JPH0697566B2 - 誘電体組成物 - Google Patents

誘電体組成物

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JPH0697566B2
JPH0697566B2 JP61064269A JP6426986A JPH0697566B2 JP H0697566 B2 JPH0697566 B2 JP H0697566B2 JP 61064269 A JP61064269 A JP 61064269A JP 6426986 A JP6426986 A JP 6426986A JP H0697566 B2 JPH0697566 B2 JP H0697566B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は誘電体組成物、とりわけ多層回路を形成するの
に使用できる誘電体組成物に関する。
多層厚膜回路は領域の単位あたりの回路機能を増加させ
るべく長年にわたり使用されてきた。加えて、回路技術
の最近の進歩はその使用のために誘電体物質に新しい要
求をなげかけている。これまで、多層回路で使用される
誘電体物質のほとんどは慣用の厚膜誘電体組成物であつ
た。これらは細密に分割された誘電体固体の粒子および
不活性有機溶媒中に分散された無機バインダーからなる
ものである。このような厚膜物質は通常スクリーン印刷
が適用されるが、その他の方法が適用されてもよい。こ
の種の厚膜物質は非常に重要であり、これからもそうあ
りつづけるであろう。
厚膜物質を使用して多層回路を作るには、各機能層を、
次の層が与えられる前につづけて印刷し、乾燥しそして
焼成することが必要である。即ち、たとえば20層を有す
る厚膜多層回路を含めた典型的な場合においては60の別
々の工程段階および形成された層の各々の品質を確認す
るための60の検査が必要となる。このような複雑な工程
は、当然ながら、段階の数が多いこと、およびこのよう
な複雑な方法にこれまでありがちであつた歩留りの悪さ
がはなはだしいことの２つの理由から不経済なものとな
つている。
この問題に対処するもう１つの方法は、Al2O3のような
セラミツク誘伝体物質の多数の簿いシートが交互になつ
た導電性物質の印刷された層とともに点在させた誘電体
テープを使用することであつた。しかしながら、1600℃
台の非常に高い温度がAl2O3を焼結するために必要なた
め、モリブデンおよびタングステンのような非常に高温
で溶解する導電性物質の使用が必要となつてくる。残念
ながら、モリブデンとタングステンはほんの緩かな導電
率しか持たないという特性のため非常に高速で、高度に
複雑な回路構成のためには満足のゆくものではなかつ
た。さらにこれらの物質で作られた多層回路は、Al2O3
の充分な高密度化を得るために1600℃にて長時間（48時
間に近いかそれ以上）にわたり焼成されなければならな
い。
以上のことから、（１）より低温にて焼成することがで
き、即ち、金、銅、銀およびパラジウムのような慣用の
導電性物質の使用が可能なものであつて、（２）ほんの
数時間焼成することにより高密度化することができ、
（３）非酸化的な雰囲気下に有機物の良好な焼尽を伴い
ながら焼成することができ、そして（４）剛性の支持体
に対して良好な接着性、層の集積性および通常焼成アル
ミナである基板に極めて類似した熱膨張特性を有する生
成物が得られるような誘電体の系に対する要望は多大な
ものである。
前記従来技術の欠点に鑑み、本発明はその第１の態様に
おいて、 a. 軟化点（Ts）が少なくとも500℃であり、粘度
（η）が825〜1025℃において１×106ポイズがそれより
小さい非晶性ガラス40〜70容量％、 および b. １〜59容量％のAl2O3および59〜１容量％のα−ク
オーツ、CaZrO3、溶融シリカ、菫青石、ムライトおよび
それらの混合物から選ばれる第２の耐火物よりなる耐火
性の酸化物の混合物60〜30容量％（α−クオーツ、CaZr
O3または溶融シリカの最大量が全無機固体基準で20容量
％からなる細密に分割された固体を、 c. ポリ（α−メチルスチレン）および式 〔ただし、Ｒは−Ｈおよび （式中、（１）R1、R2およびR3は独立して−Ｈ、アルキ
