JPH08180890A - 燃料電池用セパレータ複合体 - Google Patents
燃料電池用セパレータ複合体Info
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- JPH08180890A JPH08180890A JP6334589A JP33458994A JPH08180890A JP H08180890 A JPH08180890 A JP H08180890A JP 6334589 A JP6334589 A JP 6334589A JP 33458994 A JP33458994 A JP 33458994A JP H08180890 A JPH08180890 A JP H08180890A
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- fluorinated
- fluorinated organic
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- acid
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Abstract
(57)【要約】
【目的】 プロトン伝導性が高く、高温で使用できる燃
料電池用セパレータ複合体を提供する。 【構成】 フッ素化高分子多孔質シートの空孔中にフッ
素化有機酸を含有する燃料電池用セパレータ複合体。高
分子多孔質シートの例には、フッ素化高分子を延伸して
作製したものがあり、フッ素化有機酸の例には、フッ素
化有機カルボン酸、又はフッ素化有機スルホン酸があ
る。
料電池用セパレータ複合体を提供する。 【構成】 フッ素化高分子多孔質シートの空孔中にフッ
素化有機酸を含有する燃料電池用セパレータ複合体。高
分子多孔質シートの例には、フッ素化高分子を延伸して
作製したものがあり、フッ素化有機酸の例には、フッ素
化有機カルボン酸、又はフッ素化有機スルホン酸があ
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、水素、アルコール、炭
化水素などを燃料にする燃料電池に適用できる、イオン
伝導性が高く、耐熱性に優れた燃料電池用セパレータ複
合体に関する。
化水素などを燃料にする燃料電池に適用できる、イオン
伝導性が高く、耐熱性に優れた燃料電池用セパレータ複
合体に関する。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池はエネルギー変換効率が高く、
硫黄酸化物、窒素酸化物などの有害物質をほとんど出さ
ないことから、クリーンで高効率な発電装置として脚光
を浴びている。最も開発が進んでいるものに、りん酸を
電解質に使用したりん酸型燃料電池が挙げられ、アルカ
リ性電解液燃料電池のように炭酸ガスによる電解液の特
性低下がなく、炭化水素やメタノールを改質した水素を
燃料にできる。また、電解質に高分子電解質を使用した
高分子電解質型燃料電池は、コンパクト化が可能などの
利点があり、研究開発が盛んに行われている。このよう
な高分子電解質には、燃料電池の電極反応に関与するプ
ロトンについて高いイオン伝導性が要求される。現在、
高分子電解質としては、スルホン酸基を末端に有するフ
ッ素化高分子をマトリクスとし、該マトリクス中に水を
含浸させた構成のものが好適に用いられている。このよ
うなタイプの高分子電解質では、低極性のフッ素化高分
子相の中にスルホン酸基の部分が網目状に凝集し、該フ
ッ素化高分子相中に相分離した構造を呈しており、水を
網目状スルホン酸基凝集部に含浸することによりスルホ
ン酸基のプロトンを水和・電離してプロトン伝導性のイ
オン伝導パスが形成される。更に、フッ素原子の強力な
電子吸引性のためにスルホン酸基の電離が促進されて高
いプロトン伝導性を得ることができる。電解質には、反
応に関連するイオンを電極間で高効率で移動させる機能
が要求され、上記の燃料電池ではプロトンを移動させ同
時に電極反応に伴う電荷も運ぶ。りん酸型燃料電池の場
合は、炭化ケイ素／フッ素樹脂微粉末成形体にりん酸を
保持させ、この複合体がプロトンを伝導させると共に正
極と負極を分けるセパレータの役目を果たしている。一
方、高分子電解質型燃料電池の場合は、高分子電解質自
体がプロトン伝導体とセパレータ両方の役目を果たして
いる。
硫黄酸化物、窒素酸化物などの有害物質をほとんど出さ
ないことから、クリーンで高効率な発電装置として脚光
を浴びている。最も開発が進んでいるものに、りん酸を
電解質に使用したりん酸型燃料電池が挙げられ、アルカ
