JPH07108832B2 - 低誘電率基板およびその製法 - Google Patents

低誘電率基板およびその製法

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Description

【発明の詳細な説明】 ［背景技術］ 本発明はガラスまたはセラミック（以下セラミックと総
称する）基板に関するものであり、特に、電子回路パッ
ケージングに有用なセラミック基板と、そのような基板
の製法に関するものである。
セラミック構造は、通常が多層であり、かつそうである
ことが好ましいが、電子回路基板および電子デバイスの
製造に使用される。多種類の構造が使用できるが、これ
らの構造のいくつかを下記に述べる。たとえば、多層セ
ラミック回路基板は、絶縁体として機能する複数のセラ
ミック層の間に挟まれた、電気導体として機能するパタ
ーン付き金属層からなる。基板は、半導体チップ、コネ
クタ・リード、キャパシタ、抵抗、カバーなどを取り付
けるための成端パッドを有するものを設計することがで
きる。複数の埋込導体レベルの間の相互接続は、積層前
に形成した個々のセラミック層に、金属ペーストで充填
した穴を設けて形成したバイアによって行うことがで
き、これは焼結により、金属を主体とする導体の密な金
属相互接続となる。
一般に、従来のセラミック構造は、セラミック粒子、触
媒（たとえば米国特許第4627160号明細書に開示された
もの）、熱可塑性重合体バインダ、可塑剤、および溶剤
を混合して調製したセラミックのグリーン・シートから
形成される。この組成物を延展または注型してセラミッ
ク・シートまたはスリップとし、これから溶剤を蒸発さ
せて、凝集した自立性の柔軟なグリーン・シートを得
る。ブランキング、スタッキング、および積層の後、グ
リーン・シートを十分な高温度で焼成してバインダ樹脂
を除去し、セラミックを焼結して密なセラミック基板を
形成する。
電子回路の形成に使用する電気導体は、モリブデンやタ
ングステンなどの高融点金属、または金などの貴金属と
することができる。しかし、銅および銅合金など、電気
抵抗が低く低価格の導体を使用することが望ましい。
最新の技術によるセラミック基板は、米国特許第430132
4号明細書に開示されるような、菫青石ガラス・セラミ
ックの粒状材料から製造される。これらの基板は、誘電
率が約５以上であり、熱膨張係数（TCE）がシリコンと
きわめて類似している。信号伝播速度は誘電率の平方根
に反比例するので、信号伝播速度を増大させるために
は、誘電率の低い材料で基板を作成することが望まし
い。
菫青石ガラス・セラミック材料の前には、アルミナが、
超小型電子回路パッケージングに適した誘電材料として
長年使用されていた。しかし、アルミナは誘電率が10に
近く、大きな信号伝播遅延および小さなS/N比の原因と
なっていた。さらに、アルミナはTCEがシリコンの約２
倍であり、シリコン・チップとセラミックの耐熱疲労性
に影響を与える。
アルミナから菫青石への移行は、技術の飛躍を示すもの
であった。将来の電子回路パッケージングの要件は、菫
青石ガラス・セラミックより特性が改善された、特に誘
電率が改善された（すなわち低い）基板を要求すること
になると予想される。
誘電率が１程度に低い多孔質のシリカ皮膜が形成されて
いる。この材料は、焼成により収縮し、得られた構造が
機械的に完全でなく、熱膨張がシリコンと合わないた
め、電子回路パッケージングには適当ではないと考えら
れる。
興味ある有望な後続材料は、シリカおよびホウケイ酸ガ
ラスからなるセラミックである。たとえば、米国特許第
4547625号明細書および米国特許第4624934号明細書に
は、ホウケイ酸ガラスとシリカ・ガラスまたは耐火性金
属の粒子との混合物が開示されている。これらの混合物
は、諸成分をボール・ミルで混合してつくられる。得ら
