JPH0782434A - 剛さと衝撃強さのバランスが高いポリオレフィン組成物 - Google Patents

剛さと衝撃強さのバランスが高いポリオレフィン組成物

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JPH0782434A JP6194036A JP19403694A JPH0782434A JP H0782434 A JPH0782434 A JP H0782434A JP 6194036 A JP6194036 A JP 6194036A JP 19403694 A JP19403694 A JP 19403694A JP H0782434 A JPH0782434 A JP H0782434A
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 ポリオレフィン組成物であって、（Ａ）プロ
ピレンホモポリマー又はプロピレンとエチレン又はＣ
4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマー、（Ｂ）オレ
フィンポリマー組成物及び任意に（Ｃ）プロピレンポリ
マー組成物又は（Ｄ）オレフィンポリマーゴムを含むポ
リオレフィン組成物。 【効果】 高曲げモジュラス時の塗装性が改良され、収
縮が小さく、線膨張率が低く、光沢度が高く、成形性が
改良されたポリオレフィン組成物を得ることができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ポリオレフィン組成物
に関する。更に詳細には、本発明は、低温時のコーティ
ング付着性、成形性、収縮率及び耐衝撃性が改良された
ポリオレフィン組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリプロピレン系樹脂は、剛性、耐熱性
及び成形性が高い。しかしながら、自動車部品及び家庭
用電気製品のような高い耐衝撃性、低温作業性、寸法安
定性及び塗装性を要する用途においては、ポリプロピレ
ン系樹脂は不十分である。従って、上記ポリプロピレン
系樹脂の欠点を改良するために、例えばエチレンとα−
オレフィンとのコポリマーを加えることが試みられてい
る。米国特許第 5,001,182号には、樹脂組成物であっ
て、（ａ）プロピレンポリマー成分、プロピレン−エチ
レンコポリマー成分及びエチレンコポリマー成分を含む
結晶性プロピレン−エチレンブロックコポリマー；
（ｂ）非結晶性エチレン−Ｃ3-6 α−オレフィンランダ
ムコポリマー成分；及び（ｃ）タルク又は炭酸カルシウ
ム成分を含む樹脂組成物が記載されている。欧州特許第
0 519 725号には、熱可塑性ポリマー組成物であって、
熱可塑性ポリマー成分がエチレン- プロピレンゴム及び
エチレンコポリマー並びにプロピレンポリマーを含み、
これをタルクと混合する該組成物が開示されている。類
似の組成物が欧州特許第 0 496 625号にも開示されてい
る。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は、高
曲げモジュラス時の塗装性が改良され、収縮が小さく、
線膨張率が低く、光沢度が高く、成形性が改良されたポ
リオレフィン組成物であって、（Ａ）結晶性プロピレン
ホモポリマー又はプロピレン及びエチレン又はＣ 4-8 α
−オレフィンの結晶性コポリマー、（Ｂ）オレフィンポ
リマー組成物及び任意に（Ｃ）プロピレンポリマー組成
物又は（Ｄ）オレフィンポリマーゴムを含む該ポリオレ
フィン組成物を提供するものである。本明細書に用いら
れる部及び％はすべて、特にことわらない限り重量によ
る。周囲温度あるいは室温は約２５℃である。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明のポリオレフィン
組成物は下記のものを含んでいる： Ｉ．（Ａ）結晶性プロピレンホモポリマー又はプロピレ
ンとエチレン又はＣ4-8α−オレフィンとの結晶性コポ
リマー１０〜８０重量％、好適には２０〜８０重量％、
最適には３０〜６０重量％及び（Ｂ）オレフィンポリマ
ー組成物１０〜８０重量％、好適には２０〜８０重量
％、最適には３０〜６０重量％；又はＩＩ．（Ａ）結晶
性プロピレンホモポリマー又はプロピレンとエチレン又
はＣ4- 8 α−オレフィンとの結晶性コポリマー１０〜８
０重量％、好適には１０〜７０重量％、最適には３０〜
６０重量％、（Ｂ）オレフィンポリマー組成物１０〜８
０重量％、好適には３０〜６０重量％及び（Ｃ）プロピ
レンポリマー組成物１０〜７０重量％、好適には２０〜
６０重量％；又はＩＩＩ．（Ａ）結晶性プロピレンホモ
ポリマー又はプロピレンとエチレン又はＣ 4-8 α−オレ
フィンとの結晶性コポリマー１０〜８０重量％、好適に
は１０〜７０重量％、最適には３０〜６０重量％、
（Ｂ）オレフィンポリマー組成物１０〜８０重量％、好
適には１０〜７０重量％、最適には３０〜６０重量％及
び（Ｄ）オレフィンポリマーゴム５〜４０重量％、好適
には１０〜３０重量％。
【０００５】本発明のポリオレフィン組成物に用いられ
る成分（Ａ）は、アイソタクチック指数が８０より大き
く、好適には８５〜９９、最適には９０〜９９である結
晶性プロピレンホモポリマー又はプロピレンとエチレン
又はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマーであ
り、但し、オレフィンがエチレンの場合、重合したエチ
レンの最大含量は約１０％、好適には４−９％であり、
オレフィンがＣ4-8 α−オレフィンの場合、重合したそ
の最大含量は約２０％、好適には１６％である。本発明
のポリオレフィン組成物に用いられる成分（Ｂ）は、実
質的に（ｉ）キシレン中室温における溶解度が５％以
下、好適には３％以下である結晶性プロピレンホモポリ
マー又はエチレン又はα−オレフィン含量が0.５〜３％
であることが好ましくかつキシレン中室温における溶解
度が５％以下、好ましくは３％以下であるプロピレンと
エチレン又はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマ
ー２５〜５０重量％、好適には３５〜５０重量％；及び
（ｉｉ）エチレンとＣ4-8 α−オレフィンとの無定形コ
ポリマーであって、該α−オレフィン含量は１０〜２０
％であることが好ましく、該無定形コポリマーは室温で
キシレンに１０〜４０％可溶であることが好ましい該無
定形コポリマー５０〜７５重量％、好適には５０〜６５
重量％からなるオレフィンポリマー組成物である。
【０００６】本発明の組成物に用いられる成分（Ｃ）は
下記のものからなる群より選ばれるプロピレンポリマー
組成物である： （１）実質的に下記のものからなるプロピレンポリマー
材料： （ａ）アイソタクチック指数が９０、好適には９９より
大きい結晶性ホモポリマーポリプロピレン又はプロピレ
ン含量が８５重量％を超えかつアイソタクチック指数が
８５、好適には９０より大きいプロピレンと、エチレン
との、又はＣＨ2 ＝ＣＨＲオレフィン（ＲはＣ2-6 アル
キル基である）との、あるいはそれらの組合せによる結
晶性コポリマー１０〜６０重量％、好適には２０〜５０
重量％； （ｂ）エチレン含量が５０％より大きく、好適には５５
％より大きくかつ室温でキシレンに不溶であるエチレン
とプロピレンを含む半結晶性で、実質的に線状のコポリ
マー部分８〜４０重量％、好適には１０〜３０重量％；
及び （ｃ）ジエンを少量任意に含み、室温でキシレンに可溶
であり、エチレン４０〜７０重量％を含む無定形エチレ
ン−プロピレンコポリマー部分３０〜６０重量％好適に
は３０〜５０重量％、ここで各成分（ａ）、（ｂ）及び
（ｃ）は成分（Ｃ）１００％として存在する；又は
【０００７】（２）実質的に下記のものからなるプロピ
レンポリマー組成物： （ａ）アイソタクチック指数が８０〜９９％、好適には
８５〜９９％であるプロピレンホモポリマー又は（ｉ）
プロピレン及びエチレン、（ｉｉ）プロピレン、エチレ
ン及びＣＨ2 ＝ＣＨＲα−オレフィン（ＲはＣ2-8 直鎖
又は分枝鎖アルキルである）及び（ｉｉｉ）プロピレン
及び上記（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オレフィンから
なる群より選ばれたコポリマーであって、プロピレン８
５〜９９％、好適には９０〜９９％を含みかつアイソタ
クチック指数が８０〜９９％、好適には８５〜９９％で
ある該コポリマー１０〜５０％、好適には１０〜４０
％、最適には２０〜３５％； （ｂ）結晶化度が示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により約
２０〜６０％である半結晶性で、実質的に線状のコポリ
マー部分であって、（ｉ）エチレン含量が５５％を超え
るエチレン及びプロピレン；（ｉｉ）α−オレフィン含
量が１〜１０％であり、エチレン及びα−オレフィン含
量が５５％を超え９８％まで、好適には６０〜９５％で
あるエチレン、プロピレン及び上記（ａ)(ｉｉ）で定義
されたα−オレフィン；及び（ｉｉｉ）該α−オレフィ
ン含量が５５％を超え９８％まで、好適には８０〜９５
％であるエチレン及び（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オ
レフィンからなる群より選ばれ、室温でキシレンに不溶
である該コポリマー部分２〜２０％、好適には５〜１５
％；及び
【０００８】（ｃ）（ｉ）エチレン含量が２０％から４
０％未満まで、好適には２０〜３８％、最適には２５〜
３８％であるエチレン及びプロピレン；（ｉｉ）α−オ
レフィンが１〜１０％、好適には１〜５％の量で存在
し、エチレン及びα−オレフィンが２０％から４０％未
満までの量で存在するエチレン、プロピレン及び（ａ)
(ｉｉ）で定義されたα−オレフィン；及び（ｉｉｉ）
α−オレフィン含量が２０％から４０％未満まで、好適
には２０〜３８％、最適には２５〜３８％であり、ジエ
ンを0.５〜１０％、好適には１〜５％任意に含むエチレ
ン及び（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オレフィンのコポ
リマーからなる群より選ばれたコポリマー部分であっ
て、室温でキシレンに可溶でありかつ固有粘度1.７〜3.
