JPH0647507B2 - 金属とセラミックスの接合方法 - Google Patents
金属とセラミックスの接合方法Info
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- JPH0647507B2 JPH0647507B2 JP1330264A JP33026489A JPH0647507B2 JP H0647507 B2 JPH0647507 B2 JP H0647507B2 JP 1330264 A JP1330264 A JP 1330264A JP 33026489 A JP33026489 A JP 33026489A JP H0647507 B2 JPH0647507 B2 JP H0647507B2
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は金属とセラミックスの接合方法に関し、その目
的とするところは接合による機械的強度が高く、かつ気
密性に優れた金属とセラミックスの複合材料を得ること
にある。
的とするところは接合による機械的強度が高く、かつ気
密性に優れた金属とセラミックスの複合材料を得ること
にある。
（従来の技術） 金属やセラミックスは極めて使用範囲が広く、多くの利
用分野を有する材料である。そしてこれらの材料はそれ
ぞれの性質を生かした一体の機能材料として使用される
ことが少なくない。たとえば、固体電解質を用いるナト
リウム−硫黄電池やナトリウム−塩化鉄電池などにおい
ても第５図に示すように金属製の蓋や容器(5、6)をセラ
ミックス製のα−アルミナリング(7)に接合することで
絶縁を保つとともに密封を行っている。そして、とくに
これらの電池における接合部は電池の作動時の熱変化や
活物質であるナトリウム(Na+)の移動による体積変化に
耐えて絶縁、密封を維持できるだけの接合強度が必要で
あり、従来よりその接合方法についてはさまざまな提案
がなされている。たとえば(ア)金属とセラミックスとの
間にガラス層を介して熱圧接合する方法（特開平１−１
５３５７６号公報の記載参照）、(イ)無酸素銅層を介し
て熱溶着接合する方法（特開昭６３−２６９４７号公報
の記載参照）、(ウ)金属にCr層を設け、アルミニウムイ
ンサート材を介してセラミックスと熱圧接合する方法
（特開昭６３−５８７７３号公報の記載参照）などであ
る。そして、前記特開昭６３−５８７７３号公報には実
施例としてアルミニウムインサート材としてAl-Si-Mg合
金を用いる点も開示されている。
用分野を有する材料である。そしてこれらの材料はそれ
ぞれの性質を生かした一体の機能材料として使用される
ことが少なくない。たとえば、固体電解質を用いるナト
リウム−硫黄電池やナトリウム−塩化鉄電池などにおい
ても第５図に示すように金属製の蓋や容器(5、6)をセラ
ミックス製のα−アルミナリング(7)に接合することで
絶縁を保つとともに密封を行っている。そして、とくに
これらの電池における接合部は電池の作動時の熱変化や
活物質であるナトリウム(Na+)の移動による体積変化に
耐えて絶縁、密封を維持できるだけの接合強度が必要で
あり、従来よりその接合方法についてはさまざまな提案
がなされている。たとえば(ア)金属とセラミックスとの
間にガラス層を介して熱圧接合する方法（特開平１−１
５３５７６号公報の記載参照）、(イ)無酸素銅層を介し
て熱溶着接合する方法（特開昭６３−２６９４７号公報
の記載参照）、(ウ)金属にCr層を設け、アルミニウムイ
ンサート材を介してセラミックスと熱圧接合する方法
（特開昭６３−５８７７３号公報の記載参照）などであ
る。そして、前記特開昭６３−５８７７３号公報には実
施例としてアルミニウムインサート材としてAl-Si-Mg合
金を用いる点も開示されている。
（発明が解決しようとする課題） ところが前記(ア)、(イ)、(ウ)の方法では金属とセラミック
スとの接合に用いる材料や接合時の温度、圧力などの条
件が充分に検討されておらず、したがって金属とセラミ
ックスとの複合材料の機械的強度、気密性の向上という
目的が充分に達成されているとはいえないのが現状であ
る。
スとの接合に用いる材料や接合時の温度、圧力などの条
件が充分に検討されておらず、したがって金属とセラミ
ックスとの複合材料の機械的強度、気密性の向上という
