JPH0750615B2 - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- JPH0750615B2 JPH0750615B2 JP3178684A JP17868491A JPH0750615B2 JP H0750615 B2 JPH0750615 B2 JP H0750615B2 JP 3178684 A JP3178684 A JP 3178684A JP 17868491 A JP17868491 A JP 17868491A JP H0750615 B2 JPH0750615 B2 JP H0750615B2
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- fuel cell
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
- H01M8/0662—Treatment of gaseous reactants or gaseous residues, e.g. cleaning
-
- H—ELECTRICITY
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/2465—Details of groupings of fuel cells
- H01M8/247—Arrangements for tightening a stack, for accommodation of a stack in a tank or for assembling different tanks
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/24—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
- H01M8/249—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells comprising two or more groupings of fuel cells, e.g. modular assemblies
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Sustainable Energy (AREA)
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
(以下、燃料電池と云うこともある) に関するものであ
る。
(以下、燃料電池と云うこともある) に関するものであ
る。
【従来の技術】固体電解質型燃料電池は、第一世代の燐
酸型燃料電池、第二世代の溶融炭酸塩型燃料電池より進
んだ燃料電池と見なされており、第三世代燃料電池と位
置付けられている。第三世代の固体電解質型燃料電池は
燐酸型燃料電池や溶融炭酸塩型燃料電池より発電効率が
高く、出力密度を上げることが出来てさらに進んだ燃料
電池である。一般に、燃料電池においては一つのディレ
ンマが存在する。すなわち、投入燃料に対する発電効率
を上げるためには燃料消費率を上げる必要があり、通常
７０〜８５％の燃料を消費し残余を廃ガスとする。一
方、燃料電池の出力電圧はアノードとカソード間のガス
分圧比によって支配される。換言すれば、燃料の消費が
進み燃料側の燃焼残ガスである水蒸気、二酸化炭素分圧
が増加すれば電圧が下がり、空気側の残ガスである窒素
が増加すれば電圧が低下する。このことは、燃料電池の
内部抵抗の増大と電池内の温度勾配を引き起こす。なぜ
ならば、入り口における燃料ガスと酸素の分圧は高く、
出口における分圧は低い訳であるから、単セル上におい
て入り口の電圧は高く出口では低くなり、本来単セル面
に直角方向に流れるべき電流が単セル面方向にも流れる
からである。また、入り口の電圧が高く出口で低いこと
は、入り口の発電量が多く発熱量も多くなるために、大
きな温度勾配が形成されセル内に熱応力が生じることに
なる。これを防ぐために、燃料消費率を引き下げると投
入燃料に対する発電効率が低下することになり、ディレ
ンマとなる。この問題を解決するためには、燃料電池内
における燃料消費率を引き下げ、燃料電池廃ガスから、
非燃料成分炭酸ガスと水蒸気を除去し、燃料である水
素、一酸化炭素、メタンなどを濃縮してリサイクルすれ
ばよい。しかし、これを行うことは同時にリサイクルと
いう工程を導入することであり、そのために余分な動力
を必要とするのみならず、システムを複雑化する事を意
