JPH0719607B2 - 燃料電池用電極のガス拡散層の製造方法 - Google Patents
燃料電池用電極のガス拡散層の製造方法Info
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- JPH0719607B2 JPH0719607B2 JP1174865A JP17486589A JPH0719607B2 JP H0719607 B2 JPH0719607 B2 JP H0719607B2 JP 1174865 A JP1174865 A JP 1174865A JP 17486589 A JP17486589 A JP 17486589A JP H0719607 B2 JPH0719607 B2 JP H0719607B2
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- Y02E60/50—Fuel cells
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は積層型燃料電池に関し、特に電極のガズ拡散
層の製造方法に関するものである。
層の製造方法に関するものである。
第４図は例えば特開昭63−16569号公報に示された従来
のリン酸型燃料電池の一ブロック構成を示す断面図であ
る。図において、（11）は平板状をなしその一方の面に
複数の反応ガス流路溝（11a）を有する燃料極ガス分離
板、（12）は平板状をなしその一方の面をガス分離板
（11）の一方の面に隣接させた電極基剤、（13）は平板
状をなしその一方の面を電極基材（12）の他方の面に隣
接させた触媒層、（14）は平板状をなしその一方の面に
複数の反応ガス流路溝（14a）を有する空気極ガス分離
板、（15）は平板状をなしその一方の面をガス分離板
（14）の一方の面に隣接させた電極基材、（16）は平板
状をなしその一方の面を電極基材15）の他方の面に隣接
させた触媒層、（17）は電解質を保持した電解質保持マ
トリックス層で、電極基材（12），触媒層（13）が形成
する燃料極（18）と電極基材（15），触媒（16）が形成
する空気極19）に挟装配置されこれ等で一対の電極が構
成されている。
のリン酸型燃料電池の一ブロック構成を示す断面図であ
る。図において、（11）は平板状をなしその一方の面に
複数の反応ガス流路溝（11a）を有する燃料極ガス分離
板、（12）は平板状をなしその一方の面をガス分離板
（11）の一方の面に隣接させた電極基剤、（13）は平板
状をなしその一方の面を電極基材（12）の他方の面に隣
接させた触媒層、（14）は平板状をなしその一方の面に
複数の反応ガス流路溝（14a）を有する空気極ガス分離
板、（15）は平板状をなしその一方の面をガス分離板
（14）の一方の面に隣接させた電極基材、（16）は平板
状をなしその一方の面を電極基材15）の他方の面に隣接
させた触媒層、（17）は電解質を保持した電解質保持マ
トリックス層で、電極基材（12），触媒層（13）が形成
する燃料極（18）と電極基材（15），触媒（16）が形成
する空気極19）に挟装配置されこれ等で一対の電極が構
成されている。
この図の燃料電池は、反応ガス流路（11a）および（14
a）をガス分離板（11）および（14）の側に設けたリブ
付セパレータ型と呼ばれる燃料電池であり、この他に反
応ガス流路（11a）および（14a）を電極基材（12）およ
び（15）の側に設けたリブ付電極型のものもあるが、反
応ガス流路の形成場所が異なるだけで、燃料電池の基本
構成、すなわち、燃料極（18）−電解質保持マトリック
ス層（17）−空気極（19）という構成は全く同じであ
る。
a）をガス分離板（11）および（14）の側に設けたリブ
付セパレータ型と呼ばれる燃料電池であり、この他に反
応ガス流路（11a）および（14a）を電極基材（12）およ
び（15）の側に設けたリブ付電極型のものもあるが、反
応ガス流路の形成場所が異なるだけで、燃料電池の基本
構成、すなわち、燃料極（18）−電解質保持マトリック
ス層（17）−空気極（19）という構成は全く同じであ
る。
