JPH0653840B2 - 組成物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は新規共ポリエステルカー
ボネート及び耐衝撃性改良剤を含有してなる組成物に関
するものである。

【０００２】

【従来の技術】ポリカーボネートは透明性、靭性及び耐
衝撃性にすぐれた周知の非晶質重合体である。しかしな
がら、ほとんどすべての非晶質重合体と同様に、ポリカ
ーボネートは臨界厚み、すなわちこの厚み以上になると
成形重合体が脆性となる限界値を有する。標準的なポリ
カーボネートにおいては、通常の厚断面試験系、１／４
インチ、では低いノッチ付き耐衝撃性及び脆性破壊を示
す系を与える。ポリカーボネートへの耐衝撃性改良重合
体系の添加は１／４インチ厚のノッチ付きアイゾット耐
衝撃性を実質的に改善し、しかも延性破壊を示す系を与
える。かゝる耐衝撃性改良重合体系の例はポリオレフィ
ン、アクリレート系重合体、ジエンゴム、スチレン系重
合体、ＡＢＳ、ＭＢＳ、ポリシロキサン、エチレン−プ
ロピレン−ジエン単量体（ＥＰＤＭ）系重合体、等を包
含する。

【０００３】共ポリエステルカーボネートもまた周知で
ある。エステル結合及びカーボネート結合の両者を有す
るこれらの重合体はポリカーボネートと類似の性質を有
する。しかしながら、従来既知の共ポリエステルカーボ
ネートについては最良の場合でも明確な耐衝撃性の改善
は予測不可能であり、実際１／４インチの厚断面の場合
延性及び顕著な耐衝撃性の改善は得られないことを示し
ている。たとえば、米国特許第４，５２２，９８０号明
細書には、芳香族共ポリエステルカーボネートは芳香族
エステル単位がテレフタレートよりもむしろ実質的にイ
ソフタレートである場合にのみ明確な耐衝撃性の改善を
達成し得ることが開示されている。テレフタレートエス
テル単位をもつ共ポリエステルカーボネートにポリカー
ボネートの耐衝撃性を明確に改善することが知られてい
る標準的な耐衝撃性改良剤を配合する場合には耐衝撃性
の改善はほとんど又は全く認められずかつその破壊機構
は脆性破壊のまゝである（該米国特許明細書第Ｉ表参
照）。イソフタレート含有共ポリエステルカーボネート
に上記と同一又は類似の既知の耐衝撃性改良剤を添加す
る場合には、１／８インチ厚の試験片については脆性破
壊機構から延性破壊機構へと改善されるが、１／４イン
チ厚の試験片については脆性破壊機構はそのまゝ又は実
質的にそのまゝの機構で保持されかつ耐衝撃性も認め得
るほどより高い値には上昇しなかった。

【０００４】今般、新規共ポリエステルカーボネートが
開発された。この物質は芳香族カーボネート単位ととも
に脂肪族エステル単位を有する。その１／４インチ厚の
試験片は低い耐衝撃性及び脆性破壊機構をもつが、ポリ
カーボネートの耐衝撃性を明確に改善する標準的な耐衝
撃性改良剤はこの新規な共ポリエステルカーボネートの
耐衝撃性も明確に改善する、すなわちノッチ付き１／４
インチ厚の試験片の耐衝撃値を室温条件で顕著により高
い値まで実質的に高めかつ延性破壊機構を与える、とい
う驚くべき事実が認められた。さらに、この耐衝撃性を
改善された共ポリエステルカーボネートの１／８インチ
厚試験片のノッチ付衝撃試験の結果は該共ポリエステル
カーボネート単独よりも温度に対し著しく低い感受性を
示す。それ故、共ポリエステルカーボネートに比べ非常
に低い温度での有意な衝撃抵抗および延性破壊が与えら
れる。

【０００５】

【発明の概要】本発明によれば、つぎの成分： （ａ）構造：

【０００６】

【化２】 （式中、Ｒはそれぞれ独立的にハロゲン、一価炭化水素
基及び一価炭化水素オキシ基から選ばれ；Ｒ¹ はそれぞ
れ独立的にハロゲン、一価炭化水素基及び一価炭化水素
オキシ基から選ばれ；Ｗは二価炭化水素基、−Ｓ−、−
Ｓ−Ｓ−、−Ｏ− いし４の整数であり；ｂは０又は１であり；Ｘは約６な
いし１８個の炭素原子をもつ脂肪族基であり；ｄは全単
位ｃ＋ｄの約２ないし３０モル％である）の反復単位を
含んでなる共ポリエステルカーボネート；及び （ｂ）芳香族ポリカーボネートの耐衝撃性を改善する耐
衝撃性改良剤を含んでなる耐衝撃性改良剤組成物；の混
合物を含有し、しかもこの耐衝撃性改良剤組成物を前記
共ポリエステルカーボネートの耐衝撃性を改善する量で
存在せしめてなる組成物が提供される。

【０００７】

【詳細な開示】本発明の共ポリエステルカーボネートの
製造に有用な二価フェノールは一般式：

【０００８】

【化３】 （式中、Ｒはそれぞれ独立的にハロゲン、一価炭化水素
基及び一価炭化水素オキシ基から選ばれ；Ｒ¹ はそれぞ
れ独立的にハロゲン、一価炭化水素基及び一価炭化水素
オキシ基から選ばれ；Ｗは二価炭化水素基、−Ｓ−、−
Ｓ−Ｓ−、−Ｏ− いし４の整数であり；そしてｂは０又は１である）によ
って表わすことができる。

【０００９】Ｒ及びＲ¹ によって表わされる一価炭化水
素基はアルキル、シクロアルキル、アリール、アラルキ
ル及びアルカリール基を包含する。好ましいアルキル基
は１ないし約１２個の炭素原子を含むものである。好ま
しいシクロアルキル基は４ないし約８個の環炭素原子を
含むものである。好ましいアリール基は６個又は１２個
の環炭素原子を含むもの、すなわちフェニル、ナフチル
及びビフェニル基である。好ましいアルカリール基及び
アラルキル基は７個ないし約１４個の炭素原子を含むも
のである。

【００１０】Ｒ及びＲ¹ によって表わされる好ましいハ
ロゲン基は塩素及び臭素である。

【００１１】Ｗによって表わされる二価炭化水素基はア
ルキレン、アルキリデン、シクロアルキレン及びシクロ
アルキリデン基を包含する。好ましいアルキレン基は２
個ないし約３０個の炭素原子を含むものである。好まし
いアルキリデン基は１ないし約３０個の炭素原子を含む
ものである。好ましいシクロアルキレン基及びシクロア
ルキリデン基は６ないし約１６個の環炭素原子を含むも
のである。

