JPH07137112A - 深絞り成形性複合シート及びその製造方法 - Google Patents

深絞り成形性複合シート及びその製造方法

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JPH07137112A
JPH07137112A JP13908694A JP13908694A JPH07137112A JP H07137112 A JPH07137112 A JP H07137112A JP 13908694 A JP13908694 A JP 13908694A JP 13908694 A JP13908694 A JP 13908694A JP H07137112 A JPH07137112 A JP H07137112A
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マタヴァン タンビラヤー
Eberhardt Dous
ドゥース エーベルハルト
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 自動車内部外装用複合シート 【構成】 上部シート及び下部シートから成り、上部シ
ートは特定重量の（ａ）少なくとも１種の架橋ＰＰ−Ｅ
ＰＤＭ 及び（ｂ）未架橋プロピレン−ブロック−コポ
リマー又は異種相プロピレン−ブロック−ポリマーを含
有し、（ｂ）はその１５〜１重量％が同重量の反応性基
を有するポリマー及び／又はイオノマー（ｃ）によって
交換されており、下部シートは特定重量の（ｄ）少なく
とも１種の部分架橋ＥＰＤＭ、（ｅ）プロピレンホモ
−、−コポリマー又は−グラフトポリマー、（ｆ）少な
くとも１種の反応性を有するポリマー及び／又はイオノ
マー及び（ｇ）少なくとも１種の反応性基を有するポリ
マー架橋剤を含有する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、（ｄ）部分的に架橋さ
れた少なくとも１種のＥＰＤＭ １〜６０重量％（該シ
ートのプラスチック１００重量部を基準とする以下同
様）、（ｅ）反応性基を有する又は有しないプロピレン
ホモポリマー、プロピレンコポリマー又はプロピレング
ラフトポリマー１２〜３０重量％、（ｆ）反応性基を有
し、エチレン及びメタクリル酸又はアクリル酸を基剤と
する、少なくとも１種のポリマー及び／又はイオノマー
（酸基は部分的に金属イオンを有するか又は金属イオン
によって中和されている）７７〜９．５重量％、及び
（ｇ）その５１重量％より多く（（ｇ）１００重量部を
基準とする）がエチレン基又は他のオレフイン基を有し
かつその１〜４９重量％がアクリレート基及び／又はメ
タクリレート基及び反応性基を有する、反応性を有する
少なくとも１種のポリマー架橋剤（反応性基としてエポ
キシ基、イソシアネート基、ケトン基、アルデヒド基、
シラン基、アルキルハロゲン化物基及び／又は無水物基
が該当する） １０〜０．５重量％ならびに場合により
少なくとも１種の充填剤、添加剤又は加工助剤から成
る、深絞り成形性シートに関する。
【０００２】本発明によれば、該シートは、ポリオレフ
イン含有上部シート及び上部シートの組成とは質的及び
／又は量的に異なっており、プラスチックとして成分
（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）を含むポリフイン含有
下部シート、場合により表面保護層を有する深絞り成形
性複合シートであり、この際上部シートは特定の組成を
有する。
【０００３】ポリオレフインを基剤とする種々のシー
ト、特にポリプロピレンとポリエチレンとを基剤とする
シート及びそれらの加工はすでに公知である（参照：特
にフランス国特許出願公開第２０１７７０５号明細
書）。
【０００４】しかしこのようなシートに対する用途毎の
要求は様々でありかつ諸要求の増大を伴っており、その
結果改良された加工手段に関するシートへの要求が生じ
る。
【０００５】米国特許第５２０６２９４号明細書から
は、部分的に架橋されたＥＰＤＭ、ポリプロピレン、反
応性基を有するポリマー又はイオノマー及び反応性基を
有するポリマー架橋剤を含有するプラスチックコンパウ
ンドがすでに公知である。このものから製造された単シ
ートは良好に深絞り成形性を有するが、自動車工業から
要求された他の特性を満足しない。
【０００６】この発明の範囲では、シート配合物に関す
る多数の実験が行われ、これらの実験では就中、架橋Ｐ
Ｐ−ＥＰＤＭ及び未架橋プロピレン−ブロック−コポリ
マー又は異種相プロピレン−ブロック−ポリマーを含有
するような配合物がテストされた。これらのシートは良
好な瘢痕安定性（Ｎａｒｂｓｔａｂｉｌｔａｅｔ）を有
し、多くの用途（例えば自動車内部外装等）で所望され
るような一定のツヤ消し度（Ｍａｔｔｉｅｒｕｎｇｓｇ
ｒａｄ）もしくは特定のツヤ消し性（Ｍａｔｔｉｇｋｅ
ｉｔ）を有している。
【０００７】しかし前記組成のシートは、瘢痕安定性が
部分的に失われているために、深絞り成形性が不良であ
るという欠点を有する。したがって、シート深絞り成形
性の改良される必要があることがわかっている。
【０００８】柔軟性ＰＰ−ＥＰ−又はＰＰ−ＥＰＤＭ−
組成物を、鉱物充填剤、例えばタルクを用いてツヤ消し
