JPH0948885A - 塗装性に優れた樹脂組成物 - Google Patents

塗装性に優れた樹脂組成物

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JPH0948885A
JPH0948885A JP21672995A JP21672995A JPH0948885A JP H0948885 A JPH0948885 A JP H0948885A JP 21672995 A JP21672995 A JP 21672995A JP 21672995 A JP21672995 A JP 21672995A JP H0948885 A JPH0948885 A JP H0948885A
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ethylene
copolymer
weight
propylene
resin composition
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JP21672995A
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Yoshiharu Saito
義治 斎藤
Masaaki Isoi
政明 磯井
Tadashi Sezume
忠司 瀬詰
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Tonen Chemical Corp
Original Assignee
Tonen Sekiyu Kagaku KK
Tonen Chemical Corp
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ハロゲン系有機溶剤により脱脂洗浄、プライ
マー塗装、プラズマ照射等の表面処理の必要がなく、塗
膜の密着性の良好な塗装性に優れた樹脂組成物を提供す
る。 【解決手段】 (a) プロピレン単独重合体又はプロピレ
ン−エチレン共重合体35〜80重量%と、(b) エチレ
ン・α−オレフィン(但し、エチレンは含まず)共重合
体ゴム10〜45重量%と、(c) 無機フィラー0〜20
重量%と、(d) スチレン・不飽和グリシジルエステル共
重合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体5〜20
重量%とからなることを特徴とする塗装性に優れた樹脂
組成物。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は塗装性に優れた樹脂
組成物に関し、特にハロゲン系有機溶剤により脱脂洗
浄、プライマー塗装、プラズマ照射等の表面処理の必要
がなく、塗膜の密着性の良好な塗装性に優れた樹脂組成
物に関する。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ポリプ
ロピレンは軽量であり、かつ機械的強度等に優れている
ので、自動車の内外装部品、家電部品等の様々な工業分
野で広く利用されている。しかしながら、ポリプロピレ
ンは無極性高分子であるので、二次加工性、特に極性を
有する塗料との固相状態での密着性が低く、塗装性に劣
るという問題がある。
【0003】ポリプロピレンと塗膜との密着性の向上を
目的として、ポリプロピレン系樹脂とスチレン系樹脂と
の混合物に、芳香族ビニル化合物と共役ジエン化合物と
のブロック共重合体等に不飽和カルボン酸又はその誘導
体を付加した変性共重合体を添加する方法が開示されて
いる(特開平4−50248号)。しかしながら、この
方法は、塗装前に、1,1,1−トリクロロエタン等の
ハロゲン系有機溶剤により脱脂洗浄処理を施し、その後
基材表面に極性基を導入するために、プラズマ処理を行
うことが必要である。このようなハロゲン系有機溶剤は
人体や環境に悪影響を及ぼすという問題がある。またプ
ラズマ処理は作業工程が煩雑となり、時間的に不経済で
ある。
【0004】このようなプラズマ処理の代わりに、プラ
イマー塗装を行う方法が知られているが、この方法は作
業工程が煩雑となるとともに、多量の有機溶剤を必要と
するため、製造コストが高くなるという問題がある。
【0005】またプロピレン−エチレンブロック共重合