れる生成物は、誘電率が4.05またはそれ以上である。
従来の、シリカおよびホウケイ酸ガラスまたはガラスを
形成する粉末を単にボール・ミルで混合してセラミック
の原料を生成する方法では、不均一な微細構造が生成す
る。焼結中に、このような材料で形成した構造は、寸法
的にひずみを生じる傾向がある。
しかし、多くの研究者が、シリカとホウケイ酸ガラスの
セラミックをゾル・ゲル法で形成することを提案してい
る。たとえば、クマール（Kumar）、Mat.Res.Bull.、1
9、P.331〜338（1984年）および野上ら、J.of Non−Cry
stalline Solids、48、p.359〜366、（1982年）に、シ
リカとホウケイ酸ガラスのセラミックの、ゾル・ゲル法
による合成が開示されている。峠ら、窯業協会誌、95、
p.182〜185（1987年）には、ガラス基板上へのシリカお
よびホウケイ酸ガラス皮膜の形成が提案されている。峠
ら、J.of Non−Crystalline Solids、100、p.501〜50
5、（1988年）には、ガラス基板上へのシリカおよびホ
ウケイ酸ガラス皮膜のパターン形成が提案されている。
皮膜は、ゲル状態の間に、機械式スタンパによりパター
ン形成される。
米国特許第4788046号明細書ではさらに進んで、上記の
セラミック材料からの電子回路パッケージング用基板の
製造について開示している。このセラミック材料は、ゾ
ル・ゲル法で作成される。開示されたホウケイ酸ガラス
は、シリカと酸化ホウ素のほかに、マグネシア、酸化カ
ルシウム、およびアルミナを含む。これらの添加成分
は、いくつかの理由でガラスに添加される。これらの理
由には、ガラスの安定性が必要なこと、セラミック粒子
がガラスと過度に反応しないことが望ましいことがあ
る。残念ながら、マグネシア、酸化カルシウムおよびア
ルミナを添加すると、ガラスの誘電率も上昇する。上記
明細書の例３の後の表に示されているように、ほとんど
すべてのガラス・セラミックの誘電率は5.3以上であ
る。例外の１つは石英とホウケイ酸ガラスからなるガラ
ス・セラミック材料で、誘電率が4.5ないし5.0である。
しかしこの材料は、TCEがシリコンのTCEよりはるかに高
い。
上記特許の発明者達や当技術分野の他の関係者の努力に
もかかわらず、誘電率が低く、TCEがシリコンと同等
で、機械的強度が高く、製造が容易なセラミック材料が
依然として必要とされている。
したがって、本発明の目的は、上記の電気的、機械的要
件を満たし、またはそれを上回るホウケイ酸ガラスを含
有する、改良されたセラミック材料を提供することにあ
る。本発明の他の目的は、このような改良されたセラミ
ック材料の製法を提供することにある。
本発明の上記その他の目的は、以下に詳しく記載する本
発明の説明を添付の図面と併せて参照すればより明らか
になるであろう。
［発明の開示］ 本発明によれば、本発明の目的は、ホウケイ酸ガラスで
均一にコーティングしたセラミック粒子を含む、誘電率
の低い基板を提供することにより達成される。セラミッ
ク粒子の均一なコーティングを行うためには、ゾル・ゲ
ル法でコーティングすることが必要である。得られたセ
ラミック基板は、誘電率が約４以下である。
［図面の簡単な説明］ 第1Aおよび1B図は、それぞれ従来のボールミル技法によ
って調製したホウケイ酸ガラス／セラミック粒子組成物
の、焼結前および焼結後の概略図である。
第2Aおよび2B図は、それぞれゾル・ゲル技法によって調
製したホウケイ酸ガラス／セラミック粒子組成物の、焼
結前および焼結後の概略図である。
第３図は、理論的密度と、シリカ・セラミック粒子上に
コーティングしたホウケイ酸ガラスの百分率の関係を示
すグラフである。
［発明の詳細な説明］ 本発明によれば、ホウケイ酸ガラスで均一にコーティン
グしたセラミック粒子を含む、誘電率の低い基板が開示
