JPH08133707A

JPH08133707A - オゾン発生方法と装置及びその使用方法

Info

Publication number: JPH08133707A
Application number: JP6299092A
Authority: JP
Inventors: Minoru Harada; 稔原田; Ryoichi Shinjo; 良一新荘; Manabu Tsujimura; 学辻村; Shigehiko Kaji; 成彦梶; Yutaka Nakano; 裕中野; Renpei Nakada; 錬平中田
Original assignee: Ebara Corp; Toshiba Corp
Current assignee: Ebara Corp; Toshiba Corp
Priority date: 1994-11-09
Filing date: 1994-11-09
Publication date: 1996-05-28

Abstract

(57)【要約】【目的】オゾンガス送出配管としてステンレス鋼管を
用いても発生するオゾンガス中のＣｒ化合物を大巾に低
減できるオゾン発生方法と装置を提供する。【構成】原料ガスを供給する原料ガス供給口８と高電
圧を印加する手段１６と発生するオゾンの排出口１０と
を有するオゾン発生セル９及び発生したオゾンを送出す
るオゾン送出路１１、１２を具備するオゾン発生装置７
において、原料ガスとして酸素１に二酸化炭素及び／又
は一酸化炭素２を１０〜２０ｖｏｌ％添加したガスを用
いることとしたものであり、このようにして製造したオ
ゾンは金属酸化物、特にシリコン酸化物の形成に好適に
用いることができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、オゾン発生方法に係
り、特に半導体製造プロセス等に使用する高純度で高濃
度のオゾンガスを製造するオゾン発生方法及び装置とそ
の使用方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、高純度、高濃度のオゾンガスを製
造するオゾン発生装置においては、オゾンガスと接触す
る部分の材料にステンレス鋼が用いられ、また、微粒子
や発生ガスの排出を嫌う半導体製造プロセスではその表
面に電解研摩処理を施したものを使用していた。また、
高濃度のオゾンを得るために原料ガスとして酸素ガスに
窒素ガスを添加したものが使用されていた。上記のよう
に、オゾンガス接触部の材料にステンレス鋼材を用い、
原料ガスとして酸素ガスに窒素ガスを添加したものを用
いると、オゾンガスに微量のクロム（Ｃｒ）化合物が含
まれることになる。Ｃｒ化合物の発生原因としては、窒
素ガスがオゾン発生セル内でＮＯｘを生成し、該ＮＯｘ
とステンレス鋼の表面にごく微量に吸着されている水分
とが反応し、硝酸となり、該硝酸がステンレス鋼と反応
してＣｒ化合物を発生させるものと推測される。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】従来、半導体製造プロ
セスにおいては、使用するオゾンガスが微量なＣｒ化合
物で汚染されていても特に問題とならなかった。しかし
ながら、最近、オゾンガスの用途が広まるにつれて、半
導体製造プロセスに用いるオゾンガス中のＣｒ化合物が
問題となる場合がでてきたが、この問題に対処する有効
な手段は今までになかった。本発明は、上記の点に鑑み
てなされたもので、発生するオゾンガス中のＣｒ化合物
を大巾に低減できるオゾン発生方法と装置、及びその使
用方法を提供することを課題とする。

【０００４】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明は、酸素を含む原料ガスに高電圧を印加して
オゾンを発生させる方法において、原料ガスとして酸素
に、二酸化炭素及び／又は一酸化炭素を１０〜２０ｖｏ
ｌ％添加したガスを使用することとしたものである。ま
た、本発明では、原料ガスを供給する原料ガス供給口
と、高電圧を印加する手段と、発生するオゾンの排出口
とを有するオゾン発生セル、及び発生したオゾンを送出
するオゾン送出路を具備するオゾン発生装置において、
原料ガスとして酸素に、二酸化炭素及び／又は一酸化炭
素を１０〜２０ｖｏｌ％添加したガスを用いることとし
たものである。上記の二酸化炭素及び一酸化炭素には、
公知の窒素ガスと同様に発生するオゾン濃度を高める効
果がある。

