JPH10110103A - ポリマー／過酸化水素錯体 - Google Patents

ポリマー／過酸化水素錯体

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JPH10110103A
JPH10110103A JP9263519A JP26351997A JPH10110103A JP H10110103 A JPH10110103 A JP H10110103A JP 9263519 A JP9263519 A JP 9263519A JP 26351997 A JP26351997 A JP 26351997A JP H10110103 A JPH10110103 A JP H10110103A
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hydrogen peroxide
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ブライテンバッハ イェルク
Bernhard Dr Fussnegger
フスネッガー ベルンハルト
Siegfried Dr Lang
ラング ジークフリート
Hans-Bernd Reich
ライヒ ハンス−ベルント
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    • A—HUMAN NECESSITIES
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    • A61P31/04—Antibacterial agents
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 主要成分として、過酸化水素ａ）、過酸化水
素との錯体形成に適するポリマーｂ）および少なくとも
１つの金属コロイドまたは金属塩錯体ｃ）からなるポリ
マー錯体。 【解決手段】 本発明によるポリマー錯体は、成分
ａ）、ｂ）およびｃ）を互いに接触させるかまたはコア
に塗布することによって製造される。 【効果】 本発明による錯体は広い作用スペクトルを有
している。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、過酸化水素、過酸
化水素との錯体形成に適するポリマーおよび少なくとも
１つの金属コロイドおよび／または金属塩からなるポリ
マー錯体に関する。
【０００２】
【従来の技術】過酸化水素には、酸化剤および漂白剤、
消毒薬、脱臭剤としておよび例えば重合のような化学過
程におけるラジカル開始剤としての多数の市販および工
業的適用がある（Roempp Chemie-Lexikon、第９版“Was
serstoffperoxid”および前記文献中に引用された文献
を見よ）。該過酸化水素は、ハロゲン化された消毒薬よ
りも環境に適しているので、特に消毒薬としてますます
重要になっている。
【０００３】しかしながら、過酸化水素は、熱または光
にさらすことによるかまたは不純物、例えばダスト、種
々の金属塩およびアルカリ性の物質の存在下に著しく分
解してしまう。分解は、大部分の適用のためには望まし
いけれども、過酸化水素含量が減少するので、貯蔵寿命
と使用可能性は制限される。
【０００４】珪酸塩、燐酸塩、ゼラチン、デキストリン
および錯化剤のような古典的な安定剤による安定化の他
に、金属のコロイド溶液、特に銀コロイドによる過酸化
水素の安定化は、記載されている（ドイツ連邦共和国特
許出願公開第３６２０６０９号明細書、欧州特許第５９
６９０８号明細書）。
【０００５】また、過酸化水素を、ポリマー、有利にポ
リビニルピロリドンとの錯体の形で安定化させることも
できる。前記タイプの錯体は、例えば米国特許第３３７
６１１０号明細書、同第３４８０５５７号明細書、同第
５０７７０４７号明細書、同第５１０８７４２号明細
書、国際公開番号ＷＯ−Ａ ９１／０７１８４号および
国際公開番号ＷＯ−Ａ ９２／１７１５８号中に記載さ
れている。前記錯体は、通常、取り扱いが容易で、かつ
多数の調剤に配合することができるような安定性粉末で
ある。過酸化水素が周囲の媒体に放出される速度は、高
分子量担体に対する過酸化水素の結合の強さに依存して
いる。過酸化水素がその化学的効果を示す速度は、対照
してみた場合、媒体中に存在する触媒の分解に依存して
いる（ダスト粒子、塩基性不純物、金属の痕跡）。
【０００６】その上更に、ポリビニルピロリドンを金属
コロイド溶液、例えば銅、銀（ヒライ他、Makromol. Ch
em. Rapid Commun. ５（１９８４）３８１）、パラジウ
ム、金、ロジウムまたは白金のための保護ポリマーとし
て使用できることは公知である。エスミ他は、ビニルア
ルコールおよびＮ−ビニルピロリドン（J. Appl. Poly
m. Sci. ４４（１９９２）１００３）またはポリビニル
ピロリドンホモポリマー（ヒライ他、J. Macromol. Sc
i. Chem. Ａ１３（１９７９）６３３）の存在下で銀コ
ロイド溶液の製造を記載した。また、バイメタルコロイ
ドは、Wang 他によって、特に触媒としての使用につい
て記載されている（Polymer Bulletin ２５（１９９
１）１３９）。
【０００７】その上更に、銀塩の形での銀イオンが、広
い作用スペクトルを有する毒物学的に認容性の消毒薬を
代表していることは公知である。従って、濃度１％の硝
酸銀溶液は、クレード法（Cred's method）（膿漏眼の
予防）で、出産直後の新生児の結膜嚢の中へ投与されて
いる。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、錯体
からの過酸化水素の放出だけでなく該錯体の分解をも制
御することである。また、該錯体は広い作用スペクトル
を有していることが意図されている。
