JPH0718151A - ポリプロピレン組成物 - Google Patents
ポリプロピレン組成物Info
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- JPH0718151A JPH0718151A JP5161962A JP16196293A JPH0718151A JP H0718151 A JPH0718151 A JP H0718151A JP 5161962 A JP5161962 A JP 5161962A JP 16196293 A JP16196293 A JP 16196293A JP H0718151 A JPH0718151 A JP H0718151A
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】 剛性、耐熱性低温における耐衝撃性、靱性に
も優れたポリプロピレン組成物の提供。 【構成】 （Ａ）プロピレンブロック共重合体８５〜５
５重量％と、（Ｂ）エチレン・1-ブテンランダム共重合
体１０〜３０重量％と、（Ｃ）微粉末タルク５〜１５重
量％とからなる。の混練物であるか、下記の条件下で熱
処理されたもの(i) ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、ク
ロスヘッド速度２mm／min の条件で測定される曲げ弾性
率（ＦＭ）が２３０００kg／cm2以上であり、(ii)ＡＳ
ＴＭ Ｄ２５６の方法に準拠して、６．４mm厚のノッチ
付試験片で測定される２３℃でのアイゾット衝撃強度
（ＩＺ）が４０kg・cm／cm以上であり、(iii) ＡＳＴＭ
Ｄ６４８に準拠して、荷重４．６kg／cm2の条件下で
測定される熱変形温度（ＨＤＴ）が１５０℃以上であ
り、(iv)ＡＳＴＭ Ｄ７４６に準拠して測定される低温
脆化温度（ＢＴｃ）が−３０℃以下であり、(v) Ｘ線小
角散乱法で測定される長周期が２００Å以上である。
も優れたポリプロピレン組成物の提供。 【構成】 （Ａ）プロピレンブロック共重合体８５〜５
５重量％と、（Ｂ）エチレン・1-ブテンランダム共重合
体１０〜３０重量％と、（Ｃ）微粉末タルク５〜１５重
量％とからなる。の混練物であるか、下記の条件下で熱
処理されたもの(i) ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、ク
ロスヘッド速度２mm／min の条件で測定される曲げ弾性
率（ＦＭ）が２３０００kg／cm2以上であり、(ii)ＡＳ
ＴＭ Ｄ２５６の方法に準拠して、６．４mm厚のノッチ
付試験片で測定される２３℃でのアイゾット衝撃強度
（ＩＺ）が４０kg・cm／cm以上であり、(iii) ＡＳＴＭ
Ｄ６４８に準拠して、荷重４．６kg／cm2の条件下で
測定される熱変形温度（ＨＤＴ）が１５０℃以上であ
り、(iv)ＡＳＴＭ Ｄ７４６に準拠して測定される低温
脆化温度（ＢＴｃ）が−３０℃以下であり、(v) Ｘ線小
角散乱法で測定される長周期が２００Å以上である。
Description
【０００１】
【発明の技術分野】本発明は、剛性、耐熱性に優れると
ともに耐衝撃性特に低温における耐衝撃性、靱性にも優
れたポリプロピレン組成物に関する。
ともに耐衝撃性特に低温における耐衝撃性、靱性にも優
れたポリプロピレン組成物に関する。
【０００２】
【発明の技術的背景】結晶性ポリプロピレンは、剛性、
耐熱性、表面光沢性などに優れているが、耐衝撃性には
劣るという問題点があった。
耐熱性、表面光沢性などに優れているが、耐衝撃性には
劣るという問題点があった。
【０００３】このため従来、ポリプロピレンの耐衝撃性
を向上させる方法が種々提案されており、たとえば結晶
性ポリプロピレンに、ポリエチレン、ゴム状物質などの
改質剤を配合する方法が知られている。このようなゴム
状物質としては、一般的に非晶性あるいは低結晶性のエ
チレン・プロピレンランダム共重合体（ＥＰＲ）、ポリ
イソブチレン、ポリブタジエンなどが用いられている。
を向上させる方法が種々提案されており、たとえば結晶
性ポリプロピレンに、ポリエチレン、ゴム状物質などの
改質剤を配合する方法が知られている。このようなゴム
状物質としては、一般的に非晶性あるいは低結晶性のエ
チレン・プロピレンランダム共重合体（ＥＰＲ）、ポリ
イソブチレン、ポリブタジエンなどが用いられている。
【０００４】本発明者らは、耐衝撃性改良剤としてゴム
状物質特に非晶性あるいは低結晶性のエチレン・プロピ
レンランダム共重合体（ＥＰＲ）が配合されたポリプロ
ピレン組成物について研究したところ、耐衝撃性に優れ
た組成物を得るには、一般的に知られているタイプのポ
リマーアロイではなく、エチレン・プロピレンランダム
共重合体（ゴム成分）をマトリックスとし、ポリプロピ
レン（結晶成分）を分散相とするモレキュラー・コンポ
ジット的なアロイ（ポリプロピレン組成物）を形成する
必要があることを見出した。しかしながらこのようなモ
レキュラー・コンポジット的なアロイを形成しようとし
ても、従来公知のポリプロピレンとエチレン・プロピレ
ンランダム共重合体とでは、ポリプロピレン中の非晶成
分の一部がゴム成分中に混和して、ゴム成分はポリプロ
ピレンの非晶成分に拘束されてしまい、耐衝撃性改良効
果が発現しにくい。このためポリプロピレン組成物の耐
衝撃性を改善するためには、ポリプロピレン組成物中に
多量のエチレン・プロピレンランダム共重合体などのゴ
ム状物質を含有させる必要があるが、ゴム状物質を多量
に含有するポリプロピレン組成物は、耐衝撃性が改善さ
れるものの、剛性、耐熱性および表面硬度が大きく低下
してしまうという問題点があった。
状物質特に非晶性あるいは低結晶性のエチレン・プロピ
レンランダム共重合体（ＥＰＲ）が配合されたポリプロ
ピレン組成物について研究したところ、耐衝撃性に優れ
た組成物を得るには、一般的に知られているタイプのポ
リマーアロイではなく、エチレン・プロピレンランダム
共重合体（ゴム成分）をマトリックスとし、ポリプロピ
レン（結晶成分）を分散相とするモレキュラー・コンポ
ジット的なアロイ（ポリプロピレン組成物）を形成する
必要があることを見出した。しかしながらこのようなモ
レキュラー・コンポジット的なアロイを形成しようとし
ても、従来公知のポリプロピレンとエチレン・プロピレ
ンランダム共重合体とでは、ポリプロピレン中の非晶成
分の一部がゴム成分中に混和して、ゴム成分はポリプロ
ピレンの非晶成分に拘束されてしまい、耐衝撃性改良効
果が発現しにくい。このためポリプロピレン組成物の耐
衝撃性を改善するためには、ポリプロピレン組成物中に
多量のエチレン・プロピレンランダム共重合体などのゴ
ム状物質を含有させる必要があるが、ゴム状物質を多量
に含有するポリプロピレン組成物は、耐衝撃性が改善さ
れるものの、剛性、耐熱性および表面硬度が大きく低下
してしまうという問題点があった。
【０００５】このため上記のようなゴム状物質ととも
に、剛性を付与するためにタルクなどの無機充填剤を含
有するポリプロピレン組成物が提案されている（特開昭
６０−５８４５９号公報、特開昭６０−６０１５４号公
報、特開昭６１−２３３０４８号公報、特開昭６１−３
６３４８号公報、特開昭６２−２３５３５０号公報、特
開昭６３−１２２７５１号公報、特開昭６３−１５０３
４３号公報、特開平１−１４９８４５号公報、特開平１
−２０４９４７号公報、特開平１−２７１４５０号公報
等参照）。
に、剛性を付与するためにタルクなどの無機充填剤を含
有するポリプロピレン組成物が提案されている（特開昭
６０−５８４５９号公報、特開昭６０−６０１５４号公
報、特開昭６１−２３３０４８号公報、特開昭６１−３
６３４８号公報、特開昭６２−２３５３５０号公報、特
開昭６３−１２２７５１号公報、特開昭６３−１５０３
４３号公報、特開平１−１４９８４５号公報、特開平１
−２０４９４７号公報、特開平１−２７１４５０号公報
等参照）。
【０００６】しかしながら多量のゴム状物質を含有する
ポリプロピレン組成物は、無機充填剤の配合による剛性
の向上には限界があって、高剛性が要求される用途には
利用できないという問題点があった。
ポリプロピレン組成物は、無機充填剤の配合による剛性
の向上には限界があって、高剛性が要求される用途には
利用できないという問題点があった。
【０００７】このような非晶性あるいは低結晶性エチレ
ン・プロピレンランダム共重合体に代えて、他のエチレ
ン・α−オレフィン共重合体をポリプロピレンに配合し
て耐衝撃性に優れたポリプロピレン組成物を得ようとす
る試みもなされている。たとえば特公昭５８−２５６９
３号公報、特公昭５８−３８４５９号公報には、結晶性
ポリプロピレンと、1-ブテンから誘導される構成単位が
１５モル％以下であるエチレン・1-ブテン共重合体とを
含む組成物が開示されており、また特開昭６１−２４３
８４２号公報には、結晶性ポリプロピレンと、チタン不
均一系触媒を用いて得られるエチレン・1-ブテン共重合
体とを含むポリプロピレン組成物が開示されている。こ
れら公報に開示されているポリプロピレン組成物は、耐
衝撃性、剛性が改善されているが低温における耐衝撃
性、靱性はさらなる向上が望まれている。
ン・プロピレンランダム共重合体に代えて、他のエチレ
ン・α−オレフィン共重合体をポリプロピレンに配合し
て耐衝撃性に優れたポリプロピレン組成物を得ようとす
る試みもなされている。たとえば特公昭５８−２５６９
３号公報、特公昭５８−３８４５９号公報には、結晶性
ポリプロピレンと、1-ブテンから誘導される構成単位が
１５モル％以下であるエチレン・1-ブテン共重合体とを
含む組成物が開示されており、また特開昭６１−２４３
８４２号公報には、結晶性ポリプロピレンと、チタン不
均一系触媒を用いて得られるエチレン・1-ブテン共重合
体とを含むポリプロピレン組成物が開示されている。こ
れら公報に開示されているポリプロピレン組成物は、耐
衝撃性、剛性が改善されているが低温における耐衝撃
性、靱性はさらなる向上が望まれている。
【０００８】また特公昭６３−４２９２９号公報には、
結晶性ポリプロピレンと、1-ブテンから誘導される構成
単位が２５〜１０重量％でありかつ極限粘度［η］が
１．５dl／ｇ以下であるエチレン・1-ブテン共重合体と
を含むポリプロピレン組成物が開示されているが、この
ポリプロピレン組成物は耐衝撃性が不十分である。
結晶性ポリプロピレンと、1-ブテンから誘導される構成
単位が２５〜１０重量％でありかつ極限粘度［η］が
１．５dl／ｇ以下であるエチレン・1-ブテン共重合体と
