JPH0685330B2 - 二次電池の負極集電体 - Google Patents
二次電池の負極集電体Info
- Publication number
- JPH0685330B2 JPH0685330B2 JP62037400A JP3740087A JPH0685330B2 JP H0685330 B2 JPH0685330 B2 JP H0685330B2 JP 62037400 A JP62037400 A JP 62037400A JP 3740087 A JP3740087 A JP 3740087A JP H0685330 B2 JPH0685330 B2 JP H0685330B2
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- JP
- Japan
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- negative electrode
- current collector
- secondary battery
- electrode current
- zinc
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/36—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/64—Carriers or collectors
- H01M4/66—Selection of materials
- H01M4/661—Metal or alloys, e.g. alloy coatings
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は二次電池の負極集電体に関し、詳しくは長期間
の使用に耐える二次電池の負極集電体に関するものであ
る。
の使用に耐える二次電池の負極集電体に関するものであ
る。
［発明の背景］ 近年、小型軽量で高容量等の優れた特徴を有する新型電
池が種々開発されている。例えばナトリウム／イオウ二
次電池や亜鉛／ハロゲン二次電池等が知られている。し
かしナトリウムやハロゲンは反応性が高いために、その
取扱いが難しく（例えば反応のコントロールができない
等）、また外部に漏れた場合に問題となる場合がある。
池が種々開発されている。例えばナトリウム／イオウ二
次電池や亜鉛／ハロゲン二次電池等が知られている。し
かしナトリウムやハロゲンは反応性が高いために、その
取扱いが難しく（例えば反応のコントロールができない
等）、また外部に漏れた場合に問題となる場合がある。
本発明者はハロゲンの中でも比較的反応性の低いヨウ素
に着目し、亜鉛／ヨウ素二次電池の開発を試みた。
に着目し、亜鉛／ヨウ素二次電池の開発を試みた。
その結果、ヨウ素及びヨウ素と錯体付加物を形成するポ
リマーとの錯体付加物並びにその中に炭素材料を分散せ
しめた組成物を正極活物質として用いることにより、二
次電池として有効に用いられる可能性を有することが判
った。
リマーとの錯体付加物並びにその中に炭素材料を分散せ
しめた組成物を正極活物質として用いることにより、二
次電池として有効に用いられる可能性を有することが判
った。
しかし、亜鉛／ヨウ素二次電池は起電力が1.35Vと手ご
ろであり、高出力、高容量化が可能で信頼性の高い反
面、亜鉛を負極に用いるため、亜鉛の溶解による負極の
変形の発生や、充電の際、デントライト状あるいはモス
状に亜鉛が析出を起こし易い問題がある。
ろであり、高出力、高容量化が可能で信頼性の高い反
面、亜鉛を負極に用いるため、亜鉛の溶解による負極の
変形の発生や、充電の際、デントライト状あるいはモス
状に亜鉛が析出を起こし易い問題がある。
この析出物は下地への密着性が悪く、また容積が大きく
なり正極と負極間の短絡を招くなど亜鉛を負極とする二
次電池の実用化の障害になることが判った。
なり正極と負極間の短絡を招くなど亜鉛を負極とする二
次電池の実用化の障害になることが判った。
このデントライト状あるいはモス状の析出は放電の際に
は電極の基礎部分より溶解し、充電の際にはデントライ
ト状あるいはモス状の先端に電析するため起きるもので
ある。
は電極の基礎部分より溶解し、充電の際にはデントライ
ト状あるいはモス状の先端に電析するため起きるもので
ある。
特に板状の亜鉛を用いたときは板状亜鉛電極に穴があい