【００１２】Ｒ及びＲ¹ によって表わされる一価炭化水
素オキシ基は式−ＯＲ² （式中、Ｒ² は前記した型の一
価炭化水素基である）によって表わすことができる。好
ましい一価炭化水素オキシ基はアルコキシ基及びアリー
ルオキシ基である。

【００１３】上記の一般式の範囲内に包含される二価フ
ェノールの代表的な若干の、たゞし非限定的な例はつぎ
のとおりである。

【００１４】２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）
プロパン（ビスフェノール−Ａ）；２，２−ビス（３，
５−ジブロム−４−ヒドロキシフェニル）プロパン；
２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）シクロヘキサン；１，１−ビス（３，５−ジメチル
−４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン；１，１−
ビス（４−ヒドロキシフェニル）デカン；１，４−ビス
（４−ヒドロキシフェニル）プロパン；１，１−ビス
（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカン；１，１−
ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）シ
クロドデカン；４，４−ジヒドロキシジフェニルエーテ
ル；４，４−チオジフェノール；４，４−ジヒドロキシ
−３，３−ジクロルジフェニルエーテル；及び４，４−
ジヒドロキシ−２，５−ジヒドロキシジフェニルエーテ
ル。

【００１５】上記ポリカーボネートの製造に使用するた
めに同様に適当なその他の有用な二価フェノールはたと
えばこゝに参考文献として引用する米国特許第２，９９
９，８３５号、同第３，０２８，３６５号、同第３，３
３４，１５４号及び同第４，１３１，５７５号明細書に
開示されている。

【００１６】本発明において使用されるカーボネート前
駆体はホスゲン、ジフェニルカーボネート等のごとき標
準的なカーボネート前駆体の任意のものであり得る。界
面法又はビスクロルホルメート法を使用する場合には、
ポリカーボネート及び共ポリエステルカーボネートの合
成において周知の標準的触媒を使用することがさらに好
ましい。典型的な触媒系は第３級アミン、アミジン又は
グアニジンのようなアミン系の触媒系である。第３級ア
ミンが一般にかゝる反応に使用される。トリエチルアミ
ンのようなトリアルキルアミンが一般に好ましい。

【００１７】共ポリエステルカーボネート中のエステル
単位を供給する単量体は８ないし約２０個、好ましくは
１０ないし１２個の炭素原子をもつ脂肪族α，ω−ジカ
ルボン酸又はそのエステル前駆体である。該脂肪族系は
直鎖状、分岐鎖状又は環状系である。該脂肪族系の例は
セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジ酸、Ｃ₁₄，Ｃ₁₈
及びＣ₂₀ジ酸を包含する。直鎖状飽和脂肪族α，ω−ジ
カルボン酸が好ましい。セバシン酸及びドデカンジ酸が
もっとも好ましい。ジ酸の混合物も使用し得る。ジ酸と
表示したが、酸ハライド、好ましくは酸クロライド、ジ
酸のジ芳香族エステル、たとえばセバシン酸のジフェニ
ルエステルのようなジフェニルエステル、のごとき任意
のエステル前駆体を使用し得るものである点に留意すべ
きである。前記した炭素原子数に関しては、これはエス
テル前駆体部分、たとえばジフェニル、中に含まれ得る
いかなる炭素原子も含まないものである。

【００１８】本発明の共ポリエステルカーボネートは既
知の方法、たとえばQuinn の米国特許第４，２３８，５
９６号明細書及びQuinn 及びMarkezich の米国特許第
４，２３８，５９７号明細書に記載されている方法によ
って製造し得る。かゝる方法の例はエステル形成性基と
二価フェノールとの反応の前に酸ハライド形成させ、そ
してホスゲン化を行なう方法を包含する。さらにまた、
米国特許第３，１６９，１２１号明細書に記載されるピ
リジン溶剤を使用するGoldbergの塩基性溶液法を使用す
ることもでき、その場合ジカルボン酸それ自体を使用す
ることもできる。α，ω−ジカルボン酸のジエステルを
使用する溶融法も使用し得る。かゝる化合物の一例はセ
バシン酸のジフェニルエステルである。

【００１９】多くの実験を行なった後、本発明の共ポリ
エステルカーボネートの製造のための好ましい方法が存
在することが認められた。すなわち、Kochanowski の米
国特許第４，２８６，０８３号明細書に記載の方法をま
ず使用し、ついでこの方法に改良を加えた。アジピン酸
のようなより低級のジ酸は重合体主鎖中に何等実質的な
程度には結合されなかったこと及び重合体主鎖中へのジ
酸の実質的な結合が達成されるにはより多数の炭素原子
を含むジカルボン酸を使用しなければならなかったこと
が判明した。さらに、ジ酸は予め形成された塩、好まし
くはナトリウム塩のようなアルカリ金属塩として界面反
応用反応器に導入されることが好ましいことも判明し
た。ホスゲン化期間の大部分については水性相をアルカ
リ性pH、好ましくは約８ないし９に保持し、ついで一般
に最小限５％である残りのホスゲン化期間についてはpH
を約１０ないし１１の値まで上昇させる。

【００２０】分子量を制御するためには、単官能性化合
物である連鎖停止剤を使用することが標準的実施方法で
ある。この化合物は適切な単量体と反応すると非反応性
末端を与える。したがって、連鎖停止剤の使用量によっ
て重合体の分子量を制御し得る。フェノールよりも嵩高
の連鎖停止剤は耐衝撃性のような物理的性質の実質的に
より良好な保持を与えるべきである。これらのより嵩高
の連鎖停止剤の例はｐ−第３級ブチルフェノール、イソ
ノニルフェノール、イソオクチルフェノール、ｍ−及び
ｐ−クミルフェノールのようなクミルフェノール、好ま
しくはｐ−クミルフェノールならびにクロマンＩのよう
なクロマニル化合物を包含する。

【００２１】標準的な末端置換基をもつ本発明の共ポリ
エステルカーボネートは実質的に低下されたガラス転移
温度、Tgをもち、したがってより低温における加工性を
与える。この低温加工性とともに、驚くべきことに、本
発明の組成物と同一の固有粘度をもつ標準的なポリカー
ボネートと実質的に同等の物理的性質及びきわめて高い
流動度を有する。

【００２２】脂肪族α，ω−ジカルボン酸エステルは共
ポリエステルカーボネート中に二価フェノールに基づい
て約２ないし３０モル％の量で存在する。一般に、約２
モル％以下の量ではTgは十分に低下せず、また流動度の
有意な変化も認められない。約３０モル％以上では、共
ポリエステルカーボネートの物理的性質は脂肪族エステ
ル結合をもたないポリカーボネートと比較して著しく損
われる。脂肪族α，ω−ジカルボン酸エステルの好まし
いモル％は二価フェノールの約５ないし２５モル％、よ
り好ましくは約７ないし２０モル％である。

