JPH093470A - 自動変速機油に耐震動摩擦永続性能を与える組成物 - Google Patents

自動変速機油に耐震動摩擦永続性能を与える組成物

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JPH093470A
JPH093470A JP8139334A JP13933496A JPH093470A JP H093470 A JPH093470 A JP H093470A JP 8139334 A JP8139334 A JP 8139334A JP 13933496 A JP13933496 A JP 13933496A JP H093470 A JPH093470 A JP H093470A
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acid
fatty
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phosphorus
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JP8139334A
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James L Sumiejski
エル． シュミースキー ジェームズ
William C Ward Jr
シー． ワード， ジュニア ウィリアム
Mitsuo Higashi
光郎 東
Craig D Tipton
ディ． ティプトン クレイグ
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Lubrizol Corp
Original Assignee
Lubrizol Corp
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 耐震動摩擦特性の改良された自動変速機油(A
TF)用の組成物を提供すること。 【解決手段】 機能流体および潤滑剤添加剤パッケージ
として使用する組成物であって、該組成物は、以下の
(A)および(B)を含有する： (A)以下からなる群から選択した３種の化合物：アルコ
キシル化脂肪アミン、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、脂肪
亜リン酸エステル、脂肪エポキシド、脂肪アミン、ホウ
酸塩化アルコキシル化脂肪アミン、脂肪酸の金属塩、脂
肪酸アミド、グリセロールエステル、ホウ酸塩化グリセ
ロールエステル、および脂肪イミダゾリン；および (B)リン含有酸、リン含有酸塩、リン含有酸エステル、
またはそれらの誘導体またはそれらの混合物。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、摩擦特性が改良さ
れた潤滑剤および機能流体を提供するための組成物を包
含する。連続スリップトルク変換器クラッチおよびシフ
トクラッチにより引き起こされる、自動変速機(AT)の振
動(震動(shudder)またはスティックスリップ)は、該変
速機において、本発明の機能流体を使用することによ
り、大きく低減されるかまたは取り除かれる。
【０００２】自動変速機油(ATF)は、当該技術分野で周
知である。しかしながら、一般に、自動変速機の業者お
よび製造者は、この変速機で使用する流体の組成よりも
むしろ、この流体を用いて操作する変速機の性能特性を
特定している。その際、この性能特性を満たす流体の配
合は、流体提供者に依存する。最近では、General Moto
rsによるDEXTRON-III ATF 規格(1993年４月)の公開と共
に、ATFのService Fillsの性能必要条件が、ますます厳
しくなっている。この規格は、General MotorsのMateri
al Engineering Transmissions, M/C 748 Ypsilanti, M
I 48197から入手可能であり、その内容は、本明細書中
で参考として援用されている。
【０００３】連続スリップトルク変換器クラッチ(CSTC
C)における低振動数の振動は、震動と定義されている。
この震動振動は、低速で回転している連動したCSTCCの
スティックスリップ摩擦特性に関連している。さらに、
震動は、２個の要素、すなわち、初期震動および震動永
続性を有する。後者は、何時間にもわたって進展する震
動である。本発明の組成物は、市販のATF配合物と比較
して、初期震動および震動永続性の両方について、耐震
動性を試験した。本発明の組成物は、震動および震動永
続性の問題をなくすかまたは大きく低減するのに対し
て、どの市販のATFも、同様には機能しないことが分か
った。
【０００４】本発明の組成物および市販のATFを、41 TE
変速機を有するChrysler(登録商標)のミニバンで試験し
た。本発明の組成物は、耐震動試験および耐震動永続性
試験において、市販のATFよりも非常に優れていた。耐
震動試験方法の詳細な説明は、WardらによるSAE TECHNI
CAL PAPER SERIES NO. 941883, Friction and Stick-Sl
ip Durability Testing of ATF(これは、SAE Internati
onal Fuels and Lubricants Meeting and Exposition,
Baltimore, Marylandで1994年10月17日〜20日に提出さ
れた)に示されている。この文献は、SAE Internationa
l, 400 Commonwealth Drive Warrendale, PA 15096-000
1 U.S.A.から入手できる。
【０００５】一般に、自動変速機油は、基油および添加
剤を含有する。この基油は、天然原料(鉱油および植物
油)、および合成物に由来し得、意図した用途に適切な
粘度を有する。次いで、この基油には添加剤が配合され
るが、配合される添加剤は、この流体を配合する者が獲
得しようと努めている性質に依存する。添加剤は、一般
に、大体、２つの群、すなわち、以下に挙げた化学的に
活性な添加剤および化学的に不活性な添加剤に分けられ
得る： 化学的に活性な添加剤 化学的に不活性な添加剤 酸化防止剤 粘度改良剤 腐食防止剤 摩擦調整剤 錆防止剤 消泡剤 耐摩耗剤 流動点降下剤 分散剤 清浄剤 シール膨潤剤。
【０００６】選択した基油において、上記添加剤の一部
または全部を含有する、ATF用および機能流体用の配合
物は、特許文献から自由に入手できる。例えば、Kochの
米国特許第4,209,587号は、基油および添加剤の種々の
配合を有する潤滑組成物／機能流体組成物を挙げてい
る。OhtaniおよびHarleyの米国特許第5,344,579号は、A
T用の摩擦調整剤系を記述しており、ATF用の添加剤成分
およびそれらの典型的な範囲を挙げている。両米国特許
の開示内容は、本明細書中で参考として援用されてい
る。化学的に活性な添加剤と化学的に不活性な添加剤と
の間の境界線は、それほど明瞭ではないことに注目しな
ければならない。また、添加剤は、おそらく多機能性で
あり、便宜上、上記のように分類しているにすぎない。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、自動
変速機油に耐震動摩擦永続性能を与え、機能流体および
潤滑剤添加剤パッケージとして使用する組成物を提供す
ることにある。本発明の他の目的は、耐震動試験および
耐震動永続性試験において、市販のATFより優れる潤滑
組成物および機能流体組成物を提供することにある。本
発明のさらに他の目的は、潤滑剤および機能流体用の添
加剤として有用であり、特に、自動変速機油のトルク特
性を高めるために、自動変速機油用の添加剤とてして有
用である組成物を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】ATFに利用可能な多くの
情報および配合物があるにもかかわらず、本明細書で記
述の本発明によって示されている耐震動試験および震動
永続性試験の結果に合致するものは、発見されていな
い。
【０００９】本発明は、ATFに配合したとき、該ATFを充
填したATの耐震動性能および震動永続性能を改良する、
摩擦調整剤添加剤パッケージを含有する。この添加剤パ
ッケージは、以下のＡおよびＢを含有する： Ａ．スルホン酸塩、フェネート、サリチル酸塩、カルボ
ン酸塩およびそれらの混合物からなる群から選択したオ
ーバーベース化アルカリ金属塩成分またはアルカリ土類
金属塩成分；および Ｂ．摩擦調整剤であって、該摩擦調整剤は、アルコキシ
ル化脂肪アミン、および以下からなる群から選択した２
種の摩擦調整剤を含有する：脂肪亜リン酸エステル、脂
肪エポキシド、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、脂肪アミ
ン、ホウ酸塩化アルコキシル化脂肪アミン、脂肪酸アミ
ド、脂肪酸の金属塩、グリセロールエステル、ホウ酸塩
化グリセロールエステル、および脂肪イミダゾリン。
【００１０】本発明の添加剤パッケージの重要な特徴
は、摩擦調整剤の１成分としてアルコキシル化脂肪アミ
ンを選択すること、および非ホウ酸塩化オーバーベース
化金属塩を使用することにある。これらの特徴は、本発
明を米国特許第4,792,410号(この内容は、本明細書中で
参考として援用されている)から区別する。
【００１１】本発明は、機能流体および潤滑剤添加剤パ
ッケージとして使用する組成物を提供する。この組成物
は、以下の(A)および(B)を含有する： (A)以下からなる群から選択した３種の化合物：アルコ
キシル化脂肪アミン、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、脂肪
亜リン酸エステル、脂肪エポキシド、脂肪アミン、ホウ
酸塩化アルコキシル化脂肪アミン、脂肪酸の金属塩、脂
肪酸アミド、グリセロールエステル、ホウ酸塩化グリセ
ロールエステル、および脂肪イミダゾリン；および (B)リン含有酸、リン含有酸塩、リン含有酸エステル、
またはそれらの誘導体またはそれらの混合物。
【００１２】本発明はまた、潤滑組成物または機能流体
組成物を提供する。この該組成物は、以下の(A)、(B)お
よび(C)を含有する： (A)主要量の潤滑粘性のあるオイル； (B)３種の摩擦調整剤であって、該摩擦調整剤は、以下
からなる群から選択される：アルコキシル化脂肪アミ
ン、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、脂肪亜リン酸エステ
ル、脂肪エポキシド、脂肪アミン、ホウ酸塩化アルコキ
シル化脂肪アミン、脂肪酸の金属塩、脂肪酸アミド、グ
リセロールエステル、ホウ酸塩化グリセロールエステ
ル、および脂肪イミダゾリン；および (C)リン含有酸、リン含有酸塩、リン含有酸エステル、
またはそれらの誘導体またはそれらの混合物。
【００１３】１実施態様において、上記組成物は、上記
(A)、(B)および(C)の他に、(D)有機酸のオーバーベース
化アルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩を含有す
る。
【００１４】他の実施態様において、上記組成物は、上
記(A)、(B)、(C)および(D)の他に、(E)カルボン酸アシ
ル化剤およびアミンの反応生成物を含有する。
【００１５】さらに他の実施態様において、上記組成物
は、さらに、10と600の間のTBN(全塩基価)を有するオー
バーベー−ス化金属塩を含有し、該金属塩は、スルホン
酸塩、カルボン酸塩、フェネート、サリチル酸塩、また
はそれらの等価物またはそれらの混合物である。
【００１６】さらに他の実施態様において、上記金属塩
は、約25と200の間のTBNを有するスルホン酸カルシウム
である。
【００１７】さらに他の実施態様において、上記組成物
は、さらに、カルボン酸アシル化剤およびアミンの反応
生成物を含有し、該アミンは、(a)ヒドロキシ物質とア
ミンとを接触させることにより製造した生成物；(b)ア
ルキレンポリアミンボトムス生成物；(c)ヒドロキシ物
質とアルキレンポリアミンボトムス生成物とを接触させ
ることにより製造した生成物、およびそれらの混合物か
らなる群から選択したポリアミンである。
【００１８】さらに他の実施態様において、上記アシル
化剤は、ポリイソブチレンおよびマレイン酸または無水
マレイン酸の反応生成物から誘導したコハク酸アシル化
剤である。
【００１９】さらに他の実施態様において、上記生成物
は、さらに、CS2、ホウ素含有化合物またはそれらの混
合物と反応される。
【００２０】さらに他の実施態様において、上記組成物
は、さらに、分散剤−粘度改良剤および／または粘度指
数改良剤を含有する。
【００２１】さらに他の実施態様において、上記リン含
有酸はリン酸である。
【００２２】
【発明の実施の形態】この添加剤パッケージで調製した
ATFは、連続スリップトルク変換器クラッチを有するAT
で用いたとき、震動に対して特に効果的である。
【００２３】この添加剤パッケージ組成物は、数種の摩
擦調整剤と、スルホン酸塩、フェネート、サリチル酸
塩、カルボン酸塩およびそれらの混合物からなる群から
選択したオーバーベース化アルカリ金属塩またはアルカ
リ土類金属塩との混合物を含有し、これは、潤滑粘性の
あるオイルに溶解したとき、震動特性および震動永続特
性が著しく改良されたATFを提供する。
【００２４】このパッケージ組成物の第一の成分は、有
機酸のオーバーベース化金属塩であり、これは、ATFの
摩擦特性を補助するのに有用であることが分かってい
る。ホウ酸塩化オーバーベース化物質および非ホウ酸塩
化オーバーベース化物質は、米国特許第5,403,501号お
よび第4,792,410号に記載されており、これらの内容
は、本明細書中で参考として援用されている。
【００２５】好ましいオーバーベース化有機塩には、実
質的に親油性で有機物質から形成したスルホン酸塩があ
る。有機スルホン酸塩は、潤滑剤および清浄剤の技術分
野で周知の物質である。このスルホン酸塩化合物は、平
均して、約10個〜約40個の炭素原子、好ましくは、約12
個〜約36個の炭素原子、さらに好ましくは、約14個〜約
32個の炭素原子を含有すべきである。同様に、フェネー
ト、オキシレートおよびカルボン酸塩は、実質的に親油
性である。
【００２６】本発明は、その炭素原子を芳香族またはパ
ラフィン性のいずれかの立体配置にすることが可能であ
るものの、アルキル化芳香族化合物を使用することは、
非常に好ましい。ナフタレンベースの物質は使用され得
るものの、特に好ましい芳香族化合物は、ベンゼン部分
である。
【００２７】それゆえ、最も好ましい組成物は、オーバ
ーベース化モノスルホン化アルキル化ベンゼンであり、
好ましくは、モノアルキル化ベンゼンである。典型的に
は、アルキルベンゼン留分は、残留ボトムス源から得ら
れ、モノアルキル化またはジアルキル化されている。本
発明では、このモノアルキル化芳香族化合物は、その全
体的な特性において、このジアルキル化芳香族化合物よ
りも優れていると考えられている。
【００２８】本発明において、このモノアルキル化塩
(ベンゼンスルホン酸塩)を得るには、モノアルキル化芳
香族化合物(ベンゼン)の混合物を使用するのが望まし
い。これらの混合物(ここで、その組成の相当部分は、
そのアルキル基の原料として、プロピレン重合体を含有
する)は、この塩の溶解性を補助する。一官能性(例え
ば、モノスルホン化)物質の使用により、この分子の架
橋が回避され、この潤滑剤からこの塩が沈殿しにくくな
る。
【００２９】この塩は、「オーバーベース化されてい
る」ことが好ましい。オーバーベース化とは、この塩の
アニオンを中和するのに必要な量よりも化学量論的に過
剰な金属が存在することを意味する。オーバーベース化
による過剰な金属は、この潤滑剤中に蓄積し得る酸を中
和する効果を有する。第二の利点には、このオーバーベ
ース化塩が、動摩擦係数を上昇させるということがあ
る。典型的には、この過剰な金属は、当量基準で、約1
0：１〜30：１、好ましくは、11：１〜18：１の割合
で、このアニオンを中和するのに必要な量より多く存在
する。
【００３０】この添加剤パッケージに使用するオーバー
ベース化塩の量は、典型的には、全組成の約５重量％〜
約30重量％、好ましくは、約５重量％〜約25重量％、最
も好ましくは、約10重量％〜約25重量％である。この重
量パーセントは、オイルを含まない基準に基づいてい
る。このオーバーベース化塩は、通常、10〜600のTBN範
囲で、約50％のオイルを含む。
【００３１】Ａ．有機酸のオーバーベース化金属塩 有機酸 本発明のオーバーベース化組成物を製造する際に有用な
有機酸には、カルボン酸、硫酸、リン含有酸、フェノー
ルまたはそれらの２種またはそれ以上の混合物が挙げら
れる。
【００３２】カルボン酸 本発明の塩を製造する際に有用なカルボン酸は、脂肪族
または芳香族のモノカルボン酸またはポリカルボン酸、
または酸生成化合物であり得る。これらのカルボン酸に
は、低分子量カルボン酸（例えば、約４個〜約22個の炭
素原子を有するカルボン酸、またはテトラプロペニル置
換された無水コハク酸のような約22個までの炭素原子を
有するカルボン酸）、および高分子量カルボン酸が包含
される。本明細書および添付の請求の範囲を通じて、カ
ルボン酸に関するいずれの言及も、他に特に述べていな
ければ、それらの酸生成誘導体（例えば、無水物、低級
アルキルエステル、アシルハライド、ラクトン、および
それらの混合物）を包含することを意図している。
【００３３】本発明のカルボン酸は、好ましくは油溶性
であり、この酸中に存在する炭素原子の数は、このホウ
酸塩(A)の所望の溶解性に寄与する点で、重要である。
通常、所望の油溶性を与えるために、このカルボン酸中
の炭素原子の数は、少なくとも約８個、好ましくは、少
なくとも約18個、さらに好ましくは、少なくとも約30
個、さらに好ましくは、少なくとも約50個であるべきで
ある。一般に、これらのカルボン酸は、１分子あたり、
約400個より多い炭素原子を含有しない。
【００３４】本発明で使用が考慮される低分子量のモノ
カルボン酸には、飽和酸および不飽和酸が包含される。
このような有用な酸の例には、ドデカン酸、デカン酸、
オレイン酸、ステアリン酸、リノール酸、トール油酸な
どが挙げられる。２種またはそれ以上のこのような試薬
の混合物もまた、用いられ得る。これらの酸の広範な論
述は、Kirk-Othmerの「Encyclopedia of Chemical Tech
nology」（３版、1978年、John Wiley & Sons、ニュー
ヨーク）のpp.814〜871に見いだされ、これらのページ
の内容は、本明細書中で参考として援用されている。