【０００９】
【課題を解決するための手段】前記課題は、金属コロイ
ドまたは金属塩が付加的にポリマー中に結合しているポ
リマー結合した過酸化水素によって解決されることが見
出された。
【００１０】従って、本発明は、 ａ）過酸化水素、 ｂ）過酸化水素との錯体形成に適するポリマーおよび ｃ）少なくとも１つの金属コロイドおよび／または金属
塩、からなり、この場合、成分ａ）およびｂ）は錯体を
形成するようなポリマー錯体に関するものである。
【００１１】その上更に、本発明は、前記ポリマー錯体
を製造するための方法に関するものである。
【００１２】Ｃ1〜Ｃn−アルキルは、以下、炭素原子１
ないしｎ個を有する線状、分枝鎖状もしくは環式アルキ
ル基を意味する。例は、メチル、エチル、ｎ−プロピ
ル、イソプロピル、ｎ−ブチル、２−ブチル、イソブチ
ル、ｔ−ブチル、ｎ−ヘキシル、２−ヘキシル、２−エ
チルヘキシルまたはｎ−デシル、シクロペンチルまたは
シクロヘキシルである。Ｃ1〜Ｃn−アルキレンは、線状
もしくは分枝鎖状アルキレン単位、例えばメチレン、エ
チレン、エチリデン、１，１−プロピレン、１，２−プ
ロピレン、１，３−プロピレン、２，２−プロピレン、
１，１−ブチレン、１，２−ブチレン、１，３−ブチレ
ン、Ｃ1〜Ｃ4−ブチレン、２，２−ブチレン、２，３−
ブチレンを意味する。アリール基は、Ｃ1〜Ｃ4−アルキ
ル基またはハロゲン原子１〜３個によって置換されてい
るかまたは置換されていないフェニルもしくはナフチル
である。
【００１３】成分ｂ）は、有利に１個またはそれ以上の
Ｎ−ビニルラクタムのホモポリマーもしくはコポリマー
である。有利なＮ−ビニルラクタムは、Ｎ−ビニルピロ
リドン、Ｎ−ビニルピペリドン、Ｎ−ビニルカプロラク
タム、Ｎ−ビニル−３−モルホリノン、Ｎ−ビニル−４
−オキサゾリジンおよびこれらの混合物である。特に適
するコモノマーは、Ｎ−ビニル複素環式化合物、例えば
１個またはそれ以上のＣ1〜Ｃ4−アルキル基またはフェ
ニル基を有していてもよいビニルピリジンまたはビニル
イミダゾールである。記載することができる例は、Ｎ−
ビニルイミダゾールおよび２−メチル−１−ビニルイミ
ダゾール、４−メチル−１−ビニルイミダゾール、５−
メチル−１−ビニルイミダゾール、２−エチル−１−ビ
ニルイミダゾール、２−プロピル−１−ビニルイミダゾ
ール、２−イソプロピル−１−ビニルイミダゾール、２
−フェニル−１−ビニルイミダゾール、２−ビニルピリ
ジン、４−ビニルピリジンおよび２−メチル−５−ビニ
ルピリジンである。その上更に、Ｃ1〜Ｃ8−アルキルビ
ニルエーテル、例えばメチルビニルエーテル、エチルビ
ニルエーテル、ｎ−プロピルビニルエーテル、イソプロ
ピルビニルエーテル、ｎ−ブチルビニルエーテル、イソ
ブチルビニルエーテル、ｔ−ブチルビニルエーテル、２
−エチルヘキシルビニルエーテル、Ｃ1〜Ｃ10−アルキ
ルカルボン酸もしくはＣ6〜Ｃ10−アリールカルボン酸
のビニルエステル、例えば酢酸ビニル、プロピオン酸ビ
ニル、酪酸ビニル、ヘキサン酸ビニル、２−エチルヘキ
サン酸ビニル、ドデカン酸ビニル、ラウリン酸ビニル、
ステアリン酸ビニルまたは安息香酸ビニルを使用するこ
とが可能である。また、Ｃ1〜Ｃ12−アルカノール、有
利にＣ1〜Ｃ4−アルカノールを有するアクリル酸もしく
はメタクリル酸のエステルも適している。これらの例
は、メチル（メト）アクリレート、エチル（メト）アク
リレート、ｎ−ブチル（メト）アクリレートである。更
に、可能なコモノマーは、共役したＣ4〜Ｃ8−ジエン、
例えばブタジエンまたはイソプレン、ビニル芳香族化合
物、例えばスチレン、α−メチルスチレンまたはビニル
トルオールおよび陽イオン変性されたビニルモノマーで
ある。前記ビニルモノマーの例は、式：
【００１４】
【化１】
【００１５】〔式中、Ｒは、Ｃ2〜Ｃ5−アルキレンであ
り、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は、互いに独立にＨ、ＣＨ3、Ｃ
2Ｈ5、Ｃ3Ｈ7であり、Ｘ-は、陰イオンである〕で示さ
れるアミノアルコールを有するモノエチレン系不飽和Ｃ
3〜Ｃ5−カルボン酸エステルである。また、式：
【００１６】
【化２】
【００１７】で示されるアミンから誘導された前記カル
ボン酸のアミドも適している。
【００１８】式ＩＩ中の置換基およびＸ-は、式Ｉ中と
同様の意味を有している。適当なカルボン酸の例は、ア
クリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、（無水）マレイ
ン酸、フマル酸およびイタコン酸である。適当な陽イオ
ン変性ビニルモノマーは、Ｎ−ビニルイミダゾールおよ
び１−ビニル−２−メチルイミダゾールの塩もしくは四
級化された生成物である。
【００１９】本発明によるポリマー錯体のために使用さ
れるポリマーは、前記Ｎ−ビニルラクタムを、２０重量
％を上回る量、有利に３０〜９９重量％、特に３５〜８
０重量％およびコモノマー８０重量％までの量、有利に
１〜７０重量％、特に２０〜６５重量％の量で含有し、
この場合、重量の部分は、それぞれの場合にポリマーに
対するものである。
【００２０】その上更に、前記ポリマーは、架橋モノマ
ーを、それぞれポリマーに対して、２０重量％まで、有
利に５重量％までおよび特に０．１〜３重量％の量で含
有している。適当な架橋剤は、通常、分子中に少なくと
も２つの非共役エチレン系二重結合を有している化合物
である。前記化合物の例は、Ｎ，Ｎ′−メチレンビスア
クリルアミド、ポリエチレングリコールジアクリレート
およびポリエチレングリコールジメタクリレート、トリ
メチロールプロパントリアクリレート、トリメチロール
プロパントリメタクリレート、エチレングリコールジア
クリレート、プロピレングリコールジアクリレート、ブ
タンジオールジアクリレート、ヘキサンジオールジアク
