JPH08236817A - 熱電変換材料 - Google Patents
熱電変換材料Info
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- JPH08236817A JPH08236817A JP7040419A JP4041995A JPH08236817A JP H08236817 A JPH08236817 A JP H08236817A JP 7040419 A JP7040419 A JP 7040419A JP 4041995 A JP4041995 A JP 4041995A JP H08236817 A JPH08236817 A JP H08236817A
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Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
- Silicon Compounds (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 相変態を起こしても復元性があり、しかも酸
化劣化のない熱電変換材料を提供する。 【構成】 珪化鉄（ＦｅＳｉ2 ）を基とする熱電材料
に、ＰｄまたはＰｄ化合物を、Ｐｄ添加量が１〜５ｗｔ
％となるように添加したことを特徴としている。
化劣化のない熱電変換材料を提供する。 【構成】 珪化鉄（ＦｅＳｉ2 ）を基とする熱電材料
に、ＰｄまたはＰｄ化合物を、Ｐｄ添加量が１〜５ｗｔ
％となるように添加したことを特徴としている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、熱エネルギーを電気エ
ネルギーに直接変換する熱電変換材料に係り、特に酸化
劣化をなくした熱電変換材料に関するものである。
ネルギーに直接変換する熱電変換材料に係り、特に酸化
劣化をなくした熱電変換材料に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】熱電変換材料は、大きな起電力或いは冷
却効果を得るために、セーベック係数の値が大きく、比
抵抗の少ないものが種々開発され、特開平３−８７０７
号公報に示されるようにＦｅ珪化物のＦｅの一部をＰ
ｄ，Ｐｔなどで置換した熱発電変換材料が提案されてい
る。
却効果を得るために、セーベック係数の値が大きく、比
抵抗の少ないものが種々開発され、特開平３−８７０７
号公報に示されるようにＦｅ珪化物のＦｅの一部をＰ
ｄ，Ｐｔなどで置換した熱発電変換材料が提案されてい
る。
【０００３】この熱電変換材料において、発電出力向上
のためのポーラス構造材を形成し、その内部に可燃性ガ
スを流し燃焼させることにより、より大きな温度差を得
ることが考えられている。
のためのポーラス構造材を形成し、その内部に可燃性ガ
スを流し燃焼させることにより、より大きな温度差を得
ることが考えられている。
【０００４】この構造に適した熱電変換材料としてＦｅ
Ｓｉ2 が上げられるが、この材料は９８６℃において半
導体相（β相）から金属相（α相）への変態があり９８
６℃以上では熱電特性を示さない。つまり燃焼部を９８
６℃以下に保持する必要があり、ガス流量等のパラメー
タでコントロールすることもできるが、微妙なコントロ
ールが必要となり通常燃焼に使用できない。また、上述
したＦｅ珪化物のＦｅの一部をＰｄ，Ｐｔなどで置換し
た熱発電変換材料でも同様に変態を起こしてしまい、半
導体相を維持できない。
Ｓｉ2 が上げられるが、この材料は９８６℃において半
導体相（β相）から金属相（α相）への変態があり９８
６℃以上では熱電特性を示さない。つまり燃焼部を９８
６℃以下に保持する必要があり、ガス流量等のパラメー
