JPH0757714A - 電解質シート - Google Patents
電解質シートInfo
- Publication number
- JPH0757714A JPH0757714A JP22640593A JP22640593A JPH0757714A JP H0757714 A JPH0757714 A JP H0757714A JP 22640593 A JP22640593 A JP 22640593A JP 22640593 A JP22640593 A JP 22640593A JP H0757714 A JPH0757714 A JP H0757714A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- propylene carbonate
- dimethoxyethane
- film
- acrylonitrile
- room temperature
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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Classifications
-
- Y02E60/12—
Landscapes
- Cell Separators (AREA)
- Primary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 高い伝導度を有する固体状の電解質シートを
提供する。 【構成】 アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アク
リル酸ブチルおよびメタクリル酸メチルよりなる群から
選択されるモノマーとアクリロニトリルとの共重合体、
アルカリ金属塩を溶解したプロピレンカーボネートとジ
メトキシエタンの混合溶媒を含む電解質シート。プロピ
レンカーボネートとジメトキシエタンの混合比は、体積
比１００：１から６０：４０にする。
提供する。 【構成】 アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アク
リル酸ブチルおよびメタクリル酸メチルよりなる群から
選択されるモノマーとアクリロニトリルとの共重合体、
アルカリ金属塩を溶解したプロピレンカーボネートとジ
メトキシエタンの混合溶媒を含む電解質シート。プロピ
レンカーボネートとジメトキシエタンの混合比は、体積
比１００：１から６０：４０にする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、電池、キャパシタ、セ
ンサー、表示素子、記録素子などの電気化学素子に用い
られる電解質シートに関する。
ンサー、表示素子、記録素子などの電気化学素子に用い
られる電解質シートに関する。
【０００２】
【従来の技術】シート状の電解質を用いることにより、
Ａ４版、Ｂ５版などの大面積でしかも薄型の電池、電気
二重層キャパシタ、あるいはエレクトロクロミック表示
素子などの電気化学デバイスを得ることができる。この
ような目的に合った電解質として、ポリアクリロニトリ
ルにアルカリ金属塩と液体状の可塑剤を添加したイオン
伝導性の固体状電解質が提案されている。例えば、Ｊ．
Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｖ
ｏｌ．２７，ｐｐ．４１９１−４１９８（１９８２）に
は、ポリアクリロニトリルに過塩素酸リチウムとプロピ
レンカーボネート、エチレンカーボネートまたはＮ，
Ｎ’−ジメチルホルムアミドを加えたシート状電解質が
提案されており、そのイオン伝導度は室温において１０
ー4〜１０ー6Ｓ／ｃｍであることが示されている。また、
Ｊ．Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｖｏｌ．１３
７，１６５７−１６５８（１９９０）には、過塩素酸リ
チウムを溶解したプロピレンカーボネートとエチレンカ
ーボネートの両方をポリアクリロニトリルなどのポリマ
ーに加えてシート化した電解質は、室温において１０ー3
Ｓ／ｃｍの伝導度を示すことが述べられている。
Ａ４版、Ｂ５版などの大面積でしかも薄型の電池、電気
二重層キャパシタ、あるいはエレクトロクロミック表示
素子などの電気化学デバイスを得ることができる。この
ような目的に合った電解質として、ポリアクリロニトリ
ルにアルカリ金属塩と液体状の可塑剤を添加したイオン
伝導性の固体状電解質が提案されている。例えば、Ｊ．
Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｖ
ｏｌ．２７，ｐｐ．４１９１−４１９８（１９８２）に
は、ポリアクリロニトリルに過塩素酸リチウムとプロピ
レンカーボネート、エチレンカーボネートまたはＮ，
Ｎ’−ジメチルホルムアミドを加えたシート状電解質が
提案されており、そのイオン伝導度は室温において１０
ー4〜１０ー6Ｓ／ｃｍであることが示されている。また、