される。この基板の誘電率は約４以下である。以下に示
すように、誘電率はホウケイ酸ガラスの組成、セラミッ
ク粒子をコーティングするホウケイ酸ガラスの百分率、
およびセラミック粒子の組成の関数である。
このセラミック粒子が均一にコーティングされること
が、その前のゾル・ゲル処理による明確な特徴である。
ゾル・ゲル法でコーティングしたセラミック粒子が容易
に識別できることは、第１図と第２図を比較すると明ら
かである。第１図には、従来のボールミル技術によって
調製したセラミック混合物の概略が示してある。すなわ
ち、第1A図では、セラミック粒子が焼結前にホウケイ酸
ガラス粒子と混合されている第1B図に示すように、焼結
後は、ホウケイ酸ガラスが不規則な形状の球体として形
成され、セラミック粒子を接着する。ガラスによるセラ
ミック粒子のコーティングは、あったとしてもわずかし
かないことに留意されたい。
第2A図および第2B図も、それぞれ焼結前と焼結後のセラ
ミック混合物の略図である。ただし、第２図では、焼成
前のセラミック混合物はゾル・ゲル法で製造されてい
る。第2A図では、セラミック粒子がホウケイ酸ガラスで
コーティングされている。コーティングは均一で、セラ
ミック粒子の周囲に均一に分布している。第2B図では、
粒子同士が結合したところでも、セラミック粒子をコー
ティングするホウケイ酸ガラスはそのままで、均一であ
る。ひずみの原因となるホウケイ酸塩の粒子がないこと
に注目されたい。
基板は、10〜50体積％のガラスと、残りはセラミック粒
子で構成されることが好ましい。
本発明の最も好ましい実施例では、ホウケイ酸ガラスは
10〜30重量％の酸化ホウ素と、残りはシリカ（SiO2）か
ら構成される。ガラスの電気的または機械的特性に実質
的な影響を与えない少量の不純物その他の成分以外の他
の化合物は、酸化ホウ素およびシリカに添加すべきでは
ない。酸化ホウ素およびシリカをホウケイ酸ガラスの主
要成分とするとき、最良の特性が得られることが分かっ
た。
もちろん、本発明の適用例で、たとえば低融点など、こ
こでは重要ではない特性が必要となる場合がある。この
場合、少量のマグネシア、酸化カルシウム、またはアル
ミナまたはその他の成分あるいはそれらの組合せを添加
することにより、誘電率のわずかな上昇という犠牲を払
って融点の低下を達成することが望ましいまたは必要な
こともある。これらの添加成分は、ガラスの約20重量％
以下、好ましくは約10重量％以下とし、酸化ホウ素が10
〜30重量％残るようにすべきである。
さらに、誘電率を最低にするための好ましいセラミック
粒子はシリカおよび菫青石であるが、所期の特性を得る
ために、他のセラミック粒子をセラミック混合物に添加
し、あるいはシリカまたは菫青石あるいはその両方の代
わりに使用することができる。これらの他のセラミック
粒子には、アルミナ、ゆう輝石、ムライト、頑火輝石、
苦土カンラン石、尖晶石、ベータ・ユークリプタイト、
灰長石、窒化アルミニウム、窒化シリコン、およびこれ
らの混合物があるが、これらは例示の目的に挙げたもの
にすぎず、これらに限定されるものではない。
セラミック粒子の一部を、好ましくはシリカの中空の球
状粒子、繊維またはウィスカで置き換えたものも、本発
明の範囲内に含まれると考えられる。一般に、繊維また
はウィスカは、セラミック粒子とは異なる材質のものが
好ましい。したがって、繊維またはウィスカは、たとえ
ば窒化シリコンまたは炭化シリコンからなるものとする
ことができる。
本発明の重要な一態様は、完全に緻密ではない基板を製
造できることである。多孔性の基板は、完全に緻密な基
板よりも誘電率が低いという利点がある。前記の多孔性
シリカ基板に関して発見されたことであるが、多孔性基
板は機械強度が弱いことが多い。しかし、本発明者等
は、セラミック粒子をコーティングするホウケイ酸ガラ
