JPH069274A - β型窒化ケイ素粉末およびβ型窒化ケイ素粉末，β型窒化ケイ素質焼結体の製造方法。 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 β型の窒化ケイ素粉末を出発原料として高強
度高靭性のβ型窒化ケイ素質焼結体を提供する。 【構成】 β型窒化ケイ素を９５重量％以上含み、粒径
０．７μｍ以下の粒子が全粒子中の９０重量％以上を占
め、平均粒径が０．５μｍ以下であるβ型窒化ケイ素粉
末８０重量％以上９８重量％以下と、β型窒化ケイ素を
９５重量％以上含み、長軸と短軸の比が２以上１０以下
で、短軸の径が０．５μｍ以上５μｍ以下の粒子を全体
の７０重量％以上含むβ型窒化ケイ素粉末２重量％以上
２０重量％以下よりなるβ型窒化ケイ素粉末に、Ｃａ
Ｏ，ＭｇＯ，Ａｌ_２Ｏ_３，周期律表ＩＩＩａ族元素の酸
化物のうちから選ばれる１種または２種以上の酸化物を
０．２重量％以上１５重量％以下添加して１６００℃以
上２１００℃以下の温度で焼成することにより、焼結体
中に短軸の径３μｍ以上の柱状粒子を５体積％以上含む
β型窒化ケイ素質焼結体を得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、自動車，機械装置，化
学装置，宇宙航空機器などの広い分野において使用され
る各種機械構造用部品の素材として利用でき、安価なβ
型窒化ケイ素粉末を原料として用い、特に高い破壊靭性
値と優れた強度を有するファインセラミックス材料であ
るβ型窒化ケイ素質焼結体を得るのに好適なβ型窒化ケ
イ素粉末および前記β型窒化ケイ素粉末、β型窒化ケイ
素質焼結体の製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】窒化ケイ素を主成分とする焼結体は、常
温および高温で化学的に安定であり、高い機械的強度を
有するため、軸受などの摺動部材、ターボチャージャロ
ータなどのエンジン部材として好適な材料である。

【０００３】従来より、高強度の窒化ケイ素質焼結体を
得るには、α型の窒化ケイ素を主成分とする原料粉末が
必要と言われており、一般に、α型窒化ケイ素の含有率
が９０重量％以上の市販粉末が使用されている。

【０００４】従来、β型の窒化ケイ素質焼結体を製造す
るに際してα型の窒化ケイ素を主成分とする原料粉末を
用いるのは、 １．α型の窒化ケイ素は微粉末であり、焼結性が高いこ
と、 ２．α型の窒化ケイ素は焼結中にα型からβ型への相転
移が起こり、柱状結晶が発達した組織となることにより
強度靭性が向上すること、 等の理由からであった。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
たα型を出発原料とする窒化ケイ素粉末は、α型の含有
量を制御する必要があるため、原料粉末の合成過程が複
雑になり、原料が高価なものになるという問題点があっ
た。

【０００６】一方、β型を主成分とする窒化ケイ素粉末
としては、耐火物の原料として使用する粉末が知られて
いる。また、β型を主成分とする窒化ケイ素粉末を原料
とする焼結体としては、Ｊ．Ａｍ．Ｃｅｒａｍ．Ｓｏ
ｃ．５７巻２５ページ（１９７４年）や、特開昭５８−
１５１３７１号公報等が知られている。

【０００７】しかしながら、β型を主成分とする窒化ケ
イ素粉末は粒子が粗く、α相の含有率が低いため、柱状
組織が得られず、高強度の焼結体は得られないことか
ら、高強度のβ型窒化ケイ素質焼結体を製造するための
原料粉末としては使用されていなかった。

【０００８】本発明者の一人は、先に、高窒素分圧下で
高温での焼結が可能となるガス圧焼結法を開発しこれを
提案した（特許第１，２４７，１８３号）。また、ガス
圧焼結法によると、従来は焼結性が低いと考えられてい
たβ型窒化ケイ素粉末を用いても、高密度まで焼結でき
ることを示した（Ｊ．Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｓｃｉｅｎ
ｃｅ １１巻 １１０３〜１１０７ページ（１９７６
年），特公昭５８−１５１３７１号公報）。