を含むポリプロピレン組成物が開示されているが、この
ポリプロピレン組成物は耐衝撃性が不十分である。
【０００９】さらに特開平３−２５００４０号公報にお
いては、1-ブテンから誘導される構成単位が１０〜９０
重量％のエチレン・1-ブテンブロック共重合体をポリプ
ロピレンの耐衝撃性改良剤として用いているが、このエ
チレン・1-ブテンブロック共重合体はポリプロピレンと
の相溶性に劣っており、耐衝撃性改良効果は不十分であ
る。
いては、1-ブテンから誘導される構成単位が１０〜９０
重量％のエチレン・1-ブテンブロック共重合体をポリプ
ロピレンの耐衝撃性改良剤として用いているが、このエ
チレン・1-ブテンブロック共重合体はポリプロピレンと
の相溶性に劣っており、耐衝撃性改良効果は不十分であ
る。
【００１０】このため剛性、耐熱性に優れるとともに耐
衝撃性特に低温における耐衝撃性、靱性にも優れたポリ
プロピレン組成物の出現が望まれている。
衝撃性特に低温における耐衝撃性、靱性にも優れたポリ
プロピレン組成物の出現が望まれている。
【００１１】
【発明の目的】本発明は、剛性、耐熱性に優れるととも
に耐衝撃性特に低温における耐衝撃性、靱性にも優れた
ポリプロピレン組成物を提供することを目的としてい
る。
に耐衝撃性特に低温における耐衝撃性、靱性にも優れた
ポリプロピレン組成物を提供することを目的としてい
る。
【００１２】
【発明の概要】本発明に係るポリプロピレン組成物は、 （Ａ）(1) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定される
メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６kg荷
重）が、１０〜６０ｇ／10分であり、(2) 常温n-デカン
可溶成分を３〜１３重量％の量で含有し、(3) ポリプロ
ピレン成分は、ＭＦＲが２０〜８０ｇ／10分であり、13
Ｃ−ＮＭＲ法により求められるペンタッドアイソタクテ
ィシティ（Ｉ5）が０．９７以上であり、(4) この常温n
-デカン可溶成分は、極限粘度［η］が４〜１２dl／ｇ
であり、エチレンから誘導される構成単位を３０〜６０
モル％の量で含有するプロピレン系ブロック共重合体６
０〜８５重量％と、 （Ｂ）(1) 1-ブテンから誘導される構成単位を１５〜２
５モル％の量で含有し、(2) デカリン極限粘度［η］が
１．８〜３．５dl／ｇであり、(3) ガラス転移温度（Ｔ
ｇ）が−５５℃以下であるか、あるいはＤＳＣ法により
主ピークとして測定される融点が９０℃以下であり、
(4) Ｘ線回折法によって測定される結晶化度が２０％未
満であり、かつ(5) 13Ｃ−ＮＭＲ法により求められるラ
ンダム性パラメータ（Ｂ値）が１．０〜１．４であるエ
チレン・1-ブテンランダム共重合体１０〜２５重量％
と、 （Ｃ）無機充填剤５〜１５重量％とからなり、(i) メル
トフローレート（ＭＦＲ）が８ｇ／10分以上であり、(i
i)ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロスヘッド速度２
mm／min の条件で測定される曲げ弾性率（ＦＭ）が２０
０００kg／cm2以上であり、(iii) ＡＳＴＭ Ｄ２５６
の方法に準拠して、６．４mm厚のノッチ付試験片で測定
される２３℃でのアイゾット衝撃強度（ＩＺ）が２０kg
・cm／cm以上であり、かつ(iv)ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準
拠して、荷重４．６kg／cm2の条件下で測定される熱変
形温度（ＨＤＴ）（４．６kg荷重）が１３５℃以上であ
ることを特徴としている。
メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６kg荷
重）が、１０〜６０ｇ／10分であり、(2) 常温n-デカン
可溶成分を３〜１３重量％の量で含有し、(3) ポリプロ
ピレン成分は、ＭＦＲが２０〜８０ｇ／10分であり、13
Ｃ−ＮＭＲ法により求められるペンタッドアイソタクテ
ィシティ（Ｉ5）が０．９７以上であり、(4) この常温n
-デカン可溶成分は、極限粘度［η］が４〜１２dl／ｇ
であり、エチレンから誘導される構成単位を３０〜６０
モル％の量で含有するプロピレン系ブロック共重合体６
０〜８５重量％と、 （Ｂ）(1) 1-ブテンから誘導される構成単位を１５〜２
５モル％の量で含有し、(2) デカリン極限粘度［η］が
１．８〜３．５dl／ｇであり、(3) ガラス転移温度（Ｔ
ｇ）が−５５℃以下であるか、あるいはＤＳＣ法により
主ピークとして測定される融点が９０℃以下であり、
(4) Ｘ線回折法によって測定される結晶化度が２０％未
満であり、かつ(5) 13Ｃ−ＮＭＲ法により求められるラ
ンダム性パラメータ（Ｂ値）が１．０〜１．４であるエ
チレン・1-ブテンランダム共重合体１０〜２５重量％
と、 （Ｃ）無機充填剤５〜１５重量％とからなり、(i) メル
トフローレート（ＭＦＲ）が８ｇ／10分以上であり、(i
i)ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロスヘッド速度２
mm／min の条件で測定される曲げ弾性率（ＦＭ）が２０
０００kg／cm2以上であり、(iii) ＡＳＴＭ Ｄ２５６
の方法に準拠して、６．４mm厚のノッチ付試験片で測定
される２３℃でのアイゾット衝撃強度（ＩＺ）が２０kg
・cm／cm以上であり、かつ(iv)ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準
拠して、荷重４．６kg／cm2の条件下で測定される熱変
形温度（ＨＤＴ）（４．６kg荷重）が１３５℃以上であ
ることを特徴としている。
【００１３】また本発明に係るポリプロピレン組成物
は、上記のようなポリプロピレン組成物が、さらに１３
５〜１６５℃で、２０〜１８０分間熱処理されていても
よく、この熱処理されたポリプロピレン組成物は、(i)
ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロスヘッド速度２mm
／min の条件で測定される曲げ弾性率（ＦＭ）が２３０
００kg／cm2以上であり、(ii)ＡＳＴＭ Ｄ２５６の方
法に準拠して、６．４mm厚のノッチ付試験片で測定され
る２３℃でのアイゾット衝撃強度（ＩＺ）が４０kg・cm
／cm以上であり、(iii) ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠し
て、荷重４．６kg／cm2の条件下で測定される熱変形温
度（ＨＤＴ）が１５０℃以上であり、(iv)ＡＳＴＭ Ｄ
７４６に準拠して測定される低温脆化温度（ＢＴｃ）が
−３０℃以下であり、かつ(v) Ｘ線小角散乱法で測定さ
れる長周期が２００Å以上であることを特徴としてい
る。
は、上記のようなポリプロピレン組成物が、さらに１３
５〜１６５℃で、２０〜１８０分間熱処理されていても
よく、この熱処理されたポリプロピレン組成物は、(i)
ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロスヘッド速度２mm
／min の条件で測定される曲げ弾性率（ＦＭ）が２３０
００kg／cm2以上であり、(ii)ＡＳＴＭ Ｄ２５６の方
法に準拠して、６．４mm厚のノッチ付試験片で測定され
る２３℃でのアイゾット衝撃強度（ＩＺ）が４０kg・cm
／cm以上であり、(iii) ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠し
て、荷重４．６kg／cm2の条件下で測定される熱変形温
度（ＨＤＴ）が１５０℃以上であり、(iv)ＡＳＴＭ Ｄ
７４６に準拠して測定される低温脆化温度（ＢＴｃ）が
−３０℃以下であり、かつ(v) Ｘ線小角散乱法で測定さ
れる長周期が２００Å以上であることを特徴としてい
る。
【００１４】
【発明の具体的説明】本発明に係るポリプロピレン組成
物は、（Ａ）プロピレンブロック共重合体と、（Ｂ）エ
チレン・1-ブテンランダム共重合体と、（Ｃ）微粉末タ
ルクとからなる。
物は、（Ａ）プロピレンブロック共重合体と、（Ｂ）エ
チレン・1-ブテンランダム共重合体と、（Ｃ）微粉末タ
ルクとからなる。
【００１５】以下、まず本発明に係るポリプロピレン組
成物を形成する際に用いられる各成分について具体的に
説明する。（Ａ）プロピレンブロック共重合体 本発明で用いられる（Ａ）プロピレンブロック共重合体
は、高結晶性のホモポリプロピレン成分と、常温（２３
℃）n-デカン可溶成分であるエチレン・プロピレン共重
合ゴム成分とからなることが好ましい。
成物を形成する際に用いられる各成分について具体的に
説明する。（Ａ）プロピレンブロック共重合体 本発明で用いられる（Ａ）プロピレンブロック共重合体
は、高結晶性のホモポリプロピレン成分と、常温（２３
℃）n-デカン可溶成分であるエチレン・プロピレン共重
合ゴム成分とからなることが好ましい。
【００１６】このような本発明で用いられる（Ａ）プロ
ピレンブロック共重合体は、下記のような条件を満たす
特定のプロピレンブロック共重合体である。 (1) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して、２３０℃、２．
１６kg荷重下で測定されるメルトフローレート（ＭＦ
Ｒ）が、１０〜６０ｇ／10分、好ましくは１５〜４０ｇ
／10分である。
ピレンブロック共重合体は、下記のような条件を満たす
特定のプロピレンブロック共重合体である。 (1) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して、２３０℃、２．
１６kg荷重下で測定されるメルトフローレート（ＭＦ
Ｒ）が、１０〜６０ｇ／10分、好ましくは１５〜４０ｇ
／10分である。
【００１７】ＭＦＲが１０ｇ／10分未満であるプロピレ
ンブロック共重合体から形成される組成物は、流動性が
低く、成形性が劣り、大型品の成形ができないことがあ
り、一方ＭＦＲが６０ｇ／10分を超えるプロピレンブロ
ック共重合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強度に劣
る傾向にある。
ンブロック共重合体から形成される組成物は、流動性が
低く、成形性が劣り、大型品の成形ができないことがあ
り、一方ＭＦＲが６０ｇ／10分を超えるプロピレンブロ