【０００５】さらに、本発明では、金属、或いは、金属
化合物とオゾンの反応を用いて金属酸化膜を形成する方
法において、上記オゾンとして、一酸化炭素及び／又は
二酸化炭素を含む酸素を原料ガスにして高電圧を印加し
て作ったオゾンを用いることとしたものであり、前記金
属又は金属化合物としては、シリコン又は有機シラン化
合物を用いることができる。また、本発明では、有機化
合物をオゾンを用いて燃焼除去する方法において、上記
オゾンとして、一酸化炭素及び／又は二酸化炭素を含む
酸素を原料ガスにして高電圧を印加して作ったオゾンを
用いることとしたものである。

【０００６】

【作用】本発明は、上記原料ガスを採用することによ
り、オゾン発生装置のオゾン発生セル以降でオゾンガス
送出路の少なくともオゾンガスと接する部分に、従来通
りステンレス鋼を使用しても、オゾン発生セル以降のオ
ゾンガス送出路でＣｒ化合物が発生することはなく、オ
ゾン発生セルで製造された高純度、高濃度のオゾンガス
がＣｒ化合物に汚染されることはない。

【０００７】

【実施例】以下、本発明を実施例により具体的に説明す
るが、本発明はこれに限定されるものではない。実施例１図１は、本発明のオゾン発生装置の一例を示す概略構成
図である。図１において、１は酸素ガス源、２は二酸化
炭素及び／又は一酸化炭素ガス源を示し、ガス源から出
たガスは、レギュレーター３、４で調圧され、マスフロ
ーコントローラ５、６で流量を一定にし、オゾン発生装
置７へ原料ガスとして供給される。ガス源には、予かじ
め酸素ガスと二酸化炭素又は一酸化炭素ガスを混合した
ものを用いてもよい。

【０００８】オゾン発生セル９は図示は省略するが内部
に１から複数個のセルを有し、各セルと圧力調整弁１３
は管１０で接続され、圧力調整弁１３とガスフィルタ１
４は管１１で接続され、ガスフィルタ１４とオゾンガス
出口１５は管１２で接続される。管１０、圧力調整弁１
３、管１１、ガスフィルタ１４及び管１２は、オゾン発
生セル９からオゾンガスを送出するオゾンガス送出路を
形成し、該オゾンガス送出路のオゾンガスと接する部分
の材料を後述するように、ステンレス鋼材で構成する。
高周波高電圧電源１６は制御部１７の制御によりオゾン
発生セル９の電極に高周波の高電圧を印加する電源であ
る。圧力調整弁１３は制御部１７の制御によりオゾン発
生セル９の内部圧力を所定の値に調整する弁である。ガ
スフィルタ１４はオゾン発生セル９から送られてくるオ
ゾンガスに含まれる微粒子等を除去するフィルタであ
る。

【０００９】チラーユニット１８はオゾン発生セル９へ
冷却用の脱イオン水を循環させるもので、冷却水が冷却
水入口１９から流入し冷却水出口２０から流出するよう
になっており、該冷却水によりオゾン発生セル９からの
脱イオン水を冷却してオゾン発生セル９に送るようにな
っている。これによりオゾン発生セル９内で発生する無
声放電等の放電により発生する熱を冷却している。上記
構成のオゾン発生装置において、制御部１７の制御によ
りオゾン発生セル９に高周波高電圧電源１６より所定の
高周波高電圧を印加し、ガス源１、２から原料ガスを供
給することにより、オゾン発生セル９で発生したオゾン
ガスは管１０を通って、圧力調整弁１３を通ってガスフ
ィルタ１４に流入する。該ガスフィルタ１４でオゾンガ
スに含まれる微粒子等を除去し、管１２、オゾンガス出
口１５を通って、次のプロセス、例えば半導体製造プロ
セスへと送られる。

【００１０】オゾン発生セル９の仕様及び装置運転条件
は以下の通りである。（仕様）電極形状：トレンチ型電極材質：高圧側−サファイア誘電板グランド側−誘電体被覆純アルミ冷却方法：脱イオン水による両電極水冷放電電圧：９．５ｋＶ_P-P 放電周波数：１２ｋＨｚ（運転条件）原料ガス圧力：１．０ｋｇｆ／ｃｍ²Ｇ原料ガス流量：７．５Ｎｌ／ｍｉｎ冷却水（脱イオン水）流量：２０リットル／ｍ
ｉｎ冷却水（脱イオン水）温度：２０℃