目的が充分に達成されているとはいえないのが現状であ
る。
（課題を解決するための手段） 本発明は上記の点に鑑み、金属とセラミックスとが接合
された複合材料の接合強度を高め、かつ、腐食や温度サ
イクルなどの苛酷な条件においても気密不良が発生する
ことのない耐久性に優れた複合材料を提供することを目
的としてなされた方法で、金属とセラミックスとの間に
Al-Si系合金からなるろう材を介し、該ろう材を完全に
溶融した後、降温しながら加圧して金属とセラミックス
を接合する方法において、接合界面にSi成分の濃度の高
い液相が多く存在する温度範囲で前記液相が排出される
程度の低圧力で予備加圧を行い、続いて高圧力で本加圧
を行うことを特徴とする接合方法である。
された複合材料の接合強度を高め、かつ、腐食や温度サ
イクルなどの苛酷な条件においても気密不良が発生する
ことのない耐久性に優れた複合材料を提供することを目
的としてなされた方法で、金属とセラミックスとの間に
Al-Si系合金からなるろう材を介し、該ろう材を完全に
溶融した後、降温しながら加圧して金属とセラミックス
を接合する方法において、接合界面にSi成分の濃度の高
い液相が多く存在する温度範囲で前記液相が排出される
程度の低圧力で予備加圧を行い、続いて高圧力で本加圧
を行うことを特徴とする接合方法である。
（実施例） 以下、本発明の実施例を図により説明する。
第１図及び第２図は金属(1)及びセラミックス(2)の接合
前の図で、図中の符号(3)はAl-Si系合金、たとえばAl-S
i-Mg合金からなるろう材、符号(4)はアルミニウムであ
る。
前の図で、図中の符号(3)はAl-Si系合金、たとえばAl-S
i-Mg合金からなるろう材、符号(4)はアルミニウムであ
る。
第３図は接合過程における温度と圧力との関係を示す図
である。
である。
本実施例では金属(1)としてアルミニウム又はアルミニ
ウム合金を、セラミックス(2)としてα−アルミナを用
い、第１図に示すようにろう材(3)を介して、あるいは
第２図に示すように中間層としてアルミニウム層(4)を
挿入したろう材(3)を介して熱圧接合を行った。そし
て、接合時における条件は第３図に示すようにまず、ろ
う材(3)であるAl-Si-Mg合金（融点約560〜590℃）が完
全に溶融する600℃付近にまで昇温、その後放冷あるい
は徐冷し、その降温過程の560〜550℃で0.3〜5.0Kg/mm2
程度の圧力で予備加圧を行う。この時点で接合界面は液
相と固相の混じった半溶融状態となっている。次いで55
0〜520℃で1.0〜15.0Kg/mm2の圧力で本加圧を行い、こ
れによりアルミニウム又はアルミニウム合金とα−アル
ミナとの接合が完全に行われた。
ウム合金を、セラミックス(2)としてα−アルミナを用
い、第１図に示すようにろう材(3)を介して、あるいは
第２図に示すように中間層としてアルミニウム層(4)を
挿入したろう材(3)を介して熱圧接合を行った。そし
て、接合時における条件は第３図に示すようにまず、ろ
う材(3)であるAl-Si-Mg合金（融点約560〜590℃）が完
全に溶融する600℃付近にまで昇温、その後放冷あるい
は徐冷し、その降温過程の560〜550℃で0.3〜5.0Kg/mm2
程度の圧力で予備加圧を行う。この時点で接合界面は液
相と固相の混じった半溶融状態となっている。次いで55
0〜520℃で1.0〜15.0Kg/mm2の圧力で本加圧を行い、こ
れによりアルミニウム又はアルミニウム合金とα−アル
ミナとの接合が完全に行われた。
なお、第２図に示すようにアルミニウム層(4)をろう材
(3)の中間層として挿入しておくとアルミニウム層(4)は
芯体として機能し、かつ、ろう材とアルミニウムとの間
に界面反応が起こるので接合強度はさらに強固となり、
機械的強度が高まる。
(3)の中間層として挿入しておくとアルミニウム層(4)は
芯体として機能し、かつ、ろう材とアルミニウムとの間
に界面反応が起こるので接合強度はさらに強固となり、
機械的強度が高まる。
（作用及び効果） 次に、本発明の接合方法による作用及び効果を各温度に
おける接合界面の状態を示した第４Ａ、４Ｂ、４Ｃ図に
より説明する。
おける接合界面の状態を示した第４Ａ、４Ｂ、４Ｃ図に
より説明する。
まず、第４Ａ図は600℃付近に昇温した際の界面の状態