【００３５】低分子量のポリカルボン酸の例には、ジカ
ルボン酸およびそれらの誘導体（例えば、セバシン酸、
セチルマロン酸、テトラプロピレン置換された無水コハ
ク酸など）が包含される。これらの酸の低級アルキルエ
ステルもまた、用いられ得る。
【００３６】このモノカルボン酸には、脂肪族酸が含ま
れる。このような酸は、しばしば、約14個〜約20個の飽
和脂肪族炭素原子を有する主鎖、および少なくとも１個
ではあるが通常約４個以下のペンダント非環式低級アル
キル基を含有する。このようなイソ脂肪族酸の特定の例
には、10-メチルテトラデカン酸、3-エチルヘキサデカ
ン酸、および8-メチルオクタデカン酸が挙げられる。
【００３７】このイソ脂肪族酸には、例えば、約16個〜
約20個の炭素原子を有する市販の脂肪酸（オレイン酸、
リノール酸またはトール油酸）の異性化により調製され
る分枝鎖酸の混合物が包含される。
【００３８】この塩を製造する際の使用に適切な高分子
量モノカルボン酸およびポリカルボン酸は、当該技術分
野で周知であり、例えば、以下の米国特許、英国特許お
よびカナダ国特許に詳細に記述されている：米国特許第
3,024,237号；第3,172,892号；第3,219,666号；第3,24
5,910号；第3,271,310号；第3,277,746号；第3,278,550
号；第3,306,907号；第3,312,619号；第3,341,542号；
第3,367,943号；第3,374,174号；第3,381,022号；第3,4
54,607号；第3,470,098号；第3,630,902号；第3,755,16
9号；第3,912,764号；および第4,368,133号；英国特許
第944,136号；第1,085,903号；第1,162,436号；および
第1,440,219号；およびカナダ国特許第956,397号。これ
らの特許の内容は、高分子量のモノカルボン酸およびポ
リカルボン酸およびそれらの製造方法の開示に関して、
本明細書中で参考として援用されている。
【００３９】有用な芳香族カルボン酸の群には、次式の
ものがある：
【００４０】
【化１】
【００４１】ここで、式XIIIでは、R*は、好ましくは、
約４個〜約400個の炭素原子を有する脂肪族ヒドロカル
ビル基、ａは０〜約４の範囲の数、Arは芳香族基、
X*1、X*2およびX*3は、独立して、イオウまたは酸素、
ｂは１〜約４の範囲の数、ｃは１〜約４の範囲の数、通
常、１〜２の範囲の数であるが、但し、ａ、ｂおよびｃ
の合計は、Arの原子価数を越えない。好ましくは、R*お
よびａは、式ＩXXXにより表わされる各化合物中のR*基
により平均して少なくとも約８個の脂肪族炭素原子が提
供されるような数である。
【００４２】式XIII中の芳香族基Arは、「フェノール」
の表題で以下に述べる芳香族基Arのいずれかと同じ構造
を有し得る。本明細書で有用な芳香族基の例には、ベン
ゼン、ナフタレン、アントラセンなど（好ましくは、ベ
ンゼン）から誘導される多価芳香族基が包含される。Ar
基の特定の例には、フェニレンおよびナフチレン、例え
ば、メチルフェニレン、エトキシフェニレン、イソプロ
ピルフェニレン、ヒドロキシフェニレン、ジプロポキシ
ナフチレンなどが包含される。
【００４３】式XIIIのR*基の例には、ブチル、イソブチ
ル、ペンチル、オクチル、ノニル、ドデシル、および重
合したオレフィン（例えば、ポリエチレン、ポリプロピ
レン、ポリイソブチレン、エチレン−プロピレン共重合
体、酸化したエチレン−プロピレン共重合体など）から
誘導した置換基が挙げられる。
【００４４】この群の芳香族酸のうち、有用なクラスの
カルボン酸には、次式のものがある：
【００４５】
【化２】
【００４６】ここで、式XIVでは、R*6は、好ましくは、
約４個〜約400個の炭素原子を含有する脂肪族ヒドロカ
ルビル基である；ａは０〜約４の範囲の数、好ましく
は、１〜約３の範囲の数である；ｂは、１〜約４の範囲
の数、好ましくは、１〜約２の範囲の数である；ｃは、
１〜約４の範囲の数、好ましくは、１〜約２の範囲の
数、さらに好ましくは、１である；但し、ａ、ｂおよび
ｃの合計は６を越えない。好ましくは、R*6およびａ
は、この酸分子が、酸分子１個あたり、脂肪族炭化水素
置換基中に、平均して、少なくとも約12個の脂肪族炭素
原子を有するように設定される。
【００４７】以下の脂肪族炭化水素置換されたサリチル
酸もまた、有用である：このサリチル酸では、各脂肪族
炭化水素置換基は、置換基１個あたり、平均して少なく
とも約８個の炭素原子を有し、そして１分子あたり、１
個〜３個の置換基を含有する。以下のサリチル酸から調
製した塩は、特に有用である：このサリチル酸では、脂
肪族炭化水素置換基は、重合したオレフィン、特に、重
合した低級1-モノオレフィン（例えば、ポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリイソブチレン、エチレン／プロピ
レン共重合体など）から誘導され、約30個〜約400個の
炭素原子の平均炭素含量を有する。
【００４８】上の式XIIIおよびXIVに相当する芳香族カ
ルボン酸は、周知であるか、または当該技術分野で周知
の方法により調製され得る。これらの式で例示のタイプ
のカルボン酸、およびそれらの中性および塩基性の金属
塩の調製方法は、周知であり、例えば、米国特許第2,19
7,832号；第2,197,835号；第2,252,662号；第2,252,664
号；第2,714,092号；第3,410,798号；および第3,595,79
1号に開示されている。
【００４９】スルホン酸 塩(A)を製造する際に有用なスルホン酸には、スルホン
酸およびチオスルホン酸が包含される。一般に、これら
は、スルホン酸の塩である。
【００５０】このスルホン酸には、一価および多価の芳
香族化合物または環状脂肪族化合物が挙げられる。この
油溶性のスルホン酸塩は、大ていの場合には、次式によ
り表わされ得る：
【００５１】
【化３】
【００５２】上の式XVおよびXVIでは、Tは環状核、例え
ば、ベンゼン、ナフタレン、アントラセン、ジフェニレ
ンオキシド、ジフェニレンスルフィド、石油ナフテンな
どである；R#1は、脂肪族基、例えば、アルキル、アル
ケニル、アルコキシ、アルコキシアルキルなどである；
ａは少なくとも１、そしてR#1 a＋Tは、全体で、少なく
とも約15個の炭素原子を有する。R#2は、少なくとも約1
5個の炭素原子を有する脂肪族ヒドロカルビル基であ
る。R#2の例には、アルキル、アルケニル、アルコキシ
アルキル、カルボアルコキシアルキルなどがある。R#2
の特定の例には、ペトロラタム、飽和および不飽和パラ
フィンワックス、およびポリオレフィン（これは、約15
個〜7000個またはそれ以上の炭素原子を有する重合した
C2、C3、C4、C5、C6などのオレフィンを包含する）から
誘導した基がある。上の式XVおよびXVI中のT、R#1およ
びR#2基はまた、上で枚挙した基に加えて、他の無機置
換基または有機置換基（例えば、ヒドロキシ、メルカプ
ト、ハロゲン、ニトロ、アミノ、ニトロソ、スルフィ
ド、ジスルフィドなど）を含有し得る。式XVでは、ａお
よびｂは少なくとも１であり、同様に、式XVIでは、ａ
は少なくとも１である。
【００５３】油溶性スルホン酸の特定の例には、マホガ
ニースルホン酸；ブライトストックスルホン酸；潤滑油
留分(これは、100°Fで約100秒から、210°Fで約200秒
までのセーボルト粘度を有する)から誘導したスルホン
酸；ペトロラタムスルホン酸；例えば、ベンゼン、ナフ
タレン、フェノール、ジフェニルエーテル、ナフタレン
ジスルフィドなどのモノワックス置換したおよびポリワ
ックス置換したスルホン酸およびポリスルホン酸；他の
置換したスルホン酸（例えば、アルキルベンゼンスルホ
ン酸（ここで、このアルキル基は少なくとも８個の炭素
を有する）、セチルフェノールモノスルフィドスルホン
酸、ジラウリル−β−ナフチルスルホン酸、およびアル
カリールスルホン酸（例えば、ドデシルベンゼン「ボト
ムス」スルホン酸））がある。
【００５４】ドデシルベンゼン「ボトムス」スルホン酸
は、家庭用洗剤に用いるドデシルベンゼンスルホン酸の
除去後の物質の残留物である。これらの物質は、一般
に、高級オリゴマーでアルキル化される。これらのボト
ムスは、直鎖アルキレートまたは分枝鎖アルキレートで
あり得るが、直鎖ジアルキレートが好ましい。
【００５５】例えば、SO3との反応により、洗剤製造の
副生成物からスルホン酸塩を製造することは、当業者に
周知である。例えば、John Wiley & Sons（ニューヨー
ク(1969年)）により出版されたKirk-Othmerの「Encyclo
pedia of Chemical Technology」（２版、19巻）のp.29
1以下の「Sulfonates」の章を参照せよ。
【００５６】脂肪族スルホン酸（例えば、パラフィンワ
ックススルホン酸、不飽和パラフィンワックススルホン
酸、ヒドロキシ置換したパラフィンワックススルホン
酸、ヘキサプロピレンスルホン酸、テトラアミレンスル
ホン酸、ポリイソブテンスルホン酸（ここで、このポリ
イソブテンは、20個〜7000個またはそれ以上の炭素原子
を含有する）、塩素置換したパラフィワックススルホン
酸など）；環状脂肪族スルホン酸（例えば、石油ナフテ
ンスルホン酸、ラウリルシクロヘキシルスルホン酸、モ
ノワックス置換したまたはポリワックス置換したシクロ
ヘキシルスルホン酸など）もまた、包含される。
【００５７】本明細書でおよび添付の請求の範囲で記述
のスルホン酸またはそれらの塩に関して、用語「石油ス
ルホン酸」または「石油スルホン酸塩」は、石油生成物
から誘導した全てのスルホン酸またはそれらの塩を含む
べく使用することが意図されている。石油スルホン酸の
有用な群には、硫酸工程による石油ホワイトオイルの製
造から副生成物として得られるマホガニースルホン酸
（それが赤褐色を有するために、そう呼ばれている）が
ある。
【００５８】一般に、上記の合成スルホン酸および石油
スルホン酸の中性塩および塩基性塩は、本発明を実施す
る際に有用である。
【００５９】リン含有酸 このリン含有酸は、下記の酸のいずれかであり得る。
【００６０】好ましい実施態様では、このリン含有酸
は、オレフィン重合体および硫化リンの反応生成物であ
る。このオレフィン重合体は、一般に、少なくとも150
から約48,000まで、好ましくは、約500〜約5000の分子
量を有する。これらの重合体には、２個〜約12個の炭素
原子を有するモノオレフィンの単独重合体およびインタ
ーポリマーが挙げられる。有用なモノオレフィンの例に
は、エチレン、プロピレン、ブチレン、ヘキシレンなど
が包含される。
【００６１】有用な硫化リン含有源には、五硫化リン、
セスキ硫化リン、七硫化リンなどが挙げられる。
【００６２】このオレフィン重合体および硫化リンの反
応は、一般に、80℃の以上の温度、好ましくは、100℃
と300℃の間の温度で、両者を単に混合することによ
り、起こり得る。一般に、これらの生成物は、約0.05％
〜約10％、好ましくは、約0.1％〜約５％のリン含量を
有する。このリン化剤とオレフィンとの相対的な割合
は、一般には、このオレフィン重合体100部あたり、こ
のリン化剤0.1部〜50部である。
【００６３】本発明で有用なリン含有酸は、Le Suerに
発行された米国特許第3,232,883号に記述されている。
この文献の内容は、このリン含有酸およびその製造方法
の開示について、本明細書中で参考として援用されてい
る。
【００６４】フェノール 本発明のホウ酸塩を製造する際に有用なフェノールは、
次式により表わされ得る：
【００６５】
【化４】
【００６６】ここで、式XVIIIでは、R#3は、約４個〜約
400個の炭素原子を有するヒドロカルビル基である；Ar
は芳香族基である；ａおよびｂは、独立して、少なくと
も１の数であり、ａおよびｂの合計は、２から、芳香核
すなわちAr核上の置換可能な水素の数までの範囲であ
る。好ましくは、ａおよびｂは、独立して、１〜約４の
範囲の数であり、さらに好ましくは、１〜約２の範囲の
数である。R#3およびａは、好ましくは、式XVIIIにより
表わされる各フェノール化合物に対し、R#3基により、
平均して少なくとも約８個の脂肪族炭素原子が提供され
るように設定される。
【００６７】用語「フェノール」がここで用いられるも
のの、この用語は、フェノールの芳香族基をベンゼンに
限定する意図ではないことが理解される。従って、式XI
I中の「Ar」で表わされる芳香族基は、本明細書および
添付の請求の範囲の他の式のほかの箇所と同様に、１核
性（例えば、フェニル、ピリジル、またはチエニル）ま
たは多核性であり得ることが分かる。この多核性基は、
１個の芳香核が他の核に２点で縮合した縮合タイプ（例
えば、ナフチル、アントラニルなど）であり得る。この
多核性基はまた、少なくとも２個の核（１核または多核
のいずれか）が互いに架橋結合によって結合している結
合タイプでもあり得る。これらの架橋結合は、以下から
なる群から選択され得る：アルキレン結合、エーテル結
合、ケト結合、スルフィド結合、２個〜約６個のイオウ
原子を有するポリスルフィド結合など。
【００６８】Ar中の芳香核の数は、縮合タイプ、結合タ
イプまたはその両方のいずれであれ、式XVIII中のａお
よびｂの整数値を決定するのに役立つ。例えば、Arが単
一の芳香核を含有するとき、ａおよびｂの合計は２〜６
である。Arが２個の芳香核を含有するとき、ａおよびｂ
の合計は２〜10である。３核性のAr部分では、ａおよび
ｂの合計は２〜15である。ａおよびｂの合計値は、芳香
核すなわちAr核上の置換可能な水素の全数を越えないと
いう事実により、限定される。
【００６９】式XVIII中のR#3基は、芳香族基Arに直接結
合しているヒドロカルビル基である。R#3は、好ましく
は、約６個〜約80個の炭素原子を有し、さらに好ましく
は、約６個〜約30個の炭素原子を有し、さらにより好ま
しくは、約８個〜約25個の炭素原子を有し、有利には、
約８個〜約15個の炭素原子を有する。R#3基の例には、
ブチル、イソブチル、ペンチル、オクチル、ノニル、ド
デシル、5-クロロヘキシル、4-エトキシペンチル、3-シ
クロヘキシルオクチル、2,3,5-トリメチルヘプチル、お
よび以下のような重合したオレフィンから誘導した置換
基が包含される：ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ
イソブチレン、エチレン−プロピレン共重合体、塩素化
したオレフィン重合体、酸化したエチレン−プロピレン
共重合体、プロピレンテトラマー、およびトリ（イソブ
テン）。
【００７０】オーバーベース化は、一般に、この金属比
が、約1.05：１〜約50：１、好ましくは、２：１〜約3
0：１、最も好ましくは、約４：１〜約25：１になるよ
うに、行われる。この金属比とは、当量ベースの金属イ
オンと、このオーバーベース化物質のアニオン部分との
比である。このオーバーベース化度は、全塩基価(TBN)
として報告されている。この清浄剤の好ましいTBNは、A
STM方法2896Dにより測定されるように、25〜200の範囲
である。しかしながら、10〜600のTBN範囲は使用でき
る。
【００７１】２．不活性液体媒体 不活性媒体は、このホウ酸塩化生成物を得るために使用
するとき、それらの成分の混合を促進する。すなわち、
特に、このアルカリ土類金属成分が使用されるとき、こ
のオーバーベース化物質は、かなり粘稠になる傾向があ
る。それゆえ、この不活性液体媒体は、この生成物を分
散し、そしてこれらの成分の混合を促進するのに役立
つ。この不活性液体媒体は、典型的には、水の沸点より
もずっと高い温度で沸騰する物質であり、本発明が意図
している最終生成物で有用である。
【００７２】典型的には、この不活性液体媒体は、芳香
族物質、脂肪族物質、アルカノールおよび鉱油、および
それらの混合物からなる群から選択される要素である。
使用する芳香族物質は、典型的には、ベンゼンまたはト
ルエンであり、これに対して、この脂肪族物質は、約６
個〜約600個の炭素原子を有する物質である。このアル
カノールは、モノアルカノールまたはジアルカノールで
あり得、好ましくは、限定された水溶性を有する物質で
ある。典型的には、10個以下の炭素原子を有するアルカ
ノールが、ここで有用である。鉱油は、この不活性液体
媒体として用いるとき、典型的には、ASTM標準により定
義される。
【００７３】この不活性液体媒体は、例えば、この生成
物が押出される場合には、省略され得る。このような場
合には、溶媒を必要とする代わりに、機械的な混合が行
われる。
【００７４】３．二酸化炭素成分 生成物の二酸化炭素含量は、典型的には、約５重量％よ
り高い。この生成物の二酸化炭素含量は、5.5重量％と
約12重量％の間であるのが望ましい。ここで示した重量
は、この不活性媒体を含めた全生成物の重量を基準にし
ている。この生成物の二酸化炭素含量は、この生成物を
酸性化して、この生成物中の全てのCO2を遊離すること
により、得られる。ここでの目的上、二酸化炭素および
炭酸塩との用語は、同じである。すなわち、炭酸塩は、
化学的に含入された形状の二酸化炭素であり、後者は、
この生成物中の炭酸塩の量を特定するのに用いる化合物
である。それゆえ、ここで表わした割合は、二酸化炭素
の分子量(44)を使用する。
【００７５】４．ホウ素化剤 これは、典型的には、オルトホウ酸である。ホウ素含有
酸、無水ホウ素、ホウ素含有エステル、およびそれらの
類似物質もまた、ここで有用である。本発明の生成物の
ホウ素含量は、典型的には、この生成物の３重量％より
高く、好ましくは、４重量％より高く、最も好ましく
は、５重量％より高い。この生成物中の二酸化炭素の重
量％は、この生成物中のホウ素の少なくとも50重量％で
あるのもまた、望ましい。好ましくは、ホウ素の割合に
対する二酸化炭素の割合は、ホウ素の75重量％より高
く、最も好ましくは、100重量％より高い。
【００７６】５．この生成物の水含量は、最終的には、
典型的には、３重量％未満である。２重量％よりずっと
高いレベルでは、水溶性であり分離除去されるホウ素含
有化合物を形成することにより、相当量のホウ素が失わ
れ得る。この分離が、処理中に起こらないなら、次い
で、保存中に、この生成物において、不適切なほど高い
レベルの水を入れることにより、そのホウ素含量が減少
する場合がある。さらに好ましくは、この生成物の水含
量は、１重量％未満であり、最も好ましくは、0.75重量
％未満である。
【００７７】６．処理 ここでの生成物は、好都合には、このホウ素の含入が起
こる時点までで、得られる。すなわち、このアルカリ金
属またはアルカリ土類金属のオーバーベース化スルホン
酸塩を得るためのホウ素化局面は、この炭酸化設備の下
流領域にある。望ましくは、炭酸化を引き続き行うこと