従来のリン酸型燃料電池は上記のように構成され、燃料
極（18）では、反応ガス流路（11a）から供給された水
素が電子を放出して水素イオンとなり、水素イオンは電
解質保持マトリックス層（17）の電解質内を空気極（1
9）の方へ移動し、空気極19では、この水素イオンと燃
料極（18）で生じて外部回路を流れてきた電子と反応ガ
ス流路（14a）から供給された酸素とが反応し水を生じ
ることにより、外部回路を流れる電子の形で発電が行わ
れる。
極（18）では、反応ガス流路（11a）から供給された水
素が電子を放出して水素イオンとなり、水素イオンは電
解質保持マトリックス層（17）の電解質内を空気極（1
9）の方へ移動し、空気極19では、この水素イオンと燃
料極（18）で生じて外部回路を流れてきた電子と反応ガ
ス流路（14a）から供給された酸素とが反応し水を生じ
ることにより、外部回路を流れる電子の形で発電が行わ
れる。
電極着材（12）および（15）はガス拡散層、触媒層（1
3）および（16）は反応層とも呼ばれていて、前者は酸
化剤ガスおよび燃料ガスが反応ガス流路（11a）および
（14a）から触媒層（13）および（16）へ拡散していく
通路であり、後者はそれらのガス反応場所ということに
なる。
3）および（16）は反応層とも呼ばれていて、前者は酸
化剤ガスおよび燃料ガスが反応ガス流路（11a）および
（14a）から触媒層（13）および（16）へ拡散していく
通路であり、後者はそれらのガス反応場所ということに
なる。
ガス拡散層である電極基材（12）および（15）はガス通
過を容易にするためシートの薄層化が望ましく炭素粉末
又は炭素繊維などの炭素部材と耐電解質性の良い結着剤
（結着材ともいう）といてフッ素系樹脂との組成物で構
成され、フッ素系樹脂と充填剤の混合物をシート状に成
形するための加工助剤として例えば特公昭42−14178号
公報「ポリ（テトラフルオロエチレン）成形品およびそ
の製法」に示されているナフタ，ガソリン，ケロシン，
アルコール類，グリコールなどの潤滑剤を使用し、また
潤滑剤の除去は加熱処理によって行われていた。
過を容易にするためシートの薄層化が望ましく炭素粉末
又は炭素繊維などの炭素部材と耐電解質性の良い結着剤
（結着材ともいう）といてフッ素系樹脂との組成物で構
成され、フッ素系樹脂と充填剤の混合物をシート状に成
形するための加工助剤として例えば特公昭42−14178号
公報「ポリ（テトラフルオロエチレン）成形品およびそ
の製法」に示されているナフタ，ガソリン，ケロシン，
アルコール類，グリコールなどの潤滑剤を使用し、また
潤滑剤の除去は加熱処理によって行われていた。
又、特開昭57−182974号公報には鉱油のような潤滑油を
含むペースト状混合物をローラでカレンダーにかけ薄化
し、次に溶媒で洗浄して潤滑油及び分散媒（分散媒を含
む場合）を除去することが開示されている。
含むペースト状混合物をローラでカレンダーにかけ薄化
し、次に溶媒で洗浄して潤滑油及び分散媒（分散媒を含
む場合）を除去することが開示されている。
従来のガス拡散層は以上のような製法でなされているの
で潤滑剤とガス拡散層材の混合物をロールにてシート状
に圧延成形すると、前記のナフタ，ガソリン，ケロシ
ン，アルコール類，グリコールあるいは鉱油等の潤滑剤
がしぼり出されて残りのペーストは硬くなり薄状シート
を得ることが困難であった。また乾燥後や加熱処理後に
可撓性がなくもろくて割れやすい問題点があった。
で潤滑剤とガス拡散層材の混合物をロールにてシート状
に圧延成形すると、前記のナフタ，ガソリン，ケロシ
ン，アルコール類，グリコールあるいは鉱油等の潤滑剤
がしぼり出されて残りのペーストは硬くなり薄状シート
を得ることが困難であった。また乾燥後や加熱処理後に
可撓性がなくもろくて割れやすい問題点があった。
この発明は上記のような問題点を解決するためになされ
たもので可撓性があり強度が高く薄層化を可能にしたシ
ート状の電極のガス拡散層の製造方法を提供することを
目的とする。
たもので可撓性があり強度が高く薄層化を可能にしたシ
ート状の電極のガス拡散層の製造方法を提供することを
目的とする。