ル、アルカリールおよびアラルキル基から選択され、
（２）R1、R2およびR3の１つより多くないものが−Ｈで
ある）から選択される〕に対応するメタクリレートの重
合体から選択された重合性バインダー（該重合体のガラ
ス転移温度はその中にあるいかなる可塑剤をも含めて、
−30〜＋20℃である）、を、 d. 揮発性非水有機溶楳に溶かしてなる溶液中に分散さ
せた 前記重合性バインダーおよび可塑剤の容量が固形物ａ、
ｂおよびｃの容量の30〜55％である成形可能な誘電体組
成物に関するものである。
第２の態様において、本発明は上記分散液の簿層を鋼ベ
ルトまたは重合性フイルムのような可撓性の基板上にキ
ヤストし、そしてそれから揮発性溶楳を除去するために
キヤストされた層を加熱することにより誘電体グリーン
テープを形成する方法に関する。
第３の態様において、本発明は、以下の段階、すなわち a. 厚膜導体組成物のパターンのある層を不活性のセラ
ミツク基板上に印刷して焼成し、 b. 特許請求の範囲第４項の方法により形成されたグリ
ーンテープの層の１つまたはそれより多くに経路のパタ
ーンの列を形成し、 c. 経路を有する段階ｂのグリーンテープ層を、段階ａ
の集合体の印刷された面の上に積層し、そして誘電体の
高密度化された層を形成するため集合体を825〜1025℃
にて焼成し、 d. 段階ｃの高密度化された誘電体の層の経路を厚膜導
体組成物で充填し、そして集合体を焼成し、 e. 段階ｄの焼成された集合体の上に、少なくとも１つ
のパターンのある厚膜機能層を印刷および焼成し、 および f. あらかじめ決められた数の配線層をそれぞれが誘電
体の高密度化された層により分離されているように造る
のに充分な回数段階ｂからｅまでの連続を繰り返す ことからなる多層配線を形成する方法に関するものであ
る。
多層回路の製作に“グリーンテープ（green tape）”を
使用することはよく知られている。このようなグリーン
テープは重合性バインダーラテツクスまたは重合性バイ
ンダーを揮発性有機溶楳で溶液としたもの中に誘電体物
質の分散液を鋼ベルトや重合性フイルムのような可撓性
の基板上に流し込んで成型し、それから成型された層を
加熱してそこから揮発性の溶楳を除去することにより作
られる。このようなグリーンテープおよびその適用方法
は例えば次のような多くの特許の中に開示されている。
Swissらによる米国特許第4,153,491号明細書は、有機物
質のバインダー中に分散された高Al2O3およびガラスフ
リツト組成物よりなるグリーンセラミツクシート物質を
開示している。
米国特許第3,717,487号明細書においてHurleyらはとり
わけ、ポリメタクリレートバインダー、溶楳および分散
剤を含むスリツプ（slip）に分散されたAl2O3からなる
セラミツクスリツプ濃縮物を開示している。
米国特許第3,857,923号明細書においてGardnerらは、ポ
リ（ビニルブチラール）のようなバインダー中に分散さ
れたムライトよりなるセラミツクグリーンテープを開示
している。
米国特許第3,962,162号明細書においてSchmankは、ポリ
エステルの溶液中に分散されたAl2O3のような耐火物
粉、交さ結合モノマー、フリーラジカル開始剤および離
型剤よりなるグリーンセラミツクシートを作成するため
の成型用溶液を開示している。
Smithらへの米国特許第3,988,405号明細書は、セラミツ
ク物質、とりわけガラスセラミツク、をコモノマーの１
つが重合可能なカルボン酸であるようなアクリルコポリ
マーラテツクスの中に分散させたものよりなる成型用組
成物を開示している。
Andersonらによる米国特許第4,080,414号明細書および
同第4,104,345号明細書は、有機バインダーのための溶
媒および非溶媒の双方を含む成型用溶液から調成される
セラミツクグリーンシートに関するものである。
Eggerdingらによる米国特許第4,272,500号明細書は、ポ
リビニルブチラールバインダー中に分散されたムライト
およびAl2O3の混合物よりなるセラミツクグリーンテー
プに関するものである。
Smileyによる米国特許第4,183,991号明細書は、0.1イン
チ（0.25cm）の簿い充填された重合体シートを作成する