はできるが、それは必要ではなく、この生成物の価格を
上げるうえに、このホウ素化を妨害する。
【００７８】上で定義したオーバーベース化酸の混合物
は、実質的な発泡が起こる温度より低い温度で、処理さ
れる。このような温度は、典型的には、110℃未満であ
り、さらに好ましくは、99℃未満であり、最も好ましく
は、約66℃と約88℃の間である。このホウ素化中に温度
を上げるのも望ましいが、著しい発泡を起こすほど急速
には上げないのが望ましい。この発泡は、反応ポートの
閉塞を伴って、この反応容器内の上部空間を失わせるだ
けでなく、この生成物は、急速に二酸化炭素を遊離する
なら、同じ物質とは考えられなくなる。すなわち、この
オーバーベース化物質の二酸化炭素部分とホウ素化剤と
の間では、交換反応が起こるが、ここで、ホウ素含有重
合体は、このオーバーベース化物質に含入される。それ
ゆえ、このホウ素化は、このオーバーベース化物質によ
って、実質的にホウ素が消費されなくなる時点まで、実
質的な発泡を起こすことなく、このホウ素化が起こり得
る。
【００７９】このホウ素が、このオーバーベース化物質
に実質的に化学的に含入される時点では、その温度は、
その後、この混合物中の水の沸点を越える点まで上が
る。このような温度は、典型的には、100℃を越え、そ
の温度では、水は、この反応塊から急速に分離する傾向
にある。好都合には、この水を除去する温度は、約120
℃と180℃の間である。このホウ素化が実質的に完結
し、この生成物の二酸化炭素含量が安定になると、この
生成物から水が除かれる時点では、著しい発泡は回避さ
れ、それゆえ、工程間では、二酸化炭素は、ほとんど遊
離しない。
【００８０】この生成物は、典型的には、それを冷却
し、続いて、適切に包装することにより、高炭酸塩含量
のホウ酸塩化生成物として、回収される。もちろん、こ
の生成物は、その高い無機含量のために、僅かに吸湿性
であり、それゆえ、保護包装を行うことが推奨される。
この生成物はまた、それを下流領域の処理に移すことに
より、例えば、それを、別の物質(例えば、潤滑粘性の
あるオイル、または潤滑剤またはグリースに望ましい他
の成分)と混合することにより、回収され得る。本発明
を実施する際に著しく有利な点は、このホウ素化が、特
に、このホウ素化剤を分割して添加する間に、温度を交
互に上げたり下げたりせずに、行われることにある。
【００８１】ここで得られる生成物の平均粒子径は、９
ミクロン未満、好ましくは、８ミクロン未満、最も好ま
しくは、５ミクロン未満であるのが望ましい。好ましく
は、その粒子サイズ分布は、実質的に全ての粒子が９ミ
クロン未満、さらに好ましくは、８ミクロン未満、最も
好ましくは、５ミクロン未満であるようにされる。それ
ゆえ、ここで得られる生成物は、ここで得られる微小な
粒子サイズによって、オイルまたはグリースに効果的に
分散でき、それにより、この生成物が接触する金属表面
が効果的に保護されるという点で、当該技術分野で周知
のものとは、実質的に異なる。ここでの粒子サイズを決
定する際の一般的なガイダンスは、BillmeyerによるTex
tbook of Polymer Science(４版、1966年３月、米国議
会図書館のカタログ番号第62.18350)にある。
【００８２】Ｂ．摩擦調整剤 このパッケージの第二の成分は、摩擦調整剤である。こ
の摩擦調整剤は、アルコキシル化脂肪アミン、および以
下からなる群から選択した２種の摩擦調整剤を含有す
る：脂肪亜リン酸エステル、脂肪エポキシド、ホウ酸塩
化脂肪エポキシド、脂肪アミン、ホウ酸塩化アルコキシ
ル化脂肪アミン、脂肪酸アミド、脂肪酸の金属塩、グリ
セロールエステル、ホウ酸塩化グリセロールエステル、
脂肪イミダゾリンおよびそれらの混合物。
【００８３】１．この亜リン酸エステルは、一般に、式
(RO)2PHOである。先の式に示すような、好ましいジアル
キル化亜リン酸エステルは、典型的には、少量の式(RO)
(HO)PHOのモノアルキル化亜リン酸エステルと共に存在
する。
【００８４】この亜リン酸エステルの上記構造では、
「R」との用語は、アルキル基を意味する。もちろん、
このアルキルはアルケニルであることも可能であり、そ
れゆえ、ここで使用する「アルキル」および「アルキル
化」は、この亜リン酸エステル内にて、飽和したアルキ
ル基以外のものも包含する。本明細書で使用する亜リン
酸エステルは、この亜リン酸エステルを実質的に親油性
にするのに充分なヒドロカルビル基を有するものであ
り、さらに、このヒドロカルビル基は、好ましくは、実
質的に分枝していない。
【００８５】多くの適切な亜リン酸エステルは、市販さ
れており、そしてScharfらの米国特許第4,752,416号に
従って合成され得、この特許の内容は、本明細書中で参
考として援用されている。
【００８６】この亜リン酸エステルは、「R」として記
述される各脂肪基に、約８個〜約24個の炭素原子を有す
るのが好ましい。好ましくは、この脂肪亜リン酸エステ
ルは、この各脂肪基に、約12個〜約22個の炭素原子を有
し、最も好ましくは、約16個〜約20個の炭素原子を有す
る。この脂肪亜リン酸エステルは、オレイル基から形成
され、それゆえ、各脂肪基に18個の炭素原子を有するの
が、非常に好ましい。
【００８７】２．本明細書で有用な他の摩擦調整剤に
は、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、ホウ酸塩化グリセロー
ルモノカルボキシレート、およびホウ酸塩化アルコキシ
ル化脂肪アミンがある。ホウ酸塩化脂肪エポキシドは、
カナダ国特許第1,188,704号から周知であり、この特許
の内容は、本明細書中で参考として援用されている。こ
のDavisの油溶性のホウ素含有組成物は、約80℃〜約250
℃の温度で、以下の(A)と(B)とを反応させることによ
り、調製される： (A)少なくとも１種のホウ酸または三酸化ホウ素；およ
び (B)次式を有する少なくとも１種のエポキシド：
【００８８】
【化５】
【００８９】ここで、各R1、R2、R3およびR4は、水素ま
たは脂肪族基、またはそれらのいずれか２個は、それら
が結合している１個またはそれ以上のエポキシ炭素原子
と一緒になって、環状基を形成し、該エポキシドは、少
なくとも８個の炭素原子を含有する。
【００９０】明らかなように、このホウ酸塩化脂肪エポ
キシドは、２個の物質の反応を包含するそれらの調製方
法に、特徴がある。試薬(A)は、三酸化ホウ素、または
種々の形状のホウ酸のいずれかであり得、これには、メ
タホウ酸(HBO2)、オルトホウ酸(H3BO3)およびテトラホ
ウ酸(H2B4O7)が含まれる。ホウ酸、特に、オルトホウ酸
は、好ましい。
【００９１】試薬(B)は、上記の式を有し少なくとも８
個の炭素原子を含有する、少なくとも１種のエポキシド
である。この式では、各R基は、大ていの場合、水素ま
たは脂肪族基であり、その少なくとも１個は、少なくと
も６個の炭素原子を有する脂肪族基である。「脂肪族
基」との用語には、好ましくはアセチレン性不飽和を有
しない脂肪族炭化水素基(例えば、ヘキシル、ヘプチ
ル、オクチル、デシル、ドデシル、テトラデシル、ステ
アリル、ヘキセニル、オレイル)；置換された脂肪族炭
化水素基であって、ヒドロキシ、ニトロ、カルボアルコ
キシ、アルコキシおよびアルキルチオのような置換基を
含有するもの(特に、低級アルキル基、すなわち、７個
以下の炭素原子を有するアルキル基を含有するもの)；
およびヘテロ原子含有基(ここで、このヘテロ原子は、
例えば、酸素、窒素またはイオウであり得る)が含まれ
る。これらの脂肪族基は、好ましくは、アルキル基であ
り、さらに好ましくは、約10個〜約20個の炭素原子を有
するものである。エポキシドの混合物、例えば、C14-16
またはC14-18エポキシドなどの市販混合物は使用可能で
あり、ここで、R1は、このエポキシドより２個少ない炭
素原子を有するアルキル基の混合物である。最も望まし
くは、R1は、直鎖のアルキル基であり、特に、テトラデ
シル基である。
【００９２】さらに有用なエポキシドには、このR基の
いずれか２個が、環状基を形成するものがあり、この環
状基は、脂環式または複素環であり得る。例には、n-ブ
チルシクロペンテンオキシド、n-ヘキシルシクロヘキセ
ンオキシド、メチレンシクロオクテンオキシドおよび2-
メチレン-3-n-ヘキシルテトラヒドロフランオキシドが
ある。
【００９３】このホウ酸塩化脂肪エポキシドは、これら
の２種の試薬を単に配合し、反応を起こすのに充分な時
間にわたり、約80℃〜約250℃の温度、好ましくは、約1
00℃〜約200℃の温度で、それらを加熱することによ
り、調製され得る。望ましくは、この反応は、実質的に
不活性で通常液状の有機希釈剤(例えば、トルエン、キ
シレン、クロロベンゼン、ジメチルホルムアミドなど)
の存在下で起こり得るが、このような希釈剤の使用は、
通常、不要である。この反応中、しばしば、水が発生
し、蒸留により除去され得る。
【００９４】試薬(A)と試薬(B)とのモル比は、一般に、
約１：0.25と約１：４の間である。約１：１と約１：３
の間の比が好ましく、１：２は、特に好ましい比であ
る。
【００９５】この反応を促進するために、触媒量のアル
カリ試薬を使用するのが、しばしば、有利である。適切
なアルカリ試薬には、無機塩基および塩基性塩(例え
ば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムおよび炭酸ナト
リウム)；金属アルコキシド(例えば、ナトリウムメトキ
シド、カリウムt-ブトキシドおよびカルシウムエトキシ
ド)；複素環アミン(例えば、ピペリジン、モルホリンお
よびピリジン)；および脂肪族アミン(例えば、n-ブチル
アミン、ジ-n-ヘキシルアミンおよびトリ-n-ブチルアミ
ン)が挙げられる。好ましいアルカリ試薬は、脂肪族ア
ミンおよび複素環アミンであり、特に、第三級アミンで
ある。「ヒール」(生成物の一部)を含む好ましい方法を
用いるとき、このアルカリ試薬は、典型的には、この
「ヒール」と試薬(A)との配合物に添加される。
【００９６】本発明の組成物の分子構造は、確かには知
られていない。試薬(A)がホウ酸のとき、この組成物の
調製中には、ホウ酸を三酸化ホウ素に転化するためのほ
ぼ化学量論量で、水が発生する。ホウ酸およびC16α−
オレフィン酸化物の１：２モル比の混合物から調製した
組成物のゲルパーミエーションクロマトグラフィーは、
400、600および1200の近似分子量を有する３成分が、か
なりの量で存在していることを示している。
【００９７】３．このホウ酸塩化アミンは、一般に、19
84年４月５日に出願されたヨーロッパ公開出願第84 302
342.5号、および1984年10月25日に出願されたヨーロッ
パ公開出願第84 307 355.2号(両出願は、Reed Walshに
権利が賦与された)、および同発明者の米国特許第4,62
2,158号から、周知である。
【００９８】このホウ酸塩化アミン摩擦調整剤は、好都
合には、ホウ酸、三酸化ホウ素、および式B(OR)3(ここ
で、Rは、１個〜約８個の炭素原子、好ましくは、約１
個〜約４個の炭素原子を有する炭化水素ベースの基であ
る)のホウ酸エステルからなる群から選択したホウ素含
有化合物と、以下の(A)式および(B)式に相当するヒドロ
キシ含有第三級アミンからなる群から選択したアミンと
の反応により、調製される：
【００９９】
【化６】
【０１００】ここで、Zは、イミダゾレン基である；各
式のR1は、１個〜約８個の炭素原子を有する低級アルキ
レンベースの基である；R2は、１個〜約100個の炭素原
子を有する炭化水素ベースの基、および式H(OR4)yのア
ルコキシ基(ここで、R4は、１個〜約８個の炭素原子を
有する低級アルキレンベースの基である)からなる群か
ら選択した基である；R3およびR5(この基は、このイミ
ダゾレン基(Z)の２位置にて、そのエチレン性炭素から
のペンダント基である)は、それぞれ、１個〜約100個の
炭素原子を有する炭化水素ベースの基である；xおよびy
は、それぞれ、少なくとも１〜約50の範囲の整数であ
り、そしてx＋yの合計は、多くとも75である。
【０１０１】１実施態様では、この有機ホウ酸塩化添加
剤組成物を調製する際に有用なアミンは、上記の(A)に
相当する第三級アミンであり、ここで、R2は、H(OR4)y
の構造のアルコキシ基であり、ここで、R4は、１個〜約
８個の炭素原子を有する低級アルキレン基である；R
3は、約８個〜約25個の炭素原子、好ましくは、約10個
〜約20個の炭素原子を有する脂肪族ベースの炭化水素基
である；xおよびyは、それぞれ、少なくとも１〜約25の
範囲の整数であり、そしてx＋yの合計は、多くとも50で
ある)、および上記のイミダゾリン構造を含む第三級ア
ミン(ここで、R1は、１個〜約８個の炭素原子を有する
低級アルキレン基である；R5は、約８個〜約25個の炭素
原子、好ましくは、約10個〜約20個の炭素原子を有する
脂肪族ベースの炭化水素基、好ましくは、アルキルベー
スまたはアルケニルベースの基である。
【０１０２】この多官能性の有機ホウ酸塩化添加剤組成
物を調製する際に有用な、好ましい第三級アミンは、上
記の(A)式に相当する第三級アミンであり、ここで、R2
は、H(OR4)yの構造のアルコキシ基であり、ここで、R1
およびR4は、独立して、エチレン基またはプロピレン基
である；R3は、約10個〜約20個の炭素原子を有するアル
キルベースまたはアルケニルベースの炭化水素基であ
る；xおよびyは、それぞれ、少なくとも１〜約９、好ま
しくは、少なくとも１〜約５の範囲の整数であり、そし
てx＋yの合計は、多くとも10、好ましくは、多くとも５
であり、すなわち、x＋yの合計は、それぞれ、約２〜約
10、好ましくは、約２〜約５の範囲である。アミンそれ
自体(例えば、オレイルアミン)は、ここでは、摩擦調整
剤として有用である。
【０１０３】本明細書で用いられるように、用語「炭化
水素ベースの基」は、本発明の文脈内で、分子の残部に
直接結合した炭素原子を有しそして主として炭化水素的
性質を有する基を示す。このような基には、以下が包含
される： (1)炭化水素基、すなわち、脂肪族基(例えば、アルキル
またはアルケニル)、脂環族基(例えば、シクロアルキル
またはシクロアルケニル)、芳香族基、脂肪族置換され
た芳香族基および脂環族置換された芳香族基、芳香族置
換された脂肪族基および芳香族置換された脂環族基な
ど、ならびに環状基。ここで、この環は、分子の他の部
分により、完成されている(すなわち、いずれか２個の
指示された炭化水素基、例えば、R2およびR3は、一緒に
なって、脂環族基を形成し得、このような基は、ヘテロ
原子(例えば、窒素、酸素およびイオウ)を含有し得
る)。このような基は当業者に周知である。代表的な例
には、上記の式において、R2、R3およびR5により表わさ
れるこのような基の例があり、メチル、エチル、ブチ
ル、ヘキシル、オクチル、デシル、ドデシル、テトラデ
シル、オクタデシル、エイコシル、シクロヘキシル、フ
ェニルおよびナフチルなどが挙げられ、このような基の
全ての異性体形状を含む。R2およびR3が、一緒になっ
て、脂環族基を形成するとき、このような基の例には、
モルホリニル、ピペリジル、ピペラジニル、フェノチア
ジニル、ピロリル、ピロリジル、チアゾリジニルなどが
包含される。
【０１０４】(2)置換された炭化水素基、すなわち、こ
れらの基は、非炭化水素置換基を有する。この非炭化水
素置換基は、本発明の文脈内では、主として基の炭化水
素的性質を変化させない。適切な置換基は、当業者に知
られている。代表的な例には、ヒドロキシ(HO−)；アル
コキシ(RO−)；カルボアルコキシ(RO2C−)；アシル(RC
(O)−)；アシルオキシ(RCO2−)；カルボキサミド(H2NC
(O)−)；アシルイミダジル(RC(NR)−)；およびアルキル
チオ(RS−)、およびハロゲン原子(例えば、F、Cl、Brお
よびI)がある。
【０１０５】(3)ヘテロ基、すなわち、主として炭化水
素的性質を有しながら、鎖または環の中に存在する炭素
以外のものを有するが、その他は炭素原子で構成されて
いる基である。適切なヘテロ原子は当業者に明らかであ
り、例えば、窒素、酸素およびイオウを包含する。
【０１０６】一般に、この炭化水素ベースの基では、各
10個の炭素原子に対し、約３個以下の置換基またはヘテ
ロ原子、好ましくは、１個以下の置換基またはヘテロ原
子が存在する。
【０１０７】「アルキルベースの基」、「アルケニルベ
ースの基」、「アルキレンベースの基」などのような用
語は、アルキル基およびアリール基などに関する上記の
用語と類似した意味を有する。
【０１０８】本発明の有機ホウ酸塩化化合物を調製する
際に有用な第三級アミン化合物の代表的な例には、モノ
アルコキシル化アミン(例えば、ジメチルエタノールア
ミン、ジエチルエタノールアミン、ジブチルエタノール
アミン、ジイソプロピルエタノールアミン、ジ(2-エチ
ルヘキシル)エタノールアミン、フェニルエチルエタノ
ールアミンなど)、およびポリアルコキシル化アミン(例
えば、メチルジエタノールアミン、エチルジエタノール
アミン、フェニルジエタノールアミン、ジエチレングリ
コールモノ-N-モルホリノエチルエーテル、N-(2-ヒドロ
キシエチル)チアゾリジン、3-モルホリノプロピル(2-ヒ
ドロキシエチル)ココアミン、N-(2-ヒドロキシエチル)-
N-タロ-3-アミノメチルプロピオネート、N-(2-ヒドロキ
シエチル)-N-タロアセトアミド、2-オレオイルエチル(2
-ヒドロキシエチル)タロアミン、N-[N'-ドデセニル]；
N'-[2-ヒドロキシエチルアミノエチル]チアゾール、2-
メトキシエチル-(2-ヒドロキシエチル)タロアミン、1-
[N-ドデセニル；N-2-ヒドロキシエチルアミノエチル]イ
ミダゾール、N-[N'-オクタデセニル-N'-2-ヒドロキシエ
チルアミノエチル]フェノチアジン、2-ヒドロキシジコ
コアミン、2-ヘプタデセニル-1-(2-ヒドロキシエチルイ
ミダゾリン)、2-ドデシル-1-(5-ヒドロキシペンチルイ
ミダゾリン)、2-(3-シクロヘキシルプロピル)-1-(2-ヒ
ドロキシエチルイミダゾリン))などが包含される。
【０１０９】本発明の有機ホウ酸塩化化合物を調製する
際に有用な、特に好ましい種類の第三級アミンには、Ar
mak Companyから入手できる「ETHOMEEN」の商標により
周知の市販のアルコキシル化脂肪アミンを構成するもの
がある。これらのETHOMEENの代表的な例には、ETHOMEEN
C/12(ビス[2-ヒドロキシエチル]ココアミン)；ETHOMEE
N C/20(ポリオキシエチレン[10]ココアミン)；ETHOMEEN
S/12(ビス[2-ヒドロキシエチル]ソヤアミン)；ETHOMEE
N T/12(ビス[2-ヒドロキシエチル]タロアミン)；ETHOME
