JPH10212468A - プリント基板用接着剤樹脂組成物 - Google Patents
プリント基板用接着剤樹脂組成物Info
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- JPH10212468A JPH10212468A JP9017042A JP1704297A JPH10212468A JP H10212468 A JPH10212468 A JP H10212468A JP 9017042 A JP9017042 A JP 9017042A JP 1704297 A JP1704297 A JP 1704297A JP H10212468 A JPH10212468 A JP H10212468A
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- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
- H05K3/00—Apparatus or processes for manufacturing printed circuits
- H05K3/38—Improvement of the adhesion between the insulating substrate and the metal
- H05K3/386—Improvement of the adhesion between the insulating substrate and the metal by the use of an organic polymeric bonding layer, e.g. adhesive
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Abstract
熱性、吸湿ハンダ耐熱性、加工性などに優れたプリント
基板用接着剤樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 シロキサンユニットを有するポリイミド
樹脂70〜99重量%及びエポキシ樹脂1〜30重量%
の混合樹脂100重量部に対し、リン酸エステル系、フ
タル酸エステル系、ポリエステル系及び脂肪酸エステル
系の可塑剤の中から選ばれる1種以上の可塑剤を1〜4
5重量部配合してなるプリント基板用接着剤樹脂組成
物。
Description
や複合回路基板等に用いられる接着剤樹脂組成物に関す
るものである。
ェノール樹脂、ガラス繊維−エポキシ樹脂からなる基板
や、ポリイミドフィルム、ポリエチレンテレフタレート
フィルム等と金属箔を貼り合わせたものが用いられてい
る。
おいて用いるプリント基板においては、配線占有面積が
小さくなり、このため多層基板の需要はますます高くな
っている。プリント基板を積層して多層基板を作成した
り、異種の回路材料を複合化する工程においては種々の
接着剤が用いられている。
の織物にエポキシ系あるいはビスマレイミド系樹脂を含
浸させたプリプレグ状の接着剤が知られている。しか
し、これらは可撓性が不十分であり、寸法安定性に劣る
ことや銅イオンマイグレーション性などの電気特性に劣
る等の問題があった。また、従来よりアクリロニトリル
ブタジエンゴム/フェノール樹脂、フェノール樹脂/ブ
チラール樹脂、アクリロニトリルブタジエンゴム/エポ
キシ樹脂等の接着剤が提案されている(特開平4−29
393号公報、特開平4−36366号公報、特開平4
−41581号公報)。しかし、これらの接着剤は耐薬
品性、耐熱性が十分ではなく熱劣化が大きく、ハンダ耐
熱性が不十分で、スルーホール形成のためのドリル孔開
け加工時のスミアの発生など加工性の点でも十分ではな
かった。
着剤、例えば米国特許4543295号には熱可塑性ポ
リイミド接着剤が提案されている。しかし、このような
ポリイミドは、銅あるいはポリイミドフィルム等基材同
士を接着させ、満足できる接着強度を得るためには25
0℃以上の熱圧着温度が必要であり、実用性で難点があ
った。