ためのポリマー−イン−モノマーの溶媒中の不活性充填
物粒子の分散液よりなる成形用混合物を開示している。
Kumarらによる米国特許第4,301,324号明細書は、セラミ
ツク物質がβ−黝輝石または菫青石のいずれかであるよ
うなセラミツクグリーンテープを開示している。
以上からわかるとおり、誘電体物質を非酸化的雰囲気下
にて高温で焼成することおよび酸化的雰囲気下にて低温
で焼成することに対する多くの研究がなされてきた。し
かしながら、非酸化的雰囲気下での低温での焼成に関す
る研究はほとんどなされていない。
本発明の組成物の主たる目的は、多層配線の機能層を電
気的に隔離するための誘電体絶縁物を形成することであ
る。ガラス状のガラスはそれ自体、多層配線の絶縁層と
して使用するのには適用でない。というのは、それら
が、一連の焼成段階の各々の間に再軟化するからであ
る。このような再軟化は隣接した導電性パターンがガラ
スの中に沈んだりあるいは横方向へ動いてしまう。この
ような位置の不安定性は、当然、電気のシヨートを起こ
し易い。
本発明は焼成段階を繰り返す中でガラスの再軟化を抑制
するのに役立つ耐火性酸化物の混合物をガラスとともに
使用することによりこのような不都合を克服している。
ガラス 本発明の組成物に使用されるガラスの組成物はそれ自体
重要ではなく、使用の条件下で非結晶性であつて、軟化
点（Ts）が少なくとも500℃であり、粘度（η）が825〜
1025℃で１×106ポイズより大きくないガラスであると
いう点が重要なのである。焼結温度におけるガラス粘度
が１×105ポイズより大きくないガラスが好ましい。上
記した物理的性質を組み合わせて有するガラスは825〜1
025℃にて焼成されると有機物の極めて良好な燃え切り
を可能にし、構成物が極めて高密度、即ち93％理論的密
度より上になるまで焼結するような焼成温度での適切な
流動性を有するため組成物がともに焼成される導電性電
極層物質の電気のシヨートを防ぐような好ましい非孔質
の層が得られる。即ち、これらの２つの変数の相関関係
が本発明で使用することのできるガラスの粘度−温度特
性を定義するのに必要である。本明細書で使用される
“軟化点”（Ts）という用語は膨張計での軟化点を指す
ものである。
ガラスが使用する条件下で非結晶性であることは必須の
ことである。さらに、ガラスが（１）組成物の耐火性成
分に何ら溶解について重要な影響を与えないか、あるい
は（２）もしそれが耐火物を非常に可溶化させるもので
あれば得られる溶液は、初期の焼成段階および全ての一
連の焼成段階の間の両方の焼成温度において適切な高粘
度を有していなければいけないことが分つた。しかしな
がら耐火物はガラス中に20重量％より多く溶解できず、
好ましくは10重量％より多く溶解しないのが好適であ
る。
同様に耐火物物質の量に対するガラスの量が極めて重要
である。２〜4g/cm3の密度を有するガラスを使用する
と、ガラスの量は40〜70容量％好ましくは45〜65容量％
であり、残りは耐火物である。ガラスの厳密な焼成温度
におけるガラスの粘度に依るところが大きい。ガラスの
粘度が比較的高いと、より多くのガラスが必要になる。
しかしガラスの粘度が比較的低いと、より少ないガラス
ですむ。ガラスの量は少なすぎると焼成の際の相の高密
度化が不充分となつてしまうので重要である。また一
方、多すぎるガラスが使用されると、層が焼成温度で軟
化しすぎるのでガラスが層から隣接する導体層に流れ出
し、導電性回路に潜在的なシヨートの問題を生じる。さ
らに、このようなガラスの流動は隣接する導体を非常に
接合し難くしてしまう。ガラスが多すぎると有機物の捕
捉を引きおこし、それが以後の焼成の間の耐火物層のブ
リスターの原因となる。他方、ガラスの量が40容量％よ
り少ないと、焼成された構造体が充分に高密度化され
ず、それ故に多孔質すぎるものとする。これらの変化を
考慮すると、組成物は45〜65容量％のガラスを含むのが
好ましい。
耐火物 本発明の耐火性酸化物成分は上記したようにそれと共に
どのようなガラスが使用されようと、もしあるとしても
最低限の溶解度しか有していない。集合体が多層に構成
される場合、とりわけ基板のそりに対して寸法的に安定
であるように耐火物の層は基板と同様の膨張特性を有す
