JPH08273960A

JPH08273960A - 希土類永久磁石の製造方法

Info

Publication number: JPH08273960A
Application number: JP7076679A
Authority: JP
Inventors: Naoto Takano; 直人高野
Original assignee: Seiko Epson Corp
Current assignee: Seiko Epson Corp
Priority date: 1995-03-31
Filing date: 1995-03-31
Publication date: 1996-10-18

Abstract

(57)【要約】【目的】高い磁気性能を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系熱間加
工磁石を作製する。【構成】Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少
なくとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とする合金を
溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを800〜1100℃の
温度において熱間加工し、次に900〜1050℃における熱
処理（１段目の熱処理）を２回以上繰り返し、更に450
〜700℃において２段目の熱処理を行う。より高い残留
磁束密度及び角形性を得るためには、１段目の熱処理に
おいて、0.5〜15時間の熱処理を２回以上繰り返す、更
に高い残留磁束密度及び角形性を得るためには、１段目
の熱処理において、トータルの熱処理時間が5〜30時間
になるように1〜5時間の熱処理を４回以上繰り返す。ま
た、保磁力を高めるためには、１段目の熱処理後、450
℃以下まで5℃／分以上の速度で冷却する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、機械的配向による磁気
異方性を有する永久磁石の製造方法、特にＲ（ただしＲ
はＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種），Ｆｅ，
Ｂを原料基本成分とする永久磁石の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系熱間加工磁石の熱処理と
しては、特開昭63-114105号公報の4頁右上欄12行目〜4
頁右上欄14行目に、250℃以上で熱処理することにより
初晶のＦｅの拡散が生じ保磁力が向上することが開示さ
れている。

【０００３】特開平4-22104号公報の3頁左下欄9行目〜3
頁左下欄16行目には、250〜1100℃における4時間以上の
熱処理により初晶のＦｅの拡散及び粒界相の清浄化が促
進され磁気性能が向上することが開示されている。

【０００４】特開平4-18707号公報，特開平4-22102号公
報，特開平4-22103号公報には、構成元素に応じた適切
な熱処理が開示されており、また、特開平4-22105号公
報の3頁右上欄5行目〜3頁右上欄8行目及び3頁右下欄8行
目〜3頁右下欄11行目には、熱処理後の冷却において、8
00〜200℃の温度範囲を10℃／分以下の速度で冷却する
ことにより、熱処理による磁石の割れを防止できること
が開示されている。特開平2-250922号公報の6頁右下欄1
2行目〜6頁右下欄20行目には、800〜1150℃で熱処理し
た後、400〜800℃で熱処理する２段熱処理により、１段
熱処理に比べ磁気性能が向上することが開示されてお
り、特開平2-252208号公報にも２段熱処理の効果が開示
されている。また、文献１（T.Shimoda,K.Akioka,O.Kob
ayashi,T.Yamagami and A.Arai:Proc of 10th Int. Wor
kshop on RE-MAG in Pittsburgh,PA,P17(1990)）には、
１段目の熱処理には残留磁束密度を向上させる効果が、
２段目の熱処理には保磁力及び角型性を向上させる効果
があることが示されている。更に、特開平4-22102号公
報の3頁右上欄14行目〜3頁左下欄7行目には、高温から
低温への３段熱処理により、高い保磁力を得ることがで
きることが開示されている。

【０００５】特開平4-324916号公報の3頁4欄41行目〜4
頁5欄9行目には、900〜1050℃の熱処理の後、450℃以下
までを5℃／分以上の速度で冷却することにより保磁力
が向上することが、また、6頁9欄15行目〜6頁9欄19行目
には、２段熱処理を２回以上繰り返すことにより角形性
及び保磁力が向上することが開示されている。

【０００６】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の熱処理として
は、特開昭59-217304号公報の4頁左上欄20行目〜4頁左
下欄15行目には、350℃〜焼結温度以下の温度、特に450
〜800℃の温度で熱処理することにより磁気性能が向上
すること、また、多段熱処理を行うことにより、残留磁
束密度，保磁力及び角形性が向上することが開示されて
いる。

