JPH0684511B2 - 液体洗浄剤組成物 - Google Patents
液体洗浄剤組成物Info
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- JPH0684511B2 JPH0684511B2 JP61035092A JP3509286A JPH0684511B2 JP H0684511 B2 JPH0684511 B2 JP H0684511B2 JP 61035092 A JP61035092 A JP 61035092A JP 3509286 A JP3509286 A JP 3509286A JP H0684511 B2 JPH0684511 B2 JP H0684511B2
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- JP
- Japan
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- carbon atoms
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- alkyl
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は新規な液体洗浄剤組成物に関するものである。
さらに詳しくいえば、本発明は、特に合成繊維用洗浄剤
として好適な、合成繊維に対して優れた柔軟性付与効果
を有し、かつ被洗物の黄変や黒ずみを防ぎ、しかも常温
下ではもちろんのこと、低温下においても優れた安定性
を示す新規な液体洗浄剤組成物に関するものである。
さらに詳しくいえば、本発明は、特に合成繊維用洗浄剤
として好適な、合成繊維に対して優れた柔軟性付与効果
を有し、かつ被洗物の黄変や黒ずみを防ぎ、しかも常温
下ではもちろんのこと、低温下においても優れた安定性
を示す新規な液体洗浄剤組成物に関するものである。
従来の技術 従来、化学繊維やウール、絹の洗浄に供するライト系洗
剤、あるいは毛髪用の洗浄剤や仕上げ剤には、アニオン
性界面活性剤とカチオン性界面活性剤との併用系がしば
しば用いられており、例えば繊維に対して柔軟性を付与
する組成物(米国特許明細書第3,003,954号、同第3,92
0,563号、同第3,920,565号、英国特許明細書第1,329,42
9号、特開昭53-38794号公報、特開昭53-52799号公報な
ど)や、毛髪に良好な感触を与える処理剤(米国特許明
細書第3,661,945号、特開昭52-114664号公報、特開昭53
-6437号公報など)などが知られている。また、最近で
は、繊維の種類に応じ、アニオン性界面活性剤、カチオ
ン性界面活性剤及び非イオン性界面活性剤を適宜組み合
わせた組成物が提案されている(特開昭56-152898号公
報、特開昭56-152899号公報)。
剤、あるいは毛髪用の洗浄剤や仕上げ剤には、アニオン
性界面活性剤とカチオン性界面活性剤との併用系がしば
しば用いられており、例えば繊維に対して柔軟性を付与
する組成物(米国特許明細書第3,003,954号、同第3,92
0,563号、同第3,920,565号、英国特許明細書第1,329,42
9号、特開昭53-38794号公報、特開昭53-52799号公報な
ど)や、毛髪に良好な感触を与える処理剤(米国特許明
細書第3,661,945号、特開昭52-114664号公報、特開昭53
-6437号公報など)などが知られている。また、最近で
は、繊維の種類に応じ、アニオン性界面活性剤、カチオ
ン性界面活性剤及び非イオン性界面活性剤を適宜組み合
わせた組成物が提案されている(特開昭56-152898号公
報、特開昭56-152899号公報)。
しかしながら、これらの組成物においてはいずれも、柔
軟性付与効果が必ずしも十分ではなく、その効果を向上
させるには、カチオン性界面活性剤とアニオン性界面活
性剤の総量をさらに増加させる必要があるが、この総量
を増加させると、たとえ柔軟性付与効果が向上しても、
組成物の液安定性の劣化をもたらし、低温において白濁
する現象がみられる上に、被洗物の黄変や黒ずみの問題
を生じる。したがって、アニオン性界面活性剤とカチオ
