JPH0779023B2 - 電池用電極の製造方法 - Google Patents

電池用電極の製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】 （イ）産業上の利用分野 この発明は、電池用電極の製造方法に関し、ことに小型
化、薄形化指向の各種電子機器の電源に用いられる電池
用の電極の製造方法に関する。
（ロ）従来の技術 従来、電子機器用の電池として、電極活物質に黒鉛等の
導電剤及び結着剤を加え、よく混練し、この混練物を金
属ネット等の集電体に塗着し、成形することにより得ら
れる薄型の電極を用い、これをセパレータを介して対極
を載置して電池容器内に入れ、電解液を含浸させて封口
したものが広く用いられている。
しかし、この様な方法で成形される電極は電極活物質と
導電剤や集電体との電気的な接触が悪く、大きな抵抗成
分を有する欠点があり、また電極活物質の他に導電剤、
結着剤を加える必要がり、そのため電極活物質の量が制
限され電池の容量密度を減少させる原因となっていた。
そこで、多孔体状等の三次元構造を有する導電性基体を
用い、この表面に炭素質材料を気相堆積させ、これを所
定の厚みになるように圧縮成形して活物質を高密度化し
た薄型の電極を用いることも行われている。
（ハ）発明が解決しようとする課題 電池用電極は、電池構成前に、電極活性のさらなる向上
を意図して予め所定の電解液中で電荷担体イオンを活物
質中に電気化学的にドーピングする処理が行われること
が多く、ことに黒鉛等の炭素質材料の活物質として用い
た場合には、この炭素質材料と可逆的に層間挿入可能な
電荷担体イオンを挿入する処理、いわゆる化成処理が行
われる。
しかしながら、前記した三次元構造を有する導電性基体
を炭素質材料に電荷担体イオンが層間挿入されない状態
で圧縮成形に付すことにより薄型の電極を得、この後に
この薄型の電極を電解液中で化成処理した場合には、活
物質の体積変化や成形時の圧縮応力が緩和等により電極
寸法に著しい変化が生じて電池構成時に支障が生じ易
く、電極全体形状が崩れたり割れを生じる場合もあっ
た。また、このような電極を用いて電池を構成した後に
おいても、電極の機械的強度即ち形状安定性が不充分で
電池耐久性の点で満足できる電池を得ることは困難であ
った。
この発明は上記問題を解決するためになされたものであ
り、高い容量密度を有し、形状安定性が良好な薄形電極
を簡便に、かつ崩れや割れなどが無く歩留りよく製造で
きる電池用電極の製造方法を提供しようとするものであ
る。
（ニ）課題を解決するための手段 本発明者らは、上記観点から鋭意研究を行った結果、上
記薄形の電極の圧縮成形に先立って三次元構造の炭素材
料被覆導電性基体に先に化成処理を行いこの後に圧縮成
形することにより得られる薄形状の電極が、形状保持性
が良好であると共に高い電池容量を奏する電池用の電極
として機能する事実を見出し、この発明を完成するに至
った。
かくしてこの発明によれば、三次元構造を有する導電性
基体に炭化水素類の熱分解により炭素質材料を気相堆積
した後、この導電性基体を電解液中に配設して上記炭素
質材料中に可逆的に層間挿入可能な電荷担体イオンを電
気化学的に層間挿入し、次いでこの堆積された炭素質材
料に電荷担体イオンを層間挿入した状態の導電性基体を
圧縮成形に付すことにより、薄形化及び高密度化された
炭素体電極を得ることを特徴とする電池用電極の製造方
法が提供される。
この発明においては、まず、炭化水素類の熱分解により
三次元構造を有する導電性基体に炭素質材料を気相堆積
する。
この発明に用いる炭素質材料は、炭化水素類の低温熱分
解による気相堆積法により適当な基体上に堆積させるこ
とができる。このとき、出発原料である炭化水素類とし
ては、脂肪族炭化水素、芳香族炭化水素、脂環族炭化水
素等のいずれであってもよい。また、これらは、窒素原
子、酸素原子等の各種複素原子を含んでいてもよく、ハ
ロゲン原子、水酸基、スルホン酸基、ニトロ基、ニトロ
ソ基、アミノ基、アゾ基、カルボキシル基等の特性基が