ック共重合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強度に劣
る傾向にある。
【００１８】(2) ２３℃n-デカン可溶成分を３〜１３重
量％、好ましくは４〜１０重量％の量で含有している。
２３℃n-デカン可溶成分量が３重量％未満のプロピレン
ブロック共重合体から形成される組成物は、ＩＺ衝撃強
度に劣ることがあり、一方n-デカン可溶成分量が１３重
量％を超えるプロピレンブロック共重合体から形成され
る組成物は、剛性に劣ることがある。
量％、好ましくは４〜１０重量％の量で含有している。
２３℃n-デカン可溶成分量が３重量％未満のプロピレン
ブロック共重合体から形成される組成物は、ＩＺ衝撃強
度に劣ることがあり、一方n-デカン可溶成分量が１３重
量％を超えるプロピレンブロック共重合体から形成され
る組成物は、剛性に劣ることがある。
【００１９】(3) 該プロピレンブロック共重合体のポリ
プロピレン成分は、メルトフローレート（ＭＦＲ）が、
２０〜２００ｇ／10分、好ましくは２０〜８０ｇ／10
分、より好ましくは２０〜６０ｇ／10分である。
プロピレン成分は、メルトフローレート（ＭＦＲ）が、
２０〜２００ｇ／10分、好ましくは２０〜８０ｇ／10
分、より好ましくは２０〜６０ｇ／10分である。
【００２０】ポリプロピレン成分のＭＦＲが２０ｇ／10
分未満であるプロピレンブロック共重合体から形成され
る組成物は、流動性が低く、成形性に劣り、大型品の成
形ができないことがあり、一方ポリプロピレン成分のＭ
ＦＲが２００ｇ／10分を超えるプロピレンブロック共重
合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強度に劣ることが
ある。
分未満であるプロピレンブロック共重合体から形成され
る組成物は、流動性が低く、成形性に劣り、大型品の成
形ができないことがあり、一方ポリプロピレン成分のＭ
ＦＲが２００ｇ／10分を超えるプロピレンブロック共重
合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強度に劣ることが
ある。
【００２１】このポリプロピレン成分は、13Ｃ−ＮＭＲ
法により求められるペンタッドアイソタクティシティＩ
5 が、０．９７以上、好ましくは０．９８以上である。
ポリプロピレン成分のＩ5 が、０．９７未満であるプロ
ピレンブロック共重合体から形成される組成物は剛性に
劣る傾向にある。
法により求められるペンタッドアイソタクティシティＩ
5 が、０．９７以上、好ましくは０．９８以上である。
ポリプロピレン成分のＩ5 が、０．９７未満であるプロ
ピレンブロック共重合体から形成される組成物は剛性に
劣る傾向にある。
【００２２】(4) 上記の２３℃n-デカン可溶成分は、１
３５℃デカリン中で測定される極限粘度［η］が４〜１
２dl／ｇ、好ましくは５〜８dl／ｇである。ポリプロピ
レン成分の極限粘度［η］が４dl／ｇ未満であるプロピ
レンブロック共重合体から形成される組成物はＩＺ衝撃
強度に劣ることがあり、一方ポリプロピレン成分の極限
粘度［η］が１２dl／ｇを超えるプロピレンブロック共
重合体から形成される組成物は流動性が低く成形性に劣
ることがある。
３５℃デカリン中で測定される極限粘度［η］が４〜１
２dl／ｇ、好ましくは５〜８dl／ｇである。ポリプロピ
レン成分の極限粘度［η］が４dl／ｇ未満であるプロピ
レンブロック共重合体から形成される組成物はＩＺ衝撃
強度に劣ることがあり、一方ポリプロピレン成分の極限
粘度［η］が１２dl／ｇを超えるプロピレンブロック共
重合体から形成される組成物は流動性が低く成形性に劣
ることがある。
【００２３】またこの２３℃n-デカン可溶成分は、エチ
レンから誘導される構成単位を３０〜６０モル％、好ま
しくは３５〜４５モル％の量で含有している。２３℃n-
デカン可溶成分中のエチレンから誘導される構成単位が
３０モル％未満または６０モル％を超えるプロピレンブ
ロック共重合体から形成される組成物は、ＩＺ衝撃強度
に劣ることがある。
レンから誘導される構成単位を３０〜６０モル％、好ま
しくは３５〜４５モル％の量で含有している。２３℃n-
デカン可溶成分中のエチレンから誘導される構成単位が
３０モル％未満または６０モル％を超えるプロピレンブ
ロック共重合体から形成される組成物は、ＩＺ衝撃強度
に劣ることがある。
【００２４】本発明で用いられる（Ａ）プロピレンブロ
ック共重合体は、エチレンから誘導される構成単位を、
該共重合体中に、２〜９モル％、好ましくは２〜８モル
％の量で含有していることが望ましい。
ック共重合体は、エチレンから誘導される構成単位を、
該共重合体中に、２〜９モル％、好ましくは２〜８モル
％の量で含有していることが望ましい。
【００２５】エチレンから誘導される構成単位が２モル
％未満であるプロピレンブロック共重合体から形成され
る組成物は、ＩＺ衝撃強度に劣ることがあり、該構成単
位を９モル％を超えて含有するプロピレンブロック共重
合体から形成される組成物は剛性に劣ることがある。
％未満であるプロピレンブロック共重合体から形成され
る組成物は、ＩＺ衝撃強度に劣ることがあり、該構成単
位を９モル％を超えて含有するプロピレンブロック共重
合体から形成される組成物は剛性に劣ることがある。
【００２６】なお上記のような２３℃n-デカン可溶成分
は、試料（プロピレンブロック共重合体）５ｇを、沸騰
n-デカン２００cc中に５時間浸漬して溶解した後、室温
まで冷却して、析出した固相をＧ４ガラスフィルターで
濾過した後、乾燥して測定した固相重量から逆算される
値である。
は、試料（プロピレンブロック共重合体）５ｇを、沸騰
n-デカン２００cc中に５時間浸漬して溶解した後、室温
まで冷却して、析出した固相をＧ４ガラスフィルターで
濾過した後、乾燥して測定した固相重量から逆算される
値である。
【００２７】またエチレンから誘導される構成単位の含
有量は、プロピレンブロック共重合体またはn-デカン可
溶成分を、赤外線分光法、ＮＭＲ法などの常法によって
それぞれ測定することにより求められる。
有量は、プロピレンブロック共重合体またはn-デカン可
溶成分を、赤外線分光法、ＮＭＲ法などの常法によって
それぞれ測定することにより求められる。
【００２８】ペンタッドアイソタクティシティＩ5 は、
エイ・ザムベル（Ａ.Zambelli ）らにより、Macromolec
ules 6、925(1973) に提案された方法すなわち13Ｃ−Ｎ
ＭＲ法（核磁気共鳴法）によって測定されるポリプロピ
レン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクティック
分率であり、プロピレン単位が５個連続してアイソタク
ティック結合したプロピレンモノマー単位の分率であ
る。
エイ・ザムベル（Ａ.Zambelli ）らにより、Macromolec
ules 6、925(1973) に提案された方法すなわち13Ｃ−Ｎ
ＭＲ法（核磁気共鳴法）によって測定されるポリプロピ
レン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクティック
分率であり、プロピレン単位が５個連続してアイソタク
ティック結合したプロピレンモノマー単位の分率であ
る。
【００２９】上述のＮＭＲの測定におけるピークの帰属
は、Macromolecules 8、687(1975)の記載に基づいて行
われる。また13Ｃ−ＮＭＲは、フーリエ変換ＮＭＲ［５
００ＭＨｚ（水素核測定時）］装置を用いて、周波数１
２５ＭＨｚで、２００００回の積算測定することによ
り、ジクナル検出限界を０．００１まで向上させて測定
することができる。
は、Macromolecules 8、687(1975)の記載に基づいて行
われる。また13Ｃ−ＮＭＲは、フーリエ変換ＮＭＲ［５
００ＭＨｚ（水素核測定時）］装置を用いて、周波数１
２５ＭＨｚで、２００００回の積算測定することによ
り、ジクナル検出限界を０．００１まで向上させて測定
することができる。
【００３０】本発明で用いられるプロピレンブロック共
重合体（Ａ）におけるエチレン／プロピレン共重合成分
（２３℃n-デカン可溶成分）は、本発明の目的を損なわ
ない範囲で、エチレンおよびプロピレン以外の重合性モ
ノマーから誘導される構成単位を含有していてもよい。
重合体（Ａ）におけるエチレン／プロピレン共重合成分
（２３℃n-デカン可溶成分）は、本発明の目的を損なわ
ない範囲で、エチレンおよびプロピレン以外の重合性モ
ノマーから誘導される構成単位を含有していてもよい。
【００３１】このような他の重合性モノマーとしては、
具体的にたとえば1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、
1-ヘプテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-ヘ
キサドデセン、4-メチル-1- ペンテンなどのα−オレフ
ィン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、
ビニルノルボルナンなどのビニル化合物、酢酸ビニルな
どのビニルエステル、無水マレイン酸などの不飽和有機
酸またはその誘導体などが挙げられる。
具体的にたとえば1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、
1-ヘプテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-ヘ
キサドデセン、4-メチル-1- ペンテンなどのα−オレフ
ィン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、
ビニルノルボルナンなどのビニル化合物、酢酸ビニルな
どのビニルエステル、無水マレイン酸などの不飽和有機
酸またはその誘導体などが挙げられる。
【００３２】本発明で用いられるプロピレン系ブロック
共重合体（Ａ）は、ゴム部がエチレン、プロピレンおよ
び他の重合性モノマーの三元系共重合体と、ゴム部がエ
チレンとプロピレンとの二元系共重合体であるプロピレ
ン系ブロック共重合体との混合物であってもよい。
共重合体（Ａ）は、ゴム部がエチレン、プロピレンおよ
び他の重合性モノマーの三元系共重合体と、ゴム部がエ
チレンとプロピレンとの二元系共重合体であるプロピレ
ン系ブロック共重合体との混合物であってもよい。
【００３３】また本発明で用いられるプロピレンブロッ