体及び/又はプロピレン−エチレンランダム共重合体
に、エチレンとカルボキシル基含有不飽和化合物との共
重合体を添加する方法が開示されている(特開平3−2
78862号)。しかしながら、この方法はプライマー
塗装やプラズマ処理を施すことなく、塗料を塗布するこ
とを目的としており、1,1,1−トリクロロエタンに
よる脱脂洗浄処理を施さない場合には、安定した塗膜の
密着性が得られない。
【0006】したがって、本発明の目的は、ハロゲン系
有機溶剤により脱脂洗浄、プライマー塗装、プラズマ照
射等の表面処理の必要がなく、塗膜の密着性の良好な塗
装性に優れた樹脂組成物を提供することである。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記課題に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者らは、プロピレン単独重合体又はプロ
ピレン−エチレン共重合体と、エチレン・α−オレフィ
ン共重合体ゴムと、無機フィラーとからなる樹脂成分
に、スチレン・不飽和グリシジルエステル共重合体とポ
リプロピレンとのグラフト共重合体を配合することによ
り、ハロゲン系有機溶剤により脱脂洗浄、プライマー塗
装、プラズマ照射等の表面処理の必要がなく、塗膜の密
着性の良好な塗装性に優れた樹脂組成物が得られること
を見出し、本発明に想到した。
【0008】すなわち、本発明の塗装性に優れた樹脂組
成物は、(a) プロピレン単独重合体又はプロピレン−エ
チレン共重合体35〜80重量%と、(b) エチレン・α
−オレフィン(但し、エチレンは含まず)共重合体ゴム
10〜45重量%と、(c) 無機フィラー0〜20重量%
と、(d) スチレン・不飽和グリシジルエステル共重合体
とポリプロピレンとのグラフト共重合体5〜20重量%
とからなることを特徴とする。
【0009】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。 [1] 塗装性に優れた樹脂組成物の各成分 (a) プロピレン単独重合体又はプロピレン−エチレン共
重合体 本発明に用いるプロピレン単独重合体のメルトフローレ
ート(MFR、230℃、荷重2.16kgで測定)
は、成形性及び耐衝撃性の観点から、1〜120g/1
0分が好ましく、10〜90g/10分がより好まし
い。
【0010】プロピレン単独重合体の製造方法は、特に
限定されないが、立体規則性触媒を使用する重合法が好
ましい。立体規則性触媒としては、三塩化チタン、四塩
化チタン、トリクロロエトキシチタン等のハロゲン化チ
タン化合物、前記ハロゲン化チタン化合物とハロゲン化
マグネシウムに代表されるマグネシウム化合物との接触
物等の遷移金属成分とアルキルアルミニウム化合物又は
それらのハロゲン化物、水素化物、アルコキシド等の有
機金属成分との2成分系触媒、更にそれらの成分に窒
素、リン、硫黄、酸素、ケイ素等を含む電子供与性化合
物を加えた3成分系触媒が挙げられる。
【0011】またプロピレン単独重合体の重合反応は、
気相、液相のいずれで行ってもよい。例えば液相で重合
する場合には、n−ブタン、イソブタン、n−ペンタ
ン、イソペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シ
クロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の不活
性炭化水素又は液状モノマー中で行うことができる。重
合温度は、通常−80〜150℃であり、好ましくは4
0〜120℃である。重合圧力は、1〜60気圧が好ま
しく、また得られる重合体の分子量の調節は、水素もし
くは他の公知の分子量の調整剤で行うことができる。重
合は連続式又はバッチ式反応で行い、その条件は通常用
いられている条件でよい。さらに重合反応は一段で行っ
てもよく、二段で行ってもよい。
【0012】本発明に用いるプロピレン−エチレン共重
合体は、ブロック共重合体、ランダム共重合体及び交互
共重合体のいずれでもよい。成形性及び耐衝撃性の観点
から、プロピレン−エチレン共重合体のMFRは1〜1
20g/10分が好ましく、10〜90g/10分がよ
り好ましい。
【0013】またプロピレン−エチレン共重合体の製造
方法も特に限定されないが、前記プロピレンの重合にお