０dl/gを有する該コポリマー部分４０〜８０％、好適に
は５０〜７０％、ここでエチレン単位もしくは該α−オ
レフィン単位又は双方が組成物中に存在する場合エチレ
ン及びα−オレフィン単位の全量は１５〜３５％であ
り、全オレフィンポリマー組成物に対する（ｂ）及び
（ｃ）部分の全量は約６５〜８０％であることが好まし
く、（ｂ）／（ｃ）の重量比は0.１〜約0.３であること
が好ましく、（ｂ＋ｃ）中のエチレン又はＣ4-8 α−オ
レフィン又はその組合わせの全含量は５０％未満、好ま
しくは２０〜４５％であり、各成分（ａ）、（ｂ）及び
（ｃ）は合計１００％として存在する。
【０００９】成分（Ｃ)(１）のプロピレンポリマー材料
は、ＤＳＣで測定した少なくとも１本の溶融ピークが１
４０℃より高い温度に存在し；屈曲モジュラスが７００
ＭＰａ未満、好適には２００〜５００ＭＰａであり；ビ
カー軟化点が５０℃より高く；ショアー反発Ａ硬さが８
０より大きく、ショアー反発Ｄ硬さが３０より大きく；
７５％ひずみにおける永久伸びが６０％以下、好適には
２０〜５０％であり；引張応力が６ＭＰａ、好適には８
〜２０ＭＰａであり；−２０℃及び−４０℃におけるノ
ッチ付きアイゾット反発弾性が６００Ｊ／ｍより大きい
ものとして確認される。成分（Ｃ)(２）のプロピレンポ
リマー材料は、ＤＳＣで測定した少なくとも１本の溶融
ピークが１２０℃より高い温度に存在し、ガラス転移に
相対する少なくとも１本のピークが−１０〜−３５℃の
温度に存在するものとして確認される。更に、これらの
組成物は曲げモジュラスが１５０ＭＰａ未満、通常２０
〜１００ＭＰａであり；降伏時の引張強さが１０〜２０
ＭＰａ、破断時の伸びが４００％を超え；７５％ひずみ
における永久伸びが２０〜５０％であり；ショアー反発
Ｄ硬さが２０〜３５であり；曇り価４０％未満、好適に
は３５％未満であり；アイゾッド衝撃試験を−５０℃で
行っても破壊しない（脆性衝撃破壊がない）。
【００１０】本発明のポリ及び組成物に用いられる成分
（Ｄ）のオレフィンポリマーゴムは、エチレン含量４０
〜８０％、好適には５０〜８５％を有するエチレン−プ
ロピレンコポリマーゴム又はエチレン含量４０〜７７
％、好適には４５〜７５％及びジエン含量２〜１０％、
好適には３〜８％を有するエチレン−プロピレン−共役
ジエンターポリマーである。適切なＣ4-8 α−オレフィ
ンとしては、ブテン−１、ペンテン−１、４−メチルペ
ンテン−１、ヘキセン−１及びオクテン−１が挙げられ
る。ブテン−１が特に好ましい。ジエンが存在する場
合、代表的にはブタジエン、1,４−ヘキサジエン、1,５
−ヘキサジエン又はエチリデンノルボルネンジエンモノ
マーであり、典型的には成分（Ｃ）中に0.５〜１０％、
好ましくは１〜５％の量で存在する。本発明の組成物
は、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の他に、更
に平均径0.１〜１０マイクロメーター、好ましくは１〜
５マクロメーターを有する粒子状の鉱物充填剤２〜５０
重量％、好ましくは５〜２０重量％を含むことができ
る。
【００１１】本発明の組成物に有効な該鉱物充填剤の例
としては、タルク、炭酸カルシウム、シリカ、慣用のク
レー、ウォラストナイト、ケイソウ土、酸化チタン及び
ゼオライトが挙げられる。鉱物充填剤はタルクであるこ
とが好ましい。（Ｃ)(１）及び（Ｃ)(２）のプロピレン
ポリマー材料は少なくとも２段を含む重合法で調製する
ことができ、成分（Ｃ)(１）の場合、1990年 4月27日出
願の同時係属中の米国特許出願第07/515,936号及び成分
（Ｃ)(２）の場合、1991年 7月23日出願の同時係属中の
米国特許出願第07/734,390号に記載されている触媒及び
方法を用いて、第１段階ではプロピレン又はプロピレン
とエチレン又は該α−オレフィン又はプロピレン、エチ
レン及びα−オレフィンを用いて（ａ）を生成し、次の
段階ではエチレンとプロピレン又は該α−オレフィン又
はエチレン、プロピレン及び該α−オレフィン及び任意
のジエンの混合液を（ａ）の存在下に重合して（ｂ）及
び（ｃ）を生成する。成分（Ｂ）のオレフィンポリマー
組成物は、通常、高度立体特異的チーグラー−ナッタ触
媒を用いて２段以上の連続重合で調製される。（Ｂ)
(ｉ）部分は重合の第１段階で生成され、（Ｂ)(ｉｉ）
部分は第１段階で生成された（Ｂ)(ｉ）部分の存在下に
次の重合段階で生成される。
【００１２】成分（Ｂ）の重合は別個の反応器を用いて
液相、気相又は液−気相で行われ、これらはすべてバッ
チあるいは連続で行われる。例えば、希釈剤として液状
プロピレンを用いて（Ｂ)(ｉ）部分を重合し、プロピレ
ンを部分的に脱ガスする以外は中間段階なしで気相で
（Ｂ)(ｉｉ）部分を重合することが可能である。これは
好ましい方法である。成分（Ｂ）の重合反応は、不活性
炭化水素溶媒又は液状もしくはガス状モノマーの存在下
に不活性雰囲気中で行われる。適切な不活性炭化水素溶
媒としては、プロパン、ブタン、ヘキサン及びヘプタン
のような飽和炭化水素がある。分子量を調節するため
に、連鎖移動剤として必要とされる水素を加えることが
できる。（Ｂ)(ｉ）部分の重合及び（Ｂ)(ｉｉ）部分の
重合の反応温度は同じでも異なってもよく、（Ｂ)(ｉ）
部分の重合の場合、通常４０〜９０℃、好ましくは５０
〜８０℃及び（Ｂ)(ｉｉ）部分の重合の場合、４０〜７
０℃である。液状モノマーで行う場合、（Ｂ)(ｉ）部分
の重合圧は用いられる操作温度において液状プロピレン
の蒸気圧に匹敵するものであるが、実際には触媒混合液
を供給するために用いられる少量の不活性希釈剤の蒸気
圧並びに任意のモノマーの超過圧及び分子量調節剤とし
て用いられる水素によって修正される。
【００１３】（Ｂ)(ｉ）部分の重合が気相で行われる場
合の圧力は５〜３０気圧とすることができる。２段階に
相対する滞留時間は、（Ｂ)(ｉ）と（Ｂ)(ｉｉ）部分の
所望比に左右され、通常、１５分〜８時間である。成分
（Ｂ）の重合に用いられる触媒は、１）アイソタクチッ
ク指数が９６％以上、好ましくは９９％以上のポリプロ
ピレンを製造することができることを特徴とする活性塩
化マグネシウムに担持されたハロゲン含有チタン化合物
及び電子供与性化合物を含む固体成分、２）非ハロゲン
含有Ａｌ−トリアルキル化合物及び３）電子供与性化合
物（外部供与体）の反応生成物を含んでいる。適切なチ
タン化合物としては、チタンハライド及びアルコキシハ
ライドのょうな少なくとも１種のＴｉ−ハロゲン結合を
有するものである。かさ密度の高い流動性球状粒子とし
てこれらのオレフィンポリマー組成物を得るために、固
体触媒成分はａ）表面積が１００m2/gより小さく、好ま
しくは５０〜８０m2/gであり、ｂ）多孔性が0.２５〜0.