【０００７】また、特開昭61-217540号公報の2頁左下欄
13行目〜2頁右下欄4行目には、焼結後700〜1000℃で熱
処理し、350℃以下まで0.2〜20℃／分で冷却することに
より磁気性能が向上することが開示されている。

【０００８】更に、特開昭62-165305号公報の3頁右上欄
11行目〜3頁左下欄14行目には、適切な温度域で３段熱
処理を行うことにより高い保磁力が得られることが開示
されている。そして、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の磁気性
能に関しては、文献２（大槻悦夫，大塚努：希土類磁石
のトピックス（日本応用磁気学会，1991.7））に示され
ているように、最大エネルギー積(BH)maxが５０ＭＧＯ
ｅを越えるものが得られてい

【０００９】る。

【発明が解決しようとする課題】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁
石においては、上述したように高い磁気性能が得られて
いる。しかし、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は文献３（A.Ar
ai et.al Journal of Applied Physics vol.75 No.10 p
6631）に示されているように、一般的に機械的強度が低
いという欠点がある。これは、磁石中に空孔を有してい
るためと考えられる。

【００１０】これに対し、鋳造インゴットを熱間加工す
ることにより作製されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系熱間加工磁石に
おいては、先の文献３に記されているように、焼結磁石
と比較して引っ張り強度では約３倍の強度を持つ。また
熱間加工法で作製されるため、特開平5-315118号公報の
請求項１及び２に記載されているように大型磁石の製造
に優れ、製造プロセスも大幅に簡略化できる。鋳造・熱
間加工法により製造される磁石においては、鋳造インゴ
ットを最終工程まで粉末プロセスを経ることなく磁石を
作製することが出来るため、焼結磁石中に見られるよう
な空孔を実質的に含まない。また、比較的延性に富むＲ
リッチ相の量が焼結磁石よりも多いため高い強度が得ら
れる。

【００１１】上述の特開平4-324916号公報に示されてい
るような熱処理などにより、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系熱間加工磁
石も高性能化が図られてきた。熱処理による更なる高性
能化として該公報の明細書には、２段熱処理を繰り返す
ことが示されているが、この場合でも、保磁力と角型性
は向上するが残留磁束密度については大きな向上は得ら
れず、更に、１段目の熱処理時間が長くなると主相結晶
粒の粗大化により保磁力が低下する場合があり、また熱
処理時間の増加によるコストアップが問題となる。本発
明は、このような従来の問題点を解決し、機械的強度に
優れ大型磁石も作製できるという長所を有する鋳造・熱
間加工法によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石において、残
留磁束密度と角型性及び最大エネルギー積を向上させる
製造方法を提供することにある。

【００１２】

【課題を解決するための手段】本発明の希土類磁石の製
造方法は、Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少
なくとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とする合金を
溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを800〜1100℃の
温度において熱間加工し、次に900〜1050℃における熱
処理を２回以上行い、更に450〜700℃において熱処理す
ることを特徴とするものである。

【００１３】また、900〜1050℃における熱処理におい
て、0.5〜15時間の熱処理を２回以上行うことを特徴と
するものである。

【００１４】更に、900〜1050℃における熱処理におい
て、トータルの熱処理時間が5〜30時間になるように1〜
5時間の熱処理を４回以上行うことを特徴とするもので
ある。

【００１５】また、900〜1050℃における熱処理後、450
℃以下まで5℃／分以上の速度で冷却することを特徴と
するものである。

【００１６】

【作用】熱間加工による配向には、鋳造インゴットの主
相結晶粒の形状が重要な要素となっており、特に、鋳造
インゴットの主相結晶粒の平均粒径が10〜30μｍ程度の
範囲にある場合に、熱間加工後に優れた磁気性能が得ら
れている。