ン性界面活性剤の総量を増加させて柔軟性付与効果を向
上させることは、好ましい方法とはいえない。
軟性付与効果が必ずしも十分ではなく、その効果を向上
させるには、カチオン性界面活性剤とアニオン性界面活
性剤の総量をさらに増加させる必要があるが、この総量
を増加させると、たとえ柔軟性付与効果が向上しても、
組成物の液安定性の劣化をもたらし、低温において白濁
する現象がみられる上に、被洗物の黄変や黒ずみの問題
を生じる。したがって、アニオン性界面活性剤とカチオ
ン性界面活性剤の総量を増加させて柔軟性付与効果を向
上させることは、好ましい方法とはいえない。
発明が解決しようとする問題点 本発明の目的は、このような事情のもとで、特に合成繊
維に対して優れた柔軟性付与効果を与えるとともに、被
洗物の黄変や黒ずみを防ぎ、かつ低温においても優れた
安定性を示す液体洗浄剤組成物を提供することにある。
維に対して優れた柔軟性付与効果を与えるとともに、被
洗物の黄変や黒ずみを防ぎ、かつ低温においても優れた
安定性を示す液体洗浄剤組成物を提供することにある。
問題点を解決するための手段 本発明者らは前記目的を達成するために鋭意研究を重ね
た結果、特定の割合でアニオン性界面活性剤とカチオン
性界面活性剤が共存する系に、ある種のノニオン性界面
活性剤を特定の重量比で配合すると、意外にもアニオン
性界面活性剤とカチオン性界面活性剤の総量を増加させ
ることなく、柔軟性付与効果を向上しうることを見出
し、この知見に基づいて本発明をなすに至つた。
た結果、特定の割合でアニオン性界面活性剤とカチオン
性界面活性剤が共存する系に、ある種のノニオン性界面
活性剤を特定の重量比で配合すると、意外にもアニオン
性界面活性剤とカチオン性界面活性剤の総量を増加させ
ることなく、柔軟性付与効果を向上しうることを見出
し、この知見に基づいて本発明をなすに至つた。
すなわち、本発明は、 (A)アニオン性界面活性剤、 (B)一般式 (式中のR1は炭素数12〜22のアルキル又はアルケニル
基、R2は炭素数1〜4のアルキル又はヒドロキシアルキ
ル基あるいはベンジル基、R3及びR4は炭素数1〜4のア
ルキル又はヒドロキシアルキル基、Xはアニオンの一価
相当量である) で表わされるカチオン性界面活性剤及び (C)一般式 (式中のR5及びR6はそれぞれ炭素数6〜14のアルキル、
ヒドロキシアルキル又はアルケニル基であつて、両者の
炭素数の合計は26を超えることはなく、nは5〜25の整
数である) で表わされるノニオン性界面活性剤を含有し、かつ、
(A)成分と(B)成分のモル比が1:2ないし2:1、
(B)成分と(C)成分の重量比が1:2ないし1:30の範
囲にあることを特徴とする液体洗浄剤組成物を提供する
ものである。
基、R2は炭素数1〜4のアルキル又はヒドロキシアルキ
ル基あるいはベンジル基、R3及びR4は炭素数1〜4のア
ルキル又はヒドロキシアルキル基、Xはアニオンの一価
相当量である) で表わされるカチオン性界面活性剤及び (C)一般式 (式中のR5及びR6はそれぞれ炭素数6〜14のアルキル、
ヒドロキシアルキル又はアルケニル基であつて、両者の
炭素数の合計は26を超えることはなく、nは5〜25の整
数である) で表わされるノニオン性界面活性剤を含有し、かつ、
(A)成分と(B)成分のモル比が1:2ないし2:1、
(B)成分と(C)成分の重量比が1:2ないし1:30の範
囲にあることを特徴とする液体洗浄剤組成物を提供する
ものである。
本発明組成物において、(A)成分として用いるアニオ
ン性界面活性剤としては、通常洗浄剤に用いられるも
の、例えばアルキルベンゼンスルホン酸、アルキル硫酸
エステル、ポリオキシエチレン硫酸エステル、ポリオキ
シエチレンアルキルフエニル硫酸エステル、オレフイン
スルホン酸、脂肪酸などのアルカリ金属塩、アルカリ土
類金属塩などが挙げられる。これらのアニオン性界面活
性剤は1種用いてもよいし、2種以上組み合わせて用い
てもよい。
ン性界面活性剤としては、通常洗浄剤に用いられるも
の、例えばアルキルベンゼンスルホン酸、アルキル硫酸
エステル、ポリオキシエチレン硫酸エステル、ポリオキ
シエチレンアルキルフエニル硫酸エステル、オレフイン
スルホン酸、脂肪酸などのアルカリ金属塩、アルカリ土