４cc/gであり、ｃ）Ｘ線スペクトルに塩化マグネシウム
反射が現れ、それにより角度２θ３3.５°と３５°との
間にハロが存在しかつ２θ１4.９５°に反射がないこと
を示さねばならない。θ＝ブラッグ角。
【００１４】固体触媒成分は、塩化マグネシウムとエタ
ノール、プロパノール、ブタノール及び２−エチルヘキ
サノールのようなアルコールを通常ＭｇＣｌ2 １モルに
対してアルコール３モル含む付加物を形成し、この付加
物を乳化し、エマルジョンを急速に冷却して付加物を球
状粒子に固化し、５０〜１３０℃の温度をアルコール含
量がＭｇＣｌ2 １モルに対して３モル〜１−1.５モルに
低下するのに十分な時間徐々に上げて微粒子付加物を部
分的に脱アルコールすることにより調製される。次い
で、部分的に脱アルコールされた付加物をＴｉＣｌ4 に
０℃において懸濁して付加物のＴｉＣｌ4 に対する濃度
を４０−５０g/l ＴｉＣｌ4 とする。次いで、この混合
液を８０〜１３５℃の温度まで約１−２時間加熱する。
温度が４０℃に達したときに、Ｍｇの電子供与体に対す
る所望のモル比を得るように十分な量の電子供与体を加
える。電子供与性化合物は好ましくはアルキル、シクロ
アルキル及びアリールフタレート、例えばジイソブチ
ル、ジ−ｎ−ブチル及びジ−ｎ−オクチルフタレートよ
り選ばれ、ＴｉＣｌ4 に加えられる。熱処理の終わり
に、過剰量の熱ＴｉＣｌ4 をろ過又は沈降で分離し、Ｔ
ｉＣｌ 4 による処理を１回以上繰り返す。次いで、この
固形物を適切な不活性炭化水素化合物、例えばヘキサン
又はヘプタンで洗浄し、乾燥する。
【００１５】固体触媒成分は、典型的には次の特徴を有
する： 表面積： １００m2/g未満、好ましくは５０〜
８０m2/g 多孔性： 0.２５−0.４cc/g 孔容積分布： 半径１００Åより大きい孔５０％ Ｘ線スペクトル： 塩化マグネシウム反射が現れ、角度
２θ３3.５〜３５°に最大強度を有するハロを示し、２
θ１4.９５°に反射がない。 触媒は、固体触媒成分をトリアルキルアルミニウム化合
物、好ましくはトリエチルアルミニウム又はトリイソブ
チルアルミニウムと電子供与性化合物とを混合すること
により得られる。種々の電子供与性化合物は当該技術に
おいて既知である。好ましい電子供与性化合物は、式
Ｒ′Ｒ″Ｓｉ（ＯＲ)2（Ｒ′及びＲ″は同一又は異なっ
てよくＣ1- 18直鎖又は分枝鎖アルキル、Ｃ5-18シクロア
ルキル又はＣ6-18アリール基であり、ＲはＣ1-4 アルキ
ル基である。）を有するシラン化合物である。用いられ
る典型的なシラン化合物としては、ジフェニルジメトキ
シシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、メチル
−ｔ−ブチルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメト
キシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シク
ロヘキシルメチルジメトキシシラン及びフェニルトリメ
トキシシランが挙げられる。
【００１６】Ａｌ／Ｔｉ比１０〜２００及びＡｌ／シラ
ンモル比１／１〜１／１００が典型的である。触媒を少
量のオレフィンモノマーと予備接触させ（予備重合）、
それにより触媒を炭化水素溶媒中懸濁液として維持しか
つ室温〜６０℃の温度においてポリマー量を触媒重量の
0.５〜３倍生成するのに十分な時間重合することができ
る。この予備重合は、液状又はガス状モノマー中で行わ
れ、この場合にはポリマー量を触媒重量の１０００倍ま
で生成することができる。本発明の熱可塑性オレフィン
ポリマー中の触媒残留物の含量及び量は、典型的には電
解質除去とも言われる触媒残留物除去が不要なほどごく
少量である。本発明の組成物は、上記鉱物充填剤の他
に、安定剤、他の充填剤及び補強剤、例えばカーボンブ
ラック、ガラスビーズ及び繊維を含めることもできる。
本発明のポリオレフィン組成物は、押出機又はバンバリ
ーミキサーのような慣用の混合装置で物理的にブレンド
あるいは混合するか又は一連の反応器内で連続重合する
ことにより化学的にブレンドすることができる。本発明
は、下記に示される本発明の実施例によって更に詳細に
説明される。下記に示される実施例において、成分
（Ｂ）は次の一般手順に従って調製した。
【００１７】触媒の調製 不活性雰囲気中、攪拌機を備えた反応器に２8.４ｇのＭ
ｇＣｌ2 、４9.５ｇの無水エタノール、１００mlのＲＯ
ＬＯＢ／３０ワセリン油及び粘度３５０csを有する１０
０mlのシリコーン油を導入する。この成分をＭｇＣｌ2
が溶解するまで１２０℃に加熱する。次いで、この熱反
応混合液をT-45 N Ultra Turrax 攪拌機を備え１５０ml
のワセリン油及び１５０mlのシリコーン油を含む１５０
０mlの容器に移す。温度を１２０℃に維持し、３０００
rpm で３分間攪拌を続ける。次いで、この混合液を攪拌
機を備え０℃に冷却した１０００mlの無水ｎ−ヘプタン
を含む２リットルの容器に移す。得られた粒子をろ過で
回収し、５００mlのｎ−ヘキサンで洗浄し、次いで温度
を３０〜１８０℃にＭｇＣｌ2 １モルに対して生成した
付加物のアルコール含量を３〜2.１モルに減少させるの
に十分な時間窒素流れ中で上昇させる。２５ｇの付加物
を、攪拌機を備え６２５mlのＴｉＣｌ4 を含有する反応
器に移し、０℃において攪拌しながら温度を１時間かけ
て１００℃まで上げる。温度が４０℃に達したときに、
ジイソブチルフタレートをマグネシウムのフタレートに
対するマグネシウムのモル比が８であるような量で加え
る。反応器の成分を攪拌しながら１００℃まで２時間加
熱すると、固形物が沈降する。熱い液体をサイホンで移
し、５５０mlのＴｉＣｌ4 を加える。この混合液を１２
０℃に加熱し、攪拌しながら１時間維持する。固形物が
沈降し、熱い液体をサイホンで移す。得られた固形物を
２００mlのn-ヘキサンで６０℃で６回、次に室温で３回
以上洗浄する。
【００１８】重合 重合は、生成物を１反応器からすぐ次の反応器に移す装
置を備えた一連の反応器で連続的に行われる。気相にお
いては、水素とモノマーを連続的に供給し、所望の濃度
を一定して維持するために分析される。反応器中０℃で
３分間、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）活性化剤
及びジシクロヘキシルジメトキシシランの混合液、ＴＥ
ＡＬ／シラン重量比３−５を上記で得られた触媒成分と
そのＴＥＡＬ／Ｔｉモル比で接触させる。次いで、予備
接触した触媒を過剰の液状プロピレンを含有する反応器
に移し、２５℃で２４分間予備重合する。そのプレポリ
マーを第１気相反応器に移し、そこでプロピレンを単独
重合して（Ｂ)(ｉ）部分を生成する。このようにして得
られた（Ｂ)(ｉ）部分を第２反応器に移し、そこでエチ
レン及びブテン−１がプロピレンと共重合して（Ｂ)(ｉ
ｉ）部分を得る。第２段の重合反応の終わりに、粉末を
取出し、安定化し、次いで窒素流れ下６０℃でオーブン
乾燥する。
【００１９】成分、相対的操作条件及び試験結果を以下
に示す。第１反応器 温度、℃ ７０ 圧力、バール ２２ Ｈ2 ／Ｃ3 、モル％ 0.０５第２反応器 温度、℃ ７０ 圧力、バール １２ Ｈ2 ／Ｃ2 、モル％ 0.４５ Ｃ2 ／Ｃ2 ＋Ｃ4 、モル比 0.３７最終生成物 Ｃ3 、重量％ ３５ Ｃ2 ／Ｃ4 、重量％ ６５ エチレン含量、重量％ ５３ ブテン含量、重量％ １２ キシレン可溶性、重量％ ２３ キシレン可溶性固有粘度（テトラリン中）、dl/g 1.４ ＭＦＲ、ｇ／１０分 5.２ 曲げモジュラス、ＭＰa ６００ 引張強さ @ 降伏時、ＭＰa １4.８ 伸び @ 破断時、％ ＞５００ ノッチ付きアイゾット、Ｊ／ｍ @ −３０℃ ９８ @ −４０℃ ６１
【００２０】特にことわらない限り、次の分析法を用い
て本発明の組成物を確認する。 分析法 性質 方法 溶融流速（ＭＦＲ）、ｇ／１０分 ASTM D1238-89 、条件Ｌ、 方法Ａ 固有溶融粘度（ＩＭＶ） ASTM D3835-79 比重 ASTM D792-86 引張強さ 降伏時及び破断時 ASTM D638-89 伸び 降伏時及び破断時 ASTM D638-89 曲げモジュラス（正接） ASTM D790-86 硬さ−ゴム特性 デュロメーター（ショアーＤ） ASTM D2240 ロックウェル ASTM D785-89 収縮率（予備及びあと焼き） ASTM D955-89 ダイナタップ ASTM D3763-86 線膨張率（ＣＬＴＥ） ASTM D696-79
【００２１】塗料付着試験 − 塗料付着性を求めるた
めに、パネルにMorton HP21054-4B1付着促進剤を塗り、
約５μｍ（0.２ミル）のＤＦＴを得、２分間フラッシュ
し、PPG HAP 09440 耐候性プライマーを下塗りして約２
５μｍ（1.０ミル）ＤＦＴ最低を得、次いで１０分間フ
ラッシュする。次いでパネルを２５０℃で３０分間焼
き、付着試験の前に最低１時間冷却する。冷却後、パネ
ルにＸの刃型と万能ナイフを用いてゲートから離れた左
下の角に線を引き、貫通の深さが塗膜からパネルに抜け
るようにする。パネルの表面のＸにテープを貼る。パネ
ルのテープをパネル面に対して９０°上方に速やかに引
っ張って剥がす。各テープについて５回行う。塗料付着
ロス（塗料の剥がれ）を各回モニターし、テープで覆わ