リ性電解液燃料電池のように炭酸ガスによる電解液の特
性低下がなく、炭化水素やメタノールを改質した水素を
燃料にできる。また、電解質に高分子電解質を使用した
高分子電解質型燃料電池は、コンパクト化が可能などの
利点があり、研究開発が盛んに行われている。このよう
な高分子電解質には、燃料電池の電極反応に関与するプ
ロトンについて高いイオン伝導性が要求される。現在、
高分子電解質としては、スルホン酸基を末端に有するフ
ッ素化高分子をマトリクスとし、該マトリクス中に水を
含浸させた構成のものが好適に用いられている。このよ
うなタイプの高分子電解質では、低極性のフッ素化高分
子相の中にスルホン酸基の部分が網目状に凝集し、該フ
ッ素化高分子相中に相分離した構造を呈しており、水を
網目状スルホン酸基凝集部に含浸することによりスルホ
ン酸基のプロトンを水和・電離してプロトン伝導性のイ
オン伝導パスが形成される。更に、フッ素原子の強力な
電子吸引性のためにスルホン酸基の電離が促進されて高
いプロトン伝導性を得ることができる。電解質には、反
応に関連するイオンを電極間で高効率で移動させる機能
が要求され、上記の燃料電池ではプロトンを移動させ同
時に電極反応に伴う電荷も運ぶ。りん酸型燃料電池の場
合は、炭化ケイ素／フッ素樹脂微粉末成形体にりん酸を
保持させ、この複合体がプロトンを伝導させると共に正
極と負極を分けるセパレータの役目を果たしている。一
方、高分子電解質型燃料電池の場合は、高分子電解質自
体がプロトン伝導体とセパレータ両方の役目を果たして
いる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】りん酸型燃料電池につ
いては、りん酸のプロトン伝導度が低いため大きな電流
を取り出せないという欠点を有していた。一方、燃料電
池の燃料には炭化水素・アルコールから製造した水素が
主に使われているが、副生成物として一酸化炭素を含有
しており、一酸化炭素により電極触媒が被毒して燃料電
池の特性が大幅に低下するという問題があった。このよ
うな電極触媒被毒の問題は、燃料電池の運転温度を１０
０℃以上、好ましくは１５０℃以上にすることにより緩
和でき、燃料電池を好適に運転することができる。しか
しながら、上記水含浸型高分子電解質を用いた燃料電池
では、水の沸点が１００℃であるため、このような運転
条件を適用することができないでいた。本発明は、この
ような現状にかんがみてなされたものであり、その目的
は、プロトン伝導性が高く、高温で使用できる燃料電池
用セパレータ複合体を提供することにある。
いては、りん酸のプロトン伝導度が低いため大きな電流
を取り出せないという欠点を有していた。一方、燃料電
池の燃料には炭化水素・アルコールから製造した水素が
主に使われているが、副生成物として一酸化炭素を含有
しており、一酸化炭素により電極触媒が被毒して燃料電
池の特性が大幅に低下するという問題があった。このよ
うな電極触媒被毒の問題は、燃料電池の運転温度を１０
０℃以上、好ましくは１５０℃以上にすることにより緩
和でき、燃料電池を好適に運転することができる。しか
しながら、上記水含浸型高分子電解質を用いた燃料電池
では、水の沸点が１００℃であるため、このような運転
条件を適用することができないでいた。本発明は、この
ような現状にかんがみてなされたものであり、その目的
は、プロトン伝導性が高く、高温で使用できる燃料電池
用セパレータ複合体を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明を概説すれば、本
発明は燃料電池用セパレータ複合体に関する発明であっ
て、フッ素化高分子多孔質シートの空孔中にフッ素化有
機酸を含有することを特徴とする。
発明は燃料電池用セパレータ複合体に関する発明であっ
て、フッ素化高分子多孔質シートの空孔中にフッ素化有
機酸を含有することを特徴とする。
【０００５】前記の目的を達成するため、本発明者ら
は、高いプロトン伝導性を持ち、高温で使用可能なセパ
レータ構造体を実現すべく鋭意検討努力を重ねた結果、
これらの要求を満足するセパレータ複合体の実現に至っ
た。
は、高いプロトン伝導性を持ち、高温で使用可能なセパ
レータ構造体を実現すべく鋭意検討努力を重ねた結果、
これらの要求を満足するセパレータ複合体の実現に至っ
た。
【０００６】以下、本発明を具体的に説明する。本発明
の実施の態様としては、前記フッ素化有機酸が、フッ素
化有機カルボン酸又はフッ素化有機スルホン酸であるこ
とを特徴とする。前記のようなセパレータ構造体では、
プロトンを伝導するフッ素化有機酸がフッ素原子の電子