ノポリシロキサンと芳香族テトラカルボン酸を原料とす
るポリイミドを用いた接着剤が提案されている(特開平
4−23879号公報)。しかし、このようなポリイミ
ド単体では接着強度が十分ではなく、信頼性に劣るとい
う欠点があった。
剤としては、特開昭52−91082号公報にフレキシ
ブルプリント配線用銅張フィルムの製造用接着剤とし
て、ポリアミドイミドとエポキシ樹脂とからなるフィル
ム接着剤が開示されている。しかしながら、このような
フィルムは多層プリント配線板製造等の回路が形成され
た凹凸面同士の接着に用いた場合、回路面への充填性が
十分でなく、十分なハンダ耐熱性を得ることができなか
った。
カバーレイフィルム用接着剤として250℃以下の低温
圧着が可能で、しかも接着強度、耐熱性、吸湿ハンダ耐
熱性、配線加工時の寸法安定性などに優れた材料が求め
られるようになってきた。
歩に伴い、その加工条件の一つであるプレス温度の更な
る低温化が求められるようになり、カバーレイフィルム
用の接着剤も200℃以下のプレス条件で加工可能なも
のが求められるようになってきた。
目的は、比較的低温の熱圧着条件で加工でき、かつ耐熱
性、吸湿ハンダ耐熱性、加工性などに優れたプリント基
板用接着剤樹脂組成物を提供することにある。
の結果、ポリイミド樹脂とエポキシ樹脂からなる混合樹
脂に特定の可塑剤を添加すれば、本発明の目的を達成で
きることを見出し、本発明を完成するに至った。
を有するポリイミド樹脂70〜99重量%及びエポキシ
樹脂1〜30重量%の混合樹脂100重量部に対し、リ
ン酸エステル系、フタル酸エステル系、ポリエステル系
及び脂肪酸エステル系の可塑剤の中から選ばれる1種以
上の可塑剤を1〜45重量部配合してなるプリント基板
用接着剤樹脂組成物である。
本発明において用いられる、シロキサンユニットを有す
るポリイミド樹脂としては、フィルム成形性が良好な溶
剤可溶性ポリイミドを用いることが望ましい。溶剤可溶
性を有するポリイミドとして好適に用いられる例として
は、下記一般式(1)及び下記一般式(2)で表わされ
る繰り返し単位を有するポリイミド樹脂である。
価の炭化水素基を、R3〜R6 は炭素数1〜6の炭化水
素基を、nは1〜20の整数を表す)
香族基を表す)
り返し単位を有するポリイミド樹脂は、ジアミノシロキ
サン及び芳香族ジアミンと、テトラカルボン酸二無水物
とを反応させることにより得られる。
て、好ましくは3, 3',4, 4' −ジフェニルエーテル
テトラカルボン酸二無水物、3, 3',4, 4’−ジフェ
ニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、3, 3',4,
4' −ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、2,
2',2, 3' −ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水
物などが挙げられる。他にテトラカルボン酸二無水物成
分の一部として、3, 3',4, 4' −ビフェニルテトラ
カルボン酸二無水物、2, 3, 3',4' −ビフェニルテ
トラカルボン酸二無水物、ピロメリット酸二無水物、
1, 4, 5, 8−ナフタレンテトラカルボン酸二無水
物、1,2, 5, 6−ナフタレンテトラカルボン酸二無
水物、3, 4, 9, 10−ペリレンテトラカルボン酸二
無水物、3, 3, 6, 7−アントラセンテトラカルボン
酸二無水物、1, 2, 7, 8−フェナントレンテトラカ
ルボン二無水物、4, 4’−(ヘキサフルオロイソピリ
デン)フタル酸二無水物などを併用することもできる。
(3)で表わされるジアミノシロキサンが用いられる。
6 は炭素数1〜6の炭化水素基を、nは1〜20の整数
を表す)
ては、下記のものが挙げられる。
り返し単位nの平均数は、好ましくは1〜20、より好
ましくは5〜15である。nが1より小さいと耐熱性接
着剤の充填性が低下し、20を超えると接着性が低下す
る。これらのジアミノシロキサンを用いてポリイミド樹
