JPH06309927A - 誘電体磁器組成物 - Google Patents

誘電体磁器組成物

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JPH06309927A
JPH06309927A JP5097637A JP9763793A JPH06309927A JP H06309927 A JPH06309927 A JP H06309927A JP 5097637 A JP5097637 A JP 5097637A JP 9763793 A JP9763793 A JP 9763793A JP H06309927 A JPH06309927 A JP H06309927A
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JP
Japan
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ceramic composition
dielectric
dielectric ceramic
oxide powder
powder
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Pending
Application number
JP5097637A
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English (en)
Inventor
Keiichi Furuta
圭一 古田
Koichi Kawamura
浩一 河村
Tsunao Matsuura
綱男 松浦
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Ube Corp
Original Assignee
Ube Industries Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 誘電率が大きく、かつ無負荷Qが大きく、
しかも共振周波数の温度変化が小さい誘電体磁器組成物
を提供するものである。 【構成】 組成式、(Ba1-x Pbx )(Nd1-y-z
Smy Biz 2+ATi4+B 12+3A/2+2B(式中、0.
01≦x≦0.4、0≦y≦0.8、0.1≦z≦0.
4、−0.5≦A≦+0.5、−0.5≦B≦+0.
5、ただし0.1≦y+z≦1)で表される酸化物に、
Naおよび/またはKを酸化物換算で1.70重量%以
下含有させることを特徴とする誘電体磁器組成物。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、誘電体共振器等の材料
として好適な誘電体磁器組成物に関する。本発明の誘電
体磁器組成物は、誘電体共振器材料の他に、例えばマイ
クロ波IC用誘電体基板、誘電体調整棒などにも適用さ
れる。
【0002】
【従来技術およびその問題点】近年、マイクロ波回路の
集積化に伴い、小型で高性能の誘電体共振器が求められ
ている。このような誘電体共振器に使用される誘電体磁
器組成物には、比誘電率εr が大きいこと、また共振周
波数の温度係数τf の安定度および共振周波数の温度特
性の直線性が優れ、無負荷Qが大きいことなどが要求さ
れている。このような誘電体磁器組成物として従来Ti
2 、MgO−CaO−TiO2などを主成分とするも
のが知られているが、前者は温度係数が大きく、後者は
比誘電率が小さいという問題点がある。
【0003】この改良系としてBaO−TiO2 −Nd
2 3 系の誘電体磁器組成物についての提案〔Ber.Dt.K
eram.Ges.55(1978)Nr.7 ;特開昭60−35406号公
報等〕、あるいは、BaO−TiO2 −Nd2 3 −B
2 3 系(特開昭62−72558号公報)について
の提案がなされているが、さらに小型の誘電体共振器が
求められ、そのためさらに誘電率の大きい材料の開発が
望まれている。
【0004】
【発明の目的】本発明の目的は、マイクロ波誘電体共振
器材料としてさらに優れた特性を有する誘電体磁器組成
物、特に高誘電率で、無負荷Qが大きく、共振周波数の
温度変化の小さい誘電体磁器組成物を提供することにあ
る。
【0005】
【問題点を解決するための手段】本発明は、組成式、
(Ba1-x Pbx )(Nd1-y-z Smy Biz 2+A
4+B 12+3A/2+2B(式中、0.01≦x≦0.4、0
≦y≦0.8、0.1≦z≦0.4、−0.5≦A≦+
0.5、−0.5≦B≦+0.5、ただし0.1≦y+
z≦1)で表される酸化物に、Naおよび/またはKを
酸化物換算で1.70重量%以下含有させることを特徴
とする誘電体磁器組成物に関する。
【0006】本発明によれば、BaNd2 Ti4 12
造においてBaの一部をPbで置換することによって、
誘電率を大きく、共振周波数の温度係数を小さくするこ
とができる。置換量が多くなりすぎると、Q値が低下す
るので置換量xは上記の範囲に設定される。
【0007】また、Ndの一部または全部をSmで置換
することによって大きな誘電率を保持しながら、共振周
波数の温度変化を小さくできる。さらにNdの一部をB
iで置換することによってさらに誘電率を大きくでき、
共振周波数の温度変化を小さくできるが、Ndの置換量
が多くなるとQ値が低下するので置換量zは上記の範囲
に設定される。
【0008】さらに、組成式、(Ba1-x Pbx )(N
1-y-z Smy Biz 2+A Ti4+ B 12+3A/2+2Bにお
いて、−0.5≦A≦+0.5、−0.5≦B≦+0.