ることが多層系を形成するのに重要である。この基準内
では、耐火性酸化物成分はガラスおよび耐火性酸化物の
混合物が適用される基板の膨張の温度係数TCEに近いICE
を有するように選択される。即ち、ガラスが低いTCE
（例えばAl2O3のそれより下）を有する場合α−クオー
ツやCaZrO3のような高いTCEの充填剤が第１の耐火性酸
化物とともに使用される。しかし、高いTCEを有するガ
ラスが使用される場合溶融（ガラス状の）シリカ、菫青
石またはムライトのような低いTCEの充填剤を使用する
のが好ましい。言いかえれば、ガラスおよび第１および
第２の酸化物の混合物のTCEは、テープが適用される基
板のTCEに近くなければならない。
上記したように、第１の耐火物（Al2O3）および第２の
耐火物の相対量は非常に重要なものではない。即ち、ど
ちらかが総無機固体の１〜59容量％を構成することがで
きる。しかしながら、Al2O3は少なくとも総固体の５％
であるのが好ましい。さらに、第２の耐火物がα−クオ
ーツ、CaZrO3または溶融シリカである場合は、これらの
物質のうちどれも総無機固体の20容量％より多くを構成
してはならない。
焼成による組成物のさらなる高密度化を得るためには、
無機固体はきわめて小さい粒子サイズを有することが重
要である。とりわけ、実質的に粒子のどれもが15μｍを
越えるべきではなく、好ましくは10μｍを越えてはなら
ない。実質的にすべての無機固体粒子は0.2〜５μｍの
範囲内にあることが好ましい。
重合性バインダー ガラスと耐火性無機固体が分散される有機溶媒は揮発性
有機溶媒に溶解されている重合性バインダーおよび、場
合によつては可塑剤、離型剤、分散剤、剥離剤、防汚剤
および湿潤剤のようなその他の溶解物質からなる。
従来、重合体はそれが何であつてもより容易に燃え切る
ような高温にて空気中で焼成されるので、グリーンテー
プのバインダーとして広範囲の種類の重合性物質を使用
することが可能であつた。このような重合体としてはポ
リ（ビニルブチラール）、ポリ（ビニルアセテート）、
ポリ（ビニルアルコール）、メチルセルロース、エチル
セルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルヒド
ロキシエチルセルロースのようなセルロース系重合体、
アタクテイツクポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ
（メチルシロキサン）、ポリ（メチルフエニルシロキサ
ン）のような珪素重合体、ポリスチレン、ブタジエン／
スチレン共重合体、ポリ（ビニルピロリドン）、ポリア
ミド、高分子量ポリエーテル、エチレンオキキイドおよ
びプロピレンオキサイドの共重合体、ポリアクリルアミ
ドおよびナトリウムポリアクリレート、ポリ（低級アル
キルアクリレート）、ポリ（低級アルキルメタクリレー
ト）および低級アルキルアクリレートおよびメタクリレ
ートの種々の共重合体およびマルチ重合体のような種々
のアクリル系重合体があげられる。エチルメタクリレー
トおよびメチルアクリレートとの共重合体およびエチル
アクリレート、メチルメタクリレートおよびメタクリル
酸のターポリマーがスリツプ成型用物質のためのバイン
ダーとして以前から使用されている。
最近、Usalaによる米国特許出願第501,978号明細書にお
いて、０〜100重量％のＣ１〜８アルキルメタクリレー
ト、100〜０重量％のＣ１〜８アルキルアクリレートお
よび０〜５重量％のエチレン系不飽和カルボン酸または
アミンの相溶性のマルチ重合体の混合物である空気焼成
されるグリーンテープ用の有機バインダーが開示されて
いる。しかしながら、上に例示したほとんどの重合体
は、825〜1025℃のような低い焼成温度における短い焼
成サイクルの間の揮発が不充分で、セラミツク層に炭素
状の残渣を残すため、非酸化的雰囲気で焼成されるグリ
ーンテープには不適当である。
しかしながら、本出願人はここに用いられた２種類の重
合体が、それらを、本発明の誘電体組成物中で825〜102
5℃にて焼成すると極めてきれいにそして完全に燃焼し
て、非酸化的焼成に極めて効果的であることを発見し
た。これらのうちの１つはポリ（α−メチルスチレン）