【０００９】さらに、別の特許出願（平成元年３月２９
日付三友出願）で、高純度のβ型窒化ケイ素粉末の粒度
分布を調整することにより、高強度のβ型窒化ケイ素質
焼結体が得られることを示した。

【００１０】しかしながら、先に開発された技術では、
柱状組織が発達しないため強度が十分でなかったり
（Ｊ．Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｓｃｉｅｎｃｅ １１巻
１１０３〜１１０７ページ（ ９７６年）、出発原料と
して高純度のβ型窒化ケイ素粉末を用いることが必要で
ある（平成元年３月２９日付三友出願）という問題点が
あり、これらの問題点を解決することが課題として存在
していた。

【００１１】

【発明の目的】本発明は、上記した従来の課題にかんが
みてなされたもので、高強度高靭性のβ型窒化ケイ素質
焼結体を製造するのに適するβ型窒化ケイ素粉末および
前記β型窒化ケイ素粉末，β型窒化ケイ素質焼結体の製
造方法を提供することを目的としている。

【００１２】

【課題を解決するための手段】本発明に係わるβ型窒化
ケイ素粉末は、 ・焼結性向上のための微粉末 ・組織制御の核となる粒度，粒子形状，粒度分布を制御
した粗粉末 ・上記微粉末と粗粉末との混合粉末 から構成され、この混合粉末を焼成することにより、高
純度原料を出発原料とした焼結体に劣らない高強度およ
び高靭性を備えたβ型窒化ケイ素質焼結体が得られるこ
とを新規に発明した。

【００１３】すなわち、本発明に係わるβ型窒化ケイ素
粉末は、 ・微粉末：α型とβ型とから構成される窒化ケイ素原料
粉末においてβ型窒化ケイ素を９５重量％以上含み、粒
径０．７μｍ以下の粒子が全粒子中の９０重量％以上を
占め、平均粒径が０．５μｍ以下であることを特徴とす
るβ型窒化ケイ素粉末。

【００１４】・粗粉末：α型とβ型とから構成される窒
化ケイ素原料粉末においてβ型窒化ケイ素を９５重量％
以上含み、長軸と短軸の比が２以上１０以下で、短軸の
径が０．５μｍ以上５μｍ以下の粒子を全体の７０重量
％以上含むことを特徴とするβ型窒化ケイ素粉末。

【００１５】・混合粉末：上記微粉末８０重量％以上９
８重量％以下と、上記粗粉末２重量％以上２０重量％以
下よりなることを特徴とするβ型窒化ケイ素粉末。

【００１６】であることを特徴とするβ型窒化ケイ素粉
末である。

【００１７】また、本発明に係わるβ型窒化ケイ素粉末
の製造方法は、 ・微粉末の製造方法：α型とβ型とから構成される窒化
ケイ素原料粉末においてβ型窒化ケイ素を９５重量％以
上含む原料粉末に、粒径０．７μｍ以下の粒子が全粒子
中の９０重量％以上となる粉砕分級処理を施すことを特
徴とするβ型窒化ケイ素粉末の製造方法。

【００１８】・粗粉末の製造方法：α型，β型，アモル
ファス，あるいはこれらの混合物の窒化ケイ素原料粉末
に、ＣａＯ，ＭｇＯ，Ａｌ_２Ｏ_３，周期律表ＩＩＩａ族
元素の酸化物のうちから選ばれる１種または２種以上の
酸化物を０．２重量％以上１０重量％以下添加して１５
００℃以上１９００℃以下の温度で加熱することによ
り、β型窒化ケイ素を９５重量％以上含み、長軸と短軸
の比が２以上１０以下で、短軸の径が０．５μｍ以上５
μｍ以下の粒子が全体の７０重量％以上含むように処理
を施すことを特徴とするβ型窒化ケイ素粉末の製造方
法。

【００１９】である。

【００２０】さらに、本発明に係わるβ型窒化ケイ素質
焼結体の製造方法は、前記微粉末と粗粉末とを混合した
混合粉末に、ＣａＯ，ＭｇＯ，Ａｌ_２Ｏ_３，周期律表Ｉ
ＩＩａ族元素の酸化物のうちから選ばれる１種または２
種以上の酸化物を０．２重量％以上１５重量％以下添加
して１６００℃以上２１００℃以下の温度で焼成するこ
とにより、焼結体中に短軸の径３μｍ以上の柱状粒子を
５体積％以上含むβ型窒化ケイ素質焼結体とすることを
特徴とするものであり、このようにしてβ型窒化ケイ素
質焼結体を製造することにより高強度でかつ高靭性の焼
結体を得ることが可能となる。