味する。そのため、従来この様な方法が実際に採用され
ることはなかった。固体電解質型燃料電池では、燃焼消
費率の上昇は燐酸型や溶融炭酸塩型に比較してより深刻
な問題を引き起こす。なぜなら、固体電解質型燃料電池
はセラミックスで構成されるために、セラミックス独特
の大型部品の製造困難と言う事情が存在するからであ
る。即ち、燐酸型や溶融炭酸塩型では単セル一枚で１、
２ｋＷの出力を発し得るセルを製作することが出来、セ
ルが大型化できるために、高い燃料消費率で電池を運転
してもセル内の温度勾配や電圧勾配が単位面積当たりで
は小さくなりさほどの障害を生じないが、固体電解質型
燃料電池では製造工程での不良品の発生を抑えるために
大型の部品を製造することは困難となり、単セルが小型
化せざるを得ない。そのため、燃料消費率をあげると狭
い面積内で燃料を消費しつくすわけであるから単位面積
当たりの温度勾配、電圧勾配が大きくなる。電圧勾配の
増大は迷走電流による発電効率の低下を招き、温度勾配
は熱応力の発生による燃料電池の破壊を引き起こす可能
性がある。脆いセラミックスで構成され、高温で作動さ
れる固体電解質燃料電池では破壊につながる熱応力の発
生は極力抑制する必要がある。燃料のリサイクルはこの
問題を解決するに有力な方法である。なぜなら、燃料か
ら炭酸ガス、水蒸気を除去してリサイクルすれば、燃料
電池内には常に高濃度の燃料が存在するから温度勾配、
電圧勾配が付きにくいからである。しかし、この方法
は、前述したとおりリサイクルという工程の増加以外
に、固体電解質型燃料電池では非常な不利益をもたら
す。固体電解質型燃料電池は約１０００度前後で運転さ
れる燃料電池である。したがって、もし燃料のリサイク
ルを行おうとすると大きな温度差の間で燃料ガスをリサ
イクルする事になり、熱交換工程が非常な負担となる。
酸型燃料電池、第二世代の溶融炭酸塩型燃料電池より進
んだ燃料電池と見なされており、第三世代燃料電池と位
置付けられている。第三世代の固体電解質型燃料電池は
燐酸型燃料電池や溶融炭酸塩型燃料電池より発電効率が
高く、出力密度を上げることが出来てさらに進んだ燃料
電池である。一般に、燃料電池においては一つのディレ
ンマが存在する。すなわち、投入燃料に対する発電効率
を上げるためには燃料消費率を上げる必要があり、通常
７０〜８５％の燃料を消費し残余を廃ガスとする。一
方、燃料電池の出力電圧はアノードとカソード間のガス
分圧比によって支配される。換言すれば、燃料の消費が
進み燃料側の燃焼残ガスである水蒸気、二酸化炭素分圧
が増加すれば電圧が下がり、空気側の残ガスである窒素
が増加すれば電圧が低下する。このことは、燃料電池の
内部抵抗の増大と電池内の温度勾配を引き起こす。なぜ
ならば、入り口における燃料ガスと酸素の分圧は高く、
出口における分圧は低い訳であるから、単セル上におい
て入り口の電圧は高く出口では低くなり、本来単セル面
に直角方向に流れるべき電流が単セル面方向にも流れる
からである。また、入り口の電圧が高く出口で低いこと
は、入り口の発電量が多く発熱量も多くなるために、大
きな温度勾配が形成されセル内に熱応力が生じることに
なる。これを防ぐために、燃料消費率を引き下げると投
入燃料に対する発電効率が低下することになり、ディレ
ンマとなる。この問題を解決するためには、燃料電池内
における燃料消費率を引き下げ、燃料電池廃ガスから、
非燃料成分炭酸ガスと水蒸気を除去し、燃料である水
素、一酸化炭素、メタンなどを濃縮してリサイクルすれ
ばよい。しかし、これを行うことは同時にリサイクルと
いう工程を導入することであり、そのために余分な動力
を必要とするのみならず、システムを複雑化する事を意
味する。そのため、従来この様な方法が実際に採用され
ることはなかった。固体電解質型燃料電池では、燃焼消
費率の上昇は燐酸型や溶融炭酸塩型に比較してより深刻
な問題を引き起こす。なぜなら、固体電解質型燃料電池
はセラミックスで構成されるために、セラミックス独特
の大型部品の製造困難と言う事情が存在するからであ
る。即ち、燐酸型や溶融炭酸塩型では単セル一枚で１、
２ｋＷの出力を発し得るセルを製作することが出来、セ
ルが大型化できるために、高い燃料消費率で電池を運転
してもセル内の温度勾配や電圧勾配が単位面積当たりで
は小さくなりさほどの障害を生じないが、固体電解質型
燃料電池では製造工程での不良品の発生を抑えるために
大型の部品を製造することは困難となり、単セルが小型
化せざるを得ない。そのため、燃料消費率をあげると狭
い面積内で燃料を消費しつくすわけであるから単位面積
当たりの温度勾配、電圧勾配が大きくなる。電圧勾配の