スの量を調製することにより、機械的強度の高い多孔性
基板が作成できることを発見した。
本発明による基板は、下記の工程により製造される。
（ａ）ゾル・ゲル法により、セラミック粒子をホウケイ
酸ガラスでコーティングする。ゾル・ゲル法は、酸化ホ
ウ素前駆物質を溶剤または混合溶剤中でシリカ前駆物質
で加水分解し、この溶液をセラミック粒子と混合した
後、セラミック粒子から溶剤または混合溶剤を除去する
ことからなる。便利な除去法は、粒子をオーブン中また
はホット・プレート上で、低温で乾燥するものである。
ガラス混合物およびセラミック粒子は、得られる基板の
電気的および機械的要件に合うように選択する。この考
慮において重要なことは、誘電率が低く、好ましくは約
４以下であることである。
（ｂ）コーティングした粒子を成形して、基板を形成す
る。好ましく基板成形法は、テープ注型法である。この
方法によれば、コーティングした粒子を適当な溶剤また
は混合溶剤、およびバインダ材料と混合して、スラリを
形成する。通常のバインダには、ポリビニルブチラール
（PVB）またはポリメチルメタクリレート（PMMA）に、
粒子分散剤、可塑剤、流動調製剤などの成分を添加した
ものである。このスラリを注型して、複数のグリーン・
シートとする。次に、導電性ペーストによりグリーン・
シート上に配線およびバイアを形成する。その後、グリ
ーン・シートを積み重ね、積層してグリーン（未焼結）
基板とする。
（ｃ）基板を焼結する。グリーン基板を適当な雰囲気の
オーブンに入れ、必要な時間焼結する。基板が銅（抵抗
率が低いために好ましい）の配線パターンを有する場
合、銅を保護する雰囲気を使用して銅の酸化を防止しな
がら、基板を焼結し有機残渣を焼却しなければならな
い。さらに、銅は1083℃で融解するので、基板は約1000
℃未満の温度で焼結できなければならない。
本発明の利点は、下記の例を参照すると一層明らかにな
ろう。
［例］ 例Ｉ 10重量％のホウケイ酸ガラス（B2O320重量％、SiO280重
量％）と、90重量％のシリカ粒子からなるセラミック材
料を下記の方法により作成した。
アエサール（Aesar）非晶質球状SiO2（平均粒径3.24μ
ｍ）278.5gを、乾燥変性エタノール1800mlとともに、電
動攪拌機付の５リットルの三口丸底フラスコに入れてス
ラリを生成した。テトラエトキシシラン（TEOS）89ml
（0.40モル）をこのスラリに添加し、これにさらに水20
0mlと38％HCl1mlの混合物を加えた。スラリを４時間攪
拌して、TEOSを加水分解した後、ホウ酸トリメチル34ml
（0.2モル）をスラリに加え、さらに１晩攪拌した。次
に、スラリを平らなトレイに入れ、ホット・プレートで
徐々に加熱して、溶剤をすべて除去した。次に、粉末を
パルベリセット２（Pulverisette ２）粉砕機で粉砕し
た。
次に、この粉末100gを、PMMA樹脂と、アセトン、エチル
アルコール、イソプロピルアルコールの混合溶剤からな
るPMMAバインダ溶液に添加した。５層の積層板をプレス
し、空気中で焼成した。このサンプルを使って誘電率を
測定した。誘電率の測定値は、2.4であった。
乾燥した粉末をプレスしてペレット状にしてもう１つの
サンプルを調製し、膨張計で1000℃に加熱したところ、
収縮は１％未満であった。焼結生成物の密度は約70％で
あった。
例II ホウケイ酸ガラス中に20重量％のB2O3を含有する、他の
ペレット状のサンプルを調製した。このサンプルで、シ
リカ粒子をコーティングするガラスの百分率を変化させ
た。２種類のセラミックについて、誘電率を測定した。
同様にして、ホウケイ酸ガラス中に10重量％および30重
量％のB2O3を含有するセラミックのペレット状のサンプ
ルを生成した。これらのサンプルについても、シリカ粒
子をコーティングするガラスの百分率を変化させた。
すべてのサンプルについて、焼結中の理論密度の百分率