れた面の％として記録する。 促進耐候試験 − SAE J1960 説明書に従ってキセノン
耐候性を求めた。キセノンアーク装置を用いて、各材料
を２５００ KJ/m2（J1960 を用いた速度1.３KJ/hr)に暴
露し、５００ KJ/m2毎に色をチェックする。色のチェッ
クは、マックベスカラーアイ2020及びSAE J1545 による
比色計（モデル M2020 PL)を使用してシーラブカラース
ペース、Ｄ光源、１０等級観測を用いて行われる。ΔＥ
＝平方根((ΔＬ)2＋（Δａ)2＋（Δｂ)2) 。自動車の仕
様には、ΔＥ＜3.０で表面に目に見えるきずがないこと
が必要である。
【００２２】テーバー式引っかき試験 − 高温（約８
２℃（１８０°Ｆ））における材料の塗布面の耐久性を
求める。パネルを上記塗料付着試験に従って調製する。
パネルを４×４の正方形に切り取り、各パネルの中心に
穴をあけて試験装置、テーバー社製のモデル：5130摩耗
機 w／引っかきキットに取り付ける。パネルを約８２℃
（１８０°Ｆ）で１時間予熱した後、オーブンから一度
に取り出し、直ちに試験装置の試験台に留め、試験す
る。装置を１００サイクルに設定し、約0.９kg（２lb）
を用いて約６mm（１／４″）の幅に荷重する。塗膜損傷
又は剥がれの最初の徴候が現れるときの回転（１サイク
ル／秒＝１回転）で記録され、そのサイクル数が不合格
である。塗膜損傷のない全１００サイクルが合格であ
る。
【００２３】
【実施例】実施例１及び２ ポリマーＡ、ポリマーＢ、ポリマーＤ、カーボンブラッ
ク及び安定剤１を表１に示される量で均一な混合液が得
られるまで３分間Stewart Bolling Inc.製の１５００ml
のBolling 00ミキサーで混合することを含む一般手順に
より、本発明のポリオレフィン組成物を製造する。次い
で、この混合液を約１４９〜約１６６℃（３００〜３３
０°Ｆ）のミキサーチャンバ温度で取り出す。次いで、
ReliableRubber & Plastic Machinery Co. Inc.製の２
−ロールミルを介してバッチに入れて造粒のために圧搾
する。次いで、Conair製のConair Wor-Tex JC-5L造粒機
で造粒する。次いで、この造粒材料をVanDorn Plastics
Machinery Co.製の１２０トンのVanDorn 射出成形機を
用いて試験品に射出成形する。性質を下記表２に示す。
【００２４】比較例１ ポリマーＦの物理的ブレンドを下記表１に示される量で
実施例１の一般手順に従って調製した。物理的性質を下
記表２に示す。
【００２５】実施例３〜５ ポリマーＤの代わりにポリマーＥを下記表１に示される
種々の量で用いる以外は実施例１及び２の一般手順に従
って、組成物を調製する。物理的性質を表２に示す。
【００２６】
【表１】 表１ 成分* 比較例 実施例 実施例 実施例 実施例 実施例 １ １ ２ ３ ４ ５ ────────────────────────────────── ポリマー A - 50 50 50 55 55 ポリマー B - 20 30 30 25 30 ポリマー D - 30 20 - - - ポリマー E - - - 20 20 15 カーボンブラック - 4 4 4 4 4 安定剤 1 - 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 ポリマー F 100 - - - - - ──────────────────────────────────
【００２７】*ポリマー A - ＭＦＲ１２dg／分を有す
るフレーク状のプロピレンホモポリマー。 ポリマー B - プロピレンホモポリマー３５％及びエチ
レン５３％を有するエチレン−ブテンコポリマー６５％
を含有するオレフィンポリマー組成物、該組成物はキシ
レン可溶分２３％を有する。 ポリマー D - (a) プロピレンホモポリマー４０％、
(b) 半結晶性、実質的に線状プロピレン−エチレンコポ
リマー部分１０％及び(c) 無定形エチレン−プロピレン
コポリマー部分５０％を含有するプロピレンポリマー材
料、該組成物はキシレン可溶分５１％を有する。 ポリマー E - (a) エチレン3.３％を有するプロピレン
−エチレンランダムコポリマー３０％、(b) エチレン５
1.９％を有する半結晶性、実質的に線状エチレン−プロ
ピレンコポリマー部分７％及び(c) エチレン３1.３％を
有する無定形エチレン−プロピレンコポリマー部分６３
％を含有するプロピレンポリマー材料、該組成物はキシ
レン可溶分６４％を有する。
【００２８】カーボンブラック - カーボンブラック及
び Colonial rubber製の低密度線状ポリエチレン５０：
５０のコロニアル 2447 濃縮物。 安定剤 1 - Irganox B-225 2,２−ビス[[３− [3,５−
ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニ
ル] −１−オキソプロポキシ] メチル] −1,３−プロパ
ンジイル−3,５−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−
ヒドロキシベンゼン−プロパノエート安定剤及びトリス
（2,４−ジ−tert−ブチルフェニル）ホスファイト安定
剤５０：５０のブレンド。 ポリマー F - 重合したプロピレン単位９７％を有する
プロピレン−エチレンランダムコポリマー６７％及び重
合したエチレン単位６３％を有するプロピレン−エチレ
ンコポリマー３３％のプロレンポリマー組成物及び安定
剤 1 0.２０％、該組成物はキシレン可溶分２５％及び
ＭＦＲ１0.５dg／分を有する。
【００２９】
【表２】 表２ 性質 比較例 実施例 実施例 実施例 実施例 実施例 １ １ ２ ３ ４ ５ ──────────────────────────────────── 溶融流速 10.5 6.5 7.3 6.2 6.7 6.8 比重 0.89 0.89 0.89 0.89 0.89 0.89 引張強さ @降伏時, psi 1882 2345 2553 2411 2456 2741 引張強さ @破断時, psi 2569 2614 3038 3965 4047 4011 伸び @降伏時,% 12 11 10 14 11.2 12.6 伸び @破断時,% 772 664 709 841 871 768 曲げモジュラス, 74 110 112 99 105 112 1×4 成形,kpsi 硬さ D 59 65 65 65 65 65 収縮 11.6 13 12 11.1 11.4 14 あと焼き 16.3 16.7 15.7 15.3 15.5 17 ダイナタップ @-30 ℃ E @ Max, J 24.9 28.4 27.3 26.4 28.3 28.7 全 E, J 56.1 61.1 58.7 50.5 52.5 51.4 最大変形,mm 15.9 15.6 15 14.6 14.7 14.8 全変形,mm 38.2 40 35 30.5 31.8 32.9 破壊モード 延性 延性 延性 延性 延性 延性 塗料付着 1回剥離後 不合格 % パネル 1 5 5 P P P P パネル 2 5 40 P P 5 P パネル 3 P 55 P 5 25 P ────────────────────────────────────
【００３０】表２に示されるように、塗装性が良好であ
るが曲げモジュラスが低い比較例１に比べて、本発明の
組成物は引張強さ、硬さ、曲げモジュラス及び塗装性が
増大している。
【００３１】比較例２ 下記表３に示される量で実施例１の一般手順に従って、
ポリマーＧの混和物を調製した。物理的性質を表４に示
す。
【００３２】実施例６〜９ カーボンブラックを含有しかつ表３に示されるようにポ
リマー量を変動させる以外は、実施例１の一般手順に従
って組成物を調製する。物理的性質を下記表４に示す。
【００３３】
【表３】 表３ 成分* 比較例 実施例 実施例 実施例 実施例 ２ ６ ７ ８ ９ ──────────────────────────────────── ポリマー A - 40 50 60 60 ポリマー B - 30 30 30 20 ポリマー D - 30 20 10 20 安定剤 1 - 0.2 0.2 0.2 0.2 ポリマー G 100 - - - - ────────────────────────────────────
【００３４】*ポリマー A - ＭＦＲ１２dg／分を有す
るフレーク状のプロピレンホモポリマー。 ポリマー B - プロピレンホモポリマー３５％及びエチ
レン５３％を有するエチレン−ブテンコポリマー６５％
を含有するオレフィンポリマー組成物、該組成物はキシ
レン可溶分２３％を有する。 ポリマー D - (a) プロピレンホモポリマー４０％、
(b) 半結晶性、実質的に線状プロピレン−エチレンコポ
リマー部分１０％及び(c) 無定形エチレン−プロピレン
コポリマー部分５０％を含有するプロピレンポリマー材
料、該組成物はキシレン可溶分５１％を有する。 ポリマー G - HIMONT U.S.A.,INC.製のＭＦＲ２０dg／
分を有するProfax 6201 プロピレンホモポリマー７０
％、 Allied Signal製の溶融指数６ｇ／１０分及び密度
0.９５４ g/cm3を有する高密度ポリエチレン５％、Copo
lymer Chemical製のエチレン含量５６％、ジエン含量4.