脂中にシリコンユニットを導入することにより、本発明
の耐熱性接着剤に加熱圧着時の流動性を与え、プリント
基板回路上の充填性を向上させることができる。
m−フェニレンジアミン、p−フェニレンジアミン、
4, 4' −ジアミノジフェニルプロパン、4, 4' −ジ
アミノジフェニルメタン、ベンジジン、4, 4' −ジア
ミノジフェニルスルフィド、4, 4' −ジアミノジフェ
ニルスルホン、3, 3' −ジアミノジフェニルスルホ
ン、4, 4' −ジアミノジフェニルエーテル、3、3’
−ジアミノジフェニルエーテル、4, 4' −ジアミノ−
p−ターフェニルなどが挙げられる。有機溶剤に対する
可溶性を向上させるために、2, 2−ビス(3−アミノ
フェノキシフェニル)プロパン、2, 2−ビス(4−ア
ミノフェノキシフェニル)プロパン、3, 3−ビス(3
−アミノフェノキシフェニル)スルホン、4, 4−ビス
(3−アミノフェノキシフェニル)スルホン、3, 3−
ビス(4−アミノフェノキシフェニル)スルホン、4,
4−ビス(4−アミノフェノキシフェニル)スルホン、
2, 2−ビス(3−アミノフェノキシフェニル)へキサ
フルオロプロパン、2, 2−ビス(4−アミノフェノキ
シフェニル)ヘキサフルオロプロパン、1, 4−ビス
(4−アミノフェノキシ)ベンゼン、1, 3−ビス(4
−アミノフェノキシ)ベンゼン、4, 4−(p−フェニ
レンジイソプロピリデン)ビスアニリン、4, 4−(m
−フェニレンジイソプロピリデン)ビスアニリン等の3
つ以上の芳香環を有するジアミンを用いることが好まし
い。
酸二無水物とを溶媒中で反応させ、前駆体樹脂を生成し
たのち加熱閉環させることにより、前記一般式(1)及
び(2)で表わされる繰り返し単位を有するポリイミド
樹脂を製造できる。このとき一般式(1)及び(2)で
表される繰り返し単位の構成比が、(1)/(2)=5
0/50〜10/90であることが好ましい。この範囲
外では本発明の効果が得られない。
ポリイミド樹脂との混合が可能であれば特に限定されな
いが、好ましくはエポキシ当量が500以下である液状
又は粉末状エポキシ樹脂である。エポキシ当量が500
を超えると接着強度及び耐熱性が低下する。
は、ビスフェノールA、ビスフェノールF、ビスフェノ
ールS、フルオレンビスフェノール、4, 4' −ビスフ
ェノール、2, 2’−ビスフェノール、ハイドロキノ
ン、レゾルシン等のフェノール類や、トリス−(4−ヒ
ドロキジフェニル)メタン、1, 1, 2, 2−テトラキ
ス(4−ヒドロキシフェニル)エタン、フェノールノボ
ラック、o−クレゾールノボラック等の3価以上のフェ
ノール類や、テトラブロモビスフェノールA等のハロゲ
ン化ビスフェノール類から誘導されるグリシジルエーテ
ル化物などが挙げられる。これらのエポキシ樹脂は1種
でもよいし、2種以上を併用してもよい。
キシ樹脂と反応性を有する官能基を有する芳香族ジアミ
ンを配合してもよい。このようなエポキシ樹脂と反応性
官能基を有する芳香族ジアミンとしては、例えば2,5
−ジアミノフェノール、3,5−ジアミノフェノール、
4,4’−(3,3’−ジヒドロキシ)ジアミノビフェ
ニル、4,4’−(2,2’−ジヒドロキシ)ジアミノ
ビフェニル、2,2’−ビス(3−アミノ−4−ヒドロ
キシフェニル)ヘキサフルオロプロパン、3,3’,
4,4’−ビフェニルテトラアミン、3,3’,4,
4’−テトラアミノジフェニルエーテル、4,4’−
(3,3’−ジカルボキシ)ジフェニルアミン、3,
3’−ジカルボキシ−4,4’−ジアミノジフェニルエ
ーテルなどがあげられる。特に好ましくは、4,4’−
(3,3’−ジヒドロキシ)ジフェニルアミン又は4,
4’−(2,2’−ジヒドロキシ)ジフェニルアミンで
ある。これらの芳香族ジアミンを用いることにより加熱
圧着時にエポキシ樹脂と反応し架橋結合を形成するた
め、絶縁性樹脂層の接着強度及び耐薬品性をさらに向上
させることができる。上記エポキシ樹脂に対し反応性官
能基を有する芳香族ジアミンは、全芳香族ジアミンの1
モル%以上を用いることが好ましく、特に好ましくは1