【００２１】以下、本発明をさらに説明する。

【００２２】（微粉末の説明）微粉末を製造するための
原料粉末は、β相を９５重量％以上含むβ型窒化ケイ素
粉末を使用する。このとき、β相が９５重量％未満で
は、α相の相転移が起こるため焼結時に組織制御するこ
とができない。この原料粉末は、耐火物用の低純度の粉
末であっても、また、焼結用の高純度の粉末であっても
よい。そして、これを粉砕処理することによって粒径
０．７μｍ以下の粒子の割合を高くする。粉砕方法は特
に規定しないが、工業的には湿式のボールミルやアトリ
ッションミルがよい。粉砕だけで粒径０．７μｍ以下の
割合が９０重量％以上とならない場合は、分級処理を施
す。分級の方法は特に規定しないが、沈降法，遠心沈降
法，乾式分級法がある。このようにして、粒径０．７μ
ｍ以下の粒子が全粒子中の９０重量％以上であるβ型窒
化ケイ素粉末を得る。この場合、粒径が０．７μｍより
大きい粉末の割合が増えると、焼結性が低下し、また小
さな粒成長の核が増えるため組織制御の妨げとなる。

【００２３】（粗粉末の説明）粗粉末を製造するための
原料は、α型，β型，アモルファス，あるいはこれらの
混合物の窒化ケイ素粉末を使用する。これに、粒成長促
進助剤として、ＣａＯ，ＭｇＯ，Ａｌ_２Ｏ_３，周期律表
ＩＩＩａ族元素の酸化物のうちから選ばれる１種または
２種以上の酸化物を０．２重量％以上１０重量％以下添
加する。この粒成長促進助剤は、加熱時に液相を生成し
てα→βの相転移を促進し、短軸と長軸の比（アスペク
ト比）の高い柱状のβ結晶を生成する。そのための加熱
条件としては、助剤成分の組成および量により異なる
が、１５００℃以上１９００℃以下、より好ましくは１
７００℃以上１９００℃以下の温度がよい。この場合、
１５００℃未満の温度では相転移が起こらず、１９００
℃超過の温度では結晶の形が変形してアスペクト比の高
い粒子が得にくい。助剤の添加量は０．２重量％以上１
０重量％以下がよい。すなわち、０．２重量未満では相
転移の促進効果が少なく、１０重量％超過ではアスペク
ト比が小さくなる。このようにして、β型窒化ケイ素を
９５重量％以上含み、長軸と短軸の比が２以上１０以下
で、短軸の径が０．５μｍ以上５μｍ以下の粒子が全体
の７０重量％以上であるβ型窒化ケイ素粉末を得る。こ
こで得られた粉末のβ型窒化ケイ素の割合が９５重量％
未満では、組織制御しにくくなり、アスペクト比が２未
満では組織制御時の核としての働きが小さく、１０超過
では成形しにくい。さらに、短軸の径が０．５μｍ未満
では高靭化への寄与が小さく、５μｍ超過では欠陥を形
成し易いため強度が低下する。

【００２４】（混合粉末の説明）組織制御用原料とし
て、上記の微粉末に２重量％以上２０重量％以下の粗粉
末を添加する。この場合、２重量％未満では核としての
効果が少なく、２０重量％超過では成形性が低下する。

【００２５】（焼結体の説明）上記の混合粉末に、Ｃａ
Ｏ，ＭｇＯ，Ａｌ_２Ｏ_３，周期律表ＩＩＩａ族元素の酸
化物のうちから選ばれる１種または２種以上の酸化物を
０．２重量％以上１５重量％以下添加する。ここで、添
加量は混合粉末中に含まれる酸化物（粒成長促進助剤）
の量を含む値である。しかし、０．２重量％未満では緻
密化促進の効果が少なく、１５重量％超過では焼結体の
強度が低下する。

