JPH07245108A - 空気亜鉛電池用触媒層の製造法 - Google Patents
空気亜鉛電池用触媒層の製造法Info
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- JPH07245108A JPH07245108A JP6035661A JP3566194A JPH07245108A JP H07245108 A JPH07245108 A JP H07245108A JP 6035661 A JP6035661 A JP 6035661A JP 3566194 A JP3566194 A JP 3566194A JP H07245108 A JPH07245108 A JP H07245108A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- catalyst layer
- polyacrylic acid
- aqueous solution
- powder
- sheet
- Prior art date
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- Pending
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Inert Electrodes (AREA)
- Hybrid Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 ポリテトラフルオロエチレン樹脂粉末の量を
少量にしても触媒層構成粒子間の結着力を良好に保ち、
機械的強度に優れるとともに、触媒層中の細孔分布を良
好にして放電特性に優れた空気亜鉛電池用触媒を提供す
る。 【構成】 炭素系粉末、無機金属酸化物およびＰＴＦＥ
樹脂の各粉末からなる触媒層のシートを作製する際、液
状潤滑剤のアルコールと、ポリアクリル酸またはその
塩、ポリアクリル酸エステル、メチルセルロース、また
はカルボキシメチルセルロースのうちから選ばれた高分
子を含む水溶液とを混合し、これを前記粉末の混合物に
添加して混練するものである。
少量にしても触媒層構成粒子間の結着力を良好に保ち、
機械的強度に優れるとともに、触媒層中の細孔分布を良
好にして放電特性に優れた空気亜鉛電池用触媒を提供す
る。 【構成】 炭素系粉末、無機金属酸化物およびＰＴＦＥ
樹脂の各粉末からなる触媒層のシートを作製する際、液
状潤滑剤のアルコールと、ポリアクリル酸またはその
塩、ポリアクリル酸エステル、メチルセルロース、また
はカルボキシメチルセルロースのうちから選ばれた高分
子を含む水溶液とを混合し、これを前記粉末の混合物に
添加して混練するものである。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、空気亜鉛電池の、とく
にその正極に用いる触媒層の製造法に関するものであ
る。
にその正極に用いる触媒層の製造法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】従来、燃料電池では触媒物質を含有した
導電性物質粉末とポリテトラフルオロエチレン（以下Ｐ
ＴＦＥとする）樹脂とからなる触媒層が電極として用い
られており、この電極は前記導電性物質とＰＴＦＥ樹脂
を混合した混合物にアルコール類やグリコール類等の液
状潤滑剤を添加して混練し、これをシート状に成型した
後、シートを加熱してシート中の液状潤滑剤を揮発除去
することにより作製している。
導電性物質粉末とポリテトラフルオロエチレン（以下Ｐ
ＴＦＥとする）樹脂とからなる触媒層が電極として用い
られており、この電極は前記導電性物質とＰＴＦＥ樹脂
を混合した混合物にアルコール類やグリコール類等の液
状潤滑剤を添加して混練し、これをシート状に成型した
後、シートを加熱してシート中の液状潤滑剤を揮発除去
することにより作製している。