〜10モル%である。
ド樹脂とエポキシ樹脂との配合割合は、ポリイミド樹脂
70〜99重量%、エポキシ樹脂1〜30重量%であ
る。この割合で配合することにより、ポリイミド樹脂本
来の特性を低下させることなく耐熱性、接着性をさらに
向上させることができる。
有するポリイミド樹脂とエポキシ樹脂の混合樹脂に、さ
らにリン酸エステル系、フタル酸エステル系、ポリエス
テル系及び脂肪酸エステル系の可塑剤の中から選ばれる
少なくとも1種の可塑剤を配合する。これらの可塑剤は
ポリイミド樹脂との混合が可能であれば特に限定される
ものではない。
酸エステル系可塑剤では1000以下、フタル酸エステ
ル系、ポリエステル系、脂肪酸エステル系の可塑剤では
それぞれ500以下である。分子量がこれを超えると接
着強度、耐熱性が低下する。
のが挙げられる。リン酸エステル系は、例えばトリメチ
ルホスヘート、トリエチルホスヘート、トリブチルホス
ヘート、トリ−2−エチルヘキシルホスヘート、トリブ
トキシエチルホスヘート、トリオレイルホスヘート、ト
リフェニルホスヘート、トリクレジルホスヘート、トリ
キシレニルホスヘート、クレジルジフェニルホスヘー
ト、キシレニルジフェニルホスヘート、2−エチルヘキ
シルジフェニルホスヘートなどが挙げられる。また、ポ
リエステル系は、例えばアジピン酸1,3ブチレングリ
コール類が挙げられ、フタル酸エステル系は、例えばジ
メチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタ
レート、ジヘプチルフタレート、ジ−2−エチルヘキシ
ルフタレート、ジ−n −オクチルフタレート、ジイソデ
シルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジイソノ
ニルフタレート、エチルフタリルエチルグリコレートな
どが挙げられる。さらに、脂肪酸エステル系は、例えば
ジメチルアジペート、ジイソブチルアジペート、ジブチ
ルアジペート、ジ−2−エチルヘキシルアジペート、ジ
イソデシルアジペート、ジブチルジグリコールアジペー
ト、ジ−2−エチルヘキシルアゼレート、ジメチルセバ
ケート、ジブチルセバケート、ジ−2−エチルヘキシル
セバケート、メチル−アセチルリシノレートなどが挙げ
られる。これらの中でもリン酸エステル系可塑剤が本発
明の効果が大きく好ましい。これらの可塑剤は1種でも
よいし、2種以上を併用してもよい。
キシ樹脂からなる樹脂100重量部に対し、1〜45重
量部を添加することにより、ポリイミド樹脂本来の特性
を低下させることなく、低温圧着性及び充填性をさらに
向上させることができる。可塑剤の配合量が1重量部よ
り少ないと低温圧着性及び回路充填性に与える向上効果
が少なく、45重量部を超えると接着性及び耐熱性が低
下する。
脂及び可塑剤の他に、必要に応じて硬化促進のため、エ
ポキシ樹脂硬化剤を配合してもよい。エポキシ樹脂硬化
剤の具体例としては、フェノールノボラック、o−クレ
ゾールノボラック、フェノールレゾール等のフェノール
類や、ジエチレントリアミン等のアミン類や、無水ピロ
メリット酸、無水フタル酸等の酸無水物などがあげられ
る。エポキシ樹脂硬化剤を配合した場合の硬化剤の配合
割合は、本発明樹脂組成物中のエポキシ樹脂100モル
%に対し、1〜15モル%であることが好ましい。
に応じて、従来より公知の硬化促進剤、カップリング
剤、充填剤、顔料などを適宜配合してもよい。
樹脂組成物は、一般的にはフィルム状に成形して用いる
ことができる。この場合、従来から公知の方法を用いて
フィルム化することが可能である。好適な成形方法の例
としては、ポリイミド樹脂、エポキシ樹脂及び可塑剤成
分よりなる樹脂を溶媒に溶解し、得られた樹脂溶液を、
表面が剥離処理された金属箔、ポリエステルフィルム、
ポリイミドフィルム等の基材上に従来公知の方法により
コーティングした後、乾燥し、基材から剥離することに
より、プリント基板用耐熱性接着剤フィルムを得ること
ができる。
して代表的なものとしては、N,N−ジメチルホルムア