EN T/15(ポリオキシエチレン[5]タロアミン)；ETHOMEEN
0/12(ビス[2-ヒドロキシエチル]オレイルアミン)；ETH
OMEEN 18/12(ビス[2-ヒドロキシエチル]オクタデシルア
ミン)；ETHOMEEN 18/25(ポリオキシエチレン[15]オクタ
デシルアミン)などがある。本発明の有機ホウ酸塩化添
加剤化合物を調製する際に有用な、種々のETHOMEEN化合
物のうち、ETHOMEEN T/12は、最も好ましい。脂肪アミ
ン、および市販されている脂肪アミンはまた、米国特許
第4,741,848号に記述されており、その内容は、本明細
書中で参考として援用されている。
【０１１０】望ましくは、上記の式(A)および式(B)によ
り表わされる第三級アミン反応物は、その炭化水素ベー
スの基R2、R3およびR5が、例えば、アルケニル基(例え
ば、脂肪油基または脂肪酸基)のとき、それらに存在し
得る炭素−炭素二重結合の不飽和を硫化するために、ま
ず、元素イオウと反応され得る。一般に、この硫化反応
は、約100℃〜約250℃、好ましくは、約150℃〜約200℃
の範囲の温度で、行われる。イオウとアミンとのモル比
は、約0.5：1.0〜約3.0：1.0の範囲であり、好ましく
は、1.0：1.0であり得る。本発明の有機ホウ酸塩化組成
物を調製する際に有用な、いずれかの第三級アミン反応
物中に存在し得る、いずれかの炭素−炭素二重結合の不
飽和の硫化を促進するためには、一般に、触媒は必要で
はないものの、所望であれば、触媒が使用され得る。こ
のような触媒が使用されるなら、好ましくは、このよう
な触媒は、第三級炭化水素置換アミンであり、最も好ま
しくは、トリアルキルアミンである。それらの代表的な
例には、トリブチルアミン、ジメチルオクチルアミン、
トリエチルアミンなどが包含される。
【０１１１】この有機ホウ酸塩化添加剤摩擦調整剤は、
適切な反応容器にて、ホウ素含有反応物(好ましくは、
ホウ酸)を、上で定義した少なくとも１種の第三級アミ
ン反応物に添加し、得られた反応混合物を、連続的に撹
拌しつつ、約50℃〜約300℃の範囲の温度で加熱するこ
とにより、調製され得る。この反応は、この反応混合物
から副生成物の水が発生しなくなるまで(このことは、
この反応の完結を意味する)、継続される。副生成物で
ある水の除去は、この反応混合物の表面に不活性気体
(例えば、窒素)を吹き込むか、またはこの反応を減圧下
で行うことにより、促進される。好ましくは、このホウ
素含有反応物とこの第三級アミンとの間の反応は、窒素
を吹き込みつつ、約100℃〜約250℃の範囲、最も好まし
くは、約150℃と約230℃の間の温度で、行われる。
【０１１２】これらのアミンは、通常、室温で液状であ
るものの、このアミンが固体または半固体の場合には、
このホウ素含有反応物の添加前に、それを液化するため
に、その融点以上まで加熱する必要がある。当業者は、
一般的な文献からか、または簡単な融点分析によるかい
ずれかで、このアミンの融点を容易に決定できる。
【０１１３】一般に、このアミン反応物単独でも、この
ホウ素含有反応物およびアミン反応物の反応混合物のた
めの溶媒として役立つ。しかしながら、望ましくは、反
応媒体として、通常液状の不活性溶媒(例えば、鉱油、
ナフサ、ベンゼン、トルエンまたはキシレン)が使用可
能である。この有機ホウ酸塩化添加剤化合物が、潤滑油
に直接添加されるとき、一般に、その単独の溶媒とし
て、このアミン反応物だけを用いて反応を行うのが、好
ましい。
【０１１４】このアルコキシル化脂肪アミン、および脂
肪アミン自体は、一般に、本発明の成分として有用であ
る。両方の種類のアミンは、市販されている。
【０１１５】このグリセロールのホウ酸塩化脂肪酸エス
テルは、グリセロールの脂肪酸エステルを、反応水を除
去しつつ、ホウ酸でホウ酸塩化することにより、調製さ
れる。好ましくは、各ホウ素がこの反応混合物中に存在
する水酸基の1.5個〜2.5個と反応する程度に充分な量の
ホウ素が存在する。
【０１１６】この反応は、いずれかの適切な有機溶媒
(例えば、メタノール、ベンゼン、キシレン、トルエ
ン、ニュートラルオイルなど)の存在下または非存在下
にて、60℃〜135℃の範囲の温度で、行われ得る。
【０１１７】４．グリセロールの脂肪酸エステルは、当
該技術分野で周知の種々の方法により、調製され得る。
これらのエステルの多く(例えば、グリセロールモノオ
レエートおよびグリセロールタロエート)は、商業規模
で製造されている。有用なエステルは、油溶性であり、
好ましくは、C8〜C22脂肪酸またはそれらの混合物(例え
ば、天然物に存在するもの)から調製される。この脂肪
酸は、飽和または不飽和であり得る。天然原料に由来の
酸に存在するある種の化合物は、１個のケト基を含むリ
カン酸を含有し得る。最も好ましいC8〜C22脂肪酸に
は、式RCOOH(ここで、Rは、アルキルまたはアルケニル
である)を有するものがある。
【０１１８】このグリセロールの脂肪酸モノエステル
は、好ましいが、しかしながら、モノエステルおよびジ
エステルの混合物も使用され得る。好ましくは、モノエ
ステルおよびジエステルのいずれかの混合物は、少なく
と40％のモノエステルを含有し得る。最も好ましくは、
グリセロールのモノエステルおよびジエステルの混合物
は、40重量％〜60重量％のモノエステルを含有する。例
えば、市販のグリセロールモノオレエートは、45重量％
〜55重量％のモノエステルおよび55重量％〜45重量％の
ジエステルの混合物を含有する。
【０１１９】好ましい脂肪酸には、オレイン酸、ステア
リン酸、イソステアリン酸、パルミチン酸、ミリスチン
酸、パルミトレイン酸、リノール酸、ラウリン酸、リノ
レン酸、およびエレオステアリン酸、および天然物(獣
脂、パーム油、オリーブ油、落花生油、とうもろこし
油、牛脚油など)に由来の酸がある。特に好ましい酸
は、オレイン酸である。このホウ酸塩化脂肪酸エステル
は、好都合には、このエステルとアルキルまたはアルケ
ニルモノ−またはビススクシンイミドとを反応させるこ
とにより、加水分解に対して安定化される。
【０１２０】本発明の潤滑剤および機能流体に含有され
得る追加成分には、特に、静止摩擦係数を低減するため
に、追加の摩擦調整剤として有用な脂肪酸アミドがあ
る。
【０１２１】一般に、アンモニアを伴った脂肪酸は、所
望のアミドを生成する有機アミンである。また、多くの
アミドが市販されている。本発明の一部を構成する脂肪
イミダゾリンもまた、市販されている。
【０１２２】硫化オレフィンは、極圧剤としても機能す
る摩擦調整剤として、本発明の組成物に含有される。極
圧剤とは、ギアが噛み合うとき、その特性を保持しつ
つ、金属が金属損傷(例えば、接触)するのを防止する物
質である。オレフィンの硫化は、先に開示した米国特許
第4,191,659号に明らかなように、一般に知られてい
る。
【０１２３】本発明で有用な硫化オレフィンには、イオ
ウと反応したオレフィンから形成されるものがある。そ
れゆえ、オレフィンは、２個の脂肪族炭素原子を連結し
ている二重結合を有する化合物として、定義される。広
義には、このオレフィンは、式R1R2C＝CR3R4により定義
され得、ここで、各R1、R2、R3およびR4は、水素または
有機基である。一般に、上式にて、水素でないR基は、
−C(R5)3、−COOR5、−CON(R5)2、−COON(R5)4、−COO
M、−CN、−C(R5)＝C(R5)2、−C(R5)2＝Y−X、−YR5ま
たは−Arで満たされ得る。
【０１２４】各R5は、独立して、水素、アルキル、アル
ケニル、アリール、置換されたアルキル、置換されたア
ルケニルまたは置換されたアリールであるが、但し、い
ずれか２個のR5基は、アルキレンまたは置換アルキレン
であり得、それにより、約12個までの炭素原子を有する
環が形成される；Mは、１当量の金属カチオン（好まし
くは、第Ｉ族または第II族、例えば、ナトリウム、カリ
ウム、マグネシウム、バリウム、カルシウム）である；
Xはハロゲン（例えば、塩素、臭素またはヨウ素）であ
る；Yは酸素または二価のイオウである；そしてArは、
約12個までの炭素原子を有するアリール基または置換さ
れたアリール基である。
【０１２５】R1、R2、R3およびR4のいずれか２個はま
た、一緒になって、アルキレン基または置換されたアル
キレン基を形成し得る。すなわち、このオレフィン性化
合物は、脂環族であり得る。
【０１２６】上記の置換された部分における置換基の性
質は、通常、本発明の重要な局面ではなく、このような
いずれの置換基も、潤滑環境に適合するか、またはそれ
に適合するようにし得る限り、そして考慮される反応条
件下にて、妨害を受けない限り、有用である。それゆ
え、使用する反応条件下にて、有害な分解を起こすほど
不安定な置換化合物は、考慮されない。しかしながら、
ある種の置換基(例えば、ケトまたはアルデヒド)は、望
ましくは、硫化を受け得る。適切な置換基の選択は、当
該技術の範囲内であるか、常套的な試験により、行われ
得る。このような典型的な置換基には、上で挙げた部分
のいずれかだけでなく、ヒドロキシ、アミジン、アミ
ノ、スルホニル、スルフィニル、スルホネート、ニト
ロ、ホスフェート、ホスファイト、アルカリ金属メルカ
プトなどが挙げられる。
【０１２７】このオレフィン性化合物は、通常、水素で
ない各R基が、独立して、アルキル基、アルケニル基ま
たはアリール基、または(可能性は少ないが)、対応する
置換基であるものである。モノオレフィン性化合物およ
びジオレフィン性化合物、特に前者は好ましく、特に、
末端モノオレフィン性炭化水素；すなわち、R3およびR4
が水素であり、そしてR1およびR2が、アルキルまたはア
リール、特にアルキル（すなわち、このオレフィンは脂
肪族である）である化合物が好ましい。約３個〜30個の
炭素原子、特に、約３個〜18個（大ていの場合、９個よ
り少ない数）の炭素原子を有するオレフィン性化合物
は、特に望ましい。
【０１２８】イソブテン、プロピレン、およびそれらの
オリゴマー（例えば、ダイマー、トリマーおよびテトラ
マーおよび混合物）は、特に好ましいオレフィン性化合
物である。これらの化合物のうち、イソブチレンおよび
ジイソブチレンは、その有用性およびそれから特に高い
イオウ含量の組成物が調製され得るために、特に望まし
い。
【０１２９】この添加剤パッケージには、可動部品を摩
耗から保護する極圧剤/耐摩耗剤組成物もまた、含有さ
れる。これらの成分は、金属部品を保護膜で被覆するこ
とにより、作用する。好ましい耐摩耗剤には、ホスホロ
ジチオ酸の金属塩がある。この金属は、第II族金属(例
えば、アルミニウム、スズ、コバルト、鉛、モリブデ
ン、マンガン、ニッケルおよび亜鉛)であり、亜鉛は好
ましい。２種またはそれ以上の金属塩の混合物は、使用
され得る。
【０１３０】このホスホロジチオ酸は、次式により表わ
される：
【０１３１】
【化７】
【０１３２】ここで、R1およびR2は、同一または異な
り、R1およびR2は、炭化水素ベースの基である。
【０１３３】このリン含有酸は、当該技術分野で周知の
方法により、調製され得、一般に、五硫化リン(P2S5)と
アルコールまたはフェノールまたはアルコール混合物と
の反応により、調製される。この反応は、約20℃〜約20
0℃の温度で、４モルのアルコールまたはフェノールと
１モルの五硫化リンとを混合することを包含する。この
反応では、硫化水素が遊離する。
【０１３４】好ましくは、本発明に従って成分(Ｉ)とし
て有用な化合物における炭化水素ベースの基は、アセチ
レン性不飽和を含有せず、通常、エチレン性不飽和も含
有せず、１個〜約50個の炭素原子、好ましくは、１個〜
約30個の炭素原子、さらに好ましくは、約３個〜約18個
の炭素原子を有する。R1およびR2は、大ていの場合、同
一であるが、それらは異なっていてもよく、いずれかま
たは両方は混合物であり得る。これらの基は、通常、炭
化水素であり、好ましくは、アルキル、最も望ましく
は、分枝したアルキルである。R1基およびR2基の例に
は、イソプロピル、イソブチル、4-メチル-2-ペンチ
ル、2-エチルヘキシル、イソオクチルなどが包含され
る。
【０１３５】このホスホロジチオ酸の金属塩は、この酸
と適切な金属塩基とを反応させることにより、調製され
る。この金属塩基には、上で枚挙した遊離の金属、およ
びそれらの酸化物、水酸化物、アルコキシドおよび塩基
性塩が挙げられる。例には、水酸化ナトリウム、ナトリ
ウムメトキシド、炭酸ナトリウム、水酸化カリウム、炭
酸カリウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、
酢酸カルシウム、酸化亜鉛、酢酸亜鉛、酸化鉛、酸化ニ
ッケルなどがある。
【０１３６】本発明の金属塩が調製される温度は、一般
に、約30℃と約150℃の間、好ましくは、約125℃までで
ある。
【０１３７】実質的に不活性で通常液状の有機希釈剤
(例えば、ナフサ、ベンゼン、キシレン、鉱油など)の存
在下にて、この反応を行うのは、しばしば、有利であ
る。この希釈剤が、鉱油であるか、または鉱油と物理的
および化学的に類似しているなら、本発明の組成物、濃
縮物および機能流体において、この金属塩を用いる前
に、それを除去する必要のないことが多い。
【０１３８】本発明で有用な金属塩の調製は、以下の実
施例により例示される。全ての部およびパーセントは、
重量基準である。
【０１３９】「中性塩」との用語は、金属、およびこの
金属と反応される特定の有機化合物の化学量論に従っ
て、存在するであろう金属含量に等しい金属含量に特徴
がある塩を意味する。それゆえ、ホスホロジチオ酸、(R
O)2PSSHが、塩基性金属化合物(例えば、酸化亜鉛)で中
和されるなら、生成する中性金属塩(すなわち、[(RO)2P
SS]2Zn)は、各当量の酸に対して、１当量の亜鉛を含有
する。
【０１４０】しかしながら、本発明では、この金属生成
物は、化学量論量より多いまたは少ない金属を含有し得
る。化学量論量より少ない金属を含有する生成物は、酸
性物質である。化学量論量より多い金属を含有する生成
物は、オーバーベース化物質である。例えば、対応する
中性塩に存在する金属の80％を含有する塩は、酸性であ
り、これに対して、対応する中性塩に存在する金属の11
0％を含有する塩は、オーバーベース化されている。こ
れらの金属成分は、対応する中性塩に存在する金属の約
80％〜約200％、好ましくは、約100％〜約150％、さら
に好ましくは、約100％〜約135％、有利には、約103％
〜約110％を有し得る。
【０１４１】本発明の好ましい金属塩は、ジイソオクチ
ルジチオリン酸亜鉛およびジベンジルジチオリン酸亜鉛
である。
【０１４２】これらのジチオリン酸塩は、この添加剤パ
ッケージにて、約５〜20重量％で存在し、この流体配合
物にて、0.1〜５重量％で存在する。好ましい範囲は、
この流体配合物の0.1〜３重量％である。
【０１４３】このジチオリン酸亜鉛は、酸化防止剤とし
ても役立つことに注目すべきである。
【０１４４】リン含有金属塩の論述については、Grover
の米国特許第4,466,894号を参照せよ。この特許の内容
は、本発明に関する開示について、本明細書中で参考と
して援用されている。
【０１４５】このような化合物の硫化は、当該技術分野
で周知のように行われ、それゆえ、現時点では、この硫
化オレフィン成分のさらに詳しい論述は行わない。
【０１４６】本発明の添加剤パッケージで使用する摩擦
調整剤の量は、典型的には、全組成の約0.1重量％〜約2
0重量％、好ましくは、約1.0重量％〜約12重量％、最も
好ましいは、約0.5重量％〜約10重量％である。該パー
セントは、オイルを含有しない基準に基づいている。
【０１４７】本発明のATF流体には、望ましくは、いく
つかの追加成分が加えられ、例えば、VIMのためのオイ
ルを含有しない基準で、最終ATF配合物の30％までの重
量範囲で、粘度指数改良剤(VIM)が添加され得る。当該
技術分野で周知のように、有用な粘度指数改良剤には、
ポリイソブチレン、重合したおよび共重合したメタクリ
ル酸アルキル、および窒素含有化合物と反応したスチレ
ン−無水マレイン酸インターポリマーの混合エステルが
ある。このVIMの分子量は、最終ATFに所望の粘度を与え
る配合により、選択される。
【０１４８】当該技術分野で周知のように、上で挙げた
VIMのいくつかは、その二重機能のために、分散剤−粘
度改良剤(分散剤−VM)として分類される。分散剤−VMの
詳細な記述は、米国特許第4,594,378号に示されてお
り、その内容は、分散剤−VMの開示に関して、本明細書
中で参考として援用されている。この'378特許に開示さ
れている分散剤−VMは、(B-1)カルボン酸含有インター
ポリマーの少なくとも１種の窒素含有エステルおよび/
または(B-2)少なくとも１種のアクリル酸エステルの少
なくとも１種の油溶性アクリレート重合生成物、または
(B-1)および(B-2)の混合物である。
【０１４９】市販の分散剤−VMは、Rohm and Haas(登録
商標)により、Acryloid(登録商標)1263および1265、Roh
m-GMBH(登録商標)によりViscoplex(登録商標) 5151およ
び5089、およびLubrizol(登録商標)3702および3715の商
品名で、販売されている。分散剤−VMは、最終ATF配合
物にて、上記の粘度指数改良剤と同じレベルで、使用さ
れ得る。この最終ATF中の分散剤−粘度改良剤の好まし
い範囲は、このATFの重量を基準にして、0.5〜10重量％
の範囲である。
【０１５０】最終の添加剤パッケージに特性を与え得る
他の成分には、亜リン酸ジブチル耐摩耗剤(これは、こ
の最終ATFの重量を基準にして、0.1〜５重量％の範囲で
含まれる)；スルホネートまたはその等価物を含有する
合成のシール膨潤剤(これは、この最終ATFの重量を基準
にして、0.1〜５重量％の量で含まれる)がある。
【０１５１】この潤滑組成物はまた、少なくとも１種の
リン含有酸、それらのエステルまたは誘導体を含有し得
る。このリン含有酸、それらのエステルまたは誘導体に
は、リン含有酸エステルまたはそれらの塩、亜リン酸エ
ステル、リン含有アミド、リン含有カルボン酸またはエ
ステル、リン含有エーテル、およびそれらの混合物が挙
げられる。
【０１５２】１実施態様では、このリン含有酸、そのエ
ステルまたは誘導体は、リン含有酸、リン含有酸エステ
ル、リン含有酸塩、またはそれらの誘導体であり得る。
このリン含有酸には、リン酸、ホスホン酸、ホスフィン
酸、およびチオリン酸(ジチオリン酸、およびモノチオ
リン酸を含めて)、チオホスフィン酸およびチオホスホ
ン酸が挙げられる。
【０１５３】85％リン酸は、完全に配合したATFパッケ
ージへの添加に好ましい化合物であり、このATFの重量