である。もう一つは、化学構造式： に対応する単官能性メタクリレートの重合体よりなる。
上記したメタクリル系単量体において、α−炭素は、β
−炭素がある（２個の水素原子）かまたはない（３個の
水素原子）かによつて、２個または３個の水素原子置換
基を有していなければならない。さらに、β−炭素がな
いときは、メチルメタクリレートの場合のようにそれは
水素原子でおきかえられる。１方、β−炭素があるとき
には、R1、R2およびR3な独立してアルキル、アリールま
たはアラルキル基より選択されるか、３つのＲ基のうち
１つがＨであれば他の２つのＲ基はアルキル、アリール
またはアラルキル基より選択されるのが好ましい。
両方の種類の重合体の場合、重合体はホモ重合体である
か、メタクリレート重合体の場合にはそれらは上記の基
準に合うような単量体のみを有する重合体であるのが望
ましい。しかしながら両方の種類の重合性バインダーは
約15重量％まで、しかし好ましくは５重量％より多くな
いその他の種類のコモノマーを含むことができ、さらに
良好な非酸化的焼尽特性を与えるということがわかつ
た。このようなその他の単量体にはエチレン系不飽和カ
ルボン酸およびアミン、アクリレート、スチレン、アク
リロニトリル、酢酸ビニル、アクリルアミドなどがあ
る。同様に、その他のコモノマーを使用するかわりに、
約15重量％までの上記したその他の単量体のホモ重合体
および共重合体のような、上記基準に合わないその他の
重合体を使用することができる。即ち、その他の単量体
は、別の重合体であろうと主なバインダー重合体鎖に含
まれたものであろうと、これらのその他の物質が系に存
在するすべてのバインダー重合体の全単量体重量の約15
％、好ましくはわずか約５％を越えないかぎり、全バイ
ンダー重合体中に許容される。
どのバインダー重合体が使用されても、それは充分な結
合強度を有するために少なくとも0.1（塩化メチレン中2
0℃で測定）の固有粘度を有していなければならない。
概して、分子量の上限は本発明の実施には重要ではな
い。しかしながら起り得る溶解性の問題を避けるため、
場合によつては、1.0より大きくない固有粘度を有する
重合体を使用するのが好ましい。全くのところ、高分子
量の重合体を使用することの利点は見あたらなかつた。
0.3〜0.6の固有粘度を有する重合体が、本発明には特に
好結果をもたらすものである。
バインダー重合体はしばしばバインダー重合体のTgを下
げるのに寄与する１種またはそれより多い可塑剤をも含
む。このような可塑剤はセラミツク基体への良好な積層
を確実にするのに役立つ。可塑剤の選択は、もちろん、
主に変性させるべき重合体により決定されるものであ
る。種々のバインダー系で使用される可塑剤には、ジエ
チルフタレート、ジブチルフタレート、ブチルベンジル
フタレート、ジベンジルフタレート、アルキルホスフエ
ート、ポリアルキレングリコール、ポリ（エチレンオキ
サイド）、ヒドロキシエチル化されたアルキルフエノー
ル、トリクレジルホスフエート、トリエチレングリコー
ルジアセテートおよびポリエステル可塑剤がある。ジブ
チルフタレートは比較的小さな濃度で効果的に使用し得
ることから、メタクリル重合体系では頻ぱんに使用され
る。
高分子量のバインダー重合体を上記のきれいに揮発して
実質的に残渣を残さない外用の可塑剤と一緒に使用する
のが特に好ましい。ベンジルブチルフタレートがこのよ
うな可塑剤である。これを用いることによりバインダー
の可塑性を調整することができ、テープはよく基体に積
層された導体線のまわりに適合し、しかもテープの取り
扱いを困難にするほど粘着性を有することなくまた弱す
ぎもしない。
有機バインダーの総量は含有し得る任意の可塑剤をも含
めて、良好な積層および高いテープ強度を得るのに充分
な量でなくてはならないが、誘電体粒子の充填を減らす
ほど多くてはならない。有機物質が多すぎる程グリーン
テープに含まれると、焼成の際の焼結および高密度化が
不充分になりがちである。この理由から、バインダーの
容量（可塑剤が使用される場合はそれも合わせて）は溶
媒不含のグリーンテープの容量の30〜50％であるのが好
ましい。40〜50容量％がさらに好ましい。
有機溶媒 成型用溶液の溶媒成分は、重合体の完全な溶液および大