たり、時には完全に電極としての役割を果たさなくなる
場合もある。このような状態になると電極として供せら
れる亜鉛負極の面積は非常に小さくなり、一層デントラ
イト状あるいはモス状の析出が激しくなる結果となる。
たり、時には完全に電極としての役割を果たさなくなる
場合もある。このような状態になると電極として供せら
れる亜鉛負極の面積は非常に小さくなり、一層デントラ
イト状あるいはモス状の析出が激しくなる結果となる。
亜鉛デントライト防止に関しては、アルカリ系の電池で
は有効な対策が種々提案されているが、本電池のような
酸性の電解液を使用する二次電池に対しては検討も少な
く、いまだ有効な対策が見いだされていない。
は有効な対策が種々提案されているが、本電池のような
酸性の電解液を使用する二次電池に対しては検討も少な
く、いまだ有効な対策が見いだされていない。
そこで本発明の目的は、上記の難点を解消し長期間の使
用に耐える二次電池の負極終電体を提供することにあ
る。
用に耐える二次電池の負極終電体を提供することにあ
る。
［問題点を解決するための手段］ 本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意検討した結
果、ヨウ素及びヨウ素と錯体付加物を形成する能力のあ
るポリマーとの錯体付加物並びにその中に炭素材料を分
散せしめた組成物を正極活物質とする二次電池におい
て、負極集電体が鉛金属を主成分とすることを特徴とす
る二次電池の負極集電体により、上記目的が達成される
ことを見いだした。
果、ヨウ素及びヨウ素と錯体付加物を形成する能力のあ
るポリマーとの錯体付加物並びにその中に炭素材料を分
散せしめた組成物を正極活物質とする二次電池におい
て、負極集電体が鉛金属を主成分とすることを特徴とす
る二次電池の負極集電体により、上記目的が達成される
ことを見いだした。
即ち、デントライト状あるいはモス状の析出による電池
寿命の劣化は本質的に負極と正極間の内部短絡に起因し
ていると推定される。本発明者らはこのため、長期間の
充放電サイクルの使用に耐える電極（集電体）は電解液
に溶解しにくいかつ電気化学的に長期間安定な電極が上
記難点を解決できるものと考え、鋭意検討した結果、鉛
金属を集電体として用いることがよいことを見いだし
た。
寿命の劣化は本質的に負極と正極間の内部短絡に起因し
ていると推定される。本発明者らはこのため、長期間の
充放電サイクルの使用に耐える電極（集電体）は電解液
に溶解しにくいかつ電気化学的に長期間安定な電極が上
記難点を解決できるものと考え、鋭意検討した結果、鉛
金属を集電体として用いることがよいことを見いだし
た。
充電時にはこの鉛集電体上に亜鉛が析出し、放電時には
該集電体より亜鉛が溶解するのである。しかして該集電
体は充放電サイクルでは劣化することなく、永続的に集
電体として利用可能であることを見いだした。
該集電体より亜鉛が溶解するのである。しかして該集電
体は充放電サイクルでは劣化することなく、永続的に集
電体として利用可能であることを見いだした。
負極集電体として用いる鉛金属は特に限定されるもので
はないが、種々の形状に加工されて用いられることが可
能である。
はないが、種々の形状に加工されて用いられることが可
能である。
さらに本発明に用いられる鉛金属は、純金属であっても
よいが、鉛を含む合金（固溶体を含む）等であってもよ
い。他の成分としてはカルシウム、アンチモン等が挙げ
られる。
よいが、鉛を含む合金（固溶体を含む）等であってもよ
い。他の成分としてはカルシウム、アンチモン等が挙げ
られる。
本発明における鉛金属の１例としては三井金属鉱業社製
「オンシャット」が用いられる。主として鉛金属からな
る負極集電体は該電解液中で溶解による負極の形状変化
を起こすことが少なく、しかも該電解液が弱酸性（pH3
〜６）高濃度塩水溶液であるにもかかわらず、充放電サ
イクル中でも劣化することなく非常に安定であることか
ら長期間使用することが可能である。しかも該集電体は
鉛金属を主成分とするため種々形状に加工でき、安価に
大量生産可能である。
「オンシャット」が用いられる。主として鉛金属からな
る負極集電体は該電解液中で溶解による負極の形状変化
を起こすことが少なく、しかも該電解液が弱酸性（pH3
〜６）高濃度塩水溶液であるにもかかわらず、充放電サ
イクル中でも劣化することなく非常に安定であることか
ら長期間使用することが可能である。しかも該集電体は