と、セラミック中のホウケイ酸ガラスの重量％の関係を
求めた。この結果を下記の表Ｉおよび第３図に示す。表
Ｉおよび第３図には、例Ｉの結果も示す。
これらの結果および第３図を見ると、シリカ粒子に添加
するホウケイ酸ガラスの量にかかわらず、10重量％のB2
O3を含有するホウケイ酸ガラスで緻密化が最小となるこ
とが分かる。一方、20重量％および30重量％のB2O3を含
有するホウケイ酸ガラスは、ホウケイ酸ガラスの量が増
加するにつれて、緻密化が増大する。多孔質の基板を必
要とする場合は、ガラスの含有量は50％が最高である。
さらに、ガラスの含有量が増加するほど、誘電率が高く
なる。
例ＩおよびIIのサンプルはすべて、著しい損傷を与える
ことなく取り扱うのに十分な強度を示した。
したがって、本発明の目的が、本発明による組成物によ
って達成されることは明らかである。
本明細書に具体的に記載した実施例以外の変更も、本発
明の趣旨から逸脱することなく実施できることは当業者
には明白である。したがって、このような変更も本発明
の範囲内に含まれると考えられ、本発明の範囲は下記の
特許請求の範囲によってのみ限定される。

Claims (58)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ホウケイ酸ガラスでコーティングしたセラ
    ミック粒子を含む、誘電率が約４以下の、低誘電率基
    板。
  2. 【請求項２】上記ガラスが、上記基板の10〜50体積パー
    セントを占め、残りがセラミック粒子である、請求項１
    の基板。
  3. 【請求項３】上記ガラスの10〜30重量パーセントがB2O3
    であり、残りがSiO2と、MgO、CaO、またはAl2O3など他
    の添加物である、請求項１の基板。
  4. 【請求項４】上記他の添加物、MgO、CaOまたはAl2O
    3が、上記ガラスの20重量％以下である、請求項３の基
    板。
  5. 【請求項５】上記他の添加物、MgO、CaOまたはAl2O
    3が、上記ガラスの10重量％以下である、請求項３の基
    板。
  6. 【請求項６】上記ガラスの10〜30重量パーセントがB2O3
    であり、残りがSiO2である、請求項１の基板。
  7. 【請求項７】上記セラミック粒子が中空の球を含む、請
    求項２の基板。
  8. 【請求項８】上記中空の球がSiO2を含む、請求項７の基
    板。
  9. 【請求項９】上記セラミック粒子が繊維またはウィスカ
    を含む、請求項２の基板。
  10. 【請求項１０】上記繊維またはウィスカが、Si3N4およ
    びSiCからなる群から選択した材料を含む、請求項９の
    基板。
  11. 【請求項１１】上記セラミック粒子がSiO2を含む、請求
    項10の基板。
  12. 【請求項１２】上記基板の密度が、理論値の約90％以下
    である、請求項１の基板。
  13. 【請求項１３】上記セラミック粒子が、シリカ、菫青
    石、およびこれらの混合物からなる群から選択したもの
    である、請求項１の基板。
  14. 【請求項１４】上記セラミック粒子がシリカである、請
    求項13の基板。
  15. 【請求項１５】（ａ）ゾル・ゲル法により、セラミック
    粒子を、得られる基板の誘電率が約４以下になるように
    選択したホウケイ酸ガラスでコーティングする工程と、 （ｂ）上記のコーティングした粒子を基板に成形する工
    程と、 （ｃ）上記基板を焼結する工程と を含む、低誘電率基板の製法。
  16. 【請求項１６】上記ゾル・ゲル法によるコーティング工
    程が、 （ａ）酸化ホウ素前駆物質を、溶剤または混合溶剤中で
    シリカ前駆物質で加水分解する工程と、 （ｂ）（ａ）の溶液をセラミック粒子と混合する工程