いて前段でプロピレン単独重合体を製造し、その後にエ
チレンを添加してプロピレン−エチレン共重合体を製造
する方法や、あらかじめ前記プロピレン単独重合体と同
様な製造方法でエチレン単独重合体又はプロピレン−エ
チレン共重合体を製造しておいて、これを前記プロピレ
ン単独重合体とポストリアクターブレンドの機械的混合
を行う方法等がある。
【0014】(b) エチレン・α−オレフィン共重合体ゴ
ム エチレン・α−オレフィン共重合体ゴムは、エチレンと
エチレン以外のα−オレフィンとの共重合体ゴムであ
り、例えばエチレン−プロピレン共重合体ゴム(EP
R)、及びこれにジエン化合物を共重合したエチレン−
プロピレン−ジエン共重合体ゴム(EPDM)、エチレ
ン−ブテン共重合体ゴム(EBR)等が挙げられる。
【0015】具体的には、エチレン−プロピレン共重合
体ゴム(EPR)は、エチレンの含有量が50〜90モ
ル%であり、プロピレンの含有量が50〜10モル%で
あるのが好ましい。より好ましい範囲は、エチレンの含
有量が70〜80モル%であり、プロピレンの含有量が
30〜20モル%である。なお、エチレン−プロピレン
−ジエン共重合体ゴム(EPDM)の場合、ジエン化合
物としては、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタ
ジエン、1,4−ヘキサジエン等が挙げられる。エチレ
ン−プロピレン共重合体ゴム (エチレン−プロピレン−
ジエン共重合体ゴムを含む) のMFRは、0.5〜20
g/10分が好ましく、0.5〜10g/10分がより
好ましい。
【0016】またエチレン−ブテン共重合体ゴム(EB
R)は、エチレンの含有量が70〜85モル%であり、
ブテン−1の含有量が30〜15モル%であるのが好ま
しい。より好ましい範囲は、エチレンの含有量が75〜
85モル%であり、ブテン−1の含有量が25〜15モ
ル%である。エチレン−ブテン共重合体ゴム(EBR)
のMFRは、1〜30g/10分が好ましく、1〜20
g/10分がより好ましい。このようなEBRはエチレ
ン及びブテン−1以外にヘキセン−1、オクテン−1等
の他のα−オレフィンやエチリデンノルボルネン、ジシ
クロペンタジエン等のジエン化合物等を少量含有してい
てもよい。
【0017】なお、上述したようなエチレン・α−オレ
フィン共重合体ゴムは、単独で使用しても、あるいは2
種以上を適宜配合して用いてもよい。
【0018】(c) 無機フィラー 本発明に用いる無機フィラーは、樹脂等の充填材、強化
材として一般に用いられているものであり、例えばタル
ク、マイカ、繊維結晶性ケイ酸カルシウム、炭酸カルシ
ウム等が挙げられる。これらの中では、特にタルクが好
ましい。上記無機フィラーの平均粒径は15μm以下の
ものを用いるのが好ましい。なお、針状あるいは繊維状
物の場合、繊維径が1〜100μmで、アスペクト比が
3〜30のものが好ましい。
【0019】(d) スチレン・不飽和グリシジルエステル
共重合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体 スチレン・不飽和グリシジルエステルとの共重合体にお
いて、不飽和グリシジルエステルとしては、グリシジル
アクリレート、グリシジルメタクリレート、イタコン酸
グリシジルエステル等が挙げられる。これらの中では、
グリシジルメタクリレートが好ましい。
【0020】スチレン・不飽和グリシジルエステル共重
合体中の不飽和グリシジルエステルの含有量は、10〜
30重量%であるのが好ましく、15〜25重量%であ
るのがより好ましい。不飽和グリシジルエステルの含有
量が10重量%未満では歪率が大きい。一方30重量%
を越えると粘着性が大きくなるため、加工性が低下す
る。
【0021】スチレン・不飽和グリシジルエステル共重
合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体において、
スチレン・不飽和グリシジルエステル共重合体の含有量
は20〜40重量%であり、ポリプロピレンの含有量は
80〜60であるのが好ましい。より好ましい範囲は、
スチレン・不飽和グリシジルエステル共重合体が25〜
35重量%であり、ポリプロピレンが75〜65重量%
である。スチレン・不飽和グリシジルエステル共重合体
の含有量が20重量%未満の場合では(ポリプロピレン