気圧にて比較的低水準の熱を適用することにより分散液
から溶媒を蒸発させることのできるような充分な高揮発
性を得ることができるように選択される。さらに、溶媒
は有機溶媒に含まれるその他の任意の添加剤の沸点およ
び分解温度より低温でよく煮沸しなければならない。即
ち、150℃より低い大気圧下の沸点を有する溶媒が最も
頻ぱんに使用される。このような溶媒としては、アセト
ン、キシレン、メタノール、エタノール、イソプロパノ
ール、メチルエチルケトン、1,1,1−トリクロロエタ
ン、テトラクロロエチレン、アミルアセテート、2,2,4
−トリエチルペンタンジオール−1,3−モノイソブチレ
ート、トルエン、塩化メチレンおよびフルオロカーボン
があげられる。溶媒の個個の成分はバインダー重合体に
対する完全な溶媒でなくても良いことが分かる。しか
し、他の溶媒成分と混合されると、それらは溶媒として
機能するのである。
適用方法 多層配線の作成にあつては、厚膜導電性組成物を使用し
て、Al2O3のような不活性セラミツク基板上に導電性パ
ターンがスクリーン印刷されて焼成される。次いで経路
が、適切のパターンの列のグリーンテープの層をせん孔
するかレーザーで焼き切るかによつて形成される。誘電
体層の所望の厚みにより、１つまたはそれより多いグリ
ーンテープ層を使用することができる。グリーンテープ
層（複数個ある場合も含む）は基板の印刷された表面上
に積層されそれから825〜1025℃にて焼成される。典型
的な積層条件は50〜70℃、500〜2,000psiである。
積層されたグリーンテープを焼成したのち、経路はその
上に厚膜導体組成物を印刷することにより充填され次い
で焼成される。充填点された経路が焼成された後、１つ
またはそれより多いパターンのある機能層が焼成された
テープの上面に印刷される。導電性回路と同様印刷され
たコンデンサーまたは抵抗も層に印刷することができる
ことが分る。各機能層は次の層を加える前にふつうは分
離して焼成される。しかしながら、場合によつては一定
の焼成テープの層に印刷される機能パターンをともに焼
成することも可能である。また充填された経路を機能層
とともに焼成することも可能である。これらのひと続き
の段階（最初の基板印刷段階を除く）を繰り返すことに
より、多くの配線された機能層からなる複雑な多層構造
が作られ、それぞれは誘電体の高密度化された層により
分離されている。
上記した各々の積層段階において、経路が隣接する機能
層の適切な接点に正確に連結されるように層は整合にお
いて正確でなければならないことは当業者の知るところ
である。
“機能層”という用語は導電性、抵抗またはコンデンサ
ー機能のいずれかを有するセラミツクグリーンテープ上
に印刷された層を表す。即ち典型的なグリーンテープ層
はその上に、１つまたはそれより多い導電性回路はもち
ろん、１つまたはそれより多い抵抗回路および／または
コンデンサーを印刷することができる。
本明細書で使用される“焼成”という用語は、窒素のよ
うな非酸化的雰囲気中で層の中の有機物のすべてを蒸発
（焼尽）させる為に、および無機固体を焼結させて高密
度化させる為に充分な温度および時間まで当該層を加熱
することを意味する。
試験方法 散逸係数（Dissipation Factor,DF）は電圧と電流の位
相差の尺度となる。完全なコンデンサーでは位相差は90
゜である。しかしながら、実際の誘電体系ではリークや
緩和の損失のためにDFは90゜より小さい。特に、DFは電
流が90゜ベクトルより遅れる角度のタンジエントであ
る。実際には、DFは１つの導線から他への誘電体を通過
する導電に由来する内部電力の損失の尺度である。
誘電率（Ｋ）は誘電体物質の電場の影響下での電気的ポ
テンシヤルエネルギーを蓄積する能力の尺度である。即
ち、誘電体（この場合は焼成された誘電体）としての対
象物質のコンデンサーの静電容量と、誘電体としての真
空のコンデンサーの静電容量との比である。
実 施 例 実施例 １ セラミツクスリツプは以下の成分を16時間ボールミル処
理することにより調製された。
211.4g ガラスフリツト 31.7g クオーツ 133.0g アルミナ 50.0g ポリ（メチルメタクリレート）＊ 60.0g ベンジルブチルフタレート 250.0g メチルエチルケトン ガラスフリツトの重量組成は下記のとおりである。