するための従来公知の方法は、剛性の増大及び老化特性
の劣化をもたらす。またツヤ消し効果は変形度によって
極めて影響される。またガム混合物中でエラストマー粒
子を使用する（例えばヨーロッパ特許第０２５７２４２
号明細書）ことも適当ではない。
【０００９】深絞り成形性自動車用シート、−シートウ
エブ又は自動車用シート層を製造するためには、プラス
チックシートに対する特別な要求が生じる、それという
のも成形部材は同一成形部材において種々の深絞り状態
が維持されなければならないからである。それにも拘ら
ず同成形部材はすべての位置で同じ型押構造、及びツヤ
消し度を有することが要求される。また、プラスチック
表面の引掻抵抗、曇り度、老化安定性等に対する特別な
要求も生じる。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、従来
技術に対して改良された特性又は加工特性を有する改良
シートを得ることであった。特に該シートは、良好な瘢
痕安定性を有し、表面は付加的ツヤ消し剤なしにツヤ消
しになっておりかつ一定のツヤ消し度を有することが要
求された。しかし特に、該シートは良好な深絞り成形性
を有しており、型押適性がありかつ瘢痕安定性であり、
かつまた比較的高い要求のある成形部材又は物体を加工
できることが要求された。
【００１１】このような用途は例えば、自動車用、特に
自動車内部外装用成形部材、物体又は深絞り部材であ
る。
【００１２】
【課題を解決するための手段】前記課題の解決のために
は、本発明によれば、（ｄ） 少なくとも１種の部分的
に架橋されたＥＰＤＭ １〜６０重量％（該シートのプ
ラスチック１００重量部を基準とする、以下同様）、
（ｅ） 反応性基を有する又は有しないプロピレンホモ
ポリマー、プロピレンコポリマー又はプロピレングラフ
トポリマー １２〜３０重量％（ｆ） 反応性基を有
し、エチレン及びメタクリル酸又はアクリル酸を基剤と
する少なくとも１種のポリマー及び／又はイオノマー
（酸基は部分的に金属イオンを有するか又は金属イオン
によって中和されている） ７７〜９．５重量％及び
（ｇ） その５１重量％（（ｇ）１００重量部を基準に
する）より多くがエチレン基又は他のオレフイン基を有
しかつ１〜４９重量％がアクリレート基及び／又はメタ
クリレート基及び反応性基を有する、反応性基を有する
少なくとも１種のポリマー架橋剤（反応性基としてはエ
ポキシ基、イソシアネート基、ケトン基、アルデヒド
基、シラン基、アルキルハロゲン化物基及び／又は無水
物基が該当する） １０〜０．５重量％ならびに場合に
より少なくとも１種の充填剤、添加剤及び／又は加工助
剤から成る深絞り成形性シートが適当である。
【００１３】本発明によるシートは、１個のポリオレフ
イン含有上部シート及びプラスチックとしての成分
（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）を含有し、上部シート
の組成とは質的及び／又は量的に異なるポリオレフイン
含有の、少なくとも１個の下部シートならびに場合によ
り表面保護層を有する深絞り成形性複合シートであり、
この際上部シートが、（ａ） 少なくとも１種の架橋Ｐ
Ｐ−ＥＰＤＭ（プロピレンホモポリマー及び／又はプロ
ピレンコポリマー及び架橋又は部分架橋エチレン−プロ
ピレン−ジエン−コポリマーから成るアロイ又はブレン
ド） ２０〜８０重量部（上部シートのプラスチック１
００重量部を基準とする）、（ｂ） 未架橋プロピレン
−ブロック−コポリマー又は異種相プロピレン−ブロッ
ク−ポリマー（ブロック中又は鎖中に未架橋プロピレン
−ブロック−コポリマー又は異種相プロピレン−ブロッ
ク−ポリマー１００重量部に対して３５〜７５重量％の
エラストマー含分を有する）８０〜２０重量部を含有
し、この際（ｂ）はその１５〜１重量％、好ましくは１
０〜２重量％が同重量の反応性基を有するポリマー及び
／又はイオノマーＣによって交換されており、（ｃ）
は反応性基を有し、エチレン及びメタクリル酸及び／又
はアクリル酸を基剤とするポリマー及び／又はイオノマ
ー（酸基は部分的に金属イオンを含有するか又は金属イ
オンによって中和されている）であり、場合により上部
シート及び下部シートは充填剤、添加剤及び／又は加工
助剤を含有している。
【００１４】上部シートの深絞り成形性は改良の必要が
あり、下部シートは、自動車工業の諸要求にも合致せ
ず、例えば良好な瘢痕安定性を有しないけれども、意外
にも、上部シートと下部シートを結合するとこの複合シ
ートにおいて極めて良好な型押適性、瘢痕安定性及び極
めて良好な深絞り成形性が得られる。
【００１５】本発明による複合シートは、特に、外装自
動車内部外装用シートのための均一なツヤ消し表面を有
する熱成形部材の製造のために好適である、柔軟な深絞
り成形性自動車用シート又はシートウエブである。
【００１６】該シートのツヤ消し度は、成形温度及び成
形度に全く依存していない、すなわち成形部材又は該シ
ートから製造された熱成形部材のすべての部分に、同じ
又はほとんど同じシート表面のツヤ消し度が与えられて
いる。
【００１７】この場合上部シートは、好ましくは動的架
橋又は部分架橋ＰＰ−ＥＰＤＭ又はＰＰ−ＥＰＤＭ−ブ
レンド又はアロイを含有している。上部シートの成分
ａ）、ｂ）及びｃ）は場合により加工助剤、添加剤、充
