇温し、320℃で1
時間、そしてさらに2.0torrの減圧下に320℃
で1時間重合させた。この間に、副生する酢酸を系外へ
留出し続けた。その後、系を除々に冷却し、180℃で
得られたポリマーを系外へ取出した。この得られたポリ
マーを前記の(A−1)と同様に粉砕したあと、ロータ
リーキルン中で窒素ガス雰囲気下に240℃で5時間処
理することによって、流動温度が270℃の粒子状の下
記の繰り返し単位からなる全芳香族ポリエステルを得
た。以下該液晶ポリエステルをA−2と略記する。この
ポリマーは加圧下で280℃以上で光学異方性を示し
た。液晶ポリエステルA−2の繰り返し構造単位の比率
は次の通りである。
00℃、ラージローターを用いて測定した値である。ま
た結晶の融解熱量は、DSCを使用し、試料を−150
℃から100℃まで20℃/分で昇温して求めた。
実施例5に記載の方法に準じて、アクリル酸メチル/エ
チレン/グリシジルメタクリレート=59.0/38.
7/2.3(重量比)、ムーニー粘度=15、結晶の融
解熱量<1J/gのゴムを得た。以下該ゴムをB−1と
略称することがある。
実施例5に記載の方法に準じて、アクリル酸メチル/エ
チレン/グリシジルメタクリレート=56.0/40.
7/3.3(重量比)、ムーニー粘度=12、結晶の融
解熱量<1J/gのゴムを得た。以下該ゴムをB−2と
略称することがある。
に従って、温度20℃で酸素ガスを用いて測定した。単
位はcc/m2・24hr・1atmである。 水蒸気透過率:JIS Z0208(カップ法)に従っ
て、温度40℃、相対湿度90%の条件で測定した。単
位はg/m2・24hr・1atmである。
ミキサーで混合し、日本製鋼(株)製TEX−30型二
軸押出機を用いてシリンダー設定温度349℃、スクリ
ュー回転数170rpmで溶融混練を行って組成物を得
た。この組成物のペレットを円筒ダイを備えた50mm
φの単軸押出機に供給して、シリンダー設定温度351
℃、回転数60rpmで溶融混練し、直径50mm、リ
ップ間隔1.0mm、ダイ設定温度348℃の円筒ダイ
から上方へ溶融樹脂を押出し、その際この筒状フィルム
の中空部へ乾燥空気を圧入して筒状フィルムを膨張さ
せ、次に冷却させたのちニップロールに通して引取速度
15m/minで引取り、液晶ポリエステル樹脂組成物
フィルムを得た。この際フィルムMD方向の延伸倍率は
3.1、ブロー比は3.7、フィルム厚みは39μmで
あった。以下該フィルムをg−1と略称することがあ
る。
ルA−1のみを用いた他は参考例1の場合と同様にして
成膜を試みたがフィルムは得られなかった。
ダー設定温度を298℃とした外は参考例1と同様にし
て溶融混練を行い組成物を得た。次いでシリンダー設定
温度を290℃、ダイ設定温度を293℃、引き取り速
度を25m/minとした以外は参考例1と同様にして
成膜を行いフィルムを得た。この際フィルムMD方向の
延伸倍率は5.5、ブロー比は4.1、得られたフィル
ムの厚みは31μmであった。以下該フィルムをg−2
と略称することがある。
エチレン L405(MFR=3.7g/10min)
9重量部を配合した外は参考例3と同様にして溶融混
練し、成膜を試みたがフィルムは得られなかった。
ムg−1上に東洋モートン(株)製二液硬化型ポリウレ
タン系接着剤AD−315を塗布、乾燥後、秤量75g
/m2、厚さ120μmの白板紙を該接着剤塗布面に貼
り、東洋精機(株)製、ラミネータを使用して熱圧着す
ることにより積層フィルムを得た。
エステル樹脂組成物フィルムg−2、カイト化学工業
(株)製の厚さ35μmの低密度ポリエチレンフィルム
S−1を順次重ねた後、加圧プレス法により3層積層
体を得た。得られた積層体のガスバリア試験結果を表1
に示す。
は実施例2と同様にしてラミネートフィルムを得、ガス
バリア試験に供した。その結果を表1に示す。
ールから3m/minの速度で繰り出された厚さ30μ
mのカイト化学工業(株)製直鎖低密度ポリエチレン
(LL−2)と、図中符号6の、ロールから3m/mi
nの速度で繰り出された秤量 60g/m2、厚さ75
μmの上質紙の間に、参考例1において得られた、A−
1 77重量%、B−1 23重量%を溶融混練して得
られたペレットを、Tダイを備えた50mmφ単軸押出
機を使用してシリンダー設定温度350℃、スクリュー
回転数80rpmとして、ダイリップ幅300mm、ダ
イスリット間隔0.8mm、ダイ設定温度352℃とし
たTダイ(図中符号4)より溶融押出しし、190℃に
加熱した加熱ロール(図中符号7)でそれらを圧着した
のち、3m/minの速度で巻き取りロール(図中符号
9)で巻きとり3層積層体を得た。該積層体における液
晶ポリエステル樹脂組成物層の厚みは47μmであっ
た。また該積層体のガスバリア性能は表1に示す通りで
あった。
物の代わりにA−1のみを使用したほかは実施例3と同
様にして製膜を試みたが、A−1層の厚みむらが著し
く、良好な積層体はえられなかった。
性を有し、しかも比較的安価で成形も容易である。また
燃焼しても灰分が残らず、有毒ガスも発生しない点から
環境問題にも適応でき、電子レンジでも使用可能である
点から、食品包装容器、ミルクあるいはミルク製品包装
容器、果汁包装容器、酒類包装容器、薬品包装容器、化
粧品包装容器、電子材料包装容器などに幅広く使用する
ことができる。
ック容器の全体図の一例である。本図の紙パック容器
は、本発明の実施態様の一例であり、本発明は何らこれ
に限定されるものではない。
の一例である。
である。
Claims (18)
- 【請求項1】少なくとも、基材である紙層と、(A)液
晶ポリエステルを連続相とし(B)液晶ポリエステルと
反応性を有する官能基を有するゴムを分散相とする液晶