    と、 （ｃ）上記混合物から溶剤または混合溶剤を除去する工
    程とを含む、請求項15の方法。
  17. 【請求項１７】上記成形工程が、 （ａ）上記コーティングした粒子を、少なくとも１種類
    の溶液およびバインダ材料と混合して、スラリを形成す
    る工程と、 （ｂ）上記スラリを注型して、複数のグリーン・シート
    を形成する工程と、 （ｃ）上記グリーン・シートを積み重ね、積層して、多
    層基板を形成する工程と を含む、請求項15の方法。
  18. 【請求項１８】焼結工程が、上記基板を約1000℃未満の
    温度に加熱する工程を含むことを特徴とする、請求項15
    の方法。
  19. 【請求項１９】上記ガラスが、上記基板の10〜50体積パ
    ーセントを占め、残りがセラミック粒子である、請求項
    15の方法。
  20. 【請求項２０】上記ガラスの10〜30重量パーセントがB2
    O3であり、残りがSiO2と、MgO、CaO、またはAl2O3など
    他の添加物である、請求項15の方法。
  21. 【請求項２１】上記他の添加物、MgO、CaOまたはAl2O3
    が、上記ガラスの20重量％以下である、請求項20の方
    法。
  22. 【請求項２２】上記他の添加物、MgO、CaOまたはAl2O3
    が、上記ガラスの10重量％以下である、請求項20の方
    法。
  23. 【請求項２３】上記ガラスの10〜30重量パーセントがB2
    O3であり、残りがSiO2である、請求項15の方法。
  24. 【請求項２４】上記セラミック粒子が中空の球を含む、
    請求項16の方法。
  25. 【請求項２５】上記中空の球がSiO2を含む、請求項24の
    方法。
  26. 【請求項２６】上記セラミック粒子が繊維またはウィス
    カを含む、請求項16の方法。
  27. 【請求項２７】上記繊維またはウィスカが、Si3N4およ
    びSiCからなる群から選択した材料を含む、請求項26の
    方法。
  28. 【請求項２８】上記セラミック粒子がSiO2を含む、請求
    項27の方法。
  29. 【請求項２９】上記セラミック粒子が、シリカ、菫青
    石、およびこれらの混合物からなる群から選択したもの
    である、請求項15の方法。
  30. 【請求項３０】上記セラミック粒子がシリカである、請
    求項29の方法。
  31. 【請求項３１】10〜30重量パーセントがB2O3であり、残
    りがSiO2であるホウケイ酸ガラスで均一にコーティング
    したセラミック粒子を含む、低誘電率基板。
  32. 【請求項３２】上記ガラスが、上記基板の10〜50体積パ
    ーセントを占め、残りがセラミック粒子である、請求項
    31の基板。
  33. 【請求項３３】上記ガラスがさらに、20重量パーセント
    以下のMgO、CaOまたはAl2O3を含有する、請求項31の基
    板。
  34. 【請求項３４】上記ガラスがさらに、10重量パーセント
    以下のMgO、CaOまたはAl2O3を含有する、請求項31の基
    板。
  35. 【請求項３５】上記ガラスの10〜30重量パーセントがB2
    O3であり、残りがSiO2である、請求項31の基板。
  36. 【請求項３６】上記セラミック粒子が中空の球を含む、
    請求項32の基板。
  37. 【請求項３７】上記中空の球がSiO2を含む、請求項36の
    基板。
  38. 【請求項３８】上記セラミック粒子が繊維またはウィス
    カを含む、請求項32の基板。
  39. 【請求項３９】上記繊維またはウィスカが、Si3N4およ
    びSiCからなる群から選択した材料を含む、請求項38の
    基板。