増大は迷走電流による発電効率の低下を招き、温度勾配
は熱応力の発生による燃料電池の破壊を引き起こす可能
性がある。脆いセラミックスで構成され、高温で作動さ
れる固体電解質燃料電池では破壊につながる熱応力の発
生は極力抑制する必要がある。燃料のリサイクルはこの
問題を解決するに有力な方法である。なぜなら、燃料か
ら炭酸ガス、水蒸気を除去してリサイクルすれば、燃料
電池内には常に高濃度の燃料が存在するから温度勾配、
電圧勾配が付きにくいからである。しかし、この方法
は、前述したとおりリサイクルという工程の増加以外
に、固体電解質型燃料電池では非常な不利益をもたら
す。固体電解質型燃料電池は約１０００度前後で運転さ
れる燃料電池である。したがって、もし燃料のリサイク
ルを行おうとすると大きな温度差の間で燃料ガスをリサ
イクルする事になり、熱交換工程が非常な負担となる。
【発明が解決しようとする課題】本発明は、燃料をリサ
イクルすることなく燃料を濃縮することによって、燃料
消費率を落とすことなく固体電解質燃料電池内の温度勾
配と電圧を可及的に均等にし、発電に伴う不可逆損失を
少なくして発電効率と出力密度を向上させ、同時に熱応
力の発生を抑制して破壊が防止された燃料電池を提供せ
んとするものである。
イクルすることなく燃料を濃縮することによって、燃料
消費率を落とすことなく固体電解質燃料電池内の温度勾
配と電圧を可及的に均等にし、発電に伴う不可逆損失を
少なくして発電効率と出力密度を向上させ、同時に熱応
力の発生を抑制して破壊が防止された燃料電池を提供せ
んとするものである。
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明の固体電解質型燃料電池は、固体電解質膜の一
面に正極膜を、他面に負極膜を積層してなる単セルの該
正極膜側および負極膜側にセパレータ膜を夫々積層し、
該正極膜とセパレータ膜との間および該負極膜とセパレ
ータ膜との間にディストリビュータを夫々設けてなる単
セルユニットを複数個集合せしめてセルスタックを構成
し、一つの該セルスタックの燃料出口が他の該セルスタ
ックの燃料入口となるように複数該セルスタックを接続
すると共に、該セルスタックの間に水素濃縮機能を有す
るガス分離膜を配設したことを特徴とするものである。
燃料電池内の温度勾配発生の最大の原因は、入り口と出
口におけるガス濃度差である。もし、燃料電池内で系外
に燃料を取り出すことなく燃料の主成分である水素と燃
焼廃ガスである炭酸ガス、水蒸気を分離濃縮することが
出来ればこの原因を除去できる。本発明者らは、水素を
硫化水素、炭酸ガス、水蒸気等と分離する研究の課程に
おいて、数百℃から１０００℃程度の高温においては微
細な貫通孔を有する膜が分離に有効であることを見いだ
しており、この膜を固体電解質燃料電池に適用すること
を発想し鋭意研究を行った。そして２〜１２０ナノメー
ター、好ましくは２０〜１００ナノメーターの多孔性ガ
ラスあるいはアルミナ膜を用いれば水素を濃縮すること
ができることを見いだしたのである。次の問題はかかる
分離膜を固体電解質燃料電池に導入することである。最
も単純な方法は、燃料電池の格納容器内に分離膜を備え
た分離器を設置することである。こうすれば、燃料ガス
を冷却することなく分離濃縮することが出来る。しか
し、この場合、燃料電池と分離器の間のガス配管が必要
となり、装置が複雑化する欠点がある。また、配管の材
質に耐熱合金を用いると、セラミックスである燃料電池
と配管の間の熱膨張率の違いが大きいために熱応力の発
生を招き、配管をセラミックスにすると脆性のため強度
的に問題がある。一方本発明者らは、前に述べた固体電
解質燃料電池における単位構成部品の小規模さが引き起
こす問題を解決するべく研究を行ってきた。この研究に
よってえられた結果から、個々の単セルあるいはスタッ
クにおける燃料消費率は例えば２５％と低く抑えても全
体としては高い燃料消費率が得られることがわかった。
すなわち、従来の方法では個々の単セルあるいはスタッ
ク内で燃料を７０〜８５％消費していたのに対して、単
セルあるいはスタックでの燃料消費率をかりに２５％と
しても、それらから排出される廃ガスを次の単セルある
いはスタックに供給することが出来るように単セルある
いはスタック同士の接続構成を工夫することによって全
体としては７０〜８５％の高い燃料消費率をうることが
可能となった。これらの方法の内、平板型固体電解質燃
料電池においては、スタックを縦、つまりセルのガス出
口と入り口が相対して、換言すると面と面ではなく端と
端が相対して接続するようにスタックを並べ、スタック