５％、ムーニーＭＬ1+4 @125℃２８及びＭＦＲ5.７dg／
分を有する Epsyn 2506 エチレン−プロピレン−エチリ
デンノルボルネンジエンモノマーゴム２５％、安定剤 5
0.２０％、安定剤 6 0.１０％、安定剤 2 0.２０％
及び安定剤 4 0.２０％を含む機械的ブレンド。 安定剤 1 - Irganox B-225 2,２−ビス[[３− [3,５−
ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニ
ル] −１−オキソプロポキシ] メチル] −1,３−プロパ
ンジイル−3,５−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−
ヒドロキシベンゼン−プロパノエート安定剤及びトリス
（2,４−ジ−tert−ブチルフェニル）ホスファイト安定
剤５０：５０のブレンド。
【００３５】
【表４】 表４ 性質 比較例 実施例 実施例 実施例 実施例 ２ ６ ７ ８ ９ ──────────────────────────────────── 溶融流速 11.9 6.1 7.7 8.6 8.1 IMV 300 600 390 360 430 比重 0.89 0.89 0.89 0.89 0.89 引張強さ @降伏時, psi 2750 2790 3115 3465 3360 引張強さ @破断時, psi 2750 3860 4400 4830 4405 伸び @降伏時,% 10.1 12.8 16.1 17.2 11.2 伸び @破断時,% 380 505 560 555 520 曲げモジュラス 1×4 成形,kpsi 125 122 128 147 145 1×4 ダイカット,kpsi 127 114 129 147 145 硬さ D 64 63 65 67 67 収縮 11.8 11.6 12 11.9 13.6 あと焼き 15.2 14.4 14.9 14.9 16.3
【００３６】
【表５】 表４（つづき） ダイナタップ @-30 ℃ E @ Max, J 24.3 25.6 27.0 19.6 27.1 全 E, J 39.8 43.0 45.6 20.8 40.7 最大変形,mm 15.4 16.0 15.2 12.1 14.6 全変形,mm 30.0 31.3 31.3 12.8 25.4 破壊モード 延性 延性 延性 脆性 延性 ダイナタップ @ 23 ℃ E @ Max, J 17.0 17.3 16.9 20.1 19.4 全 E, J 28.2 36.1 34.1 36.5 35.6 最大変形,mm 17.2 18.2 17.3 17.2 17.2 全変形,mm 25.9 31.6 28.8 27.9 27.3 破壊モード 延性 延性 延性 延性 延性 塗料付着 不合格 % 1 回剥離 P/ * P/6 P/P P/P P/P 2 回剥離 1/3 2/10 P/1 P/1 7/9 3 回剥離 -/- 4/18 1/2 P/- 12/16 4 回剥離 2/4 -/31 2/- P/- 14/18 5 回剥離 3/9 5/33 -/4 2/3 22/20 ────────────────────────────────────
【００３７】表４に示されるように、塗装性が良好であ
るが曲げモジュラスが低い比較例２に比べて、本発明の
組成物は引張強さ、伸び、硬さ、曲げモジュラス及び塗
装性が増大している。
【００３８】実施例１０〜１３ 表５に示されるようにポリマー量を変動させる以外は、
実施例６の一般手順に従って、組成物を調製する。物理
的性質を下記表６に示す。
【００３９】
【表６】 表５ 成分* 実施例 実施例 実施例 実施例 比較例 10 11 12 13 １ ──────────────────────────────────── ポリマー A 20 20 30 40 - ポリマー B 20 30 20 20 - ポリマー D 60 50 50 40 - 安定剤 1 0.2 0.2 0.2 0.2 - ポリマー F - - - - 100 ────────────────────────────────────
【００４０】*ポリマー A - ＭＦＲ１２dg／分を有す
るフレーク状のプロピレンホモポリマー。 ポリマー B - プロピレンホモポリマー３５％及びエチ
レン５３％を有するエチレン−ブテンコポリマー６５％
を含有するオレフィンポリマー組成物、該組成物はキシ
レン可溶分２３％を有する。 ポリマー D - (a) プロピレンホモポリマー４０％、
(b) 半結晶性、実質的に線状プロピレン−エチレンコポ
リマー部分１０％及び(c) 無定形エチレン−プロピレン
コポリマー部分５０％を含有するプロピレンポリマー材
料、該組成物はキシレン可溶分５１％を有する。 ポリマー F - 重合したプロピレン単位９７％を有する
プロピレン−エチレンランダムコポリマー６７％及び重
合したエチレン単位６３％のを有するプロピレン−エチ
レンコポリマー３３％のプロピレンポリマー組成物及び
安定剤 1 0.２０％、該組成物はキシレン可溶分２５％
及びＭＦＲ１0.５dg／分を有する。 安定剤 1 - Irganox B-225 2,２−ビス[[３− [3,５−
ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニ
ル] −１−オキソプロポキシ] メチル] −1,３−プロパ
ンジイル−3,５−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−
ヒドロキシベンゼン−プロパノエート安定剤及びトリス
（2,４−ジ−tert−ブチルフェニル）ホスファイト安定
剤５０：５０のブレンド。
【００４１】
【表７】 表６ 性質 実施例 実施例 実施例 実施例 比較例 10 11 12 13 １ ──────────────────────────────────── 溶融流速 4.4 4.9 4.7 5.4 11.5 IMV 960 650 810 660 370 比重 0.89 0.89 0.89 0.89 0.89 引張強さ @降伏時, psi 2000 2060 2400 2600 2120 引張強さ @破断時, psi 2800 3060 3240 3540 3170 伸び @降伏時,% 17.4 17.9 11.8 11.7 14.7 伸び @破断時,% 490 545 515 520 585 曲げモジュラス 1×4 成形,kpsi 87 82 102 115 83 1×4 ダイカット,kpsi 76 73 85 105 83 硬さ D 56 58 60 63 60 収縮 11 9.8 12.1 12.5 12 あと焼き 13.4 12.6 14.9 15.6 15.9
【００４２】
【表８】 表６（つづき） ダイナタップ @ -30℃ E @ Max, J 22.8 23.4 24.6 23.5 22.4 全 E, J 37.0 37.5 37.1 40.1 37.1 最大変形,mm 17.1 17.0 17.1 15.7 15.3 全変形,mm 25.5 25.5 24.8 24.5 31.4 破壊モード 延性 延性 延性 延性 延性 ダイナタップ @ 23 ℃ E @ Max, J 15.0 15.3 15.9 16.1 14.5 全 E, J 31.9 32.1 32.3 32.0 26.7 最大変形,mm 18.3 18.3 18.3 17.4 16.9 全変形,mm 39.6 31.5 31.0 29.1 28.1 破壊モード 延性 延性 延性 延性 延性 塗料付着 不合格 % 1 回剥離 3/10 P/5 8/35 5/3 P/1 2 回剥離 12/19 5/18 11/43 10/8 17/25 3 回剥離 28/30 -/28 19/- 52/30 20/- 4 回剥離 38/55 -/31 27/57 54/48 24/28 5 回剥離 45/57 -/34 45/- 56/50 32/- テーバ−式引っかき 不合格@22 不合格@11 不合格@62 合格@100 不合格@4 @180°F −アニール サイクル サイクル サイクル サイクル サイクル ────────────────────────────────────
【００４３】上記表６から、本発明のポリオレフィン組
成物が比較例１に比べて収縮率が小さく、高温表面耐久
性が優れていることがわかる。
【００４４】実施例１４ 更に安定剤を表７に示されるように含む以外は実施例２
の一般手順に従って組成物を調製する。物理的性質を下
記表８に示す。
【００４５】実施例１５ 更に顔料及び安定剤を表７に示されるように含む以外は
実施例５の一般手順に従って組成物を調製する。物理的
性質を下記表８に示す。
【００４６】比較例３ 安定剤及び顔料を表７に示される量で含む以外は比較例
１の一般手順に従って組成物を調製する。物理的性質を
下記表８に示す。
【００４７】比較例４ ポリマーＧの安定剤 5 0.２％の代わりに0.１％を用
い、安定剤及び顔料を表７に示される量で含む以外は比
較例２の一般手順に従って組成物を調製する。物理的性
質を下記表８に示す。
【００４８】
【表９】 表７ 成分* 比較例 比較例 実施例 実施例 ３ ４ 14 15 ──────────────────────────────────── ポリマー G - 100 - - ポリマー A - - 50 55 ポリマー C - - 30 30 ポリマー D - - 20 ポリマー E - - - 15 ポリマー F 100 - - - 顔料 4 4 4 4 安定剤 1 0.2 -- 0.2 0.2 安定剤 2 0.2 -- 0.2 0.2 安定剤 3 0.2 0.2 0.2 0.2 安定剤 4 0.2 -- 0.2 0.2 ────────────────────────────────────
【００４９】*ポリマー G - HIMONT U.S.A.,INC.製の
ＭＦＲ２０dg／分を有するProfax 6201 プロピレンホモ
ポリマー７０％、 Allied Signal製の溶融指数６ｇ／１
０分及び密度0.９５４ g/cm3を有する高密度ポリエチレ
ン５％、Copolymer Chemical製のエチレン含量５６％、
ジエン含量4.５％、ムーニーＭＬ1+4 @125℃２８及びＭ
ＦＲ5.７dg／分を有する Epsyn 2506 エチレン−プロピ
レン−エチリデンノルボルネンジエンモノマーゴム２５
％、安定剤 5 0.２０％、安定剤 6 0.１０％、安定剤
2 0.２０％及び安定剤 4 0.２０％を含む機械的ブレ
ンド。 ポリマー A - ＭＦＲ１２dg／分を有するフレーク状の
プロピレンホモポリマー。 ポリマー C - プロピレンホモポリマー３８％及びエチ
レン５１％を含有するエチレン−ブテンコポリマー６２
％を含むオレフィンポリマー組成物、該組成物はキシレ