【００２６】また、焼成の温度は、１６００℃以上２１
００℃以下である。ここで、１６００℃未満では緻密化
の程度が低く、２１００℃超過では強度が低下する。焼
成時間は、焼結体中に短軸の径３μｍ以上の柱状粒子を
５体積％以上含む量となるまで焼成する。このとき、短
軸の径が３μｍ未満では高靭化の程度が少なく、５体積
％未満では高靭化の効果が少ない。

【００２７】焼成は、窒素雰囲気下で行う。この場合、
窒素は窒化ケイ素の熱分解を防ぐために必要であり、高
温で焼成するほど高圧の窒素雰囲気を使用する。ここで
必要な最低圧は、１６００℃から１７５０℃の焼成で１
気圧，１８００℃で２気圧，１９００℃で５気圧，２０
００℃で１０気圧である。所定圧力よりも低いと窒化ケ
イ素は熱分解を起こし、窒素を放出してケイ素となるの
で好ましくない。焼結手法は、製品形状，使用する助剤
の種類と量を考えてホットプレス，常圧焼結法，ガス圧
焼結法等が使用される。

【００２８】

【発明の作用】上述するように、本発明によれば、焼結
性向上のための微粉末と、組織制御の核となる粒度，粒
子形状，粒度分布を制御した粗粉末との混合粉末を使用
し、焼結助剤の種類，量および焼成条件などを制御する
ようにしたから、安価なβ型窒化ケイ素粉末を使用し
て、強度および破壊靭性値が高いβ型窒化ケイ素質焼結
体が得られるものとなる。

【００２９】

【実施例】

（実施例１〜５）平均粒径２．５μｍ，最大粒径２０μ
ｍのβ相含有量９９重量％のβ型窒化ケイ素粉末に水と
窒化ケイ素質焼結体のビーズを添加し、アトリッション
ミルを使用して連続粉砕を行い、粉砕後のスラリーを水
槽に入れ、水槽の下部から粗粒を取り出すと共に上部か
ら細粒を取り出すことにより、０．７μｍ以下の細粒の
割合が全粒子の９５重量％となるように粒度調整を行っ
た。

【００３０】この際、水槽の最下部に沈降した巨大粒子
（１０μｍ超過の粒子）は取り除き、余った０．７μｍ
超過から１０μｍ以下の粉末は回収して再度原料粉末と
共にミルに投入し、このようにして、β型窒化ケイ素を
９５重量％以上含み、粒径０．７μｍ以下の粒子が全粒
子の９０重量％以上を占めるβ型窒化ケイ素粉末の微粉
末を得た。

【００３１】他方、平均粒径０．５μｍのα相含有量９
５重量％のα型窒化ケイ素粉末に、５重量％の酸化イッ
トリウム（Ｙ_２Ｏ_３）を添加してエタノール湿式混合を
行った後、乾燥した粉末を窒素１気圧の雰囲気で１７０
０℃で３０分間加熱した。次いで、加熱処理により得ら
れた粉末を乾式ボールミルで２時間粉砕することによっ
て、β型の割合が９９重量％，長軸と短軸の比が７，短
軸の径が３．５μｍの粒子を全体の９０重量％含むβ型
窒化ケイ素粉末の粗粉末を得た。

【００３２】次に、上記の微粉末に粗粉末を表１の実施
例１〜５に示す割合で添加し、同じく表１に示す組成の
焼結助剤を添加してボールミルで２時間混合した。つい
で、空気中でスプレードライヤーを用いて乾燥した後、
２０ＭＰａの圧力で金型成形を行い、さらに２００ＭＰ
ａの圧力でラバープレスを施すことにより、６ｍｍ×６
ｍｍ×５０ｍｍの成形体を得た。

【００３３】この成形体を同じく表１に示す種々の焼成
条件で焼成して本発明実施例１〜５の焼結体を得た後、
水を用いたアルキメデス法により気孔率を算出して各焼
結体の密度を調べた。さらに、８００メッシュのダイヤ
モンドホイールで平面研削し、３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍ
ｍの形状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準じた室温
３点曲げにより曲げ強さを測定し、ＪＩＳ Ｒ １６０
６に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの面にビ
ッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生じさせ、この
予亀裂から破壊する手法）により破壊靭性値を求めた。
これらの結果を同じく表１に示す。

