JP2001196647A - 熱電材料とその設計法 - Google Patents

熱電材料とその設計法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】熱電効率を向上させた新規な熱電材料を提供す
ること。 【解決手段】熱エネルギーを電気エネルギーに変換する
熱電材料として、特にスクッテルダイド型結晶構造のＣ
ｏＳｂ3 等を用いているので、結晶格子中に存在する空
隙に重元素を添加することができる。これにより熱電変
換効率の高い熱電材料を提供できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は熱電材料に係わるも
のであり、更に詳しくは、熱電変換効率を向上させた熱
発電材料とその設計法に関する。
【０００２】
【従来の技術】２０世紀になって人類のエネルギー消費
量は歴史的に例を見ない程加速され、化石燃料が主なエ
ネルギー源となってからは常にその枯渇が懸念されてき
たが、石油危機によってそれが現実の危機として認識さ
れるようになった。その後、原子力発電やその他の発電
の比率を上げたり、エネルギー節約が行われて今日に至
っているが、化石燃料枯渇への懸念はさらに高まってい
る。また、新たにＣＯ2の大量消費による地球温暖化の
問題が浮上し、熱エネルギーから電気エネルギーへの高
効率変換システムの出現が待望されている。
【０００３】このような状況に対処するため、半導体を
用いて熱エネルギーを直接電気エネルギーに変換する熱
電素子の開発が考えられていたが、ロシア等において高
効率変換素子が開発されるに至り、熱電素子の開発が急
激に盛んになってきた。熱電素子のうち、ｎ型半導体で
は熱エネルギーにより電気のキャリアとして電子が生成
蓄積され、ｐ型半導体ではキャリアとして正孔が生成蓄
積される。このキャリアは高濃度領域から低濃度領域へ
移動するので、ｎ型半導体とｐ型半導体の低濃度領域を
負荷を挟んで接続すると、熱エネルギーが電気エネルギ
ーとして利用される。
【０００４】最近、スクッテルダイド型結晶構造をもつ
熱電材料が注目されているが、この物質は複数の元素で
構成される半導体で結晶中に大きな空隙を有しており、
この空隙に元素を注入させることができる。例えば、ス
クッテルダイド型結晶構造をもつ熱電材料であるＣｏＳ
ｂ3 には、Ｌａ、ＣｅやＮｄ等が添加されている。この
スクッテルダイド型結晶構造のＣｏＳｂ3 は、結晶の単
位胞の長さを１として、組成原子Ｃｏ，Ｓｂは、結晶学
表示で次の位置とそれを対称操作して得られる位置に存
在する。すなわち、
【数１】 の位置にＣｏ，Ｓｂは存在する。図１（ａ）はＣｏＳｂ
3 の結晶構造のモデルを示したもので、スクッテルダイ
ド型結晶構造を成している。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ところで、熱電材料の
適用例としては、低い熱電変換効率でも実用的な冷蔵庫
等や廃熱利用システムから、高変換効率が求められる火
力発電や原子力発電等の発電システムが挙げられる。後
者の発電システムでは、燃焼や核分裂によって発生した
熱エネルギーを蒸気タービン等で電気エネルギーに変換
しているが、電気エネルギーに変換するまでのプロセス
が複雑であるため、その分、プラントのコストダウンや
安全性向上に手間がかかるものとなっており、さらにＣ
Ｏ2 や使用済核燃料の処理等の問題もある。
【０００６】したがって、熱電変換効率の高い熱電材料
があれば、廃熱利用や温度差の大きい加圧水型原子炉等
の熱電変換システムへの利用が可能になり、更には、沸
騰水型原子炉等の熱電変換システムへと利用範囲を広げ
ることができる。タービン等を用いた熱電変換システム
が熱電素子で代替できれば、プラントのコストダウンや
安全性向上に貢献できるものと考えられるが、従来の熱
電材料では、熱電変換効率は必ずしも十分ではなかっ
た。
【０００７】本発明（請求項１ないし請求項１１対応）