ン可溶分２２％を有する。 ポリマー D - (a) プロピレンホモポリマー４０％、
(b) 半結晶性、実質的に線状プロピレン−エチレンコポ
リマー部分１０％及び(c) 無定形エチレン−プロピレン
コポリマー部分５０％を含有するプロピレンポリマー材
料、該組成物はキシレン可溶分５１％を有する。
【００５０】ポリマー E - (a) エチレン3.３％を有す
るプロピレン−エチレンランダムコポリマー３０％、
(b) エチレン５1.９％を有する半結晶性、実質的に線状
エチレン−プロピレンコポリマー部分７％及び(c) エチ
レン３1.１％を有する無定形エチレン−プロピレンコポ
リマー部分６３％を含有するプロピレンポリマー材料、
該組成物はキシレン可溶分６４％を有する。 ポリマー F - 重合したプロピレン単位９７％を有する
プロピレン−エチレンランダムコポリマー６７％及び重
合したエチレン単位６３％を有するプロピレン−エチレ
ンコポリマー３３％のプロレンポリマー組成物及び安定
剤 1 0.２０％、該組成物はキシレン可溶分２５％及び
ＭＦＲ１0.５dg／分を有する。 顔料 - Uniform Color Company製 Uniform 33-9016の
グレーの金属性中間色。 安定剤 1 - Irganox B-225 2,２−ビス[[３− [3,５−
ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニ
ル] −１−オキソプロポキシ] メチル] −1,３−プロパ
ンジイル−3,５−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−
ヒドロキシベンゼン−プロパノエート安定剤及びトリス
（2,４−ジ−tert−ブチルフェニル）ホスファイト安定
剤５０：５０のブレンド。
【００５１】安定剤 2 - Tinuvin 328 ２−（２−ヒド
ロキシ−3,５−ジ−tert−アリールアミルフェニル）−
２Ｈ−ベンゾトリアゾール。 安定剤 3 - Tinuvin 770 ビス（2,2,6,６−テトラメチ
ル−４−ピペリジニル）セバケート安定剤。 安定剤 4 - Chimassorb 944 Ｎ，Ｎ′−ビス（2,2,6,
６−テトラメチル−４−ピペリジニル）−1,６−ヘキサ
ンジアミン並びに2,4,６−トリクロロ−1,3,５−トラジ
ン及び2,4,４−トリメチル−1,２−ペンタンアミン安定
剤。 安定剤 5 - Irganox 1010 2, ２−ビス[[３− [3,５
−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェ
ニル] −１−オキソプロポキシ] メチル] −1,３−プロ
パンジイル−3,５−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４
−ヒドロキシベンゼン−プロパノエート安定剤。 安定剤 6 - Irgafos 168 トリス（2,４−ジ−tert−ブ
チルフェニル）ホスファイト安定剤。
【００５２】
【表１０】 表８ 性質 比較例 比較例 実施例 実施例 ３ ４ 14 15 ──────────────────────────────────── 溶融流速 12.4 13 8.3 9.6 IMV 286 230 320 288 比重 0.89 0.89 0.89 0.89 促進耐候試験 ΔE @ 500 Kj/m2 0.43 0.34 0.36 0.34 @ 1000 Kj/m2 0.57 0.82 0.56 0.53 @ 1500 Kj/m2 1.00 1.73 1.00 0.99 @ 2000 Kj/m2 1.18 3.07 1.23 1.22 @ 2500 Kj/m2 1.29 -- 1.34 1.37 ────────────────────────────────────
【００５３】上記表８に示されるように、本発明の組成
物は耐候性が比較例３及び４の組成物に匹敵するかある
いはそれらより良好である。
【００５４】実施例１６〜１８ 添加剤を表９に示される種々の量で含む以外は同様の成
分を用いて、実施例２の一般手順に従って組成物を調製
する。物理的性質を下記表１０に示す。
【００５５】
【表１１】 表９ 成分* 実施例 実施例 実施例 16 17 18 ──────────────────────────────────── ポリマー A 50 50 50 ポリマー B 30 30 30 ポリマー D 20 20 20 タルク 10 15 30 炭酸カルシウム - - 10 カーボンブラック 4 4 4 安定剤 1 0.2 0.2 0.2 ────────────────────────────────────
【００５６】*ポリマー A - ＭＦＲ１２dg／分を有す
るフレーク状のプロピレンホモポリマー。 ポリマー B - プロピレンホモポリマー３５％及びエチ
レン５３％を有するエチレン−ブテンコポリマー６５％
を含有するオレフィンポリマー組成物、該組成物はキシ
レン可溶分２３％を有する。 ポリマー D - (a) プロピレンホモポリマー４０％、
(b) 半結晶性、実質的に線状プロピレン−エチレンコポ
リマー部分１０％及び(c) 無定形エチレン−プロピレン
コポリマー部分５０％を含有するプロピレンポリマー材
料、該組成物はキシレン可溶分５１％を有する。 タルク - Pfizer製の平均粒子サイズ1.５ミクロンを有
するMicrotuff "F"タルク。 炭酸カルシウム - Georgia Marble Company製のステア
レート1.０％を有するGammasperse CS-11 ステアレート
表面処理炭酸カルシウム。 カーボンブラック - カーボンブラック及び Colonial
Rubber製の低密度線状ポリエチレン５０：５０のColoni
al 2447 濃縮物。 安定剤 1 - Irganox B-225 2,２−ビス[[３− [3,５−
ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニ
ル] −１−オキソプロポキシ] メチル] −1,３−プロパ
ンジイル−3,５−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−
ヒドロキシベンゼン−プロパノエート安定剤及びトリス
（2,４−ジ−tert−ブチルフェニル）ホスファイト安定
剤５０：５０のブレンド。
【００５７】
【表１２】 表１０ 性質 実施例 実施例 実施例 16 17 18 ──────────────────────────────────── 溶融流速 7 6.7 5.5 比重 0.97 0.99 1.07 引張強さ @降伏時, psi 3090 3170 3150 引張強さ @破断時, psi 3120 3180 3160 伸び @降伏時,% 13 15 10 伸び @破断時,% 590 580 520 曲げモジュラス 1 ×4 成形,kpsi 163 167 208 あと焼き 12.1 11.9 11.4 CLTE -30〜80 c. × 10 -5 - 5.6 3.2 ダイナタップ @ -30℃ E @ Max, J 24.0 23.4 22.4 全 E, J 42.4 43.1 31.1 最大変形,mm 13.3 13.1 13.0 全変形,mm 23.0 23.9 17.7 破壊モード 延性 延性 2/3脆性
【００５８】
【表１３】 表１０（つづき） ダイナタップ @ 23 ℃ E @ Max, J 19.0 18.4 18.4 全 E, J 34.7 34.5 35.6 最大変形,mm 17.3 17.3 17.4 全変形,mm 27.9 28.3 29.3 破壊モード 延性 延性 延性 塗料付着 不合格 % 1 回剥離 P/P P/P P/P 2 回剥離 P/P P/P P/P 3 回剥離 P/P */1 P/P 4 回剥離 */P -/2 P/P 5 回剥離 -/1 -/4 */P ────────────────────────────────────
【００５９】表１０のデータから、本発明の組成物が鉱
物充填剤の添加により優れたバランスの性質及び高曲げ
モジュラス時の良好な塗装性を維持することがわかる。
【００６０】実施例１９〜２１ 下記表１１に示されるようにポリマー A及びポリマー B
のみを含む以外は同様の成分を含む実施例１の一般手順
に従って、組成物を調製する。物理的性質を下記表１２
に示す。
【００６１】
【表１４】 表１１ 成分* 比較例 比較例 実施例 実施例 実施例 １ ２ 19 20 21 ──────────────────────────────────── ポリマー A -- -- 60 40 20 ポリマー B -- -- 40 60 80 カーボンブラック -- -- -- -- -- 安定剤 1 -- -- 4 4 4 ポリマー F 100 -- 0.2 0.2 0.2 ポリマー G -- 100 -- -- -- ────────────────────────────────────
【００６２】*ポリマー A - ＭＦＲ１２dg／分を有す
るフレーク状のプロピレンホモポリマー。 ポリマー B - プロピレンホモポリマー３５％及びエチ
レン５３％を有するエチレン−ブテンコポリマー６５％
を含有するオレフィンポリマー組成物、該組成物はキシ
レン可溶分２３％を有する。 カーボンブラック - カーボンブラック及び Colonial
Rubber製の低密度線状ポリエチレン５０：５０のColoni
al 2447 濃縮物。 安定剤 1 - Irganox B-225 2,２−ビス[[３− [3,５−
ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニ
ル] −１−オキソプロポキシ] メチル] −1,３−プロパ
ンジイル−3,５−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−
ヒドロキシベンゼン−プロパノエート安定剤及びトリス
（2,４−ジ−tert−ブチルフェニル）ホスファイト安定
剤５０：５０のブレンド。 ポリマー F - 重合したプロピレン単位９７％を有する
プロピレン−エチレンランダムコポリマー６７％及び重
合したエチレン単位６３％のを有するプロピレン−エチ
レンコポリマー３３％のプロピレンポリマー組成物及び
安定剤 1 0.２０％、該組成物はキシレン可溶分２５％
及びＭＦＲ１0.５dg／分を有する。 ポリマー G - HIMONT U.S.A.,INC.製のＭＦＲ２０dg／
分を有するProfax 6201 プロピレンホモポリマー７０
％、 Allied Signal製の溶融指数６ｇ／１０分及び密度
0.９５４ g/cm3を有する高密度ポリエチレン５％、Copo
lymer Chemical製のエチレン含量５６％、ジエン含量4.