填剤、着色剤及び／又は有色顔料と組合せて使用する。
【００１８】上部シートの好ましい実施態様によれば、
動的架橋又は部分架橋ＰＰ−ＥＰＤＭ−ブレンドのメル
トインデックスＭＦＩ（２３０／２．１６）は、１２ｇ
／１０ｍｉｎ、好ましくは８ｇ／１０ｍｉｎ、特に好ま
しくは６ｇ／１０ｍｉｎである（ＤＩＮ５３７３５によ
り測定）。この場合好ましい実施態様によれば該ブレン
ドの成分の１つは４．８ｇ／１０ｍｉｎ未満、好ましく
は２．５ｇ／１０ｍｉｎ未満、特に好ましくは１．８ｇ
／１０ｍｉｎのメルトインデックスＭＦＩ（２３０／
２．１６）を有し、他方ＰＰ−ＥＰＤＭ−ブレンドの他
の成分は比較的高いＭＦＩを有する。
【００１９】この場合極めて好ましくは、上部シートに
関しては、ＰＰ−ＥＰＤＭ−ブレンド中に存在する又は
その中に分散的に存在するポリプロピレン又はポリプロ
ピレンのホモポリマー又はコポリマー部分は比較的低い
メルトインデックスを有している。好ましい実施態様に
よれば、ＰＰ（ポリプロピレン）又はブレンド中に分散
的に含有しているホモポリマー又はコポリマー部分は、
０．１〜２ｇ／１０ｍｉｎ、好ましくは０．３〜１．５
ｇ／１０ｍｉｎ（ＤＩＮ ５３７３５により測定）のメ
ルトインデックスＭＦＩ（２３０／２．１６）を有して
いる。
【００２０】未架橋異種相ポリプロピレン−ブロックポ
リマーのポリプロピレン−ブロックは、好ましくはプロ
ピレンポリマー、プロピレンコポリマー及び／又はプロ
ピレンブロックポリマーから成る。異種相ポリプロピレ
ン−ブロックコポリマーのエラストマー含分は、好まし
い実施態様によれば４０〜７０重量％（未架橋異種相プ
ロピレン−ブロックコポリマー １００重量部を基準に
する）である。
【００２１】しかし他の好ましい実施態様によれば、異
種相ポリプロピレン−ブロックコポリマーのエラストマ
ー含分は、３５．５〜４８重量％、好ましくは３６〜４
５重量％（未架橋異種相プロピレン−ブロックコポリマ
ーの１００重量部を基準にする）である。
【００２２】エチレン−プロピレン−コポリマーのエラ
ストマーは、好ましい実施態様によれば、２０〜７０重
量％、好ましくは３０〜６０重量％のエチレン含分及び
８０〜３０重量％、好ましくは７０〜４０重量％のプロ
ピレン含分を有しかつ１００，０００よりも大きい分子
量、好ましくは１５０，０００よりも大きい分子量を有
する。
【００２３】上部シート及び／又は下部シート中に０．
５〜１５μｍの架橋エラストマー相の粒度を有する動的
架橋ＰＰ−ＥＰＤＭ−ブレンドを添加することにより、
成形範囲、熱延伸の均一性及び瘢痕像（Ｎａｒｂｉｌ
ｄ）が改善される。
【００２４】瘢痕像の改善は、瘢痕谷の過比例の拡張
（ｕｅｂｅｒｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｌｅ Ｖｅｒｄｅ
ｈｎｕｎｇ）が、拡張の増大とともに大きくなる強度に
よって限定されること（歪硬化）を意味する。この効果
を得るためには、架橋ＰＰ−ＥＰＤＭ−ブレンドの均質
な混入及び粒子状エラストマー構造が必要である。これ
から、使用される架橋ＰＰ−ＥＰＤＭ−ブレンドの架橋
度及びメルトインデックスに対する若干の要求が生じ
る。複合系における架橋度［７０℃での２２時間後の圧
縮永久歪（ＤＩＮ ５３５（７）によって間接的に定義
される］は２５〜６０であるべきである。
【００２５】異種相プロピレンブロックポリマーとして
は、好ましくは０．３〜８、特に０．５〜７のＭｆｉ
２３０／２．１６ｇ／１０ｍｉｎを有するブロックポリ
マーを使用する。
【００２６】上部シート及び／又は下部シート用にはＰ
Ｐ−ＥＰＤＭ、好ましくは動的架橋又は部分架橋ＰＰ−
ＥＰＤＭとして、好ましくは０．７８〜０．９６ｇ／ｃ
ｍ3、好ましくは０．８３〜０．９３ｇ／ｃｍ3の密度を
有するものを使用する。前記シートのために選択される
ＰＰ−ＥＰＤＭは、好ましくは８０〜４００ＭＰａ、特
に１００〜３００ＭＰａの曲げ弾性率（初期曲げ弾性
率）―厚さ２ｍｍのシートウエブを用いてＡＳＴＭ Ｄ
７９０により測定―を有する。
【００２７】下部シートは、好ましい実施態様によれ
ば、（ｄ） 少なくとも１種の部分架橋ＥＰＤＭ ５〜
５５重量％（下部シートのプラスチックの１００重量部
を基準にする）、（ｅ） 反応性基を有する又は有しな
いプロピレンホモポリマ−、プロピレンコポリマー又は
プロピレングラフトポリマー １３〜２５重量％、
（ｆ）エチレン及びメタクリル酸又はアクリル酸を基剤
とし、反応性基を有する少なくとも１種のポリマー及び
／又はイオノマー（酸基は部分的に金属イオンを含有す
るか又は金属イオンによって中和されている） ７３〜
１９重量％及び（ｇ）その５１重量％より多く（（ｇ）
１００重量部を基準にする）がエチレン基又は他のオレ
フイン基を有しかつその１〜４９重量％がアクリレート
基及び／又はメタクリレート基及び反応性基を有する、
反応性基を有する少なくとも１種のポリマー架橋剤（反
応性基としてはエポキシ基、イソシアネート基、ケトン
基、アルデヒド基、シラン基、アルキルハロゲン化物基
及び／又は無水物基が該当する）９〜１重量％から成
る。
【００２８】本発明による深絞り成形性複合シートは、
上部シート上に０．５〜５の光沢度（ＤＩＮ ５７５３
０／６０°による）を有する。この光沢度は必要な成形