【００１７】熱間加工により、主相結晶粒には破砕，粒
成長，溶解などの現象が生じ、鋳造インゴットの主相結
晶粒の平均粒径が10〜30μｍ程度にある場合には、熱間
加工後には、鋳造インゴットの平均粒径と同等か若干小
さくなる傾向にある。熱間加工後の組織には、鋳造イン
ゴット中にはあまり存在しなかった5μｍ以下の微細な
主相結晶粒も多く存在している。粒径が5μｍ以下の主
相結晶粒は、形状的には熱間加工による主相結晶粒の破
砕の影響を大きく受けており、粒径が5μｍ以上である
主相結晶粒と比較して凸凹が多い形状をしている。凸凹
が多い主相結晶粒は、磁化反転が起こり易く、角形性を
低下させる要因となっていると考えられる。また、画像
処理により主相結晶粒径と配向度の相関について調査を
行なった結果、粒径が5μｍ以下の主相結晶粒は、粒径
が5μｍ以上、特に存在率の高い10〜30μｍ程度の主相
結晶粒に比べ配向度が低いことが分かった。これは、粒
径が5μｍ以下の主相結晶粒は凸凹が多い形状をしてい
るため、流線型をしている主相結晶粒に比べ、熱間加工
での配向が不十分になるためと考えられる。

【００１８】本発明者らは、熱処理により、これらの配
向度の低い微細な主相結晶粒を消滅させ、また主相結晶
粒径を揃えることにより、残留磁束密度と角型性の向上
を図ることを検討した。詳細な調査の結果、特開平4-32
4916号公報等で開示されている２段熱処理の１段目の熱
処理において、熱処理途中で冷却過程を設けることが、
言い替えれば、１段目の熱処理を複数回繰り返すこと
が、配向度の低い微細な主相結晶粒を消滅させ、また主
相結晶粒径を揃える効果が大きいことが分かった。

【００１９】図１に、特開平2-250922号公報で開示され
ている２段熱処理の概念図を、図２に、特開平4-324916
号公報で開示されている熱処理（２段熱処理を繰り返す
熱処理）の概念図を、図３に、本発明の熱処理（１段目
の熱処理を複数回行なった後、２段目の熱処理を行なう
熱処理）の概念図を示す。

【００２０】熱処理により微細な主相結晶粒が消滅する
理由は、文献４（平野賢一：金属の物性，日本金属学
会，ｐ220）に示されているように、結晶粒の界面の総
面積が減ること（小さな結晶粒がなくなること）がエネ
ルギー的に安定となるためであると考えられる。また、
１段目の熱処理を連続で行うより、１段目の熱処理を繰
り返した方が微細な主相結晶粒が消滅しやすい理由とし
ては、１段目の熱処理を繰り返すことにより粒界相組成
が均質化し、粒界相組成にばらつきがある場合よりも、
微細な主相結晶粒が粒界相へ溶融しやすくなるためであ
ると考えられる。

【００２１】１段目の熱処理温度は、初晶のα−Ｆｅを
すばやく拡散するためと液体状態にある粒界相の組成を
均一化するためには900℃以上であることが好ましく、
より好ましくは1000℃以上である。また、磁石中の液相
の流出が1050℃以上では激しく磁石の形状損失があるの
でそれ以下の温度が好ましい。

【００２２】また、１段目の熱処理の後、450〜700℃の
２段目の熱処理を行うことにより、液相となった粒界相
が主相結晶粒表面を清浄化し、高い保磁力を得ることが
できる。

【００２３】残留磁束密度と角型性を向上させる効果の
大きい熱処理条件は、900〜1050℃における0.5〜15時間
の熱処理を2回以上行い、次いで450〜700℃において熱
処理する条件であり、より好ましくは、900〜1050℃の
熱処理のトータルの時間が5〜30時間となるように900〜
1050℃における1〜5時間の熱処理を4回以上い、次いで4
50〜700℃において熱処理する条件である。