Ｊ．Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｖｏｌ．１３
７，１６５７−１６５８（１９９０）には、過塩素酸リ
チウムを溶解したプロピレンカーボネートとエチレンカ
ーボネートの両方をポリアクリロニトリルなどのポリマ
ーに加えてシート化した電解質は、室温において１０ー3
Ｓ／ｃｍの伝導度を示すことが述べられている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】これらの電解質は、ア
ルカリ金属塩を非プロトン性の有機溶媒に溶解した電解
液に代えて上述の電気化学素子に用いるためには、伝導
度が十分ではなかった。プロピレンカーボネート、エチ
レンカーボネート、Ｎ，Ｎ’−ジメチルホルムアミドな
どの単独溶媒やプロピレンカーボネートとエチレンカー
ボネートの混合溶媒を用いた電解質の伝導度が低いの
は、これら溶媒が高粘度であることが原因の一つと考え
られる。伝導度を上げる目的で低粘度溶媒を混合した場
合、例えばプロピレンカーボネートとジメトキシエタン
の混合溶媒は、アクリロニトリルの重合体を溶解せず、
固体状の電解質が得られ難いという欠点を有していた。
ルカリ金属塩を非プロトン性の有機溶媒に溶解した電解
液に代えて上述の電気化学素子に用いるためには、伝導
度が十分ではなかった。プロピレンカーボネート、エチ
レンカーボネート、Ｎ，Ｎ’−ジメチルホルムアミドな
どの単独溶媒やプロピレンカーボネートとエチレンカー
ボネートの混合溶媒を用いた電解質の伝導度が低いの
は、これら溶媒が高粘度であることが原因の一つと考え
られる。伝導度を上げる目的で低粘度溶媒を混合した場
合、例えばプロピレンカーボネートとジメトキシエタン
の混合溶媒は、アクリロニトリルの重合体を溶解せず、
固体状の電解質が得られ難いという欠点を有していた。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、従来のアクリ
ロニトリルの単独重合体に代えて、特定のアクリロニト
リルの共重合体を用い、これと特定の混合溶媒とを組み
合わせることにより上記の目的を達成しようとするもの
である。すなわち、本発明は、アクリル酸メチル、アク
リル酸エチル、アクリル酸ブチルおよびメタクリル酸メ
チルよりなる群から選択されるモノマーとアクリロニト
リルとの共重合体と、アルカリ金属塩を溶解したプロピ
レンカーボネートとジメトキシエタンの混合溶媒を含む
電解質シートである。特に、プロピレンカーボネートと
ジメトキシエタンの混合比は、体積比で１００：１から
６０：４０の間であることが好ましい。
ロニトリルの単独重合体に代えて、特定のアクリロニト
リルの共重合体を用い、これと特定の混合溶媒とを組み
合わせることにより上記の目的を達成しようとするもの
である。すなわち、本発明は、アクリル酸メチル、アク
リル酸エチル、アクリル酸ブチルおよびメタクリル酸メ
チルよりなる群から選択されるモノマーとアクリロニト
リルとの共重合体と、アルカリ金属塩を溶解したプロピ
レンカーボネートとジメトキシエタンの混合溶媒を含む
電解質シートである。特に、プロピレンカーボネートと
ジメトキシエタンの混合比は、体積比で１００：１から
６０：４０の間であることが好ましい。
【０００５】
【作用】本発明は、非プロトン性有機溶媒として、プロ
ピレンカーボネートとジメトキシエタンの混合溶媒、中
でも混合比として１００：１から６０：４０の体積比を
選択することで、アクリロニトリルとアクリル酸メチ
ル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチルなどとの共重
合体の溶解を可能にし、また、ジメトキシエタンを混合
することによって伝導度を向上するものである。
ピレンカーボネートとジメトキシエタンの混合溶媒、中
でも混合比として１００：１から６０：４０の体積比を
選択することで、アクリロニトリルとアクリル酸メチ
ル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチルなどとの共重
合体の溶解を可能にし、また、ジメトキシエタンを混合
することによって伝導度を向上するものである。
【０００６】
【実施例】以下、本発明の詳細を具体例にて説明する。 ［実施例１］プロピレンカーボネート９ｍｌとジメトキ
シエタン１ｍｌの混合溶媒に過塩素酸リチウム１．１ｇ
を溶解し、この電解液にアクリロニトリルとアクリル酸
メチルの共重合体（共重合比９０：１０、分子量５５，
０００）２．０ｇを常温で分散させる。この液を開放系
で１００℃に加熱し、粘性のある透明な溶液を得る。こ
の溶液６ｇを直径８．５ｃｍのガラスシャーレ上に流し
入れ、−２０℃で一晩冷却することにより、常温に戻し
ても溶けることのない透明で強靱な膜が得られる。な
お、膜の作製は、アルゴン雰囲気下のドライボックス中
で行なう。上記のようにして得られた厚さ０．５ｍｍの
膜に含まれるプロピレンカーボネートとジメトキシエタ
ンの量比を調べたところ、体積比に換算して９．０：