の集合体であるモジュールを構成する方法を見いだし
た。この方法によれば、複数個の単セルを積層してなる
スタックから排出された燃料ガスは、通常の燃料電池操
作方法によるごとく廃ガスとして燃料電池外に排出され
ることなく、次のスタックに供給される。この方法によ
って構成された燃料電池であれば、配管配置の困難なく
燃料電池内に分離器を設置することができる。図１は本
発明に用いられるセルスタックＴを示す。このセルスタ
ックＴは、単セル (４) を複数個積層して構成される。
そして単セル (４) はセパレータ（１）、ディストリビ
ュター（２）、燃料極、電解質膜、空気極より構成され
る単セル膜（３）およびディストリビュター（２）をテ
パレータ (１) ／ディストリビュータ (２) ／単セル三
層膜 (３) ／ディストリビュータ (２) の順に積層して
構成される。セパレータ (１) の材質としてはランタン
クロマイト、電解質膜の材質としてはイットリア安定化
ジルコニア、燃料極材質としてはニッケルジルコニアサ
ーメット、空気極材質としてはランタンマンガネート、
ディストリビュター (２) としては電極と同じ材質を用
いるのが熱膨張率の合致したよい組合せである。図１の
セルスタックＴの備えるべき条件は、図１中白地（５）
で示した部分以外は気密であることである。すなわち、
燃料の流通する部分と空気の流通する部分は相互に隔絶
されている必要があり、セルスタックの外壁も気密にシ
ールされている必要がある。この様なセルスタックは、
湿式法でも乾式法でも製作可能である。なお、図２は図
１の略記図であり、複数の単セル４−１、４−２、４−
３・・・・の積層によってセルスタックＴが構成されて
いることを略記的に示している。次に上述したセルスタ
ックを用いる本発明の燃料電池の実施例を示す。
の本発明の固体電解質型燃料電池は、固体電解質膜の一
面に正極膜を、他面に負極膜を積層してなる単セルの該
正極膜側および負極膜側にセパレータ膜を夫々積層し、
該正極膜とセパレータ膜との間および該負極膜とセパレ
ータ膜との間にディストリビュータを夫々設けてなる単
セルユニットを複数個集合せしめてセルスタックを構成
し、一つの該セルスタックの燃料出口が他の該セルスタ
ックの燃料入口となるように複数該セルスタックを接続
すると共に、該セルスタックの間に水素濃縮機能を有す
るガス分離膜を配設したことを特徴とするものである。
燃料電池内の温度勾配発生の最大の原因は、入り口と出
口におけるガス濃度差である。もし、燃料電池内で系外
に燃料を取り出すことなく燃料の主成分である水素と燃
焼廃ガスである炭酸ガス、水蒸気を分離濃縮することが
出来ればこの原因を除去できる。本発明者らは、水素を
硫化水素、炭酸ガス、水蒸気等と分離する研究の課程に
おいて、数百℃から１０００℃程度の高温においては微
細な貫通孔を有する膜が分離に有効であることを見いだ
しており、この膜を固体電解質燃料電池に適用すること
を発想し鋭意研究を行った。そして２〜１２０ナノメー
ター、好ましくは２０〜１００ナノメーターの多孔性ガ
ラスあるいはアルミナ膜を用いれば水素を濃縮すること
ができることを見いだしたのである。次の問題はかかる
分離膜を固体電解質燃料電池に導入することである。最
も単純な方法は、燃料電池の格納容器内に分離膜を備え
た分離器を設置することである。こうすれば、燃料ガス
を冷却することなく分離濃縮することが出来る。しか
し、この場合、燃料電池と分離器の間のガス配管が必要
となり、装置が複雑化する欠点がある。また、配管の材
質に耐熱合金を用いると、セラミックスである燃料電池
と配管の間の熱膨張率の違いが大きいために熱応力の発
生を招き、配管をセラミックスにすると脆性のため強度
的に問題がある。一方本発明者らは、前に述べた固体電
解質燃料電池における単位構成部品の小規模さが引き起
こす問題を解決するべく研究を行ってきた。この研究に
よってえられた結果から、個々の単セルあるいはスタッ
クにおける燃料消費率は例えば２５％と低く抑えても全
体としては高い燃料消費率が得られることがわかった。
すなわち、従来の方法では個々の単セルあるいはスタッ
ク内で燃料を７０〜８５％消費していたのに対して、単
セルあるいはスタックでの燃料消費率をかりに２５％と
しても、それらから排出される廃ガスを次の単セルある
いはスタックに供給することが出来るように単セルある
いはスタック同士の接続構成を工夫することによって全
体としては７０〜８５％の高い燃料消費率をうることが
可能となった。これらの方法の内、平板型固体電解質燃
料電池においては、スタックを縦、つまりセルのガス出