この発明における燃料電池用電極のガス拡散層の製造方
法は、炭素部材と結着剤に炭素部材と結着剤の塑性変形
を容易にする可塑剤を混合させ、混練物としてシート状
の薄層に成形した後、可溶性溶剤で混練物を可塑剤を抽
出除去し、さらに加熱除去処理して燃料電池用電極のガ
ス拡散層を得るようにしたものにおいて、上記添加剤に
ジメチルフタレート，ジエチルフタレート，ジブチルフ
タレート，ジオクチルフタレート、あるいは、１塩基ま
たは２塩基有機酸のブチルまたはオクチルのエステル、
あるいは、ジブチルまたはジオクチルのエステルの内の
いずれかを含むものを用いるとともに、上記加熱を200
ないし400℃で行うものである。
法は、炭素部材と結着剤に炭素部材と結着剤の塑性変形
を容易にする可塑剤を混合させ、混練物としてシート状
の薄層に成形した後、可溶性溶剤で混練物を可塑剤を抽
出除去し、さらに加熱除去処理して燃料電池用電極のガ
ス拡散層を得るようにしたものにおいて、上記添加剤に
ジメチルフタレート，ジエチルフタレート，ジブチルフ
タレート，ジオクチルフタレート、あるいは、１塩基ま
たは２塩基有機酸のブチルまたはオクチルのエステル、
あるいは、ジブチルまたはジオクチルのエステルの内の
いずれかを含むものを用いるとともに、上記加熱を200
ないし400℃で行うものである。
また、上記溶剤にアルコール類を用いるものである。
この発明における電極のガス拡散層の製造方法では、混
合された可塑剤が圧延の際炭素部材と結着剤の塑性変形
を容易にし、結着剤が繊維化され炭素部材間を結ぶの
で、シート状に圧延する際可塑材が絞り出されると言う
ことがなく、又可溶性溶剤が可塑剤を除去し加熱処理が
撥水性を付与する。
合された可塑剤が圧延の際炭素部材と結着剤の塑性変形
を容易にし、結着剤が繊維化され炭素部材間を結ぶの
で、シート状に圧延する際可塑材が絞り出されると言う
ことがなく、又可溶性溶剤が可塑剤を除去し加熱処理が
撥水性を付与する。
以下、この発明の一実施例を図について説明する。
第１図はこの発明の一実施例の製造方法によりつくられ
る燃料電池用電極のガス拡散層の組成断面を示す概略模
式図、第３図はこの発明の他の実施例の製造方法により
つくられた燃料電池用電極のガス拡散層の組成断面を示
す概略模式図である。
る燃料電池用電極のガス拡散層の組成断面を示す概略模
式図、第３図はこの発明の他の実施例の製造方法により
つくられた燃料電池用電極のガス拡散層の組成断面を示
す概略模式図である。
図において、（１）は炭素部材ここでは炭素粉末又は炭
素粉末とフッ素樹脂との２次粒子、（２）は結着剤ここ
では繊維化したフッ素樹脂で、この（１），（２）で電
極のガス拡散層（３）が構成されている。
素粉末とフッ素樹脂との２次粒子、（２）は結着剤ここ
では繊維化したフッ素樹脂で、この（１），（２）で電
極のガス拡散層（３）が構成されている。
ここでその製法例を以下に記す。
第一工程で炭素粉末100部にフッ素樹脂のポリテトラフ
ルオロエチレン（以下PTFEと略称する）のディスパージ
ョンを最終固形分が120部となるように所定量を加えた
水性ペーストを調整し、100℃で３時間加熱乾燥して乾
燥粉末を得る。次いで乾燥粉末100部に加工助剤として
可塑剤ここではジブチルフタレートを150部加え、混練
機で混練し得られた混練物をギャップ約200μｍに調整
した第２図で示す回転軸（７）にセットされたカレンダ
ロール（８）に通して、厚さ190μｍの圧延シート
（９）が得られた。なおカレンダロールはロール直径20
0mm周速1.0m/minを用いた。
ルオロエチレン（以下PTFEと略称する）のディスパージ
ョンを最終固形分が120部となるように所定量を加えた
水性ペーストを調整し、100℃で３時間加熱乾燥して乾
燥粉末を得る。次いで乾燥粉末100部に加工助剤として
可塑剤ここではジブチルフタレートを150部加え、混練
機で混練し得られた混練物をギャップ約200μｍに調整
した第２図で示す回転軸（７）にセットされたカレンダ
ロール（８）に通して、厚さ190μｍの圧延シート
（９）が得られた。なおカレンダロールはロール直径20
0mm周速1.0m/minを用いた。