を示す図で、この時点ではAl-Si-Mg合金のろう材(3)は
完全に溶融しており、アルミニウムやアルミニウム合金
などの金属(1)、α−アルミナなどのセラミックス(2)、
及びろう材の中間層として挿入されているアルミニウム
層(4)の表面をぬらしている。とくにろう材(3)のSi成分
の界面反応によりこのぬれは促進される。
を示す図で、この時点ではAl-Si-Mg合金のろう材(3)は
完全に溶融しており、アルミニウムやアルミニウム合金
などの金属(1)、α−アルミナなどのセラミックス(2)、
及びろう材の中間層として挿入されているアルミニウム
層(4)の表面をぬらしている。とくにろう材(3)のSi成分
の界面反応によりこのぬれは促進される。
次に、第４Ｂ図は560℃付近に降温した際の界面の状態
を示し、α相としてSi成分含有量の少ない初晶がSi成分
の濃度の高い液相中に混在する固液共存状態となってい
る。ここでSi成分濃度の高い液相はSi成分が液体Alに連
続的に溶解されて形成された相で、界面においてこの相
が多い状態で接合を行うと接合界面に共晶Siが晶出する
ため、その部分でクラックが生じやすく、又、Naにもお
かされやすくなる。そこで本発明では界面がこの状態の
段階で低圧力による予備加圧を行い、Si成分濃度の高い
液相をほとんど排出をしている。なお、急激に高い圧力
を加えると液相はほとんど、さらに液相と同時に初晶の
α相もかなり排出されてしまうため好ましくない。
を示し、α相としてSi成分含有量の少ない初晶がSi成分
の濃度の高い液相中に混在する固液共存状態となってい
る。ここでSi成分濃度の高い液相はSi成分が液体Alに連
続的に溶解されて形成された相で、界面においてこの相
が多い状態で接合を行うと接合界面に共晶Siが晶出する
ため、その部分でクラックが生じやすく、又、Naにもお
かされやすくなる。そこで本発明では界面がこの状態の
段階で低圧力による予備加圧を行い、Si成分濃度の高い
液相をほとんど排出をしている。なお、急激に高い圧力
を加えると液相はほとんど、さらに液相と同時に初晶の
α相もかなり排出されてしまうため好ましくない。
第４Ｃ図は予備加圧によりSi成分濃度の高い液相の排出
を行って約550℃まで降温した際の界面の状態を示して
いる。本発明ではこの時点で高圧力による本加圧を行う
ことで、わずかに残っていたSi成分濃度の高い液相も排
出されることなく初晶のα相の間に存在しており、強固
な接合が行われる。なお、加圧ろう付接合において、加
える圧力は接合強度及び気密性に与える影響が大きいの
で、ここでは充分な圧力を加える必要があり、予備加圧
をした程度の圧力で本加圧を行えば耐久性に劣るばかり
か、接合強度、気密性が不足したり、接合がうまくいか
ない場合も起こりうる。
を行って約550℃まで降温した際の界面の状態を示して
いる。本発明ではこの時点で高圧力による本加圧を行う
ことで、わずかに残っていたSi成分濃度の高い液相も排
出されることなく初晶のα相の間に存在しており、強固
な接合が行われる。なお、加圧ろう付接合において、加
える圧力は接合強度及び気密性に与える影響が大きいの
で、ここでは充分な圧力を加える必要があり、予備加圧
をした程度の圧力で本加圧を行えば耐久性に劣るばかり
か、接合強度、気密性が不足したり、接合がうまくいか
ない場合も起こりうる。
ここで第２図に示すようにろう材(3)の間にアルミニウ
ム層(4)を介在させたものにおいては高温で柔軟になっ
たアルミニウム層(4)の表面で初晶がトラップされるの
で、予備加圧時では初晶が排出されることなく、かつ、
本加圧時ではわずかに残っていたSi成分濃度の高い液相
の排出も初晶の固相間にとじ込められて抑えられるので
接合強度はさらに高まるものと考えられる。
ム層(4)を介在させたものにおいては高温で柔軟になっ
たアルミニウム層(4)の表面で初晶がトラップされるの
で、予備加圧時では初晶が排出されることなく、かつ、
本加圧時ではわずかに残っていたSi成分濃度の高い液相
の排出も初晶の固相間にとじ込められて抑えられるので
接合強度はさらに高まるものと考えられる。
このように本発明の接合方法、即ちAl-Si系合金からな
るろう材を用い、温度、圧力などの処理条件を特定した
接合方法によると接合強度が高く、気密性に優れた金属