は、上記状況に対処するためになされたもので、熱電効
率を向上させた熱電材料とその設計法を提供することを
目的とするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】前記目的を達成するため
に、本発明の請求項１は、熱エネルギーを電気エネルギ
ーに変換する熱電材料において、重元素を添加したこと
を特徴とする。
【０００９】本発明の請求項２は、熱エネルギーを電気
エネルギーに変換する熱電材料において、重元素添加に
よりフォノン散乱を増大させ、熱伝導率を低下させるこ
とにより熱電変換効率を上げたことを特徴とする。本発
明の請求項３、請求項１または請求項２の熱電材料にお
いて、前記熱電材料はスクッテルダイド結晶構造を有し
ていることを特徴とする。
【００１０】本発明の請求項４、請求項１ないし請求項
３のいずれか１つの請求項の熱電材料において、重元素
を添加する材料中の原子位置は、結晶格子の空隙、また
は格子間位置、或いは材料構成原子と置換した位置であ
ることを特徴とする。
【００１１】本発明の請求項５、請求項１ないし請求項
４のいずれか１つの請求項の熱電材料において、前記熱
電材料はＣｏＳｂ3 であり、添加重元素はＬａ、Ｔｈ、
Ｕ、Ｐｕ、Ａｍ、Ｈｆ、Ｔａの中から少なくとも一元素
であることを特徴とする。
【００１２】本発明の請求項６は、請求項１ないし請求
項５のいずれか１つの請求項の熱電材料において、前記
熱電材料はＣｏＳｂ3 であり、Ｃｏの一部または全部
を、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｉｒの中から少な
くとも一元素置換したことを特徴とする。
【００１３】本発明の請求項７は、請求項１ないし請求
項６のいずれか１つの請求項の熱電材料において、前記
熱電材料はＣｏＳｂ3 であり、Ｓｂの一部をＢｉ、Ｓ
ｅ、Ｔｅの中から少なくとも一元素置換したことを特徴
とする。
【００１４】本発明の請求項１ないし請求項７による
と、重元素添加により熱電変換効率の高い熱電材料を提
供することができる。また、本発明の請求項３ないし請
求項７によると、熱電材料としてスクッテルダイド型結
晶構造のＣｏＳｂ3 等を用いているので、結晶格子中に
存在する空隙に重元素を添加することができる。
【００１５】本発明の請求項８の熱電材料設計法は、添
加原子とその周囲の熱電材料の組成原子から成る原子集
合体でモデルを作成し、このモデル中に存在する電子の
運動が従う量子力学の基礎方程式であるシュレーディン
ガー方程式を分子軌道法で解き、この分子軌道計算で得
た元素添加によるエネルギー利得を算出し、この算出し
たエネルギー利得から添加元素の安定性を求め、当該元
素の添加可能性を予測して熱電材料の適否を判定するこ
とを特徴とする。
【００１６】本発明の請求項９は、請求項８の熱電材料
設計法において、前記熱電材料はＣｏＳｂ3 であり、添
加重元素はＬａ、Ｔｈ、Ｕ、Ｐｕ、Ａｍ、Ｈｆ、Ｔａの
中から少なくとも一元素であることを特徴とする。
【００１７】本発明の請求項１０は、請求項８または請
求項９の熱電材料設計法において、前記熱電材料はＣｏ
Ｓｂ3 であり、Ｃｏの一部または全部を、Ｆｅ、Ｎｉ、
Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｉｒの中から少なくとも一元素置換
したことを特徴とする。
【００１８】本発明の請求項１１は、請求項８ないし請
求項１０のいずれか１つの請求項の熱電材料設計法にお
いて、前記熱電材料はＣｏＳｂ3 であり、Ｓｂの一部を
Ｂｉ、Ｓｅ、Ｔｅの中から少なくとも一元素置換したこ
とを特徴とする。
【００１９】本発明の請求項８ないし請求項１１による
と、熱電材料であるＣｏＳｂ3 中に添加した元素の安定
性を、電子の構造や電子・原子の運動を実験に頼らず非
経験的に解析し、現象の機構や材料特性を予測して材料
設計を行うことができる。
【００２０】次に、本発明の熱電材料の設計法（本発明