5の範囲からはずれると、BaNd2 Ti4 12基本構
造以外の異相を形成しやすくなり、誘電率、共振周波数
の温度係数、Q値のいずれか一つ、あるいは二つ以上の
特性が低下する。またこの範囲からはずれるとPbやB
iなどが焼成時に離脱しやすくなり、また、その離脱量
も安定せず電気的特性のばらつきを生じやすくなり好ま
しくない。なお、A=0、B=0のとき、すなわちBa
Nd2 Ti4 12構造において良好な特性が得られる。
【0009】さらにまた、組成式、(Ba1-x Pbx
(Nd1-y-z Smy Biz 2+A Ti4+B 12+3A/2+2B
で表される酸化物に、Naおよび/またはKを酸化物換
算(Na2 OまたはK2 O)で1.70重量%以下含有
させることにより比誘電率ε r を変化させることなくQ
値を向上させることができる。過度に含有させると比誘
電率、共振周波数の温度係数、Q値のいずれか一つ、あ
るいは二つ以上の特性が低下する。
【0010】本発明による誘電体磁器組成物は、バリウ
ム、鉛、ネオジム、サマリウム、ビスマスおよびチタン
の炭酸塩、酸化物などの仮焼・焼成により酸化物となる
ような出発原料を混合して仮焼した後、成形、焼成して
焼結させる方法で製造することができる。またNaおよ
びKはその酸化物、硝酸塩または炭酸塩等が用いられ
る。
【0011】まず、炭酸バリウム、酸化鉛、酸化ネオジ
ム、酸化サマリウム、酸化ビスマスおよび酸化チタンを
各所定量ずつ水、アルコール等の溶媒と共に湿式混合す
る。続いて、水、アルコール等を除去した後、粉砕し、
酸素含有ガス雰囲気(例えば空気雰囲気)下に900〜
1100℃で約1〜5時間程度仮焼する。これによって
形成された仮焼物に所定量のNaまたはKの酸化物、炭
酸塩を添加して湿式あるいは乾式で粉砕した後、ポリビ
ニルアルコールの如き有機バインダを加え、乾燥後、加
圧成形(圧力100〜1000kg/cm2 程度)す
る。成形方法としては、一軸加圧成形の他、HIP、ド
クター成形、鋳込み成形などでもよい。得られた成形体
を空気の如き酸素含有ガス雰囲気下に1200〜140
0℃で焼成すれば、上記誘電体磁器組成物が得られる。
【0012】こうして得られた誘電体磁器組成物は、そ
のまま又は必要に応じて適当な形状およびサイズに加工
することにより、誘電体共振器、マイクロ波IC用誘電
体基板、誘電体調整棒などの材料として利用することが
でき、特にMHz〜GHz帯で使用される場合に優れた
効果が奏される。
【0013】
【実施例】以下に実施例および比較例を示し、本発明を
更に具体的に説明する。 実施例1 炭酸バリウム粉末(BaCO3 )0.090モル、酸化
鉛粉末(PbO)0.010モル、酸化ネオジム粉末
(Nd2 3 )0.081モル、酸化ビスマス粉末(B
2 3 )0.019モル、および酸化チタン粉末(T
iO2 )0.400モルをエタノールと共にボールミル
に入れ、12時間湿式混合した。溶媒のエタノールを蒸
発させ、らい潰機で1時間粉砕した。粉砕物は空気雰囲
気下に1000℃で仮焼した後、炭酸ナトリウム粉末
(Na2 CO3 )を0.2重量%添加しエタノールと共
に再度ボールミルに入れ、12時間湿式混合した後、溶
媒のエタノールを蒸発させ、再びらい潰機で1時間粉砕
した。この粉砕物に適量のポリビニルアルコール溶液を
加えて乾燥後、直径9mm、厚さ4mmのペレットに成形
し、空気雰囲気下に1350℃で2時間焼成、焼結して
本実施例の誘電体磁器組成物を得た。こうして得られた
磁器組成物を直径約7mm、厚さ約2mmのペレットに加工
した後、誘電共振法によって測定し、共振周波数(4〜
5GHz)における無負荷Qおよび比誘電率εr を求め
た。また、共振周波数の温度依存性については、0℃か
ら50℃の範囲で測定し、温度係数τf を求めた。その
結果を表1および表2に示す。
【0014】実施例2〜20 炭酸バリウム粉末(BaCO3 )、酸化鉛粉末(Pb
O)、酸化ネオジム粉末(Nd2 3 )、酸化サマリウ
ム粉末(Sm2 3 )、酸化ビスマス粉末(Bi
2 3 )、および酸化チタン粉末(TiO2 )原料の仕
込比、炭酸ナトリウム粉末(Na2 CO3 )の添加量、
および焼成温度を1270〜1390℃にかえた他は、
実施例1と同様にして誘電体磁器組成物を製造し、特性
を測定した。その結果を表1および表2に示す。
【0015】比較例1 炭酸バリウム粉末(BaCO3 )、酸化鉛粉末(Pb
O)、酸化ネオジム粉末(Nd2 3 )、酸化ビスマス
粉末(Bi2 3 )、および酸化チタン粉末(Ti