【００２３】共ポリエステルカーボネートの重量平均分
子量は一般にポリカーボネートに対して補正されたポリ
スチレン標準を用い、ＧＰＣによって測定して約１０，
０００ないし約１００，０００の範囲で変動し得る。好
ましい重量平均分子量は約１６，０００ないし約４０，
０００である。

【００２４】共ポリエステルカーボネートはつぎの構造
単位：

【００２５】

【化４】 （式中、Ｒ，Ｒ¹ ，ｎ，ｎ¹ ，Ｗ及びｂはさきに定義し
たとおりであり、そしてＸは約６個ないし約１８個の炭
素原子をもつ脂肪族基である）を有する。反復単位ｄは
共ポリエステルカーボネート中に反復単位ｃ＋ｄの合計
の約２ないし３０モル％の割合で存在する。この脂肪族
系は好ましくは飽和のかつ直鎖状、分岐鎖状、環状又は
アルキレン置換環状の系である。ｄのモル％は好ましく
は約５ないし２５モル％、より好ましくは約７ないし２
０モル％である。たとえば、ビスフェノール−Ａ５モル
をホスゲン４モル及びドデカンジ酸１モルと完全に反応
させる場合には、得られる共ポリエステルカーボネート
は２０モル％のエステル含量をもつことになる。すなわ
ち、ｄ単位はｃ＋ｄ単位の２０モル％である。

【００２６】芳香族ポリカーボネート、特にビスフェノ
ールＡから誘導されるポリカーボネートの耐衝撃性を改
善することが知られている任意の物質は本発明の芳香族
共ポリエステルカーボネートの耐衝撃性を向上させるに
有用であろう。これらの耐衝撃性改良剤の例はつぎの概
括的分類のものを包含するが、これらに限定されるもの
ではない。

【００２７】ポリアクリレート ポリオレフィン ゴム状ジエン系重合体 スチレン系重合体 耐衝撃性改良剤として使用し得るポリアクリレートはゴ
ム状単独重合体又は共重合体である。一般に、こゝに参
考文献として引用するBrinkmann らの米国特許第３，５
９１，６５９号明細書に記載されているポリアルキルア
クリレート、特にｎ−ブチルアクリレートのようなアル
キルアクリレートから誘導される単位を含むもの、を使
用し得る。他の単量体がたとえばメタクリレートから誘
導されるものであるアクリレート含有共重合体も容易に
使用し得る（たとえばこゝに参考文献として引用する特
公昭４３−１８６１１号公報参照）。アクリレート樹脂
は約−１０℃以下、好ましくは約−２０℃以下のガラス
転移温度をもつゴム−弾性（elastic ）グラフト共重合
体の形であることが好ましい（こゝに参考文献として引
用するSchlichting の米国特許第４，０２２，７４８号
明細書参照）。アクリレート樹脂はゴム状の第一の層
（コア）及び熱可塑性硬質樹脂の最終層（シエル）をも
つ多層重合体からなることがより好ましいであろう（こ
ゝに参考文献として引用するFarnham の米国特許第４，
０９６，２０２号明細書参照）。

【００２８】もっとも好ましいアクリレート樹脂はＣ
_1-5 アクリレート及びＣ_1-5 メタクリレートを含んでな
る多相複合体状相互重合体である。これらの相互重合体
はＣ_1-5 アルキルアクリレート約７５−９９．８重量
％、架橋用単量体０．１−５重量％、グラフト結合用単
量体０．１−５重量％を含んでなる単量体系から重合さ
れた第一のエラストマー相約２５−９５重量％及び該エ
ラストマー相の存在下に重合された最終の硬質熱可塑性
樹脂相約７５−５重量％からなる。

【００２９】架橋用単量体は実質的に同一の反応速度で
重合する複数個の付加重合性反応性基をもつポリエチレ
ン性不飽和単量体である。適当な架橋用単量体はブチレ
ンジアクリレート、ブチレンジメタクリレート、トリメ
チロールプロパントリメタクリレート、トリメチロール
プロパントリアクリレート等のごときポリオールのポリ
アクリル酸エステル及びポリメタクリル酸エステルを包
含する。好ましい架橋用単量体はブチレンジアクリレー
トである。

【００３０】グラフト結合用単量体は複数個の付加重合
性反応性基をもち、該反応性基の少なくとも１個は該反
応性基の他の少なくとも１個とは実質的に異なる重合速
度で重合するものであるポリエチレン性不飽和単量体で
ある。グラフト結合用単量体の作用はエラストマー相中
に、特に重合の後段階において、したがってエラストマ
ー粒子の表面又は表面近くに不飽和分の残存量を与える
ことである。

【００３１】その後に硬質熱可塑性樹脂相をエラストマ
ーの表面で重合させると、該グラフト結合用単量体によ
って与えられた残存する不飽和の付加重合性反応基がこ
の次後の反応に関与して該硬質相の少なくとも一部をエ
ラストマーの表面に化学的に結合せしめる。有効なグラ
フト結合用単量体の例はエチレン性不飽和酸のアリルエ
ステルであるアリル基含有単量体、たとえばアリルアク
リレート、アリルメタクリレート、ジアリルマレエー
ト、ジアリルフマレート及びアリル酸性イタコネートで
ある。重合性不飽和分を含まないポリカルボン酸のジア
リルエステルも好ましさにおいて若干劣るが使用可能な
グラフト結合用単量体の例である。好ましいグラフト結
合用単量体はアリルメタクリレート及びジアリルマレエ
ートである。

【００３２】もっとも好ましい相互重合体は二層のみを
有し、その第一層は相互重合体の約６０ないし９５重量
％を構成しかつブチルアクリレート９５−９９．８重量
％、架橋剤としてのブチレンジアクリレート０．１−
２．５重量％、グラフト結合剤としてのアリルメタクリ
レート又はジアリルマレエート０．１−２．５重量％を
含んでなる単量体系から重合されたものでありそして最
終層はメチルメタクリレート約６０−１００重量％から
重合されたものである。ローム・アンド・ハース社から
入手し得る多相複合体相互重合体である“アクリロイド
（Acryloid）ＫＭ−３３０”（ＥＸＬ２３３０）が好ま
しい。この相互重合体は少量の架橋用及びグラフト結合
用単量体、約８０重量％のｎ−ブチルアクリレート及び
約２０重量％のメチルメタクリレートからなるものであ
る。