の含有量が80重量%を越える場合には)、塗装性の改
善効果が低い。一方スチレン・不飽和グリシジルエステ
ル共重合体の含有量が40重量%を越えると(ポリプロ
ピレンの含有量が60重量%未満では)、耐衝撃性が低
下する。
【0022】またスチレン・不飽和グリシジルエステル
共重合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体のメル
トフローレート(MFR、230℃、荷重2.16kg
で測定)は0.5〜20g/10分であるのが好まし
く、0.5〜10g/10分であるのがより好ましい。
MFRが0.5g/10分未満では成形性が低く、一方
20g/10分を越えると機械的強度が低下する。
【0023】スチレン・不飽和グリシジルエステル共重
合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体の製造は溶
液法又は溶融混練法のいずれでも行うことができる。溶
融混練法の場合、スチレン・不飽和グリシジルエステル
共重合体、ポリプロピレン及び触媒を押出機や二軸混練
機等に投入し、180〜250℃の温度に加熱して、溶
融しながら混練する。また溶液法の場合、キシレン等の
有機溶剤に上記出発物質を溶解し、100〜120℃の
温度で撹拌しながら行う。いずれの場合にも、触媒とし
ては、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸化ジ
−t−ブチル、過酸化アセチル、t−ブチルペルオキシ
安息香酸、過酸化ジクミル、ペルオキシ安息香酸、ペル
オキシ酢酸、t−ブチルペルオキシピバレート、2,5
−ジメチル−2,5−ジ−t−ブチルペルオキシヘキシ
ン等の過酸化物や、アゾビスイソブチロニトリル等のジ
アゾ化合物等の通常のラジカル重合用触媒を用いること
がでる。
【0024】このようなスチレン・不飽和グリシジルエ
ステル共重合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体
は極性を有する塗料との親和性が高いため、これを樹脂
に添加することにより、塗装性を改善することができ
る。
【0025】[2] 配合割合 上述したような樹脂組成物の各成分の配合割合は、プロ
ピレン単独重合体又はプロピレン−エチレン共重合体が
35〜80重量%、好ましくは40〜70重量%であ
り、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴムが10〜4
5重量%、好ましくは15〜40重量%であり、無機フ
ィラーが0〜20重量%、好ましくは5〜15重量%で
あり、スチレン・不飽和グリシジルエステル共重合体と
ポリプロピレンとのグラフト共重合体が5〜20重量
%、好ましくは5〜15重量%である。
【0026】プロピレン単独重合体又はプロピレン−エ
チレン共重合体の配合量が35重量%未満では、得られ
る組成物の延性、硬度等が低く、一方80重量%を越え
ると耐衝撃性が低下する。またエチレン・α−オレフィ
ン共重合体ゴムが10重量%未満では引張強度が低く、
一方45重量%を越えると成形性及び耐熱性が低下す
る。また無機フィラーが20重量%を越えると、耐衝撃
性が低下する。さらにスチレン・不飽和グリシジルエス
テル共重合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体の
配合量が5重量部未満の場合には、塗装性の改善効果が
十分でなく、一方20重量部を越えてもそれに見合う塗
装性の改善効果が見られない。
【0027】[3] その他の成分 本発明の塗装性に優れた樹脂組成物は、その他にその改
質を目的として、他の添加剤、例えば熱安定剤、酸化防
止剤、光安定剤、難燃剤、可塑剤、帯電防止剤、離型
剤、発泡剤、色剤、顔料等を添加することができる。
【0028】[4] 塗装性に優れた樹脂組成物の製造方法 本発明の塗装性に優れた樹脂組成物は、上記成分をヘン
シェルミキサー、スーパーミキサー、リボンブレンダー
等を用いて混合し、一軸押出機、二軸押出機、バンバリ
ーミキサー、ニーダー等で180〜230℃の温度範囲
で溶融混練することにより得ることができる。
【0029】
【実施例】本発明を以下の実施例及び比較例により詳細
に説明するが、本発明はそれらに限定されるものではな