【００２４】900〜1050℃の熱処理のトータルの時間が5
〜30時間であることを限定する理由は、以下の通りであ
る。900〜1050℃の熱処理のトータルの時間が5時間では
初晶のα−Ｆｅの拡散や、微細粒の消滅が充分に行われ
ない傾向にあり、残留磁束密度や角形性の向上の効果が
少なく、また、α−Ｆｅの拡散や微細粒の消滅には、90
0〜1050℃の熱処理のトータルの時間が30時間あれば充
分であり、それ以上熱処理を行っても磁気性能は殆ど向
上しない、また、900〜1050℃の熱処理のトータルの時
間が30時間以上になると主相結晶粒の粗大化が起こる場
合があり、この場合には保磁力が低下し、更に熱処理時
間の増加に伴い熱処理コストも増加するため、900〜105
0℃の熱処理のトータルの時間は5〜30時間であることが
望ましい。

【００２５】また、900〜1050℃の熱処理において、繰
り返し回数が増えることにより、α−Ｆｅの拡散や前述
したように微細粒の消滅が促進される。そして、調査の
結果、残留磁束密度や角型性の向上の効果がある繰り返
し回数は２回以上であり、好ましくは４回以上であるこ
とが分かった。また、複数回熱処理を行なう際の各々の
熱処理における有効な時間は0.5〜15時間、好ましくは1
〜5時間であったため、上記のように繰り返し回数及び
熱処理時間を限定した。

【００２６】更に、残留磁束密度と角型性の向上と共に
保磁力も向上させる効果のある熱処理条件は、1000〜10
50℃の熱処理のトータルの時間が5〜30時間となるよう
に900〜1050℃における1〜5時間の熱処理を4回以上行っ
た後、450℃以下までを5℃／分以上の速度で冷却し、次
いで450〜700℃において熱処理することである。１段目
の熱処理後の冷却方法を限定する理由は、450℃以下ま
でを5℃／分以上の速度で冷却することにより、450〜70
0℃における２段目の熱処理による主相結晶粒表面の清
浄化が促進され保磁力が増加するためである。

【００２７】特開平4-324916号公報には２段熱処理を２
回以上繰り返すことが示されているが、この場合には、
残留磁束密度の向上の効果が少ないため、本発明のよう
に１段目の熱処理を複数回行った後、２段目の熱処理を
行うことが望ましい。

【００２８】熱間加工における温度は、主相結晶粒の充
分な配向を得るために、800℃以上とすることが望まし
い。但し、1100℃より高い温度では、主相結晶粒の急激
な粗大化が起こるため、800〜1100℃とすることが望ま
しい。

【００２９】

【実施例】以下に本発明の実施例を説明する。

【００３０】（実施例１）アルゴン雰囲気中で誘導加熱
炉を用いて、Pr₁₅Nd₂Fe₇₆B_5.5Cu_1.5なる組成の合金を溶
解し、次いで鋳造した。この時、希土類、鉄及び銅の原
料としては99.9％の純度のものを用い、ボロンはフェロ
ボロンを用いた。

【００３１】次に、この鋳造インゴットをＳＳ４１鋼製
のカプセルに入れ、真空に引き密封した。これを975℃
において総加工度75％の熱間圧延を行った。この熱間加
工時においては、合金の押される方向に平行になるよう
に結晶の磁化容易軸が配向して磁気異方性が形成され
た。この後、この圧延インゴットから切り出したサンプ
ルに対して表面を表面粗さＲmax≦40μmまでに研磨した
後、以下の２種類の熱処理を行った。

【００３２】熱処理条件Ｉ：Ar雰囲気炉で、800〜1100
℃の温度Ｔにおいて20時間の熱処理を施し、炉内で3〜4
℃／分の速度で520℃まで冷却し、引続き520℃において
4時間の熱処理を施し、炉内で2〜3℃／分の速度で室温
まで冷却。