の請求項８ないし請求項１１対応）について説明する。
一般に、熱電材料の熱電変換効率を示す性能指数Ｚは次
式で表される。 Ｚ＝Ｓ2 σ／Ｋ ここで、Ｓはゼーベック係数、σは導電率、Ｋは熱伝導
率である。
【００２１】上記式より熱電物質で熱電変換効率を上げ
るには、ゼーベック係数Ｓや導電率σを大きくし、熱伝
導率Ｋを小さくしなければならないことが分る。熱電気
素子で熱電変換効率を下げているのは、熱エネルギーが
電気エネルギーに変換されず、熱エネルギーの多い高温
領域から熱エネルギーの少ない低温領域へ熱エネルギー
が移動する熱伝導プロセスである。
【００２２】したがって、熱伝導率を抑えて電気伝導率
を上げれば熱電変換効率を上げることが可能となる。熱
伝導は格子の熱振動であるフォノン等が輸送される過程
であるが、Ｔｈのような重元素が結晶格子中の空隙に存
在すると、フォノンが散乱されやすくなるため、熱伝導
率を抑え熱電変換効率を上げることができる。
【００２３】そこで、熱電物質となるＣｏＳｂ3 へのＴ
ｈ等の添加可能性を調べるため、まず熱電物質モデル作
成手段によりＴｈ等の添加原子と熱電物質となるＣｏＳ
ｂ3の組成原子からなる原子集合体でモデルを作成す
る。次に、このＣｏＳｂ3 中に添加した元素の安定性を
安定性演算手段に基づいて演算する。すなわち、安定性
演算手段は第一原理計算科学技術を用いた分子軌道計算
であり、この計算科学技術は、電子構造や電子・原子の
運動を実験に頼らず非経験的に解析し、現象の機構を解
明したり材料特性を予測して材料設計を行うものであ
る。その方法には分子軌道法等がある。分子軌道法は量
子力学の基礎方程式である次のシュレーディンガー方程
式
【数２】 の静的状態を解析する。ここで、ψは電子の波動関数、
Ｖはポテンシャルである。
【００２４】静的状態の方程式は Ｈψ＝εψ Ｈ＝−▽2 ＋Ｖ となる。ここで、εは電子のエネルギーである。
【００２５】ψをψ＝Ｃi φi とし、φi を原子軌道関
数（任意の試行関数）として、変分原理を適用すると、 δ＜Ｈ＞＝０ から、 ＜Ａ＞＝∫ｄｘψ＊Ａψ として ＨＣ＝ε＜Ｉ＞Ｃ が求まる。
【００２６】この永年方程式を解くことにより、シュレ
ーディンガー方程式の解が求まる。安定性Ｓは Ｓ＝＜Ｈ0 ＞−＜ＨA ＞ で与えられる。ここで、＜ＨA ＞は元素添加したときの
値、＜Ｈ0 ＞は添加しないときの値である。そして、添
加元素の安定性Ｓは正の値が大きいほど安定しているの
で、判定手段ではこのＳ値に基づいて熱電材料としての
適否を判定する。
【００２７】図１（ｂ）は、ＣｏＳｂ3 の結晶構造であ
る図１（ａ）の結晶の空隙にＬａ元素が添加された結晶
構造を示したものである。なお、Ｃｏ元素の一部又は全
部をＦｅ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｉｒの中から少な
くとも一元素置換してもよく、またＳｂ元素の一部をＢ
ｉ、Ｓｅ、Ｔｅの中から少なくとも一元素置換してもよ
く、さらに結晶の空隙に添加する重元素はＴｈ、Ｕ、Ｐ
ｕ、Ａｍ、Ｈｆ、Ｔａの中から少なくとも一元素が用い
られる。
【００２８】図２は第一原理分子軌道計算で得られたＣ
ｏＳｂ3 に添加した元素の安定性を示した特性図であ
る。安定性は相対値であり、正の値が大きいほど安定
し、Ｌａ＞Ｃｅ＞Ｎｄの順に安定である。安定性が負の
値になると添加できない。図において、３はＬａ、４は
Ｃｅ、５はＮｄ、６はＵ、７はＴｈを示す。ＵやＴｈの
安定性はＮｄやＣｅの安定性に劣る。ただ、この計算は
非相対論の計算であり、Ｃｅの原子番号が５８、Ｎｄの
原子番号が６０、Ｕの原子番号は９２、Ｔｈの原子番号
は９０であり、相対論の効果を入れると、ＮｄとＵ、及
びＣｅとＴｈの安定性は同程度になる可能性もある。
【００２９】以上のようにＬａ、ＣｅやＮｄはＣｏＳｂ
3 に添加可能であり、ＵやＴｈも同様に添加可能と予想
される。但し、相対論効果を入れていないので計算精度