付加または置換されていてもよい。低温熱分解される炭
化水素類は気化され、反応系へ給送され、反応系内で熱
分解される。熱分解される炭化水素類の濃度、及び熱分
解する温度は、出発原料とする炭化水素類により異なる
が、通常、数ミリモルパーセントの濃度及び1000℃程度
以下の温度が適当である。出発原料である炭化水素類を
気化する方法には、アルゴンガスをキャリアガスとする
バブラ法、他に種々のキャリアガスによるバブラ法、蒸
発法、昇華法等の方法がある。この発明における三次元
構造体を有する導電性基体としては、発泡体状（スポン
ジ状）、ウール状、織物状、不織布状、ネット状等のい
ずれの形態であっても良く、少なくとも外部より加えら
れる圧力により圧縮されて形状を変えることができる加
工性を有し、かつ、導電性を有するもの、または導電性
を有する材料で表面を被覆しているものであればよい。
この発明においては、前記のように炭素質材料を堆積し
て得られた導電性基体を電解液中に配設して上記炭素質
材料中に可逆的に層間挿入可能な電荷担体イオンを電気
化学的に層間挿入する。電気化学的に層間挿入（インタ
ーカレーション）する方法としては、通常、電解液の入
った電解セル中に試料極及び対極を浸漬し、対向させ通
電する。例えば、非水電解液電池の負極として該電極を
用いるならば対極及び参照極にリチウムを用い、３極法
にて該電極に対してカソーディック方向に電流を流す。
通電法は定電流法、定電位法等が挙げられる。この発明
における電解液としてはプロピレンカーボネート、エチ
レンカーボネート、テトラヒドロフラン、２−メチルテ
トラヒドロフラン、γ−ブチルラクトン、ジメチルスル
フォキシド、1,2−ジメトキシエタン、1,3−ジオキシソ
ラン、等の非プロトン性有機溶媒に過塩素酸リチウム、
ホウフッ化リチウム、六フッ化ヒ酸リチウム、六フッ化
リン酸リチウム、トリフルオロメタンスルホン酸リチウ
ム等の軽金属イオンをカチオンとする電解質を溶かした
溶液が用いられる。この発明の可逆的に層間挿入可能な
電荷担体イオンとしてはアルカリ金属、アルカリ土類金
属、希土類金属等のドナー型のイオン及びハロゲン、ハ
ロゲン化合物、金属酸化物、酸素酸、水素化物等のアク
セプター型のイオンを用いることができる。
この発明においては、前記のように堆積された炭素質材
料に電荷担体イオンが層間挿入された状態の導電性基体
を圧縮成形に付すことにより、薄形化及び高密度化され
た炭素体電極を得る。圧縮はローラー圧延、プレス等の
押圧手段により達成される。電極は圧縮により、三次元
構造体の圧縮限界まで任意に制御でき、この範囲内で意
図する厚味の成型体を適宜得ることができる。
（ホ）作用 この発明によれば、電極活物質である炭素質材料を電荷
集電体である導電性基体に直接堆積し、電気的、機械的
に連結されるので、結着剤や導電剤が不要であり、高容
量化が可能になる。さらに、この電極は堆積された炭素
質材料に電荷担体イオンを層間挿入した状態の導電性基
体を圧縮成形して製造するので電荷担体イオンの層間挿
入によって炭素質材料が膨張した状態の導電性基体を圧
縮成形して所定寸法にし、充電状態で電池内に組み込ま
れることになり、放電後の充電においても炭素質材料の
膨張によるストレスが無いので、寸法精度が良く、強度
に優れる。
（ヘ）実施例 以下実施例により本発明をさらに詳細に説明する。な
お、本発明は以下の実施例で制限されるものではない。
実施例１ まず、炭素質材料堆積装置を示す第１図に従ってこの発
明の実施例を説明する。炭化水素ガス供給口3Aと排気口
９を有し加熱炉８を貫通するように設けられた反応管４
の中の試料ホルダー７に縦18mm、横28mm、厚さ1.5mmの
発泡ニッケル板を載置し、反応管内を、排気設備10によ
って排気し、加熱炉によって1000℃に昇温した。脱水処
理を施し、さらに真空移送によって蒸留精製したベンゼ
ンを収納したバブル容器１にアルゴンガス供給器２より
アルゴンガスを供給し、ベンゼンのバブルを行う。そし