ク共重合体（Ａ）は、3-メチル-1-ブテン、3,3-ジメチ
ル-1- ブテン、3-メチル-1- ペンテン、3-メチル-1- ヘ
キセン、3,5,5-トリメチル-1- ヘキセン、ビニルシクロ
ペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン
などの単独重合体または共重合体を、たとえば前重合に
より形成される前重合体として含有していると、結晶化
速度が大きい。
ク共重合体（Ａ）は、3-メチル-1-ブテン、3,3-ジメチ
ル-1- ブテン、3-メチル-1- ペンテン、3-メチル-1- ヘ
キセン、3,5,5-トリメチル-1- ヘキセン、ビニルシクロ
ペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン
などの単独重合体または共重合体を、たとえば前重合に
より形成される前重合体として含有していると、結晶化
速度が大きい。
【００３４】本発明で用いられる（Ａ）プロピレンブロ
ック共重合体が上記のようなＭＦＲ値であると、後述す
るようにこれから形成されるポリプロピレン組成物は、
流動性に優れ、大型成形品の成形も容易である。なおメ
ルトフローレートが上記よりも大きいポリプロピレンを
含有するポリプロピレン組成物の成形品は、衝撃強度に
劣ることがある。
ック共重合体が上記のようなＭＦＲ値であると、後述す
るようにこれから形成されるポリプロピレン組成物は、
流動性に優れ、大型成形品の成形も容易である。なおメ
ルトフローレートが上記よりも大きいポリプロピレンを
含有するポリプロピレン組成物の成形品は、衝撃強度に
劣ることがある。
【００３５】また（Ａ）プロピレンブロック共重合体が
上記のような量でゴム成分を含有していると、これから
形成されるポリプロピレン組成物は、曲げ弾性率に優れ
るとともに衝撃強度、低温靱性にも優れるが、（Ａ）プ
ロピレンブロック共重合体中のゴム成分の量が上記の量
よりも多いと、これから形成される組成物は、曲げ弾性
率に劣ることがあり、一方ゴム成分が上記の量よりも少
なすぎると、これから形成される組成物は、衝撃強度、
低温靱性に劣ることがある。
上記のような量でゴム成分を含有していると、これから
形成されるポリプロピレン組成物は、曲げ弾性率に優れ
るとともに衝撃強度、低温靱性にも優れるが、（Ａ）プ
ロピレンブロック共重合体中のゴム成分の量が上記の量
よりも多いと、これから形成される組成物は、曲げ弾性
率に劣ることがあり、一方ゴム成分が上記の量よりも少
なすぎると、これから形成される組成物は、衝撃強度、
低温靱性に劣ることがある。
【００３６】上記のような本発明で用いられるプロピレ
ンブロック共重合体は、種々の方法により製造すること
ができるが、たとえば立体規則性触媒を用いて製造する
ことができる。具体的には、固体状チタン触媒成分と有
機金属化合物触媒成分とさらに必要に応じて電子供与体
とから形成される触媒を用いて製造することができる。
ンブロック共重合体は、種々の方法により製造すること
ができるが、たとえば立体規則性触媒を用いて製造する
ことができる。具体的には、固体状チタン触媒成分と有
機金属化合物触媒成分とさらに必要に応じて電子供与体
とから形成される触媒を用いて製造することができる。
【００３７】本発明では、固体状チタン触媒成分として
は、具体的に、三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物
が、比表面積が１００ｍ2 ／ｇ以上である担体に担持さ
れた固体状チタン触媒成分、あるいはマグネシウム、ハ
ロゲン、電子供与体（好ましくは芳香族カルボン酸エス
テルまたはアルキル基含有エーテル）およびチタンを必
須成分とし、これらの必須成分が比表面積１００ｍ2 ／
ｇ以上である担体に担持された固体状チタン触媒成分が
挙げられる。これらのうち、特に後者の固体状チタン触
媒成分が好ましい。
は、具体的に、三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物
が、比表面積が１００ｍ2 ／ｇ以上である担体に担持さ
れた固体状チタン触媒成分、あるいはマグネシウム、ハ
ロゲン、電子供与体（好ましくは芳香族カルボン酸エス
テルまたはアルキル基含有エーテル）およびチタンを必
須成分とし、これらの必須成分が比表面積１００ｍ2 ／
ｇ以上である担体に担持された固体状チタン触媒成分が
挙げられる。これらのうち、特に後者の固体状チタン触
媒成分が好ましい。
【００３８】また有機金属化合物触媒成分としては、有
機アルミニウム化合物が好ましく、有機アルミニウム化
合物としては具体的に、トリアルキルアルミニウム、ジ
アルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウム
セスキハライド、アルキルアルミニウムジハライドなど
が挙げられる。なお有機アルミニウム化合物は、使用す
るチタン触媒成分の種類に合わせて適宜選択することが
できる。
機アルミニウム化合物が好ましく、有機アルミニウム化
合物としては具体的に、トリアルキルアルミニウム、ジ
アルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウム
セスキハライド、アルキルアルミニウムジハライドなど
が挙げられる。なお有機アルミニウム化合物は、使用す
るチタン触媒成分の種類に合わせて適宜選択することが
できる。
【００３９】電子供与体としては、窒素原子、リン原
子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子などを有
する有機化合物を使用することができ、好ましくは上記
のような原子を有するエステル化合物およびエーテル化
合物などが挙げられる。
子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子などを有
する有機化合物を使用することができ、好ましくは上記
のような原子を有するエステル化合物およびエーテル化
合物などが挙げられる。
【００４０】このような触媒は、さらに共粉砕等の手法
により活性化されてもよく、また上記のようなオレフィ
ンが前重合されていてもよい。（Ｂ）エチレン・1-ブテンランダム共重合体 (1) 本発明で用いられる（Ｂ）エチレン・1-ブテンラン
ダム共重合体は、1-ブテンから誘導される構成単位を１
５〜２５モル％、好ましくは１５〜２２モル％の量で含
有している。
により活性化されてもよく、また上記のようなオレフィ
ンが前重合されていてもよい。（Ｂ）エチレン・1-ブテンランダム共重合体 (1) 本発明で用いられる（Ｂ）エチレン・1-ブテンラン
ダム共重合体は、1-ブテンから誘導される構成単位を１
５〜２５モル％、好ましくは１５〜２２モル％の量で含
有している。
【００４１】1-ブテンから誘導される構成単位が１５モ
ル％未満であるプロピレン系ブロック共重合体から形成
される組成物は、耐衝撃性に劣ることがあり、一方該構
成単位が２５モル％を超えるプロピレン系ブロック共重
合体から形成される組成物は、剛性に劣ることがある。
ル％未満であるプロピレン系ブロック共重合体から形成
される組成物は、耐衝撃性に劣ることがあり、一方該構
成単位が２５モル％を超えるプロピレン系ブロック共重
合体から形成される組成物は、剛性に劣ることがある。
【００４２】本発明で用いられる（Ｂ）エチレン・1-ブ
テンランダム共重合体は、下記のような物性を有してい
る。 (2) １３５℃、デカリン中で測定される極限粘度［η］
が、１．８〜３．５dl／ｇ、好ましくは２．０〜３．０
dl／ｇである。
テンランダム共重合体は、下記のような物性を有してい
る。 (2) １３５℃、デカリン中で測定される極限粘度［η］
が、１．８〜３．５dl／ｇ、好ましくは２．０〜３．０
dl／ｇである。
【００４３】極限粘度［η］が１．８dl／ｇ未満である
エチレン・1-ブテンランダム共重合体から形成される組
成物はＩＺ衝撃強度に劣ることがあり、一方極限粘度
［η］が３．５dl／ｇを超えるエチレン・1-ブテンラン
ダム共重合体から形成される組成物は流動性が低く成形
性に劣ることがある。
エチレン・1-ブテンランダム共重合体から形成される組
成物はＩＺ衝撃強度に劣ることがあり、一方極限粘度
［η］が３．５dl／ｇを超えるエチレン・1-ブテンラン
ダム共重合体から形成される組成物は流動性が低く成形
性に劣ることがある。
【００４４】(3) ガラス転移温度が、−５５℃以下、好
ましくは−６０℃以下であるか、あるいはＤＳＣ法によ
り主ピークとして測定される融点が、９０℃以下、好ま
しくは８０℃以下、特に好ましくは７０℃以下である。
ましくは−６０℃以下であるか、あるいはＤＳＣ法によ
り主ピークとして測定される融点が、９０℃以下、好ま
しくは８０℃以下、特に好ましくは７０℃以下である。
【００４５】ガラス転移温度が−５５℃を超えるかまた
は融点が９０℃を超えるエチレン・1-ブテンランダム共
重合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強度に劣ること
がある。
は融点が９０℃を超えるエチレン・1-ブテンランダム共
重合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強度に劣ること
がある。
【００４６】(4) Ｘ線回折法によって測定される結晶化
度が、２０％以下、好ましくは１０％以下である。結晶
化度が２０％を超えるエチレン・1-ブテンランダム共重
合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強度に劣ることが
ある。
度が、２０％以下、好ましくは１０％以下である。結晶
化度が２０％を超えるエチレン・1-ブテンランダム共重
合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強度に劣ることが
ある。
【００４７】(5) 本発明で用いられる（Ｂ）エチレン・
1-ブテンランダム共重合体は、13Ｃ−ＮＭＲ法により求
められる共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパ
ラメータ（Ｂ値）が１．０〜１．４である。
1-ブテンランダム共重合体は、13Ｃ−ＮＭＲ法により求
められる共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパ
ラメータ（Ｂ値）が１．０〜１．４である。