【０００３】また、特開昭６３−１８７５７４号公報に
はＰＴＦＥ樹脂と触媒を含有する触媒層と、ＰＴＦＥ樹
脂と無機粉末を含有する層が一体に形成されたものや、
特開平２−１７７２６４号公報にはＰＴＦＥ樹脂と炭素
粉末とからなる層と、ＰＴＦＥ樹脂と非炭素系粉末とか
らなる層が一体に形成されたものが提案されている。
はＰＴＦＥ樹脂と触媒を含有する触媒層と、ＰＴＦＥ樹
脂と無機粉末を含有する層が一体に形成されたものや、
特開平２−１７７２６４号公報にはＰＴＦＥ樹脂と炭素
粉末とからなる層と、ＰＴＦＥ樹脂と非炭素系粉末とか
らなる層が一体に形成されたものが提案されている。
【０００４】ここで、撥水性のあるＰＴＦＥ樹脂粉末は
触媒粉末や導電性粉末の結着剤として使用されており、
混練の際にＰＴＦＥ樹脂は液状潤滑剤によって膨潤し、
さらに機械的せん断力により繊維化される。このＰＴＦ
Ｅ樹脂の微細繊維によって前記粉末間を三次元的に連結
し、触媒層の機械的強度を高めている。そして、触媒層
シート成型後にシートを加熱して液状潤滑剤を揮発除去
することにより、混合した粉末間に微小細孔を多数生じ
させ、酸素ガス、電解液および触媒層とからなる気−液
−固相の三相界面を形成している。
触媒粉末や導電性粉末の結着剤として使用されており、
混練の際にＰＴＦＥ樹脂は液状潤滑剤によって膨潤し、
さらに機械的せん断力により繊維化される。このＰＴＦ
Ｅ樹脂の微細繊維によって前記粉末間を三次元的に連結
し、触媒層の機械的強度を高めている。そして、触媒層
シート成型後にシートを加熱して液状潤滑剤を揮発除去
することにより、混合した粉末間に微小細孔を多数生じ
させ、酸素ガス、電解液および触媒層とからなる気−液
−固相の三相界面を形成している。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ＰＴＦ
Ｅ樹脂粉末は撥水性が高いので、触媒層中のＰＴＦＥ樹
脂の配合比が大きくなると電解液の触媒粉末や導電性粉
末への浸透が妨げられ、これにより三相界面のバランス
が崩れて触媒層電極の放電反応効率が低下していた。
Ｅ樹脂粉末は撥水性が高いので、触媒層中のＰＴＦＥ樹
脂の配合比が大きくなると電解液の触媒粉末や導電性粉
末への浸透が妨げられ、これにより三相界面のバランス
が崩れて触媒層電極の放電反応効率が低下していた。
【０００６】一方、ＰＴＦＥ樹脂の配合比が小さいとＰ
ＴＦＥ樹脂の微細繊維による粉末間の三次元的連結強
度、すなわち結着力が低下していた。このため、ＰＴＦ
Ｅ樹脂粉末の添加量をできるだけ少なくしつつ触媒層の
機械的強度を良好に保つことが望まれていた。
ＴＦＥ樹脂の微細繊維による粉末間の三次元的連結強
度、すなわち結着力が低下していた。このため、ＰＴＦ
Ｅ樹脂粉末の添加量をできるだけ少なくしつつ触媒層の
機械的強度を良好に保つことが望まれていた。
【０００７】また、触媒層の構成粉末を液状潤滑剤とと
もに混練する際に、粉末間を結合する力が小さいと、混
練後に触媒層のシートを加熱して前記液状潤滑剤を除去
した場合、前記粉末間の結合がゆるみ、粉末間の細孔の
大きさが必要以上に大きくなっていた。そして、電解液
が細孔に浸透して細孔を塞いでしまい、粉末間への酸素
ガスの供給が妨げられて電池の放電特性が低下してい
た。
もに混練する際に、粉末間を結合する力が小さいと、混
練後に触媒層のシートを加熱して前記液状潤滑剤を除去
した場合、前記粉末間の結合がゆるみ、粉末間の細孔の
大きさが必要以上に大きくなっていた。そして、電解液
が細孔に浸透して細孔を塞いでしまい、粉末間への酸素
ガスの供給が妨げられて電池の放電特性が低下してい
た。
【０００８】本発明は、このような課題を解決するもの
であり、触媒層中のＰＴＦＥ樹脂の量を少量にしても触
媒層構成粒子間の結着力を良好に保ち、機械的強度に優
れるとともに、触媒層中の細孔分布を良好にして放電特
性に優れた空気亜鉛電池用触媒層を提供するものであ
る。
であり、触媒層中のＰＴＦＥ樹脂の量を少量にしても触