リレート、ヘキサンジオールジメタクリレート、酸化エ
チレンおよび酸化プロピレンのブロックコポリマーのジ
アクリレートおよびジメタクリレート、多価アルコー
ル、アクリル酸もしくはメタクリル酸で２または３回エ
ステル化されているグリセロールまたはペンタエリトリ
トール、トリアリルアミン、テトラアリルエチレンジア
ミン、トリメチロールプロパンジアリルエーテル、ペン
タエリトリトールトリアリルエーテル、Ｎ，Ｎ′−ジビ
ニルエチレンウレアおよび／またはＮ，Ｎ′−ジビニル
プロピレンウレアである。また、ジビニル芳香族化合
物、例えばジビニルベンゼンあるいはまたジシクロペン
タジエン、ビニル（メト）アクリレート、ビニルノルボ
ルネン、トリシクロデセニル（メト）アクリレートも適
している。
【００２１】１つの有利な実施態様の場合、水溶性ポリ
マーが使用される。この場合、「水溶性」とは、本発明
により使用されたポリマーが２０℃で水１００ｇ中に少
なくとも０．５ｇ、有利に少なくとも２ｇおよび特に少
なくとも５ｇの溶解度を有していることを意味する。前
記の場合の有利なコモノマーは、酢酸ビニル、プロピオ
ン酸ビニル、メチルアクリレート、エチルアクリレー
ト、ｎ−プロピルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレー
ト、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ア
クリロニトリル、メチルアクリロニトリルおよびビニル
イミダゾールである。また、Ｎ−ビニルラクタムともう
１つの別のＮ−ビニルラクタムとのコポリマーも適して
いる。Ｎ−ビニルピロリドンとＮ−ビニルカプロラクタ
ムとのコポリマー、Ｎ−ビニルピロリドンと酢酸ビニル
とのコポリマーおよびＮ−ビニルピロリドンのホモポリ
マーも適している。前記の水溶性ホモポリマーおよびコ
ポリマーは、１０〜１１０、有利に２０〜１００の範囲
内のフィッケンチャーＫ値（Cellulose-Chemie １３
（１９３２）４８〜６４および７１〜９４を見よ）を有
している。
【００２２】Ｎ−ビニルラクタムを基礎とする水溶性ポ
リマーの製造は、例えばドイツ連邦共和国特許出願公開
第２２１８９３５号明細書または先行出願の第Ｐ１９６
０９８６４．５号に記載されている。これらは、有利
に、水性溶媒またはアルコール溶媒中、例えば水、メタ
ノール、エタノール、イソプロパノールまたはこれらの
混合物中でのラジカル溶液重合によって製造される。
【００２３】ラジカル重合に特に適する開始剤は、水溶
液中でのラジカル重合に適するものである。脂肪族もし
くは脂環式アゾ化合物、例えば２，２′−アゾビス−
（イソブチロニトリル）、２，２′−アゾビス−（２−
メチルブチロニトリル）、２，２′−アゾビス−（２，
４−ジメチルバレロニトリル）、１，１′−アゾビス−
（１−シクロヘキサンカルボニトリル）、（２−カルバ
モイルアゾ）イソブチロニトリル、４，４′−アゾビス
−（４−シアノバレリアン酸）およびそのアルカリ金属
塩およびアンモニウム塩、ジメチル−２，２′−アゾビ
スイソブチラート、２，２′−アゾビス−［２−（２−
イミダゾリン−２−イル）プロパン］、２，２′−アゾ
ビス−（２−アミジノプロパン）および最後に挙げられ
た２つの化合物の酸付加塩は特に適している。また、適
当な還元剤およびペルオキソ塩との組合せ物中の過酸化
水素、ヒドロペルオキシドは、開始剤としても適してい
る。適当なヒドロペルオキシドの例は、それぞれ、例え
ばヒドロキシメタンスルフィン酸の塩、鉄（ＩＩ）塩ま
たはアスコルビン酸との組合せ物中のｔ−ブチルヒドロ
ペルオキシド、ｔ−アミルヒドロペルオキシド、クメン
ヒドロペルオキシドおよびピナンヒドロペルオキシドで
ある。適当なペルオキソ塩は、特に、アルカリ金属ペル
オキソ二硫酸塩である。使用された開始剤の量は、モノ
マーに対して、０．０２〜１５モル％、有利に０．０５
〜３モル％の範囲内である。
【００２４】重合は、通常、５〜９の範囲内の中性のｐ
Ｈで行われる。必要な場合には、ｐＨは、塩基、例えば
アンモニアまたは酸、例えばＨＣｌまたは緩衝液系を添
加することによって調節されるかまたは維持される。低
分子量が必要とされる場合には、反応は、ポリマーの分
子量を制御する化合物の存在下で行うこともできる。前
記化合物の例は、アルデヒド、例えばホルムアルデヒ
ド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒドまたはア
リル化合物、例えばアリルアルコールである。また、有
機結合した形での硫黄を含有するような調整剤を使用す
ることも可能である。前記調整剤の例は、ブチルメルカ
プタン、ｎ−ヘキシルメルカプタン、ｎ−ドデシルメル
カプタン、水溶性化合物、例えば亜硫酸水素塩、ジ亜硫
酸塩、チオグリコール酸エチル、システイン、２−メル
カプトエタノール、メルカプト酢酸、３−メルカプトプ
ロピオン酸、チオグリセロール、チオジグリコール、チ
オ尿素またはジメチルスルホキシドである。
【００２５】通常、生じたポリマー溶液は、３〜７０重
量％、有利に３０〜６０重量％の範囲内の固体含量を有
している。該ポリマー溶液は、重合から生じ、更に単離
または処理しない形で使用することができるか、さもな
ければ沈殿または溶剤からの除去によって乾燥物質とし
て単離することができる。
【００２６】他の有利な実施態様の場合、不溶性ポリマ
ーが使用される。前記タイプのポリマーは、前記架橋剤
の１つの存在下でのモノマーの重合によって得られる。
しかしながら、ポリマーは、引き続く物理的作用、例え
ば照射線によってかまたはポリマー中に存在する官能基
と反応することができる二官能性もしくは多官能性化合
物との化学的反応によって架橋させることもでき、従っ
て、不溶性を付与することもできる。前記タイプの方法
は、当業者に公知でありかつ文献中に記載されている。
