JPH09115549A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH09115549A JPH09115549A JP7291738A JP29173895A JPH09115549A JP H09115549 A JPH09115549 A JP H09115549A JP 7291738 A JP7291738 A JP 7291738A JP 29173895 A JP29173895 A JP 29173895A JP H09115549 A JPH09115549 A JP H09115549A
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- Japan
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- lithium
- manganese
- secondary battery
- positive electrode
- battery
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【解決手段】トリフルオロメタンスルホン酸リチウムと
ヘキサフルオロリン酸リチウムとのモル比1:9〜9:
1の混合溶質を非水電解液の溶質とし、且つマンガン換
算で100モル部のマンガン酸化物と0.1〜20モル
部のホウ素化合物との混合物を加熱処理した後、粉砕し
て得た複合体粒子粉末を正極活物質とするリチウム二次
電池。 【効果】正極活物質と非水電解液との反応が起こりにく
いので、本発明電池は優れた保存特性を有する。
ヘキサフルオロリン酸リチウムとのモル比1:9〜9:
1の混合溶質を非水電解液の溶質とし、且つマンガン換
算で100モル部のマンガン酸化物と0.1〜20モル
部のホウ素化合物との混合物を加熱処理した後、粉砕し
て得た複合体粒子粉末を正極活物質とするリチウム二次
電池。 【効果】正極活物質と非水電解液との反応が起こりにく
いので、本発明電池は優れた保存特性を有する。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウム二次電池
に係わり、詳しくは保存特性を改善することを目的とし
た、正極活物質の改良に関する。
に係わり、詳しくは保存特性を改善することを目的とし
た、正極活物質の改良に関する。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
リチウム二次電池が、高エネルギー密度電池として注目
されている。リチウム二次電池の正極活物質としては主
に金属酸化物が用いられている。なかでも、マンガン酸
化物は、安価であることから、汎用されている正極活物
質の一つである。
リチウム二次電池が、高エネルギー密度電池として注目
されている。リチウム二次電池の正極活物質としては主
に金属酸化物が用いられている。なかでも、マンガン酸
化物は、安価であることから、汎用されている正極活物
質の一つである。
【0003】ところで、マンガン酸化物の粒子表面に
は、非水電解液と反応し易い活性点が多数存在する。こ
のため、マンガン酸化物を正極活物質とするリチウム二
次電池では、正極電位3V(vs Li/Li+ )以上
の状態で保存すると、マンガン酸化物と非水電解液(溶
媒)とが反応して自己放電が起こり、保存後の放電容量
が著しく減少する。
は、非水電解液と反応し易い活性点が多数存在する。こ
のため、マンガン酸化物を正極活物質とするリチウム二
次電池では、正極電位3V(vs Li/Li+ )以上
の状態で保存すると、マンガン酸化物と非水電解液(溶
媒)とが反応して自己放電が起こり、保存後の放電容量
が著しく減少する。
【0004】本発明は、この問題を解決するべくなされ
たものであって、その目的とするところは、保存特性に
優れたリチウム二次電池を提供するにある。
たものであって、その目的とするところは、保存特性に
優れたリチウム二次電池を提供するにある。
【0005】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池(本発明電池)は、ト
リフルオロメタンスルホン酸リチウム(LiCF3 SO
3 )とヘキサフルオロリン酸リチウム(LiPF6 )と
のモル比1:9〜9:1の混合溶質を非水電解液の溶質
とし、且つマンガン換算で100モル部のマンガン酸化
物と0.1〜20モル部のホウ素化合物との混合物を加
熱処理した後、粉砕して得た複合体粒子粉末を正極活物
質とする。
の本発明に係るリチウム二次電池(本発明電池)は、ト
リフルオロメタンスルホン酸リチウム(LiCF3 SO