い。実施例1〜9及び比較例1〜5 1.原料 (a) プロピレン単独重合体又はプロピレン−エチレン共
重合体 PP1 :プロピレン−エチレンブロック共重合体(MFR=25
g/10min(230 ℃、荷重2.16kgで測定) 、冷キシレン可溶
部分の割合=13重量%) PP2 :プロピレン−エチレンブロック共重合体(MFR=40
g/10min 、冷キシレン可溶部分の割合=13重量%)
【0030】(b) エチレン・α−オレフィン共重合体ゴ
ム EPR1:エチレン−プロピレン共重合体ゴム(EP02P 、日
本合成ゴム(株)製、MFR=3.2g/10min、エチレン含有量
=74モル%) EPR2:エチレン−プロピレン共重合体ゴム(EP07P 、日
本合成ゴム(株)製、MFR=0.7g/10min、エチレン含有量
=73モル%)
【0031】(c) 無機フィラー タルク:LMR100(富士タルク(株)製、平均粒径=2μ
m)
【0032】(d) スチレン・不飽和グリシジルエステル
共重合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体 St-GM/PP:スチレン・グリシジルメタクリレート共重合
体とポリプロピレンとのグラフト共重合体(スチレン/
グリシジルメタクリレート=80/20 、ポリプロピレン/
スチレン・グリシジルメタクリレート共重合体=70/30
(重量比)、MFR=8 g/10min )
【0033】2.混練及び成形方法 上記原料を表1及び2に示す割合で配合し、スーパーミ
キサーを用いてドライブレンドした後、二軸押出機(池
貝(株)製、PCM−45)にて200℃で、200r
pmのスクリュー回転数で溶融混練し、押出してペレッ
トを得た。得られたペレットを射出成形機により、樹脂
温度210℃ 、射出圧力650kg/cm2 及び金型
温度50℃で射出成形し、試験片を作製した。
【0034】3.物性測定 各試験片の物性測定は以下の方法で行った。それらの結
果を下記表1及び2に示す。 (1) 引張強度(kg/cm2 ):ASTM D638 により室温で測
定。 (2) 引張破断伸度(%):ASTM D638 により室温で測
定。 (3) 曲げ弾性率(kg/cm2 ):ASTM D790 により室温で
測定。 (4) 曲げ強度(kg/cm2 ):ASTM D790 により室温で測
定。 (5) アイゾット衝撃強度(kg・cm/cm):ASTM D256 に
より3.2 mm厚試験片を用いて、ノッチ付きにて -30℃で
測定した。 (6) 熱変形温度(℃):ASTM D648 により18.6kg/cm2
の圧力にて測定した。 (7) ロックウェル硬度(スケールR):ASTM D785 によ
り測定した。 (8) 脆化温度(℃):ASTM D746 により測定した。 (9) 密着性:試験片をイソプロピルアルコールを含ませ
たガーゼで拭き、固形分30%の塗料を塗布し、80℃で30
分間焼き付けることにより塗膜を形成した。得られた塗
装成形体を23℃、湿度50%の条件下に24時間以上放置し
た後の密着強度(一次密着強度)をJIS D0202 4.15に準
拠して、コバン目剥離試験により評価した。また40℃の
温水に240 時間浸漬した後の塗膜についても同様に密着
強度(二次密着強度)を評価した。 ○・・・剥離が全く生じないもの。 ×・・・剥離が少しでも生じたもの。
【0035】 表1 実施例No. 組成(重量%) PP1 55 50 45 60 40 PP2 ─ ─ ─ ─ ─ EPR1 30 30 30 20 40 EPR2 ─ ─ ─ ─ ─ タルク 10 10 10 10 10 St-GM/PP 5 10 15 10 10 組成物の特性 引張強度(kg/cm2 ) 182 184 186 190 177 引張破断伸度(%) 500 400 300 390 570 曲げ弾性率(kg/cm2 ) 10300 10400 10400 11900 8700 曲げ強度(kg/cm2 ) 207 209 209 220 197 アイゾット衝撃強度(1) 6 5.6 5.1 5 9.1 熱変形温度(℃) 95 96 96 103 88 ロックウェル硬度(R) 32 31 32 36 27 脆化温度(℃) -39 -38 -37 -32 -40 一次密着強度 ○ ○ ○ ○ ○ 二次密着強度 ○ ○ ○ ○ ○ 注(1) 単位:kg・cm/cm。