媒層構成粒子間の結着力を良好に保ち、機械的強度に優
れるとともに、触媒層中の細孔分布を良好にして放電特
性に優れた空気亜鉛電池用触媒層を提供するものであ
る。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
めに、本発明の空気亜鉛電池用触媒層の製造法は、炭素
系粉末、無機金属酸化物およびポリテトラフルオロエチ
レン樹脂の各粉末を混合する工程と、この混合物にポリ
アクリル酸またはその塩、ポリアクリル酸エステル、メ
チルセルロース、カルボキシメチルセルロースの群から
選ばれた１種の増粘剤を含む水溶液と、アルコールとを
添加して混練する工程と、この混練物をシート状に成型
する工程とからなるものである。
めに、本発明の空気亜鉛電池用触媒層の製造法は、炭素
系粉末、無機金属酸化物およびポリテトラフルオロエチ
レン樹脂の各粉末を混合する工程と、この混合物にポリ
アクリル酸またはその塩、ポリアクリル酸エステル、メ
チルセルロース、カルボキシメチルセルロースの群から
選ばれた１種の増粘剤を含む水溶液と、アルコールとを
添加して混練する工程と、この混練物をシート状に成型
する工程とからなるものである。
【００１０】
【作用】本発明の空気亜鉛電池用触媒層の製造法では、
炭素系粉末、無機金属酸化物およびＰＴＦＥ樹脂の各粉
末からなる触媒層を作製する際、液状潤滑剤のアルコー
ルと、ポリアクリル酸またはその塩、ポリアクリル酸エ
ステル、メチルセルロース、またはカルボキシメチルセ
ルロースのうちから選ばれた高分子を含む水溶液とを混
合し、これを前記粉末の混合物に添加して混練するもの
である。したがって、触媒層の撥水性が高くなることを
防ぐために触媒層中のＰＴＦＥ樹脂の配合比をできるだ
け少なくした場合でも、前記水溶液中の高分子が潤滑剤
の粘性を高めるとともに結着剤としてはたらくため、触
媒層構成粒子間の結合力を高めることができる。
炭素系粉末、無機金属酸化物およびＰＴＦＥ樹脂の各粉
末からなる触媒層を作製する際、液状潤滑剤のアルコー
ルと、ポリアクリル酸またはその塩、ポリアクリル酸エ
ステル、メチルセルロース、またはカルボキシメチルセ
ルロースのうちから選ばれた高分子を含む水溶液とを混
合し、これを前記粉末の混合物に添加して混練するもの
である。したがって、触媒層の撥水性が高くなることを
防ぐために触媒層中のＰＴＦＥ樹脂の配合比をできるだ
け少なくした場合でも、前記水溶液中の高分子が潤滑剤
の粘性を高めるとともに結着剤としてはたらくため、触
媒層構成粒子間の結合力を高めることができる。
【００１１】また、触媒層をシート状に成型した後、シ
ートを加熱してシート中のアルコールおよび前記高分子
を除去するが、前記高分子が触媒層構成粒子間の結合力
を高めているので、アルコールおよび高分子の除去後に
粉末間の結合がゆるむことはなく、粉末間の細孔が大き
くなることはない。
ートを加熱してシート中のアルコールおよび前記高分子
を除去するが、前記高分子が触媒層構成粒子間の結合力
を高めているので、アルコールおよび高分子の除去後に
粉末間の結合がゆるむことはなく、粉末間の細孔が大き
くなることはない。
【００１２】このため、触媒層中の細孔を適度な大きさ
に保って粉末間への電解液の浸透と酸素ガスの供給を良
好に行うことができ、放電特性に優れた空気亜鉛電池を
提供することができる。
に保って粉末間への電解液の浸透と酸素ガスの供給を良
好に行うことができ、放電特性に優れた空気亜鉛電池を
提供することができる。
【００１３】
【実施例】以下、本発明の実施例を説明する。
【００１４】本発明の空気亜鉛電池用触媒層の製造法を
以下に示す。まず、エタノールに濃度２重量％のポリア
クリル酸水溶液をエタノールの重量に対して、０，０．
２，０．５，０．７５，１，１．５の割合で添加した。
そして、このエタノールを、炭素系粉末４６．５重量
％、マンガン酸化物の粉末４６．５重量％、ＰＴＦＥ樹
脂粉末７重量％からなる混合物に添加した。ここで、前