56.5％ SiO2 17.2％ PbO2 9.1％ Al2O3 8.6％ CaO 4.5％ B2O3 2.4％ Na2O 1.7％ K2O ボールミルに満たされた無機固体は細かく分割された粉
末であつた。ガラスフリツトの表面積は2.7m2/g、クオ
ーツの表面積は8m2/g、アルミナの表面積は37m2/gであ
つた。
ボールミル処理に続いて、セラミツクスリツプを湿潤時
の厚さで約15ミルになるようにシリコーン処理された１
ミルのMylar **ポリエステルフイルム上に流延して、
室温で溶媒を蒸発させることにより乾燥させた。得られ
たグリーンテープを約0.6インチ角に切り、Du Pont9924
の厚膜銅ペーストの前焼成された円形電極を含む96％ア
ルミナの１×１インチ基板に積層した。積層は50℃、50
0psi圧力にて15分間で行なわれた。テープは基板によく
接着し、印刷された銅のパターンの囲りに適合した。積
層につづいて、Mylar支持体を除去し、積層体を窒素雰
囲気にて厚膜コンベヤー炉の中で焼成した。焼成サイク
ルは長さは１時間でピーク焼成温度は900℃で10分間で
あつた。焼成された誘電体は平板で、端部は反つておら
ず、ひびわれや裂け目を有していなかつた。
次に、回路は銅の最上部の円形電極を印刷して焼成しコ
ンデンサーを形成することにより完成する。
このようにして形成されたコンデンサーは高品質で電極
間のシヨートがなく、焼成誘電体の厚みは約3.0ミルで
あつた。
静電容量および散逸係数はヒユーレツト−パツカードモ
デル4262A LCRメーターにて周波数1KHzで測定した。散
逸係数は0.3〜0.5％であり、静電容量6.5〜7.5は観察さ
れた静電容量とコンデンサーのジオメトリーより計算さ
れた。
＊ Elvacite2010,ElvaciteはE.I.du Pont de Nemours
＆ Co.,製のポリ（メチルメタクリレート）樹脂であ
り、Elvacite2010の固有粘度は0.4である。
** MylarはE.I.du Pont de Nemours ＆ Co.,製のポリ
エステル樹脂フイルムである。

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】a.軟化点（Ts）が少なくとも500℃であ
    り、粘度（η）が825〜1025℃において１×106ポイズか
    それより小さい非晶性ガラス40〜70容量％と、b.Al2O3
    1〜59容量％およびα−クオーツ、CaZrO3、溶融シリ
    カ、菫青石、ムライトおよびそれらの混合物から選ばれ
    る第２の耐火物59〜１容量％よりなる耐火性酸化物の混
    合物60〜30容量％（α−クオーツ、CaZrO3または溶融シ
    リカの最大量は全無機固体基準で20容量％）とからなる
    微細に分割された固体が、c.ポリ（α−メチルスチレ
    ン）および式 〔ただし、Ｒは−Ｈおよび （式中、（１）R1、R2およびR3は独立して−Ｈ、アルキ
    ル、アルカリールおよびアラルキル基から選択され、
    （２）R1、R2およびR3の１つより多くないものが−Ｈで
    ある）から選択される〕に対応するメタクリレートの重
    合体から選択された重合性バインダー（該重合体のガラ
    ス転移温度は、その中にあるいかなる可塑剤をも含めて
    −30〜＋20℃でありそして前記重合性バインダーおよび
    可塑剤の容量が固形物ａ、ｂおよびｃの容量の30〜55％
    である）を、d.揮発性非水有機溶媒に溶解させた、溶液
    中に分散させた分散物からなる、キャスト可能な誘電体
    組成物。
  2. 【請求項２】非晶性ガラスが鉛カルシウムアルミニウム
    ホウ珪酸ガラスである特許請求の範囲第１項に記載の組
    成物。
  3. 【請求項３】非晶性ガラスが重量で、56.5％のSiO2、1
    7.2％のPbO2、9.1％のAl2O3、8.6％のCaO、4.5％のB
    2O3、2.4％のNa2Oおよび1.7％のK2Oの組成を有する特許
    請求の範囲第２項に記載の組成物。