3 )とヘキサフルオロリン酸リチウム(LiPF6 )と
のモル比1:9〜9:1の混合溶質を非水電解液の溶質
とし、且つマンガン換算で100モル部のマンガン酸化
物と0.1〜20モル部のホウ素化合物との混合物を加
熱処理した後、粉砕して得た複合体粒子粉末を正極活物
質とする。
【0006】上記マンガン酸化物としては、二酸化マン
ガン、リチウム・マンガン複合酸化物が例示される。リ
チウム・マンガン複合酸化物としては、二酸化マンガン
と水酸化リチウムとのモル比1:9〜7:3の混合物を
大気中にて350〜430°Cで1〜50時間、好まし
くは5〜25時間加熱して得たものが挙げられる。ま
た、上記ホウ素化合物としては、窒化ホウ素、酸化ホウ
素、オルトホウ酸、メタホウ酸、オルトホウ酸リチウ
ム、メタホウ酸リチウムが例示される。
ガン、リチウム・マンガン複合酸化物が例示される。リ
チウム・マンガン複合酸化物としては、二酸化マンガン
と水酸化リチウムとのモル比1:9〜7:3の混合物を
大気中にて350〜430°Cで1〜50時間、好まし
くは5〜25時間加熱して得たものが挙げられる。ま
た、上記ホウ素化合物としては、窒化ホウ素、酸化ホウ
素、オルトホウ酸、メタホウ酸、オルトホウ酸リチウ
ム、メタホウ酸リチウムが例示される。
【0007】混合溶質の混合モル比及びマンガン酸化物
に対するホウ素化合物の混合割合のいずれか一方が、上
記規制範囲を外れると優れた保存特性が得られなくな
る。
に対するホウ素化合物の混合割合のいずれか一方が、上
記規制範囲を外れると優れた保存特性が得られなくな
る。
【0008】本発明電池においては、混合溶質と正極活
物質との相乗作用により、正極電位3V(vs Li/
Li+ )以上の状態で保存した場合でも、マンガン酸化
物と非水電解液との反応が起こりにくい。
物質との相乗作用により、正極電位3V(vs Li/
Li+ )以上の状態で保存した場合でも、マンガン酸化
物と非水電解液との反応が起こりにくい。
【0009】
【発明の実施の形態】本発明に於ける複合体粒子粉末
は、例えばマンガン酸化物とホウ素化合物との混合物を
250〜450°Cの温度で1〜50時間、好ましくは
5〜25時間加熱処理した後、粉砕することにより作製
される。加熱処理温度が250°Cより低いと、マンガ
ン酸化物粒子の表面の均一な改質が行われにくく、一方
加熱処理温度が450°Cより高いと、マンガン酸化物
の分解をまねくおそれがある。
は、例えばマンガン酸化物とホウ素化合物との混合物を
250〜450°Cの温度で1〜50時間、好ましくは
5〜25時間加熱処理した後、粉砕することにより作製
される。加熱処理温度が250°Cより低いと、マンガ
ン酸化物粒子の表面の均一な改質が行われにくく、一方
加熱処理温度が450°Cより高いと、マンガン酸化物
の分解をまねくおそれがある。
【0010】リチウムを活物質とする負極としては、電
気化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出することが可
能な物質又は金属リチウムを電極材料とするものが例示
される。電気化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出す
ることが可能な物質としては、黒鉛、コークス、有機物
焼成体等の炭素材料;リチウム−アルミニウム合金、リ
チウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合
金、リチウム−錫合金、リチウム−タリウム合金、リチ
ウム−鉛合金、リチウム−ビスマス合金等のリチウム合
金;Fe2 O3 、Nb2 O3 、WO3 等の金属酸化物が
例示される。
気化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出することが可
能な物質又は金属リチウムを電極材料とするものが例示
される。電気化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出す
ることが可能な物質としては、黒鉛、コークス、有機物
焼成体等の炭素材料;リチウム−アルミニウム合金、リ
チウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合
金、リチウム−錫合金、リチウム−タリウム合金、リチ
ウム−鉛合金、リチウム−ビスマス合金等のリチウム合
金;Fe2 O3 、Nb2 O3 、WO3 等の金属酸化物が
例示される。
【0011】非水電解液の溶媒としては、エチレンカー
ボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネ
ート、1,2−ジメトキシエタン及びこれらの2種以上
の混合溶媒が例示される。
ボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネ
ート、1,2−ジメトキシエタン及びこれらの2種以上
の混合溶媒が例示される。
【0012】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。
【0013】(実験1)下記の正極、負極及び非水電解
液を用いて扁平形のリチウム二次電池(本発明電池A1
〜A12及び比較電池B1〜B11)を組み立てた(電
池寸法:外径24.0mm、厚さ3.0mm)。
液を用いて扁平形のリチウム二次電池(本発明電池A1
〜A12及び比較電池B1〜B11)を組み立てた(電
池寸法:外径24.0mm、厚さ3.0mm)。
【0014】(正極)正極活物質(粉末)と、導電剤と
しての炭素粉末(アセチレンブラック)と、結着剤とし
てのフッ素樹脂粉末(ポリテトラフルオロエチレン)と
を、重量比8:1:1で混合し、円盤状に加圧成形した
後、250°Cで加熱処理して、正極を作製した。正極
活物質としては、二酸化マンガン粉末(平均粒径:約3
0μm)又は二酸化マンガンとホウ素化合物との複合体
粒子粉末(平均粒径:約30μm)を用いた〔平均粒径
は遠心分離法による粒度分布(個数基準)測定により求
めた値である〕。複合体粒子粉末は、二酸化マンガン
(MnO2 )にホウ素化合物を加えて混合し、375°
Cで30時間加熱処理した後、粉砕して、作製した。使
用したホウ素化合物の種類及び混合割合(マンガン10
0モル部に対するホウ素化合物のモル部数)を表1又は
表2に示す。
しての炭素粉末(アセチレンブラック)と、結着剤とし
てのフッ素樹脂粉末(ポリテトラフルオロエチレン)と
を、重量比8:1:1で混合し、円盤状に加圧成形した
後、250°Cで加熱処理して、正極を作製した。正極
活物質としては、二酸化マンガン粉末(平均粒径:約3
0μm)又は二酸化マンガンとホウ素化合物との複合体
粒子粉末(平均粒径:約30μm)を用いた〔平均粒径
は遠心分離法による粒度分布(個数基準)測定により求
めた値である〕。複合体粒子粉末は、二酸化マンガン
(MnO2 )にホウ素化合物を加えて混合し、375°
Cで30時間加熱処理した後、粉砕して、作製した。使
用したホウ素化合物の種類及び混合割合(マンガン10
0モル部に対するホウ素化合物のモル部数)を表1又は
表2に示す。
【0015】(負極)リチウム圧延板を円盤状に打ち抜
いて、負極を作製した。
いて、負極を作製した。
【0016】(非水電解液)溶媒に溶質を1モル/リッ
トル溶かして非水電解液を調製した。使用した溶媒及び
溶質を表1又は表2に示す。なお、両表中、ECはエチ
レンカーボネートを、DMEは1,2−ジメトキシエタ
ンを、PCはプロピレンカーボネートを、またBCはブ
チレンカーボネートを、それぞれ表す。
トル溶かして非水電解液を調製した。使用した溶媒及び
溶質を表1又は表2に示す。なお、両表中、ECはエチ
レンカーボネートを、DMEは1,2−ジメトキシエタ
ンを、PCはプロピレンカーボネートを、またBCはブ
チレンカーボネートを、それぞれ表す。
【0017】
【表1】
【0018】
【表2】
【0019】〔各電池の保存特性〕80°Cで2ヵ月間
保存した場合の下式で表される各電池の自己放電率を調
べた。式中、C1は保存前の放電容量であり、C2は保
存後の放電容量である。保存前後の各放電容量は、放電
抵抗1kΩ、放電終止電圧2V、温度25°C(室温)
で測定したものである。結果を先の表1及び表2に示
す。
保存した場合の下式で表される各電池の自己放電率を調
べた。式中、C1は保存前の放電容量であり、C2は保
存後の放電容量である。保存前後の各放電容量は、放電
抵抗1kΩ、放電終止電圧2V、温度25°C(室温)
で測定したものである。結果を先の表1及び表2に示
す。
【0020】 自己放電率(%)=(1−C2/C1)×100
【0021】表1及び表2に示すように、本発明電池A
1〜A12の自己放電率は5%以下と低いのに対して、
比較電池B1〜B11の自己放電率は19%以上と高
い。この実験1の結果から、優れた保存特性を有するリ
チウム二次電池を得るためには、正極活物質としてマン
ガン酸化物とホウ素化合物との混合物を加熱処理して得
た複合体粒子粉末を用い、且つ非水電解液の溶質として
トリフルオロメタンスルホン酸リチウムとヘキサフルオ
ロリン酸リチウムとの混合溶質を用いる必要があること
が分かる。
1〜A12の自己放電率は5%以下と低いのに対して、