類金属塩などが挙げられる。これらのアニオン性界面活
性剤は1種用いてもよいし、2種以上組み合わせて用い
てもよい。
本発明組成物において、(B)成分として用いるカチオ
ン性界面活性剤は、一般式 (式中のR1、R2、R3、R4及びXは前記と同じ意味をも
つ) で表わされる第四級アンモニウム塩である。前記一般式
(I)において、R1は炭素数12〜22のアルキル基又はア
ルケニル基であるが、炭素数16〜20のアルキル基又はア
ルケニル基、特に炭素数16〜20の牛脂アルキル基が好適
である。X-としては、例えば塩素イオン、臭素イオン、
フツ素イオン、ヨウ素イオンなどの一価イオン、硫酸イ
オンのような二価イオンの1/2相当量を挙げることがで
きる。
ン性界面活性剤は、一般式 (式中のR1、R2、R3、R4及びXは前記と同じ意味をも
つ) で表わされる第四級アンモニウム塩である。前記一般式
(I)において、R1は炭素数12〜22のアルキル基又はア
ルケニル基であるが、炭素数16〜20のアルキル基又はア
ルケニル基、特に炭素数16〜20の牛脂アルキル基が好適
である。X-としては、例えば塩素イオン、臭素イオン、
フツ素イオン、ヨウ素イオンなどの一価イオン、硫酸イ
オンのような二価イオンの1/2相当量を挙げることがで
きる。
次に、本発明組成物においては、カチオン性界面活性剤
として、このようなN−置換基の1つが長鎖アルキル基
又はアルケニル基を有するモノ長鎖型第四級アンモニウ
ム塩を用いることが必要であり、他のカチオン性界面活
性剤では、本発明の効果が得られない。該カチオン性界
面活性剤は1種用いてもよいし、2種以上組み合わせて
用いてもよい。
として、このようなN−置換基の1つが長鎖アルキル基
又はアルケニル基を有するモノ長鎖型第四級アンモニウ
ム塩を用いることが必要であり、他のカチオン性界面活
性剤では、本発明の効果が得られない。該カチオン性界
面活性剤は1種用いてもよいし、2種以上組み合わせて
用いてもよい。
本発明組成物において、(C)成分として用いるノニオ
ン性界面活性剤は、一般式 で表わされ、該式中のR5及びR6はそれぞれ炭素数6〜14
のアルキル基、ヒドロキシアルキル基又はアルケニル基
であつて、R5とR6の合計炭素数が26以下、好ましくは14
〜20の範囲にあり、またnは5〜25、好ましくは10〜20
の範囲の整数である。これらの範囲を逸脱したノニオン
性界面活性剤では、被洗物の柔軟性向上効果や黄変、黒
ずみ防止効果、及び組成物の低温における液安定性が劣
る。また通常の直鎖型一級アルコールエトキシレート
や、二級アルコールエトキシレートでは、被洗物の黄変
や黒ずみ防止効果はみられない。すなわち、ノニオン性
界面活性剤として、前記一般式(II)で表わされるもの
を使用することにより、はじめて柔軟性付与性能、黄変
や黒ずみ防止能及び液安定性を満足しうる組成物が得ら
れる。該ノニオン性界面活性剤は1種用いてもよいし、
2種以上を組み合わせて用いてもよい。
ン性界面活性剤は、一般式 で表わされ、該式中のR5及びR6はそれぞれ炭素数6〜14
のアルキル基、ヒドロキシアルキル基又はアルケニル基
であつて、R5とR6の合計炭素数が26以下、好ましくは14
〜20の範囲にあり、またnは5〜25、好ましくは10〜20
の範囲の整数である。これらの範囲を逸脱したノニオン
性界面活性剤では、被洗物の柔軟性向上効果や黄変、黒
ずみ防止効果、及び組成物の低温における液安定性が劣
る。また通常の直鎖型一級アルコールエトキシレート
や、二級アルコールエトキシレートでは、被洗物の黄変
や黒ずみ防止効果はみられない。すなわち、ノニオン性
界面活性剤として、前記一般式(II)で表わされるもの
を使用することにより、はじめて柔軟性付与性能、黄変
や黒ずみ防止能及び液安定性を満足しうる組成物が得ら
れる。該ノニオン性界面活性剤は1種用いてもよいし、
2種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明組成物においては、(A)成分のアニオン性界面
活性剤と(B)成分のカチオン性界面活性剤との配合割
合は、モル比で1:2ないし2:1、好ましくは1:1.7ないし
1:0.7の範囲にあることが必要で、また(B)成分のカ