鉛金属を主成分とするため種々形状に加工でき、安価に
大量生産可能である。
本発明において、ヨウ素と錯体付加物を形成する能力の
あるポリマーとしては、ポリアクリロニトリル、ポリビ
ニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ナイロン‐６、ポリ
ウレタン、ポリテトラメチレンエーテル、ポリ‐2-ビニ
ルピリジン等が挙げられるがもちろんこれらに限定され
るものではない。
あるポリマーとしては、ポリアクリロニトリル、ポリビ
ニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ナイロン‐６、ポリ
ウレタン、ポリテトラメチレンエーテル、ポリ‐2-ビニ
ルピリジン等が挙げられるがもちろんこれらに限定され
るものではない。
液体の電解質として、従来同様ヨウ化亜鉛水溶液または
これに補助電解質として塩化アンモニウム、塩化カリウ
ム、塩化ナトリウム、臭化カリウム、ヨウ化アンモニウ
ム、ヨウ化カリウムなどを加えたものが用いられる。
これに補助電解質として塩化アンモニウム、塩化カリウ
ム、塩化ナトリウム、臭化カリウム、ヨウ化アンモニウ
ム、ヨウ化カリウムなどを加えたものが用いられる。
［実施例］ 以下、実施例によって本発明の好ましい実施の態様をさ
らに具体的に説明する。
らに具体的に説明する。
なお、本実施で「部」とあるのは、特にことわらない限
り「重量部」を意味する。
り「重量部」を意味する。
実施例１ 微粉化したナイロン‐６（東レ社製）10部をギ酸25部に
溶解させ、この中に約30メッシュ〜200メッシュの「ケ
ッチェンブラックKB-EC」（AKZO社商標）15部をよく混
合させながら分散させた。
溶解させ、この中に約30メッシュ〜200メッシュの「ケ
ッチェンブラックKB-EC」（AKZO社商標）15部をよく混
合させながら分散させた。
このようにして得られた溶媒を含む微粉化樹脂炭素複合
体はそのまま理研精機社製粉末成型プレス機を用い、60
0kg/cm2の圧力でディスク状に加圧プレスして、正極を
得た。
体はそのまま理研精機社製粉末成型プレス機を用い、60
0kg/cm2の圧力でディスク状に加圧プレスして、正極を
得た。
得られた正極を乾燥して、直径20mm、厚さ2.6mm、重さ7
70mgのディスク状正極を得た。
70mgのディスク状正極を得た。
本実施例により得られた負極集電体を用いて組み立てた
電池の構成を第１図に示した。
電池の構成を第１図に示した。
先に作成したディスク状正極を正極10として用い、負極
集電体20としては直径20mm、厚さ0.3mmの三井金属鉱業
社製鉛板を用いた。電解液は2.5モル/lのヨウ化亜鉛及
び６モル/lの塩化アンモニウムよりなるものをガラス繊
維濾紙30に正極側に2.2g及び負極側に2gを含浸させて用
いた。セパレーター40としては徳山曹達社製「ネオセプ
ターCM-1膜」（陽イオン交換膜）を第１図に示すように
電解液を含んだガラス繊維濾紙30の間にはさみ込み、電
池を構成した。
集電体20としては直径20mm、厚さ0.3mmの三井金属鉱業
社製鉛板を用いた。電解液は2.5モル/lのヨウ化亜鉛及
び６モル/lの塩化アンモニウムよりなるものをガラス繊
維濾紙30に正極側に2.2g及び負極側に2gを含浸させて用
いた。セパレーター40としては徳山曹達社製「ネオセプ
ターCM-1膜」（陽イオン交換膜）を第１図に示すように
電解液を含んだガラス繊維濾紙30の間にはさみ込み、電
池を構成した。
なお第１図において50,50′は支持体60はパッキン、70
はリード線、80は白金集電体である。
はリード線、80は白金集電体である。
実験は窒素気流下25℃で行い、10mAの定電流の条件下、
充電より始めた。充電は終止電圧1.5Vまで行い、放電は
終止電圧0.9Vまで行った。最初の放電時の初期短絡電流
（Isc）は176mA/cm2であった。またこの時の開放電圧
（Voc）は1.35Vであった。
充電より始めた。充電は終止電圧1.5Vまで行い、放電は
終止電圧0.9Vまで行った。最初の放電時の初期短絡電流
（Isc）は176mA/cm2であった。またこの時の開放電圧
（Voc）は1.35Vであった。
その後終止電圧1.5Vまで充電し、終止電圧0.9Vまで放電
する充放電テストを繰り返した。
する充放電テストを繰り返した。
その結果、100サイクル後でもエネルギー効率、電流効
率はほとんど変化なく行われた。