温度にも、深絞り状態にも著しい影響を受けない。した
がってこの特徴により、本発明のシートは、充填剤又は
型押によってツヤ消しされたシートに関して従来の経験
により集められた認識から相違している。
【００２９】深絞り成形性自動車用シートを製造するた
めに、本発明の配合物もしくは本発明のブレンドを使用
すると、ツヤ消し表面及び熱成形のための高い弾性を有
するプラスチックシートを得ることに成功する。この場
合、本発明の複合シートの熱成形は、約１４０〜２００
℃、好ましくは１５０〜１８５℃の広い温度範囲で実施
することができ、特に難点は生じない。該シートは良好
な深絞り成形性であり、雄型深絞り成形法でも雌型深絞
り成形法でも使用することができる。本発明の組成を使
用することによって、２５〜６０、好ましくは３０〜５
５のショアーＤ硬度を有する深絞りシート及び深絞り成
形部材において測定された、０．１〜１．５の光沢度
（Ｇａｒｄｎｅｒ ６０℃による）を得ることに成功す
る。
【００３０】さらに本発明による、自動車内部外装用複
合シートウエブは、光及び熱に対する高い老化安定性と
いう利点及び小さい曇り度も有している。
【００３１】好ましい実施態様によれば、上部シート及
び／又は下部シートは０〜３０重量部、０〜２０重量部
（プラスチック１００重量部を基準とする）の充填剤含
分を有する。充填剤としては、平均粒度０．０１〜２０
μｍ、好ましくは０．０５〜１０μｍを有する自体公知
の充填剤、好ましくはタルク及び／又はＳｉＯ2を使用
することができる。
【００３２】加工助剤としては、就中、好ましくはポリ
オレフイン用の熱及び／又は光安定剤を使用する。
【００３３】他の加工助剤又は添加剤としては、就中滑
剤又は滑剤混合物を使用する。
【００３４】１つの実施態様によれば、シート層の下部
には好ましくは付着促進層が配置されている。付着促進
層は、好ましくはアクリレート、ポリウレタン又はアク
リレート−ポリウレタン−ブレンドから成るか又はこれ
らの物質を含有する。シート層又は付着促進層の下部に
は、好ましくはフォーム層、支持体層（Ｔｒａｅｇｅｒ
ｓｃｈｉｃｈｔ）、織物層及び／又は支持層（Ｓｔｕｅ
ｔｚｓｃｈｉｃｈｔ）が配置されている。フォーム層は
好ましくはポリオレフインフォーム又はポリウレタンフ
ォームを含有するか又はこれらのフォームから成る。
【００３５】上部シートは、好ましくは６０〜５００μ
ｍ、特に１００〜３５０μｍの平均厚さを有する。下部
シートは１００〜２０００μｍ、特に５００〜１５００
μｍの平均厚さを有し、上部シートの１．５倍よりも厚
く、好ましくは２倍以上厚い全厚さを有する。
【００３６】本発明による複合シートは極めて良好な熱
成形性を有し、形状又は熱安定性の表面構造の精密な再
現を有する応力の小さい成形部材の製造に用いられる。
該複合シートは好ましくは雄型深絞り成形法及び／又は
雌型深絞り成形法で加工される。該複合材料は、下面に
好ましくはフォーム層、例えばポリウレタンフォーム、
好ましくはポリオレフインフォームを有しかつ／又は支
持体層もしくは支持体及び／又は支持層及び／又は格子
層又は織物層を備えている。シート又は層は、本発明に
よれば化粧部分、瘢痕、型押等が施され、瘢痕安定性
で、把持しやくかつ印刷可能である。本発明の複合シー
トを使用することによって、熱保存の際にも良好な瘢痕
安定性の表面を有する成形部材又は物体を製造すること
ができる。
【００３７】こうして製造された又は深絞り成形された
物体、成形体、部材等（好ましくはフォーム層、支持体
層又は支持体、支持層及び／又は格子層又は織物層を有
する）は、好ましくは自動車用配電盤又は計量盤、自動
車用側壁部材、自動車用ドア外装、屋根内部外装（自動
車天井）、自動車用内部後壁部材（帽子置き場（Ｈｕｔ
ａｂｌａｇｅ）及び他の自動車用内部外装部材又は物体
用に使用される。
【００３８】この場合支持体層及び／又はフォーム層
は、好ましい実施態様によればポリオレフインを含有し
ているか又はポリオレフインを基剤としている。
【００３９】下部シートの反応性基を有するポリマー架
橋剤（ｇ）は、好ましい実施態様によれば、アクリレー
ト基及び／又はメタクリレート基もしくはアクリル酸基
及び／又はメタクリル酸基及び５１重量％よりも多いエ
チレン基及び／又はオレフイン基もしくは（ＣＨ2）−
基又はＣＨ−基の他に、エポキシ基又はエポキシ様基、
好ましくはグリシジル基を有する。
【００４０】下部シートの反応性基を有するポリマー及
び／又はイオノマー（ｇ）は、金属イオンとして好まし
くはアルカリ金属イオン及び／又はアルカリ土類金属イ
オン及び／又は亜鉛イオンを含有している。
【００４１】反応性基を有するポリマー及び／又はイオ
ノマー（ｇ）は、１つの実施態様によれば、Ｃ原子１〜
８個を有するアルキルアクリレート及び／又はアルキル
メタクリレートを含有する。
【００４２】上部シートは、本発明の好ましい実施態様
によれば、下部シートのショア−Ｄ硬度よりも、３より
大きいショア−Ｄ単位だけ、好ましくは５〜１０ショア
−Ｄ単位だけ小さいショア−Ｄ硬度を有するか又は同硬
度に調節されておりかつ／又は上部シートの表面応力が
４０ｍＮ／ｍよりも大きい値に調節されている。
【００４３】上部シートのショア−Ｄ硬度は、好ましく
は成分の前記重量以内で上部シートの成分、好ましくは