タでコントロールすることもできるが、微妙なコントロ
ールが必要となり通常燃焼に使用できない。また、上述
したＦｅ珪化物のＦｅの一部をＰｄ，Ｐｔなどで置換し
た熱発電変換材料でも同様に変態を起こしてしまい、半
導体相を維持できない。
【０００５】そこで、変換材料として、Ｃｕ及びＣｕ化
合物を添加したＦｅＳｉ2 を使用すると、仮に９８６℃
以上となり、α相へ変態しても９００℃付近まで降温す
ればβ相に戻る効果（復元性）があるため、微妙な燃焼
コントロールができない通常の燃焼において最適な材料
である。
合物を添加したＦｅＳｉ2 を使用すると、仮に９８６℃
以上となり、α相へ変態しても９００℃付近まで降温す
ればβ相に戻る効果（復元性）があるため、微妙な燃焼
コントロールができない通常の燃焼において最適な材料
である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、Ｃｕ及
びＣｕ化合物を添加したＦｅＳｉ2 は、ＦｅＳｉ2 と比
較して、大気中使用時ではＣｕの影響により僅かである
が酸化が促進され、その分寿命が短くなる問題がある。
びＣｕ化合物を添加したＦｅＳｉ2 は、ＦｅＳｉ2 と比
較して、大気中使用時ではＣｕの影響により僅かである
が酸化が促進され、その分寿命が短くなる問題がある。
【０００７】そこで、本発明の目的は、上記課題を解決
し、相変態を起こしても復元性があり、しかも酸化劣化
のない熱電変換材料を提供することにある。
し、相変態を起こしても復元性があり、しかも酸化劣化
のない熱電変換材料を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に請求項１の発明は、珪化鉄（ＦｅＳｉ2 ）を基とする
熱電材料に、ＰｄまたはＰｄ化合物を、Ｐｄ添加量が１
〜５ｗｔ％となるように添加したことを特徴とする熱電
変換材料である。
に請求項１の発明は、珪化鉄（ＦｅＳｉ2 ）を基とする
熱電材料に、ＰｄまたはＰｄ化合物を、Ｐｄ添加量が１
〜５ｗｔ％となるように添加したことを特徴とする熱電
変換材料である。
【０００９】請求項２の発明は、珪化鉄（ＦｅＳｉ2 ）
粉末に、Ｐｄ、ＰｄＣｌ2 、ＰｄＳＯ4 、ＰｄＯ、Ｐｄ
Ｓｉのいずれか１種または数種混合して焼結した請求項
１記載の熱電変換材料である。
粉末に、Ｐｄ、ＰｄＣｌ2 、ＰｄＳＯ4 、ＰｄＯ、Ｐｄ
Ｓｉのいずれか１種または数種混合して焼結した請求項
１記載の熱電変換材料である。
【００１０】請求項３の発明は、Ｐ型（Ｆｅ0.91Ｍｎ0.
09Ｓｉ2 ），Ｎ型（Ｆｅ0.97Ｃｏ0.03Ｓｉ2 ）の粉末
に、ＰｄＣｌ2 粉末を加えて混合し、これをプラズマ焼
結して形成した請求項２記載の熱電変換材料である。
09Ｓｉ2 ），Ｎ型（Ｆｅ0.97Ｃｏ0.03Ｓｉ2 ）の粉末
に、ＰｄＣｌ2 粉末を加えて混合し、これをプラズマ焼
結して形成した請求項２記載の熱電変換材料である。
【００１１】
【作用】上記構成によれば、Ｐｄ添加量を１〜５ｗｔ％
とすることで、酸化劣化がなく、しかも９８６℃で半導
体相（β相）から金属相（α相）への変態が生じても、
９００℃に降温することで半導体相（β相）に容易に復
元できる。
とすることで、酸化劣化がなく、しかも９８６℃で半導
体相（β相）から金属相（α相）への変態が生じても、
９００℃に降温することで半導体相（β相）に容易に復
元できる。
【００１２】
【実施例】以下、本発明の一実施例を比較例と併せて説
明する。
明する。
【００１３】実施例１ Ｐ型（Ｆｅ0.91Ｍｎ0.09Ｓｉ2 ）の球状粉末をガスアト
マイズ法により作成し、ＰｄＣｌ2 粉末の添加量を０〜
１０ｗｔ％の範囲で種々換えてＰＡＳ（プラズマ焼結
法）にて熱電素子を作成した。
マイズ法により作成し、ＰｄＣｌ2 粉末の添加量を０〜