【0036】 表1(つづき) 実施例No. 組成(重量%) PP1 ─ 50 55 45 PP2 50 ─ ─ ─ EPR1 30 ─ 30 30 EPR2 ─ 30 ─ ─ タルク 10 10 5 15 St-GM/PP 10 10 10 10 組成物の特性 引張強度(kg/cm2 ) 182 180 179 191 引張破断伸度(%) 480 600 600 300 曲げ弾性率(kg/cm2 ) 10200 10100 8900 12200 曲げ強度(kg/cm2 ) 206 206 199 220 アイゾット衝撃強度 6.1 7 7.6 4.5 熱変形温度(℃) 95 96 89 110 ロックウェル硬度(R) 33 32 32 31 脆化温度(℃) -39 -40 -39 -29 一次密着強度 ○ ○ ○ ○ 二次密着強度 ○ ○ ○ ○
【0037】 表2 比較例No. 組成(重量%) PP1 50 60 70 ─ 60 PP2 ─ ─ ─ 60 ─ EPR1 40 30 20 30 ─ EPR2 ─ ─ ─ ─ 30 タルク 10 10 10 10 10 St-GM/PP ─ ─ ─ ─ ─ 組成物の特性 引張強度(kg/cm2 ) 175 180 186 181 178 引張破断伸度(%) 660 650 430 500 660 曲げ弾性率(kg/cm2 ) 8500 10000 11500 10500 10000 曲げ強度(kg/cm2 ) 195 205 216 204 206 アイゾット衝撃強度(1) 15 6.5 4.5 6 7.5 熱変形温度(℃) 88 95 101 94 96 ロックウェル硬度(R) 28 32 36 33 31 脆化温度(℃) -45 -40 -34 -37 -42 一次密着強度 × × × × × 二次密着強度 × × × × × 注(1) 単位:kg・cm/cm。
【0038】表1及び2から明らかなように、実施例1
〜9の樹脂組成物は、耐衝撃性、耐熱性等に優れている
とともに、良好な塗膜密着性を有するが、比較例1〜5
の樹脂組成物は、塗膜の密着性に劣る。
【0039】
【発明の効果】以上に詳述したように、本発明の塗装性
に優れた樹脂組成物は、プロピレン単独重合体又はプロ
ピレン−エチレン共重合体と、エチレン・α−オレフィ
ン(但し、エチレンは含まず)共重合体ゴムと、無機フ
ィラーと、スチレン・不飽和グリシジルエステル共重合
体とポリプロピレンとのグラフト共重合体とからなるの
で、ハロゲン系有機溶剤により脱脂洗浄、プライマー塗
装、プラズマ照射等の表面処理の必要がなく、塗膜の密
着性が良好である。このような本発明の塗装性に優れた
樹脂組成物は各種用途に適用可能であるが、特にバンパ
ー、サイドモール等の自動車の外装品用に好適である。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 (a) プロピレン単独重合体又はプロピレ
    ン−エチレン共重合体35〜80重量%と、(b) エチレ
    ン・α−オレフィン(但し、エチレンは含まず)共重合
    体ゴム10〜45重量%と、(c) 無機フィラー0〜20
    重量%と、(d) スチレン・不飽和グリシジルエステル共
    重合体とポリプロピレンとのグラフト共重合体5〜20
    重量%とからなることを特徴とする塗装性に優れた樹脂
    組成物。
  2. 【請求項2】 請求項1に記載の塗装性に優れた樹脂組
    成物において、前記(d)グラフト共重合体を100重量
    %として、スチレン・不飽和グリシジルエステル共重合
    体の含有量が20〜40重量%であることを特徴とする
    塗装性に優れた樹脂組成物。
JP21672995A 1995-08-02 1995-08-02 塗装性に優れた樹脂組成物 Pending JPH0948885A (ja)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103696256A (zh) * 2013-08-30 2014-04-02 南京工业大学 一种提高pp纤维吸附苯系物和再生吸附能力的方法

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