【００１１】また、図２にＣＯ₂の含有率とオゾン濃度
の関係をグラフで示す。原料ガスとして酸素（Ｏ₂）と
二酸化炭素（ＣＯ₂）又は一酸化炭素（ＣＯ）を用いる
ことにより、オゾン発生セル９で発生するオゾンガスが
ＮＯｘを含まないオゾンガスとなり、上記のようにオゾ
ン発生セル９以降のオゾンガス送出路、即ち、管１０、
圧力調整弁１３、管１１、ガスフィルタ１４及び管１２
からなるガス流路のオゾンガス接触部にステンレス鋼材
を用いてもオゾンガス出口１５からはＣｒ化合物を含ま
ない、即ちＣｒ化合物による汚染の無いオゾンガスを次
のプロセスに送出できる。

【００１２】図３はＣｒ汚染量を検査するための装置の
概略構成図である。図３において、７はオゾン発生装
置、９はオゾン発生セルである。電極に高周波高電圧が
印加されているオゾン発生セル９に酸素（Ｏ₂）ガス用
のマスフローコントローラ５から一定流量の酸素ガス
（Ｏ₂）をオゾン発生セル９に供給し、マスフローコン
トローラ６からは一定流量の二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）
又は窒素ガスを添加ガスとしてオゾン発生セル９に供給
している。該オゾン発生セル９で発生したオゾンガスは
テフロン製の管２１、ステンレス鋼管２２及びテフロン
製の管２１を通して、テフロン製のチャンバー２３内に
吹き付け、チャンバー２３からのオゾンガスをテフロン
製の管２１及びオゾン分解塔２５を通して排出する。

【００１３】チャンバー２３内にはシリコンウエハ２４
が収容されており、該シリコンウエハ２４の表面に付着
したＣｒを全反射蛍光Ｘ線分析器（図示せず）で分析し
てＣｒの汚染量を調べる。上記の図３の装置を用いてテ
ストしたテスト条件及びテスト結果を下記に示す。（テスト条件）オゾンガス濃度：８ｖｏｌ％原料ガス流量：１０Ｎｌ／ｍｉｎオゾン発生セル内圧力：大気圧原料ガス純度：酸素（Ｏ₂）及び窒素（Ｎ₂）共
に９９．９９９５％二酸化炭素（ＣＯ₂）は９９．９９９％オゾンガス吹き付け時間：１０ｍｉｎシリコンウエハ２４の径：６インチ

【００１４】（テスト結果）原料ガスとして酸素ガス（Ｏ₂）に窒素ガス
（Ｎ₂）を０．８ｖｏｌ％添加した場合のＣｒ汚染量
：１×１０¹²〜１×１０¹³ａｔｍｓ／ｃｍ²、原料ガスとして酸素ガス（Ｏ₂）に二酸化炭素ガス
（ＣＯ₂）を１２ｖｏｌ％添加した場合のＣｒ汚染量
：１×１０¹⁰ａｔｍｓ／ｃｍ²以下（全反射蛍光Ｘ
線分析器の測定限界以下）。このように、本発明のオゾン発生装置では、オゾンガス
出口１５から該オゾン発生装置で発生するオゾンガスを
使用するプロセスまでのオゾンガス流路の少なくともオ
ゾンガスと接する部分の材料に、ステンレス鋼材を使用
してもＣｒ化合物で汚染されないオゾンガスを上記プロ
セスに送ることができる。上記の実施例では二酸化炭素
ガスを添加した例で説明したが、一酸化炭素を添加して
も同様な効果が得られた。

【００１５】実施例２図４に本発明の金属酸化物の形成に用いた実験装置を示
す。装置の構成は、ロードロック室３１、搬送室３２、
酸化室３３からなる枚葉式酸化装置で、酸化室３３に
は、オゾナイザー９が接続してある。オゾナイザー９で
は、純化装置で露点９０℃以下にした純度９９．９９９
（５Ｎ）％以上の酸素ガス１と、純度９９．９９９（５
Ｎ）％以上の窒素ガス、二酸化炭素ガス、或いは一酸化
炭素ガスの中から選ばれた一つのガス２６を混合して原
料ガスとして用い、電極に高電圧を印加してオゾンを発
生させる。オゾナイザー９で発生したオゾンは、ＳＵＳ
配管（ＳＵＳ３１６Ｌ）を用いて酸化室３３に供給す
る。酸化室３３には、Ｓｉ基板２７を１０００℃まで加
熱できるヒーターが設置してある。さらに、ロードロッ
ク室３１にはドライポンプ２８が、搬送室３２にはター
ボ分子ポンプ２９とドライポンプ２８が、酸化室３３に
は、コンダクタンスバルブ３０を介してターボ分子ポン
プ２９とドライポンプ２８が接続され、各部屋はそれぞ
れ、大気圧から１０^-1Ｐａ、１０^-4Ｐａ、５００から１
０^-4Ｐａの範囲で圧力が調整出来るようになっている。
また、各部屋は、ゲートバルブ３４、３５、３６により
仕切られている。