チオン性界面活性剤と(C)成分のノニオン性界面活性
剤との配合割合は、重量比で1:2ないし1:30、好ましく
は1:5ないし1:20の範囲にあることが必要である。
(A)成分、(B)成分及び(C)成分の配合割合が前
記範囲を逸脱した組成物では、前記した効果が得られな
い。
活性剤と(B)成分のカチオン性界面活性剤との配合割
合は、モル比で1:2ないし2:1、好ましくは1:1.7ないし
1:0.7の範囲にあることが必要で、また(B)成分のカ
チオン性界面活性剤と(C)成分のノニオン性界面活性
剤との配合割合は、重量比で1:2ないし1:30、好ましく
は1:5ないし1:20の範囲にあることが必要である。
(A)成分、(B)成分及び(C)成分の配合割合が前
記範囲を逸脱した組成物では、前記した効果が得られな
い。
本発明組成物における(A)成分のアニオン性界面活性
剤、(B)成分のカチオン性界面活性剤及び(C)成分
のノニオン性界面活性剤の含有量は、総量で10〜70重量
%の範囲が適当であり、好ましくは20〜50重量%の範囲
である。
剤、(B)成分のカチオン性界面活性剤及び(C)成分
のノニオン性界面活性剤の含有量は、総量で10〜70重量
%の範囲が適当であり、好ましくは20〜50重量%の範囲
である。
本発明組成物には、必要に応じ、任意成分として、例え
ば脂肪酸アルカノールアミドなどの増泡剤、低級アルコ
ール、多価アルコール、低級アルキルベンゼンスルホン
酸塩などの粘度調整剤、エチレンジアミン四酢酸塩、ク
エン酸塩などの金属封鎖剤、さらにはけい光増白剤、色
素、香料、酸化防止剤、乳濁化剤、殺菌剤、酵素などを
含有させることもできる。
ば脂肪酸アルカノールアミドなどの増泡剤、低級アルコ
ール、多価アルコール、低級アルキルベンゼンスルホン
酸塩などの粘度調整剤、エチレンジアミン四酢酸塩、ク
エン酸塩などの金属封鎖剤、さらにはけい光増白剤、色
素、香料、酸化防止剤、乳濁化剤、殺菌剤、酵素などを
含有させることもできる。
発明の効果 本発明の液体洗浄剤組成物はアニオン性界面活性剤、モ
ノ直鎖型第四級アンモニウム塩のカチオン性界面活性剤
及び特定のノニオン性界面活性剤の所定の割合で配合し
たものであつて、合成繊維に対して優れた柔軟性付与効
果を有し、かつ被洗物の黄変や黒ずみを防止しうる上
に、常温下ではもちろんのこと、低温下においても良好
な安定性を有するなど、優れた特徴を有し、特に合成繊
維用洗浄剤として好適に用いられる。
ノ直鎖型第四級アンモニウム塩のカチオン性界面活性剤
及び特定のノニオン性界面活性剤の所定の割合で配合し
たものであつて、合成繊維に対して優れた柔軟性付与効
果を有し、かつ被洗物の黄変や黒ずみを防止しうる上
に、常温下ではもちろんのこと、低温下においても良好
な安定性を有するなど、優れた特徴を有し、特に合成繊
維用洗浄剤として好適に用いられる。
実施例 次に実施例によつて本発明をさらに詳細に説明する。
なお、洗浄剤組成物の性能は次の試験法に従つて評価し
た。
た。
(1)低温安定性 組成物100mlを−5℃の恒温室に一週間放置したのち、
その外観を目視にて判定し、 ○:透明均一 ×:白濁 として評価した。
その外観を目視にて判定し、 ○:透明均一 ×:白濁 として評価した。
(2)合成繊維に対する柔軟性付与効果 約10l容の小型反転式洗たく機に、25℃洗液(組成物0.2
5重量%水溶液)5lと浴比が50倍となるようにアクリル
ジヤージ布を入れ、10分間洗浄したのち、含水率100%
となるように脱水し、次いで水道水5lで2度すすいだの
ち、陰干しして乾燥させ、25℃、65%RH恒温恒湿室に2
日間放置したものを、10名のパネラーにより下記基準に
よる官能評価を行い、その平均値を柔軟性評価点とし
た。製品として合格するには、3点以上であることが必
要である。
5重量%水溶液)5lと浴比が50倍となるようにアクリル
ジヤージ布を入れ、10分間洗浄したのち、含水率100%
となるように脱水し、次いで水道水5lで2度すすいだの
ち、陰干しして乾燥させ、25℃、65%RH恒温恒湿室に2
日間放置したものを、10名のパネラーにより下記基準に
よる官能評価を行い、その平均値を柔軟性評価点とし
た。製品として合格するには、3点以上であることが必
要である。