ミド、N,N−ジエチルホルムアミド、N,N−ジメチ
ルアセトアミド、N,N−ジエチルアセトアミド、N,
N−ジメチルメトキシアセトアミド、ジメチルスルホキ
シド、N−メチル−2−ピロリドン等のアミド系溶媒
や、テトラヒドロフラン、ジエチレングリコールジメチ
ルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、
ジオキサン、γ−ブチロラクトン、キシレノール、クロ
ロフェノール、フェノール、メチルセロソルブ、エチル
セロソルブ、メチルセロソルブアセテート、エチルセロ
ソルブアセテート、トルエン、キシレン、メチルエチル
ケトン等のエ一テル系、エステル系、アルコール系、芳
香族炭化水素系、ケトン系溶媒などを挙げることができ
る。また、フィルム成形時の溶媒として、前記ポリイミ
ド樹脂の製造時に用いた溶媒をそのまま使用してもなん
ら差し支えない。
しては、例えばフレキシブルプリント回路基板、ガラス
繊維−エポキシ配線基板、紙−フェノール配線基板、金
属、樹脂基材等の被接着物の間に、耐熱性接着剤フィル
ムを挿入し、温度20〜200℃、圧力1〜50kg/cm2
の条件で熱圧着し、好ましくはさらに50〜200℃の
温度で所定時間熱処理し、エポキシ樹脂を完全に硬化さ
せることにより、被接着物の間に接着層を形成させる方
法などが挙げられる。
シロキサンユニットを有するポリイミドは溶剤可溶性で
あるため、エポキシ樹脂との複合化が可能であるととも
に、シロキサンユニットを有するため熱圧着時に良好な
流動性を示し、被接着物に対して優れた充填性、密着性
を有する。また、特定の可塑剤を配合することにより、
低温圧着性、高充填性に優れた接着層を形成できるとい
う特徴を有する。
明する。なお、本実施例で用いた略号は以下の化合物を
示す。 DSDA:3,3’,4,4’−ジフェニルスルホンテトラ
カルボン酸二無水物 BAPP:2,2’−ビス(4−アミノフェノキシフェニ
ル)プロパン HAB :4,4’−(3,3’−ジヒドロキシ)ジアミノ
ビフェニル PSX :ジアミノシロキサン(平均分子量740) TCP :トリクレジルホスヘート TPP :トリフェニルホスヘート DOP :ジ−2−エチルヘキシルフタレート PPA :ポリプロピレン−アジペート DOS :ジ−2−エチルヘキシルセバケート PNB :フェノールノボラック型エポキシ樹脂
(0.12モル)、N−メチル−2−ピロリドン200
g 及びジエチレングリコールジメチルエーテル200g
を装入し、室温でよく混合した。次にPSX 29. 60g
(n=8. 4、0. 04モル)を滴下ロートを用いて滴
下し、この反応溶液を攪拌下で水冷し、BAPP28. 74
g (0. 07モル)及びHAB 1.08g (0.005モ
ル)を添加し、室温で2時間攪拌してポリアミック酸溶
液を得た。このポリアミック酸溶液を180℃に昇温
し、15時間加熱、攪拌し、対数粘度0. 6dl/gのポリ
イミド溶液を得た。
5重量部に対し、フェノールノボラック型エポキシ樹脂
(日本化薬株式会社製Bren−S )25重量部を混合し、
2時間室温で攪拌して、接着剤樹脂組成物を調製した。
重量部に対し、可塑剤としてトリクレジルホスヘート
(大八化学工業株式会社製TCP )30重量部を混合し、
1時間室温で攪拌して本発明の接着剤樹脂組成物とし
た。この樹脂溶液をガラス基板上に塗布し、乾燥してフ
ィルム化し接着剤フィルムと得た。このフィルムのガラ
ス転移温度は90℃、窒素雰囲気下、昇温速度10℃/m
inでの5%重量減少温度は350℃であった。更に、こ
のフィルムについて引っ張り強度、比誘電率、体積抵抗
をJlS C−2330に基づいてそれぞれ測定した。結果
を表2に示す。
2枚のポリイミドフィルム(鐘淵化学株式会社製アピカ
ル)の間にはさみ、180℃、60分間、25kgf/cm2
の条件下で圧着試験を行ったところ、180°ピールテ
ストによる接着強度は1.2kgf/cmであった。また、同
様にして2枚の銅箔の間にはさみ、同一条件で熱圧着
し、180°ピールテストによる接着強度を測定したと