【００１６】次に、本装置を用いて酸化膜を形成する方
法について説明する。Ｓｉ基板２７をロードロック室３
１のカセットに設置した後、ロードロック室３１を０．
１Ｐａまで排気した後、ゲートバルブ３５、３６を開け
て、基板２７を酸化室３３に搬送する。その後、ゲート
バルブ３６を閉じて、酸化室３３の圧力を１０^-4Ｐａに
保ちながら基板２７を８５０℃まで加熱する。基板２７
が所望の温度になったならば８ｖｏｌ％のオゾンを流
し、コンダクタンスバルブ３０により酸化室３３の圧力
を４００Ｐａに調整して、Ｓｉ基板２７を酸化して８ｎ
ｍのシリコン酸化膜を形成する。この時の酸化速度は、
０．５ｎｍ／ｍｉｎであった。Ｎ₂を混合して作ったオ
ゾンを用いた場合、酸化速度のばらつきが見られた。こ
のように形成した堆積膜の不純物分析を原子吸光分析、
及びＳＩＭＳ分析で調べた結果を表１に示す。

【００１７】

【表１】＊Ｎ．Ｄ．：検出限界以下

【００１８】表１より、従来技術である酸素ガス１に窒
素ガス２６を０．８ｖｏｌ％混合して作ったオゾンをＳ
ＵＳ配管を用いて供給しＳｉ基板を酸化した場合、シリ
コン酸化膜中にはＣｒが含有される事が分かる。これ
は、先に述べたようにＳＵＳ配管内面のＣｒ酸化物と、
オゾン中に含まれるＮＯｘとＳＵＳ配管内面に吸着して
いるＨ₂Ｏが反応してＣｒ酸化物をエッチングしてＣｒ
汚染を引き起こしているためであると考えられる。しか
し、本発明の酸素ガス１に二酸化炭素ガス２６を１２ｖ
ｏｌ％混合して作ったオゾンをＳＵＳ配管を用いて供給
しＳｉ基板を酸化した場合、シリコン酸化膜中にはＣｒ
が含有されないことが分かる。これは、オゾン中にＮＯ
ｘが含まれていないのでＣｒ酸化物がエッチングされな
いためであると考えられる。また、ＣＯ₂を１２ｖｏｌ
％混入しているにもかかわらずＣなどの有機物の汚染が
ない事が分かる。これは、オゾンの酸化力が強い影響で
あると考えられる。したがって、本発明の方法でシリコ
ン酸化膜を作れば、ホットウォールタイプの酸化炉を用
いてＯ₂ガスでＳｉ基板を酸化して作ったシリコン酸化
膜と同等に不純物が非常に少ないシリコン酸化膜が得ら
れる。

【００１９】次に、ｐ型Ｓｉ基板（面方位：１００、比
抵抗：１０Ω・ｃｍ）を上記方法により酸化して１００
ｎｍのシリコン酸化膜を形成した。その上に面積が０．
１ｃｍ²のｎ多結晶Ｓｉ電極を形成してＭＯＳキャパシ
タを作成して、Ｃ−Ｖ特性を評価した。結果を図５
（ａ）、（ｂ）に示す。図５（ａ）に示すように、従来
技術である酸素ガス１に窒素ガス２６を０．８ｖｏｌ％
混合して作ったオゾンを用いてＳｉ基板を酸化して作っ
たシリコン酸化膜を用いたＭＯＳキャパシタでは、フラ
ットバンド電圧（ΔＶ_FB）に約−１Ｖの変化が見られ
る。この理由は明らかでないが、先に述べたように堆積
膜中に含まれるＣｒにより表面準位が形成された影響で
あると考えられる。しかし、図５（ｂ）に示すように、
ホットウォールタイプの酸化炉を用いてＯ₂ガスでＳｉ
基板を酸化して作ったシリコン酸化膜と本発明の酸素ガ
ス１に二酸化炭素ガス２６を１２ｖｏｌ％混合して作っ
たオゾンを用いてＳｉ基板を酸化して作ったシリコン酸
化膜を用いたＭＯＳキャパシタでは、ΔＶ_FBの変化は見
られない。