ａ，ｂ及び／又はｃの重量を選択して、３７未満のショ
ア−Ｄ硬度、好ましくは２８〜３５のショア−Ｄ硬度に
調節されておりかつ／又は下部シートのショア−Ｄ硬度
は、成分の前記重量以内で下部シートの成分、好ましく
は成分ｄ，ｅ，ｆ及び／又はｇの重量を選択して少なく
とも３８ショア−Ｄ、好ましくは３９〜４８ショア−Ｄ
に調節されている。
【００４４】他の好ましい実施態様によれば、上部シー
トの上部又はシート表面上及び／又は下部シート下部に
は、少なくとも１個のポリアクリレート含有層、ポリメ
タクリレート含有層及び／又はポリウレタン含有層が配
置されており、それらの層厚が上部シート又は下部シー
トの層厚よりも薄く、好ましくは被覆の層厚が上部シー
ト又は下部シートの層厚の５０％未満である。
【００４５】この場合、好ましくは上部シート及び場合
により下部シートの部分領域は型押されているか又は瘢
痕形成されておりかつ上部シートはポリアクリレート
−、ポリメタクリレート−及び／又はポリウレタン含有
層又は被覆を備えており、前記層又は被覆は少なくとも
１種の微細ツヤ消し剤０．０１〜１８重量％、好ましく
は０．１〜１２重量％を含有しておりかつ希釈剤塗布に
よて被覆されている。
【００４６】下部シートの下部に配置されたポリアクリ
レート−、ポリメタクリレート−及び／又はポリウレタ
ン含有層又は被覆又はこれらのプラスチックから成る層
又は被覆は、好ましくは少なくとも１種の帯電防止剤及
び／又は少なくとも１種の付着促進化学薬剤、好ましく
は１００ｎｍ未満、好ましくは１０〜８０ｎｍの平均粒
度を有する微細炭素又はカーボンブラック及び／又は４
μｍ未満、好ましくは３μｍ未満の平均粒径を有する微
細珪酸又は微細二酸化珪素及び／又は微細珪酸塩を含有
する。
【００４７】また本発明は、深絞り成形性複合シートの
製造方法に関し、この際該プラスチックシートの製造の
ためには、１個のフラットダイを備えた２個以上の押出
機を使用する。
【００４８】本発明によれば、温度１５０〜２８０℃、
好ましくは１８０〜２５０℃で少なくとも１つの押出機
で上部シートの成分ａ〜ｃを押出し、少なくとも１個の
他の押出機で下部シートの成分ｄ〜ｇを押出し、この際
下部シートの２種以上の成分、好ましくは成分ｆ及びｇ
は、二軸スクリュー押出機の使用下に押出温度で部分的
に反応するか又はカップリング反応を起こし、複合シー
トは同時押出シートとして製造される。
【００４９】本発明方法の他の好ましい実施態様によれ
ば、上部シートのショア−Ｄ硬度を、比較的低いショア
−Ｄ硬度（ＤＩＮ ５３５０５により測定）を有する少
なくとも１種のポリオレフイン含有又はポリオレフイン
基含有プラスチックの使用かつ／又は併用下に、場合に
より比較的高いショア−Ｄ硬度を有する少なくとも１種
のポリオレフイン含有又はポリオレフイン基含有プラス
チックの使用下に、上部シートの下に配置された下部シ
ートのショア−Ｄ硬度よりも、３よりも大きいショア−
Ｄ単位だけ、好ましくは５〜１０ショア−Ｄ単位だけ低
いショア−Ｄ硬度に調節する。
【００５０】上部シートの硬度は、同シートの成分の前
記重量以内で該成分、好ましくは成分ａ，ｂ及び／又は
ｃの重量を選択して３７Ｄショア−未満、好ましくは２
８〜３５Ｄショア−（ＤＩＮ ５３５０５により測定）
の硬度に調節し、かつ／又は下部シートの硬度は、下部
シートの成分、好ましくは成分ｄ，ｅ，ｆ及び／又はｇ
の重量を選択して少なくとも３８Ｄショア−、好ましく
は３９〜４６Ｄショア−に調節する。
【００５１】好ましい実施態様によれば、上部シート
（下部シートに対向しない上部シート面上）及び／又は
下部シート（上部シートに対向しない下部シート面上）
に、被覆剤塗布法、好ましくはスプレー塗布法、ナイフ
塗布法、ロール塗布法又は圧着ロール塗布法を用いて少
なくとも１個のポリアクリレート、ポリメタクリレート
及び／又はポリウレタンを含有しかつ希釈剤、好ましく
は有機化学的溶剤を含有する被覆を施こし、この際上部
シートの被覆は少なくとも１種の微細ツヤ消し剤０．０
１〜１８重量％、好ましくは０．１〜１２重量％を含有
する。
【００５２】下部シートの下部に配置される層又は被覆
のためには、好ましくは少なくとも１種の付着促進性帯
電防止剤及び／又は少なくとも１種の付着促進性化学薬
剤、好ましくは、１００ｎｍ未満、好ましくは１０〜８
０ｎｍの平均粒度を有する微細炭素又はカーボンブラッ
ク及び／又は４μｍ未満、好ましくは３μｍ未満の平均
粒径を有する少なくとも１種の微細珪酸又は微細二酸化
珪素及び／又は珪酸塩を使用する。
【００５３】本発明により得られた複合シートは単独で
又はフォーム層、支持体層（Ｔｒａｅｇｅｒｓｃｈｉｃ
ｈｔ）又は支持体（Ｔｒａｅｇｅｒ）、支持層（Ｓｔｕ
ｅｔｚｓｃｈｉｃｈｔ）、スペーサ層（Ａｂｓｔａｎｄ
ｓｓｃｈｉｃｈｔ）、格子層又は織物層と組合せて、自
動車内部外装の製造のために好ましくは自動車用配電盤
又は計量盤、自動車用側壁部材、自動車用ドア外装、屋
根内部外装（自動車天井）、自動車用内部後壁部材［帽
子置き場（Ｈｕｔａｂｌａｇｅ）］及び他の自動車内部
外装部材又は物体用に使用する。
【００５４】