不溶性ポリマーの特に有利な実施態様は、ポプコーンポ
リマー（Roempp、Chemie-Lexikon、第９版、“Popcorn
Poymerisate”および前記文献中に引用された文献）。
ポプコーンポリマーの製造は、例えば欧州特許出願公開
第８８９６４号明細書および同第４３８７１３号明細書
中に記載されている。通常、前記ポプコーンポリマー
は、有利に架橋剤の僅少量（モノマーの重量の０．１〜
４％）の存在下でのモノマーの塊状重合、溶液重合もし
くは沈殿重合によって製造される。
【００２７】本発明によるポリマー錯体は、金属成分
ｃ）として、有利に銅、銀、金、ロジウム、イリジウ
ム、パラジウムまたは白金の金属塩もしくは金属コロイ
ドを含有している。銅もしくは銀のコロイド、殊に銀の
コロイドは、特に有利である。適当な銀塩の例は、硝酸
銀、酢酸銀、乳酸銀、燐酸銀、塩化銀、臭化銀、水酸化
銀、炭酸銀、酸化銀、過ヨウ化銀および塩化ナトリウム
／塩化銀錯体（Ｎａ［ＡｇＣｌ2］）である。銀コロイ
ドは、還元剤、例えば水素、アスコルビン酸、リボー
ス、グルコース、ヒドラジン、アルデヒドまたはアルコ
ールを用いる適当な銀塩の水溶液の処理によって得るこ
とができる（Roempp、Chemie-Lexikon、第９版、“Koll
oide”を見よ）。本発明による錯体は、完成ポリマー錯
体の重量の有利に０．５〜４０％、特に有利に５〜２３
％および特に６〜１５％の量で過酸化水素を含有してい
る。ポリマー含量は、通常、５５〜９９．５重量％、有
利に７４〜９５重量％および特に８３〜９４重量％であ
る。ポリマー錯体中の金属含量は、通常、０．００１〜
５重量％、有利に０．００５〜３重量％および特に０．
０１〜２重量％である。
【００２８】本発明によるポリマー錯体は、使用された
ポリマーおよび金属成分の性質に応じて種々の方法で製
造することができる。可溶性のポリマーが使用される場
合には、噴霧乾燥または噴霧造粒が適していることが証
明された。これには、有利に、マルチコンポーネントノ
ズルを用いて、過酸化水素の溶液および金属塩の溶液も
しくは金属コロイドの分散液と一緒にポリマーの水溶液
が噴霧乾燥されるかまたは噴霧造粒されることが必要で
ある。また、この溶液は、予め混合しておくことが可能
である。また、金属塩もしくはコロイドによって安定化
された過酸化水素溶液を使用することもできる。他の変
法の場合、金属コロイドは、前記還元剤の１つによって
ポリマーの存在下に水溶液から沈殿させられる。ビニル
ピロリドンポリマーの存在下での金属コロイドの沈殿
は、上記の文献中に報告されている。次に、生じた分散
液は、過酸化水素溶液と一緒に噴霧乾燥される。また、
前記の場合、予め溶液を混合することも可能である。ポ
リマー溶液は、適当な溶剤中、有利に水アルコール溶剤
もしくは水性溶剤中にポリマーを溶解することによって
製造できる。また、重合から生じた溶液は、直接使用す
ることも可能である。本発明による方法の場合、過酸化
水素は、水溶液の２０〜７０重量％、有利に３０〜６０
重量％の形で使用される。
【００２９】噴霧乾燥もしくは噴霧造粒の方法は、当業
者には公知である。また、この場合、固体ポリマー錯体
は、常用の設計の噴霧塔により得ることも可能である。
使用された乾燥ガスは、不活性ガス、例えば窒素であ
り、液滴との向流または有利に並行流で乾燥塔を導通さ
れる。塔入口でのガス温度は、通常、６０〜１８０℃、
有利に１００〜１６０℃であり、塔出口でのガス温度
は、４０〜１００℃、有利に６０〜９０℃である。圧力
は、通常、０．６〜１．５バールであり、かつ乾燥は、
有利に大気圧で実施される。生じた固体は、常法によ
り、例えばサイクロンによってガス流から除去すること
ができる。これにより、完成ポリマー錯体の重量の７．
５％未満の残留溶剤含量を有するさらさらした粉末が生
じる。生じた粉末の粒度は、一般に、１０〜１５０μｍ
であり、かつ噴霧造粒の場合には、４５０μｍまでの粒
度を得ることができる。
【００３０】本発明による錯体の別の実施態様は、流動
床中の不溶性の形のＮ−ビニルラクタムポリマーを、金
属塩溶液もしくは金属コロイドおよび過酸化水素と反応
させることからなる。再度、金属成分は、過酸化水素溶
液と予め混合することが可能である。
【００３１】別の実施態様の場合、本発明による錯体
は、シェル状の構造を有している。このシェル状構造
は、上記の成分または前記成分の組合せ物を適当な装置
中、例えば塗料槽または流動床造粒装置中で連続的に固
体担体に適用することによって得られる。前記方法も、
当業者には原理的に公知である。前記固体支持体は、無
機酸化物、例えば二酸化チタン、酸化アルミニウム、二
酸化珪素、珪酸塩、アルモ珪酸塩、有機支持体材料、例
えばセルロース、澱粉、不溶性ポリマー、有利に過酸化
水素との錯形成に適するもの、特に、ポリビニルラクタ
ムを基礎とするものからなる。また、最後に記載された
支持体は、本発明による錯体の製造の際に、成分ｂ）と
して使用することもできる。
【００３２】積層構造を有する本発明によるポリマー錯
体は、成分ａ）およびｃ）とｂ）を含有するかまたは含
有しない溶液もしくは懸濁液を、前記装置の１つにおい
て必要とされる構造のために必要な順序で、ポリマー錯
体粉末について記載された条件下で、支持体の上に噴霧
することによって製造される。前記方法は、必要に応じ
て、成分の必要とされる相対濃度が調節されるまで繰り
返すことができる。この成分を、マルチコンポーネント
ノズルを介して同時にか、さもなければ連続的に任意の
順序で噴霧することができる。
【００３３】過酸化水素および金属の放出がｐＨに依存
している場合には、錯体を、特定のｐＨで溶解するかま
たは膨潤する高分子量フォーム形成剤で被覆することが
できる。放出は、前記被膜形成剤の適当な選択によって
酸性媒体およびアルカリ性媒体の双方で開始することが
できる。シェル状構造を有する錯体の場合、前記のタイ