  40. 【請求項４０】上記セラミック粒子がSiO2を含む、請求
    項39の基板。
  41. 【請求項４１】上記基板の密度が、理論値の約90％以下
    である、請求項31の基板。
  42. 【請求項４２】上記セラミック粒子が、シリカ、アルミ
    ナ、菫青石、ゆう輝石、ムライト、頑火輝石、苦土カン
    ラン石、尖晶石、ベータ・ユークリプタイト、灰長石、
    窒化アルミニウム、窒化シリコン、およびこれらの混合
    物からなる群から選択したものである、請求項31の基
    板。
  43. 【請求項４３】上記セラミック粒子がシリカである、請
    求項42の基板。
  44. 【請求項４４】（ａ）ゾル・ゲル法により、セラミック
    粒子を、10〜30重量パーセントのB2O3と、残りがSiO2か
    らなるホウケイ酸ガラスでコーティングする工程と、 （ｂ）上記のコーティングした粒子を基板に成形する工
    程と、 （ｃ）上記基板を焼結する工程と を含む、低誘電率基板の製法。
  45. 【請求項４５】上記ゾル・ゲル法によるコーティング工
    程が、 （ａ）酸化ホウ素前駆物質を溶剤または混合溶剤中でシ
    リカ前駆物質で加水分解する工程と、 （ｂ）（ａ）の溶液をセラミック粒子と混合する工程
    と、 （ｃ）上記混合物から溶剤または混合溶剤を除去する工
    程とを含む、請求項44の方法。
  46. 【請求項４６】上記成形工程が、 （ａ）上記コーティングした粒子を、少なくとも１種類
    の溶液およびバインダ材料と混合して、スラリを生成す
    る工程と、 （ｂ）上記スラリを注型して、複数のグリーン・シート
    を形成する工程と、 （ｃ）上記グリーン・シートを積み重ね、積層して、多
    層基板を形成する工程と を含む、請求項44の方法。
  47. 【請求項４７】焼結工程が、上記基板を約1000℃未満の
    温度に加熱する工程を含むことを特徴とする、請求項44
    の方法。
  48. 【請求項４８】上記ガラスが、上記基板の10〜50体積パ
    ーセントを占め、残りがセラミック粒子である、請求項
    44の方法。
  49. 【請求項４９】上記ガラスがさらに、20重量パーセント
    以下のMgO、CaOまたはAl2O3を含有する、請求項44の方
    法。
  50. 【請求項５０】上記ガラスがさらに、10重量パーセント
    以下のMgO、CaOまたはAl2O3を含有する、請求項44の方
    法。
  51. 【請求項５１】上記ガラスの10〜30重量パーセントがB2
    O3であり、残りがSiO2である、請求項44の方法。
  52. 【請求項５２】上記セラミック粒子が中空の球を含む、
    請求項45の方法。
  53. 【請求項５３】上記中空の球がSiO2を含む、請求項52の
    方法。
  54. 【請求項５４】上記セラミック粒子が繊維またはウィス
    カを含む、請求項45の方法。
  55. 【請求項５５】上記繊維またはウィスカが、Si3N4およ
    びSiCからなる群から選択した材料を含む、請求項54の
    方法。
  56. 【請求項５６】上記セラミック粒子がSiO2を含む、請求
    項55の方法。
  57. 【請求項５７】上記セラミック粒子が、シリカ、アルミ
    ナ、菫青石、ゆう輝石、ムライト、頑火輝石、苦土カン
    ラン石、尖晶石、ベータ・ユークリプタイト、灰長石、
    窒化アルミニウム、窒化シリコン、およびこれらの混合
    物からなる群から選択したものである、請求項55の方
    法。
  58. 【請求項５８】上記セラミック粒子がシリカである、請
    求項57の方法。
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