を基準にして、約0.01〜３重量％のレベルで含有され
る。
【０１５４】摩擦調整剤にはまた、脂肪酸の金属塩が挙
げられる。好ましいカチオンには、亜鉛、マグネシウ
ム、カルシウム、バリウムおよびナトリウムがあり、い
ずれかのアルカリ金属またはアルカリ土類金属が使用さ
れ得る。これらの塩は、アミン１当量あたり、過剰のカ
チオンを含有させることにより、オーバーベース化され
得る。この過剰のカチオンは、次いで、二酸化炭素で処
理されて、炭酸塩を形成する。これらの金属塩は、適切
な金属と酸とを反応させて塩を形成することにより、調
製され、この場合、適切には、この反応混合物に二酸化
炭素が添加されて、この塩を形成するのに必要な量を越
えるいずれかのカチオンの炭酸塩が形成される。好まし
い摩擦調整剤は、オレイン酸亜鉛である。
【０１５５】
【実施例】脂肪酸、オイルおよび脂肪族アルコール(好
ましくは、約C3-C8)の混合物に、約100℃〜140℃の温度
にて、Caイオンが酸の当量より過剰になる量で、塩化カ
ルシウムを添加する。この反応系を、約２時間にわたっ
て200℃まで加熱し、次いで、この温度を300℃まで上げ
て、溶媒を留去する。この反応系を100℃〜125℃まで冷
却し、二酸化炭素で炭酸塩化して、オーバーベース化炭
酸塩を形成する。この生成物を、次いで、オイル中で取
り出し、ほぼオイルと金属塩が半々の生成物を得る。典
型的な塩のTBNは、50〜200である。
【０１５６】必要に応じて、この最終ATF配合物には、
それぞれ、この最終ATF配合物の重量を基準にして、オ
イルを含有しない基準で、10重量％までの量で、スルフ
ィドおよびモノアルキル化およびジアルキル化ジフェニ
ルアミンの形状の酸化防止剤が添加され得る。シリコー
ン消泡組成物もまた、最終ATF配合物の基準で100万分の
約40〜400部の量で、この最終ATF配合物に添加され得
る。また、この最終ATF配合物には、該ATF配合物の最終
重量を基準にして、約10重量％までで、流動点降下剤が
含有され得る。流動点降下剤の例には、アルキレンがカ
ップリングしたナフタレンがある。
【０１５７】この最終ATF配合物には、また、オイルを
含有しない基準で、この最終配合物の約20重量％までの
重量％で、分散剤またはその混合物が含有される。分散
剤は、一般に、油溶性要素(例えば、ポリブテン)、極性
基(例えば、ポリアミンまたはポリアルコールまたはそ
れらの混合物)、および前記２者を結合する架橋部分を
含有する。この架橋部分は、通常、無水コハク酸分子な
どである。このポリブテンは、好ましくは、1000〜2000
の数平均分子量Mnを有するポリイソブチレンであるが、
500〜4000のMnが有用であり得る。
【０１５８】本発明で用いる分散剤は、以下の(A)、(B)
および(C)を含有する：(A)約45〜約90の範囲の塩基価を
有するアシル化アミンであって、該アシル化アミンは、
(A)(Ｉ)少なくとも１種のカルボン酸アシル化剤と(A)(I
I)少なくとも１種のポリアミンとを接触させることによ
り、製造される生成物であり、該(A)(II)は、(A)(II)
(a)少なくとも１種のヒドロキシ物質と少なくとも１種
のアミンとを接触させることにより製造した生成物、
(A)(II)(b)アルキレンポリアミンボトムス生成物および
(A)(II)(c)ヒドロキシ物質とアルキレンポリアミンボト
ムス生成物とを接触させることにより製造した生成物か
らなる群から選択される；(B)ホウ素含有化合物；およ
び(C)有機リン含有酸またはそのエステル、または該リ
ン含有酸またはそのエステルの誘導体。１実施態様で
は、この組成物は、さらに、(D)チオカーバメートを含
有する。１実施態様では、この組成物は、さらに、(E)
カルボキシ含有インターポリマーの窒素含有エステルを
含有する。これらの組成物は、潤滑剤および機能流体用
の添加剤として有用であり、特に、自動変速機油のトル
ク特性を高めるために、自動変速機油用の添加剤とてし
て有用である。
【０１５９】本明細書および添付の請求の範囲で用いら
れるように、用語「ヒドロカルビル」は、本発明の文脈
内で、分子の残部に直接結合した炭素原子を有しそして
炭化水素的性質または主として炭化水素的な性質を有す
る基を示す。このような基には、以下が包含される： (1)炭化水素基、すなわち、脂肪族基(例えば、アルキル
またはアルケニル)、脂環族基(例えば、シクロアルキル
またはシクロアルケニル)、芳香族基、脂肪族置換され
た芳香族基および脂環族置換された芳香族基、芳香族置
換された脂肪族基および芳香族置換された脂環族基な
ど、ならびに環状基。ここで、この環は、分子の他の部
分により、完成されている(すなわち、いずれか２個の
指示された置換基は、一緒になって、脂環族基を形成し
得る)。このような基は当業者に周知である。例には、
メチル、エチル、オクチル、デシル、オクタデシル、シ
クロヘキシル、フェニルなどが包含される； (2)置換された炭化水素基、すなわち、これらの基は、
非炭化水素置換基を含有する。この非炭化水素置換基
は、本発明の文脈内では、主として基の炭化水素的性質
を変化させない。適切な置換基は、当業者に知られてい
る。例には、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、シアノ、アル
コキシ、アシルなどがある； (3)ヘテロ基、すなわち、本発明の文脈内では、主とし
て炭化水素的性質を有しながら、鎖または環の中に存在
する炭素以外のものを有するが、その他は炭素原子で構
成されている基である。適切なヘテロ原子は当業者に明
らかであり、例えば、窒素、酸素およびイオウを包含す
る。
【０１６０】一般に、このヒドロカルビル基では、各10
個の炭素原子に対し、約３個以下の置換基またはヘテロ
原子、好ましくは、１個以下の置換基またはヘテロ原子
が存在する。
【０１６１】「アルキルベースの」、「アリールベース
の」などのような用語は、アルキル基、アリール基など
に関する上記の用語と類似した意味を有する。
【０１６２】「炭化水素ベースの」との用語もまた同じ
意味を有し、そして分子の残部に直接結合した炭素原子
を有する分子基に援用されるとき、用語「ヒドロカルビ
ル」と交換可能に用いられ得る。
【０１６３】ここで用いられる「低級の」との用語は、
ヒドロカルビル、アルキル、アルケニル、アルコキシな
どのような用語と関連して、全体で７個までの炭素原子
を有する基を記述するべく意図されている。
【０１６４】「油溶性の」との用語は、物質が25℃で１
リットルあたり少なくとも約１グラムの範囲まで、鉱油
に溶解することを意味する。
【０１６５】(A)アシル化アミン 本発明の自動変速機油で有用なアシル化アミン(A)は、
(A)(Ｉ)カルボン酸アシル化剤と(A)(II)ポリアミンとを
接触させて、約45〜約90の範囲、１実施態様では、約45
〜約70の範囲の塩基価により特徴づけられるアシル化ア
ミンを提供することにより、製造される。本明細書で用
いられる「塩基価」または「全塩基価(TBN)」との用語
は、生成物(A)(希釈油および未反応成分を除いて)を中
和するのに必要な酸(過塩素酸または塩酸)の量を意味
し、KOHの当量で表わされる。
【０１６６】(A)(I)カルボン酸アシル化剤 このアシル化剤(A)(I)は、当該技術分野で周知であり、
潤滑剤および燃料用の添加剤として、およびそれらを調
製するための中間体として有用であることが分かってい
る。例えば、カルボン酸アシル化剤に関しては、以下の
米国特許(これらの内容は、その開示について、本明細
書中で参考として援用されている)を参照せよ：3,219,6
66；3,272,746；3,381,022；3,254,025；3,278,550；3,
288,714；3,271,310；3,373,111；3,346,354；3,272,74
3；3,374,174；3,307,928；および3,394,179。
【０１６７】一般に、これらのカルボン酸アシル化剤
は、オレフィン重合体またはそれらの塩素化類似物と、
不飽和カルボン酸またはそれらの誘導体(例えば、アク
リル酸、フマル酸、無水マレイン酸など)とを反応させ
ることにより、調製される。しばしば、これらは、ポリ
カルボン酸アシル化剤(例えば、ヒドロカルビル置換コ
ハク酸およびそれらの無水物)である。これらのアシル
化剤は、一般に、少なくとも約８個の炭素原子、１実施
態様では、少なくとも約12個の炭素原子、１実施態様で
は、少なくとも約20個の炭素原子、１実施態様では、少
なくとも約30個の炭素原子、１実施態様では、少なくと
も約50個の炭素原子を有する少なくとも１個のヒドロカ
ルビル置換基を有する。一般に、この置換基は、平均し
て、約12個〜約20個の炭素原子、典型的には、約30個ま
たは約50個から約300個または約500個までの炭素原子を
有する。しばしば、それは、平均して、約50個〜約250
個の炭素原子を有する。
【０１６８】このオレフィン重合体が誘導されるオレフ
ィン性モノマーは、１個またはそれ以上のエチレン性不
飽和基の存在により特徴づけられる重合可能なオレフィ
ンおよびモノマーである。これらは、モノオレフィン性
モノマー(例えば、エチレン、プロピレン、ブテン-1、
イソブテンおよびオクテン-1)またはポリオレフィン性
モノマー(通常、ジオレフィン性モノマー(例えば、ブタ
ジエン-1,3およびイソプレン))であり得る。通常、これ
らのモノマーは、末端オレフィン(すなわち、＞C＝CH2
基が存在することにより特徴づけられるオレフィン)で
ある。しかしながら、ある種の内部オレフィン(これら
は、時には、中間オレフィン(medial olefins)と呼ばれ
ている)もまた、モノマーとして有用であり得る。これ
らの中間オレフィンモノマーが用いられるとき、それら
は、通常、インターポリマーであるオレフィン重合体を
生成する末端オレフィンと組み合わせて、使用される。
このヒドロカルビルベースの置換基はまた、芳香族基
(特に、フェニル基および低級アルキル置換および/また
は低級アルコキシ置換フェニル基(例えば、パラ(第三級
ブチル)フェニル基))および脂環族基(例えば、重合可能
な環状オレフィンまたは脂環族置換した重合可能な環状
オレフィンから得られるもの)を含有し得るものの、こ
れらのオレフィン重合体は、通常、このような基を含有
しない。それにもかかわらず、1,3-ジエンおよびスチレ
ン(例えば、ブタジエン-1,3およびスチレン)またはパラ
(第三級ブチル)スチレンのようなインターポリマーから
誘導したオレフィン重合体は、この一般規則の例外であ
る。
【０１６９】一般に、これらのオレフィン重合体は、約
２個〜約16個の炭素原子を有する末端ヒドロカルビルオ
レフィンの単独重合体またはインターポリマーである。
さらに典型的なクラスのオレフィン重合体は、２個〜６
個の炭素原子、特に、２個〜４個の炭素原子を有する末
端オレフィンの単独重合体およびインターポリマーから
なる群から選択される。
【０１７０】これらのヒドロカルビル置換基が誘導され
るオレフィン重合体を調製するために使用され得る末端
オレフィンモノマーおよび内部オレフィンモノマーの特
定の例には、エチレン、プロピレン、ブテン-1、ブテン
-2、イソブテン、ペンテン-1、ヘキセン-1、ヘプテン-
1、オクテン-1、ノネン-1、デセン-1、ペンテン-2、プ
ロピレンテトラマー、ジイソブチレン、イソブチレント
リマー、ブタジエン-1,2、ブタジエン-1,3、ペンタジエ
ン-1,2、ペンタジエン-1,3、イソプレン、ヘキサジエン
-1,5、2-クロロブタジエン-1,3、2-メチルヘプテン-1、
3-シクロヘキシルブテン-1、3,3-ジメチルペンテン-1、
スチレン、ジビニルベンゼン、酢酸ビニル、アリルアル
コール、1-メチル酢酸ビニル、アクリロニトリル、アク
リル酸エチル、エチルビニルエーテル、およびメチルビ
ニルケトンが包含される。これらのうち、純粋に炭化水
素系のモノマーは、さらに典型的であり、末端オレフィ
ンモノマーは、特に典型的である。
【０１７１】しばしば、これらのオレフィン重合体は、
ルイス酸触媒(例えば、三塩化アルミニウムまたは三フ
ッ化ホウ素)の存在下にて、Ｃ4精製流(これは、約35重
量％〜約75重量％のブテン含量、および約30重量％〜約
60重量％のイソブテン含量を有する)の重合により得ら
れる、ポリ(イソブテン)類である。これらのポリイソブ
テン類は、通常、主として(すなわち、全繰り返し単位
の80重量％を越える量で)、次式の立体配置のイソブテ
ン繰り返し単位を含有する：
【０１７２】
【化８】
【０１７３】しばしば、このアシル化剤(A)(Ｉ)は、次
式により表わされ得る置換されたコハク酸またはその無
水物である：
【０１７４】
【化９】
【０１７５】ここで、Rは、約12個〜500個の炭素原子、
１実施態様では、約30個〜約500個の炭素原子、１実施
態様では、約50個〜約500個の炭素原子を有するヒドロ
カルビル基(例えば、アルキルまたはアルケニル)であ
る。
【０１７６】これらのコハク酸アシル化剤は、本明細書
で引用した特許に示すように、無水マレイン酸、マレイ
ン酸またはフマル酸と上記オレフィン重合体との反応に
より、製造され得る。一般に、この反応は、約150℃〜
約200℃の温度で、２種の反応物を単に加熱することを
包含する。上記重合体オレフィンの混合物、および不飽
和モノカルボン酸およびジカルボン酸の混合物もまた、
用いられ得る。
【０１７７】１実施態様では、このアシル化剤(A)(Ｉ)
は、置換コハク酸またはその無水物であり、該置換コハ
ク酸またはその無水物は、置換基およびコハク酸基から
なり、ここで、この置換基はポリブテンから誘導され、
このポリブテンでは、ブテンから誘導される全単位の少
なくとも約50％は、イソブチレンから誘導される。この
ポリブテンは、約800〜約1200のＭｎ値、および約２〜
約３のＭｗ／Ｍｎを有する。これらの酸またはその無水
物は、その構造内に、該置換基の各当量に対し、平均し
て、約0.9個〜約1.2個のコハク酸基が存在することによ
り、特徴づけられる。本発明の目的上、置換基の当量数
は、この置換コハク酸中に存在する置換基の全重量を、
置換基が誘導されるポリアルケンのＭｎ値で割ることに
より得られる商に相当する数値である。それゆえ、置換
コハク酸が、置換基の全重量40,000、およびその置換基
が誘導されるポリアルケンのＭｎ値2000により特徴づけ
られるなら、この置換コハク酸アシル化剤は、置換基の
全当量20(40,000／2000＝20)により特徴づけられる。
【０１７８】(A)(II)ポリアミン このポリアミン(A)(II)は、(A)(II)(a)少なくとも１種
のヒドロキシ物質および少なくとも１種のアミンから誘
導される縮合ポリアミン、(A)(II)(b)アルキレンポリア
ミンボトムス生成物、および(A)(II)(c)少なくとも１種
のヒドロキシ物質および少なくとも１種のアルキレンポ
リアミンボトムス生成物から誘導される縮合ポリアミン
からなる群から選択される。
【０１７９】縮合ポリアミン(A)(II)(a)および(A)(II)
(c)を製造する際に用いられるヒドロキシ物質 (A)(II)(a)または(A)(II)(c)を製造する際に用いられる
ヒドロキシ物質は、上で挙げたアミン反応物および以下
で述べるアミン反応物で縮合するいずれかのヒドロキシ
物質であり得る。これらのヒドロキシ物質は、脂肪族ア
ルコール、環状脂肪族アルコールまたは芳香族アルコー
ルであり得る。これらのアルコールは、一価または多価
であり得る。
【０１８０】これらのヒドロキシ物質には、アルキレン
グリコールおよびポリオキシアルキレンアルコール(例
えば、ポリオキシエチレンアルコール、ポリオキシプロ
ピレンアルコール、ポリオキシブチレンアルコールな
ど)が挙げられる。これらのポリオキシアルキレンアル
コール(これは、時には、ポリグリコールと呼ばれる)
は、約150個までのオキシアルキレン基を含有し得、そ
のアルキレン基は、約２個〜約８個の炭素原子を含有す
る。このようなポリオキシアルキレンアルコールは、一
般に、二価アルコールである。すなわち、この分子の各
末端は、OH基で停止している。このようなポリオキシア
ルキレンアルコールが有用であるように、少なくとも１
個のこのようなOH基が存在しなければならない。しかし
ながら、残りのOH基は、約20個までの炭素原子を有する
一塩基性の脂肪族または芳香族カルボン酸(例えば、酢
酸、プロピオン酸、オレイン酸、ステアリン酸、安息香
酸など)でエステル化され得る。これらのアルキレング
リコールおよびポリオキシアルキレングリコールのモノ
エーテルもまた、有用である。これらには、これらのア
ルキレングリコールおよびポリオキシアルキレングリコ
ールのモノアリールエーテル、モノアルキルエーテル、
およびモノアラルキルエーテルが挙げられる。この群の
アルコールは、次式により表わされ得る：
【０１８１】
【化１０】
【０１８２】ここで、R1およびR2は、独立して、約２個
〜８個の炭素原子を有するアルキレン基である；R3は、
アリール(例えば、フェニル)、低級アルコキシフェニ
ル、または低級アルキルフェニル、または低級アルキル
(例えば、エチル、プロピル、第三級ブチル、ペンチル
など)、またはアラルキル(例えば、ベンジル、フェニル
エチル、フェニルプロピル、p-エチルフェニルエチルな
ど)である；ｐは、０〜約８、好ましくは、約２〜４で
ある。ポリオキシアルキレングリコールであって、その
アルキレン基がエチレンまたはプロピレンでありｐが少
なくとも２であるもの、および上記のようなそれらのモ
ノエーテルは、有用である。
【０１８３】有用なヒドロキシ物質には、ポリヒドロキ
シ芳香族化合物(特に、多価フェノールおよびナフトー
ル)が挙げられる。これらのヒドロキシ置換芳香族化合
物は、そのヒドロキシ置換基に加えて、他の置換基(例
えば、ハロ、アルキル、アルケニル、アルコキシ、アル
キルメルカプト、ニトロなど)を含有し得る。通常、こ
のヒドロキシ芳香族化合物は、１個〜約４個の水酸基を
含有する。この芳香族ヒドロキシ化合物は、以下の特定
の例により、例示される：β-ナフトール、α-ナフトー
ル、クレゾール、レソルシノール、カテコール、チモー
ル、オイゲノール、p,p'-ジヒドロキシ-ビフェニル、ヒ
ドロキノン、ピロガロール、フロログルシノール、ヘキ
シルレソルシノール、4,4'-メチレン-ビス-メチレン-ビ
ス-フェノール、α-デシル-β-ナフトール、ヘプチルフ
ェノールと約0.5モルのホルムアルデヒドとの縮合生成
物、オクチルフェノールとアセトンとの縮合生成物、ジ
(ヒドロキシフェニル)オキシド、ジ(ヒドロキシフェニ
ル)スルフィド、およびジ(ヒドロキシフェニル)ジスル
フィド。
【０１８４】用いられ得る一価アルコールの例には、メ
タノール、エタノール、イソオクタノール、ドデカノー
ル、シクロヘキサノール、シクロペンタノール、ベヘニ
ルアルコール、ヘキサトリアコンタノール、ネオペンチ