【００３３】ＡＢＳ又はＭＢＳ型組成物も本発明におけ
る使用のために利用し得るものである。有用な組成物
は、 （ａ）スチレン、α−メチルスチレン、メチル核置換ス
チレン（特にｐ−置換された）、メチルメタクリレート
又はそれらの混合物５０−９５重量部；及び （ｂ）アクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチル
メタクリレート、無水マレイン酸、Ｎ−置換マレイン酸
イミド又はそれらの混合物５０−５重量部；の混合物５
−９０重量部を、 （ｃ）１０℃より低いガラス転移温度をもつゴム９５−
１０重量部上に、グラフト結合させることによって得ら
れるグラフト重合体を含んでなるものである。このゴム
は約５０重量％まで上記（ａ）に列記したスチレン系単
量体に置換えることができる。グラフト重合体は好まし
くは少なくとも３０重量％、より好ましくは少なくとも
５０重量％のゴムを含有する。一般に、ゴムは重合体状
ブタジエン又はイソプレン、好ましくはブタジエンであ
る。勿論、上記（ａ）及び（ｂ）の遊離の共重合体の若
干量がグラフト重合体中に存在する。好ましい樹脂はア
クリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）又は
メチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン（ＭＢ
Ｓ）のグラフト共重合体である。ＭＢＳに関して、好ま
しい構造はコア−シエル型である。これらの樹脂は乳化
重合、懸濁重合、塊状重合又は塊状懸濁重合を包含する
周知の任意の方法によって、ならびにコア−シエル型共
重合体の製造のために典型的な周知の方法によって製造
することができる。スチレン分子部分が通常使用される
が、これらは除外することもできる。たとえば、メチル
メタクリレート−ブタジエン等のようなゴム状共重合体
も有効に使用し得る。さらに別のゴム状重合体はメチル
メタクリレート−ブタジエン−アクリロニトリル又はメ
チルメタクリレート−ブタジエン−アルキルアクリレー
ト（アルキル基はエチル、ブチル等である）である。

【００３４】耐衝撃性改良剤として使用し得るポリオレ
フィンは単独重合体又は共重合体である。単独重合体の
例はポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、
ポリヘキセン等を包含する。かゝる重合体は標準的な高
密度重合体、低密度重合体ならびにブテン−１又はオク
テン−１とともに製造された線状低密度ポリオレフィン
のようなより新しい線状低密度ポリオレフィンを包含す
る。少なくとも一種のオレフィン単量体を含む共重合体
の別の例も使用し得る。たとえば、エチレン及びプロピ
レンの共重合体ならびにオレフィンとアクリレートとの
共重合体、たとえばエチレン−エチルアクリレート共重
合体、たとえばユニオン・カーバイド社からＤＰＤ−６
１６９として入手し得る共重合体も耐衝撃性改良剤とし
て使用し得る。その他のより高級なオレフィン単量体も
アルキルアクリレートとの共重合体、たとえばプロピレ
ンとｎ−ブチルアクリレートとの共重合体等、として使
用し得る。これらのポリオレフィン重合体はまたゴム状
ジエンと反応させてＥＰＤＭ系の三元重合体、たとえば
コポリマーラバー社から入手し得る“エプシン（Epsyn
）”７０４のようなエチレン・プロピレン・ジエン三
元共重合体を形成し得る。

【００３５】ＥＰＤＭ共重合体は既知の方法によって容
易に製造し得る。これらはオレフィンとゴム状ジエンと
の反応によって製造し得る。ジエンと反応せしめ得るオ
レフィンは前記したごとき既知のオレフィン、好ましく
はエチレン、プロピレン、ブチレン等のような低級オレ
フィンである。ジエンは既知のジエン、たとえばエチリ
デンノルボルネンのような、ノルボルネン、ブタジエ
ン、ペンタジエン、イソプレン、シクロペンタジエン、
シクロヘキサジエン等を包含する。好ましいオレフィン
−ジエン重合体は二種のオレフィンとジエンとの反応に
よって形成される三元共重合体である。特に有用な三元
共重合体はエチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体
のようなＥＰＤＭ系のものである。ＥＰＤＭ型三元共重
合体の若干の代表的な、たゞし非限定的な例はエチレン
−プロピレン−ノルボルネン、エチレン−プロピレン−
エチリデンノルボルネン、エチレン−プロピレン−ペン
タジエン、エチレン−プロピレン−シクロペンタジエン
型三元共重合体等を包含する。これらのＥＰＤＭ型三元
共重合体は当該技術において周知であり、一般に前記コ
ポリマーラバー社からの“エプシン”７０４及びエクソ
ン・ケミカル社からの“ビスタロン（Vistalon）”３７
０８、ビスタロン、２５０４のようなビスタロン系のご
ときいくつかの供給源から商業的に入手可能である。さ
らに、ユニロイアル社から入手し得るＥＰＤＭグラフト
化スチレン−アクリロニトリル［“ロイアルタフ（Roya
ltuf）”３７２−Ｐ］のような変性ＥＰＤＭ重合体も使
用し得る。

【００３６】種々のスチレン系重合体も耐衝撃性改良剤
として利用可能である。これらの重合体の例は非水素添
加型の又は選択的に水素添加された型の線状、逐次又は
ラジアルテレブロック共重合体を包含する。これらの物
質は当該技術において周知であり、一般に商業的に入手
可能でありあるいは既知の方法によって容易に製造し得
る。

【００３７】水素添加に先立って、これら重合体の末端
ブロックは芳香族分子部分が単環又は多環のいずれでも
よいアルケニル芳香族炭化水素、特にビニル芳香族炭化
水素から製造されたものであることが好ましい単独重合
体又は共重合体からなる。典型的な単量体はスチレン、
α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルキシ
レン、エチルビニルキシレン、ビニルナフタリン等又は
それらの混合物を包含する。末端ブロック（Ａ）及び
（Ａ′）は同一でも異なってもよい。これらは好ましく
はスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビ
ニルキシレン、ビニルナフタリンから選定され、特にス
チレンが好ましい。中央ブロック（Ｂ）はたとえばブタ
ジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−
ジメチルブタジエン等から誘導することができかつそれ
は線状、逐次型又はテレラジアル型構造を有し得る。

【００３８】選択的に水素添加された線状ブロック共重
合体はこゝに参考文献として引用するHaefelらの米国特
許第３，３３３，０２４号明細書に記載されている。

【００３９】これらの共重合体の構成分の比及び平均分
子量は広範囲に変動し得るが、中央ブロックの分子量が
末端ブロックの合計分子量よりも大であるべきである。
各々が約２，０００ないし約６０，０００の重量平均分
子量をもつ末端ブロックＡ及び約２０，０００ないし４
５０，０００の重量平均分子量をもつ中央ブロックＢ、
たとえば水素添加ポリブタジエンブロックを形成するこ
とが好ましい。さらに、末端ブロックの各々が約７，０
００ないし約３５，０００の重量平均分子量をもち、一
方水素添加ポリブタジエン重合体ブロックが約３０，０
００ないし１５０，０００の重量平均分子量をもつこと
がより好ましい。末端ブロックは全ブロック重合体の約
２０ないし約４５重量％を構成することが好ましく、約
２５ないし約４０重量％を構成することがより好ましい
であろう。好ましい共重合体はポリブタジエン中央ブロ
ックをもちかつ該ブタジエンブロックセグメントの約３
５ないし約５５％が１，２−付加によってもたらされる
構造であるようなものであるだろう。