ポリエステル樹脂組成物を含有する層を、積層してなる
ことを特徴とする積層材料。 - 【請求項2】基材である紙層と、(A)液晶ポリエステ
ルを連続相とし(B)液晶ポリエステルと反応性を有す
る官能基を有するゴムを分散相とする液晶ポリエステル
樹脂組成物を含有する層と、熱可塑性樹脂からなる層と
を積層してなることを特徴とする積層材料。 - 【請求項3】熱可塑性樹脂が、ポリオレフィン、ポリス
チレン、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリアセタ
ール、ポリアミド、ポリフェニレンエーテル、ポリエー
テルサルホン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ塩
化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフェニレンサルフ
ァイド、フッ素樹脂から選ばれる少なくとも一種を含有
するものであることを特徴とする請求項2記載の積層材
料。 - 【請求項4】液晶ポリエステル樹脂組成物が、(A)液
晶ポリエステル56.0〜99.9重量%、および
(B)液晶ポリエステルと反応性を有する官能基を有す
るゴム44.0〜0.1重量%を含有する組成物である
ことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の積層
材料。 - 【請求項5】液晶ポリエステル樹脂組成物が、(A)液
晶ポリエステル56.0〜99.9重量%、および
(B)液晶ポリエステルと反応性を有する官能基を有す
るゴム44.0〜0.1重量%を溶融混練して得られる
組成物であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか
に記載の積層材料。 - 【請求項6】液晶ポリエステルと反応性を有する官能基
が、オキサゾリル基、エポキシ基またはアミノ基である
ことを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の積層
材料。 - 【請求項7】液晶ポリエステルと反応性を有する官能基
が、エポキシ基であることを特徴とする請求項1〜5の
いずれかに記載の積層材料。 - 【請求項8】液晶ポリエステルと反応性を有する官能基
を有するゴム(B)が、不飽和カルボン酸グリシジルエ
ステル単位および/または不飽和グリシジルエーテル単
位を含有する共重合体ゴムであることを特徴とする請求
項1〜5のいずれかに記載の積層材料。 - 【請求項9】液晶ポリエステルと反応性を有する官能基
を有するゴム(B)が、(メタ)アクリル酸エステル−
エチレン−(不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよ
び/または不飽和グリシジルエーテル)共重合体ゴムか
らなることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載
の積層材料。 - 【請求項10】液晶ポリエステルと反応性を有する官能
基を有するゴム(B)が、(メタ)アクリル酸エステル
単位が40重量%をこえ97重量%未満、エチレン単位
が3重量%以上50重量%未満、不飽和カルボン酸グリ
シジルエステル単位および/または不飽和グリシジルエ
ーテル単位が0.1〜30重量%よりなる共重合体ゴム
であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載
の積層材料。 - 【請求項11】(メタ)アクリル酸エステルが、メチル
アクリレート、メチルメタクリレート、n−ブチルアク
リレート、n−ブチルメタクリレート、tert−ブチ
ルアクリレート、tert−ブチルメタクリレート、2
−エチルヘキシルアクリレート、2−エチルヘキシルメ
タクリレートから選ばれる少なくとも1種を含むもので
あることを特徴とする請求項9または10記載の積層材
料。 - 【請求項12】液晶ポリエステルと反応性を有する官能
基を有するゴム(B)が、結晶の融解熱量が3J/g未満
の共重合体であることを特徴とする請求項1〜11のい
ずれかに記載の積層材料。 - 【請求項13】液晶ポリエステルと反応性を有する官能
基を有するゴム(B)のムーニー粘度が、3〜70の範
囲であることを特徴とする請求項1〜12のいずれかに
記載の積層材料。ここでいうムーニー粘度は、JIS
K6300に準じて100℃でラージロータを用いて測
定した値をいう。 - 【請求項14】液晶ポリエステルと反応性を有する官能
基を有するゴム(B)のムーニー粘度が、3〜30の範
囲であることを特徴とする請求項1〜12のいずれかに
記載の積層材料。ここでいうムーニー粘度は、JIS
K6300に準じて100℃でラージロータを用いて測
定した値をいう。 - 【請求項15】液晶ポリエステル(A)が、下記の繰り
返し構造単位を少なくとも全体の30モル%含むもので
あることを特徴とする請求項1〜14のいずれかに記載
の積層材料。 - 【請求項16】液晶ポリエステル(A)が、芳香族ジカ
ルボン酸と芳香族ジオールと芳香族ヒドロキシカルボン
酸とを反応させて得られるものであることを特徴とする
請求項1〜14のいずれかに記載の積層材料。 - 【請求項17】液晶ポリエステル(A)が、異種の芳香
族ヒドロキシカルボン酸の組合せを反応させて得られる
ものであることを特徴とする請求項1〜14のいずれか
に記載の積層材料。 - 【請求項18】請求項1〜17のいずれかに記載の積層
材料から形成されてなることを特徴とする紙パック容
器。
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