記エタノールの添加量と、前記粉末の混合物の総量との
比率は１：１とした。ついで、これらを混練しこの混練
物をシート状に成型した後、各シートを１１０℃で１時
間乾燥して水やエタノールを蒸発させた。さらに、各シ
ートの片面にポリプロピレン製の空気拡散層を配した
後、これらを３１０℃で２時間乾燥し、触媒層中のポリ
アクリル酸を除去した。
以下に示す。まず、エタノールに濃度２重量％のポリア
クリル酸水溶液をエタノールの重量に対して、０，０．
２，０．５，０．７５，１，１．５の割合で添加した。
そして、このエタノールを、炭素系粉末４６．５重量
％、マンガン酸化物の粉末４６．５重量％、ＰＴＦＥ樹
脂粉末７重量％からなる混合物に添加した。ここで、前
記エタノールの添加量と、前記粉末の混合物の総量との
比率は１：１とした。ついで、これらを混練しこの混練
物をシート状に成型した後、各シートを１１０℃で１時
間乾燥して水やエタノールを蒸発させた。さらに、各シ
ートの片面にポリプロピレン製の空気拡散層を配した
後、これらを３１０℃で２時間乾燥し、触媒層中のポリ
アクリル酸を除去した。
【００１５】また、ポリアクリル酸水溶液の濃度を１重
量％とした以外は、上記と同様の触媒層を作製した。
量％とした以外は、上記と同様の触媒層を作製した。
【００１６】次に上記の各触媒層シートを用いてシート
の引張強度および電流特性を測定した。
の引張強度および電流特性を測定した。
【００１７】ここで、電流特性の測定方法は、半電池試
験セルを用い、触媒層シートの片側をネット状の集電体
に一定圧力で圧着し、触媒層側を濃度４０重量％のＫＯ
Ｈ水溶液中に浸し、空気拡散層側を空気にさらして、参
照電極にはＨｇ／ＨｇＯを、対極には白金を用いて行っ
た。また、測定電流値は空気亜鉛電池の電池電圧で０．
９Ｖに相当する電位である−２００ｍＶでの単位面積当
たりの電流値とした。
験セルを用い、触媒層シートの片側をネット状の集電体
に一定圧力で圧着し、触媒層側を濃度４０重量％のＫＯ
Ｈ水溶液中に浸し、空気拡散層側を空気にさらして、参
照電極にはＨｇ／ＨｇＯを、対極には白金を用いて行っ
た。また、測定電流値は空気亜鉛電池の電池電圧で０．
９Ｖに相当する電位である−２００ｍＶでの単位面積当
たりの電流値とした。
【００１８】また、電流値は触媒層シートを作製した後
の初度とシートを６０℃で１４日間、亜鉛粉を分散した
ゲル状電解液上に放置したものとを測定した。
の初度とシートを６０℃で１４日間、亜鉛粉を分散した
ゲル状電解液上に放置したものとを測定した。
【００１９】この結果を、ポリアクリル酸の添加による
エタノールの粘度の変化とともに（表１）および（表
２）に示す。（表１）はポリアクリル酸水溶液の濃度が
１重量％、（表２）は前記濃度が２重量％の場合であ
る。
エタノールの粘度の変化とともに（表１）および（表
２）に示す。（表１）はポリアクリル酸水溶液の濃度が
１重量％、（表２）は前記濃度が２重量％の場合であ
る。
【００２０】
【表１】
【００２１】
【表２】
【００２２】（表１）からわかるように、ポリアクリル
酸水溶液の濃度が１重量％では触媒層の粘度を少し向上
させることはできるが、触媒層シートの引張強度を高め
ることはできなかった。
酸水溶液の濃度が１重量％では触媒層の粘度を少し向上
させることはできるが、触媒層シートの引張強度を高め
ることはできなかった。
【００２３】一方、（表２）に示したように、ポリアク
リル酸水溶液の濃度を２重量％とした場合には、この水
溶液をエタノールの重量に対して０．５〜１．０の割合
で添加すると、触媒層の引張強度およびその電流特性を
向上させることができた。
リル酸水溶液の濃度を２重量％とした場合には、この水
溶液をエタノールの重量に対して０．５〜１．０の割合
で添加すると、触媒層の引張強度およびその電流特性を
向上させることができた。
【００２４】ポリアクリル酸水溶液の添加量がエタノー
ルの重量に対して０．５より小さいと、添加量が少ない
ために触媒層の強度および電流特性に向上が見られなか