て、気化したベンゼンをパイレックス製供給管３に通
し、石英製反応管４へ供給した。このとき、バブル容器
１をベンゼンの蒸発による吸熱分だけ加熱すうことによ
り温度を一定に保ち、また、ニードル弁5,6によりベン
ゼン量を調整して供給されるベンゼンを熱分解し、約60
分間炭素材料を発泡ニッケル板上に堆積させた。熱分解
後に、反応管４内に残留するガスは、排気口９から除去
した。
次に、このように炭素質材料を堆積させた発泡ニッケル
板を第２図に示す電解槽16による装置を用い、化成し
た。炭素体電極11は集電棒12により固定されている。対
極13及び参照極14にはリチウム電極を用い、電解液15に
は1Mの過塩素酸リチウムを溶質として含むプロピレンカ
ーボネート溶液を用いた。この発明の電極を対極である
リチウム極と外部回路でリード線をつないだ状態で一夜
放置したところ、リチウム電極に対し、30mVの電位を示
した。
次に、第３図に示すように化成した炭素質材料を有する
発泡ニッケル板17をローラ圧延機の圧送ローラ18により
圧延を行い、厚さ0.2mmに成型して電極を得た。さらに
所定の形状（15×25mm）に切断することによりこの発明
の電極を得た。
上記の方法で作製した電極について、リチウム極に対し
2.5Vまで放置したところ、該炭素質材料1gに対し、290m
Ahという高い放電容量を得た。すなわち、この発明の電
極が化成後の圧縮・成型にもかかわらず、リチウムを良
く吸蔵していたことがわかった。さらに、サイクル寿命
を調べる目的でリチウム電極に対し、0Vまで充電し、2.
5Vまで放電する充放電サイクルを繰り返したところ、20
0回以上を繰り返しても放電電気量の低下はほとんどみ
られず、充放電サイクル寿命は優れていた。
（ト）発明の効果 この発明の電池用電極の製造方法によれば、高い容量密
度を有し、また長期間にわたる充電・放電の繰返しによ
っても炭素質材料の膨張によるストレスが無く、変形や
崩壊がなく劣化が起らない電極の製造法を提供すること
ができる。この発明の方法で得られた電極を用いて電池
を構成することによりエネルギー密度が高く、サイクル
寿命の優れた電池を得ることができる。さらに、電池組
立時において、高精度の寸法・形状を有した電極を用い
るために、組立時における内部短絡などによる不良の発
生が抑えられ、製造工程の歩留が飛躍的に向上する。
【図面の簡単な説明】
第１図はこの発明における一工程に用いる炭素質材料堆
積装置の説明図、第２図はこの発明の炭素体電極を化成
するため及び放電容量、電位を測定するために用いた電
解槽の説明図、第３図はこの発明における一工程である
ローラー圧延状態を示す斜視図である。 １……バブル容器、２……アルゴンガス供給器、３……
供給管、3A……供給口、４……反応管、5,6……ニード
ル弁、７……試料ホルダー、８……加熱炉、９……排気
口、10……排気設備、11……炭素体電極、12……集電
棒、13……リチウム対極、14……リチウム参照極、15…
…電解液、16……電解槽、17……炭素質材料を有する発
泡ニッケル板、18……圧送ローラー。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】三次元構造を有する導電性基体に炭化水素
    類の熱分解により炭素質材料を気相堆積した後、この導
    電性基体を電解液中に配設して上記炭素質材料中に可逆
    的に層間挿入可能な電荷担体イオンを電気化学的に層間
    挿入し、次いでこの堆積された炭素質材料に電荷担体イ
    オンを層間挿入した状態の導電性基体を圧縮成形に付す
    ことにより、薄型化及び高密度化された炭素体電極を得
    ることを特徴とする電池用電極の製造方法。
JP63138155A 1988-06-03 1988-06-03 電池用電極の製造方法 Expired - Fee Related JPH0779023B2 (ja)

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