【００３４】表１に示す結果より明らかなように、何れ
の条件においても高強度高靭性のβ型窒化ケイ素質焼結
体が得られていることが認められた。

【００３５】

【表１】

【００３６】（比較例１〜３）実施例１〜５で用いた微
粉末に同じく実施例１〜５で用いた粗粉末を表２の比較
例１〜３に示す割合で添加し、同じく表２に示す組成の
焼結助剤を添加してボールミルで２時間混合した。つい
で、空気中でスプレードライヤーを用いて乾燥した後、
２０ＭＰａの圧力で金型成形を行い、さらに２００ＭＰ
ａの圧力でラバープレスを施すことにより、６ｍｍ×６
ｍｍ×５０ｍｍの成形体を得た。

【００３７】この成形体を同じく表２に示す種々の焼成
条件で焼成して比較例１〜３の焼結体を得た後、水を用
いたアルキメデス法により気孔率を算出して各焼結体の
密度を調べた。さらに、８００メッシュのダイヤモンド
ホイールで平面研削し、３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍの形
状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準じた室温３点曲
げにより曲げ強さを測定し、ＪＩＳ Ｒ １６０６に準
じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの面にビッカー
ス圧痕を加え、これから予亀裂を生じさせ、この予亀裂
から破壊する手法）により破壊靭性値を求めた。これら
の結果を同じく表２に示す。

【００３８】表２に示す結果より明らかなように、比較
例１のごとく粗粉末の添加量が２重量％未満では強度と
靭性値が低く、比較例３のごとく粗粉末の添加量が２０
重量％超過では緻密化が阻害されて強度が低く、焼成温
度が高すぎる比較例２では強度が低下することが認めら
れた。

【００３９】

【表２】

【００４０】（実施例１１〜１３）平均粒径１０μｍ，
最大粒径２００μｍのβ相含有量９０重量％のβ型窒化
ケイ素粉末に水と窒化ケイ素質焼結体のボールを添加
し、ボールミルで２００時間粉砕し、乾燥した後、ジェ
ット粉砕機と乾式の分級機を使用して粉砕分級を行い、
粉砕分級の条件を変えることにより表３に示す粒度の微
粉末を得た。この場合、表３では、微粉末において、図
１に示すように、粒度分布の細い粉末からの累積９０重
量％にあたる粒径（μｍ）で示した。

【００４１】次いで、上記微粉末に実施例１〜５で用い
たと同じ粗粉末を１０重量％添加し、焼結助剤として６
重量％のＹ_２Ｏ_３と３重量％のＡｌ_２Ｏ_３を添加してボ
ールミルで２時間混合した。ついで、空気中でスプレー
ドライヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰａの圧力で金
型成形を行い、さらに２００ＭＰａの圧力でラバープレ
スを施すことにより、６ｍｍ×６ｍｍ×５０ｍｍの成形
体を得た。

【００４２】この成形体を１０気圧の窒素ガス圧下で１
８００℃で４時間焼成して本発明実施例１１〜１３の焼
結体を得た後、水を用いたアルキメデス法により気孔率
を算出して各焼結体の密度を調べた。さらに、８００メ
ッシュのダイヤモンドホイールで平面研削し、３ｍｍ×
４ｍｍ×４０ｍｍの形状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０
１に準じた室温３点曲げにより曲げ強さを測定し、ＪＩ
Ｓ Ｒ １６０６に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４
０ｍｍの面にビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を
生じさせ、この予亀裂から破壊する手法）により破壊靭
性値を求めた。これらの結果を同じく表３に示す。

【００４３】表３に示す結果より明らかなように、粒径
０．７μｍ以下の粒子が全粒子の９０重量％以上を占め
るβ型窒化ケイ素粉末を微粉末として用いることによ
り、高密度で高強度高靭性のβ型窒化ケイ素質焼結体が
得られることが認められた。

【００４４】

【表３】

【００４５】（比較例１１，１２）実施例１１〜１３と
同様にして粉砕分級を行い、粉砕分級の条件を変えるこ
とにより表４に示す粒度の微粉末を得た。この場合も、
表４では、微粉末において、図１に示すように、粒度分
布の細い粉末からの累積９０重量％にあたる粒径（μ
ｍ）で示した。