【００３３】熱処理条件II：Ar雰囲気炉で、800〜1100
℃の温度Ｔにおいて4時間の熱処理を施し、次いで炉内
で3〜4℃／分の速度で520℃まで冷却する工程を５回繰
り返し、その後、520℃において4時間の熱処理を施し、
炉内で2〜3℃／分の速度で室温まで冷却。

【００３４】これらの熱処理後のサンプルの磁気性能を
表１に示す。なお、磁気性能はすべて40kOeでパルス着
磁後、B-Hトレーサーを用いて測定した。

【００３５】

【表１】

【００３６】表１から、900〜1050℃において、従来の
２段熱処理（熱処理条件Ｉ）に比べ、１段目の熱処理を
繰り返した後、２段目の熱処理を行う本発明の熱処理
（熱処理条件II）の方が残留磁束密度の向上が大きいこ
とが分かる。また、熱処理温度が1050℃を越えると粒界
相の溶出により表面粗さＲmaxが大きくなっており、表
面形状の損失が大きく保磁力も低下するため、熱処理温
度が1050℃を越えることは好ましくないことが分かる。

【００３７】（実施例２）アルゴン雰囲気中で誘導加熱
炉を用いて、Pr_13.2Nd_3.8Fe_77.0B_5.2Cu_0.8なる組成の合
金を溶解し、次いで鋳造した。この時、希土類、鉄及び
銅の原料としては99.9％の純度のものを用い、ボロンは
フェロボロンを用いた。

【００３８】次に、この鋳造インゴットをＳＳ４１鋼製
のカプセルに入れ、真空に引き密封した。これを950℃
において総加工度77％の熱間圧延を行った。

【００３９】この後、この圧延インゴットからサンプル
を切り出し、研磨した後、以下に示す条件でＡｒ雰囲気
中にて熱処理を行った。尚、１段目の熱処理からの冷却
は400℃までを3〜4℃／分の速度で行い、２段目の熱処
理からの冷却は室温までを2〜3℃／分の速度で行った。

【００４０】熱処理条件１：1025℃×5h＋500℃×4h 熱処理条件２：1025℃×10h＋500℃×4h 熱処理条件３：1025℃×20h＋500℃×4h 熱処理条件４：1025℃×30h＋500℃×4h 熱処理条件５：（1025℃×10h＋500℃×4h）の２段熱処
理を２回繰り返し熱処理条件６：（1025℃×10h＋500℃×4h）の２段熱処
理を３回繰り返し熱処理条件７：（1025℃×10h＋500℃×4h）の２段熱処
理を４回繰り返し熱処理条件８：（1025℃×5h＋500℃×2h）の２段熱処
理を４回繰り返し熱処理条件９：1025℃×0.5hの繰り返し2回＋500℃×4h 熱処理条件10：1025℃×0.5hの繰り返し10回＋500℃×4
h 熱処理条件11：1025℃×1hの繰り返し2回＋500℃×4h 熱処理条件12：1025℃×1hの繰り返し4回＋500℃×4h 熱処理条件13：1025℃×1hの繰り返し10回＋500℃×4h 熱処理条件14：1025℃×1hの繰り返し20回＋500℃×4h 熱処理条件15：1025℃×1hの繰り返し30回＋500℃×4h 熱処理条件16：1025℃×3hの繰り返し2回＋500℃×4h 熱処理条件17：1025℃×3hの繰り返し4回＋500℃×4h 熱処理条件18：1025℃×5hの繰り返し2回＋500℃×4h 熱処理条件19：1025℃×5hの繰り返し4回＋500℃×4h 熱処理条件20：1025℃×5hの繰り返し6回＋500℃×4h 熱処理条件21：1025℃×10hの繰り返し2回＋500℃×4h 熱処理条件22：1025℃×10hの繰り返し4回＋500℃×4h 熱処理条件23：1025℃×15hの繰り返し2回＋500℃×4h 熱処理条件24：1025℃×15hの繰り返し4回＋500℃×4h 熱処理条件25：1025℃×10h＋1025℃×5h＋500℃×4h 熱処理条件26：1025℃×20h＋1025℃×10h＋500℃×4h 熱処理条件27：1025℃×5h＋1025℃×3h＋1025℃×2h＋
500℃×4h 熱処理条件28：1035℃×4h＋1025℃×4h＋1000℃×4h＋
970℃×4h＋500℃×4h なお、磁気性能はすべて40kOeでパルス着磁後、B-Hトレ
ーサーを用いて測定した。表２に熱処理後の磁気性能を
示す。また、効果の大きかった２種類の熱処理条件と従
来の熱処理条件の磁気性能をグラフにしたものが図４〜
７である。図中、(a)は1025℃×1hの熱処理をｘ回（ｘ
＝2,4,10,20,30）繰り返した後、２段目の熱処理（500
℃×4h）を施す条件、(b)は1025℃×5hの熱処理をｘ回
（ｘ＝1,2,4,6）繰り返した後、２段目の熱処理（500℃
×4h）を施す条件、(c)は1025℃×ｘh（ｘ＝5,10,20,3
0）の熱処理を施した後、２段目の熱処理（500℃×4h）
を施す条件である。但し、図中の１段目の熱処理時間が
0hのデータは、熱処理を行う前の磁気性能である。ま
た、(a)及び(b)の条件については、１段目の熱処理にお
けるトータルの時間を１段目の熱処理時間としてデータ
をプロットした。