1点:柔らかくない 2点:少し柔らかい 3点:柔らかい 4点:かなり柔らかい 5点:非常に柔らかい (3)合成繊維に対する黄変、黒ずみ防止効果 前記(2)の方法と同様に行い、洗浄10分→すすぎ3
分、2回→乾燥のサイクルを20回繰り返して行つた。
分、2回→乾燥のサイクルを20回繰り返して行つた。
評価は次のように行い、○を合格とした。
○:全く黄変又は黒ずみがみられない ×:黄変又は黒ずみがみられる また、表中の各略号は次に示す化合物を意味する。
LAS-Na:C12直鎖型アルキルベンゼンスルホン酸ナトリウ
ム(平均分子量:346) AOS-Na:C14α−オレフインスルホン酸ナトリウム(平均
分子量:307) IOS-Na:C13〜14内部オレフインスルホン酸ナトリウム
(平均分子量:306) AES-Na:C12〜13第一級アルコールエトキシ硫酸ナトリウ
ム(EO=3)(平均分子量:440) AS-Na:C12アルコール硫酸ナトリウム(平均分子量:28
8) Soap:オレイン酸ナトリウム(平均分子量:305) PS-Na:C14〜18アルキルスルホン酸ナトリウム(平均分
子量:328) NES-Na:C9アルキルフエノールエトキシ硫酸ナトリウム
(EO=8.6)(平均分子量:677) C18BC:オクタデシルジメチルベンジルアンモニウムク
ロリド(平均分子量:423) BOC:ベンジルジメチル−4−t−オクチルフエノキシエ
トキシエチルアンモニウムクロリド(平均分子量:450) C16PC:ヘキサデシルピリジウムクロリド(平均分子量:
360) C18DC:ジオクタデシルジメチルアンモニウムクロリド
(平均分子量:567) C18MC:オクタデシルトリメチルアンモニウムクロリド
(平均分子量:348) ノニオンA:ポリオキシエチレン−2−ヘプチルウンデシ
ルエーテル(EO=15) 実施例1〜10、比較例1〜9 第1表に示すように、各種のアニオン性界面活性剤、各
種のカチオン性界面活性剤及びノニオン性界面活性剤
(ノニオンA)を用い、配合割合を変えて、各種の洗浄
剤組成物を調製した。これらの組成物について、その低
温安定性、合成繊維に対する柔軟性付与効果及び黄変、
黒ずみ防止効果を調べた。これらの結果を第1表に示
す。
ム(平均分子量:346) AOS-Na:C14α−オレフインスルホン酸ナトリウム(平均
分子量:307) IOS-Na:C13〜14内部オレフインスルホン酸ナトリウム
(平均分子量:306) AES-Na:C12〜13第一級アルコールエトキシ硫酸ナトリウ
ム(EO=3)(平均分子量:440) AS-Na:C12アルコール硫酸ナトリウム(平均分子量:28
8) Soap:オレイン酸ナトリウム(平均分子量:305) PS-Na:C14〜18アルキルスルホン酸ナトリウム(平均分
子量:328) NES-Na:C9アルキルフエノールエトキシ硫酸ナトリウム
(EO=8.6)(平均分子量:677) C18BC:オクタデシルジメチルベンジルアンモニウムク
ロリド(平均分子量:423) BOC:ベンジルジメチル−4−t−オクチルフエノキシエ
トキシエチルアンモニウムクロリド(平均分子量:450) C16PC:ヘキサデシルピリジウムクロリド(平均分子量:
360) C18DC:ジオクタデシルジメチルアンモニウムクロリド
(平均分子量:567) C18MC:オクタデシルトリメチルアンモニウムクロリド
(平均分子量:348) ノニオンA:ポリオキシエチレン−2−ヘプチルウンデシ
ルエーテル(EO=15) 実施例1〜10、比較例1〜9 第1表に示すように、各種のアニオン性界面活性剤、各
種のカチオン性界面活性剤及びノニオン性界面活性剤
(ノニオンA)を用い、配合割合を変えて、各種の洗浄
剤組成物を調製した。これらの組成物について、その低
温安定性、合成繊維に対する柔軟性付与効果及び黄変、
黒ずみ防止効果を調べた。これらの結果を第1表に示
す。
実施例11〜15、比較例10〜20 アニオン性界面活性剤としてLAS-Naを、カチオン性界面
活性剤としてC18MCを、ノニオン性界面活性剤として第
2表に示すような各種のものを用い、第2表に示すよう
な配合割合で各種の液体洗浄剤組成物を調製した。これ
らの組成物について、その低温安定性、合成繊維に対す
る柔軟性付与効果及び黄変、黒ずみ防止効果を調べた。