【実施例】 上部シートの例 １ ２ ＰＰ−ブロックポリマー1 ８０ − ＰＰ−ブロックポリマー2 − ６０ ＰＰ−ＥＰＤＭ3 １０ １０ ＰＰ−ＥＰＤＭ4 − １０ イオノマー5 １０ − イオノマー6 − １０ 下部シートの例 １ ２ ＰＰ−ブロックポリマー1 ３０ − ＰＰ−ＭＡ9 − ３０ ＥＰＤＭ7 ４０ − ＥＰＤＭ8 − ３０ イオノマー5 ２７ − イオノマー6 − ３５ エチレングリシジルメタクリレート ３ ５ (1) ＭＦＩ＝ ０.８ ２３０ ℃／２１.６ Ｎ (2) ＭＦＩ＝ ３.０ ２３０ ℃／２１.６ Ｎ (3) ＭＦＩ＝ ５.０ ２３０ ℃／２１.６ Ｎ (4) ＭＦＩ＝３０.０ ２３０ ℃／２１.６ Ｎ (5) 陽イオン型亜鉛 ＭＦＩ １.０ １９０℃／２
１.６ Ｎ (6) 陽イオン型亜鉛 ＭＦＩ ３.０ １９０℃／２
１.６ Ｎ (7) ムーニー粘度 ＭＬ １＋４ １２１℃＝４
０ (8) ムーニー粘度 ＭＬ １＋４ １２１℃＝４
８ (9) アクリル酸含分 ６％ 本発明の複合シートを図１及び図２で略示する。図面に
おける厚さ寸法は層の実際の厚さと一致しない。特に表
面保護層もしくは塗料層の厚さは実際には８〜６０μ
ｍ、特に１０〜５０μｍである。
【００５５】図中、１は塗料層又は表面保護層であり、
同層は、好ましくは表面被覆用合成樹脂のような結合剤
又は溶剤の形で塗布される。
【００５６】上記シート２の下部には、下部シート３が
配置されている。図２にはさらに、フォーム層及び／又
は支持体層であるもう１個の層４が図示されている。
【図面の簡単な説明】
【図１】塗料層又は表面保護層を有する本発明の複合シ
ートの断面図である。
【図２】図１の複合シートにさらに他の層が施された本
発明の複合シートの断面図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｂ２９Ｋ 23:00 33:04 Ｂ２９Ｌ 9:00

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 （ｄ） 部分的に架橋された少なくとも
    １種のＥＰＤＭ １〜６０重量％（該シートのプラスチ
    ック１００重量部を基準にする、以下同様）、（ｅ）
    反応性基を有する又は有しないプロピレンホモポリマ
    ー、プロピレンコポリマー又はプロピレングラフトポリ
    マー １２〜３０重量％、（ｆ） 反応性基を有し、エ
    チレン及びメタクリル酸／又はアクリル酸を基剤とする
    少なくとも１種のポリマー及び／又はイオノマー（酸基
    は部分的に金属イオンを有するか又は金属イオンによっ
    て中和されている） ７７〜９．５重量％及び（ｇ）
    その５１重量％より多く（（ｇ）１００重量部を基準に
    する）がエチレン基又は他のオレフン基を有しかつその
    １〜４９重量％がアクリレート基及び／又はメタクリレ
    ート基及び反応性基を有する（反応性基としてはエポキ
    シ基、イソシアネート基、ケトン基、アルデヒド基、シ
    ラン基、アルキルハロゲン化物基及び／又は無水物基が
    該当する）、反応性基を有する少なく１種のポリマー架
    橋剤 １０〜０．５重量％、場合により少なくとも１種
    の充填剤、添加剤及び／又は加工助剤から成る深絞り成
    形性シートにおいて、該シートが、ポリオレフイン含有
    上部シート及びプラスチックとしての成分（ｄ）、
    （ｅ）、（ｆ）、（ｇ）を有し、上部シートの組成とは
    質的及び／又は量的に異なるポリオレフイン含有下部シ
    ートを有する深絞り成形性複合シートであり、この際上
    部シートが、（ａ） 少なくとも１種の架橋ＰＰ−ＥＰ
    ＤＭ（プロピレンホモポリマー 及び／又はプロピレン
    コポリマー及び架橋又は部分架橋エチレン−プロピレン
    −ジエン−コポリマーから成るアロイ又はブレンド）
    ２０〜８０重量部（上部シートのプラスチック１００重
    量部を基準とする）及び（ｂ） 未架橋プロピレン−ブ
    ロック−コポリマー又は異種相プロピレン−ブロック−
    ポリマー（ブロック中又は鎖中に未架橋プロピレン−ブ
    ロック−コポリマー又は異種相プロピレン−ブロック−
    ポリマー１００重量部に対して３５〜７５重量％のエラ
    ストマー含分を有する） ８０〜２０重量部を含有し、
    この際（ｂ）はその１５〜１重量％が同重量の反応性基
    を有するポリマー及び／又はイオノマー（ｃ）によって
    交換されており、（ｃ） は反応性基を有し、エチレン
    及びメタクリル酸及び／又はアクリル酸を基剤とするポ
    リマー及び／又はイオノマー（酸基は部分的に金属イオ
    ンを含有するか又は金属イオンによって中和されてい
    る）であり、場合により上部シート及び下部シートは、
    充填剤、添加剤及び／又は加工助剤を含有することを特
    徴とする、深絞り成形性複合シート。
  2. 【請求項２】 上部シートにおいて未架橋の異種相ポリ
    プロピレン−ブロックポリマーのポリプロピレン−ブロ
    ックがプロピレンホモポリマー、プロピレンコポリマー
    及び／又はプロピレンブロックポリマーから成り、異種
    相ポリプロピレン−ブロックコポリマーのエラストマー
    含分が４０〜７０重量％（未架橋の異種相プロピレン−