プの被膜形成剤は、個々の層に互いに境界を定めるの
で、例えば、反応性物質は中性のｐＨで第一層から放出
され、かつ特定のｐＨを上回るかまたは下回る場合にの
み内側層から放出される。適当な高分子量被膜形成剤
は、製剤工業において公知である。該高分子量被膜形成
剤の例は、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシ
プロピルメチルセルロース、ビニルピロリドン／酢酸ビ
ニルコポリマー、酢酸フタル酸セルロース、ヒドロキシ
プロピルメチルセルロースフタレート、シェラック、ア
クリル酸もしくはメタクリル酸と（メト）アクリルエス
テルとのコポリマー、例えばエチルアクリレートとメタ
クリル酸とのコポリマー（例えば、Kollicoat（登録商
標）MAE 30D または Eudragits（登録商標））またはジ
メチルアミノメタクリル酸と中性メタクリル酸とのコポ
リマーである。
【００３４】本発明によるシェル状錯体の有利な実施態
様は、以下の構造を有している： − コア：ポリマーｂ）と成分ａ）；シェル：ポリマー
ｂ）と成分ｃ）； − コア：ポリマーｂ）と成分ａ）；シェル１：高分子
量被膜形成剤（上記を見よ）、シェル２：ポリマーｂ）
と成分ｃ）； − コア：ポリマーｂ）と成分ｃ）；シェル１：高分子
量被膜形成剤（上記を見よ）、シェル２：ポリマーｂ）
と成分ａ）。
【００３５】また、成分ｂ）と成分ａ）および／または
成分ｃ）をコアとして含有し、かつ高分子量被膜形成剤
をシェルとして有しているようなシェル状構造も考えら
れる。
【００３６】本発明によるポリマー錯体の製造の場合、
ポリマー粉末としてかまたはシェル状粒状物として、本
発明によるポリマー錯体の製造を簡単にするかまたはま
たはその作用スペクトルを拡大する別の成分が存在して
いてもよい。例えば、本発明による錯体の製造に、引き
続き錯体中に残留しているような界面活性剤を添加する
ことが可能である。これは、細菌との接触の際に、実際
の過酸化水素／金属ポリマーの消毒システムの効果を増
大させ、かつ可溶化剤または湿潤剤として作用すること
ができる。適当な界面活性剤は、性質が陽イオン性、陰
イオン性および非イオン性であってもよい。前記界面活
性剤の例は、硫酸ドデシルナトリウム、臭化ドデシルト
リメチルアンモニウム、塩化ジメチルアルキルベンジル
アンモニウム、脂肪酸エステルポリソルベートおよびエ
トキシル化されたモノアルキルフェノール、ジアルキル
フェノールおよびトリアルキルフェノール（ＥＯ度：３
〜５０、アルキル基：Ｃ4〜Ｃ9）、エトキシル化された
脂肪アルコール（ＥＯ度：３〜５０、アルキル基：Ｃ8
〜Ｃ36）および硫酸アルキル（アルキル基：Ｃ8〜
Ｃ12）のアルカリ金属塩およびアンモニウム塩、エトキ
シル化アルカノールの硫黄モノエステル（ＥＯ度：４〜
３０、アルキル基：Ｃ12〜Ｃ18）およびエトキシル化さ
れたアルキルフェノール（ＥＯ度：３〜５０、アルキル
基：Ｃ4〜Ｃ9）のアルカリ金属塩およびアンモニウム
塩、アルキルスルホン酸（アルキル基：Ｃ12〜Ｃ18）お
よびアルキルアリールスルホン酸（アルキル基：Ｃ9〜
Ｃ18）のアルカリ金属塩およびアンモニウム塩である。
有利な乳化剤は、硫酸ドデシルナトリウムおよび脂肪酸
エステルポリソルベートである。
【００３７】本発明によるポリマー錯体の作用スペクト
ルを増大させるのに適する物質の例は、アルデヒドおよ
びα−ヒドロキシカルボン酸である。アルデヒドの例
は、グルタルアルデヒドおよびグリオキサールである。
有利に選択されているα−ヒドロキシカルボン酸は、局
所的投与に製剤学的に適するものである。該α−ヒドロ
キシカルボン酸の例は、グリコール酸、乳酸、ヒドロキ
シオクタン酸、マレイン酸、ピルビン酸およびクエン酸
である。また、ヒドロキシアリールカルボン酸、例えば
サリチル酸、３−ヒドロキシ安息香酸、４−ヒドロキシ
安息香酸、２，４−ジヒドロキシ安息香酸、３，４−ジ
ヒドロキシ安息香酸および３，５−ジヒドロキシ安息香
酸である。前記化合物は、ポリマーとの錯体の場合にお
そらく同様に結合している（D. Horn 他、J. Pharm. Sc
i.、７１（１９８２）第１０２１〜１０２６頁を見
よ）。
【００３８】本発明による錯体は、室温で固体であり、
従って、過酸化水素の損失なしに長期間に亘って安定性
である。本発明による使用形態での過酸化水素、高分子
量担体および安定化する金属塩もしくはコロイドの組合
せ物は、過酸化水素の緩徐な放出および制御された崩壊
をもたらすことになる。本発明による錯体の消毒作用に
関連して、該錯体が無色および無味であるというよう
な、ハロゲン化された消毒薬、例えば公知のヨウ素／ポ
リビニルピロリドン錯体を上回る利点を有している。そ
の上更に、ハロゲン錯体は、皮膚に刺激を与えることが
ある。純粋なポリマー／過酸化水素錯体と比較して、本
発明の錯体の作用スペクトルは、金属コロイドおよびそ
のイオンも広範囲の殺菌特性を有しているので増大され
ている。
【００３９】特に、本発明による錯体の殺菌効果は、多
くの適用を可能にする。本発明による錯体は、通常、製
剤学的に認容性である出発材料を含有しており、かつ調
剤中で使用された主要成分に対して不活性であるので、
製剤組成物に該錯体を調製する際にほとんど何も制限が
ない。調剤中で使用された成分は、必要とされた調製に
適する通常の製剤もしくは化粧品の担持剤である。使用
することができる調剤成分の例は、アルコール、例えば
エタノール、プロパノール、イソプロパノール、フェノ
キシエタノール、１−フェノキシプロパノールおよび２
−フェノキシプロパノール、ポリオール、例えばプロピ
レングリコール、グリセロールまたはポリエチレングリ
コール、シリコーン、脂肪酸のエステルもしくはグリセ
リド、例えばミリスチン酸イソプロピル、セロチン酸ミ
リシル、パルミチン酸セチル、パルミチン酸のグリセリ