これらの結果を第2表に示す。
活性剤としてC18MCを、ノニオン性界面活性剤として第
2表に示すような各種のものを用い、第2表に示すよう
な配合割合で各種の液体洗浄剤組成物を調製した。これ
らの組成物について、その低温安定性、合成繊維に対す
る柔軟性付与効果及び黄変、黒ずみ防止効果を調べた。
これらの結果を第2表に示す。
Claims (1)
- 【請求項1】(A)アニオン性界面活性剤 (B)一般式 (式中のR1は炭素数12〜22のアルキル又はアルケニル
基、R2は炭素数1〜4のアルキル又はヒドロキシアルキ
ル基あるいはベンジル基、R3及びR4は炭素数1〜4のア
ルキル又はヒドロキシアルキル基、X-はアニオンの一価
相当量である) で表わされるカチオン性界面活性剤及び (C)一般式 (式中のR5及びR6はそれぞれ炭素数6〜14のアルキル、
ヒドロキシアルキル又はアルケニル基であつて、両者の
炭素数の合計は26を超えることはなく、nは5〜25の整
数である) で表わされるノニオン性界面活性剤を含有し、かつ、
(A)成分と(B)成分のモル比が1:2ないし2:1、
(B)成分と(C)成分の重量比が1:2ないし1:30の範
囲にあることを特徴とする液体洗浄剤組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61035092A JPH0684511B2 (ja) | 1986-02-21 | 1986-02-21 | 液体洗浄剤組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61035092A JPH0684511B2 (ja) | 1986-02-21 | 1986-02-21 | 液体洗浄剤組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62223299A JPS62223299A (ja) | 1987-10-01 |
JPH0684511B2 true JPH0684511B2 (ja) | 1994-10-26 |
Family
ID=12432310
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP61035092A Expired - Fee Related JPH0684511B2 (ja) | 1986-02-21 | 1986-02-21 | 液体洗浄剤組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0684511B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US20230227727A1 (en) * | 2020-05-29 | 2023-07-20 | Dow Global Technologies Llc | Composition with Mixed C8-C18 Alcohols and Surfactants Thereof |
Family Cites Families (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
GB2040987B (en) * | 1977-06-29 | 1982-08-25 | Procter & Gamble | Solid detergent composition for improved greasy soil removal |
DE3413292A1 (de) * | 1984-04-09 | 1985-10-17 | Henkel KGaA, 4000 Düsseldorf | Textil-waschmittel fuer farbige textilien |
-
1986
- 1986-02-21 JP JP61035092A patent/JPH0684511B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS62223299A (ja) | 1987-10-01 |
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