０．５であった。また、この膜の伝導度を測定したとこ
ろ、６×１０ー3Ｓ／ｃｍであった。
シエタン１ｍｌの混合溶媒に過塩素酸リチウム１．１ｇ
を溶解し、この電解液にアクリロニトリルとアクリル酸
メチルの共重合体（共重合比９０：１０、分子量５５，
０００）２．０ｇを常温で分散させる。この液を開放系
で１００℃に加熱し、粘性のある透明な溶液を得る。こ
の溶液６ｇを直径８．５ｃｍのガラスシャーレ上に流し
入れ、−２０℃で一晩冷却することにより、常温に戻し
ても溶けることのない透明で強靱な膜が得られる。な
お、膜の作製は、アルゴン雰囲気下のドライボックス中
で行なう。上記のようにして得られた厚さ０．５ｍｍの
膜に含まれるプロピレンカーボネートとジメトキシエタ
ンの量比を調べたところ、体積比に換算して９．０：
０．５であった。また、この膜の伝導度を測定したとこ
ろ、６×１０ー3Ｓ／ｃｍであった。
【０００７】［実施例２］プロピレンカーボネート８ｍ
ｌとジメトキシエタン２ｍｌの混合溶媒に過塩素酸リチ
ウム１．１ｇを溶解し、この電解液にアクリロニトリル
とアクリル酸エチルの共重合体（共重合比９０：１０、
分子量５１，０００）２．０ｇを常温で分散させる。こ
の液を開放系で１００℃に加熱し、粘性のある透明な溶
液を得る。この溶液５ｇを直径８．５ｃｍのガラスシャ
ーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却することによ
り、常温に戻しても溶けることのない透明で強靱な膜が
得られる。なお、膜の作製は、アルゴン雰囲気下のドラ
イボックス中で行なう。上記のようにして得られた厚さ
０．４ｍｍの膜に含まれるプロピレンカーボネートとジ
メトキシエタンの量比は、体積比に換算して８．０：
１．３であり、この膜の伝導度は７×１０ー3Ｓ／ｃｍで
あった。
ｌとジメトキシエタン２ｍｌの混合溶媒に過塩素酸リチ
ウム１．１ｇを溶解し、この電解液にアクリロニトリル
とアクリル酸エチルの共重合体（共重合比９０：１０、
分子量５１，０００）２．０ｇを常温で分散させる。こ
の液を開放系で１００℃に加熱し、粘性のある透明な溶
液を得る。この溶液５ｇを直径８．５ｃｍのガラスシャ
ーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却することによ
り、常温に戻しても溶けることのない透明で強靱な膜が
得られる。なお、膜の作製は、アルゴン雰囲気下のドラ
イボックス中で行なう。上記のようにして得られた厚さ
０．４ｍｍの膜に含まれるプロピレンカーボネートとジ
メトキシエタンの量比は、体積比に換算して８．０：
１．３であり、この膜の伝導度は７×１０ー3Ｓ／ｃｍで
あった。
【０００８】［実施例３］プロピレンカーボネート９ｍ
ｌとジメトキシエタン１ｍｌの混合溶媒に四フッ化ホウ
酸リチウム０．９４ｇを溶解し、この電解液にアクリロ
ニトリルとアクリル酸ブチルの共重合体（共重合比９
０：１０、分子量６１，０００）２．０ｇを常温で分散
させる。この液を開放系で１００℃に加熱し、粘性のあ
る透明な溶液を得る。この溶液８ｇを直径８．５ｃｍの
ガラスシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却する
ことにより、常温に戻しても溶けることのない透明で強
靱な膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のド
ライボックス中で行なう。上記のようにして得られた厚
さ０．７ｍｍの膜に含まれるプロピレンカーボネートと
ジメトキシエタンの量比は、体積比に換算して９．０：
０．６であり、この膜の伝導度は５×１０ー3Ｓ／ｃｍで
あった。
ｌとジメトキシエタン１ｍｌの混合溶媒に四フッ化ホウ
酸リチウム０．９４ｇを溶解し、この電解液にアクリロ
ニトリルとアクリル酸ブチルの共重合体（共重合比９
０：１０、分子量６１，０００）２．０ｇを常温で分散
させる。この液を開放系で１００℃に加熱し、粘性のあ
る透明な溶液を得る。この溶液８ｇを直径８．５ｃｍの
ガラスシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却する
ことにより、常温に戻しても溶けることのない透明で強
靱な膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のド
ライボックス中で行なう。上記のようにして得られた厚
さ０．７ｍｍの膜に含まれるプロピレンカーボネートと
ジメトキシエタンの量比は、体積比に換算して９．０：
０．６であり、この膜の伝導度は５×１０ー3Ｓ／ｃｍで
あった。
【０００９】［実施例４］プロピレンカーボネート８ｍ
ｌとジメトキシエタン２ｍｌの混合溶媒に四フッ化ホウ
酸リチウム０．９４ｇを溶解し、この電解液にアクリロ
ニトリルとメタクリル酸メチルの共重合体（共重合比９
０：１０、分子量５５，０００）２．０ｇを常温で分散
させる。この液を開放系で１００℃に加熱し、粘性のあ
る透明な溶液を得る。この溶液５ｇを直径８．５ｃｍの
ガラスシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却する
ことにより、常温に戻しても溶けることのない透明で強
靱な膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のド
ライボックス中で行なう。上記のようにして得られた厚
さ０．４ｍｍの膜に含まれるプロピレンカーボネートと
ジメトキシエタンの量比は、体積比に換算して８．０：
１．１であり、この膜の伝導度は６×１０ー3Ｓ／ｃｍで
あった。
ｌとジメトキシエタン２ｍｌの混合溶媒に四フッ化ホウ
酸リチウム０．９４ｇを溶解し、この電解液にアクリロ
ニトリルとメタクリル酸メチルの共重合体（共重合比９
０：１０、分子量５５，０００）２．０ｇを常温で分散
させる。この液を開放系で１００℃に加熱し、粘性のあ
る透明な溶液を得る。この溶液５ｇを直径８．５ｃｍの
ガラスシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却する
ことにより、常温に戻しても溶けることのない透明で強
靱な膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のド
ライボックス中で行なう。上記のようにして得られた厚
さ０．４ｍｍの膜に含まれるプロピレンカーボネートと
ジメトキシエタンの量比は、体積比に換算して８．０：
１．１であり、この膜の伝導度は６×１０ー3Ｓ／ｃｍで
あった。
【００１０】［比較例１］プロピレンカーボネート１０
ｍｌに過塩素酸リチウム１．１ｇを溶解した電解液にア
クリロニトリルとアクリル酸メチルの共重合体（共重合
比９０：１０、分子量５５，０００）２．０ｇを常温で
分散させる。この液を１００℃に加熱し、粘性のある透
明な溶液を得る。この溶液６ｇを直径８．５ｃｍのガラ
スシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却すること
により、常温に戻しても溶けることのない透明で強靱な
膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のドライ
ボックス中で行なう。このようにして得られた厚さ０．
５ｍｍの膜の伝導度は１×１０ー3Ｓ／ｃｍであった。
ｍｌに過塩素酸リチウム１．１ｇを溶解した電解液にア
クリロニトリルとアクリル酸メチルの共重合体（共重合
比９０：１０、分子量５５，０００）２．０ｇを常温で
分散させる。この液を１００℃に加熱し、粘性のある透
明な溶液を得る。この溶液６ｇを直径８．５ｃｍのガラ
スシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却すること
により、常温に戻しても溶けることのない透明で強靱な
膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のドライ
ボックス中で行なう。このようにして得られた厚さ０．
５ｍｍの膜の伝導度は１×１０ー3Ｓ／ｃｍであった。
【００１１】［比較例２］プロピレンカーボネート６ｍ
ｌとエチレンカーボネート４ｍｌの混合溶媒に過塩素酸
リチウム１．１ｇを溶解した電解液にアクリロニトリル
とアクリル酸エチルの共重合体（共重合比９０：１０、
分子量５１，０００）２．０ｇを常温で分散させる。こ
の液を１００℃に加熱し、粘性のある透明な溶液を得
る。この溶液５ｇを直径８．５ｃｍのガラスシャーレ上
に流し入れ、−２０℃で一晩冷却することにより、常温
に戻しても溶けることのない透明で強靱な膜が得られ
る。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のドライボックス中
で行なう。このようにして得られた厚さ０．４ｍｍの膜
の伝導度は２×１０ー3Ｓ／ｃｍであった。
ｌとエチレンカーボネート４ｍｌの混合溶媒に過塩素酸
リチウム１．１ｇを溶解した電解液にアクリロニトリル
とアクリル酸エチルの共重合体（共重合比９０：１０、
分子量５１，０００）２．０ｇを常温で分散させる。こ
の液を１００℃に加熱し、粘性のある透明な溶液を得
る。この溶液５ｇを直径８．５ｃｍのガラスシャーレ上
に流し入れ、−２０℃で一晩冷却することにより、常温
に戻しても溶けることのない透明で強靱な膜が得られ
る。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のドライボックス中
で行なう。このようにして得られた厚さ０．４ｍｍの膜
の伝導度は２×１０ー3Ｓ／ｃｍであった。
【００１２】［比較例３］プロピレンカーボネート１０
ｍｌに四フッ化ホウ酸リチウム０．９４ｇを溶解した電
解液にアクリロニトリルとアクリル酸ブチルの共重合体
（共重合比９０：１０、分子量６１，０００）２．０ｇ
を常温で分散させる。この液を１００℃に加熱し、粘性
のある透明な溶液を得る。この溶液８ｇを直径８．５ｃ
ｍのガラスシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却