第二工程では得られた圧延シートをエチルアルコール中
に15時間浸漬し、その後110℃で１時間乾燥して厚さ180
μｍの乾燥シートが得られ、第三工程で乾燥シートを空
気中において250℃で１時間（第１図の状態）さらに350
℃で１時間の加熱処理がされ、厚さ170μｍの薄層の電
極ガス拡散層が得られた。なお350℃の加熱処理後は第
１図（２）の繊維化しはPTFEは減少していた。この拡散
層を検査した結果可撓性があり、皺、割れ、表面波うち
はなし、製造工程での焼損なし、さらに引張り強度2kg/
cm2以上、降伏伸び３％以上であった。
に15時間浸漬し、その後110℃で１時間乾燥して厚さ180
μｍの乾燥シートが得られ、第三工程で乾燥シートを空
気中において250℃で１時間（第１図の状態）さらに350
℃で１時間の加熱処理がされ、厚さ170μｍの薄層の電
極ガス拡散層が得られた。なお350℃の加熱処理後は第
１図（２）の繊維化しはPTFEは減少していた。この拡散
層を検査した結果可撓性があり、皺、割れ、表面波うち
はなし、製造工程での焼損なし、さらに引張り強度2kg/
cm2以上、降伏伸び３％以上であった。
なお、この値の比較用に上記プロセス中の加工助剤に使
用の可塑剤に変えて、従来例で用いていた潤滑剤ここで
はケロシンを使用し他は同条件での結果を記すと、最終
厚みは280μｍ、可撓性が小さく、皺、割れ、表面波う
ちが見られ焼損も一部に確認され、引張り強度0.2kg/cm
2以下、降伏伸び１％以下であった。
用の可塑剤に変えて、従来例で用いていた潤滑剤ここで
はケロシンを使用し他は同条件での結果を記すと、最終
厚みは280μｍ、可撓性が小さく、皺、割れ、表面波う
ちが見られ焼損も一部に確認され、引張り強度0.2kg/cm
2以下、降伏伸び１％以下であった。
次に他の実施例を第３図について説明する。図におい
て、（４）は炭素部材ここでは炭素繊維、（５）は繊維
化したフッ素樹脂で、この（４），（５）で電極のガス
拡散層（６）が構成されている。
て、（４）は炭素部材ここでは炭素繊維、（５）は繊維
化したフッ素樹脂で、この（４），（５）で電極のガス
拡散層（６）が構成されている。
その製法例は、まず第一工程で繊維径180μｍの炭素繊
維100部にPTFEのディスパージョンを最終固形分が20部
となるように所定量加えた水性ペーストを調製し、110
℃で３時間加熱乾燥して乾燥粉末を得る。次いで乾燥粉
末100部に加工助剤として可塑剤ここではジエチルフタ
レートを40部加え、混練機で混練し得られた混練物をギ
ャップ約400μｍに調整した第２図に示す回転軸（７）
にセットされたカレンダロール（８）に通して厚さ400
μｍに圧延シート（９）が得られた。なおカレンダロー
ルはロール直径250mm周速0.6m/minを用いた。第二工程
では得られた圧延シートをメチルアルコール中に15時間
浸漬し90℃で１時間乾燥して厚さ390μｍの乾燥シート
が得られ、第三工程で乾燥シートを空気中において220
℃で１時間（第３図の状態）さらに350℃で１時間の加
熱処理がされ厚さ380μｍの薄層の電極のガス拡散層が
得られた。
維100部にPTFEのディスパージョンを最終固形分が20部
となるように所定量加えた水性ペーストを調製し、110
℃で３時間加熱乾燥して乾燥粉末を得る。次いで乾燥粉
末100部に加工助剤として可塑剤ここではジエチルフタ
レートを40部加え、混練機で混練し得られた混練物をギ
ャップ約400μｍに調整した第２図に示す回転軸（７）
にセットされたカレンダロール（８）に通して厚さ400
μｍに圧延シート（９）が得られた。なおカレンダロー
ルはロール直径250mm周速0.6m/minを用いた。第二工程
では得られた圧延シートをメチルアルコール中に15時間
浸漬し90℃で１時間乾燥して厚さ390μｍの乾燥シート
が得られ、第三工程で乾燥シートを空気中において220
℃で１時間（第３図の状態）さらに350℃で１時間の加
熱処理がされ厚さ380μｍの薄層の電極のガス拡散層が
得られた。
なお、350℃で加熱処理後は第３図５）の繊維化したPTF
Eは減少していた。即ち、繊維は高温処理によってちぢ