１０ｗｔ％の範囲で種々換えてＰＡＳ（プラズマ焼結
法）にて熱電素子を作成した。
【００１４】これら熱電素子の温度差２５０℃における
起電力を測定した結果を図１に示した。
起電力を測定した結果を図１に示した。
【００１５】図１より、Ｐｄ添加量が増大するほど熱起
電力が減少し、特に５ｗｔ％以上では、起電力が急激に
減少する。
電力が減少し、特に５ｗｔ％以上では、起電力が急激に
減少する。
【００１６】次に、図３に示した測定器で燃焼発電試験
を行った。
を行った。
【００１７】図３において、１０はＣＨ4 ガスのノズル
であり、その先端に実施例１で得られた熱電素子１２
（厚さｔ＝４ｍｍ）を取り付け、そのノズル１０に、Ｃ
Ｈ4 ガス（９０％以上）を流し、熱電素子１２を通して
燃焼させ、その表裏の温度を温度計１４，１６で測定し
て温度差を測定した。
であり、その先端に実施例１で得られた熱電素子１２
（厚さｔ＝４ｍｍ）を取り付け、そのノズル１０に、Ｃ
Ｈ4 ガス（９０％以上）を流し、熱電素子１２を通して
燃焼させ、その表裏の温度を温度計１４，１６で測定し
て温度差を測定した。
【００１８】図２はこの燃焼試験の結果を示したもので
ある。
ある。
【００１９】図２よりＰｄの添加量が０の場合は、温度
差が約６００℃と低く、Ｐｄの添加量が増大するにつれ
て温度差が大きくなり１ｗｔ％以上で温度差の向上が顕
著となり２ｗｔ％以上では、温度差の変化は見られない
ことが判った。
差が約６００℃と低く、Ｐｄの添加量が増大するにつれ
て温度差が大きくなり１ｗｔ％以上で温度差の向上が顕
著となり２ｗｔ％以上では、温度差の変化は見られない
ことが判った。
【００２０】この理由は、Ｐｄが酸化を促進させる触媒
のため、メタンの燃焼反応（ＣＨ4＋２Ｏ2 →ＣＯ2 ＋
２Ｈ2 Ｏ）を促進させ、温度差が向上すると考えられ
る。
のため、メタンの燃焼反応（ＣＨ4＋２Ｏ2 →ＣＯ2 ＋
２Ｈ2 Ｏ）を促進させ、温度差が向上すると考えられ
る。
【００２１】このＰｄ添加による触媒作用により燃焼効
率が向上し、ポーラス燃焼発電において大きな温度差を
得ることができ、発電効率も向上する。
率が向上し、ポーラス燃焼発電において大きな温度差を
得ることができ、発電効率も向上する。
【００２２】この図１，２の結果よりＰｄ添加量は１〜
５ｗｔ％（原子量で、１．７４〜８．６８ａｔ％）の範
囲が最適と考えられる。
５ｗｔ％（原子量で、１．７４〜８．６８ａｔ％）の範
囲が最適と考えられる。
【００２３】実施例２ Ｐ型（Ｆｅ0.91Ｍｎ0.09Ｓｉ2 ），Ｎ型（Ｆｅ0.97Ｃｏ
0.03Ｓｉ2 ）の球状粉末をガスアトマイズ法により作成
し、ＰｄＣｌ2 粉末を２ｗｔ％加え、乳鉢で混合し原料
粉末とする。
0.03Ｓｉ2 ）の球状粉末をガスアトマイズ法により作成
し、ＰｄＣｌ2 粉末を２ｗｔ％加え、乳鉢で混合し原料
粉末とする。
【００２４】その後、ＰＡＳ（プラズマ焼結法）にてＰ
Ｎ素子を作成した。
Ｎ素子を作成した。
【００２５】比較例１ Ｐ型（Ｆｅ0.91Ｍｎ0.09Ｓｉ2 ），Ｎ型（Ｆｅ0.97Ｃｏ
0.03Ｓｉ2 ）の球状粉末をガスアトマイズ法により作成
し、Ｃｕ化合物 粉末を加え、乳鉢で混合し原料粉末と
する。
0.03Ｓｉ2 ）の球状粉末をガスアトマイズ法により作成
し、Ｃｕ化合物 粉末を加え、乳鉢で混合し原料粉末と
する。
【００２６】その後、ＰＡＳ（プラズマ焼結法）にてＰ
Ｎ素子を作成した。
Ｎ素子を作成した。
【００２７】比較例２ Ｐ型（Ｆｅ0.91Ｍｎ0.09Ｓｉ2 ），Ｎ型（Ｆｅ0.97Ｃｏ
0.03Ｓｉ2 ）の球状粉末をガスアトマイズ法により作成
して原料粉末とする。
0.03Ｓｉ2 ）の球状粉末をガスアトマイズ法により作成
して原料粉末とする。
【００２８】その後、ＰＡＳ（プラズマ焼結法）にてＰ
Ｎ素子を作成した。
Ｎ素子を作成した。