【００４０】該水素添加共重合体は非水素添加共重合体
の不飽和分の２０％未満の値にまで減少された平均不飽
和分を有するであろう。中央ブロックＢの不飽和分はそ
のもとの値、すなわち非水素添加体の値の１０％又はそ
れ以下、好ましくは５％又はそれ以下にまで減少された
値をもつことが好ましい。水素添加後、イソプレンから
誘導された中央ブロックＢはエチレンブチレン構造をも
つであろう。

【００４１】ブロック共重合体は当業者に周知の技術に
よって製造される。水素添加は珪藻土上に担持されたニ
ッケル、ラニーニッケル、クロム酸銅、硫化モリブデン
及び担体上の微粉砕白金又はその他の貴金属のような種
々の水素添加触媒を用いて行ない得る。

【００４２】水素添加は任意所望の温度又は圧力、たと
えば大気圧ないし約３，０００psi の圧力で行ない得
る。通常使用される圧力は７５℃ないし３１５℃の温度
において０．１ないし２４時間、好ましくは０．２ない
し８時間の範囲の時間について１００ないし１０００ps
i の範囲である。

【００４３】シエル・ケミカル社、重合体部門から入手
し得る“クレイトン（Kraton）”Ｇ−１６５０及び“ク
レイトン”Ｇ−１６５１のような水素添加ブロック共重
合体は本発明において有用であることが認められた。フ
イリップス社から入手し得る“ソルプレン（Solpren
e）”類も有用である。

【００４４】ラジアルテレブロック共重合体−上記ソ
ルプレン類はその典型的な例である−は少なくとも３
個の重合体分枝をもちかつ該ラジアルブロック共重合体
の各分枝は非エラストマー状末端セグメント、たとえば
さきに定義したごとき（Ａ）及び（Ａ′）、からなるも
のとして特徴付けることができる。ラジアルブロック共
重合体の分枝はエラストマー状重合体セグメント、たと
えばさきに定義したごとき（Ｂ）、に結合された末端非
エラストマー状セグメントを含有する。これらはこゝに
参考文献として引用するMarrs の米国特許第３，７５
３，９３６号明細書及びZelinskiの米国特許第３，２８
１，３８３号明細書に記載されておりそしてこれらは周
知の方法によって選択的に水素添加される。いずれにせ
よ、用語“選択的水素添加”は本明細書においては非エ
ラストマー状ブロック（Ａ）及び（Ａ′）が水素添加さ
れないまゝで、すなわち芳香族の形で残っている型の重
合体を表わすために使用される。

【００４５】使用し得る耐衝撃性改良剤の別の例はポリ
カーボネートポリシロキサンランダム共重合体を包含す
る。かゝる重合体の例はVaughnの米国特許第３，１８
９，６６２号明細書に記載されるものならびにMolariの
米国特許第４，０２７，０７２号及び同第４，１２３，
５８８号明細書及びPatterson の米国特許第４，７３
５，９９９号明細書（いずれも譲受人はＧＥ）に記載さ
れるものを包含する。これらの特許明細書はいずれもこ
ゝに参考文献として引用する。

【００４６】その他の既知の耐衝撃性改良剤は有機シリ
コーン重合体、有機シリコーンポリシロキサン重合体、
エラストマー状フルオル炭化水素、エラストマー状ポリ
エステル等のごとき種々のエラストマー状物質を包含す
る。

【００４７】芳香族共ポリエステルカーボネートの衝撃
強さを明確に改善する任意の最小量の耐衝撃性改良剤を
使用し得る。芳香族共ポリエステルカーボネートの個々
特定の用途に望ましい性質が実質的に保持される限り、
この最小量を超える量を使用することができる。一般
に、最低約２重量％で衝撃強さの増加を認めるのに十分
である。３重量％も同様に使用し得る。大多数の耐衝撃
性改良剤については約２０重量％、一般に１５重量％の
水準を超えるべきではないが、ＡＢＳ及びＭＢＳ型樹脂
（ゴム状）のようなある種の耐衝撃性改良剤については
約４０重量％までの量を使用し得る。重量％は耐衝撃性
改良剤と共ポリエステルカーボネートとの合計量中の耐
衝撃性改良剤の量として測定される。耐衝撃性改良剤の
混合物も使用し得る。

【００４８】これらの耐衝撃性改良剤を使用する場合、
耐衝撃性の改良以外の他の効果も観察し得る。たとえ
ば、ＡＢＳを使用する場合には、より低い加工温度、剪
断減粘レオロジー及び６０°光沢度の減少も観察し得
る。

【００４９】他の重合体も混合物中に存在せしめ得る。
ゴム状重合体、たとえばＡＢＳ又はＭＢＳを耐衝撃性改
良剤として使用する場合に特に興味あるものは該ゴム上
にグラフト化された単量体を含む共重合体である。たと
えば、（ａ）スチレン、α−メチルスチレン、メチル核
置換スチレン（特にｐ−置換）、メチルメタクリレート
又はそれらの混合物５０−９５重量部及び（ｂ）アクリ
ロニトリル、メタクリロニトリル、メチルメタクリレー
ト、無水マレイン酸、Ｎ−置換マレイン酸イミド又はそ
れらの混合物５０−５重量部の重合によって製造された
共重合体が特に有用である。スチレン−アクリロニトリ
ル共重合体が特に好ましい。その使用量は共ポリエステ
ルカーボネート、耐衝撃性改良剤及び追加の重合体を基
準に計算して約１ないし３０重量％の範囲で変動し得
る。

【００５０】さらに別の重合体も本発明の組成物中に存
在せしめ得る。芳香族ポリカーボネート、すなわちビス
フェノール−Ａポリカーボネートの存在が追加の重合体
として重要なものである。データから認められるよう
に、本発明の共ポリエステルカーボネートは通常の芳香
族ポリカーボネートよりも低いTgをもつので、芳香族ポ
リカーボネートよりも低い温度で良好な流れ特性及び加
工性を有する。しかしながら、ＤＴＵＬのような共ポリ
エステルカーボネートの種々の熱関連特性は低下する。
標準的な、すなわち脂肪族ジエステル部分をもたない芳
香族ポリカーボネートを添加することによって熱特性、
メルトフロー及びTg間の値のバランスをとることができ
る。

【００５１】芳香族ポリカーボネートは芳香族ポリカー
ボネート及び共ポリエステルカーボネートの合計量の約
５−９５重量％の範囲の割合で使用し得る。芳香族ポリ
カーボネートを５０重量％未満の量で使用することが好
ましい。芳香族ポリカーボネートを存在させる場合に
は、耐衝撃性改良剤の重量％は耐衝撃性改良剤／耐衝撃
性改良剤＋共ポリエステルカーボネート＋芳香族ポリカ
ーボネートとして計算されることに留意すべきである。