れ、撥水性を示すものに変化する。この拡散層の検査の
結果は可撓性があり、皺、割れ、表面波うちはなし、焼
損なし、引張り強度3kg/cm2以上であった。
Eは減少していた。即ち、繊維は高温処理によってちぢ
れ、撥水性を示すものに変化する。この拡散層の検査の
結果は可撓性があり、皺、割れ、表面波うちはなし、焼
損なし、引張り強度3kg/cm2以上であった。
又、上記２件の実施例では加工助剤となる添加剤にジブ
チルフタレートおよびジエチルフタレートを使用した
が、これに限定されるものではなくジメチルフタレー
ト，ジ−ｎ−オクチルフタレートなどを含む可塑性、さ
らにシユウ酸ジ−ｎ−ブチル，アジピン酸ジオクチル，
セバチン酸ジオクチルなどの１塩基または２塩基有機酸
のブチルまたはオクチルのエステル、あるいはジブチル
またはジオクチルのエステルであれば同様の効果が得ら
れる。
チルフタレートおよびジエチルフタレートを使用した
が、これに限定されるものではなくジメチルフタレー
ト，ジ−ｎ−オクチルフタレートなどを含む可塑性、さ
らにシユウ酸ジ−ｎ−ブチル，アジピン酸ジオクチル，
セバチン酸ジオクチルなどの１塩基または２塩基有機酸
のブチルまたはオクチルのエステル、あるいはジブチル
またはジオクチルのエステルであれば同様の効果が得ら
れる。
又、電極のガス拡散層材としては炭素部材、PTFEに限定
させるものではなく耐電解質性の良い導電性部材や結着
剤であればよく、耐電解質性の良い無機の粉末や繊維を
加えても良い。
させるものではなく耐電解質性の良い導電性部材や結着
剤であればよく、耐電解質性の良い無機の粉末や繊維を
加えても良い。
以上のように、この発明の燃料電池用電極のガス拡散層
の製造方法によれば、炭素部材と結着剤に炭素部材と結
着剤の塑性変形を容易にする可塑剤を混合させ混練物と
してシート状の薄層を成形した後、可溶性溶剤で混練物
の可塑剤を抽出除去し、さらに加熱処理して燃料電池用
電極のガス拡散層を得るようにする際に、上記可塑剤と
してジメチルフタレート，ジエチルフタレート，ジブチ
ルフタレート，ジオクチルフタレートなどのジアルキル
フタレート、あるいは、１塩基または２塩基有機酸のブ
チルまたはオクチルのエステル、あるいはジブチルまた
はジオクチルのエステルの内のいずれかを含むものを用
い、また加熱処理を200ないし400℃で行っているので、
可撓性があり強度の高い薄シートの燃料電池用電極のガ
ス拡散層が得られる効果がある。また、これらの可塑剤
は吸湿しにくく、かつ蒸発しにくいので加工途中の作業
を容易にする効果もある。
の製造方法によれば、炭素部材と結着剤に炭素部材と結
着剤の塑性変形を容易にする可塑剤を混合させ混練物と
してシート状の薄層を成形した後、可溶性溶剤で混練物
の可塑剤を抽出除去し、さらに加熱処理して燃料電池用
電極のガス拡散層を得るようにする際に、上記可塑剤と
してジメチルフタレート，ジエチルフタレート，ジブチ
ルフタレート，ジオクチルフタレートなどのジアルキル
フタレート、あるいは、１塩基または２塩基有機酸のブ
チルまたはオクチルのエステル、あるいはジブチルまた
はジオクチルのエステルの内のいずれかを含むものを用
い、また加熱処理を200ないし400℃で行っているので、
可撓性があり強度の高い薄シートの燃料電池用電極のガ
ス拡散層が得られる効果がある。また、これらの可塑剤
は吸湿しにくく、かつ蒸発しにくいので加工途中の作業
を容易にする効果もある。
第１図はこの発明の一実施例の製造方法によりつくられ
る燃料電池用電極のガス拡散層の組成断面を示す概略模
式図、第２図はこの発明の他の実施例の製造方法により
つくられた燃料電池用電極のガス拡散層の組成断面を示
す概略模式図、第３図は実施例の混練物を圧延するカレ
ンダロールを示す側面図、第４図は従来のリン酸型燃料
電池の一ブロック構成を示す断面図である。図におい
て、（１）は炭素部材、（２）は結着剤、（３）は電極
のガス拡散層である。 なお、図中、同一符号は同一、又は相当部分を示す。
る燃料電池用電極のガス拡散層の組成断面を示す概略模
式図、第２図はこの発明の他の実施例の製造方法により
つくられた燃料電池用電極のガス拡散層の組成断面を示