った。また、ポリアクリル酸水溶液の添加量がエタノー
ルの重量に対して１より大きくなると、添加量が過剰に
なるため、この過剰のポリアクリル酸を除去した後の触
媒層では細孔の大きさが必要以上に大きくなっていた。
そして、粉末間の結着力が低下するとともに細孔中に電
解液が過剰に浸透して、酸素ガス、電解液、触媒層とか
らなる三相界面のバランスが崩れ、保存後の放電特性が
低下した。
ルの重量に対して０．５より小さいと、添加量が少ない
ために触媒層の強度および電流特性に向上が見られなか
った。また、ポリアクリル酸水溶液の添加量がエタノー
ルの重量に対して１より大きくなると、添加量が過剰に
なるため、この過剰のポリアクリル酸を除去した後の触
媒層では細孔の大きさが必要以上に大きくなっていた。
そして、粉末間の結着力が低下するとともに細孔中に電
解液が過剰に浸透して、酸素ガス、電解液、触媒層とか
らなる三相界面のバランスが崩れ、保存後の放電特性が
低下した。
【００２５】以上の結果から、エタノールに対するポリ
アクリル酸水溶液の添加量は重量比で０．５〜１．０の
範囲が良く、エタノールとポリアクリル酸水溶液を混合
溶液の粘度は６００ｍＰａ・ｓ以上であることが好まし
い。
アクリル酸水溶液の添加量は重量比で０．５〜１．０の
範囲が良く、エタノールとポリアクリル酸水溶液を混合
溶液の粘度は６００ｍＰａ・ｓ以上であることが好まし
い。
【００２６】なお、本実施例では、ポリアクリル酸水溶
液の濃度を２重量％としたが、この濃度を１．５〜２．
５重量％の範囲としても同様の効果が得られた。
液の濃度を２重量％としたが、この濃度を１．５〜２．
５重量％の範囲としても同様の効果が得られた。
【００２７】また、本実施例では増粘剤としてポリアク
リル酸を用いたが、この他にポリアクリル酸ソーダやポ
リアクリル酸エステル等のアクリル系水溶性高分子、ま
たはメチルセルロースやカルボキシメチルセルロースで
あっても同様の効果が得られ、さらにエタノール以外の
アルコール類を用いても同様の効果が得られた。
リル酸を用いたが、この他にポリアクリル酸ソーダやポ
リアクリル酸エステル等のアクリル系水溶性高分子、ま
たはメチルセルロースやカルボキシメチルセルロースで
あっても同様の効果が得られ、さらにエタノール以外の
アルコール類を用いても同様の効果が得られた。
【００２８】
【発明の効果】以上のように、本発明の空気亜鉛電池用
触媒層の製造法は、炭素系粉末、無機金属酸化物および
ＰＴＦＥ樹脂の各粉末からなる触媒層のシートを作製す
る際、液状潤滑剤のアルコールと、ポリアクリル酸また
はその塩、ポリアクリル酸エステル、メチルセルロー
ス、またはカルボキシメチルセルロースのうちから選ば
れた高分子を含む水溶液とを混合し、これを前記粉末の
混合物に添加して混練するものである。したがって、触
媒層の撥水性が高くなることを防ぐために触媒層中のＰ
ＴＦＥ樹脂の配合比をできるだけ少なくした場合でも前
記水溶液中の高分子が潤滑剤の粘性を高めるとともに結
着剤としてはたらくため、触媒層構成粒子間の結着力を
高めることができる。
触媒層の製造法は、炭素系粉末、無機金属酸化物および
ＰＴＦＥ樹脂の各粉末からなる触媒層のシートを作製す
る際、液状潤滑剤のアルコールと、ポリアクリル酸また
はその塩、ポリアクリル酸エステル、メチルセルロー
ス、またはカルボキシメチルセルロースのうちから選ば
れた高分子を含む水溶液とを混合し、これを前記粉末の
混合物に添加して混練するものである。したがって、触
媒層の撥水性が高くなることを防ぐために触媒層中のＰ
ＴＦＥ樹脂の配合比をできるだけ少なくした場合でも前
記水溶液中の高分子が潤滑剤の粘性を高めるとともに結
着剤としてはたらくため、触媒層構成粒子間の結着力を
高めることができる。
【００２９】そして、触媒層を成型後、加熱して触媒層
中のアルコールや前記高分子を除去しても、触媒層の構
成粒子間の結合力が高いので粒子間の結合にゆるみが生
じることはなく、粉末間に適度な大きさの細孔を有する