５％、ムーニーＭＬ1+4 @125℃２８及びＭＦＲ5.７dg／
分を有する Epsyn 2506 エチレン−プロピレン−エチリ
デンノルボルネンジエンモノマーゴム２５％、安定剤 5
0.２０％、安定剤 6 0.１０％、安定剤 2 0.２０％
及び安定剤 4 0.２０％を含む機械的ブレンド。
【００６３】
【表１５】 表１２ 性質 比較例 比較例 実施例 実施例 実施例 １ ２ 19 20 21 ──────────────────────────────────── 溶融流速 11.5 11.9 10.2 9.5 9.1 IMV 370 300 463 520 539 比重 0.89 0.89 0.89 0.89 0.89 曲げモジュラス 1×4 成形,kpsi 83 125 128 107 84 1×4 ダイカット,kpsi 83 127 150 125 98 収縮 12 11.5 11.2 8.3 6.4 あと焼き 15.9 15.2 14.6 11.6 9.8 テーバ−式引っかき 不合格@4 不合格@2 合格@100 合格@100 合格@100 @180°F −アニール サイクル サイクル サイクル サイクル サイクル ────────────────────────────────────
【００６４】表１２において、本発明の組成物が比較例
１及び２の曲げモジュラス範囲前後の低収縮時にテーバ
ー式引っかきが改良されることがわかる。
【００６５】実施例２２ 表１３に示される成分及びその量を含有する組成物を実
施例１の一般手順に従って調製する。物理的性質を下記
表１４に示す。
【００６６】比較例５ 表１３に示される成分及びその量を含有する組成物を実
施例２２の一般手順に従って調製する。物理的性質を下
記表１４に示す。
【００６７】
【表１６】 表１３ 成分* 比較例 実施例 ５ 22 ──────────────────────────────────── ポリマー I 75 65 ポリマー B -- 25 ポリマー J 10 10 ポリマー K 15 -- タルク 12 12 安定剤 1 0.2 0.2 ────────────────────────────────────
【００６８】*ポリマー I - プロピレンホモポリマー
８７％及びエチレン７％を有する無定形エチレン−プロ
ピレンコポリマー１３％を含有するプロピレンコポリマ
ー、全キシレン可溶分１3.７％。 ポリマー B - プロピレンホモポリマー３５％及びエチ
レン５３％を有するエチレン−ブテンコポリマー６５％
を含有するオレフィンポリマー組成物、該組成物はキシ
レン可溶分２３％を有する。 ポリマー J - 日本合成ゴム社製のプロピレン含量２６
％ＭＬ1+4 @100℃２４を有する EP02P エチレン−プロ
ピレンコポリマーゴム。 ポリマー K - 日本合成ゴム社製の EBM 2021P エチレ
ン−ブテンコポリマーゴム。 タルク - ファイザー製の平均粒子サイズ1.５ミクロン
を有するMicrotuff"F" タルク。 安定剤 1 - Irganox B-225 2,２−ビス[[３− [3,５−
ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニ
ル] −１−オキソプロポキシ] メチル] −1,３−プロパ
ンジイル−3,５−ビス（1,１−ジメチルエチル）−４−
ヒドロキシベンゼン−プロパノエート安定剤及びトリス
（2,４−ジ−tert−ブチルフェニル）ホスファイト安定
剤５０：５０のブレンド。
【００６９】
【表１７】 表１４ 性質 比較例 実施例 ５ 22 ──────────────────────────────────── 溶融流速, dg/分 19.3 21.1 曲げモジュラス, kpsi 190 190 収縮, mils/in 7.7 7.8 あと焼き, mils/in 10.5 9.9 ロックウェル硬さ 50 47 塗料付着 不合格 % 0 0 ノッチ付きアイゾット @ 23 ℃, ft-lb/in 9.5 8.4 @ 23 ℃, ft-lb/in 0.90 1.2 ────────────────────────────────────
【００７０】表１４のデータから本発明の組成物が優れ
たバランスの性質及び高曲げモジュラス時の良好な塗装
性を維持することがわかる。本明細書で開示される他の
特徴、利点及び実施態様は、前述の開示を読み取った後
当業者に容易に明らかになるであろう。これについて、
本発明の個々の実施例はかなり詳細に記載してきたが、
説明及び特許請求した本発明の真意及び範囲を逸脱する
ことなくこれらの実施例の変更及び修正を行うことがで
きる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 マーク イー バーレラ アメリカ合衆国 ミシガン州 48825 イ ースト ランシング インガム カウンテ ィー オーチャード ストリート 318 (72)発明者 スティーヴン エム ドゥワイア アメリカ合衆国 ミシガン州 48864 オ ーキモス インガム カウンティー ホワ イト オウル ウェイ 2143

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ポリオレフィン組成物であって、 （Ａ）結晶性プロピレンホモポリマー又はプロピレンと
    エチレン又はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマ
    ー（但し、オレフィンがエチレンの場合、重合したエチ
    レンの最大含量は約１０％であり、オレフィンがＣ4-8
    α−オレフィンの場合、重合したその最大含量は約２０
    ％である）１０〜８０重量％及び （Ｂ）実質的に下記のものからなる２段以上の連続重合
    で調製されたオレフィンポリマー組成物１０〜８０重量
    ％： （ｉ）キシレン中室温における溶解度が４％以下である
    結晶性プロピレンホモポリマー又はエチレン又はα−オ
    レフィン含量が0.５〜３％でありかつキシレン中室温に
    おける溶解度が４％以下であるプロピレンとエチレン又
    はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマー２５〜５
    ０重量％；及び（ｉｉ）エチレンとＣ4-8 α−オレフィ
    ンとの無定形コポリマー（該α−オレフィン含量は１０
    〜２０％であり、該コポリマーは室温でキシレンに１０
    〜４０％可溶である）５０〜７５重量％、及び任意に （Ｃ）下記のものからなる群より選ばれた２段以上の連
    続重合で調製されたプロピレンポリマー組成物１０〜８
    ０重量％： （１）実質的に下記のものからなるプロピレンポリマー
    材料： （ａ）アイソタクチック指数が９０より大きい結晶性ホ
    モポリマーポリプロピレン又はプロピレン含量が８５重
    量％を超えかつアイソタクチック指数が８５より大きい
    プロピレンと、エチレンとの、又はＣＨ2 ＝ＣＨＲオレ
    フィン（ＲはＣ2-6 アルキル基である）との、あるいは
    それらの組合せによる結晶性コポリマー１０〜６０重量
    ％； （ｂ）エチレン含量が４０％より大きくかつ室温でキシ
    レンに不溶であるエチレンとプロピレンを含む半結晶性
    で、実質的に線状のコポリマー部分８〜４０重量％；及
    び （ｃ）ジエンを少量任意に含み、室温でキシレンに可溶
    であり、エチレン４０〜７０重量％を含む無定形エチレ
    ン−プロピレンコポリマー３０〜６０重量％、ここで各
    成分（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）は合計１００％として存
    在する；又は （２）実質的に下記のものからなるプロピレンポリマー
    組成物： （ａ）アイソタクチック指数が８０〜９８％であるプロ
    ピレンホモポリマー又は（ｉ）プロピレン及びエチレ
    ン、（ｉｉ）プロピレン、エチレン及びＣＨ2＝ＣＨＲ
    α−オレフィン（ＲはＣ2-8 直鎖又は分枝鎖アルキルで
    ある）及び（ｉｉｉ）プロピレン及び上記（ａ)(ｉｉ）
    で定義されたα−オレフィンからなる群より選ばれたコ
    ポリマーであって、プロピレン８５〜９９％を含みかつ
    アイソタクチック指数が８０〜９８％である該コポリマ
    ー１０〜５０％； （ｂ）結晶化度が示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により約
    ２０〜６０％である半結晶性で、実質的に線状のコポリ
    マー部分であって、（ｉ）エチレン含量が５５％を超え
    るエチレン及びプロピレン；（ｉｉ）α−オレフィン含
    量が１〜１０％であり、エチレン及びα−オレフィン含
    量が５５％を超え９８％までであるエチレン、プロピレ
    ン及び上記（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オレフィン；
    及び（ｉｉｉ）該α−オレフィン含量が５５％を超え９
    ８％までであるエチレン及び（ａ)(ｉｉ）で定義された
    α−オレフィンからなる群より選ばれ、室温でキシレン
    に不溶である該コポリマー５〜２０％；及び （ｃ）（ｉ）エチレン含量が２０％から４０％未満まで
    であるエチレン及びプロピレン；（ｉｉ）α−オレフィ
    ンが１〜１０％の量で存在し、エチレン及びα−オレフ
    ィンが２０％から４０％未満までの量で存在するエチレ
    ン、プロピレン及び（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オレ
    フィン；及び（ｉｉｉ）α−オレフィン含量が２０％か
    ら４０％未満までであり、ジエンを0.５〜１０％任意に
    含むエチレン及び（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オレフ
    ィンのコポリマーからなる群より選ばれたコポリマー部
    分であって、室温でキシレンに可溶でありかつ固有粘度
    1.７〜3.０dl/gを有する該コポリマー部分４０〜８０
    ％、ここでエチレン単位もしくは該α−オレフィン単位
    又は双方が組成物中に存在する場合エチレン及び該α−
    オレフィン単位の全量は１５〜３５％であり、全オレフ
    ィンポリマー組成物に対する（ｂ）及び（ｃ）部分の全
    量は約６５〜８０％であり、（ｂ）／（ｃ）の重量比は
    0.１〜約0.３であり、（ｂ＋ｃ）中のエチレン又はＣ
    4-8 α−オレフィン又はその組合わせの全含量は５０％
    未満であり、各成分（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）は合計１
    ００％として存在する；又は （Ｄ）エチレン含量４０〜８０％を有するエチレン−プ
    ロピレンコポリマーゴム又はエチレン含量４０〜７７％
    及びジエン含量２〜１０％を有するエチレン−プロピレ