は必ずしも十分ではなく、相対論効果を入れると、Ｕや
Ｔｈの安定性はさらに上がる可能性がある。
【００３０】なお、上記例では、熱電物質としてＣｏＳ
ｂ3 について説明したが、スクッテルダイド結晶構造を
もち、重元素添加可能な熱電物質についてもＣｏＳｂ3
と同様の設計法を適用し、熱電物質としての適否を判定
し、適合したものについては熱電材料として実施するこ
とが可能である。
【００３１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態（請求
項１ないし請求項７対応）を具体的に説明する。
【００３２】（実施例１）アルゴンもしくはヘリウムガ
ス雰囲気とした石英管アンプル内に、Ｃｏ、Ｓｂ、Ｔｈ
をモル比４：１２：１で混合して装荷・封入し、毎分
１．５から３℃、好ましくは２℃の昇温速度で５８０℃
から６８０℃、好ましくは６００℃まで昇温し、この温
度範囲内で少なくとも３時間保持後、毎分０．５℃の昇
温速度で１０００℃から１１００℃まで昇温し、この温
度範囲内で少なくとも１８時間、好ましくは２０時間保
持し、水中に石英管アンプルごと投入し、急冷後引上
げ、６５０℃から７５０℃、好ましくは７００℃の温度
で少なくとも３０時間加熱処理した。取り出したインゴ
ットをＸ線回折で構造解析したところ、スクッテルダイ
ド型結晶構造の空隙にＴｈが存在していることを確認し
た。またＴｈを添加したＣｏＳｂ3 熱電材料の熱伝導率
は、Ｔｈを添加しないＣｏＳｂ3 の熱電材料の熱伝導率
が約２０％に減少した。
【００３３】（実施例２）実施例１のＴｈと同様にＵを
添加した場合およびＣｏの一部または全部をＦｅ、Ｎ
ｉ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈの中から少なくとも一元素
置換した場合も、Ｕ添加により熱伝導率が約２０％に減
少した。
【００３４】（実施例３）アルゴンもしくはヘリウムガ
ス雰囲気とした石英管アンプル内に、Ｃｏ、Ｓｂ、Ｔ
ｅ、Ｔｈをモル比４：８：４：１で混合して装荷・封入
し、毎分１．５から３℃、好ましくは２℃の昇温速度で
５８０℃から６８０℃、好ましくは６００℃まで昇温
し、この温度範囲内で少なくとも３時間保持後、毎分
０．５℃の昇温速度で１０００℃から１１００℃まで昇
温し、この温度範囲内で少なくとも１８時間、好ましく
は２０時間保持し、水中に石英管アンプルごと投入し、
急冷後引上げ、６５０℃から７５０℃、好ましくは７０
０℃の温度で少なくとも３０時間加熱処理した。取り出
したインゴットをＸ線回折で構造解析したところ、スク
ッテルダイド型結晶構造の空隙にＴｈが存在しているこ
とを確認した。またＴｈを添加したＣｏＳｂ2 Ｔｅ熱電
材料の熱伝導率は、Ｔｈを添加しないＣｏＳｂ2 Ｔｅの
熱電材料の熱伝導率が約４０％に減少した。
【００３５】（実施例４）実施例３のＴｈと同様にＵを
添加した場合およびＳｂの一部または全部をＢｉ、Ｓ
ｅ、Ｔｅの中から少なくとも一元素置換した場合も、Ｕ
添加により熱伝導率が約４０％減少した。
【００３６】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、熱電効率
を向上させることのできる熱電材料とその設計法が提供
される。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の熱電材料を模型図で示すもので、同図
（ａ）はスクッテルダイド型結晶構造を有する熱電材料
であるＣｏＳｂ3 の原子配置の枝形図、同図（ｂ）は同
図（ａ）の格子空隙に重元素が添加した原子配置の枝形
図。
【図２】本発明に係るスクッテルダイド型結晶構造を有
する熱電材料であるＣｏＳｂ3の格子空隙に種々の重元
素を添加した場合について、第一原理分子軌道計算で得
た添加重元素の安定性を示す特性図。
【符号の説明】
１…Ｃｏ、２…Ｓｂ、３…Ｌａ、４…Ｃｅ、５…Ｎｄ、
６…Ｕ、７…Ｔｈ。