【００５２】本発明の組成物は常法で、たとえば共ポリ
エステルカーボネートと耐衝撃性改良剤とを乾燥状態
で、たとえば粉末又は顆粒等の形で配合し、ついで得ら
れる組成物を押出すことによって配合することができ
る。

【００５３】つぎの実施例は本発明を例証するためのも
ので、本発明の広い概念を制限することを意図するもの
ではない。

【００５４】ドデカンジ酸を使用した共ポリエステルカ
ーボネートの製造 遊離のドデカンジ酸（７．２ｇ；３１ミリモル）及び
ＮａＯＨペレット（２．７ｇ；６８ミリモル）を水（１
８０ml）中に溶解することによってドデカンジ酸（ＤＤ
ＤＡ）のジナトリウム塩を製造した。

【００５５】底部出口を備えた２０００mlの五つ首モー
トン（Morton）フラスコに機械的攪拌機、pH探針、水酸
化ナトリウム（５０％）水溶液導入管、ドライアイス冷
却器をとりつけたクライゼンアダプター及びガス導入管
をとり付けた。このフラスコにビスフェノールＡ（７１
ｇ；３１１ミリモル）、トリエチルアミン（０．９m
l）、ｐ−クミルフェノール（２．０ｇ；９ミリモ
ル）、塩化メチレン（２２０ml）及び前記したＤＤＤＡ
のジナトリウム塩の溶液を裝入した。ついで苛性アルカ
リの添加によってpHを８に保持しながら、ホスゲンを２
ｇ／分の速度で１０分間導入した。ついでホスゲンの添
加をさらに１０分間続けながら、pHを約１０．５に上昇
させかつその値に保持した。ホスゲンの全添加量は４０
ｇ（４００ミリモル）であった。pHを１１−１１．５に
調整しそして有機相を塩水相から分離し、２％塩酸（３
×３００ml）で及びついで脱イオン水（５×３００ml）
で洗滌した。

【００５６】塩化メチレン溶液を乾燥し（Ｍ_g Ｓ
Ｏ₄ ）、濾過し、ついでメタノール（１５００ml）中に
沈殿させた。この樹脂をメタノール（１×５００ml）で
及びついで脱イオン水（４×５００ml）で洗滌し、そし
て１１０℃で１５時間乾燥した。

【００５７】実施例１−２０ 以下の実施例では、１０モル％のドデカンジオエート
エステルを含有する共ポリエステルカーボネート（たゞ
し二価フェノールがビスフェノール−Ａであるもの）を
使用した。以下では該共ポリエステルカーボネートをＰ
ＥＣと表示する。

【００５８】Ｂ−５６は鐘淵化学工業（株）から入手し
得るメチルメタクリレート／ブタジエン／スチレンエラ
ストマーである。

【００５９】“クレイトン”Ｇ１６５１はシエル社から
得られる選択的に水素添加されたスチレン−ブタジエン
−スチレンブロック共重合体である。

【００６０】ＫＭ３３０はローム・アンド・ハース社か
ら入手し得るｎ−ブチルアクリレートコア（８０重量
％）及びメチルメタクリレートシエル（２０重量％）と
少量のグラフト用単量体及び架橋用単量体を含むコア−
シエル型共重合体である。

【００６１】ＥＥＡはユニオン・カーバイドから入手し
得るエチレン８２重量％及びエチルアクリレート１８重
量％からなるエチレン−エチルアクリレート共重合体で
ある。

【００６２】ＬＲ３３２０はＧＥプラスチックス社から
入手し得るジメチルシロキサン４３重量％を含むポリシ
ロキサン・ポリカーボネート共重合体である。

【００６３】“ブレンディックス（Blendix ）”３３８
はＧＥプラスチックス社から入手し得るアクリロニトリ
ル７．５重量％、ブタジエン７０重量％及びスチレン２
２．５重量％をもつＡＢＳ共重合体である。

【００６４】ＡＢＳ３３３はブタジエン５０％、スチレ
ン３５％及びアクリロニトリル１５％をもつＡＢＳであ
る。

【００６５】ＥＰＤＭはエクソン・ケミカル社から入手
し得るエチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体［ビ
スタロン（Vistalon）３７０８］である。

【００６６】実施例１−６ではさらにホスファイト０．
１重量％及び立体障害フェノール０．２重量％を存在さ
せた。実施例７−１８ではホスファイト０．１重量％、
チオエステル０．２重量％及び立体障害フェノール０．
３重量％を存在させた。

【００６７】試験片はいずれも２３０−２５０℃で押出
しそして２６０−３００℃で形成した。

【００６８】対照試験は１０モル％のドデカンジオエー
トエステル含量をもつビスフェノール−Ａ共ポリエステ
ルカーボネートを使用した。すべての実施例、１−２
０、はいずれもこの同一の共ポリエステルカーボネート
を使用した。

【００６９】１／８インチ厚及び１／４インチ厚のノッ
チ付きアイゾット衝撃強さはＡＳＴＭ Ｄ２５６に従っ
て測定しそしてKg−cm／cmで記録した。ダブルゲートア
イゾット衝撃強さ、配合物の相容性の測定、はＡＳＴＭ
Ｄ２５６に従って測定しそしてKg−cm／cmで記録し
た。

【００７０】共ポリエステルカーボネート及び耐衝撃性
改良剤の量は重量％として記録した。肩数字がない場合
には、破壊機構は完全に延性である。肩数字は延性破壊
の％を表わす。結果を次表に示す。

【００７１】

【表１】 これらのデータは広範囲の耐衝撃性改良剤が１／８イン
チ厚及び１／４インチ厚の試験片の両方において実測耐
衝撃値及び破断時の破壊機構に関して共ポリエステルカ
ーボネートを有効に耐衝撃性にすることを実証してい
る。１／８インチ厚のノッチ付きアイゾット衝撃値デー
タは高い耐衝撃性が極低温においても保持されかつ通常
完全な延性破壊を与えることを実証している。共ポリエ
ステルカーボネート単独の対照試験では−４０℃におい
てはきわめて低い耐衝撃値をもちかつ完全な脆性破壊を
与えることを注目すべきである。１／４インチ厚の試験
片については、対照試験、すなわち共ポリエステルカー
ボネート単独、では室温においてすでに耐衝撃値はきわ
めて低くかつ完全な脆性破壊である。しかるに、耐衝撃
性改良剤を配合した組成物はいずれも室温においてはき
わめて高い耐衝撃値を示しかつ完全な延性破壊である。
これらの数値は実質的により低い温度においても有効に
保持される。ダブルゲート衝撃値はすべての配合物が優
れた相容性をもつことを示している。