口と入り口が相対して、換言すると面と面ではなく端と
端が相対して接続するようにスタックを並べ、スタック
の集合体であるモジュールを構成する方法を見いだし
た。この方法によれば、複数個の単セルを積層してなる
スタックから排出された燃料ガスは、通常の燃料電池操
作方法によるごとく廃ガスとして燃料電池外に排出され
ることなく、次のスタックに供給される。この方法によ
って構成された燃料電池であれば、配管配置の困難なく
燃料電池内に分離器を設置することができる。図１は本
発明に用いられるセルスタックＴを示す。このセルスタ
ックＴは、単セル (４) を複数個積層して構成される。
そして単セル (４) はセパレータ（１）、ディストリビ
ュター（２）、燃料極、電解質膜、空気極より構成され
る単セル膜（３）およびディストリビュター（２）をテ
パレータ (１) ／ディストリビュータ (２) ／単セル三
層膜 (３) ／ディストリビュータ (２) の順に積層して
構成される。セパレータ (１) の材質としてはランタン
クロマイト、電解質膜の材質としてはイットリア安定化
ジルコニア、燃料極材質としてはニッケルジルコニアサ
ーメット、空気極材質としてはランタンマンガネート、
ディストリビュター (２) としては電極と同じ材質を用
いるのが熱膨張率の合致したよい組合せである。図１の
セルスタックＴの備えるべき条件は、図１中白地（５）
で示した部分以外は気密であることである。すなわち、
燃料の流通する部分と空気の流通する部分は相互に隔絶
されている必要があり、セルスタックの外壁も気密にシ
ールされている必要がある。この様なセルスタックは、
湿式法でも乾式法でも製作可能である。なお、図２は図
１の略記図であり、複数の単セル４−１、４−２、４−
３・・・・の積層によってセルスタックＴが構成されて
いることを略記的に示している。次に上述したセルスタ
ックを用いる本発明の燃料電池の実施例を示す。
【実施例】図３は本発明による図１のセルスタックのモ
ジュール構成を示す。すなわち、ひとつのスタック（Ｔ
１）の燃料の出口は次のスタック（Ｔ２）の燃料入口と
相対して接続される。燃料は入り口（Ｘ１）から入り、
Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３と流れＸ２より排出される。単セル
（４−１）は燃料に対してシールされており、単セル
（４−２）はオープンであるから、燃料と空気が相互に
混合することはない。この様な配置の利点は、個々のス
タックにおける燃料消費率を引き下げ、スタック内にお
ける電圧勾配、温度勾配を少なくしつつ全体としての燃
料消費率を高くできることである。また、燃料のガス流
路は単純な連結管（６、７）で構成することが出来て、
ガスマニフォールドの構成が単純化出来ることである。
本発明の要点は、図３中（４）で示したスタックとスタ
ックの連結管部分に水素濃縮膜（８）を設置することに
ある。このことによって、ひとつのスタック（Ｔ２）か
ら排出された廃燃料ガスから炭酸ガス、水蒸気がある程
度除去されて水素でが濃縮されたガスが次のスタック
（Ｔ３）に供給され、スタックＴ３では濃縮しない時よ
り高い発電効率が得られる。この配置の利点は全く余分
なガス配管が必要でないことにある。この様な水素濃縮
効果は貫通孔を備えた分離膜のエフユージョンフローに
よって得られる。すなわち、７００〜１０００℃程度の
温度では細い貫通孔、２〜１２０ナノメーター、好まし
くは２０〜１００ナノメーターの貫通孔を流れるガスの
透過比率は、ガスの分子量の平方根に比例してしる。し
たがって、水素と炭酸ガスでは約４．７、水素と水蒸気
では約３、水素と一酸化炭素では約３．７の透過比率が
期待される。実際の分離効率は圧力、流速、温度、膜
厚、孔径など多数の要因で変化するが、本発明者らの研
究によれば少なくとも数％から４０％の濃縮効果が得ら
れる。この分離に必要なエネルギーは圧力差で与えられ
る。したがって、モジュール内での圧力は分離を可能に
するように制御されなければならない。図３で説明する
と、入り口Ｘ１における圧力をＰ１，連結管（６）での
圧力をＰ２，連結管（７）での圧力をＰ３，濃縮膜
（８）のあとの圧力をＰ４，出口およびモジュールがお
かれている格納容器での圧力をＰ５とすると、Ｐ１＞Ｐ
２＞Ｐ３＞Ｐ４＞Ｐ５でなければガス流が逆流する。図
３では分離膜は一箇所にのみ設置されているが、複数個
設ける場合もこの関係を満たす必要がある。出口入り口
の圧力は外部から容易に制御しうるが、連結管、分離膜
における圧力はセルの圧損、連結管（７）の口径、分離
膜の透過能によって変動するので、ケースバイケースに