    ブロックコポリマー１００重量部を基準とする）であ
    る、請求項１記載のシート。
  3. 【請求項３】 エチレン−プロピレン−コポリマーのエ
    ラストマーが、２０〜７０重量％、好ましくは３０〜６
    ０重量％のエチレン含分及び８０〜３０重量％、好まし
    くは７０〜４０重量％のプロピレン含分を有し、１０
    ０，０００よりも大きい分子量を有する、請求項１又は
    ２記載のシート。
  4. 【請求項４】 異種相プロピレン−ブロックポリマー
    が、０．３〜８、好ましくは０．５〜７のＭｆｉ ２３
    ０／２．１６ｇ／１０ｍｉｎを有する、請求項１から請
    求項３までのいずれか１項記載のシート。
  5. 【請求項５】 ＰＰ−ＥＰＤＭ、好ましくは動的架橋又
    は部分架橋ＰＰ−ＥＰＤＭとして、０．７８〜０．９６
    ｇ／ｃｍ3、好ましくは０．８３〜０．９３ｇ／ｃｍ3の
    密度を有するものが上部シート及び／又は下部シート中
    に含有されておりかつ／又は下部シートが、（ｄ） 少
    なくとも１種の部分架橋ＥＰＤＭ５〜５５重量％（下部
    シートのプラスチック１００重量部を基準とする、以下
    同様）、（ｅ） 反応性を有する又は有しないプロピレ
    ンホモポリマー、プロピレンコポリマー又はプロピレン
    グラフトポリマー １３〜２５重量％、（ｆ） 反応性
    基を有し、エチレン及びメタクリル酸又はアクリル酸を
    基剤とする、少なくとも１種のポリマー及び／又はイオ
    ノマー（酸基は部分的に金属イオンを含有するか又は金
    属イオンによって中和されている）７３〜１９重量％及
    び（ｇ） その５１重量％より多く（ｇ１００重量部を
    基準とする）がエチレン基又は他のオレフイン基を有し
    かつその１〜４９重量％がアクリレート基及び／又はメ
    タクリレート基及び反応性基（反応性基としてはエポキ
    シ基、イソシアネート基、ケトン基、アルデヒド基、シ
    ラン基、アルキルハロゲン化物基及び／又は無水物基が
    該当する）を有する、反応性基を有する少なくとも１種
    のポリマー架橋剤９〜１重量％から成る、請求項１から
    請求項４までのいずれか１項記載のシート。
  6. 【請求項６】 下部シート及び／又は上部シート用ＰＰ
    −ＥＰＤＭが、８０〜４００ＭＰａ、好ましくは１００
    〜３００ＭＰａの曲げ弾性率（初期曲げ弾性率）−ＡＳ
    ＴＭ Ｄ ７９０により２ｍｍの厚さのシートウエブを
    用いて測定−を有する、請求項１から請求項５までのい
    ずれか１項記載のシート。
  7. 【請求項７】 下部シートの反応性基を有するポリマー
    架橋剤（ｇ）が、アクリレート基及び／又はメタクリレ
    ート基もしくはアクリル酸基及び／又はメタクリル酸及
    び５１重量％よりも多いエチレン基及び／又はオレフイ
    ン基もしくは（ＣＨ2）−基又はＣＨ−基の他に、エポ
    キシ基又はエポキシ様基、好ましくはグリシジル基を有
    する、請求項１から請求項６までのいずれか１項記載の
    シート。
  8. 【請求項８】 下部シートの反応性基を有するポリマー
    及び／又はイオノマーが、金属イオンとしてアルカリ金
    属イオン及び／又はアルカリ土類金属イオン及び／又は
    亜鉛イオンを含有する、請求項１から請求項７までのい
    ずれか１項記載のシート。
  9. 【請求項９】 反応性基を有するポリマー及び／又はイ
    オノマー（ｇ）が、Ｃ原子１〜８個を有するアルキルア
    クリレート及び／又はアルキルメタクリレートを含有す
    る、請求項１から請求項８までのいずれか１項記載のシ
    ート。
  10. 【請求項１０】 上部シートが６０〜５００μｍ、好ま
    しくは１００〜３５０μｍの平均厚さを有し、下部シー
    トが１００〜２５００μｍ、好ましくは５００〜１５０
    ０μｍの平均全厚さを有し、下部シートの厚さが上部シ
    ートの１．５倍より大きく、好ましくは２倍以上であ
    る、請求項１から請求項９までのいずれか１項記載のシ
    ート。
  11. 【請求項１１】 上部シートが下部シートのショアーＤ
    硬度よりも、３よりも大きいショアーＤ単位だけ、好ま
    しくは５〜１０ショアーＤ単位だけ小さいショアーＤ硬
    度を有し（又はその硬度に調節されており）かつ／又は
    上部シートの表面応力が４０ｍＮ／ｍよりも大きい値に
    調節されている、請求項１から請求項１０までのいずれ
    か１項記載のシート。
  12. 【請求項１２】 上部シートのショアーＤ硬度が、上部
    シートの成分、好ましくは成分ａ，ｂ及び／又はｃの重
    量を該成分の前記重量の範囲内で選択して３７よりも小
    さいショアーＤ硬度、好ましくは２８〜３５のショアー
    Ｄ硬度に調節されておりかつ下部シートのショアーＤ硬
    度が、上部シートの成分、好ましくは成分ｄ、ｅ、ｆ、
    及び／又はｇの重量を該成分の前記重量の範囲内で選択
    して少なくとも３８のショアーＤ硬度、好ましくは３９
    〜４８のショアーＤ硬度に調節されている、請求項１か