【００７２】実施例２１−２２ 追加の重合体を含む組成物を製造した。前記の実施例
で使用したと同一の共ポリエステルカーボネートを使用
してＡＢＳ６重量％、スチレン−アクリロニトリル共重
合体（ＳＡＮ）１４重量％及びＰＥＣ８０重量％からな
る組成物（実施例２１）及びＡＢＳ１２重量％、ＳＡＮ
２８重量％及びＰＥＣ６０重量％からなる組成物（実施
例２２）を製造した。こゝでＡＢＳはアクリロニトリル
１５．５重量％、ブタジエン５０重量％及びスチレン３
５重量％を含む“ブレンディックス”３３３である。ス
チレン−アクリロニトリル共重合体はスチレン７２重量
％及びアクリロニトリル２８重量％からなるＳＡＮ２８
６６である。対照試験として、同じ重量％割合をもつ配
合物を、たゞし塩化メチレン中２５℃で測定して約０．
５０−０．５２dl/gの固有粘度をもつビスフェノール−
Ａポリカーボネートを用いて製造した。この固有粘度は
ＰＥＣの固有粘度にほゞ等しいものである。

【００７３】つぎの性質を測定した。

【００７４】溶融粘度指数（ＭＶＩ）、２６０℃及び５
０Ｎにおける、（cc／分） ビカーＢ、１２０℃における 加熱撓み温度（ＨＤＴ）、１２０℃における 溶融粘度、２８０℃／５分における、（Ｐａ．ｓ） １／８インチ厚、ノッチ付きアイゾット衝撃強さ、ＡＳ
ＴＭ Ｄ２５６による、［Kg−cm／cm、（）内の数字は
延性破壊％］ ダブルゲートアイゾット衝撃強さ、ＡＳＴＭ Ｄ２５６
による、［Kg−cm／cm、（）内の数字は延性破壊％］

【００７５】

【表２】 第 ２ 表 対照試験 実施例 ２１ 80 PC 80 PEC 14 SAN 14 SAN 6 ABS 6 ABS ＭＶＩ（cc／１０分） 16.7 23.1 ２６０℃／５０Ｎ ビカーＢ／１２０（℃） 140 124 ＨＤＴ／１２０（℃） 131 111 ＭＶ（Ｐａ．ｓ）、２８０℃／５分 剪断速度（秒^-1） １１４．８ 595 312 ２２９．６ 530 294 ５７４．０ 375 245 １１４８．３ 263 185 １５００．０ 225 164 ２２９６．５ 170 134 １２５ノッチ付きアイゾット衝撃強さ 室温 69.3(100) 75.4(100) ０℃ −１０℃ 42.8(60) −２０℃ 25.5(0) 59.1(100) −３０℃ 45.9(80) −４０℃ 17.3(0) ダブルゲートアイゾット衝撃強さ 室温 15.3(0) 13.3(0)

【００７６】

【表３】 第 ３ 表 対照試験 実施例 ２２ 60 PC 60 PEC 28 SAN 28 SAN 組 成 12 ABS 12 ABS ＭＶＩ（cc／１０分） 16.6 22.6 ２６０℃／５０Ｎ ビカーＢ／１２０（℃） 128 117 ＨＤＴ／１２０（℃） 123 107 ＭＶ（Ｐａ．ｓ）２８０℃／５分 剪断速度（秒^-1） １１４．８ 581 326 ２２９．６ 472 279 ５７４．０ 308 212 １１４８．３ 210 160 １５００．０ 178 140 ２２９６．５ 134 113 １２５ノッチ付きアイゾット衝撃強さ 室温 59.1(100) 64.2(100) −２０℃ 43.8(100) 35.7(75) −３０℃ 23.4(0) 32.6(60) ダブルゲートアイゾット衝撃強さ 室温 12.7(0) 2.9(0) 上記データは、ＳＡＮを比較的高含量で使用した場合、
本発明の配合物は標準的なポリカーボネートを含有する
配合物と比較して加工性について明確な利点−より高い
溶融粘度指数−を示し、しかもより低いTgから予想さ
れるより低いビカー値及びＨＤＴ値を保持することを実
証している。溶融粘度剪断速度データは溶融粘度データ
を補強するものである。

【００７７】ノッチ付きアイゾット衝撃強さデータは本
発明の組成物の使用によってより低温でより良好な耐衝
撃性及び延性が保持されることを示している。

【００７８】実施例２３ 種々の割合のポリエチレン（ＰＥ）を重量平均分子量
（Ｍ_w ）２７，７００をもつビスフェノールＡポリカー
ボネート（ＰＣ）及び１０モル％のドデカンジオエート
エステル含量をもつＭ_w ２９，８００のビスフェノール
Ａポリカーボネートに配合した。ダブルゲート型成形工
具を用いて形成したプラックについてニットライン強さ
ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従って測定した。結果を次表に示
す。

【００７９】

【表４】 第 ４ 表 ＰＥ含量（重量％） ２．０ ３．５ ５．０ ＰＣ １７８．５ ３８．１ １６．９ ＰＥＣ １８２．９ １２１．４ ７１．８ ニットライン強さによって測定された場合の組成物の相
容性は共ポリエステルカーボネートを用いた場合に実質
的に改良される。

【００８０】不活性充填剤も本発明の共ポリエステルカ
ーボネート組成物中に含有せしめ得る。かゝる不活性充
填剤の例はガラス、炭素、セラミックス、ポリアミド及
びその他の物質を包含する。クレー、雲母等のごとき常
態で活性の充填剤もそれらを不動態化して不活性なもの
とする場合には使用することができる。繊維状物質が好
ましい。ガラス繊維がより好ましい。一般に、曲げモジ
ュラスの改善を達成するには、共ポリエステルカーボネ
ート及び不活性充填剤の合計量に基づいて最低約５重量
％の不活性充填剤を使用すべきである。最高約６０重量
％の不活性充填剤を使用し得る。

【００８１】１０モル％のドデカンジオエートエステル
含量をもつ共ポリエステルカーボネートを製造しそして
これをオーエンス・コーニング（Owens Cornig）社製の
ガラス繊維９重量％と混合した。共ポリエステルカーボ
ネート及び９重量％のガラス繊維の別の混合物にエチレ
ン８２％及びエチルアクリレート１８％からなる共重合
体、ＤＰＤ６１６９、の１．５重量％を添加した。対照
試験用混合物（ＤＰＤ６１６９を含まない）及び耐衝撃
性改良剤を添加した混合物からそれぞれ成形された試験
片について衝撃強さを測定した。結果を次表に示す。

【００８２】

【表５】 第 ５ 表 ＤＰＤ６１６９添加 対照試験 （１．５重量％） １２５ノッチなしアイゾット衝撃強さ （Kg−cm／cm） ７０．２ １４５．８ １２５ノッチ付きアイゾット衝撃強さ （Kg−cm／cm） １１．９ ３０．２ 上記データから明らかに認められるごとく、本発明の不
活性充填剤添加共ポリエステルカーボネートは耐衝撃性
を簡単に改良し得る。