設計される必要がある。ガス分離膜の材質としては、前
述した細孔を有する多孔ガラスあるいはアルミナ膜でも
よいが、熱膨張率を燃料電池スタックと合致させる観点
からすればジルコニアで構成することが望ましい。固体
電解質燃料電池にとって燃料と空気のクロスリークは、
混合した部局で直ちに燃焼するために安全上は他の燃料
電池ほど深刻な問題ではないが、発電効率を高く保持す
るためには必要な条件であり、特に入り口部分では燃料
の分圧を高く保持するために重要な要請である。図３に
示した配置はこのためにも有利である。なぜなら、図４
により詳細に示すように燃料系統の気密性を保持し易い
構成が可能であるからである。図４は本発明の燃料電池
の概要を示す図であり、図４および図５は縦断面図、図
６および図７は横断面図である。すなわち図４はＣ−
Ｃ’断面図、図５はＤ−Ｄ’断面図、図６はＡ−Ａ’断
面図、図７はＢ−Ｂ’断面図である。１１は格納容器、
１２、１３は空気用ガスマニフォールド、１４、１５、
１６、１７は燃料用ガスマニフォールドを構成する部品
であり、１７はシールを兼ねるスペーサである。１８は
入り口側の空気と出口側の空気を仕切るスペーサであ
る。１９は格納容器とモジュールを電気的に絶縁し、振
動衝撃から保護するスペーサである。図中黒く塗りつぶ
した１５はスタック同士を電気的に直列に接続するため
のブスバーであると同時に燃料側のシールを兼ねてい
る。２０はガス分離膜であり、２１はスタックＴ２から
の廃ガスの格納容器への排出孔である。２２、２３は燃
料の入り口と出口である。空気出入口１２、１３は図５
では上部に備えているが、下部あるいは上下どちらでも
本質的に同じである。空気用ガスマニフォールド１２、
１３は箱を形成し向かい合って設置される。このものは
いくつかに分割して製作し、組み合わせても良い。燃料
側ガスマニフォールドを構成する部品の内、１４は上下
に設置され、セルスタックの縦断面を包み込む用に箱型
をしている。１７はセルスタック同士の電気的ショート
を防ぐと共に気密シールを行うためのものである。１７
は上端下端では１４でおおわれるが、中間ではコの字型
をした１６でさらにカバーされる。１６、１７とセルス
タックの間に接合材をつめて気密シールを効果的にする
ためである。また、１５と１５’は板状であって、１５
はブスバー兼シール用スペーサ、１５’は絶縁用兼シー
ル用スペーサであり、１５と等価位置に設置されるジル
コニアなどの絶縁体である。この様に配列構成されたモ
ジュールにおいては、分離膜２０を連結管１６、１７の
ところに設置するだけの簡単な方法で水素の濃縮効果が
得られることである。すなわち、燃料は２２、もしくは
２３から供給され、セルスタック、Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３の
燃料側通路を次々に上昇もしくは下降することによって
長いガス流路が提供され、小さなセルでも単位面積当り
の電圧勾配、温度勾配が減少されると同時に、分離膜２
０において水素が濃縮されより効果的になる。
ジュール構成を示す。すなわち、ひとつのスタック（Ｔ
１）の燃料の出口は次のスタック（Ｔ２）の燃料入口と
相対して接続される。燃料は入り口（Ｘ１）から入り、
Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３と流れＸ２より排出される。単セル
（４−１）は燃料に対してシールされており、単セル
（４−２）はオープンであるから、燃料と空気が相互に
混合することはない。この様な配置の利点は、個々のス
タックにおける燃料消費率を引き下げ、スタック内にお
ける電圧勾配、温度勾配を少なくしつつ全体としての燃
料消費率を高くできることである。また、燃料のガス流
路は単純な連結管（６、７）で構成することが出来て、
ガスマニフォールドの構成が単純化出来ることである。
本発明の要点は、図３中（４）で示したスタックとスタ
ックの連結管部分に水素濃縮膜（８）を設置することに
ある。このことによって、ひとつのスタック（Ｔ２）か
ら排出された廃燃料ガスから炭酸ガス、水蒸気がある程
度除去されて水素でが濃縮されたガスが次のスタック
（Ｔ３）に供給され、スタックＴ３では濃縮しない時よ
り高い発電効率が得られる。この配置の利点は全く余分
なガス配管が必要でないことにある。この様な水素濃縮
効果は貫通孔を備えた分離膜のエフユージョンフローに
よって得られる。すなわち、７００〜１０００℃程度の
温度では細い貫通孔、２〜１２０ナノメーター、好まし
くは２０〜１００ナノメーターの貫通孔を流れるガスの