【００４８】Ｂ値が１．０未満であるエチレン・1-ブテ
ンランダム共重合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強
度に劣ることがあり、一方１．４を超えるエチレン・1-
ブテンランダム共重合体から形成される組成物は剛性に
劣ることがある。
ンランダム共重合体から形成される組成物はＩＺ衝撃強
度に劣ることがあり、一方１．４を超えるエチレン・1-
ブテンランダム共重合体から形成される組成物は剛性に
劣ることがある。
【００４９】このような（Ｂ）エチレン・1-ブテンラン
ダム共重合体におけるＢ値は、共重合体鎖中における各
モノマーから誘導される構成単位の組成分布状態を表す
指標であり、共重合体中の全ｄｙａｄ連鎖に対するエチ
レン−1-ブテン交互連鎖のモル分率を、エチレン含量
（モル分率）と1-ブテン含量（モル分率）との積の２倍
で割ったものである。すなわちＢ値は、下記式で求めら
れる。
ダム共重合体におけるＢ値は、共重合体鎖中における各
モノマーから誘導される構成単位の組成分布状態を表す
指標であり、共重合体中の全ｄｙａｄ連鎖に対するエチ
レン−1-ブテン交互連鎖のモル分率を、エチレン含量
（モル分率）と1-ブテン含量（モル分率）との積の２倍
で割ったものである。すなわちＢ値は、下記式で求めら
れる。
【００５０】
【数１】
【００５１】（式中、ＰE およびＰB は、それぞれエチ
レン・1-ブテン共重合体中に含有されるエチレン成分の
モル分率および1-ブテン成分のモル分率を示し、ＰBEは
全ｄｙａｄ連鎖の1-ブテン−エチレン連鎖のモル分率を
示す。）このようなＰE 、ＰB およびＰBE値は、具体的
には、下記のようにして求められる。
レン・1-ブテン共重合体中に含有されるエチレン成分の
モル分率および1-ブテン成分のモル分率を示し、ＰBEは
全ｄｙａｄ連鎖の1-ブテン−エチレン連鎖のモル分率を
示す。）このようなＰE 、ＰB およびＰBE値は、具体的
には、下記のようにして求められる。
【００５２】１０mmφの試料管中で約２００mgのエチレ
ン・1-ブテン共重合体を１mlのヘキサクロロブタジエン
に均一に溶解させ、この試料の13Ｃ−ＮＭＲスペクトル
を下記の測定条件下に測定する。
ン・1-ブテン共重合体を１mlのヘキサクロロブタジエン
に均一に溶解させ、この試料の13Ｃ−ＮＭＲスペクトル
を下記の測定条件下に測定する。
【００５３】測定温度：１２０℃、 測定周波数：１２５ＭＨｚ、 積算回数：５０００回。
【００５４】ＰE 、ＰB およびＰBE値は、上記のように
して測定される13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、Ｇ．Ｊ．
Ray （Macromolecules, 10,773(1977)）、Ｊ．Ｃ．Rand
all（Macromolecules, 15,353(1982)）、Ｊ．Polymer S
cience ，Polymer PhysicsEd.,11,275(1973)）、Ｋ．Ki
mura（Polymer,25,441(1984)）らの報告に基づいて求め
ることができる。
して測定される13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、Ｇ．Ｊ．
Ray （Macromolecules, 10,773(1977)）、Ｊ．Ｃ．Rand
all（Macromolecules, 15,353(1982)）、Ｊ．Polymer S
cience ，Polymer PhysicsEd.,11,275(1973)）、Ｋ．Ki
mura（Polymer,25,441(1984)）らの報告に基づいて求め
ることができる。
【００５５】なおこのＢ値は、エチレン・1-ブテンラン
ダム共重合体が完全交互共重合体であると２となり、完
全ブロック共重合体であると０となる。このＢ値が１．
０よりも小さい（Ｂ）エチレン・1-ブテンランダム共重
合体を含むポリプロピレン組成物は、耐衝撃性が低下す
る傾向にある。
ダム共重合体が完全交互共重合体であると２となり、完
全ブロック共重合体であると０となる。このＢ値が１．
０よりも小さい（Ｂ）エチレン・1-ブテンランダム共重
合体を含むポリプロピレン組成物は、耐衝撃性が低下す
る傾向にある。
【００５６】上記のような（Ｂ）エチレン・1-ブテンラ
ンダム共重合体は、ポリプロピレンとの相溶性に優れ、
この共重合体を含有してなるポリプロピレン組成物は、
剛性に優れるとともに耐衝撃性に優れ、しかも流動性に
も優れているため、外観に優れた成形品を形成すること
ができる。
ンダム共重合体は、ポリプロピレンとの相溶性に優れ、
この共重合体を含有してなるポリプロピレン組成物は、
剛性に優れるとともに耐衝撃性に優れ、しかも流動性に
も優れているため、外観に優れた成形品を形成すること
ができる。
【００５７】上記のような（Ｂ）エチレン・1-ブテンラ
ンダム共重合体は、バナジウム系触媒またはメタロセン
系触媒を用いて製造することができる。（Ｃ）微粉末タルク 本発明で用いられる（Ｃ）微粉末タルクとしては、ポリ
オレフィンなどの改質材として用いられている従来公知
のものが用いられる。
ンダム共重合体は、バナジウム系触媒またはメタロセン
系触媒を用いて製造することができる。（Ｃ）微粉末タルク 本発明で用いられる（Ｃ）微粉末タルクとしては、ポリ
オレフィンなどの改質材として用いられている従来公知
のものが用いられる。
【００５８】本発明では、この（Ｃ）微粉末タルクとし
て、平均粒径が０．５〜２０μｍであり、縦横と厚さの
比（アスペクト比）が２倍以上、好ましくは１０倍以上
である微粉末タルクが好ましい。
て、平均粒径が０．５〜２０μｍであり、縦横と厚さの
比（アスペクト比）が２倍以上、好ましくは１０倍以上
である微粉末タルクが好ましい。
【００５９】またこの（Ｃ）微粉末タルクは、粒径５μ
ｍ以上の粒子の含有率が５重量％以下であることが望ま
しい。ポリプロピレン組成物 本発明に係るポリプロピレン組成物は、上記のような
（Ａ）プロピレン系ブロック共重合体を、６０〜８５重
量％、好ましくは６５〜７７重量％の量で、（Ｂ）エチ
レン・1-ブテンランダム共重合体を、１０〜２５重量
％、好ましくは１５〜２５重量％の量で、（Ｃ）無機充
填剤を、５〜１５重量％、好ましくは８〜１４重量％の
量で含有している。
ｍ以上の粒子の含有率が５重量％以下であることが望ま
しい。ポリプロピレン組成物 本発明に係るポリプロピレン組成物は、上記のような
（Ａ）プロピレン系ブロック共重合体を、６０〜８５重
量％、好ましくは６５〜７７重量％の量で、（Ｂ）エチ
レン・1-ブテンランダム共重合体を、１０〜２５重量
％、好ましくは１５〜２５重量％の量で、（Ｃ）無機充
填剤を、５〜１５重量％、好ましくは８〜１４重量％の
量で含有している。
【００６０】本発明に係るポリプロピレン組成物は、こ
れら各成分の混練物であって、各成分から従来公知の樹
脂組成物を調製（混練）する方法によって得ることがで
きる。具体的には、各成分を同時にまたは逐次的に、た
とえばヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレンダー、タンブラ
ーブレンダー、リボンブレンダーなどに装入して、混練
した後、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリ
ーミキサーなどで溶融混練することによって得られる。
れら各成分の混練物であって、各成分から従来公知の樹
脂組成物を調製（混練）する方法によって得ることがで
きる。具体的には、各成分を同時にまたは逐次的に、た
とえばヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレンダー、タンブラ
ーブレンダー、リボンブレンダーなどに装入して、混練
した後、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリ
ーミキサーなどで溶融混練することによって得られる。
【００６１】これらのうちでも、多軸押出機、ニーダ
ー、バンバリーミキサーなどの混練性能に優れた装置を
使用すると、各成分がより均一に分散された高品質のポ
リプロピレン組成物を得ることができて好ましい。
ー、バンバリーミキサーなどの混練性能に優れた装置を
使用すると、各成分がより均一に分散された高品質のポ
リプロピレン組成物を得ることができて好ましい。
【００６２】このような本発明に係るポリプロピレン組
成物（混練物）は、下記のような特定の条件を満たして
いる。 (i) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定されるメルト
フローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６kg荷重下）
が、８ｇ／10分以上、好ましくは１０〜５０ｇ／10分で
ある。
成物（混練物）は、下記のような特定の条件を満たして
いる。 (i) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定されるメルト
フローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６kg荷重下）
が、８ｇ／10分以上、好ましくは１０〜５０ｇ／10分で
ある。
【００６３】(ii)ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロ
スヘッド速度２mm／min の条件で測定される曲げ弾性率
（ＦＭ）が２００００kg／cm2以上、好ましくは２００
００〜２５０００kg／cm2である。
スヘッド速度２mm／min の条件で測定される曲げ弾性率
（ＦＭ）が２００００kg／cm2以上、好ましくは２００
００〜２５０００kg／cm2である。
【００６４】(iii) ＡＳＴＭ Ｄ２５６の方法に準拠し
て、６．４mm厚のノッチ付試験片で測定される２３℃で
のアイゾット衝撃強度（ＩＺ）が２０kg・cm／cm以上、
好ましくは２５kg・cm／cm以上である。
て、６．４mm厚のノッチ付試験片で測定される２３℃で
のアイゾット衝撃強度（ＩＺ）が２０kg・cm／cm以上、
好ましくは２５kg・cm／cm以上である。
【００６５】(iv)ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して、荷重
４．６kg／cm2の条件下で測定される熱変形温度（ＨＤ