2 )を表1に示すようなモル比になるようにし、炭酸
ナトリウム粉末(Na 2 CO3 )を無添加で、焼成温度
を1350℃にかえた他は実施例1と同様にして誘電体
磁器組成物を製造し、物性を測定した。その結果を表1
および表2に示す。
【0016】比較例2〜7 炭酸バリウム粉末(BaCO3 )、酸化鉛粉末(Pb
O)、酸化ネオジム粉末(Nd2 3 )、酸化サマリウ
ム粉末(Sm2 3 )、酸化ビスマス粉末(Bi
2 3 )、および酸化チタン粉末(TiO2 )の原料仕
込比、炭酸ナトリウム粉末(Na2 CO3 )の添加量、
および焼成温度を1270〜1390℃にかえた他は実
施例1と同様にして誘電体磁器組成物を製造し、物性を
測定した。その結果を表1〜表4に示す。
【0017】
【表1】
【0018】
【表2】
【0019】
【表3】
【0020】
【表4】
【0021】実施例21 炭酸バリウム粉末(BaCO3 )0.090モル、酸化
鉛粉末(PbO)0.010モル、酸化ネオジム粉末
(Nd2 3 )0.081モル、酸化ビスマス粉末(B
2 3 )0.019モル、および酸化チタン粉末(T
iO2 )0.400モルをエタノールと共にボールミル
に入れ、12時間湿式混合した。溶媒のエタノールを蒸
発させ、らい潰機で1時間粉砕した。粉砕物は空気雰囲
気下に1000℃で仮焼した後、炭酸カリウム粉末(K
2 CO3 )を0.2重量%添加しエタノールと共に再度
ボールミルに入れ、12時間湿式混合した後、溶媒のエ
タノールを蒸発させ、再びらい潰機で1時間粉砕した。
この粉砕物に適量のポリビニルアルコール溶液を加えて
乾燥後、直径9mm、厚さ4mmのペレットに成形し、空気
雰囲気下に1350℃で2時間焼成、焼結して本実施例
の誘電体磁器組成物を得た。こうして得られた磁器組成
物を直径約7mm、厚さ約2mmのペレットに加工した後、
誘電共振法によって測定し、共振周波数(4〜5GH
z)における無負荷Qおよび比誘電率εr を求めた。ま
た、共振周波数の温度依存性については、0℃から50
℃の範囲で測定し、温度係数τf を求めた。その結果を
表5および表6に示す。
【0022】実施例22〜40 炭酸バリウム粉末(BaCO3 )、酸化鉛粉末(Pb
O)、酸化ネオジム粉末(Nd2 3 )、酸化サマリウ
ム粉末(Sm2 3 )、酸化ビスマス粉末(Bi
2 3 )、および酸化チタン粉末(TiO2 )原料の仕
込比、炭酸カリウム粉末(K2 CO3 )の添加量、およ
び焼成温度を1270〜1390℃にかえた他は、実施
例1と同様にして誘電体磁器組成物を製造し、特性を測
定した。その結果を表5〜表8に示す。
【0023】比較例8〜13 炭酸バリウム粉末(BaCO3 )、酸化鉛粉末(Pb
O)、酸化ネオジム粉末(Nd2 3 )、酸化サマリウ
ム粉末(Sm2 3 )、酸化ビスマス粉末(Bi
2 3 )、および酸化チタン粉末(TiO2 )の原料仕
込比、炭酸カリウム粉末(K2 CO3 )の添加量、およ
び焼成温度を1270〜1390℃にかえた他は実施例
1と同様にして誘電体磁器組成物を製造し、物性を測定
した。その結果を表5〜表8に示す。
【0024】
【表5】
【0025】
【表6】
【0026】
【表7】
【0027】
【表8】
【0028】
【発明の効果】本発明の誘電体磁器組成物は、特に高誘
電率で、無負荷Qが大きく、共振周波数の温度変化が小
さく、誘電体共振器材料、特にMHzからGHz帯で使
用される共振器材料として好適である。また、本発明の
誘電体磁器組成物は、誘電体共振器材料の他に、例えば
マイクロ波IC用誘電体基板、誘電体調整棒等にも適用
できる。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 組成式、(Ba1-x Pbx )(Nd
    1-y-z Smy Biz 2+A Ti4+B 12+3A/2+2B(式
    中、0.01≦x≦0.4、0≦y≦0.8、0.1≦
    z≦0.4、−0.5≦A≦+0.5、−0.5≦B≦
    +0.5、ただし0.1≦y+z≦1)で表される酸化
    物に、Naおよび/またはKを酸化物換算で1.70重
    量%以下含有させることを特徴とする誘電体磁器組成
    物。
JP5097637A 1993-04-23 1993-04-23 誘電体磁器組成物 Pending JPH06309927A (ja)

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