ころ、1.5kgf/cmであった。
のハンダ浴中に1分間浸漬した後の接着状態を観測した
が、ふくれ、はがれ等の不良は観察されず、良好なハン
ダ耐熱性を示した。
より回路(ライン/スペ一ス0. 15mm/0. 15mm)
が形成されたフレキシブルプリント回路基板を2組用意
し、その間に実施例1で得られた接着剤フィルムを挿入
し、温度180℃、圧力25kgf/cm2 、60分間の条件
で熱圧着した後その断面を観察したところ、回路間での
気泡等の残存もなく良好な回路充填性を示した。また、
ポリイミドフィルムの両面に銅により回路が形成された
フレキシブルプリント回路基板2組を用意し、その間に
実施例1で得られた接着剤フィルムを挿入し、温度18
0℃、圧力25kgf/cm2 、60分間の条件で熱圧着した
後、スルーホールを形成して多層プリント配線板を製造
した。スルーホール形成の際にスミアなどの発生もな
く、良好なスルーホールが得られた。
合割合を表1に示した組成に変更した以外は、実施例1
と同様にして接着剤フィルムを調製し、同様に各種物性
を測定した。結果を表2に示す。なお、表1の可塑剤の
配合割合はポリイミド樹脂100重量部に対する重量%
で示されている。また、表2において、接着強度1は銅
箔に対する180°ピール強度を、接着強度2はポリイ
ミドフィルムに対する180°ピール強度を示し、ハン
ダ耐熱性はハンダ浴に60秒間浸漬後にふくれ、はがれ
及び外観を検査し、回路充填性はライン/スペース=
0.15mm/0.15mmの回路充填性を断面観察したも
のである。
リン酸エステル(TCP)を50重量%配合した以外(比較
例2)は、実施例1と同様に行った。結果を表2に示
す。
物は、ポリイミド本来の優れた耐熱性及び電気持牲を損
なうことなく、従来のポリイミド系接着剤に比べ低温で
の熱圧着が可能となる。したがって、本発明によるプリ
ント基板用耐熱性接着剤は、多層プリント基板用接着
剤、複合回路基板用接着剤、カバーレイフィルム用接着
剤などに好適に用いることができる。
Claims (2)
- 【請求項1】 シロキサンユニットを有するポリイミド
樹脂70〜99重量%及びエポキシ樹脂1〜30重量%
の混合樹脂100重量部に対し、リン酸エステル系、フ
タル酸エステル系、ポリエステル系及び脂肪酸エステル
系の可塑剤の中から選ばれる1種以上の可塑剤を1〜4
5重量部配合してなるプリント基板用接着剤樹脂組成
物。 - 【請求項2】 可塑剤がリン酸エステル系である請求項
1記載のプリント基板用接着剤樹脂組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP01704297A JP3923120B2 (ja) | 1997-01-30 | 1997-01-30 | プリント基板用接着剤樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP01704297A JP3923120B2 (ja) | 1997-01-30 | 1997-01-30 | プリント基板用接着剤樹脂組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH10212468A true JPH10212468A (ja) | 1998-08-11 |
JP3923120B2 JP3923120B2 (ja) | 2007-05-30 |
Family
ID=11932951
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP01704297A Expired - Fee Related JP3923120B2 (ja) | 1997-01-30 | 1997-01-30 | プリント基板用接着剤樹脂組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP3923120B2 (ja) |
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