Ｔ）（４．６kg荷重）が１３５℃以上である。
４．６kg／cm2の条件下で測定される熱変形温度（ＨＤ
Ｔ）（４．６kg荷重）が１３５℃以上である。
【００６６】本発明に係るポリプロピレン組成物は、原
料として用いた（Ａ）プロピレン系ブロック共重合体の
結晶化速度が大きく、成形時にはポリプロピレン成分が
ゴム成分中に多くの非常に微細な結晶として分散してモ
レキュラー・コンポジット的なポリマーアロイを形成す
る。
料として用いた（Ａ）プロピレン系ブロック共重合体の
結晶化速度が大きく、成形時にはポリプロピレン成分が
ゴム成分中に多くの非常に微細な結晶として分散してモ
レキュラー・コンポジット的なポリマーアロイを形成す
る。
【００６７】このような本発明に係るポリプロピレン組
成物は、剛性、耐熱性および表面硬度に優れるとともに
耐衝撃性にも優れている。また本発明に係るポリプロピ
レン組成物は、上記のようなポリプロピレン組成物（混
練物）が、さらに特定の条件下で熱処理されていてもよ
い。熱処理に先立って、ポリプロピレン組成物は、射出
成形などにより成形されていてもよい。
成物は、剛性、耐熱性および表面硬度に優れるとともに
耐衝撃性にも優れている。また本発明に係るポリプロピ
レン組成物は、上記のようなポリプロピレン組成物（混
練物）が、さらに特定の条件下で熱処理されていてもよ
い。熱処理に先立って、ポリプロピレン組成物は、射出
成形などにより成形されていてもよい。
【００６８】本発明に係る熱処理されたポリプロピレン
組成物は、上記のようにして得られた混練物（あるいは
成形品）を、１３５〜１６５℃、好ましくは１４０〜１
５５℃で、２０〜１８０分、好ましくは３０〜６０分熱
処理することによって得られる。このような熱処理は、
オーブンなどにより行うことができる。またこの熱処理
は、成形品の塗装工程を利用して行うこともできる。
組成物は、上記のようにして得られた混練物（あるいは
成形品）を、１３５〜１６５℃、好ましくは１４０〜１
５５℃で、２０〜１８０分、好ましくは３０〜６０分熱
処理することによって得られる。このような熱処理は、
オーブンなどにより行うことができる。またこの熱処理
は、成形品の塗装工程を利用して行うこともできる。
【００６９】熱処理は、上記範囲内であれば温度および
時間などの条件をそれぞれ変えて実施することができ
る。なお熱処理時間が上記の時間より短いと、下記のよ
うな条件を充分に満たすポリプロピレン組成物（熱処理
物）が得られないことがある。
時間などの条件をそれぞれ変えて実施することができ
る。なお熱処理時間が上記の時間より短いと、下記のよ
うな条件を充分に満たすポリプロピレン組成物（熱処理
物）が得られないことがある。
【００７０】本発明に係る熱処理されたポリプロピレン
組成物は、下記のような特定の物性を有している。 (i) ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロスヘッド速度
２mm／min の条件で測定される曲げ弾性率（ＦＭ）が２
３０００kg／cm2以上、好ましくは２３０００〜２５０
００kg／cm2であり、(ii)ＡＳＴＭ Ｄ２５６の方法に
準拠して、６．４mm厚のノッチ付試験片で測定される２
３℃でのアイゾット衝撃強度（ＩＺ）が４０kg・cm／cm
以上、好ましくは４５kg・cm／cm以上、特に好ましくは
５０kg・cm／cm以上であり、(iii) ＡＳＴＭ Ｄ６４８
に準拠して、荷重４．６kg／cm2の条件下で測定される
熱変形温度（ＨＤＴ）が１５０℃以上であり、(iv)ＡＳ
ＴＭ Ｄ７４６に準拠して測定される低温脆化温度（Ｂ
Ｔｃ）が−３０℃以下であり、(v) Ｘ線小角散乱法で測
定される長周期が２００Å以上、好ましくは２０５Å以
上である。
組成物は、下記のような特定の物性を有している。 (i) ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロスヘッド速度
２mm／min の条件で測定される曲げ弾性率（ＦＭ）が２
３０００kg／cm2以上、好ましくは２３０００〜２５０
００kg／cm2であり、(ii)ＡＳＴＭ Ｄ２５６の方法に
準拠して、６．４mm厚のノッチ付試験片で測定される２
３℃でのアイゾット衝撃強度（ＩＺ）が４０kg・cm／cm
以上、好ましくは４５kg・cm／cm以上、特に好ましくは
５０kg・cm／cm以上であり、(iii) ＡＳＴＭ Ｄ６４８
に準拠して、荷重４．６kg／cm2の条件下で測定される
熱変形温度（ＨＤＴ）が１５０℃以上であり、(iv)ＡＳ
ＴＭ Ｄ７４６に準拠して測定される低温脆化温度（Ｂ
Ｔｃ）が−３０℃以下であり、(v) Ｘ線小角散乱法で測
定される長周期が２００Å以上、好ましくは２０５Å以
上である。
【００７１】なおＸ線小角散乱法で測定される長周期と
は、ポリプロピレン組成物中に含まれるプロピレンブロ
ック共重合体の結晶部分（ホモプロピレン成分）に由来
する散乱周期であり、この周期が長いほどポリプロピレ
ン組成物は、剛性、耐熱性に優れ、かつ衝撃強度、低温
脆化温度に優れているといえる。
は、ポリプロピレン組成物中に含まれるプロピレンブロ
ック共重合体の結晶部分（ホモプロピレン成分）に由来
する散乱周期であり、この周期が長いほどポリプロピレ
ン組成物は、剛性、耐熱性に優れ、かつ衝撃強度、低温
脆化温度に優れているといえる。
【００７２】上記のような本発明に係る熱処理されたポ
リプロピレン組成物は、曲げ弾性率、熱変形温度、衝撃
強度、低温衝撃強度および低温靱性などのいずれにおい
ても飛躍的に優れている。
リプロピレン組成物は、曲げ弾性率、熱変形温度、衝撃
強度、低温衝撃強度および低温靱性などのいずれにおい
ても飛躍的に優れている。
【００７３】本発明に係るポリプロピレン組成物は、さ
らに本発明の目的を損なわない範囲で、耐熱安定剤、芳
香族カルボン酸アルミニウム塩、芳香族リン酸エステル
塩、ジベンジリデンソルビトールなどの核剤、紫外線吸
収剤、滑剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、微粉末
タルク以外の無機充填材、有機充填材、他の重合体たと
えばポリエチレン（ＰＥ）、プロピレン・エチレンラン
ダム共重合体（ＥＰＲ）などを含有していてもよい。
らに本発明の目的を損なわない範囲で、耐熱安定剤、芳
香族カルボン酸アルミニウム塩、芳香族リン酸エステル
塩、ジベンジリデンソルビトールなどの核剤、紫外線吸
収剤、滑剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、微粉末
タルク以外の無機充填材、有機充填材、他の重合体たと
えばポリエチレン（ＰＥ）、プロピレン・エチレンラン
ダム共重合体（ＥＰＲ）などを含有していてもよい。
【００７４】
【発明の効果】本発明に係るポリプロピレン組成物は、
剛性、耐熱性に優れるとともに耐衝撃性特に低温におけ
る耐衝撃性、靱性などの諸物性が、従来公知のポリプロ
ピレン組成物に比べて格段に優れている。
剛性、耐熱性に優れるとともに耐衝撃性特に低温におけ
る耐衝撃性、靱性などの諸物性が、従来公知のポリプロ
ピレン組成物に比べて格段に優れている。
【００７５】このような本発明に係るポリプロピレン組
成物は、広範な用途に利用することができ、特にバンパ
ーなどの自動車用内外装材用途に好適に用いられる。
成物は、広範な用途に利用することができ、特にバンパ
ーなどの自動車用内外装材用途に好適に用いられる。
【００７６】
【実施例】次に本発明を実施例により具体的に説明する
が、本発明はこれら実施例により限定されるものではな
い。
が、本発明はこれら実施例により限定されるものではな
い。
【００７７】なお下記実施例において、各物性は以下の
ようにして測定した。 (1) ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定し
た。 条件：２３０℃、２．１６kg (2) 曲げ弾性率（ＦＭ）：ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠し
て測定した。
ようにして測定した。 (1) ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定し
た。 条件：２３０℃、２．１６kg (2) 曲げ弾性率（ＦＭ）：ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠し
て測定した。
【００７８】試験片 12.7mm（幅）× 6.4mm（厚さ）
× 127mm（長さ） スパン間 １００mm 曲げ速度 ２mm／分 (3) アイゾット衝撃強度（ＩＺ）：ＡＳＴＭ Ｄ２５６
に準拠して測定した。
× 127mm（長さ） スパン間 １００mm 曲げ速度 ２mm／分 (3) アイゾット衝撃強度（ＩＺ）：ＡＳＴＭ Ｄ２５６
に準拠して測定した。
【００７９】温度 ２３℃ 試験片 12.7mm（幅）× 6.4mm（厚さ）× 64mm （長
さ） ノッチは機械加工 (4) 熱変形温度（ＨＤＴ） ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して測定した。
さ） ノッチは機械加工 (4) 熱変形温度（ＨＤＴ） ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して測定した。
【００８０】荷重４．６Kg／cm2 (5) 低温脆化温度（ＢＴｃ） ＡＳＴＭ Ｄ７４６に準拠して測定した。
【００８１】試験片 ２mm厚角板より打ち抜いた。 4.0 mm（幅）×2.0 mm（厚さ）×38.0mm（長さ） (6) Ｘ線小角散乱法による長周期の求め方。
【００８２】理学電機（株）製 ＲＵ−２００Ａ型によ
ってＸ線小角散乱強度を測定し、ピークを示す散乱角度
から、Bragg の式に従って長周期を計算した。Ｘ線の波
長は１．５４１８Åである。
ってＸ線小角散乱強度を測定し、ピークを示す散乱角度
から、Bragg の式に従って長周期を計算した。Ｘ線の波
長は１．５４１８Åである。
【００８３】(7) 極限粘度［η］は、１３５℃、デカリ
ン中で測定した。また以下の実施例１〜４、比較例１〜
７において、ポリプロピレン組成物を調製する際に用い
た各成分は、以下のとおりである。 （Ａ）プロピレン系ブロック共重合体 ブロックＰＰ１： (1)ＭＦＲ；２０ｇ／10分 (2)常温n-デカン可溶成分；５重量％ (3)ポリプロピレン成分のＭＦＲ；２８ｇ／10分、ペン