率はほとんど変化なく行われた。
実施例２ 微粉化したポリメチレングリコールエーテル（デュポン
社製、商品名「テラタン」、平均分子量2900）65部をベ
ンゼンに溶かし、この中に約30メッシュ〜200メッシュ
の群栄化学工業社製炭素繊維粉「CF-08BT」35部をよく
混合させながら分散させた。このようにして得られた溶
媒を含む微粉化樹脂炭素複合体はそのまま理研精機社製
粉末成型プレス機を用い、600kg/cm2の圧力でディスク
状に加圧プレスして正極を得た。得られた正極を乾燥し
て、直径20mm、厚さ2.6mm、重さ780mgのディスク状正極
を得た。
社製、商品名「テラタン」、平均分子量2900）65部をベ
ンゼンに溶かし、この中に約30メッシュ〜200メッシュ
の群栄化学工業社製炭素繊維粉「CF-08BT」35部をよく
混合させながら分散させた。このようにして得られた溶
媒を含む微粉化樹脂炭素複合体はそのまま理研精機社製
粉末成型プレス機を用い、600kg/cm2の圧力でディスク
状に加圧プレスして正極を得た。得られた正極を乾燥し
て、直径20mm、厚さ2.6mm、重さ780mgのディスク状正極
を得た。
本実施例により得られた負極集電体を用いて組み立てた
電池の構成を第１図に示した。
電池の構成を第１図に示した。
先に作成したディスク状正極を正極10として用い、負極
集電体20としては直径20mm、厚さ0.3mmの三井金属鉱業
社製鉛板を用いた。電解液は2.5モル/lのヨウ化亜鉛及
び６モル/lの塩化アンモニウムよりなるものをガラス繊
維濾紙30に正極側に2.2g及び負極側に2gを含浸させて用
いた。セパレーター40としては徳山曹達社製「ネオセプ
ターCM-1膜」（陽イオン交換膜）を第１図に示すように
電解液を含んだガラス繊維濾紙30の間にはさみ込み、電
池を構成した。
集電体20としては直径20mm、厚さ0.3mmの三井金属鉱業
社製鉛板を用いた。電解液は2.5モル/lのヨウ化亜鉛及
び６モル/lの塩化アンモニウムよりなるものをガラス繊
維濾紙30に正極側に2.2g及び負極側に2gを含浸させて用
いた。セパレーター40としては徳山曹達社製「ネオセプ
ターCM-1膜」（陽イオン交換膜）を第１図に示すように
電解液を含んだガラス繊維濾紙30の間にはさみ込み、電
池を構成した。
実験は窒素気流下25℃で行い、10mAの定電流の条件下、
充電より始めた。充電は終止電圧1.5Vまで行い、放電は
終止電圧0.9Vまで行った。最初の放電時の初期短絡電流
（Isc）は173mA/cm2であった。またこの時の開放電圧
（Voc）は1.35Vであった。その後終止電圧1.5Vまで充電
し、終止電圧0.9Vまで放電する充放電テストを繰り返し
た。
充電より始めた。充電は終止電圧1.5Vまで行い、放電は
終止電圧0.9Vまで行った。最初の放電時の初期短絡電流
（Isc）は173mA/cm2であった。またこの時の開放電圧
（Voc）は1.35Vであった。その後終止電圧1.5Vまで充電
し、終止電圧0.9Vまで放電する充放電テストを繰り返し
た。
その結果、100サイクル後でもエネルギー効率、電流効
率はほとんど変化なく行われた。
率はほとんど変化なく行われた。
比較例１ 実施例１において、負極集電体として直径20mm、0.3mm
厚の亜鉛板（三井金属鉱業社製）を用いた以外は、同様
にして電池を構成した。
厚の亜鉛板（三井金属鉱業社製）を用いた以外は、同様
にして電池を構成した。
実験は窒素気流下25℃で行い、10mAの定電流の条件下、
充電より始めた。充電は終止電圧1.5Vまで行い、放電は
終止電圧0.9Vまで行った。最初の放電時の初期短絡電流
（Isc）は150mA/cm2であった。またこの時の開放電圧
（Voc）は1.34Vであった。その後終止電圧1.5Vまで充電
し、終止電圧0.9Vまで放電する充放電テストを繰り返し
た。
充電より始めた。充電は終止電圧1.5Vまで行い、放電は
終止電圧0.9Vまで行った。最初の放電時の初期短絡電流
（Isc）は150mA/cm2であった。またこの時の開放電圧
（Voc）は1.34Vであった。その後終止電圧1.5Vまで充電
し、終止電圧0.9Vまで放電する充放電テストを繰り返し
た。
その結果、100サイクル後でもエネルギー効率、電流効
率はほとんど変化なく行われたが、同じ電池を数多く作
成して充放電テストをすると、50サイクルまでの充放電
テストでは20〜35％の故障率でデントライトに起因する