    ン−共役ジエンターポリマーゴムより選ばれたオレフィ
    ンゴム５〜４０重量％を含むポリオレフィン組成物。
  2. 【請求項２】 該組成物が実質的に： （Ａ）結晶性プロピレンホモポリマー又はプロピレンと
    エチレン又はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマ
    ー１０〜７０重量％及び （Ｂ）実質的に下記のものからなるオレフィンポリマー
    組成物１０〜７０重量％： （ｉ）キシレン中室温における溶解度が４％以下である
    結晶性プロピレンホモポリマー又はエチレンもしくはα
    −オレフィン含量が0.５〜３％でありかつキシレン中室
    温における溶解度が４％以下であるプロピレンとエチレ
    ン又はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマー２５
    〜５０重量％；及び（ｉｉ）エチレンとＣ4-8 α−オレ
    フィンとの無定形コポリマーであって、該α−オレフィ
    ン含量が１０〜２０％であり、該コポリマーが室温でキ
    シレンに１０〜４０％可溶である該コポリマー５０〜７
    ５重量％、からなる請求項１記載のポリオレフィン組成
    物。
  3. 【請求項３】 成分（Ａ）が結晶性プロピレンホモポリ
    マーであり、成分（Ｂ）が実質的に： （ｉ）キシレン中室温における溶解度が４％以下である
    結晶性プロピレンホモポリマー２５〜５０重量％及び
    （ｉｉ）エチレンとＣ4-8 α−オレフィンとの無定形コ
    ポリマーであって、該α−オレフィン含量が１０〜２０
    ％であり、該コポリマーが室温でキシレンに１０〜４０
    ％可溶である該コポリマー５０〜７５重量％、からなる
    請求項２記載のポリオレフィン組成物。
  4. 【請求項４】 少なくとも１種の鉱物充填剤２〜５０％
    を更に含む請求項３記載のポリオレフィン組成物。
  5. 【請求項５】 該組成物が実質的に： （Ａ）アイソタクチック指数が８０より大きい結晶性プ
    ロピレンホモポリマー又はエチレン含量が１０％まであ
    るいはＣ4-8 α−オレフィン含量が２０％までであるプ
    ロピレンとエチレン又はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶
    性コポリマー１０〜７０重量％、 （Ｂ）実質的に下記のものからなるオレフィンポリマー
    組成物１０〜７０重量％： （ｉ）キシレン中室温における溶解度が４％以下である
    結晶性プロピレンホモポリマー又はエチレン又はα−オ
    レフィン含量が0.５〜３％でありかつキシレン中室温に
    おける溶解度が５％以下であるプロピレンとエチレン又
    はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマー２５〜５
    ０重量％及び（ｉｉ）エチレンとＣ4-8 α−オレフィン
    との無定形コポリマーであって、該α−オレフィン含量
    は１０〜２０％であり、該コポリマーは室温でキシレン
    に１０〜４０％可溶である該コポリマー５０〜７５重量
    ％；及び （Ｃ）実質的に下記のものからなるプロピレンポリマー
    材料からなるプロピレンポリマー組成物１０〜７０重量
    ％： （ａ）アイソタクチック指数が９０より大きい結晶性ホ
    モポリマーポリプロピレン又はプロピレン含量が８５重
    量％を超えかつアイソタクチック指数が８５より大きい
    プロピレンと、エチレンとの、又はＣＨ2 ＝ＣＨＲオレ
    フィン（ＲはＣ2-6 アルキル基である）との、あるいは
    それらの組合せによる結晶性コポリマー１０〜６０重量
    ％； （ｂ）エチレン含量が４０％より大きくかつ室温でキシ
    レンに不溶であるエチレンとプロピレンを含む半結晶性
    で、実質的に線状のコポリマー部分８〜４０重量％；及
    び （ｃ）ジエンを少量任意に含み、室温でキシレンに可溶
    であり、エチレン４０〜７０重量％を含む無定形エチレ
    ン−プロピレンコポリマー３０〜６０重量％、からなる
    請求項１記載のポリオレフィン組成物。
  6. 【請求項６】 （Ａ）が結晶性プロピレンホモポリマー
    である請求項５記載のポリオレフィン組成物。
  7. 【請求項７】 （Ｂ)(ｉ）が３５〜５０％であり、
    （Ｂ)(ｉｉ）が５０〜６５％である請求項５記載のポリ
    オレフィン組成物。
  8. 【請求項８】 少なくとも１種の鉱物充填剤２〜５０％
    を更に含む請求項５記載のポリオレフィン組成物。
  9. 【請求項９】 該組成物が： （Ａ）アイソタクチック指数が８０より大きい結晶性プ
    ロピレンホモポリマー又はエチレン含量が１０％まであ
    るいはＣ4-8 α−オレフィン含量が２０％までであるプ
    ロピレンとエチレン又はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶
    性コポリマー１０〜７０重量％及び （Ｂ）実質的に下記のものからなるオレフィンポリマー
    組成物１０〜７０重量％： （ｉ）キシレン中室温における溶解度が４％以下である
    結晶性プロピレンホモポリマー又はエチレン又はα−オ
    レフィン含量が0.５〜３％でありかつキシレン中室温に
    おける溶解度が５％以下であるプロピレンとエチレン又
    はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマー２５〜５
    ０重量％、及び（ｉｉ）エチレンとＣ4-8 α−オレフィ
    ンとの無定形コポリマーであって、該α−オレフィン含
    量は１０〜２０％であり、該コポリマーは室温でキシレ
    ンに１０〜４０％可溶である該ポリマー５０〜７５重量
    ％；及び （Ｃ）実質的に下記のものからなるプロピレンポリマー
    組成物材料からなるプロピレンポリマー組成物１０〜７
    ０重量％： （ａ）アイソタクチック指数が８０〜９８％であるプロ
    ピレンホモポリマー又は（ｉ）プロピレン及びエチレ
    ン、（ｉｉ）プロピレン、エチレン及びＣＨ2＝ＣＨＲ
    α−オレフィン（ＲはＣ2-8 直鎖又は分枝鎖アルキルで
    ある）及び（ｉｉｉ）プロピレン及び上記（ａ)(ｉｉ）
    で定義されたα−オレフィンからなる群より選ばれたコ
    ポリマーであって、プロピレン８５〜９９％を含みかつ
    アイソタクチック指数が８０〜９８％である該コポリマ
    ー１０〜５０％； （ｂ）結晶化度が示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により約
    ２０〜６０％である半結晶性で、実質的に線状のコポリ
    マー部分であって、（ｉ）エチレン含量が５５％を超え
    るエチレン及びプロピレン；（ｉｉ）α−オレフィン含
    量が１〜１０％であり、エチレン及びα−オレフィン含
    量が５５％を超え９８％までであるエチレン、プロピレ
    ン及び上記（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オレフィン；
    及び（ｉｉｉ）該α−オレフィン含量が５５％を超え９
    ８％までであるエチレン及び（ａ)(ｉｉ）で定義された
    α−オレフィンからなる群より選ばれ、室温でキシレン
    に不溶である該コポリマー５〜２０％；及び （ｃ）（ｉ）エチレン含量が２０％から４０％未満まで
    であるエチレン及びプロピレン；（ｉｉ）α−オレフィ
    ンが１〜１０％の量で存在し、エチレン及びα−オレフ
    ィンが２０％から４０％未満までの量で存在するエチレ
    ン、プロピレン及び（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オレ
    フィン；及び（ｉｉｉ）α−オレフィン含量が２０％か
    ら４０％未満までであり、ジエンを0.５〜１０％任意に
    含むエチレン及び（ａ)(ｉｉ）で定義されたα−オレフ
    ィンのコポリマーからなる群より選ばれるコポリマー部
    分であって、室温でキシレンに可溶でありかつ固有粘度
    1.７〜3.０dl/gを有する該コポリマー部分４０〜８０
    ％、ここでエチレン単位もしくは該α−オレフィン単位
    又は双方が組成物中に存在する場合エチレン及びα−オ
    レフィン単位の全量は１５〜３５％であり、全オレフィ
    ンポリマー組成物に対する（ｂ）及び（ｃ）部分の全量
    は約６５〜８０％であり、（ｂ）／（ｃ）の重量比は0.
    １〜約0.３であり、（ｂ＋ｃ）中のエチレン又はＣ4-8
    α−オレフィン又はその組合わせの全含量は５０％未満
    である、を含む請求項１記載のポリオレフィン組成物。
  10. 【請求項１０】 （Ａ）がアイソタクチック指数が８０
    より大きい結晶性プロピレンホモポリマー３０〜６０％
    である請求項９記載のポリオレフィン組成物。
  11. 【請求項１１】 （Ｂ)(ｉ）が３５〜５０％の量で存在
    し、（Ｂ)(ｉｉ）が５０〜６５％の量で存在する請求項
    ９記載のポリオレフィン組成物。
  12. 【請求項１２】 少なくとも１種の鉱物充填剤２〜５０
    ％を更に含む請求項９記載のポリオレフィン組成物。
  13. 【請求項１３】 該組成物が： （Ａ）結晶性プロピレンホモポリマー又はプロピレンと
    エチレン又はＣ4-8 α−オレフィンとの結晶性コポリマ
    ー１０〜７０重量％及び （Ｂ）実質的に下記のものからなるオレフィンポリマー
    組成物１０〜７０重量％：（ｉ）キシレン中室温におけ
    る溶解度が４％以下である結晶性プロピレンホモポリマ
    ー又はエチレン又はα−オレフィン含量が0.５〜３％で
    ありかつキシレン中室温における溶解度が４％以下であ
    るプロピレンとエチレン又はＣ4-8 α−オレフィンとの
    結晶性コポリマー２５〜５０重量％；及び（ｉｉ）エチ
    レンとＣ4-8 α−オレフィンとの無定形コポリマーであ
    って、該α−オレフィン含量は１０〜２０％であり、該
    コポリマーは室温でキシレンに１０〜４０％可溶である
    コポリマー５０〜７５重量％；及び （Ｄ）エチレン含量４０〜８０％を有するエチレン−プ
    ロピレンコポリマーゴム又はエチレン含量４０〜７７％
    及びジエン含量２〜１０％を有するエチレン−プロピレ
    ン−共役ジエンターポリマーより選ばれたオレフィンゴ
    ム５〜４０重量％を含む請求項１記載のポリオレフィン
    組成物。
  14. 【請求項１４】 （Ｄ）がエチレン−プロピレンコポリ
    マーゴムである請求項１３記載の組成物。
  15. 【請求項１５】 １種以上の鉱物充填剤２〜５０％を更
    に含む請求項１３記載のポリオレフィン組成物。
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