−セラミックスの複合材料が得られる。
るろう材を用い、温度、圧力などの処理条件を特定した
接合方法によると接合強度が高く、気密性に優れた金属
−セラミックスの複合材料が得られる。
そして、この金属−セラミックスの接合方法をナトリウ
ム−硫黄電池やナトリウム−塩化鉄電池など従来より知
られている固体電解質電池（第５図参照）の金属製の蓋
や容器（第５図における符号(5)及び(6)）とα−アルミ
ナリング（同図における符号(7)）の接合部に適用すれ
ば、作動時の熱変化や活物質であるナトリウムイオンの
移動に耐えて、絶縁、密封を維持できる接合部を提供す
ることができる。この点について、以下詳述する。
ム−硫黄電池やナトリウム−塩化鉄電池など従来より知
られている固体電解質電池（第５図参照）の金属製の蓋
や容器（第５図における符号(5)及び(6)）とα−アルミ
ナリング（同図における符号(7)）の接合部に適用すれ
ば、作動時の熱変化や活物質であるナトリウムイオンの
移動に耐えて、絶縁、密封を維持できる接合部を提供す
ることができる。この点について、以下詳述する。
ナトリウム−硫黄電池など、ナトリウムを溶融させて作
動する電池においては、Al-Si系合金によるろう付接合
の界面にSi成分の割合が高い共晶Siが多く存在すると、
長時間の使用や作動時の温度サイクルにより共晶Siにそ
ってナトリウムイオンのリークが発生しやすい。この現
象は界面に析出している共晶Siが塊状、あるいは針状を
しているため、とくに温度サイクルや、活物質の移動に
よる体積変化により共晶Siの尖った先端部に応力（ひず
み）が集中しやすく、それによりクラックが発生、波及
するとナトリウムイオンの侵入、リークが起こるものと
想定される。
動する電池においては、Al-Si系合金によるろう付接合
の界面にSi成分の割合が高い共晶Siが多く存在すると、
長時間の使用や作動時の温度サイクルにより共晶Siにそ
ってナトリウムイオンのリークが発生しやすい。この現
象は界面に析出している共晶Siが塊状、あるいは針状を
しているため、とくに温度サイクルや、活物質の移動に
よる体積変化により共晶Siの尖った先端部に応力（ひず
み）が集中しやすく、それによりクラックが発生、波及
するとナトリウムイオンの侵入、リークが起こるものと
想定される。
一方、本発明の接合方法によれば、Si成分の高い液相を
排出してから本加圧により接合を行っているので、接合
界面には共晶Siがほとんどなく、ナトリウムイオンのリ
ークが発生しにくい。したがって、このタイプの電池の
金属−セラミックス接合部に本発明の接合方法を適用す
ることはとくに効果的である。
排出してから本加圧により接合を行っているので、接合
界面には共晶Siがほとんどなく、ナトリウムイオンのリ
ークが発生しにくい。したがって、このタイプの電池の
金属−セラミックス接合部に本発明の接合方法を適用す
ることはとくに効果的である。
第６Ａ図は、第２図に示すろう材(3)及びアルミニウム
層(4)を用いて本発明の二段加圧を行う方法により接合
した金属−セラミックス複合材料と従来の方法、即ち一
段加圧（560〜500℃に降温しながら1.0Kg/mm2で加圧）
を行う方法により接合した金属−セラミックス複合材料
の接合強度を評価すべく450℃におけるナトリウムの浸
透速度を比較する試験を行い、その結果を示したグラフ
であり、横軸は時間(H)、縦軸は第６Ｂ図に示すように
金属とセラミックスとの接合部の一端にナトリウムを浸
漬してナトリウムが浸透した距離のうち最大距離をＢ
に、接合部の両端間の距離をＡにした場合、関係式Ｂ／
Ａ×100(%)で表される浸透割合である。このグラフよ
り、本発明の接合方法により得られる複合材料にはナト
リウムが浸透しにくく強固な接合が行われていることが
わかる。
層(4)を用いて本発明の二段加圧を行う方法により接合
した金属−セラミックス複合材料と従来の方法、即ち一
段加圧（560〜500℃に降温しながら1.0Kg/mm2で加圧）
を行う方法により接合した金属−セラミックス複合材料
の接合強度を評価すべく450℃におけるナトリウムの浸
透速度を比較する試験を行い、その結果を示したグラフ
であり、横軸は時間(H)、縦軸は第６Ｂ図に示すように
金属とセラミックスとの接合部の一端にナトリウムを浸
漬してナトリウムが浸透した距離のうち最大距離をＢ