【００２０】また、上記方法により作成したシリコン酸
化膜の耐圧を評価した結果、酸素ガス１に窒素ガス２６
を０．８ｖｏｌ％混合して作ったオゾン、或いは本発明
の酸素ガス１に二酸化炭素ガス２６を１２ｖｏｌ％混合
して作ったオゾンを用いてＳｉ基板を酸化して作ったシ
リコン酸化膜では、９０％以上（測定：２０ポイント）
が１０ＭＶ／ｃｍ以上の耐圧を示したが、ホットウォー
ルタイプの酸化炉を用いてＯ₂ガスでＳｉ基板を酸化し
て作ったシリコン酸化膜では、１０ＭＶ／ｃｍ以上の耐
圧を示す割合が５０％しか無かった。この理由は明らか
でないが、オゾンの酸化力により基板表面の有機物が除
去された効果であると考えられる。上記実施例では、Ｏ
₂に１２ｖｏｌ％のＣＯ₂を混合して作った８ｖｏｌ％
のオゾンを用いてシリコン酸化膜を形成する方法につい
て述べたが、Ｏ₂に１０〜２０ｖｏｌ％のＣＯ₂、或い
は１０〜２０ｖｏｌ％のＣＯを混合して作ったオゾンを
用いても同様の効果が得られた。また、オゾン濃度を３
〜１０ｖｏｌ％まで変化させても同様の結果が得られ
た。更に、基板上に塗布された有機膜（レジスト）を除
去するのに、本発明の方法で作ったオゾンを用いること
により、基板のＣｒ汚染を防止することができる。

【００２１】実施例３本発明を化学的気相成長法（ＣＶＤ）に適用した場合に
用いた成膜装置の概略を図６に示す。図６において、３
９はＣＶＤチャンバーで、４１のＴＥＯＳ供給器と４０
のＯ₃発生器からソースガスが供給され、４３のシャワ
ーヘッドからソースガスがウエハに吹き出される。ＣＶ
Ｄチャンバーは４１の排気口から排気されている。以
下、有機シランとしてテトラエトキシシラン（ＴＥＯ
Ｓ）を用いる例を示す。シリコン酸化膜を堆積するとき
には図６の装置において、先ず４００℃に設定されたヒ
ーター３７の上にウエハ３８をセットし、Ｏ₃発生器９
に５Ｎｌ／ｍｉｎのＯ₂と７５０Ｎｃｃ／ｍｉｎのＣＯ
₂を流してＯ₃を発生させ、ＣＶＤチャンバー３９にＯ
₃を供給する。

【００２２】このとき発生するＯ₃濃度は０．８％Ｎ₂
を添加した場合と同等の８ｖｏｌ％のＯ₃が得られた。
ＣＶＤチャンバーにＯ₃を流した状態で圧力を５３ｋＰ
ａに保ち、更に流量４Ｎｌ／ｍｉｎのキャリアＮ₂に乗
せた２０Ｎｃｃ／ｍｉｎのＴＥＯＳを流して成膜を行
う。この酸化膜は所望の半導体装置形成のために必要な
絶縁膜として要する厚さとする。この成膜条件において
開口幅０．３５μｍ、アスペクト比３の溝をボイド無く
埋め込む事が出来た。また、従来見られたようなＣｒに
よる汚染も見られず、しかもその他の性質においても表
２の通り従来技術による成膜との差はみられなかった。
膜中のＣ濃度も、ＳＩＭＳ分析では検出限界以下であ
り、ＣＯ₂あるいはＣＯを添加したことによる影響は見
られなかった。

【００２３】

【表２】ＣＯ₂あるいはＣＯを添加して生成したオゾンを用いて
形成したシリコン酸化膜は、Ｎ₂を添加した場合に比
べ、耐圧の高い酸化膜が得られた。また、反応メカニズ
ムは不明であるが、膜の表面が、より平滑になる効果が
見られた。Ｏ₃の濃度が、本実施例より低い場合、適
宜、ＣＯ₂、ＣＯの濃度を下げても差しつかえない。