することにより、常温に戻しても溶けることのない透明
で強靱な膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下
のドライボックス中で行なう。このようにして得られた
厚さ０．７ｍｍの膜の伝導度は１×１０ー3Ｓ／ｃｍであ
った。
ｍｌに四フッ化ホウ酸リチウム０．９４ｇを溶解した電
解液にアクリロニトリルとアクリル酸ブチルの共重合体
（共重合比９０：１０、分子量６１，０００）２．０ｇ
を常温で分散させる。この液を１００℃に加熱し、粘性
のある透明な溶液を得る。この溶液８ｇを直径８．５ｃ
ｍのガラスシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却
することにより、常温に戻しても溶けることのない透明
で強靱な膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下
のドライボックス中で行なう。このようにして得られた
厚さ０．７ｍｍの膜の伝導度は１×１０ー3Ｓ／ｃｍであ
った。
【００１３】［比較例４］プロピレンカーボネート８ｍ
ｌとＮ，Ｎ’ジメチルホルムアミド２ｍｌの混合溶媒に
四フッ化ホウ酸リチウム０．９４ｇを溶解した電解液に
アクリロニトリルとメタクリル酸メチルの共重合体（共
重合比９０：１０、分子量５５，０００）２．０ｇを常
温で分散させる。この液を１００℃に加熱し、粘性のあ
る透明な溶液を得る。この溶液５ｇを直径８．５ｃｍの
ガラスシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却する
ことにより、常温に戻しても溶けることのない透明で強
靱な膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のド
ライボックス中で行なう。このようにして得られた厚さ
０．４ｍｍの膜の伝導度は２×１０ー3Ｓ／ｃｍであっ
た。
ｌとＮ，Ｎ’ジメチルホルムアミド２ｍｌの混合溶媒に
四フッ化ホウ酸リチウム０．９４ｇを溶解した電解液に
アクリロニトリルとメタクリル酸メチルの共重合体（共
重合比９０：１０、分子量５５，０００）２．０ｇを常
温で分散させる。この液を１００℃に加熱し、粘性のあ
る透明な溶液を得る。この溶液５ｇを直径８．５ｃｍの
ガラスシャーレ上に流し入れ、−２０℃で一晩冷却する
ことにより、常温に戻しても溶けることのない透明で強
靱な膜が得られる。膜の作製は、アルゴン雰囲気下のド
ライボックス中で行なう。このようにして得られた厚さ
０．４ｍｍの膜の伝導度は２×１０ー3Ｓ／ｃｍであっ
た。
【００１４】
【発明の効果】以上のように、本発明の電解質シート
は、有機電解液に近い高い伝導度を有し、かつ固体状で
液漏れのない電気化学素子を与えることができる。
は、有機電解液に近い高い伝導度を有し、かつ固体状で
液漏れのない電気化学素子を与えることができる。
Claims (2)
- 【請求項１】 アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、
アクリル酸ブチルおよびメタクリル酸メチルよりなる群
から選択されるモノマーとアクリロニトリルとの共重合
体、アルカリ金属塩、およびプロピレンカーボネートと
ジメトキシエタンの混合溶媒を含むことを特徴とする電
解質シート。 - 【請求項２】 プロピレンカーボネートとジメトキシエ
タンの混合比が体積比で１００：１から６０：４０の間
である請求項１記載の電解質シート。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22640593A JPH0757714A (ja) | 1993-08-18 | 1993-08-18 | 電解質シート |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22640593A JPH0757714A (ja) | 1993-08-18 | 1993-08-18 | 電解質シート |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0757714A true JPH0757714A (ja) | 1995-03-03 |
Family
ID=16844608
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22640593A Pending JPH0757714A (ja) | 1993-08-18 | 1993-08-18 | 電解質シート |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0757714A (ja) |
-
1993
- 1993-08-18 JP JP22640593A patent/JPH0757714A/ja active Pending
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