ルアルコール、イソブチルアルコール、ベンジルアルコ
ール、β-フェニルエチルアルコール、2-メチルシクロ
ヘキサノール、β-クロロエタノール、エチレングリコ
ールのモノメチルエーテル、エチレングリコールのモノ
ブチルエーテルが包含される。
【０１８５】用いられ得る他の特定のアルコールには、
エーテルアルコールおよびアミノアルコールがあり、こ
れらには、例えば、１個またはそれ以上のオキシアルキ
レン基、アミノアルキレン基またはアミノ-アリーレン
オキシ-アリーレン基を有するオキシアルキレン置換ア
ルコール、オキシアリーレン置換アルコール、アミノア
ルキレン置換アルコールおよびアミノアリーレン置換ア
ルコールが含まれる。これらのアルコールは、Cellosol
ves(エチレングリコールのモノアルキルエーテルおよび
ジアルキルエーテルおよびそれらの誘導体として確認さ
れている、UnionCarbideの生成物)、Carbitols(ジエチ
レングリコールのモノアルキルエーテルおよびジアルキ
ルエーテルおよびそれらの誘導体として確認されてい
る、Union Carbideの生成物)、モノ(ヘプチルフェニル
オキシプロピレン)置換グリセロール、ポリ(スチレンオ
キシド)、アミノエタノール、ジ(ヒドロキシエチル)ア
ミン、N,N,N',N'-テトラヒドロキシトリメチレンジアミ
ンなどにより例示される。
【０１８６】１実施態様では、これらの多価アルコール
は、２個〜約10個の水酸基を含有する。これらは、例え
ば、上記アルキレングリコールおよびポリオキシアルキ
レングリコール(例えば、エチレングリコール、ジエチ
レングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチ
レングリコール、ジプロピレングリコール、トリプロピ
レングリコール、ジブチレングリコール、トリブチレン
グリコール、および他のアルキレングリコールおよびポ
リオキシアルキレングリコール(ここで、このアルキレ
ン基は、２個〜約８個の炭素原子を有する))により、例
示される。
【０１８７】有用なアルコールにはまた、約12個までの
炭素原子を有する多価アルコール、特に、約３個〜約10
個の炭素原子を有するものが挙げられる。これらの種類
のアルコールには、グリセロール、エリスリトール、ペ
ンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール、グルコ
ン酸、グリセルアルデヒド、グルコース、アラビノー
ス、1,7-ヘプタンジオール、2,4-ヘプタンジオール、1,
2,3-ヘキサントリオール、1,2,4-ヘキサントリオール、
1,2,5-ヘキサントリオール、2,3,4-ヘキサントリオー
ル、1,2,3-ブタントリオール、1,2,4-ブタントリオー
ル、キナ酸、2,2,6,6-テトラキス(ヒドロキシメチル)シ
クロヘキサノール、1,10-デカンジオール、ジギタロー
スなどが挙げられる。少なくとも約３個の水酸基および
約10個までの炭素原子を有する脂肪族アルコールは、有
用である。
【０１８８】このヒドロキシ含有反応物として用いるの
に適切と考えられるアミノアルコールには、２個または
それ以上の水酸基を有するアミノアルコールが挙げられ
る。適切なアミノアルコールの例には、N-(ヒドロキシ
低級アルキル)アミンおよびポリアミン(例えば、ジ(2-
ヒドロキシエチル)アミン、トリス(ヒドロキシメチル)
アミノメタン(THAM)、トリ(2-ヒドロキシエチル)アミ
ン、N,N,N'-トリ-(2-ヒドロキシエチル)エチレンジアミ
ン)、N-(2-ヒドロキシプロピル)-5-カルボエトキシ-2-
ピペリドン)、およびそれらの脂肪族アルコール(特に、
低級アルカノール)とのエーテル、N,N-ジ-(3-ヒドロキ
シプロピル)グリシンなどがある。他のポリ-N-ヒドロキ
シアルキル置換アルキレンポリアミン(ここで、このア
ルキレンポリアミンは、上記のものと同じである)、特
に、そのアルキレン基に２個〜３個の炭素原子を有する
ものも、考慮される。
【０１８９】上記化合物の代表的なアルコールの群は、
次式により表わされ得る：
【０１９０】
【化１１】
【０１９１】ここで、Rは、独立して、水素またはヒド
ロカルビルである；Yは、S、NまたはOである；AおよびX
は、それぞれ独立して、アルキレン基を表わす；ｎは、
ｍおよびｑに依存して、０、１または２であり、ここ
で、ｑは、０または１であり、そしてｍは、１、２また
は３である。
【０１９２】２個または３個の水酸基を有するポリオキ
シアルキレンポリオールは、次式により表わされる疎水
性部分を含有する：
【０１９３】
【化１２】
【０１９４】ここで、R1は、３個までの炭素原子を有す
る低級アルキルであり、−CH2CH2O−基を含有する疎水
性部分は、有用である。これらのポリオールは、まず、
式R2(OH)qの化合物(ここで、ｑは、２〜３であり、そし
てR2は、ヒドロカルビルである)と、次式の末端アルキ
レンオキシドとを反応させ、次いで、その生成物をエチ
レンオキシドと反応させることにより、調製され得る：
【０１９５】
【化１３】
【０１９６】R2(OH)qはまた、例えば、トリメチロール
プロパン、トリメチロールエタン、エチレングリコー
ル、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコー
ル、トリ(β-ヒドロキシプロピル)アミン、1,4-(2-ヒド
ロキシエチル)シクロヘキサン、トリス(ヒドロキシメチ
ル)アミノメタン、2-アミノ-2-メチル-1,3-プロパンジ
オール、N,N,N',N'-テトラキス(2-ヒドロキシプロピル)
エチレンジアミン、N,N,N',N'-テトラキス(2-ヒドロキ
シエチル)エチレンジアミン、レソルシノールなどであ
り得る。上で記述のR2(OH)qのポリオールはまた、この
ヒドロキシ含有反応物として、単独で使用され得る。
【０１９７】用いられ得る他のヒドロキシ含有反応物に
は、次式のヒドロキシアルキルスルフィド、ヒドロキシ
アルキルオキシアルキルスルフィドおよびヒドロキシア
リールスルフィドがある：
【０１９８】
【化１４】
【０１９９】ここで、ｆは、１または２であり、そして
Rは、１個〜約10個の炭素原子を有するアルキル、また
はアルキルオキシアルキル(ここで、このアルキルは、
１個〜約10個の炭素原子、１実施態様では、２個〜約４
個の炭素原子を有し、このアリールは、少なくとも６個
の炭素原子を有する)である。例には、2,2'-チオジエタ
ノールおよび2,2'-チオジプロパノールが包含される。
【０２００】ポリアミン(A)(II)(a)を製造する際に有用
なアミン このポリアミン(A)(II)(a)を製造する際に有用なアミン
には、第一級アミンおよび第二級アミンが挙げられる。
これらのアミンは、その構造内に、少なくとも１個のH
−N＜基および／または少なくとも１個の−NH2基が存在
することにより、特徴づけられる。これらのアミンは、
モノアミンまたはポリアミンであり得、ポリアミンが好
ましい。２種またはそれ以上のアミンの混合物は、用い
られ得る。
【０２０１】これらのアミンは、脂肪族アミン、環状脂
肪族アミン、芳香族アミンまたは複素環アミンであり
得、これには、脂肪族置換の芳香族アミン、脂肪族置換
の環状脂肪族アミン、脂肪族置換の複素環アミン、環状
脂肪族置換の脂肪族アミン、環状脂肪族置換の芳香族ア
ミン、環状脂肪族置換の複素環アミン、芳香族置換の脂
肪族アミン、芳香族置換の環状脂肪族アミン、芳香族置
換の複素環アミン、複素環置換の脂肪族アミン、複素環
置換の環状脂肪族アミンおよび複素環置換の芳香族アミ
ンが含まれる。これらのアミンは、飽和または不飽和で
あり得る。もし不飽和なら、このアミンは、好ましく
は、アセチレン性不飽和を含有しない。これらのアミン
はまた、これらのアミンと、縮合ポリアミン(A)(II)(a)
を製造する際に用いられるヒドロキシ物質との反応を著
しく妨げない限り、非炭化水素置換基または基を含有し
得る。このような非炭化水素置換基または基には、低級
アルコキシ、低級アルキル、メルカプト、ニトロ、およ
び−O−や−S−のような中断基(例えば、−CH2CH2−X−
CH2CH2−、ここで、Xは、−O−または−S−である)が挙
げられる。
【０２０２】分枝したポリアルキレンポリアミン、ポリ
オキシアルキレンポリアミン、およびこの後でさらに詳
細に記述する高分子量ヒドロカルビル置換アミンを除い
て、本発明で用いられるアミンは、通常、全体で、約40
個未満の炭素原子、通常、全体で、約20個以下の炭素原
子を含有する。
【０２０３】脂肪族モノアミンには、モノ脂肪族置換ア
ミンおよびジ脂肪族置換アミンが挙げられ、ここで、こ
の脂肪族基は、飽和または不飽和、および直鎖または分
枝鎖であり得る。それゆえ、これらのモノアミンは、第
一級または第二級の脂肪族アミンである。このようなア
ミンには、例えば、モノ−およびジアルキル置換アミ
ン、モノ−およびジアルケニル置換アミン、および１個
のN-アルケニル置換基と１個のN-アルキル置換基とを有
するアミンなどが包含される。これらの脂肪族モノアミ
ン中の全炭素原子数は、好ましくは、約40個を越えず、
通常、約20個を越えない。このようなモノアミンの特定
の例には、エチルアミン、ジエチルアミン、n-ブチルア
ミン、ジ-n-ブチルアミン、アリルアミン、イソブチル
アミン、ココアミン、ステアリルアミン、ラウリルアミ
ン、メチルラウリルアミン、オレイルアミン、N-メチル
オクチルアミン、ドデシルアミン、オクタデシルアミン
などが包含される。環状脂肪族で置換された脂肪族アミ
ン、芳香族で置換された脂肪族アミン、および複素環で
置換された脂肪族アミンの例には、2-(シクロヘキシル)
エチルアミン、ベンジルアミン、フェニルエチルアミン
および3-(フリルプロピル)アミンが包含される。
【０２０４】有用なポリアミンの例には、N-アミノプロ
ピルシクロヘキシルアミン、N,N'-ジ-n-ブチル−パラフ
ェニレンジアミン、ビス(パラ−アミノフェニル)メタ
ン、1,4-ジアミノシクロヘキサンなどが包含される。
【０２０５】複素環モノアミンおよびポリアミンは、使
用され得る。本明細書で用いられるように、「複素環の
モノアミンおよびポリアミン」との用語は、その複素環
中にて、少なくとも１個の第一級アミノ基または第二級
アミノ基、およびヘテロ原子として少なくとも１個の窒
素を含有する複素環アミンを記述することを意図してい
る。これらの複素環アミンは、飽和または不飽和であり
得、そして種々の置換基(例えば、ニトロ置換基、アル
コキシ置換基、アルキルメルカプト置換基、アルキル置
換基、アルケニル置換基、アリール置換基、アルカリー
ル置換基またはアラルキル置換基)を含有し得る。一般
に、この置換基中の全炭素原子数は、約20個を越えな
い。複素環アミンは、１個より多い窒素ヘテロ原子を含
有し得る。５員環および６員環の複素環が好ましい。
【０２０６】適切な複素環化合物には、アジリジン、ア
ゼチジン、アゾリジン、テトラヒドロピリジンおよびジ
ヒドロピリジン、ピロール、インドール、ピペリジン、
イミダゾール、ジヒドロイミダゾールおよびテトラヒド
ロイミダゾール、ピペラジン、イソインドール、プリ
ン、モルホリン、チオモルホリン、N-アミノアルキルモ
ルホリン、N-アミノアルキルチオモルホリン、N-アミノ
アルキルピペラジン、N、N'-ジ−アミノアルキルピペラ
ジン、アゼピン(azepines)、アゾシン(azocines)、アゾ
ニン(azonines)、アゼシン(azecines)、および上のそれ
ぞれのテトラ−、ジ−およびパーヒドロ誘導体、および
これら複素環アミンの２種またはそれ以上の混合物があ
る。好ましい複素環アミンは、ヘテロ環中に、窒素、酸
素および／またはイオウだけを含有する飽和で５員環お
よび６員環の複素環アミン、特にピペリジン、ピペラジ
ン、チオモルホリン、モルホリン、ピロリジンなどであ
る。ピペリジン、アミノアルキル置換ピペリジン、ピペ
ラジン、アミノアルキル置換ピペラジン、モルホリン、
アミノアルキル置換モルホリン、ピロリジンおよびアミ
ノアルキル置換ピロリジンは、有用である。通常、この
アミノアルキル置換基は、ヘテロ環の一部を形成する窒
素原子上で置換されている。このような複素環アミンの
特定の例には、N-アミノプロピルモルホリン、N-アミノ
エチルピペラジンおよびN、N'-ジ−アミノエチルピペラ
ジンが包含される。
【０２０７】アミンとしては、以下の式に相当するアミ
ノスルホン酸およびそれらの誘導体もまた、適切であ
る：
【０２０８】
【化１５】
【０２０９】ここで、Rは、OH、NH2、ONH4などである；
R3は、ｘ＋ｙに等しい原子価を有する多価有機基であ
る；R1およびR2は、それぞれ独立して、水素、ヒドロカ
ルビルまたは置換ヒドロカルビルであるが、但し、少な
くとも１個のR1またはR2は、水素である；ｘおよびｙ
は、それぞれ、１に等しいかまたは１より大きい整数で
ある。各アミノスルホン酸反応物は、少なくとも１個の
NH＜基またはH2N−基、および少なくとも１個の以下の
基により特徴づけられる：
【０２１０】
【化１６】
【０２１１】これらのスルホン酸は、脂肪族アミノスル
ホン酸、環状脂肪族アミノスルホン酸または芳香族アミ
ノスルホン酸、およびスルホ基の対応する機能性誘導体
であり得る。特定すると、このアミノスルホン酸は、芳
香族アミノスルホン酸であり得、すなわち、ここで、R3
は、多価芳香族基(例えば、フェニレン)であり、ここ
で、少なくとも１個の以下の基は、この芳香族基の核炭
素原子に直接結合している：
【０２１２】
【化１７】
【０２１３】このアミノスルホン酸はまた、モノアミノ
脂肪族スルホン酸であり得、すなわち、ここで、ｘは１
であり、そしてR3は、多価脂肪族基(例えば、エチレ
ン、プロピレン、トリメチレンおよび2-メチレンプロピ
レン)である。本発明でアミンとして有用な他の適切な
アミノスルホン酸およびそれらの誘導体は、米国特許第
3,029,250号；第3,367,864号；および第3,926,820号に
開示され、それらの内容は、本明細書中で参考として援
用されている。
【０２１４】本発明でアミンとして用いられ得る高分子
量ヒドロカルビルポリアミンは、一般に、少なくとも約
400の分子量を有する塩素化ポリオレフィンと、アンモ
ニアまたはアミンとを反応させることにより、調製され
る。用いられ得るアミンは、当該技術分野で周知であ
り、例えば、米国特許第3,275,554号および第3,438,757
号に記述され、これらの両方の内容は、本明細書中で参
考として援用されている。これらのアミンは、少なくと
も１個の第一級アミノ基または第二級アミノ基を有しな
ければならない。
【０２１５】本発明での使用に適切なアミンの他の群に
は、分枝したポリアルキレンポリアミンがある。この分
枝したポリアルキレンポリアミンとは、ポリアルキレン
ポリアミンであって、その分枝基は、主鎖上に存在する
９個のアミノ単位あたり、平均して、少なくとも１個の
以下の窒素結合アミノアルキレン基を含有する側鎖、例
えば、主鎖上の９個のアミノ単位あたり、１〜４個のこ
のような分枝鎖を含有する側鎖であるが、しかし、好ま
しくは、９個の主鎖アミノ単位あたり、１個の側鎖が存
在するものである：
【０２１６】
【化１８】
【０２１７】それゆえ、これらのポリアミンは、少なく
とも３個の第一級アミノ基、および少なくとも１個の第
三級アミノ基を含有する。米国特許第3,200,106号およ
び第3,259,578号の内容は、該ポリアミンに関連した開
示について、本明細書中で参考として援用されている。
【０２１８】適切なアミンにはまた、約200〜約4000の
範囲の平均分子量、１実施態様では、約400〜2000の範
囲の平均分子量を有するポリオキシアルキレンポリアミ
ン(例えば、ポリオキシアルキレンジアミンおよびポリ
オキシアルキレントリアミン)が挙げられる。これらの
ポリオキシアルキレンポリアミンの例には、次式により
表わされるアミンが包含される：
【０２１９】
【化１９】
【０２２０】（ここで、ｍは、約３〜約70の値、１実施
態様では、約10〜約35の値である）；および
【０２２１】
【化２０】
【０２２２】（ここで、ｎは、１〜約40の範囲の数であ
るが、但し、複数のｎの全ての合計は、約３〜約70、一
般に、約６〜約35であり、そしてRは、約３〜約６の原
子価を有し約10個までの炭素原子を有する多価の飽和ヒ
ドロカルビル基である）。これらのアルキレン基は、直
鎖または分枝鎖であり得、１個〜約７個の炭素原子、通
常、１個〜約４個の炭素原子を有し得る。上式の範囲内
で存在する種々のアルキレン基は、同一または相異なっ
ていてもよい。
【０２２３】有用なポリオキシアルキレンポリアミンに
は、約200〜約2000の範囲の平均分子量を有するポリオ
キシエチレンジアミンおよびポリオキシプロピレンジア
ミンおよびポリオキシプロピレントリアミンが挙げられ
る。これらのポリオキシアルキレンポリアミンは、Jeff
erson Chemical Companyから「Jeffamine」の商品名称
で市販されている。米国特許第3,804,763号および第3,9
48,800号の内容は、このようなポリオキシアルキレンポ
リアミンの開示について、本明細書中で参考として援用
されている。
【０２２４】有用なアミンには、次式に相当するアルキ
レンポリアミンがある：
【０２２５】
【化２１】
【０２２６】ここで、ｎは、１〜約10である；Rは、独
立して、水素原子、約700個までの炭素原子、１実施態
様では、約100個までの炭素原子、１実施態様では、約3
0個までの炭素原子を有するヒドロカルビル基またはヒ
ドロキシ置換ヒドロカルビル基である；そして「Alkyle
ne」基は、約１個〜約10個の炭素原子を有し、好ましい
アルキレンは、エチレンまたはプロピレンである。有用
なアルキレンポリアミンは、各Rが水素であるものであ
り、エチレンポリアミンおよびエチレンポリアミン混合
物は、特に好ましい。通常、ｎは、約２〜約７の平均値
を有する。このようなアルキレンポリアミンには、メチ
レンポリアミン、エチレンポリアミン、ブチレンポリア
ミン、プロピレンポリアミン、ペンチレンポリアミン、
ヘキシレンポリアミン、ヘプチレンポリアミンなどが挙
げられる。このようなアミンのより高級な同族体および
関連したアミノアルキル置換ピペラジンもまた、包含さ
れる。
【０２２７】有用なアルキレンポリアミンには、エチレ
ンジアミン、トリエチレンテトラミン、プロピレンジア
ミン、トリメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミ
ン、デカメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、
ジ(ヘプタメチレン)トリアミン、トリプロピレンテトラ
ミン、テトラエチレンペンタミン、トリメチレンジアミ