フロントページの続き (72)発明者 マサタカ・モリオカ アメリカ合衆国、インディアナ州、エバン スビレ、サウスレイク・コート、2416番 (72)発明者 サラ・エリザベス・モルガン オランダ、バーゲン・オー・ピー・ズー ム、4611・エム・ゼット、フランシスカス バーグ、53番 (72)発明者 ドゥイット・ジュアン・パッターソン アメリカ合衆国、インディアナ州、エバン スビレ、ウエスト・バーノン・ドライブ、 7303番 (72)発明者 ハーマヌス・バーナダス・サベニジェ オランダ、バーゲン・オー・ピー・ズー ム、4611・エル・ダブリュ、リンデバー ン、39番

Claims (34)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 つぎの成分：（ａ）構造： 【化１】 （式中、Ｒはそれぞれ独立的にハロゲン、一価炭化水素
   基及び一価炭化水素オキシ基から選ばれ；Ｒ¹ はそれぞ
   れ独立的にハロゲン、一価炭化水素基及び一価炭化水素
   オキシ基から選ばれ；Ｗは二価炭化水素基、−Ｓ−、−
   Ｓ−Ｓ−、−Ｏ− いし４の整数であり；ｂは０又は１であり；Ｘは約６な
   いし１８個の炭素原子をもつ脂肪族基であり；ｄは全単
   位ｃ＋ｄの約２ないし３０モル％である）の反復単位を
   含んでなる共ポリエステルカーボネート；及び （ｂ）芳香族ポリカーボネートの耐衝撃性を改善する耐
   衝撃性改良剤を含んでなる耐衝撃性改良剤組成物；の混
   合物を含み、しかも前記耐衝撃性改良剤組成物を前記共
   ポリエステルカーボネートの耐衝撃性を改善する量で存
   在せしめてなる組成物。
2. 【請求項２】 二価フェノール残基が４，４′−二価フ
   ェノールである請求項１記載の組成物。
3. 【請求項３】 耐衝撃性改良剤重合体がアクリレート
   系、オレフィン系、スチレン系、ゴム系、ＥＰＤＭ系及
   びシロキサン系重合体から選ばれる請求項２記載の組成
   物。
4. 【請求項４】 耐衝撃性改良剤が共ポリエステルカーボ
   ネート及び耐衝撃性改良剤の合計量の約２ないし約５０
   重量％の割合で存在する請求項３の記載の組成物。
5. 【請求項５】 耐衝撃性改良剤が約２ないし２０重量％
   の割合で存在する請求項４記載の組成物。
6. 【請求項６】 耐衝撃性改良剤が約４ないし２０重量％
   の割合で存在する請求項５記載の組成物。
7. 【請求項７】 耐衝撃性改良剤がＡＢＳ重合体であり、
   約４ないし４０重量％の割合で存在する請求項４記載の
   組成物。
8. 【請求項８】 耐衝撃性改良剤がＡＢＳ重合体である請
   求項６記載の組成物。
9. 【請求項９】 耐衝撃性改良剤がＭＢＳ重合体である請
   求項６記載の組成物。
10. 【請求項１０】 耐衝撃性改良剤がポリオレフィンであ
    る請求項６記載の組成物。
11. 【請求項１１】 耐衝撃性改良剤がポリアクリレートで
    ある請求項６記載の組成物。
12. 【請求項１２】 耐衝撃性改良剤がＥＰＤＭ系重合体で
    ある請求項６記載の組成物。
13. 【請求項１３】 耐衝撃性改良剤がオレフィン−アクリ
    レート共重合体である請求項６記載の組成物。
14. 【請求項１４】 耐衝撃性改良剤が共ポリシロキサンカ
    ーボネートである請求項６記載の組成物。
15. 【請求項１５】 Ｘが７ないし１０個の炭素原子をもつ
    直鎖飽和アルキレン基である請求項２記載の組成物。
16. 【請求項１６】 ｄが約５ないし２５モル％である請求
    項１５記載の組成物。
17. 【請求項１７】 ｄが約７ないし２０モル％である請求
    項１６記載の組成物。
18. 【請求項１８】 共ポリエステルカーボネートがビスフ
    ェノールＡ共ポリエステルカーボネートである請求項１
    ７記載の組成物。
19. 【請求項１９】 Ｘが７ないし１０個の炭素原子をもつ
    直鎖飽和アルキレン基でありそして共ポリエステルカー
    ボネートがビスフェノールＡ共ポリエステルカーボネー
    トであり、しかもｄが約５ないし約２５であり、それに
    よって５ないし２５モル％のエステル含量をもつ共ポリ
    エステルカーボネートを与えるものである請求項７記載
    の組成物。
20. 【請求項２０】 ｄが約７ないし２０であり、それによ
    って約７ないし２０モル％のエステル含量をもつ共ポリ
    エステルカーボネートを与える請求項１９記載の組成
    物。
21. 【請求項２１】 共ポリエステルカーボネートがビスフ
    ェノールＡ共ポリエステルカーボネートである請求項９
    記載の組成物。
22. 【請求項２２】 共ポリエステルカーボネートがビスフ
    ェノールＡ共ポリエステルカーボネートである請求項１
    ０記載の組成物。
23. 【請求項２３】 共ポリエステルカーボネートがビスフ
    ェノールＡ共ポリエステルカーボネートである請求項１
    １記載の組成物。
24. 【請求項２４】 共ポリエステルカーボネートがビスフ
    ェノールＡ共ポリエステルカーボネートである請求項１
    ２記載の組成物。
25. 【請求項２５】 共ポリエステルカーボネートがビスフ
    ェノールＡ共ポリエステルカーボネートである請求項１
    ３記載の組成物。
26. 【請求項２６】 約１０重量％以下の耐衝撃性改良剤を
    含有する請求項１９記載の組成物。
27. 【請求項２７】 耐衝撃性改良剤がスチレン系重合体で
    ある請求項６記載の組成物。
28. 【請求項２８】 さらに不活性充填剤を含有する請求項
    １記載の組成物。
29. 【請求項２９】 さらに芳香族ポリカーボネートを含有
    する請求項１記載の組成物。
30. 【請求項３０】 さらにスチレン−アクリロニトリル共
    重合体を含有する請求項１記載の組成物。
31. 【請求項３１】 さらにスチレン−アクリロニトリル共
    重合体を含有する請求項３記載の組成物。
32. 【請求項３２】 さらにスチレン−アクリロニトリル共
    重合体を含有する請求項７記載の組成物。
33. 【請求項３３】 さらにスチレン−アクリロニトリル共
    重合体を含有する請求項８記載の組成物。
34. 【請求項３４】 さらにスチレン−アクリロニトリル共
    重合体を含有する請求項９記載の組成物。