吸引効果により高いプロトン伝導度を有する。また、フ
ッ素化有機酸の沸点は一般に高く、１００℃以上で使用
しても有機酸の蒸散は少なく、有機酸の組成によっては
１５０℃以上の高温で使用することができる。したがっ
て、加圧、水分調整など特別な制御をすることなしに燃
料電池を高温で運転することが可能で、高温運転で一酸
化炭素による電極触媒被毒を低減することができる。
の実施の態様としては、前記フッ素化有機酸が、フッ素
化有機カルボン酸又はフッ素化有機スルホン酸であるこ
とを特徴とする。前記のようなセパレータ構造体では、
プロトンを伝導するフッ素化有機酸がフッ素原子の電子
吸引効果により高いプロトン伝導度を有する。また、フ
ッ素化有機酸の沸点は一般に高く、１００℃以上で使用
しても有機酸の蒸散は少なく、有機酸の組成によっては
１５０℃以上の高温で使用することができる。したがっ
て、加圧、水分調整など特別な制御をすることなしに燃
料電池を高温で運転することが可能で、高温運転で一酸
化炭素による電極触媒被毒を低減することができる。
【０００７】また、これらフッ素化有機酸を保持するセ
パレータにはフッ素化高分子からなる多孔質フィルムを
使用しているため、フッ素化有機酸との親和性がよく、
多量のフッ素化有機酸を含浸することができる。
パレータにはフッ素化高分子からなる多孔質フィルムを
使用しているため、フッ素化有機酸との親和性がよく、
多量のフッ素化有機酸を含浸することができる。
【０００８】本発明の燃料電池用高分子電解質に適用で
きる有機酸は、燃料電池の運転温度で液体状態で、沸点
ははるかに高い温度である必要がある。燃料電池の動作
温度により要求される有機酸の沸点・融点は異なるが、
このような条件を満たす有機酸には様々なものがあり、
適当な分子量を持つ脂肪族あるいは芳香族のカルボン
酸、スルホン酸、りん酸のフッ素置換体あるいはこれら
の誘導体のフッ素置換体などが挙げられる。また、所定
の融点・沸点を得るため、複数の有機酸を混合したり、
有機酸と他の化合物を混合して融点・沸点を調整しても
よい。
きる有機酸は、燃料電池の運転温度で液体状態で、沸点
ははるかに高い温度である必要がある。燃料電池の動作
温度により要求される有機酸の沸点・融点は異なるが、
このような条件を満たす有機酸には様々なものがあり、
適当な分子量を持つ脂肪族あるいは芳香族のカルボン
酸、スルホン酸、りん酸のフッ素置換体あるいはこれら
の誘導体のフッ素置換体などが挙げられる。また、所定
の融点・沸点を得るため、複数の有機酸を混合したり、
有機酸と他の化合物を混合して融点・沸点を調整しても
よい。
【０００９】フッ素化有機酸の例として、Ｃn Ｈ2n+1Ｃ
Ｏ2 Ｈ（ｎは正の整数）の構造を持つ有機酸のフッ素置
換体が挙げられ、アルキル基の水素をフッ素に置換した
数に伴い、有機酸の解離度は向上する。特にアルキル基
の水素をすべてフッ素に置換した有機酸は優れたプロト
ン解離度を有する。また、酸基がスルホン酸基の場合に
は有機酸は高いプロトン解離度を有し、フッ素化された
有機スルホン酸は非常に高いプロトン解離度が得られ
る。例えば、Ｃn Ｈ2n+1ＳＯ3 Ｈ（ｎは正の整数）の構
造を持つ有機酸のフッ素置換体が挙げられ、フッ素置換
数に伴いプロトン解離度は増加し、特にアルキル基の水
素をすべてフッ素に置換したスルホン酸は、硫酸より高
いプロトン供与性を持つ超強酸として知られている。
Ｏ2 Ｈ（ｎは正の整数）の構造を持つ有機酸のフッ素置
換体が挙げられ、アルキル基の水素をフッ素に置換した
数に伴い、有機酸の解離度は向上する。特にアルキル基
の水素をすべてフッ素に置換した有機酸は優れたプロト
ン解離度を有する。また、酸基がスルホン酸基の場合に
は有機酸は高いプロトン解離度を有し、フッ素化された
有機スルホン酸は非常に高いプロトン解離度が得られ
る。例えば、Ｃn Ｈ2n+1ＳＯ3 Ｈ（ｎは正の整数）の構
造を持つ有機酸のフッ素置換体が挙げられ、フッ素置換
数に伴いプロトン解離度は増加し、特にアルキル基の水
素をすべてフッ素に置換したスルホン酸は、硫酸より高
いプロトン供与性を持つ超強酸として知られている。
【００１０】本発明のセパレータ複合体の基材に使用さ
れる高分子には、フッ素化有機酸と親和性の良いフッ素
化高分子が用いられる。例えば、脂肪族あるいは芳香族
炭化水素高分子の水素の一部あるいはすべてをフッ素に
置換したポリ（四フッ化エチレン）、ポリ（六フッ化プ
ロピレン）、ポリフッ化ビニリデンなどが挙げられる。
また、これら高分子のハロゲン化物、誘導体などでもよ
い。更に、これら高分子は単独で用いてもよいし、他の