ド、ステアリン酸、リノール酸、リノレン酸もしくはオ
レイン酸、燐脂質、例えばセファリンもしくはレシチ
ン、澱粉、変性澱粉または炭化水素、例えばペトロラタ
ムもしくはパラフィンである。その上更に、調剤は、そ
れ自体が製剤活性を有する成分、例えば前記のアルデヒ
ドおよび前記のα−ヒドロキシカルボン酸または該調剤
の製造のために必要な薬剤、例えば前記の界面活性剤を
含有していてもよい。
【００４０】本発明による組成物は、主として局所的に
投与される。本発明による錯体は、人間または獣医学用
の医薬における創傷の取り扱いまたは皮膚の細菌感染、
例えば尋常性座瘡の管理のための散粉剤、軟膏剤、クリ
ーム剤またはゲル剤に調製することができる。その上更
に、本発明による錯体は、口内洗浄液、歯磨き剤または
歯磨き粉としての調剤に適している。他の局所用調剤
は、抗菌性の唇用軟膏剤、点耳剤および膣坐剤である。
また、本発明による錯体は、フィステルの処置のための
体腔の洗浄のための溶液に調製することもできる。可溶
性の錯体が使用される場合には、該錯体は、硬膏剤用の
粘着剤と一緒に被膜にすることができる。こうして製造
された硬膏剤は、貯蔵所消毒効果を有している。本発明
によるポリマー錯体は、消毒効果と消臭効果とを合わせ
持つので、ボデーケア組成物としての調剤にも適してい
る。本発明による錯体は、固体の形であるので、常法に
よる医学的適用のために該錯体の調製の際に困難はな
い。原理的に、本発明による錯体との相容性以外に調剤
成分に対する制限はない。
【００４１】本発明による錯体は、クリーム剤、軟膏剤
またはゲル剤としての化粧品、例えば頭髪の染色または
脱色および脱毛のための化粧品に調製することができ
る。例えばふけを治療するためのシャンプー、石鹸また
はパウダースプレー中での使用も考えられる。
【００４２】本発明による錯体の別の適用は、液体の滅
菌である。従って、本発明による錯体の水不溶性の実施
態様は、飲料水または飲料を滅菌するためのフィルタ挿
入物として適している。水浴場用のフィルタシステム中
での使用は、同様に考えられる。
【００４３】本発明による錯体の第三の適用は、製品の
殺菌仕上げである。ポリマー錯体の可溶性の性質は、コ
モノマーの適当な選択によって調製することができるの
で、本発明によるポリマー錯体は、広範囲の材料中、例
えばコーティング組成物、含浸溶液または粘着性分散液
中に配合することができる。従って、殺菌仕上げを用い
て、平滑面および編織布もしくは不織布もしくはランダ
ム繊維織布の２つか、さもなければ圧搾パルプ材料が得
られる。これらの例は、例えば飲料水システムの液体用
タンクまたは化学処理式トイレの排泄物用タンクでのラ
イニングである。同様に、本発明による殺菌仕上げを用
いて、スポンジ、タオル、衣料品、シーツと枕カバー、
ネットおよび他のカーテン類を得ることも可能である。
医療部門での考えられる１つの適用は、外科用手袋、顔
用マスク、タンポン、パッドまたはスワブの本発明によ
る錯体を用いる仕上げ加工である。殊に成人失禁症また
は生理用品、おむつ、運動靴、バスマット、頭もしくは
首の支持器のための挿入物の仕上げは可能である。
【００４４】その上更に、本発明による錯体は、空調シ
ステム用のフィルタ中での使用に適している。本発明に
よる錯体と吸着剤および乾燥剤との組合せは、例えば床
敷きまたはかごの中に敷くための材料としてのペット用
衛生用品中に使用することができる。
【００４５】また、本発明による錯体は、洗浄剤および
／または消毒薬中の成分として使用することもできる。
これらの例は、一方では、家庭用洗浄剤または殊に医療
用および病院用の消毒薬であるが、しかしまた他方で
は、洗浄用組成物または義歯洗浄用または歯科用装具の
洗浄用またはコンタクトレンズの消毒用の錠剤である。
【００４６】本発明による錯体の１つの工業的適用は、
例えばオレフィン系不飽和ポリマーを重合させるための
ラジカル開始剤としての該錯体の作用である。
【００４７】以下の実施例は、本発明を説明するための
ものであるが、本発明はこれによって制限されるもので
はない。
【００４８】
【実施例】
例 ポリマー／過酸化水素錯体の製造 （例 １〜５） 使用した成分 − 過酸化水素：コロイド銀０．０８２重量％を用いて
安定化された５０％のどの水溶液；メルスドルフ（Moer
sdorf）在のフンガーバッハ社（Hungerbach GmbH）から
の市販の生成物。
【００４９】− ポリビニルピロリドン Ｋ値３０：
Ｈ．フィッケンチャー、Cellulose-Chemie １３（１９
３２）４８、７１の方法によるＫ値３０、ＢＡＳＦ社か
らの市販の生成物。
【００５０】− 架橋したポリビニルピロリドン：Cros
povidone（登録商標）、ＢＡＳＦ社からの市販の生成
物。
【００５１】− ポリビニルカプロラクタム：Ｋ値３
０。
【００５２】− 以下の方法によって製造されたビニル
イミダゾール／ビニルピロリドンコポリマー（ＶＩ／Ｖ
Ｐ＝９：１）：Ｎ−ビニルイミダゾール（ＶＩ）９部、
Ｎ−ビニルピロリドン（ＶＰ）１部、Ｎ，Ｎ′−ジビニ
ルイミダゾリドン０．３部、水１００部および水酸化ナ
トリウム溶液（５％濃度）０．１部の混合物を、撹拌機
および還流凝縮器を備えた装置の中に導入し、ＶＩおよ
び／またはＶＰを基礎とする低膨潤能の架橋ポリマー
０．１部の添加し、窒素流中で７０℃に加熱した。重合
を前記温度で６時間実施した。沈殿したポリマーを吸引
濾過し、水で十分に洗浄し、かつ６０℃で乾燥させた。
白色の粒状生成物が、９６．５％の収率で得られた。
【００５３】− エチルアクリレート／メタクリル酸コ
ポリマー（ＥＡ／ＭＡＡ：１／１）：ＢＡＳＦ社のKoll
icoat MAE 30 D。
【００５４】分析 本発明によるポリマー錯体中の過酸化水素含量を、過マ
ンガン酸カリウムに対する滴定によって測定した。
【００５５】本発明によるポリマー錯体中の金属含量
を、原子吸光分析法によって測定した。ポリマー錯体中