透過比率は、ガスの分子量の平方根に比例してしる。し
たがって、水素と炭酸ガスでは約４．７、水素と水蒸気
では約３、水素と一酸化炭素では約３．７の透過比率が
期待される。実際の分離効率は圧力、流速、温度、膜
厚、孔径など多数の要因で変化するが、本発明者らの研
究によれば少なくとも数％から４０％の濃縮効果が得ら
れる。この分離に必要なエネルギーは圧力差で与えられ
る。したがって、モジュール内での圧力は分離を可能に
するように制御されなければならない。図３で説明する
と、入り口Ｘ１における圧力をＰ１，連結管（６）での
圧力をＰ２，連結管（７）での圧力をＰ３，濃縮膜
（８）のあとの圧力をＰ４，出口およびモジュールがお
かれている格納容器での圧力をＰ５とすると、Ｐ１＞Ｐ
２＞Ｐ３＞Ｐ４＞Ｐ５でなければガス流が逆流する。図
３では分離膜は一箇所にのみ設置されているが、複数個
設ける場合もこの関係を満たす必要がある。出口入り口
の圧力は外部から容易に制御しうるが、連結管、分離膜
における圧力はセルの圧損、連結管（７）の口径、分離
膜の透過能によって変動するので、ケースバイケースに
設計される必要がある。ガス分離膜の材質としては、前
述した細孔を有する多孔ガラスあるいはアルミナ膜でも
よいが、熱膨張率を燃料電池スタックと合致させる観点
からすればジルコニアで構成することが望ましい。固体
電解質燃料電池にとって燃料と空気のクロスリークは、
混合した部局で直ちに燃焼するために安全上は他の燃料
電池ほど深刻な問題ではないが、発電効率を高く保持す
るためには必要な条件であり、特に入り口部分では燃料
の分圧を高く保持するために重要な要請である。図３に
示した配置はこのためにも有利である。なぜなら、図４
により詳細に示すように燃料系統の気密性を保持し易い
構成が可能であるからである。図４は本発明の燃料電池
の概要を示す図であり、図４および図５は縦断面図、図
６および図７は横断面図である。すなわち図４はＣ−
Ｃ’断面図、図５はＤ−Ｄ’断面図、図６はＡ−Ａ’断
面図、図７はＢ−Ｂ’断面図である。１１は格納容器、
１２、１３は空気用ガスマニフォールド、１４、１５、
１６、１７は燃料用ガスマニフォールドを構成する部品
であり、１７はシールを兼ねるスペーサである。１８は
入り口側の空気と出口側の空気を仕切るスペーサであ
る。１９は格納容器とモジュールを電気的に絶縁し、振
動衝撃から保護するスペーサである。図中黒く塗りつぶ
した１５はスタック同士を電気的に直列に接続するため
のブスバーであると同時に燃料側のシールを兼ねてい
る。２０はガス分離膜であり、２１はスタックＴ２から
の廃ガスの格納容器への排出孔である。２２、２３は燃
料の入り口と出口である。空気出入口１２、１３は図５
では上部に備えているが、下部あるいは上下どちらでも
本質的に同じである。空気用ガスマニフォールド１２、
１３は箱を形成し向かい合って設置される。このものは
いくつかに分割して製作し、組み合わせても良い。燃料
側ガスマニフォールドを構成する部品の内、１４は上下
に設置され、セルスタックの縦断面を包み込む用に箱型
をしている。１７はセルスタック同士の電気的ショート
を防ぐと共に気密シールを行うためのものである。１７
は上端下端では１４でおおわれるが、中間ではコの字型
をした１６でさらにカバーされる。１６、１７とセルス
タックの間に接合材をつめて気密シールを効果的にする
ためである。また、１５と１５’は板状であって、１５
はブスバー兼シール用スペーサ、１５’は絶縁用兼シー
ル用スペーサであり、１５と等価位置に設置されるジル
コニアなどの絶縁体である。この様に配列構成されたモ
ジュールにおいては、分離膜２０を連結管１６、１７の
ところに設置するだけの簡単な方法で水素の濃縮効果が
得られることである。すなわち、燃料は２２、もしくは
２３から供給され、セルスタック、Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３の
燃料側通路を次々に上昇もしくは下降することによって
長いガス流路が提供され、小さなセルでも単位面積当り
の電圧勾配、温度勾配が減少されると同時に、分離膜２
０において水素が濃縮されより効果的になる。
【発明の効果】以上のように、ひとつのブロックをなす
スタックから排出された燃料を次のブロックをなすスタ
ックに次々に供給する様に構成されたモジュール内にお
いて、ブロックとブロックを接続する部分に水素分離濃
縮機能を有する濃縮膜を配置することによって、燃料電
池内の水素濃度を高く保持し、発電効率を高くすること
が出来る。
スタックから排出された燃料を次のブロックをなすスタ