高分子とブレンド、共重合、グラフト重合などにより複
合化してもよい。また、耐熱性の高い芳香族ポリイミ
ド；芳香族ポリアミド；芳香族ポリエステル；芳香族ベ
ンゾイミダゾールのフッ素置換体などが好適に用いるこ
とができる。
れる高分子には、フッ素化有機酸と親和性の良いフッ素
化高分子が用いられる。例えば、脂肪族あるいは芳香族
炭化水素高分子の水素の一部あるいはすべてをフッ素に
置換したポリ（四フッ化エチレン）、ポリ（六フッ化プ
ロピレン）、ポリフッ化ビニリデンなどが挙げられる。
また、これら高分子のハロゲン化物、誘導体などでもよ
い。更に、これら高分子は単独で用いてもよいし、他の
高分子とブレンド、共重合、グラフト重合などにより複
合化してもよい。また、耐熱性の高い芳香族ポリイミ
ド；芳香族ポリアミド；芳香族ポリエステル；芳香族ベ
ンゾイミダゾールのフッ素置換体などが好適に用いるこ
とができる。
【００１１】本発明の多孔質高分子セパレータの製造方
法は通常の方法でよく、例えば次の手法が挙げられる。
まずセパレータ基材シートの作製は、高分子のシートを
大きく延伸することにより、高分子シートが部分的に引
き裂かれて無数の微細な孔を形成することができる。延
伸の度合い、速度、温度などの条件を変えることによ
り、空孔率、孔の大きさなどを制御するすることができ
る。また、発泡剤を混入した高分子を適当な温度で成形
して、微細な空孔を形成してもよい。次にこのようにし
て作製した多孔質高分子シートを加熱溶融させたフッ素
化有機酸中に浸漬させ、該延伸シート中にフッ素化有機
酸を含浸させる方法が挙げられる。また、多孔質高分子
シートを真空中に置いた後溶融したフッ素化有機酸を注
いで含浸させる真空含浸も好適な方法である。
法は通常の方法でよく、例えば次の手法が挙げられる。
まずセパレータ基材シートの作製は、高分子のシートを
大きく延伸することにより、高分子シートが部分的に引
き裂かれて無数の微細な孔を形成することができる。延
伸の度合い、速度、温度などの条件を変えることによ
り、空孔率、孔の大きさなどを制御するすることができ
る。また、発泡剤を混入した高分子を適当な温度で成形
して、微細な空孔を形成してもよい。次にこのようにし
て作製した多孔質高分子シートを加熱溶融させたフッ素
化有機酸中に浸漬させ、該延伸シート中にフッ素化有機
酸を含浸させる方法が挙げられる。また、多孔質高分子
シートを真空中に置いた後溶融したフッ素化有機酸を注
いで含浸させる真空含浸も好適な方法である。
【００１２】
【実施例】以下に本発明を実施例によって更に詳しく説
明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。
明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。
【００１３】実施例１ フッ素化有機酸として次の化学式（化１）で表される直
鎖状フッ素化アルキルカルボン酸Ｃ7 Ｆ15ＣＯ2 Ｈを１
０ｇとり、窒素雰囲気中１８０℃に加熱・溶融させた。
次にポリ（四フッ化エチレン）を延伸して作製したゴア
テックス社製ゴアテックスメンブレン（厚さ５０μｍ、
孔径１．０μｍφ、空孔率７０％）を溶融した前記フッ
素化有機酸中に浸漬し、１８０℃で１時間保持すること
により、ポリマーフィルム中にフッ素化有機酸を含浸し
て、燃料電池用セパレータ複合体を作製した。得られた
セパレータ複合体シート中のフッ素化有機酸の重量含量
は６８％であった。よりこのセパレータ複合体シートの
プロトン伝導度を交流インピーダンス法により測定した
ところ、１５０℃において８×１０-2Ｓ／ｃｍであっ
た。
鎖状フッ素化アルキルカルボン酸Ｃ7 Ｆ15ＣＯ2 Ｈを１
０ｇとり、窒素雰囲気中１８０℃に加熱・溶融させた。
次にポリ（四フッ化エチレン）を延伸して作製したゴア
テックス社製ゴアテックスメンブレン（厚さ５０μｍ、
孔径１．０μｍφ、空孔率７０％）を溶融した前記フッ
素化有機酸中に浸漬し、１８０℃で１時間保持すること
により、ポリマーフィルム中にフッ素化有機酸を含浸し
て、燃料電池用セパレータ複合体を作製した。得られた
セパレータ複合体シート中のフッ素化有機酸の重量含量
は６８％であった。よりこのセパレータ複合体シートの
プロトン伝導度を交流インピーダンス法により測定した
ところ、１５０℃において８×１０-2Ｓ／ｃｍであっ
た。
【００１４】実施例２ フッ素化有機酸として次の化学式（化２）で表される直
鎖状フッ素化アルキルスルホン酸Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ3 Ｈを１