【００４６】次いで、上記微粉末と実施例１〜５で用い
たと同じ粗粉末を添加し、実施例１１〜１３と同じ焼結
助剤を添加して混合し、さらに実施例１１〜１３と同じ
ように成形および焼成を行って、比較例１１，１２の焼
結体を得た。

【００４７】これらの焼結体の特性を調べたところ、同
じく表４に示す結果であり、０．７μｍ以下の粒子が全
粒子の９０重量％よりも少ない粗めのβ型窒化ケイ素粉
末を微粉末として用いた場合には、強度および靭性が劣
るものとなっていた。

【００４８】

【表４】

【００４９】（実施例２１〜２３）平均粒径１．３μｍ
のα相含有量９０重量％のα型窒化ケイ素粉末に、表５
に示す酸化物を添加してエタノール湿式混合を行った後
乾燥した粉末を同じく表５の条件で加熱した。次いで、
加熱処理により得られた粉末を乾式ボールミルで２時間
粉砕することによって、同じく表５に示す性状の粗粉末
を得た。

【００５０】次いで、実施例１〜５で用いたと同じ微粉
末に上記の表５に示す粗粉末を１０重量％添加し、焼結
助剤として６重量％のＹ_２Ｏ_３と３重量％のＡｌ_２Ｏ_３
を添加してボールミルで２時間混合した。ついで、空気
中でスプレードライヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰ
ａの圧力で金型成形を行い、さらに２００ＭＰａの圧力
でラバープレスを施すことにより、６ｍｍ×６ｍｍ×５
０ｍｍの成形体を得た。

【００５１】この成形体を１０気圧の窒素ガス圧下で１
８００℃で４時間焼成して本発明実施例２１〜２３の焼
結体を得た後、水を用いたアルキメデス法により気孔率
を算出して各焼結体の密度を調べた。さらに、８００メ
ッシュのダイヤモンドホイールで平面研削し、３ｍｍ×
４ｍｍ×４０ｍｍの形状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０
１に準じた室温３点曲げにより曲げ強さを測定し、ＪＩ
Ｓ Ｒ １６０６に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４
０ｍｍの面にビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を
生じさせ、この予亀裂から破壊する手法）により破壊靭
性値を求めた。これらの結果を同じく表５に示す。

【００５２】表５に示す結果より明らかなように、粗粉
末の長軸と短軸の比（アスペクト比）が２以上１０以下
で、短軸の径が０．５μｍ以上５μｍ以下の粒子が全体
の７０重量％以上を含むものとした粗粉末を用いること
により、高強度高靭性のβ型窒化ケイ素質焼結体が得ら
れることが認められた。

【００５３】

【表５】

【００５４】（比較例２１〜２３）平均粒径１．３μｍ
のα相含有量９０重量％のα型窒化ケイ素粉末に、表６
に示す酸化物を添加してエタノール湿式混合を行った後
乾燥した粉末を同じく表６の条件で加熱した。次いで、
加熱処理により得られた粉末を乾式ボールミルで２時間
粉砕することによって、同じく表６に示す性状の粗粉末
を得た。

【００５５】次いで、実施例１〜５で用いたと同じ微粉
末に上記の表６に示す粗粉末を１０重量％添加し、焼結
助剤として６重量％のＹ_２Ｏ_３と３重量％のＡｌ_２Ｏ_３
を添加してボールミルで２時間混合した。ついで、空気
中でスプレードライヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰ
ａの圧力で金型成形を行い、さらに２００ＭＰａの圧力
でラバープレスを施すことにより、６ｍｍ×６ｍｍ×５
０ｍｍの成形体を得た。

【００５６】この成形体を１０気圧の窒素ガス圧下で１
８００℃で４時間焼成して比較例２１〜２３の焼結体を
得た後、水を用いたアルキメデス法により気孔率を算出
して各焼結体の密度を調べた。さらに、８００メッシュ
のダイヤモンドホイールで平面研削し、３ｍｍ×４ｍｍ
×４０ｍｍの形状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準
じた室温３点曲げにより曲げ強さを測定し、ＪＩＳ Ｒ
１６０６に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍ
の面にビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生じさ
せ、この予亀裂から破壊する手法）により破壊靭性値を
求めた。これらの結果を同じく表６に示す。