  4. 【請求項４】a.軟化点（Ts）が少なくとも500℃であ
    り、粘度（η）が825〜1025℃において１×106ポイズか
    それより小さい非晶性ガラス40〜70容量％と、b.Al2O3
    1〜59容量％およびα−クオーツ、CaZrO3、溶融シリ
    カ、菫青石、ムライトおよびそれらの混合物から選ばれ
    る第２の耐火物59〜１容量％よりなる耐火性酸化物の混
    合物60〜30容量％（α−クオーツ、CaZrO3または溶融シ
    リカの最大量は全無機固体基準で20容量％）とからなる
    微細に分割された固体が、 c.ポリ（α−メチルスチレン）および式 〔ただし、Ｒは−Ｈおよび （式中、（１）R1、R2およびR3は独立して−Ｈ、アルキ
    ル、アルカリールおよびアラルキル基から選択され、
    （２）R1、R2およびR3の１つより多くないものが−Ｈで
    ある）から選択される〕に対応するメタクリレートの重
    合体から選択された重合性バインダー（該重合体のガラ
    ス転移温度は、その中にあるいかなる可塑剤をも含めて
    −30〜＋20℃でありそして前記重合性バインダーおよび
    可塑剤の容量が固形物ａ、ｂおよびｃの容量の30〜55％
    である）を、d.揮発性非水有機溶媒に溶解させた、溶液
    中に分散されている分散物の薄層を可撓性基板上にキャ
    ストし、そしてキャストされた層を加熱してそれから揮
    発性有機溶媒を除去することによって誘電体グリーンテ
    ープを形成する方法。
  5. 【請求項５】（ａ）厚膜導体組成物のパターン層を不活
    性セラミック基板上に印刷して焼成し、 （ｂ）a.軟化点（Ts）が少なくとも500℃であり、粘度
    （η）が825〜1025℃において１×106ポイズかそれより
    小さい非晶性ガラス40〜70容量％と、b.Al2O3 1〜59容
    量％およびα−クオーツ、CaZrO3、溶融シリカ、菫青
    石、ムライトおよびそれらの混合物から選ばれる第２の
    耐火物59〜１容量％よりなる耐火性酸化物の混合物60〜
    30容量％（α−クオーツ、CaZrO3または溶融シリカの最
    大量は全無機固体基準で20容量％）とからなる微細に分
    割された固体が、c.ポリ（α−メチルスチレン）および
    式 〔ただし、Ｒは−Ｈおよび （式中、（１）R1、R2およびR3は独立して−Ｈ、アルキ
    ル、アルカリールおよびアラルキル基から選択され、
    （２）R1、R2およびR3の１つより多くないものが−Ｈで
    ある）から選択される〕に対応するメタクリレートの重
    合体から選択された重合性バインダー（該重合体のガラ
    ス転移温度は、その中にあるいかなる可塑剤をも含めて
    −30〜＋20℃でありそして前記重合性バインダーおよび
    可塑剤の容量が固形物ａ、ｂおよびｃの容量の30〜55％
    である）を、d.揮発性非水有機溶媒に溶解させた、溶液
    中に分散されている分散物の薄層を可撓性基板上にキャ
    ストし、そしてキャストされた層を加熱してそれから揮
    発性有機溶媒を除去することによって形成されたグリー
    ンテープの１つまたはそれ以上の層にバイアのパターン
    の列を形成し、 （ｃ）バイアを有する段階ｂのグリーンテープ層を、段
    階（ａ）の集合体の印刷された面の上に積層し、そして
    集合体を825〜1025℃にて焼成して誘電体の高密度化さ
    れた層を形成し、 （ｄ）段階（ｃ）の高密度化された誘電体層のバイアを
    厚膜導体組成物で充填し、そして集合体を焼成し、 （ｅ）段階（ｄ）の焼成された集合体の上に、少なくと
    も１つのパターン付き厚膜機能層を印刷し焼成し、そし
    て （ｆ）それぞれが誘電体の高密度化層により分離されて
    いる、あらかじめ決められた数の相互に接続された機能
    層を形成するのに充分な回数段階（ｂ）から（ｅ）まで
    の連続を繰り返す ことからなる多層相互接続を形成する方法。
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