【００２４】

【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、オ
ゾン発生装置の原料ガスとして酸素ガス（Ｏ₂）に二酸
化炭素ガス（ＣＯ₂）及び／又は一酸化炭素ガス（Ｃ
Ｏ）を用いればオゾン発生装置のオゾン発生セル以降の
オゾンガス送出路の少なくともオゾンガスと接する部分
をステンレス鋼材で構成してもオゾン発生セル以降のオ
ゾンガス送出路でＣｒ化合物の発生することがなく、Ｃ
ｒ化合物で汚染されないオゾンガスを製造することがで
きる。そして、このようにして製造されたオゾンを用い
て金属酸化膜、特にシリコン酸化膜を製造するとＣｒ等
の汚染の無い膜を形成することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明のオゾン発生装置の一例を示す概略構成
図。

【図２】ＣＯ₂含有率とオゾン濃度との関係を示すグラ
フ。

【図３】Ｃｒ汚染量を検査するための装置の概略構成
図。

【図４】本発明の金属酸化物の形成に用いた装置の概略
構成図。

【図５】シリコン酸化膜のＣ−Ｖ特性を示す特性図。

【図６】本発明をＣＶＤ法に適用した装置の概略構成
図。

【符号の説明】

１：酸素ガス源、２：二酸化炭素又は一酸化炭素ガス
源、３、４：レギュレーター、５、６：マスフローコン
トローラ、７：オゾン発生装置、８：原料ガス供給管、
９：オゾン発生セル、１０、１１、１２：オゾン送出
管、１３：圧力調整弁、１４：ガスフィルタ、１５：オ
ゾンガス出口、１６：高周波高電圧電源、１７：制御
部、１８：チラーユニット、１９、２０：冷水出入口、
２１：テフロン管、２２：ステンレス鋼管、２３：チャ
ンバー、２４：シリコンウエハ、２５：オゾン分解塔、
２６：ガス供給管、２７：Ｓｉ基板、２８：ドライポン
プ、２９：ターボ分子ポンプ、３０：コンダクタンスバ
ルブ、３１：ロードロック室、３２：搬送室、３３：酸
化室、３４、３５、３６：ゲートバルブ、３７：ヒータ
ー、３８：ウエハ、３９：チャンバー、４０：ＴＥＯＳ
供給器、４１：排気装置、４２：圧力調節装置、４３：
シャワーヘッド

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者辻村学東京都大田区羽田旭町11番１号株式会社荏原製作所内 (72)発明者梶成彦神奈川県川崎市幸区堀川町72番地株式会社東芝堀川工場内 (72)発明者中野裕神奈川県川崎市幸区堀川町72番地株式会社東芝堀川工場内 (72)発明者中田錬平神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地株式会社東芝研究開発センター内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】酸素を含む原料ガスに高電圧を印加して
オゾンを発生させる方法において、原料ガスとして酸素
に、二酸化炭素及び／又は一酸化炭素を１０〜２０ｖｏ
ｌ％添加したガスを使用することを特徴とするオゾン発
生方法。
【請求項２】原料ガスを供給する原料ガス供給口と、
高電圧を印加する手段と、発生するオゾンの排出口とを
有するオゾン発生セル、及び発生したオゾンを送出する
オゾン送出路を具備するオゾン発生装置において、原料
ガスとして酸素に、二酸化炭素及び／又は一酸化炭素を
１０〜２０ｖｏｌ％添加したガスを用いることを特徴と
するオゾン発生装置。
【請求項３】金属、或いは、金属化合物とオゾンの反
応を用いて金属酸化膜を形成する方法において、上記オ
ゾンとして、一酸化炭素及び／又は二酸化炭素を含む酸
素を原料ガスにして高電圧を印加して作ったオゾンを用
いることを特徴とする金属酸化膜の形成方法。
【請求項４】上記金属は、シリコンであることを特徴
とする請求項３記載の金属酸化膜の形成方法。
【請求項５】上記金属化合物は、有機シラン化合物で
あることを特徴とする請求項３記載の金属酸化膜の形成
方法。
【請求項６】有機化合物をオゾンを用いて燃焼除去す
る方法において、上記オゾンとして、一酸化炭素及び／
又は二酸化炭素を含む酸素を原料ガスにして高電圧を印
加して作ったオゾンを用いることを特徴とする有機化合
物の除去方法。