タッドアイソタクティシティＩ5；０．９８ (4)常温n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；５．５dl
／ｇ、エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ブロックＰＰ２： (1)ＭＦＲ；２０ｇ／10分 (2)常温n-デカン可溶成分；８重量％ (3)ポリプロピレン成分のＭＦＲ；３５ｇ／10分、ペン
タッドアイソタクティシティＩ5；０．９８ (4)常温n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；７．０dl
／ｇ、エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ブロックＰＰ３： (1)ＭＦＲ；２０ｇ／10分 (2)常温n-デカン可溶成分；５重量％ (3)ポリプロピレン成分のＭＦＲ；２８ｇ／10分、ペン
タッドアイソタクティシティＩ5；０．９５ (4)常温n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；５．５dl
／ｇ、エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ブロックＰＰ４： (1)ＭＦＲ；２０ｇ／10分 (2)常温n-デカン可溶成分；５重量％ (3)ポリプロピレン成分のＭＦＲ；２４ｇ／10分、ペン
タッドアイソタクティシティＩ5；０．９８ (4)常温n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；３．０dl
／ｇ、エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ホモＰＰ ：ＭＦＲ；２０ｇ／10分 Ｉ5；０．９８ ＥＢＲ−１ ：エチレン・1-ブテンランダム共重合体 (1) 1-ブテンから誘導される構成単位；１９モル％ (2) 極限粘度［η］；２．５dl／ｇ (3) ガラス転移温度（Ｔｇ）；−６４℃ (4) 結晶化度；５％ (5) Ｂ値；１．１ ＥＢＲ−２ ：エチレン・1-ブテンランダム共重合体 (1) 1-ブテンから誘導される構成単位；１１モル％ (2) 極限粘度［η］；２．５dl／ｇ (3) ガラス転移温度（Ｔｇ）；−５３℃ (4) 結晶化度；１５％ (5) Ｂ値；１．１ ＥＰＲ ：エチレン・プロピレンランダム共重合
体 プロピレンから誘導される構成単位；２０モル％ 極限粘度［η］；２．６dl／ｇ ガラス転移温度（Ｔｇ）；−５４℃ 結晶化度；４％ Ｂ値；１．１ ＰＥＲ ：エチレン・プロピレンランダム共重合
体 プロピレンから誘導される構成単位；６０モル％ 極限粘度［η］；３．０dl／ｇ ガラス転移温度（Ｔｇ）；−５３℃ 結晶化度；１０％ Ｂ値；０．９ （Ｃ）タルク ：平均粒径；２．５μｍ 粒径５μｍ以上の粒子の含有率；３重量％
ン中で測定した。また以下の実施例１〜４、比較例１〜
７において、ポリプロピレン組成物を調製する際に用い
た各成分は、以下のとおりである。 （Ａ）プロピレン系ブロック共重合体 ブロックＰＰ１： (1)ＭＦＲ；２０ｇ／10分 (2)常温n-デカン可溶成分；５重量％ (3)ポリプロピレン成分のＭＦＲ；２８ｇ／10分、ペン
タッドアイソタクティシティＩ5；０．９８ (4)常温n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；５．５dl
／ｇ、エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ブロックＰＰ２： (1)ＭＦＲ；２０ｇ／10分 (2)常温n-デカン可溶成分；８重量％ (3)ポリプロピレン成分のＭＦＲ；３５ｇ／10分、ペン
タッドアイソタクティシティＩ5；０．９８ (4)常温n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；７．０dl
／ｇ、エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ブロックＰＰ３： (1)ＭＦＲ；２０ｇ／10分 (2)常温n-デカン可溶成分；５重量％ (3)ポリプロピレン成分のＭＦＲ；２８ｇ／10分、ペン
タッドアイソタクティシティＩ5；０．９５ (4)常温n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；５．５dl
／ｇ、エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ブロックＰＰ４： (1)ＭＦＲ；２０ｇ／10分 (2)常温n-デカン可溶成分；５重量％ (3)ポリプロピレン成分のＭＦＲ；２４ｇ／10分、ペン
タッドアイソタクティシティＩ5；０．９８ (4)常温n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；３．０dl
／ｇ、エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ホモＰＰ ：ＭＦＲ；２０ｇ／10分 Ｉ5；０．９８ ＥＢＲ−１ ：エチレン・1-ブテンランダム共重合体 (1) 1-ブテンから誘導される構成単位；１９モル％ (2) 極限粘度［η］；２．５dl／ｇ (3) ガラス転移温度（Ｔｇ）；−６４℃ (4) 結晶化度；５％ (5) Ｂ値；１．１ ＥＢＲ−２ ：エチレン・1-ブテンランダム共重合体 (1) 1-ブテンから誘導される構成単位；１１モル％ (2) 極限粘度［η］；２．５dl／ｇ (3) ガラス転移温度（Ｔｇ）；−５３℃ (4) 結晶化度；１５％ (5) Ｂ値；１．１ ＥＰＲ ：エチレン・プロピレンランダム共重合
体 プロピレンから誘導される構成単位；２０モル％ 極限粘度［η］；２．６dl／ｇ ガラス転移温度（Ｔｇ）；−５４℃ 結晶化度；４％ Ｂ値；１．１ ＰＥＲ ：エチレン・プロピレンランダム共重合
体 プロピレンから誘導される構成単位；６０モル％ 極限粘度［η］；３．０dl／ｇ ガラス転移温度（Ｔｇ）；−５３℃ 結晶化度；１０％ Ｂ値；０．９ （Ｃ）タルク ：平均粒径；２．５μｍ 粒径５μｍ以上の粒子の含有率；３重量％
【００８４】
【実施例１〜４】表１に示す各成分をドライブレンド
し、２軸押出機用いて２００℃で混練してポリプロピレ
ン組成物を得た。得られた各ポリプロピレン組成物から
樹脂温度２００℃、金型温度４０℃の条件下に射出成形
機にて、ＡＳＴＭ試験片を成形し、各試験片の上記のよ
うな物性を測定した。
し、２軸押出機用いて２００℃で混練してポリプロピレ
ン組成物を得た。得られた各ポリプロピレン組成物から
樹脂温度２００℃、金型温度４０℃の条件下に射出成形
機にて、ＡＳＴＭ試験片を成形し、各試験片の上記のよ
うな物性を測定した。
【００８５】結果を表１に示す。
【００８６】
【比較例１〜７】実施例１において、表１に示すような
ポリプロピレン組成物に代えた以外は、実施例と同様に
してＡＳＴＭ試験片を成形し、各試験片の物性を測定し
た。
ポリプロピレン組成物に代えた以外は、実施例と同様に
してＡＳＴＭ試験片を成形し、各試験片の物性を測定し
た。
【００８７】結果を表１に示す。
【００８８】
【表１】
【００８９】また、表１〜表３の実施例と比較例の物性
値について、ＩＺ衝撃強度とＦＭとのバランスを図１に
示す。実施例で得られた本発明に係るポリプロピレン組
成物は、比較例で得られたポリプロピレン組成物より
も、物性バランスが優れていることがわかる。
値について、ＩＺ衝撃強度とＦＭとのバランスを図１に
示す。実施例で得られた本発明に係るポリプロピレン組
成物は、比較例で得られたポリプロピレン組成物より
も、物性バランスが優れていることがわかる。
【００９０】
【実施例５〜１０】以下の実施例５〜１０、比較例８〜
１０において、ポリプロピレン組成物を調製する際に用
いた各成分は、下記のとおりである。
１０において、ポリプロピレン組成物を調製する際に用
いた各成分は、下記のとおりである。
【００９１】 ＰＰ−Ａ*1) ：プロピレンブロック共重合体 (1) ＭＦＲ；２０ｇ／10分 エチレンから誘導される構成単位；５．９モル％ (2) ２３℃n-デカン可溶成分量；８重量％ (3) ポリプロピレン成分のＭＦＲ；２８ｇ／10分 ペンタッドアイソタクティシティＩ5 ；０．９８ (4) ２３℃n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；５．５
dl／ｇ エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ＰＰ−Ｂ*2) ：プロピレンブロック共重合体 (1) ＭＦＲ；２０ｇ／10分 エチレンから誘導される構成単位；７．０モル％ (2) ２３℃n-デカン可溶成分量；１０重量％ (3) ホモポリプロピレン成分のＭＦＲ；３１ｇ／10分 ペンタッドアイソタクティシティＩ5 ；０．９８ (4) ２３℃n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；５．５
dl／ｇ エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ホモＰＰ*3) ：エチレンから誘導される構成単位０モル
％ ＭＦＲ；２０ｇ／10分 ペンタッドアイソタクティシティＩ5 ；０．９８ ＥＢＲ*4) ：エチレン・1-ブテンランダム共重合体 ＭＦＲ；０．８ｇ／10分 1-ブテンから誘導される構成単位；１８モル％ エチレンから誘導される構成単位；８２モル％ デカリン極限粘度［η］；２．３dl／ｇ 融点（Ｔｍ）；３５℃ 結晶化度 ； ６％ Ｂ値；１．１ ＥＰＲ*5) ：エチレン・プロピレンランダム共重合体 プロピレンから誘導される構成単位；１９モル％ エチレンから誘導される構成単位；８１モル％ ＭＦＲ；０．８ｇ／10分 タルク： 平均粒径２．５μｍ 粒径５μｍ以上の粒子の含有率 ３重量％
dl／ｇ エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ＰＰ−Ｂ*2) ：プロピレンブロック共重合体 (1) ＭＦＲ；２０ｇ／10分 エチレンから誘導される構成単位；７．０モル％ (2) ２３℃n-デカン可溶成分量；１０重量％ (3) ホモポリプロピレン成分のＭＦＲ；３１ｇ／10分 ペンタッドアイソタクティシティＩ5 ；０．９８ (4) ２３℃n-デカン可溶成分の極限粘度［η］；５．５