に、接合部の両端間の距離をＡにした場合、関係式Ｂ／
Ａ×100(%)で表される浸透割合である。このグラフよ
り、本発明の接合方法により得られる複合材料にはナト
リウムが浸透しにくく強固な接合が行われていることが
わかる。
以上に説明したとおり、本発明のものは従来の問題点を
一掃した金属とセラミックスの接合方法として、産業の
発展に寄与するところは極めて大きいものである。
一掃した金属とセラミックスの接合方法として、産業の
発展に寄与するところは極めて大きいものである。
第１図及び第２図は本発明の実施例を説明する接合前の
図、第３図は本発明の接合過程における温度と圧力との
関係を示す図、第４図は本発明の接合過程における接合
界面の状態を示す図、第５図は本発明の接合方法の用途
を説明する図、第６Ａ図は本発明の方法と従来の方法に
よる接合強度を比較評価するグラフ、第６Ｂ図は第６Ａ
図の浸透割合（％）を説明する図である。 (1)：金属、(2)：セラミックス、(3)：ろう材、(4)：ア
ルミニウム層。
図、第３図は本発明の接合過程における温度と圧力との
関係を示す図、第４図は本発明の接合過程における接合
界面の状態を示す図、第５図は本発明の接合方法の用途
を説明する図、第６Ａ図は本発明の方法と従来の方法に
よる接合強度を比較評価するグラフ、第６Ｂ図は第６Ａ
図の浸透割合（％）を説明する図である。 (1)：金属、(2)：セラミックス、(3)：ろう材、(4)：ア
ルミニウム層。
Claims (2)
- 【請求項１】金属(1)とセラミックス(2)との間にAl-Si
系合金からなるろう材(3)を介し、該ろう材(3)を完全に
溶融した後、降温しながら加圧して金属とセラミックス
を接合する方法において、接合界面にSi成分の濃度の高
い液相が多く存在する温度範囲で前記液相が排出される
程度の低圧力で予備加圧を行い、続いて高圧力で本加圧
を行うことを特徴とする金属とセラミックスの接合方
法。 - 【請求項２】金属(1)とセラミックス(2)との間にアルミ
ニウム層(4)と該アルミニウム層(4)をはさむAl-Si系合
金からなるろう材(3)とを介する請求項１記載の金属と
セラミックスの接合方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1330264A JPH0647507B2 (ja) | 1989-12-20 | 1989-12-20 | 金属とセラミックスの接合方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1330264A JPH0647507B2 (ja) | 1989-12-20 | 1989-12-20 | 金属とセラミックスの接合方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03193676A JPH03193676A (ja) | 1991-08-23 |
| JPH0647507B2 true JPH0647507B2 (ja) | 1994-06-22 |
Family
ID=18230700
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1330264A Expired - Fee Related JPH0647507B2 (ja) | 1989-12-20 | 1989-12-20 | 金属とセラミックスの接合方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0647507B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114315403B (zh) * | 2021-12-22 | 2023-02-24 | 北京科技大学 | 一种C/C及C/SiC复合材料与金属的植丝增强钎焊连接方法 |
-
1989
- 1989-12-20 JP JP1330264A patent/JPH0647507B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03193676A (ja) | 1991-08-23 |
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