【００４１】また、２段熱処理を行ったサンプルと１段
目の熱処理を繰り返した後、２段目の熱処理を行ったサ
ンプルについて、熱処理後の主相結晶粒径を画像処理に
より測定した。図８に主相結晶粒の粒径と頻度を示す。
図中、(a)は熱処理条件３（1025℃×20h＋500℃×4h）
の熱処理後のデータ、(b)は熱処理条件13（1025℃×1h
の繰り返し10回＋500℃×4h）の熱処理後のデータであ
る。(a)においては6μｍ以下の主相結晶粒が28％程度存
在しているが、(b)においては6μｍ以下の主相結晶粒は
11％程度となっており、１段目の熱処理を繰り返すこと
により、微細な主相結晶粒が少なくなっていることが分
かる。

【００４２】

【表２】

【００４３】図４〜７より、残留磁束密度（Br），角形
性（Hk/iHc（但し、Hkは0.9Brの時の磁場の値）），最
大エネルギー積（(BH)max），保磁力（iHc）とも、１段
目の熱処理時間の増加に伴って磁気性能は向上し、ある
時間で飽和し、更に熱処理を加えると低下していく傾向
があることが分かる。残留磁束密度，角形性，最大エネ
ルギー積に関しては、磁気性能の飽和値は、２段熱処理
（図中の(c)）に比べ、１段目の熱処理を繰り返した
後、２段目の熱処理を行う熱処理（図中の(a),(b)）の
方が高いことが分かる。保磁力については、１段目の熱
処理を繰り返した後、２段目の熱処理を行う熱処理の方
が、飽和値が低いものもある。

【００４４】また表２より、１段目の熱処理を繰り返し
た後、２段目の熱処理を行う熱処理の方が２段熱処理を
繰り返す熱処理に比べても、残留磁束密度，角形性及び
最大エネルギー積が増加することが分かる。

【００４５】高い磁気性能が得られる条件は、１段目の
熱処理において、0.5〜15時間の熱処理を２回以上行う
ことであり、更に好ましくは、１段目の熱処理のトータ
ルの時間が5〜30時間になるように、1〜5時間の熱処理
を４回以上行うことであることが分かる。また、１段目
の熱処理のトータルの時間が5時間以内の場合は、残留
磁束密度及び角形性の向上が少ない傾向にあり、１段目
の熱処理のトータルの時間が30時間以上であると保磁力
が低下する傾向がある。また、１段目の熱処理を複数回
行う際には、同じ温度及び同じ時間での繰り返しでなく
とも同様の効果が得られることが分かる。