dl／ｇ エチレンから誘導される構成単位；４０モル％ ホモＰＰ*3) ：エチレンから誘導される構成単位０モル
％ ＭＦＲ；２０ｇ／10分 ペンタッドアイソタクティシティＩ5 ；０．９８ ＥＢＲ*4) ：エチレン・1-ブテンランダム共重合体 ＭＦＲ；０．８ｇ／10分 1-ブテンから誘導される構成単位；１８モル％ エチレンから誘導される構成単位；８２モル％ デカリン極限粘度［η］；２．３dl／ｇ 融点（Ｔｍ）；３５℃ 結晶化度 ； ６％ Ｂ値；１．１ ＥＰＲ*5) ：エチレン・プロピレンランダム共重合体 プロピレンから誘導される構成単位；１９モル％ エチレンから誘導される構成単位；８１モル％ ＭＦＲ；０．８ｇ／10分 タルク： 平均粒径２．５μｍ 粒径５μｍ以上の粒子の含有率 ３重量％
【００９２】
【実施例５】ＰＰ−Ａ、ＥＢＲおよびタルクを表１に示
す割合でドライブレンドし、２軸押出機用いて２００℃
で混練してポリプロピレン組成物を得た。得られたポリ
プロピレン組成物を東芝機械製５５トンインラインスク
リュー射出成形機を用いシリンダー温度２００℃、型温
４０℃で射出成形してポリプロピレン組成物の試験片を
得た。この試験片を１５５℃のエアーオーブン中で１時
間熱処理を行った。
す割合でドライブレンドし、２軸押出機用いて２００℃
で混練してポリプロピレン組成物を得た。得られたポリ
プロピレン組成物を東芝機械製５５トンインラインスク
リュー射出成形機を用いシリンダー温度２００℃、型温
４０℃で射出成形してポリプロピレン組成物の試験片を
得た。この試験片を１５５℃のエアーオーブン中で１時
間熱処理を行った。
【００９３】結果を表２に示す。上記のようにして得ら
れたポリプロピレン組成物（熱処理物）は、耐衝撃性
（ＩＺ）、剛性（ＦＭ）、低温靱性（ＢＴｃ）、耐熱性
（ＨＤＴ）に優れていた。またＸ線小角散乱法により求
められる長周期は、２１０Åであった。
れたポリプロピレン組成物（熱処理物）は、耐衝撃性
（ＩＺ）、剛性（ＦＭ）、低温靱性（ＢＴｃ）、耐熱性
（ＨＤＴ）に優れていた。またＸ線小角散乱法により求
められる長周期は、２１０Åであった。
【００９４】
【実施例６〜１０】実施例５において、プロピレンブロ
ック共重合体、ブレンド比および熱処理条件を表２に示
すように代えた以外は、実施例５と同様にしてポリプロ
ピレン組成物の熱処理物を得た。
ック共重合体、ブレンド比および熱処理条件を表２に示
すように代えた以外は、実施例５と同様にしてポリプロ
ピレン組成物の熱処理物を得た。
【００９５】結果を表２に示す。上記のようにして得ら
れたポリプロピレン組成物（熱処理物）は、耐衝撃性
（ＩＺ）、剛性（ＦＭ）、低温靱性（ＢＴｃ）、耐熱性
（ＨＤＴ）に優れていた。またＸ線小角散乱法により求
められる長周期は、いずれも２００Å以上であった。
れたポリプロピレン組成物（熱処理物）は、耐衝撃性
（ＩＺ）、剛性（ＦＭ）、低温靱性（ＢＴｃ）、耐熱性
（ＨＤＴ）に優れていた。またＸ線小角散乱法により求
められる長周期は、いずれも２００Å以上であった。
【００９６】
【比較例８】実施例５において、ＥＢＲをＥＰＲに代
え、さらに熱処理を行わなかった以外は、実施例５と同
様にしてポリプロピレン組成物の試験片を得た。
え、さらに熱処理を行わなかった以外は、実施例５と同
様にしてポリプロピレン組成物の試験片を得た。
【００９７】結果を表２に示す。実施例２の試験片に比
較して、耐衝撃性、剛性、耐熱性、低温靱性に劣ってい
た。またＸ線小角散乱法により求められる長周期は、１
６０Åであった。
較して、耐衝撃性、剛性、耐熱性、低温靱性に劣ってい
た。またＸ線小角散乱法により求められる長周期は、１
６０Åであった。
【００９８】
【比較例９】実施例５において、ＥＢＲをＥＰＲに代え
た以外は、実施例５と同様にしてポリプロピレン組成物
の試験片を得た。
た以外は、実施例５と同様にしてポリプロピレン組成物
の試験片を得た。
【００９９】結果を表２に示す。実施例５の試験片に比
較して、耐衝撃性、剛性、耐熱性、低温靱性に劣ってい
た。またＸ線小角散乱法により求められる長周期は、１
９６Åであった。
較して、耐衝撃性、剛性、耐熱性、低温靱性に劣ってい
た。またＸ線小角散乱法により求められる長周期は、１
９６Åであった。
【０１００】
【比較例１０】実施例５において、プロピレンブロック
共重合体をホモポリプロピレンに代えて、ＥＢＲおよび
タルクを表２に示すブレンド比で用いた以外は、実施例
５と同様にしてポリプロピレン組成物の試験片を得た。
共重合体をホモポリプロピレンに代えて、ＥＢＲおよび
タルクを表２に示すブレンド比で用いた以外は、実施例
５と同様にしてポリプロピレン組成物の試験片を得た。
【０１０１】結果を表２に示す。実施例５で得られた試
料に比較すると耐衝撃性、剛性、耐熱性、低温靱性に劣
る試料が得られた。またＸ線小角散乱法により求められ
る長周期は、１９８Åであった。
料に比較すると耐衝撃性、剛性、耐熱性、低温靱性に劣
る試料が得られた。またＸ線小角散乱法により求められ
る長周期は、１９８Åであった。
【０１０２】
【表２】
【図１】ポリプロピレン組成物のＩＺ衝撃強度とＦＭと
のバランスを示す。
のバランスを示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 橋 本 幹 夫 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内 (72)発明者 守 屋 悟 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】（Ａ）(1) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し
て測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、
２．１６kg荷重）が、１０〜６０ｇ／10分であり、(2)
常温n-デカン可溶成分を３〜１３重量％の量で含有し、
(3) ポリプロピレン成分は、ＭＦＲが２０〜８０ｇ／10
分であり、13Ｃ−ＮＭＲ法により求められるペンタッド
アイソタクティシティ（Ｉ5）が０．９７以上であり、
(4) 常温n-デカン可溶成分は、極限粘度［η］が４〜１
２dl／ｇであり、エチレンから誘導される構成単位を３
０〜６０モル％の量で含有するプロピレン系ブロック共
重合体６０〜８５重量％と、 （Ｂ）(1) 1-ブテンから誘導される構成単位を１５〜２
５モル％の量で含有し、(2) デカリン極限粘度［η］が
１．８〜３．５dl／ｇであり、(3) ガラス転移温度（Ｔ
ｇ）が−５５℃以下であるか、あるいはＤＳＣ法により
主ピークとして測定される融点が９０℃以下であり、
(4) Ｘ線回折法によって測定される結晶化度が２０％未
満であり、かつ(5) 13Ｃ−ＮＭＲ法により求められるラ
ンダム性パラメータ（Ｂ値）が１．０〜１．４であるエ
チレン・1-ブテンランダム共重合体１０〜２５重量％
と、 （Ｃ）無機充填剤５〜１５重量％とからなり、 (i) メルトフローレート（ＭＦＲ）が８ｇ／10分以上で
あり、 (ii)ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロスヘッド速度
２mm／min の条件で測定される曲げ弾性率（ＦＭ）が２
００００kg／cm2以上であり、 (iii) ＡＳＴＭ Ｄ２５６の方法に準拠して、６．４mm
厚のノッチ付試験片で測定される２３℃でのアイゾット
衝撃強度（ＩＺ）が２０kg・cm／cm以上であり、かつ (iv)ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して、荷重４．６kg／cm
2の条件下で測定される熱変形温度（ＨＤＴ）（４．６k
g荷重）が１３５℃以上であることを特徴とするポリプ
ロピレン組成物。 - 【請求項２】（Ａ）(1) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し
て測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、
２．１６kg荷重）が、１０〜６０ｇ／10分であり、(2)
常温n-デカン可溶成分を３〜１３重量％の量で含有し、
(3) ポリプロピレン成分は、ＭＦＲが２０〜８０ｇ／10
分であり、13Ｃ−ＮＭＲ法により求められるペンタッド
アイソタクティシティ（Ｉ5）が０．９７以上であり、
(4) この常温n-デカン可溶成分は、極限粘度［η］が４
〜１２dl／ｇであり、エチレンから誘導される構成単位
を３０〜６０モル％の量で含有するプロピレン系ブロッ
ク共重合体６０〜８５重量％と、 （Ｂ）(1) 1-ブテンから誘導される構成単位を１５〜２
５モル％の量で含有し、(2) デカリン極限粘度［η］が
１．８〜３．５dl／ｇであり、(3) ガラス転移温度（Ｔ
ｇ）が−５５℃以下であるか、あるいはＤＳＣ法により
主ピークとして測定される融点が９０℃以下であり、
(4) Ｘ線回折法によって測定される結晶化度が２０％未
満であり、かつ(5) 13Ｃ−ＮＭＲ法により求められるラ
ンダム性パラメータ（Ｂ値）が１．０〜１．４であるエ
チレン・1-ブテンランダム共重合体１０〜２５重量％
と、 （Ｃ）無機充填剤５〜１５重量％とからなるポリプロピ
レン組成物（１）を、 １３５〜１６５℃で、２０〜１８０分間熱処理すること
により得られる、 (i) ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して、クロスヘッド速度
２mm／min の条件で測定される曲げ弾性率（ＦＭ）が２
３０００kg／cm2以上であり、 (ii)ＡＳＴＭ Ｄ２５６の方法に準拠して、６．４mm厚
のノッチ付試験片で測定される２３℃でのアイゾット衝
撃強度（ＩＺ）が４０kg・cm／kg以上であり、 (iii) ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して、荷重４．６kg／
cm2の条件下で測定される熱変形温度（ＨＤＴ）が１５
０℃以上であり、 (iv)ＡＳＴＭ Ｄ７４６に準拠して測定される低温脆化
温度（ＢＴｃ）が−３０℃以下であり、かつ (v) Ｘ線小角散乱法で測定される長周期が２００Å以上
である ことを特徴とするポリプロピレン組成物。
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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