トラブルが発生した。また100サイクルまでの充放電テ
ストでは60〜80％の故障率でデントライトに起因するト
ラブルが発生した。
率はほとんど変化なく行われたが、同じ電池を数多く作
成して充放電テストをすると、50サイクルまでの充放電
テストでは20〜35％の故障率でデントライトに起因する
トラブルが発生した。また100サイクルまでの充放電テ
ストでは60〜80％の故障率でデントライトに起因するト
ラブルが発生した。
しかし、実施例１では100サイクルまでの充放電テスト
をすると、デントライトに起因するトラブルによる故障
はほとんど見られなくなった。実施例２でも同様の著し
い改善が見られた。
をすると、デントライトに起因するトラブルによる故障
はほとんど見られなくなった。実施例２でも同様の著し
い改善が見られた。
［発明の効果］ 以上述べたように本発明によれば、デントライト状ある
いはモス状の亜鉛結晶を発生させることがないため、長
期使用が可能となり、信頼性の高い、かつ生産性の高い
二次電池を提供することができる。なお本発明によって
得られる二次電池はボタン型二次電池、円筒型二次電池
及び角型二次電池に用いられる時、特に有利な効果を示
し、新型二次電池として産業上の利用価値の高いもので
ある。
いはモス状の亜鉛結晶を発生させることがないため、長
期使用が可能となり、信頼性の高い、かつ生産性の高い
二次電池を提供することができる。なお本発明によって
得られる二次電池はボタン型二次電池、円筒型二次電池
及び角型二次電池に用いられる時、特に有利な効果を示
し、新型二次電池として産業上の利用価値の高いもので
ある。
第１図は本発明の二次電池の構成の１例を示す概略断面
図である。 10:正極 20:負極 30:ガラス繊維濾紙 40:セパレーター 50:支持体 50′：支持体 60:パッキン 70:リード線 80:白金集電体
図である。 10:正極 20:負極 30:ガラス繊維濾紙 40:セパレーター 50:支持体 50′：支持体 60:パッキン 70:リード線 80:白金集電体
Claims (1)
- 【請求項１】ヨウ素及びヨウ素と錯体付加物を形成する
能力のあるポリマーとの錯体付加物並びにその中に炭素
材料を分散せしめた組成物を正極活物質とする二次電池
において、負極集電体が鉛金属を主成分とすることを特
徴とする二次電池の負極集電体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62037400A JPH0685330B2 (ja) | 1987-02-20 | 1987-02-20 | 二次電池の負極集電体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62037400A JPH0685330B2 (ja) | 1987-02-20 | 1987-02-20 | 二次電池の負極集電体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63205055A JPS63205055A (ja) | 1988-08-24 |
| JPH0685330B2 true JPH0685330B2 (ja) | 1994-10-26 |
Family
ID=12496477
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62037400A Expired - Lifetime JPH0685330B2 (ja) | 1987-02-20 | 1987-02-20 | 二次電池の負極集電体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0685330B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0773060B2 (ja) * | 1989-01-31 | 1995-08-02 | 東ソー株式会社 | 二次電池 |
-
1987
- 1987-02-20 JP JP62037400A patent/JPH0685330B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63205055A (ja) | 1988-08-24 |
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