フロントページの続き (72)発明者 竹澤 伸久 神奈川県川崎市川崎区浮島町２番１号 株 式会社東芝浜川崎工場内 (72)発明者 立石 浩史 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 首藤 直樹 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 熱エネルギーを電気エネルギーに変換す
    る熱電材料において、重元素を添加したことを特徴とす
    る熱電材料。
  2. 【請求項２】 熱エネルギーを電気エネルギーに変換す
    る熱電材料において、重元素添加によりフォノン散乱を
    増大させ、熱伝導率を低下させることにより熱電変換効
    率を上げたことを特徴とする熱電材料。
  3. 【請求項３】 請求項１または請求項２の熱電材料にお
    いて、前記熱電材料はスクッテルダイド結晶構造を有し
    ていることを特徴とする熱電材料。
  4. 【請求項４】 請求項１ないし請求項３のいずれか１つ
    の請求項の熱電材料において、重元素を添加する材料中
    の原子位置は、結晶格子の空隙、または格子間位置、或
    いは材料構成原子と置換した位置であることを特徴とす
    る熱電材料。
  5. 【請求項５】 請求項１ないし請求項４のいずれか１つ
    の請求項の熱電材料において、前記熱電材料はＣｏＳｂ
    3 であり、添加重元素はＬａ、Ｔｈ、Ｕ、Ｐｕ、Ａｍ、
    Ｈｆ、Ｔａの中から少なくとも一元素であることを特徴
    とする熱電材料。
  6. 【請求項６】 請求項１ないし請求項５のいずれか１つ
    の請求項の熱電材料において、前記熱電材料はＣｏＳｂ
    3 であり、Ｃｏの一部または全部を、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｒ
    ｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｉｒの中から少なくとも一元素置換し
    たことを特徴とする熱電材料。
  7. 【請求項７】 請求項１ないし請求項６のいずれか１つ
    の請求項の熱電材料において、前記熱電材料はＣｏＳｂ
    3 であり、Ｓｂの一部をＢｉ、Ｓｅ、Ｔｅの中から少な
    くとも一元素置換したことを特徴とする熱電材料。
  8. 【請求項８】添加原子とその周囲の熱電材料の組成原子
    から成る原子集合体でモデルを作成し、このモデル中に
    存在する電子の運動が従う量子力学の基礎方程式である
    シュレーディンガー方程式を分子軌道法で解き、この分
    子軌道計算で得た元素添加によるエネルギー利得を算出
    し、この算出したエネルギー利得から添加元素の安定性
    を求め、当該元素の添加可能性を予測して熱電材料の適
    否を判定することを特徴とする熱電材料設計法。
  9. 【請求項９】 請求項８の熱電材料設計法において、前
    記熱電材料はＣｏＳｂ3 であり、添加重元素はＬａ、Ｔ
    ｈ、Ｕ、Ｐｕ、Ａｍ、Ｈｆ、Ｔａの中から少なくとも一
    元素であることを特徴とする熱電材料設計法。
  10. 【請求項１０】 請求項８または請求項９の熱電材料設
    計法において、前記熱電材料はＣｏＳｂ3 であり、Ｃｏ
    の一部または全部を、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、
    Ｉｒの中から少なくとも一元素置換したことを特徴とす
    る熱電材料設計法。
  11. 【請求項１１】 請求項８ないし請求項１０のいずれか
    １つの請求項の熱電材料設計法において、前記熱電材料
    はＣｏＳｂ3 であり、Ｓｂの一部をＢｉ、Ｓｅ、Ｔｅの
    中から少なくとも一元素置換したことを特徴とする熱電
    材料設計法。
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