【００４６】（実施例３）アルゴン雰囲気中で誘導加熱
炉を用いて、Pr₁₄Nd₃Fe_77.0B_5.2Cu_0.8なる組成の合金を
溶解し、次いで鋳造した。この時、希土類、鉄及び銅の
原料としては99.9％の純度のものを用い、ボロンはフェ
ロボロンを用いた。

【００４７】次に、この鋳造インゴットをＳＳ４１鋼製
のカプセルに入れ、アルゴン雰囲気中、950℃におい
て、加工度78％までホットプレスした。この時のプレス
圧力は0.2〜0.9ton/cm²であり、歪速度は10^-3〜10^-4/se
cであった。

【００４８】この後、Ａｒ雰囲気炉を用いて、1025℃に
おける2時間の熱処理を6回繰り返した後、Ｔ℃までＸ℃
／分の速度で冷却し、更に室温まで10℃／分の速度で冷
却し、その後500℃において3時間の熱処理を施し、室温
まで3〜5℃／分の速度で冷却を行った。尚、1025℃の熱
処理を繰り返す際の冷却は、400℃まで7℃／分の速度で
行った。

【００４９】これらの熱処理後のサンプルの磁気性能を
表３に示す。なお、磁気性能はすべて40kOeでパルス着
磁後、B-Hトレーサーを用いて測定した。

【００５０】

【表３】

【００５１】表３より、１段目の熱処理後、450℃以下
の温度までを5℃／分以上の速度で冷却することにより
保磁力が向上することが分かる。

【００５２】（実施例４）表４に示す組成の合金を実施
例１と同様に、溶解・鋳造した。また用いた原料も同様
の純度のものを用いた。

【００５３】次に、この鋳造インゴットをＳＳ４１鋼製
のカプセルに入れ、真空に引き密封した。これを975℃
において総加工度75％の熱間圧延を行った。

【００５４】この後、この圧延インゴットからサンプル
を切り出し、研磨した後、以下に示す３条件で熱処理を
行った。

【００５５】これらの熱処理後のサンプルの磁気性能を
表５に示す。なお、磁気性能はすべて40kOeでパルス着
磁後B-Hトレーサーを用いて測定した。

【００５６】熱処理条件Ｉ：1000℃で12時間の熱処理
後、10〜12℃／分の速度で400℃まで冷却し、次に520℃
で3時間の熱処理後、8〜10℃／分の速度で冷却。

【００５７】熱処理条件II：1000℃で12時間の熱処理
後、10〜12℃／分の速度で400℃まで冷却し、次に500℃
で3時間の熱処理後、8〜10℃／分の速度で冷却。これを
２回繰り返し。

【００５８】熱処理条件III：1000℃で2時間の熱処理
後、10〜12℃／分の速度で400℃まで冷却する工程を6回
繰り返し（1000℃のトータルの熱処理時間は12時間）、次に
500℃で3時間の熱処理後、8〜10℃／分の速度で冷却。

【００５９】尚、引っ張り強度試験用に圧延インゴット
からサンプルを切り出し、熱処理条件Ｉ及びIIIの条件
で熱処理し、引っ張り強度を測定したところ、組成No.
2，熱処理条件Ｉのサンプルは23.8kgf/mm²、組成No.2，
熱処理条件IIIのサンプルは24.0kgf/mm²、組成No.5，熱
処理条件Ｉのサンプルは23.2kgf/mm²、組成No.2，熱処
理条件IIIのサンプルは23.1kgf/mm²であった。