【００５７】表６に示す結果より明らかなように、粗粉
末の長軸と短軸の比が２以上１０以下で、短軸の径が
０．５μｍ以上５μｍ以下の粒子が全体の７０重量％以
上を含むという条件から外れた粗粉末を用いた場合に
は、強度や靭性に劣るものとなることが認められた。

【００５８】

【表６】

【００５９】

【発明の効果】本発明に係わるβ型窒化ケイ素粉末で
は、粒径，形状，分布等が適切に制御されたものである
から、β型窒化ケイ素粉末を出発原料とする高強度高靭
性のβ型窒化ケイ素質焼結体の原料粉末として好適なも
のであり、また、本発明に係わるβ型窒化ケイ素粉末の
製造方法では、高強度高靭性のβ型窒化ケイ素質焼結体
の原料粉末として好適なβ型窒化ケイ素粉末を製造する
ことが可能であり、本発明に係わるβ型窒化ケイ素質焼
結体の製造方法においては、焼結性向上のための微粉末
と、組織制御の核となる粒度，粒子形状，粒度分布を制
御した粗粉末との混合粉末を使用し、焼結助剤の種類，
量および焼成条件などを制御するようにしたから、安価
なβ型窒化ケイ素粉末を使用して、強度および破壊靭性
値が高いβ型窒化ケイ素質焼結体を製造することが可能
であるという著しく優れた効果がもたらされる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施例１１〜１３および比較例１１〜
１３で用いた微粉末の粒度分布を説明するグラフであ
る。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 安 藤 元 英 神奈川県横浜市神奈川区宝町２番地 日産 自動車株式会社内

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 α型とβ型とから構成される窒化ケイ素
   原料粉末においてβ型窒化ケイ素を９５重量％以上含
   み、粒径０．７μｍ以下の粒子が全粒子中の９０重量％
   以上を占め、平均粒径が０．５μｍ以下であることを特
   徴とするβ型窒化ケイ素粉末。
2. 【請求項２】 α型とβ型とから構成される窒化ケイ素
   原料粉末においてβ型窒化ケイ素を９５重量％以上含
   み、長軸と短軸の比が２以上１０以下で、短軸の径が
   ０．５μｍ以上５μｍ以下の粒子を全体の７０重量％以
   上含むことを特徴とするβ型窒化ケイ素粉末。
3. 【請求項３】 請求項第１項のβ型窒化ケイ素粉末８０
   重量％以上９８重量％以下と、請求項第２項のβ型窒化
   ケイ素粉末２重量％以上２０重量％以下よりなることを
   特徴とするβ型窒化ケイ素粉末。
4. 【請求項４】 α型とβ型とから構成される窒化ケイ素
   原料粉末においてβ型窒化ケイ素を９５重量％以上含む
   原料粉末に、粒径０．７μｍ以下の粒子が全粒子中の９
   ０重量％以上となる粉砕分級処理を施すことを特徴とす
   るβ型窒化ケイ素粉末の製造方法。
5. 【請求項５】 α型，β型，アモルファス，あるいはこ
   れらの混合物の窒化ケイ素原料粉末に、ＣａＯ，Ｍｇ
   Ｏ，Ａｌ_２Ｏ_３，周期律表ＩＩＩａ族元素の酸化物のう
   ちから選ばれる１種または２種以上の酸化物を０．２重
   量％以上１０重量％以下添加して１５００℃以上１９０
   ０℃以下の温度で加熱することにより、β型窒化ケイ素
   を９５重量％以上含み、長軸と短軸の比が２以上１０以
   下で、短軸の径が０．５μｍ以上５μｍ以下の粒子が全
   体の７０重量％以上となる処理を施すことを特徴とする
   β型窒化ケイ素粉末の製造方法。
6. 【請求項６】 請求項第３項のβ型窒化ケイ素粉末に、
   ＣａＯ，ＭｇＯ，Ａｌ_２Ｏ_３，周期律表ＩＩＩａ族元素
   の酸化物のうちから選ばれる１種または２種以上の酸化
   物を０．２重量％以上１５重量％以下添加して１６００
   ℃以上２１００℃以下の温度で焼成することにより、焼
   結体中に短軸の径３μｍ以上の柱状粒子を５体積％以上
   含むβ型窒化ケイ素質焼結体とすることを特徴とするβ
   型窒化ケイ素質焼結体の製造方法。