比較電池B1〜B11の自己放電率は19%以上と高
い。この実験1の結果から、優れた保存特性を有するリ
チウム二次電池を得るためには、正極活物質としてマン
ガン酸化物とホウ素化合物との混合物を加熱処理して得
た複合体粒子粉末を用い、且つ非水電解液の溶質として
トリフルオロメタンスルホン酸リチウムとヘキサフルオ
ロリン酸リチウムとの混合溶質を用いる必要があること
が分かる。
【0022】(実験2)二酸化マンガンに対するオルト
ホウ酸リチウムの混合割合のみが互いに異なる扁平形の
リチウム二次電池(本発明電池A13〜A16及び比較
電池B12,B13)を組み立てた(電池寸法:外径2
4.0mm、厚さ3.0mm)。マンガン酸化物に対す
るオルトホウ酸リチウムの混合割合、並びに、使用した
非水電解液の溶媒及び溶質を表3に示す。
ホウ酸リチウムの混合割合のみが互いに異なる扁平形の
リチウム二次電池(本発明電池A13〜A16及び比較
電池B12,B13)を組み立てた(電池寸法:外径2
4.0mm、厚さ3.0mm)。マンガン酸化物に対す
るオルトホウ酸リチウムの混合割合、並びに、使用した
非水電解液の溶媒及び溶質を表3に示す。
【0023】
【表3】
【0024】〔各電池の保存特性〕実験1と同様にし
て、各電池の自己放電率を調べた。結果を先の表3に示
す。なお、表3には、本発明電池A2及び比較電池B2
の結果を表1より転記してある。
て、各電池の自己放電率を調べた。結果を先の表3に示
す。なお、表3には、本発明電池A2及び比較電池B2
の結果を表1より転記してある。
【0025】表3に示すように、本発明電池A2,A1
3〜A16の自己放電率は5%以下と低いのに対して、
比較電池B2,B12,B13の自己放電率は20%以
上と高い。この実験2の結果から、優れた保存特性を有
するリチウム二次電池を得るためには、二酸化マンガン
100モル部に対するオルトホウ酸リチウムの混合割合
を、0.1〜20モル部の範囲に規制する必要があるこ
とが分かる。他のマンガン酸化物及び他のホウ素化合物
についても、優れた保存特性を有するリチウム二次電池
を得るためには、マンガン100モル部に対するホウ素
化合物の割合を0.1〜20モル部の範囲に規制する必
要があることを確認した。
3〜A16の自己放電率は5%以下と低いのに対して、
比較電池B2,B12,B13の自己放電率は20%以
上と高い。この実験2の結果から、優れた保存特性を有
するリチウム二次電池を得るためには、二酸化マンガン
100モル部に対するオルトホウ酸リチウムの混合割合
を、0.1〜20モル部の範囲に規制する必要があるこ
とが分かる。他のマンガン酸化物及び他のホウ素化合物
についても、優れた保存特性を有するリチウム二次電池
を得るためには、マンガン100モル部に対するホウ素
化合物の割合を0.1〜20モル部の範囲に規制する必
要があることを確認した。
【0026】(実験3)トリフルオロメタンスルホン酸
リチウムとヘキサフルオロリン酸リチウムとのモル比の
みが互いに異なる扁平形のリチウム二次電池(本発明電
池A17〜A20及び比較電池B14,B15)を組み
立てた(電池寸法:外径24.0mm、厚さ3.0m
m)。マンガン酸化物に対するオルトホウ酸リチウムの
混合割合、並びに、使用した非水電解液の溶媒及び溶質
を表4に示す。
リチウムとヘキサフルオロリン酸リチウムとのモル比の
みが互いに異なる扁平形のリチウム二次電池(本発明電
池A17〜A20及び比較電池B14,B15)を組み
立てた(電池寸法:外径24.0mm、厚さ3.0m
m)。マンガン酸化物に対するオルトホウ酸リチウムの
混合割合、並びに、使用した非水電解液の溶媒及び溶質
を表4に示す。
【0027】
【表4】
【0028】〔各電池の保存特性〕実験1と同様にし
て、各電池の自己放電率を調べた。結果を先の表4に示
す。なお、表4には、本発明電池A2及び比較電池B
4,B6の結果を表1より転記してある。
て、各電池の自己放電率を調べた。結果を先の表4に示
す。なお、表4には、本発明電池A2及び比較電池B
4,B6の結果を表1より転記してある。
【0029】表4に示すように、本発明電池A2,A1
7〜A20の自己放電率は5%以下と低いのに対して、
比較電池B4,B6,B14,B15の自己放電率は1
8%以上と高い。この実験3の結果から、優れた保存特
性を有するリチウム二次電池を得るためには、トリフル
オロメタンスルホン酸リチウムとヘキサフルオロリン酸
リチウムとの混合モル比を1:9〜9:1の範囲に規制
する必要があることが分かる。
7〜A20の自己放電率は5%以下と低いのに対して、
比較電池B4,B6,B14,B15の自己放電率は1
8%以上と高い。この実験3の結果から、優れた保存特