ン、ペンタエチレンヘキサミン、ジ(トリメチレン)トリ
アミン、N-(2-アミノエチル)ピペラジン、1,4-ビス(2-
アミノエチル)ピペラジンなどが包含される。２種また
はそれ以上の上で例示のアルキレンアミンの縮合により
得られる高級な同族体は、上記ポリアミンのいずれかの
２種またはそれ以上の混合物と同様に、本発明のアミン
として有用である。
【０２２８】エチレンポリアミン(例えば、上で述べた
もの)は、「Diamines and Higher Amines」の表題で、T
he Encyclopedia of Chemical Technology(２版、Kirk
and Othmer、７巻、27〜39ページ、Interscience Publi
shers、Division of John Wiley and Sons、1965年)に
詳細に記述され、これらのページ内容は、本明細書中で
参考として援用されている。このような化合物は、アル
キレンクロライドとアンモニアとの反応により、または
エチレンイミンと開環試薬(例えば、アンモニアなど)と
の反応により、最も都合よく調製される。これらの反応
により、アルキレンポリアミンのある種の錯体混合物
(これには、ピペラジンのような環状の縮合生成物が含
まれる)が得られる。
【０２２９】使用され得る有用な種類のポリアミンに
は、次式により表わされるものがある：
【０２３０】
【化２２】
【０２３１】ここで、各Rは、水素またはヒドロカルビ
ル基である；各R'は、独立して、水素、アルキルまたは
NH2R"(NR")y−であり、ここで、各R"は、独立して、１
個〜約10個の炭素原子を有するアルキレン基であり、ｙ
は、１〜約６の範囲の数である；各Zは、独立して、１
個〜約10個の炭素原子を有するアルキレン基、１個〜約
10個の炭素原子を有するシクロアルキレン基またはオキ
シアルキレン基を含有する複素環窒素であり、そしてｘ
は、１〜約10の範囲の数である。
【０２３２】ポリアミン(A)(II)(b)として、または縮合
ポリアミン(A)(II)(c)を製造する際に有用なポリアミン
ボトムス このポリアミン(A)(II)(b)として、または縮合ポリアミ
ン(A)(II)(c)を製造する際のいずれかに使用され得るポ
リアミンボトムスは、上述のアルキレンポリアミン混合
物のストリッピングにより得られるポリアミン混合物で
ある。低分子量ポリアミンおよび揮発性不純物は、アル
キレンポリアミン混合物から除去されて、しばしば「ポ
リアミンボトムス」と呼ばれる残留物を残す。一般に、
アルキレンポリアミンボトムスは、約200℃以下で沸騰
する物質を、２重量％より少ない量、通常は１重量％よ
り少ない量で含有するものとして、特徴づけられ得る。
エチレンポリアミンボトムスの場合には、このボトムス
は、約２重量％より少ない全ジエチレントリアミン(DET
A)またはトリエチレンテトラミン(TETA)を含有する。Do
w Chemical Company(Freeport、Texas)から得られるこ
のようなエチレンポリアミンボトムスの典型的な試料
(これは、「E-100」と命名されている)は、15.6℃で1.0
168の比重、33.15重量％の窒素割合、および40℃で121
センチストークスの粘度を有する。このような試料のガ
スクロマトグラフィー分析では、これが、約0.93重量％
の「Light Ends」(DETA)、0.72重量％のTETA、21.74重
量％のテトラエチレンペンタミン、および76.61重量％
およびそれ以上のペンタエチレンヘキサミンを含有する
ことが分かった。これらのアルキレンポリアミンボトム
スには、環状の縮合生成物(例えば、ピペラジン)、およ
びジエチレントリアミンやトリエチレンテトラミンなど
のより高級な同族体が挙げられる。
【０２３３】縮合ポリアミン(A)(II)(a)および(A)(II)
(c)の製造方法 この縮合ポリアミン(A)(II)(a)および(A)(II)(c)を形成
するためのヒドロキシ物質とアミンとの間の反応は、酸
触媒の存在を必要とする。有用な酸触媒には、鉱酸(一
塩基酸、二塩基酸および多塩基酸)(例えば、硫酸および
リン酸)；有機リン含有酸および有機スルホン酸(例え
ば、RP(O)(OH)2およびRSO3H；ここで、Rは、ヒドロカル
ビルである)；H3PO4およびH2SO4のアルカリ金属部分塩
(例えば、NaHSO4、LiHSO4、KHSO4、NaH2PO4、LiH2PO4お
よびKH2PO4)；H3PO4およびH2SO4のアルカリ土類金属部
分塩(例えば、CaHPO4、CaSO4およびMgHPO4)；また、Al2
O3およびゼオライト類が挙げられる。リン酸は、それが
市販されており取り扱いが容易なために、有用である。
本発明の触媒としては、この反応混合物中で処理したと
き、酸を生じる物質(例えば、亜リン酸トリフェニル)も
また、有用である。
【０２３４】この反応は、高温で進行し、この温度は、
特定の反応物に依存して、約60℃〜約265℃の範囲であ
り得る。しかしながら、大ていの反応は、約220℃〜約2
50℃の範囲で進行する。この反応は、大気圧にて、また
は必要に応じて、特定の反応物に依存して、減圧下に
て、進行し得る。この反応物ポリアミンの縮合度は、反
応条件下にて、固体生成物の形成を防止するのに必要な
程度にのみ、限定される。この生成物の縮合度の制御
は、通常、この反応媒体に充填される縮合剤(すなわ
ち、ヒドロキシ物質)の量を限定することにより、達成
される。１実施態様では、この縮合ポリアミンは、室温
で注入可能であり、このアミン反応物の粘度より約100
％高い値から、このアミン反応物の粘度より約6000％高
い値までの範囲の粘度を有する。１実施態様では、この
縮合ポリアミンは、このアミン反応物の粘度より約50％
〜約1000％高い値の範囲の粘度を有する。１実施態様で
は、この縮合ポリアミンの粘度は、100℃で、約50 cSt
〜約200 cStの範囲である。
【０２３５】アシル化アミン(A)の製造方法 このカルボン酸アシル化剤(A)(Ｉ)は、通常のアミド、
イミドまたはアミジン形成方法に従って、このポリアミ
ン(A)(II)と反応されて、アシル化アミン(A)を形成し得
る。これは、通常、必要に応じて、通常液状で実質的に
不活性の有機液体溶媒／希釈剤の存在下にて、このポリ
アミン(A)(II)と共に、このアシル化剤(A)(Ｉ)を加熱す
ることを包含する。少なくとも約30℃の温度から、最も
低い分解温度を有する反応成分および／または反応生成
物の分解温度までの温度が、使用され得る。この温度
は、通常、約80℃〜約250℃の範囲である。
【０２３６】上記方法で用いられるアシル化剤(A)(Ｉ)
およびポリアミン(A)(II)の相対的な割合は、用いられ
るアシル化剤(A)(Ｉ)の各当量に対し、このポリアミン
(A)(II)の化学量論的な当量の少なくとも約1/2が使用さ
れるような割合である。この点では、このポリアミン
(A)(II)の当量は、以下の構造的な立体配置により定義
される窒素含有基の数に基づくことが注目される：
【０２３７】
【化２３】
【０２３８】同様に、このアシル化剤(A)(I)の当量は、
以下の構造的な立体配置により定義される酸生成基の数
に基づく：
【０２３９】
【化２４】
【０２４０】それゆえ、エチレンジアミンは、１モルあ
たり、２当量を有する；アミノグアニジンは、１モルあ
たり、４当量を有する；コハク酸またはそのエステル
は、１モルあたり、２当量を有するなど。このポリアミ
ン(A)(II)の有用量の上限は、用いられるアシル化剤(A)
(Ｉ)の各当量に対し、約２モルであると思われる。この
ような量は、例えば、主としてアミジン結合を有する生
成物の形成に、必要である。この限度を越えた過剰量の
ポリアミン(A)(II)は、この反応に関与しないと思われ
る。他方、このアシル化剤(A)(Ｉ)の各当量に対し、用
いられるポリアミン(A)(II)の約1/2当量という下限は、
主としてイミド結合を有する生成物を形成するための化
学量論に基づいている。大ていの場合、このポリアミン
(A)(II)の量は、用いられるアシル化剤(A)(Ｉ)の各当量
に対し、およそ１当量である。１実施態様では、このア
シル化剤(A)は、本発明のポリアミン(A)(II)と同じ様式
で、調製される。すなわち、これらは、少なくとも１種
のカルボン酸アシル化剤(A)(Ｉ)と少なくとも１種のポ
リアミン(A)(II)との酸触媒縮合反応により、調製され
る。このポリアミン(A)(II)に関して先に記述した触媒
は、この反応に有用である。このアシル化アミン(A)
は、一般に、約45〜約90の範囲、１実施態様では、約55
〜約80の範囲の全塩基価(TBN)を有する。
【０２４１】以下の実施例は、本発明で有用なアシル化
アミン(A)の調製を例示する。以下の実施例、ならびに
本明細書および請求の範囲を通して、他に指示がなけれ
ば、全ての部およびパーセントは重量基準であり、全て
の温度は摂氏であり、そして全ての圧力は大気圧または
それに近い。
【０２４２】実施例A-1 Ｉ部 HPA-X(31.5％重量％の窒素含量および1180の平均塩基価
を有するポリアミンボトムス生成物として確認された、
Union Carbideの生成物)76.4重量部およびTHAM(トリス
ヒドロキシメチルアミノメタン)46.7重量部の混合物
を、85重量％リン酸水溶液1.25重量部の存在下で、縮合
反応条件下にて、220℃の温度で加熱して、縮合ポリア
ミンを形成する。次いで、この反応混合物に、NaOHの50
％水溶液1.7重量部を加えて、このリン酸を中和する。
得られた生成物は、以下の特性を有する縮合ポリアミン
である：40℃で6500 cStの粘度；100℃で90 cStの粘
度；730の全塩基価；および27重量％の窒素含量。
【０２４３】II部 N2パージ下にて混合しつつ、ポリイソブテニル(Mn＝100
0)無水コハク酸1000重量部および希釈油400重量部の混
合物を、反応器に充填する。このバッチの温度を88℃に
調整する。この反応器の温度を88℃〜93℃に維持しつ
つ、この反応器に、Ｉ部の縮合ポリアミン152重量部を
充填する。酸と窒素とのモル比は、１ COOH：1.55 Nで
ある。このバッチを、82℃〜96℃で２時間混合し、次い
で、5.5時間にわたって、152℃まで加熱する。このN2パ
ージを停止し、表面下のN2の吹き込みを開始する。この
バッチを、149℃〜154℃で0.30重量％以下の水分含量ま
で窒素を吹き込み、138℃〜149℃で冷却して、濾過す
る。希釈油を加えて、40重量％のオイル含量にする。得
られた生成物は、2.15重量％の窒素含量、100℃で210 c
Stの粘度、および48の全塩基価を有する。
【０２４４】実施例A-2 ポリアミン混合物(ジエチレントリアミン15重量％およ
びポリアミンボトムス85重量％)108重量部および希釈油
698重量部の混合物を、反応器に充填する。このバッチ
の温度を110℃〜121℃に維持しつつ、N2パージ下にて、
この反応器に、ポリイソブテニル(Mn＝1000)無水コハク
酸1000重量部を充填する。酸と窒素とのモル比は、１ C
OOH：1.5 Nである。中和後、表面下のN2の吹き込みを開
始する。このバッチを、143℃〜149℃まで加熱し、次い
で、濾過する。希釈油を加えて、40重量％のオイル含量
にする。得られた生成物は、2.0重量％の窒素含量、100
℃で135〜155 cStの粘度、および55の全塩基価を有す
る。
【０２４５】(B)ホウ素含有化合物 このホウ素含有化合物は、無機化合物または有機化合物
であり得る。この無機化合物には、ホウ素含有酸、その
無水物、酸化物およびハロゲン化物が挙げられる。この
有機ホウ素含有化合物には、ホウ素含有アミドおよびエ
ステルが挙げられる。(A)のホウ酸塩化アシル化アミ
ン、および他のホウ酸塩化アシル化アミンおよびホウ酸
塩化分散剤、ホウ酸塩化エポキシド、およびグリセロー
ルのホウ酸塩化脂肪酸エステルもまた、含まれる。
【０２４６】有用なホウ素含有化合物には、酸化ホウ
素、酸化ホウ素水和物、三酸化ホウ素、三フッ化ホウ
素、三臭化ホウ素、三塩化ホウ素、ホウ素含有酸(例え
ば、ボロニン酸(すなわち、アルキル-B(OH)2またはアリ
ール-B(OH)2)、ホウ酸(すなわち、H3BO3)、テトラホウ
酸(すなわち、H2B4O7)、メタホウ酸(すなわち、HB
O2))、ホウ素含有無水物、ホウ素含有アミド、およびこ
のようなホウ素含有酸の種々のエステルが挙げられる。
三ハロゲン化ホウ素と、エーテル、有機酸、無機酸また
は炭化水素との錯体は、使用され得る。このような錯体
の例には、三フッ化ホウ素−トリエチルエステル、三フ
ッ化ホウ素−リン酸、三塩化ホウ素−クロロ酢酸、三臭
化ホウ素−ジオキサン、および三フッ化ホウ素−メチル
エチルエーテルが包含される。
【０２４７】ボロニン酸の特定の例には、メチルボロニ
ン酸、フェニルボロニン酸、シクロヘキシルボロニン
酸、p-ヘプチルフェニルボロニン酸、およびドデシルボ
ロニン酸が包含される。
【０２４８】ホウ素含有酸のエステルには、ホウ酸と、
例えば、以下のようなアルコールまたはフェノールとの
モノ有機エステル、ジ有機エステルおよびトリ有機エス
テルが挙げられる：メタノール、エタノール、イソプロ
パノール、シクロヘキサノール、シクロペンタノール、
1-オクタノール、2-オクタノール、ドデカノール、ベヘ
ニルアルコール、オレイルアルコール、ステアリルアル
コール、ベンジルアルコール、2-ブチルシクロヘキサノ
ール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ト
リメチレングリコール、1,3-ブタンジオール、2,4-ヘキ
サンジオール、1,2-シクロヘキサンジオール、1,3-オク
タンジオール、グリセロール、ペンタエリスリトール、
ジエチレングリコール、カルビトール、セロソルブ、ト
リエチレングリコール、トリプロピレングリコール、フ
ェノール、ナフトール、p-ブチルフェノール、o,p-ジヘ
プチルフェノール、n-シクロヘキシルフェノール、2,2-
ビス-(p-ヒドロキシフェニル)プロパン、ポリイソブテ
ン(分子量は1500)置換されたフェノール、エチレンクロ
ロヒドリン、o-クロロフェノール、m-ニトロフェノー
ル、6-ブロモオクタノールおよび7-ケトデカノール。低
級アルコール、1,2-グリコールおよび1,3-グリコール
(すなわち、約８個未満の炭素原子を有するもの)は、本
発明の目的上、ホウ酸エステルを調製するのに、特に有
用である。
【０２４９】ホウ素含有酸のエステルを調製する方法
は、当該技術分野で周知であり、開示されている(例え
ば、「Chemical Reviews」、pp.959〜1064、56巻)。そ
れゆえ、１方法には、三塩化ホウ素と、３モルのアルコ
ールまたはフェノールとを反応させて、トリ有機ホウ酸
エステルを得ることが包含される。他の方法には、酸化
ホウ素とアルコールまたはフェノールとの反応が包含さ
れる。他の方法には、テトラホウ酸と３モルのアルコー
ルまたはフェノールとの直接のエステル化が包含され
る。さらに他の方法には、ホウ酸とグリコールとの直接
のエステル化により、例えば、環状アルキレンホウ酸エ
ステルを形成することが包含される。
【０２５０】ホウ酸塩化アシル化アミン このホウ酸塩化アシル化アミンは、まず、カルボン酸ア
シル化剤と、このカルボン酸アシル化剤１当量あたり、
少なくとも約1/2当量のアミン(これは、窒素基に結合し
た少なくとも１個の水素を含有する)とを反応させるこ
とにより、調製され得る。この方法で得たアシル化アミ
ンは、通常、アシル化アミンの錯体混合物である。この
アシル化アミンは、次いで、上記タイプのホウ素含有化
合物(これには、三酸化ホウ素、ハロゲン化ホウ素、ホ
ウ素含有酸、ホウ素含有アミド、およびホウ素含有酸の
エステルが含まれる)と反応させることにより、ホウ酸
塩化される。
【０２５１】使用され得るアシル化アミンは、「(A)ア
シル化アミン」の副題下にて、上で記述されている。使
用され得る他のアシル化アミンは、以下の米国特許に記
述されている： 3,087,936 3,341,542 3,630,904 3,172,892 3,346,493 3,632,511 3,215,707 3,444,170 3,787,374 3,254,025 3,454,607 4,234,435 3,272,746 3,541,012 3,316,177。
【０２５２】上記米国特許の内容は、ここで有用なアシ
ル化アミンの調製の教示について、本明細書中で参考と
して援用されている。
【０２５３】このアシル化アミン中間体と反応されるホ
ウ素含有化合物の量は、一般に、このアシル化アミンの
各モルに対し、約0.1原子割合のホウ素から、該アシル
化アミンの窒素の各原子割合に対し、約10原子割合まで
のホウ素を提供するのに充分な量である。さらに一般的
には、存在するホウ素含有化合物の量は、このアシル化
アミンの各モルに対し、約0.5原子割合のホウ素から、
該アシル化アミンの窒素の各原子割合に対し、約２原子
割合までのホウ素を提供するのに充分な量である。
【０２５４】このアシル化アミンとホウ素含有化合物と
の反応は、これらの反応物を所望の温度で単に混合する
ことにより、行われ得る。不活性溶媒の使用は、任意で
あるが、特に、この反応混合物中に、高粘度の反応物ま
たは固体反応物が存在するとき、しばしば、望ましい。
この不活性溶媒は、炭化水素(例えば、ベンゼン、トル
エン、ナフサ、シクロヘキサン、n-ヘキサンまたは鉱
油)であり得る。この反応温度は、広範囲にわたって変
えられ得る。通常、この反応温度は、好ましくは、約50
℃と約250℃の間である。ある場合には、この反応温度
は、25℃またはそれ以下であり得る。この温度の上限
は、特定の反応混合物および／または生成物の分解点で
ある。
【０２５５】この反応は、通常、短期間(例えば、0.5〜
６時間)で完結する。この反応が完結した後、その生成
物は溶媒に溶解され、得られた溶液は、曇っていたり不
溶性物質を含有すると思われるなら、遠心分離または濾
過により精製され得る。通常、この生成物は、さらに精
製する必要がないか精製が任意である程度に、充分に純
粋である。
【０２５６】上記分散剤は、二硫化炭素のような試薬で
後処理されて、硫化分散剤が得られる。このタイプの反
応は、LeSuerの米国特許第3,200,107号に示されてい
る。硫化無水コハク酸分散剤の調製の一例を以下に示
す：実施例１ 鉱油1750グラムおよびポリイソブテン置換無水コハク酸
(これは、104の酸価を有し、無水マレイン酸および塩素
化ポリイソブテンの反応により調製され、この塩素化ポ
リイソブテンは、1000の分子量および4.5％の塩素含量
を有する)3500グラム(6.5当量)の混合物に、70℃〜100
℃で、トリエチレンテトラミン946グラム(25.9当量)を