の含水量を、カール・フィッシャー滴定（Karl-Fischer
titration）によって測定した。
【００５６】均一なポリマー／過酸化水素／銀錯体 （例 １〜３） 例 １（噴霧乾燥による製造） ポリビニルピロリドンＫ３０ ５００ｇ、過酸化水素
（コロイド銀０．１２６ｇを用いて安定化された５０％
濃度の水溶液）１５３ｇおよび水１３４７ｇの溶液を２
コンポーネントノズルを用いて乾燥塔（直径９００ｍ
ｍ；高さ１４００ｍｍ）中に１．５バールの圧力で噴霧
した。乾燥を、１バールで塔入口温度１６０℃および塔
出口温度７０℃の窒素を用いて行った。生じた粉末を、
サイクロン中のガス流から除去した。生じた粉末は、過
酸化物含量１２．９重量％、銀含量０．０１９重量％お
よび含水量３重量％を有していた。
【００５７】例 ２（噴霧乾燥による製造） ポリビニルピロリドン１５０ｇおよび硝酸銀５．６ｇ
を、エタノール５００ｍｌ中に溶解し、かつ６０分間還
流させた。引き続き、濃度２５％の過酸化水素水溶液６
０ｇを添加した。生じた溶液を、例１と同様にして噴霧
乾燥させた。生じた粉末は、過酸化物含量８重量％、銀
含量１．９重量％および溶剤含量１重量％を有してい
た。
【００５８】例 ３（流動床乾燥による製造） 流動床による製造を、孔板によって底部で閉鎖されてお
り、該孔板の上にスクリーン（メッシュ幅１０〜５００
μｍ）が位置し、かつ頭部には、１５秒毎に圧縮空気に
よって任意に送風されるようなフィルタバッグ４個が位
置するような造粒シリンダ中で実施する。スクリーン板
の上２８ｃｍで、２コンポーネントノズルが、スクリー
ン板と直接向き合っている。過酸化水素／銀溶液を、ポ
リマー１００ｇ当たり毎分２．５〜１００ｇの添加速度
で蠕動ポンプによって計量供給する。使用されたポリマ
ーの量は、１００〜４０００ｇである。ガス装入量は、
出口空気弁によって制御され、かつ毎時１２０ｍ3〜毎
時１５０ｍ3である。窒素はプロセスガスとして使用さ
れている。入口空気温度は、２５〜８０℃の範囲内であ
り、かつ出口空気温度は、２５〜７０℃の範囲内であ
る。
【００５９】ポリビニルカプロラクタム２５０ｇを、流
動床中に、ガス流を用いて、毎時１２０ｍ3で導入し、
かつ５０℃でコロイド銀０．１２６ｇを含有する５０重
量％の過酸化水素水溶液１５３ｇを毎分１０ｇで噴霧し
た。次に、ガス流中で５０℃で（毎時１５０ｍ3；２０
分間）、乾燥を実施した。生じた粉末の過酸化物含量
は、２３重量％、銀含量は、０．０３５重量％および含
水量は、１重量％であった。
【００６０】シェル状のポリマー／過酸化水素／銀錯体 （例 ４〜７） 例 ４（ＶＩ／ＶＰ／過酸化水素／銀錯体） 不溶性ＶＩ／ＶＰポリマー２００ｇを、例３と同様にし
て流動床造粒装置中に導入し、かつ６０℃で、濃度２０
％の過酸化水素溶液を、４つの周期で２５ｍｌの部分量
で噴霧し、次に、３つの周期で５０ｍｌの部分量で噴霧
した（それぞれの場合に毎分２０ｍｌ）。ガス流中でそ
れぞれの噴霧周期の間に５分間、乾燥を実施した。銀含
量０．１６重量％を有する銀コロイド水性懸濁液２５０
ｍｌを、同じ方法で、生じたポリマー／過酸化水素錯体
の上に噴霧した。生じた錯体は、過酸化物含量１６．８
重量％、銀含量０．１９６重量％および含水量３．７重
量％を有していた。
【００６１】例 ５（塗膜形成剤を含有するポリマー／
過酸化水素／銀錯体） まず、架橋ポリビニルピロリドン１００ｇを、例４と同
様にして、濃度１５％の過酸化水素溶液２００ｍｌと一
緒に噴霧した。生じたポリマー／過酸化水素錯体を、４
つの周期で、水１００ｍｌ中の Kollicoat MAE 30 D １
５ｇ、クエン酸トリエチル２ｇおよびコロイド銀０．１
ｇの溶液と一緒に噴霧し、かつ例３と同様にして乾燥さ
せた。生じた錯体は、過酸化物含量１８重量％、銀含量
０．０６重量％および含水量２重量％を有していた。銀
および過酸化水素を、ｐＨ５．５で放出した。
【００６２】例 ６ まず、架橋ポリマー１００ｇを、濃度１５％の過酸化水
素溶液２００ｍｌと一緒に、例４と同様にして噴霧し
た。生じたポリマー／過酸化水素錯体を、４つの周期
で、Kollicoat MAE 30 D １５ｇおよびクエン酸トリエ
チル２ｇの溶液と一緒に噴霧した。引き続き、水１００
ｍｌ中のコロイド銀０．１ｇの溶液を噴霧し、かつ例３
と同様にして乾燥を実施した。
【００６３】例 ７ 方法は例６と同様であるが、しかし、銀コロイドの代わ
りに硝酸銀溶液０．１重量％を使用した。生じた錯体中
の銀含量は、０．０４重量％であった。
【００６４】本発明によるポリマー錯体の調剤 （例 ８〜１２） 使用した成分 − ポリアクリル酸：BF Goodrich Chemical からのCar
bopol（登録商標）C 981。
【００６５】− 酸化エチレン／酸化プロピレンブロッ
クコポリマー（ＥＯ／ＰＯ７０／３０）、Ｍn９４８０
〜１４６０００；ＢＡＳＦ社からの Lutrol（登録商
標）Ｆ １２７。
【００６６】− ポリエチレングリコール：Ｍn４０
０；ＢＡＳＦ社からの Lutrol（登録商標）Ｅ ４０
０。
【００６７】− ポリエチレングリコール：Ｍn４００
０；ＢＡＳＦ社からの Lutrol（登録商標）Ｅ ４００
０。
【００６８】− シリコーン油：濃度ρ（２５℃）０．
９５ｇ／ｃｍ3、粘度（２５℃）２．５ｍｍ2／ｓ、Dow
Corning Fluid 344（ダウ−コーニング社からの環式テ
トラ（ジメチル）シロキサン）。
【００６９】− トウモロコシ澱粉を基礎とする燐酸ジ
スターチ：トウモロコシ PO 4 100 K（Ｐ含量：乾燥物
質中で０．１重量％未満）；Hauser KG によって供給さ
れている。
【００７０】例 ８（歯磨き用クリーム剤としての調
剤） 例１中で製造された錯体１０ｇを、水７８ｇ中に溶解
し、かつ真空ホモジナイザー中で Carbopol（登録商
標）２ｇおよび１，２−プロピレングリコール１０ｇを