【００２９】上述の実施例２，比較例１，２のＰＮ素子
を示差熱分析した結果をそれぞれ図４（実施例２），図
５（比較例１），図６（比較例２）に示した。
を示差熱分析した結果をそれぞれ図４（実施例２），図
５（比較例１），図６（比較例２）に示した。
【００３０】測定条件は、各ＰＮ素子を、酸素フロー下
で室温から約６０分かけて１１００℃まで昇温し、その
後４００℃まで約４０分かけて降温した。
で室温から約６０分かけて１１００℃まで昇温し、その
後４００℃まで約４０分かけて降温した。
【００３１】図４〜図６は、測定開始から終了まで（約
１００分）のＤＴＡ（示差熱分析）曲線ａ、温度曲線
ｔ、試料の重量変化ｗを示したものである。このＤＴＡ
曲線ａにおいて、上側のピークは発熱反応を示し、具体
的にはα相からβ相への変態或いは酸化反応を示し、下
側のピークはβ相からα相の変態を示している。
１００分）のＤＴＡ（示差熱分析）曲線ａ、温度曲線
ｔ、試料の重量変化ｗを示したものである。このＤＴＡ
曲線ａにおいて、上側のピークは発熱反応を示し、具体
的にはα相からβ相への変態或いは酸化反応を示し、下
側のピークはβ相からα相の変態を示している。
【００３２】先ず、図６の無添加のＰＮ素子では、ＤＴ
Ａ曲線ａが示すように酸化も復元も起きていないが、図
５のＣｕ添加のＰＮ素子では、ＤＴＡ曲線ａが示すよう
に温度が９００℃以下に下がると復元ピークａp が起き
ていることが認められるが、その前に１０００℃で酸化
反応ピークａo が起きると共に酸化により、急激に重量
が増大している。
Ａ曲線ａが示すように酸化も復元も起きていないが、図
５のＣｕ添加のＰＮ素子では、ＤＴＡ曲線ａが示すよう
に温度が９００℃以下に下がると復元ピークａp が起き
ていることが認められるが、その前に１０００℃で酸化
反応ピークａo が起きると共に酸化により、急激に重量
が増大している。
【００３３】これに対して、図４のＰｄ添加のＰＮ素子
では、ＤＴＡ曲線ａが示すよう復元ピークａp が起きて
いるが酸化が起きていないことが判る。
では、ＤＴＡ曲線ａが示すよう復元ピークａp が起きて
いるが酸化が起きていないことが判る。
【００３４】以上よりＦｅＳｉ2 にＰｄ及びＰｄ化合物
を添加することで、酸化劣化がなく、復元性を有しさら
に、酸化触媒及び三元触媒機能を有したＦｅＳｉ2 熱電
材料が得られる。
を添加することで、酸化劣化がなく、復元性を有しさら
に、酸化触媒及び三元触媒機能を有したＦｅＳｉ2 熱電
材料が得られる。
【００３５】表１は上述の結果をまとめたのもで、Ｆｅ
Ｓｉ2 にＰｄを添加した熱電材料は、他のＣｕ添加、無
添加ＦｅＳｉ2 に比べて、復元性、耐酸化性、触媒作用
に優れていることが判る。
Ｓｉ2 にＰｄを添加した熱電材料は、他のＣｕ添加、無
添加ＦｅＳｉ2 に比べて、復元性、耐酸化性、触媒作用
に優れていることが判る。
【００３６】
【表１】
【００３７】従ってこの材料でポーラス構造体を形成
し、燃焼発電を行うと、 復元性があるため材料高温部を９８６℃直下に設定
でき、通常より大きな温度差がえられる。
し、燃焼発電を行うと、 復元性があるため材料高温部を９８６℃直下に設定
でき、通常より大きな温度差がえられる。
【００３８】 耐酸化性は、ＦｅＳｉと等しいため、
Ｐｄ及びＰｄ化合物添加による寿命短縮はない。
Ｐｄ及びＰｄ化合物添加による寿命短縮はない。
【００３９】 触媒機能を有するためポーラス燃焼の
効率が上がり、トータル的な発電効率も向上する。
効率が上がり、トータル的な発電効率も向上する。
【００４０】
【発明の効果】以上要するに本発明によれば、Ｐｄ添加
量を１〜５ｗｔ％とすることで、酸化劣化がなく、しか
も９８６℃で半導体相（β相）から金属相（α相）への
変態が生じても、９００℃に降温することで半導体相