０ｇとり、窒素雰囲気中１８０℃に加熱・溶融させた。
次に実施例１と同様にセパレータ複合体シートを作製し
たところ、フッ素化有機酸の重量含量は６５％であっ
た。また、プロトン伝導度を交流インピーダンス法によ
り測定したところ、１５０℃において０．９Ｓ／ｃｍで
あった。
鎖状フッ素化アルキルスルホン酸Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ3 Ｈを１
０ｇとり、窒素雰囲気中１８０℃に加熱・溶融させた。
次に実施例１と同様にセパレータ複合体シートを作製し
たところ、フッ素化有機酸の重量含量は６５％であっ
た。また、プロトン伝導度を交流インピーダンス法によ
り測定したところ、１５０℃において０．９Ｓ／ｃｍで
あった。
【００１５】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
より、プロトン伝導性が高く、高温で使用できる燃料電
池用セパレータ複合体を提供できる。
より、プロトン伝導性が高く、高温で使用できる燃料電
池用セパレータ複合体を提供できる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩沢 晃 東京都千代田区内幸町１丁目１番６号 日 本電信電話株式会社内 (72)発明者 山本 二三男 東京都千代田区内幸町１丁目１番６号 日 本電信電話株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】 フッ素化高分子多孔質シートの空孔中に
フッ素化有機酸を含有することを特徴とする燃料電池用
セパレータ複合体。 - 【請求項２】 請求項１記載のフッ素化有機酸が、フッ
素化有機カルボン酸あるいはフッ素化有機スルホン酸で
あることを特徴とする燃料電池用セパレータ複合体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6334589A JPH08180890A (ja) | 1994-12-20 | 1994-12-20 | 燃料電池用セパレータ複合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6334589A JPH08180890A (ja) | 1994-12-20 | 1994-12-20 | 燃料電池用セパレータ複合体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08180890A true JPH08180890A (ja) | 1996-07-12 |
Family
ID=18279094
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6334589A Pending JPH08180890A (ja) | 1994-12-20 | 1994-12-20 | 燃料電池用セパレータ複合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08180890A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002260687A (ja) * | 2001-02-28 | 2002-09-13 | Sumitomo Chem Co Ltd | 高分子電解質 |
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| JP2005209465A (ja) * | 2004-01-22 | 2005-08-04 | Ube Ind Ltd | 高分子電解質膜の製造方法、高分子電解質膜、燃料電池用膜−電極接合体及び燃料電池 |
| JP2006324252A (ja) * | 2005-05-18 | 2006-11-30 | Samsung Sdi Co Ltd | 高分子電解質膜とその製造方法、膜電極接合体及び燃料電池 |
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| KR20160033268A (ko) * | 2014-09-17 | 2016-03-28 | (주)엘지하우시스 | 연료전지용 분리판 및 이의 제조방법 |
-
1994
- 1994-12-20 JP JP6334589A patent/JPH08180890A/ja active Pending
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