添加する。この反応は発熱的である。この混合物に窒素
を通しつつ、この混合物を160℃〜170℃で12時間加熱
し、そこで、留出物として、水59 ccを集める。この混
合物を鉱油1165グラムで希釈し、そして濾過する。この
濾液は、4.12％の窒素含量を有することが分かる。上記
のアシル化生成物6000グラムに、25℃〜50℃で２時間に
わたって、二硫化炭素608グラム(16当量)を添加する。
この混合物を、60℃〜73℃で３時間、次いで、68℃〜85
℃/７ mm.Hgで5.5時間加熱する。この残留物を85℃で濾
過すると、その濾液は、4.45％の窒素含量および4.8％
のイオウ含量を有することが分かる。
【０２５７】分散剤はまた、マンニッヒ分散剤に分類さ
れ得る。これらは、アルキルフェノール(ここで、その
アルキル基は、少なくとも約30個の炭素原子を有する)
と低級脂肪族アルデヒド(特に、ホルムアルデヒド)およ
びアミンとの間の反応生成物である。好ましいアミンに
は、ポリアルキレンポリアミンがある。これらの分散剤
は、当該技術分野で周知であり、米国特許第3,275,554
号、第3,454,555号、第3,438,757号および第3,565,804
号に記述され、その内容は、マンニッヒ分散剤を利用す
る物質に関して、本明細書中で参考として援用されてい
る。
【０２５８】本発明で有用な潤滑粘性のある基油には、
植物や動物に由来の天然油、および鉱物性の潤滑油(例
えば、液状の石油オイル、およびパラフィンタイプ、ナ
フテンタイプまたは混合したパラフィン−ナフテンタイ
プであって、かつ溶媒処理された鉱物性潤滑油または酸
処理された鉱物性潤滑油)がある。石炭またはけつ岩か
ら誘導される潤滑粘性のあるオイルもまた、有用であ
る。
【０２５９】ここで有用な合成の潤滑油には、以下の炭
化水素油およびハロ置換炭化水素油が包含される。この
炭化水素油およびハロ置換炭化水素油には、例えば、重
合されたオレフィンおよびインターポリマー化されたオ
レフィン(例えば、ポリブチレン、ポリプロピレン、プ
ロピレン−イソブチレン共重合体、塩素化されたポリブ
チレンなど)；ポリ(1-ヘキセン)、ポリ(1-オクテン)、
ポリ(1-デセン)など、およびそれらの混合物；アルキル
ベンゼン(例えば、ドデシルベンゼン、テトラデシルベ
ンゼン、ジノニルベンゼン、ジ-(2-エチルヘキシル)-ベ
ンゼンなど)；ポリフェニル(例えば、ビフェニル、テル
フェニル、アルキル化されたポリフェニルなど)；アル
キル化されたジフェニルエーテルおよびアルキル化され
たジフェニルスルフィドおよびその誘導体、それらの類
似物および同族体などがある。
【０２６０】アルキレンオキシド重合体およびインター
ポリマーおよびそれらの誘導体(この誘導体では、その
末端水酸基は、エステル化、エーテル化などにより修飾
されている)は、用いられ得る周知の合成潤滑油の他の
クラスを構成する。これらは、エチレンオキシドまたは
プロピレンオキシドの重合により調製されるオイル、こ
れらのポリオキシアルキレン重合体のアルキルエーテル
およびアリールエーテル(例えば、約1000の平均分子量
を有するメチルポリイソプロピレングリコールエーテ
ル、約500〜1000の分子量を有するポリエチレングリコ
ールのジフェニルエーテル、約1000〜1500の分子量を有
するポリプロピレングリコールのジエチルエーテルな
ど)、またはそれらのモノ−およびポリカルボン酸エス
テル(例えば、テトラエチレングリコールの酢酸エステ
ル、混合したC3-C8脂肪酸エステルまたはC13オキソ酸ジ
エステル)により例示される。
【０２６１】用いられ得る合成潤滑油の他の適切なクラ
スには、ジカルボン酸(例えば、フタル酸、コハク酸、
アルキルコハク酸、アルケニルコハク酸、マレイン酸、
アゼライン酸、スベリン酸、セバシン酸、フマル酸、ア
ジピン酸、リノール酸ダイマー、マロン酸、アルキルマ
ロン酸、アルケニルマロン酸など)と、種々のアルコー
ル(例えば、ブチルアルコール、ヘキシルアルコール、
ドデシルアルコール、2-エチルヘキシルアルコール、エ
チレングリコール、ジエチレングリコールモノエーテ
ル、プロピレングリコールなど)とのエステルが包含さ
れる。これらのエステルの特定の例には、アジピン酸ジ
ブチル、セバシン酸ジ(2-エチルヘキシル)、フマル酸ジ
-n-ヘキシル、セバシン酸ジオクチル、アゼライン酸ジ
イソオクチル、アゼライン酸ジイソデシル、フタル酸ジ
オクチル、フタル酸ジデシル、セバシン酸ジエイコシ
ル、リノール酸ダイマーの2-エチルヘキシルジエステ
ル、セバシン酸１モルとテトラエチレングリコール２モ
ルおよび2-エチルヘキサン酸２モルとの反応により形成
される複合エステルなどが包含される。
【０２６２】合成油として有用なエステルには、C5〜C
12モノカルボン酸と、ポリオールおよびポリオールエー
テル(例えば、ネオペンチルグリコール、トリメチロー
ルプロパン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリ
トール、トリペンタエリスリトールなど)とから形成さ
れるエステルも包含される。
【０２６３】シリコンベースのオイル(例えば、ポリア
ルキル−、ポリアリール−、ポリアルコキシ−、または
ポリアリールオキシ−シロキサンオイルおよびシリケー
トオイル)は、合成潤滑剤(例えば、テトラエチルシリケ
ート、テトライソプロピルシリケート、テトラ(2-エチ
ルヘキシル)シリケート、テトラ(4-メチルヘキシル)シ
リケート、テトラ(p-tert-ブチルフェニル)シリケー
ト、ヘキシル(4-メチル-2-ペントキシ)ジシロキサン、
ポリ(メチル)シロキサン、ポリ(メチルフェニル)シロキ
サンなど)の他の有用なクラスを構成する。他の合成潤
滑油には、リン含有酸の液状エステル(例えば、リン酸
トリクレシル、リン酸トリオクチル、デカンホスホン酸
のジエチルエステルなど)、重合したテトラヒドロフラ
ンなどが包含される。
【０２６４】ポリオレフィンオリゴマーは、典型的に
は、α−オレフィンの重合反応により、形成される。非
α−オレフィンはオリゴマー化されて、本発明の範囲内
の合成油が得られるが、しかしながら、α−オレフイン
は、低価格で反応性が高く入手が容易なために、このオ
リゴマーの原料として選択される。
【０２６５】本発明で重要なポリオレフィンオリゴマー
合成潤滑油には、炭化水素油およびハロ置換炭化水素油
(例えば、重合されたオレフィンおよびインターポリマ
ー化されたオレフィン(例えば、オリゴマー)として得ら
れるもの)が挙げられ、これには、ポリブチレン、ポリ
プロピレン、プロピレン−イソブチレン共重合体、塩素
化ポリブチレン、ポリ(1-ヘキセン)、ポリ(1-オクテ
ン)、ポリ(1-デセン)、それらの類似物質および混合物
が含まれる。
【０２６６】典型的には、このオリゴマーは、約６個〜
18個の炭素原子、好ましくは、約８個〜約12個の炭素原
子を含有するモノマーから得られる。最も好ましくは、
このオリゴマーを形成するのに用いられるモノマーは、
デセンであり、好ましくは、1-デセンである。この名称
のα−オレフィンは、ありふれた名前であり、1-エン化
合物のIUPAC命名法は、本発明の範囲内では、同じ意味
を有すると考えられ得る。
【０２６７】このオリゴマーをα−オレフィンから形成
するのは必須ではないものの、このようなことは望まし
い。このオリゴマーをα−オレフィンから形成する理由
は、このオレフィンモノマーが共に結合している時点
で、分枝が自然に生じ、このオレフィンの骨格内のさら
に別の分枝が、最終オイルの粘度を極めて高くすること
にある。この重合体を、水素化したα−オレフィンから
形成するのも、望ましい。この水素化は、周知の方法に
従って、行われる。この重合体を水素化することによ
り、重合後に残留しているアリル系炭素に対する、この
重合体の攻撃が最小にされる。
【０２６８】このオリゴマーの分子量は、典型的には、
平均して、約250〜約1400、好都合には、約280〜約120
0、好ましくは、約300〜約1100、最も好ましくは、約34
0〜約520である。このオリゴマーの分子量の選択は、こ
の配合物内に粘度改良剤が含まれるかどうかに大きく依
存する。すなわち、このポリオレフィンオリゴマーは、
極端な高温または低温条件下にて、その固有の潤滑粘性
を確実に維持するように、増粘効果または希釈効果のい
ずれかを必要とするかも知れない。
【０２６９】以下の表１は、本発明の組成物を含む配合
ATFの好ましい組成の例を示す。示されているパーセン
トは、このATFの重量を基準にした、各成分の重量％で
ある。この配合ATFは、通常、約80重量％の潤滑粘性の
あるオイルおよび20重量％の添加剤パッケージを含有す
る。
【０２７０】
【表１】
【０２７１】
【発明の効果】本発明によれば、自動変速機油に耐震動
摩擦永続性能を与え、機能流体および潤滑剤添加剤パッ
ケージとして使用する組成物を提供することができる。
本発明の組成物は、耐震動試験および耐震動永続性試験
において、市販のATFよりも非常に優れていた。本発明
の組成物は、潤滑剤および機能流体用の添加剤として有
用であり、特に、自動変速機油のトルク特性を高めるた
めに、自動変速機油用の添加剤とてして有用である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ１０Ｍ 139:00 129:26 137:04 129:74 133:46 159:20 159:12） Ｃ１０Ｎ 30:06 40:04 (71)出願人 591131338 29400 Ｌａｋｅｌａｎｄ Ｂｏｕｌｅｖ ａｒｄ， Ｗｉｃｋｌｉｆｆｅ， Ｏｈｉ ｏ 44092， Ｕｎｉｔｅｄ Ｓｔａｔｅ ｓ ｏｆ Ａｍｅｒｉｃａ (72)発明者 ウィリアム シー． ワード， ジュニア アメリカ合衆国 オハイオ 44077， ペ インスビル， ストラットフォード ロー ド 6686 (72)発明者 東 光郎 愛知県知多市八幡字深山口２−10 (72)発明者 クレイグ ディ． ティプトン アメリカ合衆国 オハイオ 44081， ペ リー， コール ロード 3593

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 機能流体および潤滑剤添加剤パッケージ
    として使用する組成物であって、該組成物は、以下の
    (A)および(B)を含有する： (A)以下からなる群から選択した３種の化合物：アルコ
    キシル化脂肪アミン、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、脂肪
    亜リン酸エステル、脂肪エポキシド、脂肪アミン、ホウ
    酸塩化アルコキシル化脂肪アミン、脂肪酸の金属塩、脂
    肪酸アミド、グリセロールエステル、ホウ酸塩化グリセ
    ロールエステル、および脂肪イミダゾリン；および (B)リン含有酸、リン含有酸塩、リン含有酸エステル、
    またはそれらの誘導体またはそれらの混合物。
  2. 【請求項２】 さらに、10と600の間のTBN(全塩基価)を
    有するオーバーベー−ス化金属塩を含有し、該金属塩
    が、スルホン酸塩、カルボン酸塩、フェネート、サリチ
    ル酸塩、またはそれらの等価物またはそれらの混合物で
    ある、請求項１に記載の組成物。
  3. 【請求項３】 前記金属塩が、約25と200の間のTBNを有
    するスルホン酸カルシウムである、請求項２に記載の組
    成物。
  4. 【請求項４】 さらに、カルボン酸アシル化剤およびア
    ミンの反応生成物を含有し、該アミンが、(a)ヒドロキ
    シ物質とアミンとを接触させることにより製造した生成
    物；(b)アルキレンポリアミンボトムス生成物；(c)ヒド
    ロキシ物質とアルキレンポリアミンボトムス生成物とを
    接触させることにより製造した生成物、およびそれらの
    混合物からなる群から選択したポリアミンである、請求
    項１に記載の組成物。
  5. 【請求項５】 前記アシル化剤が、ポリイソブチレンお
    よびマレイン酸または無水マレイン酸の反応生成物から
    誘導したコハク酸アシル化剤である、請求項４に記載の
    組成物。
  6. 【請求項６】 前記生成物が、さらに、CS2、ホウ素含
    有化合物またはそれらの混合物と反応される、請求項４
    に記載の組成物。
  7. 【請求項７】 さらに、分散剤−粘度改良剤および／ま
    たは粘度指数改良剤を含有する、請求項１に記載の組成
    物。
  8. 【請求項８】 前記リン含有酸が、リン酸である、請求
    項１に記載の組成物。
  9. 【請求項９】 潤滑組成物または機能流体組成物であっ
    て、該組成物は、以下の(A)、(B)および(C)を含有す
    る： (A)主要量の潤滑粘性のあるオイル； (B)３種の摩擦調整剤であって、該摩擦調整剤は、以下
    からなる群から選択される：アルコキシル化脂肪アミ
    ン、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、脂肪亜リン酸エステ
    ル、脂肪エポキシド、脂肪アミン、ホウ酸塩化アルコキ
    シル化脂肪アミン、脂肪酸の金属塩、脂肪酸アミド、グ
    リセロールエステル、ホウ酸塩化グリセロールエステ
    ル、および脂肪イミダゾリン；および (C)リン含有酸、リン含有酸塩、リン含有酸エステル、
    またはそれらの誘導体またはそれらの混合物。
  10. 【請求項１０】 さらに、10と600の間のTBN(全塩基価)
    を有するオーバーベース化金属塩を含有し、該金属塩
    が、スルホン酸塩、カルボン酸塩、フェネート、サリチ
    ル酸塩、またはそれらの等価物またはそれらの混合物で
    ある、請求項９に記載の組成物。
  11. 【請求項１１】 前記金属塩が、約25と200の間のTBNを
    有するスルホン酸カルシウムである、請求項１０に記載
    の組成物。
  12. 【請求項１２】 さらに、カルボン酸アシル化剤および
    アミンの反応生成物を含有し、該アミンが、(a)ヒドロ
    キシ物質とアミンとを接触させることにより製造した生
    成物；(b)アルキレンポリアミンボトムス生成物；(c)ヒ
    ドロキシ物質とアルキレンポリアミンボトムス生成物と
    を接触させることにより製造した生成物、およびそれら
    の混合物からなる群から選択したポリアミンである、請
    求項９に記載の組成物。
  13. 【請求項１３】 前記アシル化剤が、ポリイソブチレン
    およびマレイン酸または無水マレイン酸の反応生成物か
    ら誘導したコハク酸アシル化剤である、請求項１２に記
    載の組成物。
  14. 【請求項１４】 前記生成物が、さらに、CS2、ホウ素
    含有化合物またはそれらの混合物と反応される、請求項
    １２に記載の組成物。
  15. 【請求項１５】 さらに、分散剤−粘度改良剤および／
    または粘度指数改良剤を含有する、請求項９に記載の組
    成物。
  16. 【請求項１６】 前記リン含有酸が、リン酸である、請
    求項９に記載の組成物。
  17. 【請求項１７】 潤滑組成物または機能流体組成物であ
    って、該組成物は、以下の(A)、(B)、(C)および(D)を含
    有する： (A)主要量の潤滑粘性のあるオイル； (B)３種の摩擦調整剤であって、該摩擦調整剤は、以下
    からなる群から選択される：アルコキシル化脂肪アミ
    ン、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、脂肪亜リン酸エステ
    ル、脂肪エポキシド、脂肪アミン、ホウ酸塩化アルコキ
    シル化脂肪アミン、脂肪酸の金属塩、脂肪酸アミド、グ
    リセロールエステル、ホウ酸塩化グリセロールエステ
    ル、および脂肪イミダゾリン； (C)リン含有酸、リン含有酸塩、リン含有酸エステル、
    またはそれらの誘導体またはそれらの混合物；および (D)有機酸のオーバーベース化アルカリ金属塩またはア
    ルカリ土類金属塩。
  18. 【請求項１８】 前記オーバーベース化金属塩が、10と
    600の間のTBN(全塩基価)を有し、該金属塩が、スルホン
    酸塩、カルボン酸塩、フェネート、サリチル酸塩、また
    はそれらの等価物またはそれらの混合物である、請求項
    １７に記載の組成物。
  19. 【請求項１９】 前記金属塩が、約25と200の間のTBNを
    有するスルホン酸カルシウムである、請求項１７に記載
    の組成物。
  20. 【請求項２０】 さらに、カルボン酸アシル化剤および
    アミンの反応生成物を含有し、該アミンが、(a)ヒドロ
    キシ物質とアミンとを接触させることにより製造した生
    成物；(b)アルキレンポリアミンボトムス生成物；(c)ヒ
    ドロキシ物質とアルキレンポリアミンボトムス生成物と
    を接触させることにより製造した生成物、およびそれら
    の混合物からなる群から選択したポリアミンである、請
    求項１７に記載の組成物。
  21. 【請求項２１】 前記アシル化剤が、ポリイソブチレン
    およびマレイン酸または無水マレイン酸の反応生成物か
    ら誘導したコハク酸アシル化剤である、請求項２０に記
    載の組成物。
  22. 【請求項２２】 前記生成物が、さらに、CS2、ホウ素
    含有化合物またはそれらの混合物と反応される、請求項
    ２０に記載の組成物。
  23. 【請求項２３】 さらに、分散剤−粘度改良剤および／
    または粘度指数改良剤を含有する、請求項１７に記載の
    組成物。
  24. 【請求項２４】 潤滑組成物または機能流体組成物であ
    って、該組成物は、以下の(A)、(B)、(C)、(D)および
    (E)を含有する： (A)主要量の潤滑粘性のあるオイル； (B)３種の摩擦調整剤であって、該摩擦調整剤は、以下
    からなる群から選択される：アルコキシル化脂肪アミ
    ン、ホウ酸塩化脂肪エポキシド、脂肪亜リン酸エステ
    ル、脂肪エポキシド、脂肪アミン、ホウ酸塩化アルコキ
    シル化脂肪アミン、脂肪酸の金属塩、脂肪酸アミド、グ
    リセロールエステル、ホウ酸塩化グリセロールエステ
    ル、および脂肪イミダゾリン； (C)リン含有酸、リン含有酸塩、リン含有酸エステル、
    またはそれらの誘導体またはそれらの混合物； (D)有機酸のオーバーベース化アルカリ金属塩またはア
    ルカリ土類金属塩；および (E)カルボン酸アシル化剤およびアミンの反応生成物。
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