性を有するリチウム二次電池を得るためには、トリフル
オロメタンスルホン酸リチウムとヘキサフルオロリン酸
リチウムとの混合モル比を1:9〜9:1の範囲に規制
する必要があることが分かる。
【0030】
【発明の効果】正極活物質と非水電解液との反応が起こ
りにくいので、本発明電池は優れた保存特性を有する。
りにくいので、本発明電池は優れた保存特性を有する。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 能間 俊之 大阪府守口市京阪本通2丁目5番5号 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 西尾 晃治 大阪府守口市京阪本通2丁目5番5号 三 洋電機株式会社内
Claims (3)
- 【請求項1】トリフルオロメタンスルホン酸リチウムと
ヘキサフルオロリン酸リチウムとのモル比1:9〜9:
1の混合溶質を非水電解液の溶質とし、且つマンガン換
算で100モル部のマンガン酸化物と0.1〜20モル
部のホウ素化合物との混合物を加熱処理した後、粉砕し
て得た複合体粒子粉末を正極活物質とするリチウム二次
電池。 - 【請求項2】前記マンガン酸化物が、二酸化マンガン又
はリチウム・マンガン複合酸化物である請求項1記載の
リチウム二次電池。 - 【請求項3】前記ホウ素化合物が、窒化ホウ素、酸化ホ
ウ素、オルトホウ酸、メタホウ酸、オルトホウ酸リチウ
ム又はメタホウ酸リチウムである請求項1又は2記載の
リチウム二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7291738A JPH09115549A (ja) | 1995-10-13 | 1995-10-13 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7291738A JPH09115549A (ja) | 1995-10-13 | 1995-10-13 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH09115549A true JPH09115549A (ja) | 1997-05-02 |
Family
ID=17772768
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP7291738A Pending JPH09115549A (ja) | 1995-10-13 | 1995-10-13 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH09115549A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2001052752A (ja) * | 1999-08-04 | 2001-02-23 | Sanyo Electric Co Ltd | リチウム二次電池 |
EP1237212A2 (en) * | 2001-02-28 | 2002-09-04 | E-one Moi Energy (Canada) Limited | Use of lithium borate on non-aqueous rechargeable lithium batteries |
-
1995
- 1995-10-13 JP JP7291738A patent/JPH09115549A/ja active Pending
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2001052752A (ja) * | 1999-08-04 | 2001-02-23 | Sanyo Electric Co Ltd | リチウム二次電池 |
EP1237212A2 (en) * | 2001-02-28 | 2002-09-04 | E-one Moi Energy (Canada) Limited | Use of lithium borate on non-aqueous rechargeable lithium batteries |
EP1237212A3 (en) * | 2001-02-28 | 2005-04-27 | E-One Moli Energy (Canada) Limited | Use of lithium borate on non-aqueous rechargeable lithium batteries |
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