触媒層を得ることができる。したがって、触媒層と電解
液と酸素ガスの三相界面のバランスが良好で放電特性に
優れた空気亜鉛電池を提供することができる。
中のアルコールや前記高分子を除去しても、触媒層の構
成粒子間の結合力が高いので粒子間の結合にゆるみが生
じることはなく、粉末間に適度な大きさの細孔を有する
触媒層を得ることができる。したがって、触媒層と電解
液と酸素ガスの三相界面のバランスが良好で放電特性に
優れた空気亜鉛電池を提供することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 佐藤 公一 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】炭素系粉末、無機金属酸化物およびポリテ
トラフルオロエチレン樹脂の各粉末を混合する工程と、
この混合物に、ポリアクリル酸またはその塩、ポリアク
リル酸エステル、メチルセルロース、カルボキシメチル
セルロースの群から選ばれた高分子を含む水溶液と、ア
ルコールとを添加してこれらを混練する工程と、この混
練物をシート状に成型する工程とからなる空気亜鉛電池
用触媒層の製造法。 - 【請求項２】前記高分子を含む水溶液の濃度は１．５〜
２．５重量％であり、この水溶液をアルコールに対して
重量比で０．５〜１．０の割合で添加する請求項１記載
の空気亜鉛電池用触媒層の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6035661A JPH07245108A (ja) | 1994-03-07 | 1994-03-07 | 空気亜鉛電池用触媒層の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6035661A JPH07245108A (ja) | 1994-03-07 | 1994-03-07 | 空気亜鉛電池用触媒層の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07245108A true JPH07245108A (ja) | 1995-09-19 |
Family
ID=12448063
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6035661A Pending JPH07245108A (ja) | 1994-03-07 | 1994-03-07 | 空気亜鉛電池用触媒層の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07245108A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2003049935A1 (fr) * | 2001-12-13 | 2003-06-19 | Beijing Meiliyuan Tech. Co., Ltd | Feuille de micropoudre compacte inorganique, son procede de production et produit ainsi obtenu |
-
1994
- 1994-03-07 JP JP6035661A patent/JPH07245108A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2003049935A1 (fr) * | 2001-12-13 | 2003-06-19 | Beijing Meiliyuan Tech. Co., Ltd | Feuille de micropoudre compacte inorganique, son procede de production et produit ainsi obtenu |
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