す概略模式図、第３図は実施例の混練物を圧延するカレ
ンダロールを示す側面図、第４図は従来のリン酸型燃料
電池の一ブロック構成を示す断面図である。図におい
て、（１）は炭素部材、（２）は結着剤、（３）は電極
のガス拡散層である。 なお、図中、同一符号は同一、又は相当部分を示す。
Claims (3)
- 【請求項１】燃料電池の電極の構成部分であり炭素部材
と結着剤とから形成される燃料電池用電極のガス拡散層
を、上記炭素部材と上記結着剤に可塑剤を混合させた混
練物からシート状の薄層を形成した後、可溶性溶剤で上
記可塑剤を抽出除去し、さらに加熱処理を行って製造す
る製造方法において、上記可塑剤にジメチルフタレー
ト，ジエチルフタレート，ジブチルフタレート，ジオク
チルフタレートなどのジアルキルフタレートあるいは１
塩基または２塩基有機酸のブチルまたはオクチルのエス
テルあるいはジブチルまたはジオクチルのエステルの内
のいずれかを含むものを用いるとともに、前記加熱処理
を200ないし400℃の温度で行うことを特徴とする燃料電
池用電極のガス拡散層の製造方法。 - 【請求項２】可溶性溶剤がアルコール類であることを特
徴とする特許請求の範囲第１項記載の燃料電池用電極の
ガス拡散層の製造方法。 - 【請求項３】炭素部材を含む水性ペーストを加熱，乾燥
して得た乾燥粉末に可塑剤を加え、混練した後、200μ
ｍ以下の圧延シートを成形する第１工程と、前記圧延シ
ートをアルコール類中に浸漬した後乾燥する第２工程
と、前記乾燥したシートを加熱処理する第３工程とを含
む特許請求の範囲第１項叉は第２項記載と燃料電池用電
極のガス拡散層の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1174865A JPH0719607B2 (ja) | 1989-07-05 | 1989-07-05 | 燃料電池用電極のガス拡散層の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1174865A JPH0719607B2 (ja) | 1989-07-05 | 1989-07-05 | 燃料電池用電極のガス拡散層の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0340369A JPH0340369A (ja) | 1991-02-21 |
| JPH0719607B2 true JPH0719607B2 (ja) | 1995-03-06 |
Family
ID=15986007
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1174865A Expired - Lifetime JPH0719607B2 (ja) | 1989-07-05 | 1989-07-05 | 燃料電池用電極のガス拡散層の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0719607B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE10100757A1 (de) | 2001-01-10 | 2002-08-01 | Daimler Chrysler Ag | Elektrochemischer Brennstoffzellenstapel |
| CN116417625B (zh) * | 2023-06-09 | 2023-09-19 | 超威电源集团有限公司 | 一种空气电极的制备方法及高功率的锌空气电池 |
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1989
- 1989-07-05 JP JP1174865A patent/JPH0719607B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0340369A (ja) | 1991-02-21 |
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