【００６０】

【表４】

【００６１】

【表５】

【００６２】表５より、各種組成において、従来の熱処
理（熱処理条件Ｉ，II）に比べ、１段目の熱処理を複数
回行った後、２段目の熱処理を行う本発明の熱処理によ
り、残留磁束密度，最大エネルギー積及び保磁力が向上
する効果があることが分かる。前述した図７では、従来
の２段熱処理に比べ本発明の熱処理の方が保磁力が低い
場合がある結果となっているが、これは１段目の熱処理
後の冷却速度が5℃／分以下であったためであると考え
られる。実施例３で示したように、１段目の熱処理後、
450℃以下まで5℃／分以上の速度で冷却することによ
り、従来の熱処理に比べ保磁力も向上させることができ
る。

【００６３】使用可能な希土類元素は、全ての希土類元
素（Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，
Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ）であり、
これらのうちの１種あるいは２種以上を組み合わせて用
いることができる。高い磁気性能はＰｒで得られるの
で、実用的にはＰｒ，Ｐｒ−Ｎｄ合金，Ｃｅ−Ｐｒ−Ｎ
ｄ合金等を用いることが好ましい。少量の重希土元素、
例えばＤｙ，Ｔｂ等を添加することは、保磁力の向上に
有効である。

【００６４】希土類元素（Ｒ）の好ましい量は、8〜30
原子％である。その理由は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の主相
はＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相であるため、Ｒが8原子％未満ではもは
や上記化合物を形成せず高い磁気性能が得られないため
である。また、Ｒが30原子％を越えると非磁性のＲリッ
チ相が多くなり磁気性能が著しく低下するためである。
Ｂは、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を形成するための必須元素であ
り、2原子％未満では菱面体のＲ−Ｆｅ系になるために
高保磁力は望めない。また28原子％を越えるとＢに富む
非磁性相が多くなり、残留磁束密度は著しく低下する。
しかし、高い保磁力を得るためには、Ｂ量は、微細なＲ
₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を得ることができる8原子％以下であること
が好ましい。

【００６５】

【発明の効果】本発明は、以下に記載されるような効果
を持つ。

【００６６】焼結磁石よりも機械的強度に優れ、かつ大
型の磁石を作製できるなどの利点を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ
系熱間加工磁石の熱処理において、１段目の熱処理を複
数回行った後、２段目の熱処理を行うことにより、残留
磁束密度及び角形性を向上させることができる。

【００６７】また、１段目の熱処理における各々の熱処
理時間，繰り返し回数，トータルの熱処理時間の適正化
により、更に残留磁束密度及び角形性を向上させること
ができる。

【００６８】また、１段目の熱処理後、適正な冷却を行
うことにより保磁力も向上させることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】２段熱処理の概念図。

【図２】２段熱処理を２回行う熱処理の概念図。

【図３】１段目の熱処理を複数回行った後、２段目の
熱処理を行う本発明の熱処理の概念図。

【図４】各種熱処理における１段目の熱処理時間と残
留磁束密度（Br）の関係図。

【図５】各種熱処理における１段目の熱処理時間と角
形性（Hk/iHc）の関係図。

【図６】各種熱処理における１段目の熱処理時間と最
大エネルギー積（(BH)max）の関係図。

【図７】各種熱処理における１段目の熱処理時間と保
磁力（iHc）の関係図。

【図８】主相結晶粒の粒径と頻度の関係図。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のう
ち少なくとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とする合
金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを800〜1100
℃の温度において熱間加工し、次に900〜1050℃におけ
る熱処理を２回以上行い、更に450〜700℃において熱処
理することを特徴とする希土類永久磁石の製造方法。
【請求項２】 900〜1050℃における熱処理において、
0.5〜15時間の熱処理を２回以上行うことを特徴とする
請求項１記載の希土類永久磁石の製造方法。
【請求項３】 900〜1050℃における熱処理において、
トータルの熱処理時間が5〜30時間になるように1〜5時
間の熱処理を４回以上行うことを特徴とする請求項１記
載の希土類永久磁石の製造方法。
【請求項４】 900〜1050℃における熱処理後、450℃以
下まで5℃／分以上の速度で冷却することを特徴とする
請求項１〜３記載の希土類永久磁石の製造方法。