（β相）に容易に復元できる。
量を１〜５ｗｔ％とすることで、酸化劣化がなく、しか
も９８６℃で半導体相（β相）から金属相（α相）への
変態が生じても、９００℃に降温することで半導体相
（β相）に容易に復元できる。
【図１】本発明のＰ型ＦｅＳｉ2 の温度差２５０℃にお
けるＰｄ添加量と起電力の関係を示す図である。
けるＰｄ添加量と起電力の関係を示す図である。
【図２】本発明のＰ型ＦｅＳｉ2 のＰｄ添加量と燃焼試
験での温度差の関係を示す図である。
験での温度差の関係を示す図である。
【図３】図２における燃焼試験装置の概略を示す図であ
る。
る。
【図４】本発明の熱電変換材料の示差熱分析結果を示す
図である。
図である。
【図５】ＦｅＳｉ2 にＣｕを添加した熱電変換材料の示
差熱分析結果を示す図である。
差熱分析結果を示す図である。
【図６】無添加ＦｅＳｉ2 熱電変換材料の示差熱分析結
果を示す図である。
果を示す図である。
１２ 熱電素子 ａ 示差熱曲線
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０４Ｂ 35/58 １０６ Ｃ０４Ｂ 35/58 １０６Ｚ Ｃ２２Ｃ 38/00 ３０２ Ｃ２２Ｃ 38/00 ３０２Ｚ (72)発明者 奥村 英二 神奈川県藤沢市土棚８番地 株式会社い すゞ中央研究所内 (72)発明者 滝田 茂生 神奈川県藤沢市土棚８番地 株式会社い すゞ中央研究所内 (72)発明者 小川 誠 神奈川県藤沢市土棚８番地 株式会社い すゞ中央研究所内
Claims (3)
- 【請求項１】 珪化鉄（ＦｅＳｉ2 ）を基とする熱電材
料に、ＰｄまたはＰｄ化合物を、Ｐｄ添加量が１〜５ｗ
ｔ％となるように添加したことを特徴とする熱電変換材
料。 - 【請求項２】 珪化鉄（ＦｅＳｉ2 ）粉末に、Ｐｄ、Ｐ
ｄＣｌ2 、ＰｄＳＯ4 、ＰｄＯ、ＰｄＳｉのいずれか１
種または数種混合して焼結した請求項１記載の熱電変換
材料。 - 【請求項３】 Ｐ型（Ｆｅ0.91Ｍｎ0.09Ｓｉ2 ），Ｎ型
（Ｆｅ0.97Ｃｏ0.03Ｓｉ2 ）の粉末に、ＰｄＣｌ2 粉末
を加えて混合し、これをプラズマ焼結して形成した請求
項２記載の熱電変換材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04041995A JP3463396B2 (ja) | 1995-02-28 | 1995-02-28 | 熱電変換材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04041995A JP3463396B2 (ja) | 1995-02-28 | 1995-02-28 | 熱電変換材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08236817A true JPH08236817A (ja) | 1996-09-13 |
| JP3463396B2 JP3463396B2 (ja) | 2003-11-05 |
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1995
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| CN104525218A (zh) * | 2014-12-12 | 2015-04-22 | 江苏大学 | 一种高效Pt-CoSi2/石墨烯复合电催化剂的制备方法 |
| CN104525218B (zh) * | 2014-12-12 | 2016-08-24 | 江苏大学 | 一种Pt-CoSi2/石墨烯复合电催化剂的制备方法 |
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