用いて処理して気泡のないゲルを生じた。
【００７１】例 ９（皮膚の消毒用ゲル） 例１からの錯体１０ｇ、水７５ｇ、１，２−プロピレン
グリコールおよび Lutrol（登録商標）F 127 ２０ｇ
を、例６に記載された方法で１０℃以下で処理してゲル
を生じた。
【００７２】例 １０（軟膏としての調剤） 例１からの錯体２０ｇを、Lutrol（登録商標）E 400 ５
０ｇおよび水５ｇの混合物中に溶解し、かつ５５〜６０
℃に加熱した。引き続き、前記温度で、Lutrol（登録商
標）E 4000 ２５ｇを撹拌しながら混入し、かつこの混
合物を撹拌しながら冷却した。
【００７３】例 １１（口内洗浄用の濃厚液としての調
剤） 例１からの錯体２５ｇを、１，２−プロピレングリコー
ル１ｇ、エタノール９ｇおよび水６５ｇの混合物中に溶
解した。
【００７４】例 １２（パウダースプレーとしての調
剤） 例１からの錯体２．５ｇを微粉砕し、かつシリコーン油
（上記を見よ）１ｇおよびコーンスターチジホスフェー
ト２．５ｇと一緒に圧力容器の中に移動させた。次に、
５ｇおよびプロパン／ブタン２．２ｇを導入した。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ａ６１Ｋ 47/48 Ａ６１Ｋ 47/48 Ｚ Ｃ０８Ｋ 3/18 Ｃ０８Ｋ 3/18 Ｃ０８Ｌ 39/06 Ｃ０８Ｌ 39/06 (72)発明者 ジークフリート ラング ドイツ連邦共和国 ルートヴィッヒスハー フェン トーマス−マン−シュトラーセ 22 (72)発明者 ハンス−ベルント ライヒ ドイツ連邦共和国 ノイホーフェン ウル メンヴェーク 35

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ポリマー錯体において、主要成分とし
    て、 ａ）過酸化水素、 ｂ）過酸化水素との錯体形成に適するポリマーおよび ｃ）少なくとも１つの金属コロイドまたは金属塩からな
    ることを特徴とする、ポリマー錯体。
  2. 【請求項２】 成分ｂ）がＮ−ビニルラクタムを基礎と
    するポリマーである、請求項１に記載のポリマー錯体。
  3. 【請求項３】 成分ｂ）が少なくとも１個のＮ−ビニル
    ラクタム２０〜１００重量％、少なくとも１個の共重合
    可能なモノエチレン系不飽和モノマー０〜８０重量％お
    よび少なくとも１個の架橋モノマー０〜２０重量％から
    なる、請求項２に記載のポリマー錯体。
  4. 【請求項４】 Ｎ−ビニルラクタムがＮ−ビニルピロリ
    ドン、Ｎ−ビニルピペリドン、Ｎ−ビニルカプロラクタ
    ム、Ｎ−ビニル−３−モルホリノン、Ｎ−ビニル−４−
    オキサゾリジノンから選択されている、請求項２または
    ３に記載のポリマー錯体。
  5. 【請求項５】 ポリマー成分ｂ）が１０〜１１０の範囲
    内のＫ値を有するＮ−ビニルピロリドンもしくはＮ−ビ
    ニルカプロラクタムのホモポリマーもしくはコポリマー
    である、請求項１から４までのいずれか１項に記載のポ
    リマー錯体。
  6. 【請求項６】 金属がＣｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｒｈ、Ｉｒ、
    Ｐｄ、Ｐｔから選択されている、請求項１から５までの
    いずれか１項に記載のポリマー錯体。
  7. 【請求項７】 成分ｃ）が銀コロイドまたは銀塩であ
    る、請求項１から６までのいずれか１項に記載のポリマ
    ー錯体。
  8. 【請求項８】 シェル状構造を有し、この場合、錯体が
    コア上に配置されている、請求項１から７までのいずれ
    か１項に記載のポリマー錯体。
  9. 【請求項９】 コアが、過酸化水素との錯体形成に適す
    る架橋性で水不溶性のポリマーである、請求項８に記載
    のポリマー錯体。
  10. 【請求項１０】 コアがポリマーｂ）と成分ａ）および
    ／またはｃ）とからなり、シェルがポリマーｂ）と成分
    ａ）および／またはｃ）とからなるかまたはポリマー被
    膜形成剤からなる多重シェル構造を有する、請求項８ま
    たは９に記載のポリマー錯体。
  11. 【請求項１１】 それぞれの場合にポリマー錯体の全重
    量に対して成分ａ）０．５〜４０重量％の量、成分ｂ）
    ５５〜９９．５重量％の量、成分ｃ）０．００１〜５重
    量％の量からなる、請求項１から１０までのいずれか１
    項に記載のポリマー錯体。
  12. 【請求項１２】 請求項１から１１までのいずれか１項
    に記載のポリマー錯体を製造するための方法において、
    成分ａ）、ｂ）およびｃ）を互いに接触させるかまたは
    有利にはコアに塗布することからなる、請求項１から１
    １までのいずれか１項に記載のポリマー錯体の製造法。
  13. 【請求項１３】 殺菌効果を有する薬剤の製造のため、
    製品および製剤の殺菌仕上げのため、水溶液の滅菌のた
    め、ヘア用化粧品組成物においてまたは化学反応のため
    のラジカル開始剤としての請求項１から１１までのいず
    れか１項に記載のポリマー錯体の使用。
  14. 【請求項１４】 組成物において、請求項１から１１ま
    でのいずれか１項に記載のポリマー錯体の少なくとも１
    つからなる組成物。
  15. 【請求項１５】 化粧品組成物または製剤組成物の形で
    かまたは水溶液および製品の消毒のための組成物の形で
    ある、請求項１４に記載の組成物。
JP9263519A 1996-09-30 1997-09-29 ポリマー／過酸化水素錯体 Withdrawn JPH10110103A (ja)

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