    ら請求項１１までのいずれか１項記載のシート。
  13. 【請求項１３】 上部シートの上部に又はシート表面上
    に及び／又は下部表面の下部に、少なくとも１個のポリ
    アクリレート−、ポリメタクリレート−及び／又はポリ
    ウレタン含有層又は被覆が配置されており、これらの層
    厚が上部シート又は下部シートの層厚より薄く、好まし
    くは前記被覆層の層厚が上部シート又は下部シートの層
    厚の５０％未満である、請求項１から請求項１２までの
    いずれか１項記載のシート。
  14. 【請求項１４】 上部シート及び場合により下部シート
    の部分範囲が型押されているか又は瘢痕形成されており
    かつポリアクリレート−、ポリメタクリレート−及び／
    又はポリウレタン含有層又は被覆を備えており、前記層
    又は被覆が少なくとも１種の微細ツヤ消し剤０．０１〜
    １８重量％、好ましくは０．１〜１２重量％を含有しか
    つ希釈剤塗布によって被覆されている、請求項１から請
    求項１３までのいずれか１項記載のシート。
  15. 【請求項１５】 下部シートの下部に配置されたポリア
    クリレート、ポリメタクリレート及び／又はポリウレタ
    ンを含有するか又はこれらのプラスチックから成る層又
    は被覆が、少なくとも１種の帯電防止剤及び／又は少な
    くとも１種の付着促進性化学薬剤、好ましくは１００ｎ
    ｍ未満、好ましくは１０〜８０ｎｍの粒度を有する微細
    炭素又はカーボンブラック、及び／又は４μｍ未満、好
    ましくは３μｍ未満の平均粒径を有する少なくとも１種
    の微細珪酸又は微細二酸化珪素及び／又は微細珪酸塩を
    含有する請求項１から請求項１４までのいずれか１項記
    載のシート。
  16. 【請求項１６】 プラスチックシートの製造のためにフ
    ラットダイを備えている２個以上の押出機を使用して、
    請求項1から請求項１５までのいずれか1項記載の深絞り
    成形性シートを製造するに当たり、少なくとも１個の押
    出機で上部シートの成分ａ〜ｃを、少なくとも１個の他
    の押出機で下部シートの成分ｄ〜ｇを１５０〜２８０℃
    の温度で押出し、下部シートの２種以上の成分、好まし
    くはｆ及びｇを二軸スクリュー押出機の使用下に押出温
    度で反応又はカップリング反応にもたらしかつ複合シー
    トを同時押出シートとして製造することを特徴とする、
    深絞り成形性複合シートの製造方法。
  17. 【請求項１７】 上部シートのショアーＤ硬度を、比較
    的小さいショアーＤ硬度(ＤＩＮ５３５０５により測定)
    を有するポリオレフイン含有又はポリオレフイン基含有
    プラスチックを使用しかつ／又は併用しかつ場合により
    比較的高いショアーＤ硬度を有する少なくとも１種のポ
    リオレフィン含有又はポリオレフィン基含有プラスチッ
    クを使用して、上部シートの下部に配置された下部シー
    トのショアーＤ硬度よりも、３よりも大きショアーＤ単
    位だけ、好ましくは５〜１０ショア−Ｄ単位だけ小さい
    ショアーＤ硬度に調節する、請求項１６記載の方法。
  18. 【請求項１８】 上部シートの硬度を、上部シートの成
    分、好ましくは成分ａ、ｂ及び／又はｃの重量を該成分
    の前記重量の範囲内で選択して、３７ショアーＤ硬度未
    満、好ましくは２８〜３５ショアーＤ硬度（５３５０５
    により測定）に調節しかつ／又は下部シートの硬度を、
    下部シートの成分、好ましくは成分ｄ、ｅ、ｆ及び／又
    はｇの重量を前記重量の範囲内で選択して少なくとも３
    ８ショアーＤ硬度、好ましくは３９〜４６ショアーＤ硬
    度に調節する、請求項１６又は１７記載の方法。
  19. 【請求項１９】 上部シート（下部シートに対向しない
    上部シートの面上）及び／又は下部シート（上部シート
    に対向しない下部シートの面上）に、被覆剤塗布法を用
    いて、好ましくはスプレー塗布法、ナイフ塗布法、ロー
    ル塗布法又は圧着ロール塗布法を用いて、ポリアクリレ
    ート、ポリメタクリレート及び／又はポリウレタンを含
    有しかつ希釈剤、好ましくは有機化学薬剤を含有する被
    覆を施し、上部シートの被覆が少なくとも１種の微細ツ
    ヤ消し剤０．０１〜１８重量％、好ましくは０．１〜１
    ２重量％を含有する、請求項１６から請求項１８までの
    いずれか１項記載の方法。
  20. 【請求項２０】 下部シートの下部に配置された層又は
    被覆のために、少なくとも１種の帯電防止剤及び／又は
    少なくとも付着促進性化学薬剤、好ましくは１００ｎｍ
    未満、好ましくは１０〜８０ｎｍの平均粒度を有する微
    細炭素又はカーボンブラック及び／又は４μｍ未満、好
    ましくは３μｍ未満の平均粒径を有する少なくとも１種
    の微細珪酸又は微細二酸化珪素及び／又は珪酸塩を使用
    する、請求項１６から請求項１９までのいずれか１項記
    載の方法。
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