ックに次々に供給する様に構成されたモジュール内にお
いて、ブロックとブロックを接続する部分に水素分離濃
縮機能を有する濃縮膜を配置することによって、燃料電
池内の水素濃度を高く保持し、発電効率を高くすること
が出来る。
【図１】本発明におけるセルスタックの概要図である。
【図２】セルスタックの略記図である。
【図３】セルスタックの接続状態を示す説明図である。
【図４】本発明燃料電池のＣ−Ｃ’縦断面図である。
【図５】本発明燃料電池のＤ−Ｄ’縦断面図である。
【図６】本発明燃料電池のＡ−Ａ’横断面図である。
【図７】本発明燃料電池のＢ−Ｂ’横断面図である。 Ｔ セパレータ ２ ディストリビュータ ３ 単セル膜 ４ 単セル ８ 水素濃縮膜 Ｔ−１、Ｔ−２、Ｔ−３ セルスタック
Claims (1)
- 【請求項１】 固体電解質膜の一面に正極膜を、他面に
負極膜を積層してなる単セルの該正極膜側および負極膜
側にセパレータ膜を夫々積層し、該正極膜とセパレータ
膜との間および該負極膜とセパレータ膜との間にディス
トリビュータを夫々設けてなる単セルユニットを複数個
集合せしめてセルスタックを構成し、一つの該セルスタ
ックの燃料出口が他の該セルスタックの燃料入口となる
ように複数該セルスタックを接続すると共に、該セルス
タックの間に水素濃縮機能を有するガス分離膜を配設し
たことを特徴とする固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3178684A JPH0750615B2 (ja) | 1991-06-24 | 1991-06-24 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3178684A JPH0750615B2 (ja) | 1991-06-24 | 1991-06-24 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH053046A JPH053046A (ja) | 1993-01-08 |
| JPH0750615B2 true JPH0750615B2 (ja) | 1995-05-31 |
Family
ID=16052742
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3178684A Expired - Lifetime JPH0750615B2 (ja) | 1991-06-24 | 1991-06-24 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0750615B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6083636A (en) | 1994-08-08 | 2000-07-04 | Ztek Corporation | Fuel cell stacks for ultra-high efficiency power systems |
| DE19611591A1 (de) * | 1996-03-23 | 1997-09-25 | Dornier Gmbh | Hochtemperatur-Brennstoffzellen-Anlage |
| US6610434B1 (en) | 2000-08-10 | 2003-08-26 | Siemens Westinghouse Power Corporation | Segregated exhaust SOFC generator with high fuel utilization capability |
| US6572996B1 (en) | 2000-08-10 | 2003-06-03 | Siemens Westinghouse Power Corporation | Electrochemical fuel depletion means for fuel cell generators |
| JP4956890B2 (ja) * | 2003-11-25 | 2012-06-20 | トヨタ自動車株式会社 | 燃料電池 |
-
1991
- 1991-06-24 JP JP3178684A patent/JPH0750615B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH053046A (ja) | 1993-01-08 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |