JPH06200744A - 排気ガス転化システムおよび方法 - Google Patents

排気ガス転化システムおよび方法

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JPH06200744A
JPH06200744A JP5261990A JP26199093A JPH06200744A JP H06200744 A JPH06200744 A JP H06200744A JP 5261990 A JP5261990 A JP 5261990A JP 26199093 A JP26199093 A JP 26199093A JP H06200744 A JPH06200744 A JP H06200744A
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hydrocarbons
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モリス ラックマン アーウィン
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 排気ガス添加システムにおいて、水に抑制さ
れることなく炭化水素、特に低分子量アルケンを吸着す
る。 【構成】 排気ガス転化システム40において、主要触媒
46の上流に、エンジン44に十分近接して位置するように
ゼオライト42を提供する。ゼオライトの温度は、エンジ
ン44の始動後から約100 秒以内の期間内に少なくとも約
100 ℃に達する。排気ガスとゼオライトを接触せしめ
て、前記期間中に炭化水素の吸着が行なわれる。ゼオラ
イトは、約250 以下から１までのＡｌ2 Ｏ3 に対するＳ
ｉＯ2 のモル比、および直径で約3.8 から約6.0 オング
ストロームの孔開口部を有する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ゼオライトが排気ガス
生成源に近接して位置した排気ガス転化システムにおけ
る改良に関する。ゼオライトは、少なくとも約100 ℃の
温度で炭化水素、特に低分子量アルケンを、室温と比較
して急速に吸着する能力に基づいて選択する。
【０００２】
【従来の技術】内燃機関は、エンジンが冷えている始動
時には大量の未燃焼炭化水素を放出する。実際に、放出
される炭化水素の総量の実質的な画分は、豊富な燃料混
合物中の未燃焼炭化水素のために最初の数分間に生じる
ことが分かっている。
【０００３】エンジンの始動直後では、温度は、従来の
触媒の存在下における無害な生成物への転化にとって十
分には高くないので、始動後の炭化水素の放出が特に問
題となっている。触媒転化器システムに用いられる触媒
は一般的に周囲温度では効果的ではなく、触媒が活性化
されるには、しばしば300 −400 ℃の範囲の高温に達し
なければならない。
【０００４】低分子量アルケン（オレフィン）には、大
気中でオゾンを形成する性質があり、吸着により捕捉す
ることが最も困難であるので、このアルケンは非常にわ
ずらわしいものである。この理由のために、排気物質基
準は、オゾン形成炭化水素に関してより厳重となってき
ている。
【０００５】炭化水素を吸着するゼオライトを使用する
ことの主な関心は、炭化水素吸着の際の水蒸気による抑
制または阻害の影響である。抑制の影響は、低分子量炭
化水素、特にアルケンについてより著しい。水蒸気は、
炭化水素の燃焼により自動車の排気ガス中に存在する。
【０００６】冷たい始動時の排気物質を低減する１つの
アプローチは、一時的に炭化水素をゼオライト上に吸着
せしめることである。これらの方法は、「バイパス」様
式の排気流中にゼオライトの吸着体を使用することを含
む。すなわち、このゼオライト吸着体は、脱離温度（約
150 ℃）に達する前には、冷たい始動時の排気物質に露
出されている。一度主要転化器が有効作動温度（約300
−400 ℃）に達すると、バルブのシステムが、吸着体を
迂回して主要転換器に直接排気物質を送り込む。
【０００７】米国特許第4,985,210 号および第5,125,23
1 号は、バイパス様式の炭化水素吸着体と３方または主
要転化器を用いた排気ガス生成システムに関する。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】従来技術の現段階で
は、低分子量アルケンの吸着は、いまだに問題である。
【０００９】そこで、本発明の目的は、炭化水素、特に
低分子量アルケンを水の抑制の影響なくして吸着できる
排気ガス転化システムを提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明の１面により、排
気ガス生成装置からの排気ガスを無害な生成物に転化す
るシステムであって、ＮＯｘ、ＣＯ、および炭化水素を
無害な生成物に転化する主要触媒からなるシステムに改
良を施す。この改良では、主要触媒の上流で、装置に近
接して位置したゼオライトを設け、装置の始動後から約
100 秒以内の期間内でこのゼオライトの温度が少なくと
も約100 ℃に達して、その期間中に炭化水素の吸着が行
なわれるようにする。このゼオライトは、約250 以下か
ら１までのＡｌ2 Ｏ3 に対するＳｉＯ2 のモル比と、約
3.8 から約6.0 オングストロームの孔開口部を有する。
【００１１】本発明の別の面により、排気ガス生成装置
からの排気ガスを無害な生成物に転化する方法であっ
て、ＮＯｘ、ＣＯ、および炭化水素を無害な生成物に転
化する主要触媒からなる触媒システムに排気ガスを接触
せしめることからなる方法に改良を施す。この改良で
は、主要触媒と接触せしめる前に、上述したゼオライト
と排気ガスを接触せしめる。
【００１２】本発明は、排気ガス生成装置からの排気ガ
スを無害な生成物に転化する方法とシステムにおける改
良を提供する。排気ガスは、炭化水素の燃焼の結果とし
て生じる。典型的な排気ガス生成装置は内燃機関であ
り、本発明は特に自動車排気ガス転化に適している。そ
の改良では、ゼオライトの温度が、装置の始動後から非
常に短期間で少なくとも約100 ℃に達するように、排気
ガス生成装置に十分に近接して配された炭化水素吸着ゼ
オライトを使用している。この期間は、通常装置の始動
後から約100 秒以下、より好ましくは約60秒以下、最も
好ましくは約10秒以下である。本発明の改良により得ら
れる利点の１つは、上記のように指定した温度で、水蒸
気が、低温、特に室温で生じるように、炭化水素、特に
低分子量アルケンの吸着を阻害しないことである。上述
した温度では、吸着の種類は主に化学吸着である。化学
吸着は、物理力に対するものとしての化学力による吸着
である。本発明において、炭化水素は、主要触媒が、約
200 −300 ℃である運転温度に達するまでゼオライト上
に保持されなければならないので、炭化水素を化学吸着
することが望ましい。物理吸着においては、炭化水素は
ゼオライトから早すぎる脱離を行ない、主要触媒により
ＣＯ2 と水に転化されず、それゆえ、大気に放出され
る。本発明により達成される改良は、低分子量炭化水
素、特にアルケンが物理力に対するものとしての化学力
により大量に吸着されるので、その炭化水素の吸着には
非常に有利である。
【００１３】本発明は以下に限定されるものではない
が、本発明の改良により吸着された炭化水素の実施例
は、ガソリン、ディーゼル燃料、アルコール、およびそ
の燃焼産生物並びに分子転位に発見された低分子量また
は軽質炭化水素である。１から６の炭素原子を有するア
ルカンとアルケンが低分子量炭化水素であると考えられ
る。本発明は、特に低分子量アルケン（オレフィン）に
適している。例としては、エチレン、プロピレン、ブタ
ジエン、ペンテン、および他の不飽和炭化水素が挙げら
れる。本発明は、約1.0 より大きな最大増分反応性（Ｍ
ＩＲ）を有する炭化水素の除去に特に適している。ＭＩ
Ｒは、グラムオゾン／グラム有機ガスとして示されるオ
ゾンを形成する所定の炭化水素の性質の尺度である。Ｍ
ＩＲは、特定の炭化水素に関してミル当たりに形成され
るオゾンの潜在的な量を計算するのに用いる。一般的
に、アルカンまたはパラフィンは低いＭＩＲ値（＜0.5
）を有し、芳香族化合物は＜１から約10まで変化し、
軽質アルケン、またはオレフィン、特にエチレン、プロ
ピレンおよびブタジエンは約7.2 から約10.8の非常に高
いＭＩＲ値を有する。ＭＩＲ値の記載および様々な炭化
水素に与えられたＭＩＲ値のリストが、1991年 9月27日
の、カリフォルニア大気資源委員会、パートＢ並びに追
加Ａ−１、自動車源部門、研究部門の「過渡的低排気物
質自動車の提案された反応性調整因子」と題された技術
報告書に記載されている。
【００１４】本発明の実施に適したゼオライトは、約25
0 以下から１までのＡｌ2 Ｏ3 に対するＳｉＯ2 のモル
比を有するものである。これらの比は、Ａｌ含有量によ
り決定される十分な酸部位が、十分な炭化水素、特にア
ルケンを化学吸着することを示す。このゼオライトは、
直径で約3.8 から約6.0 オングストロームの孔開口部を
有する。この孔開口部は、低分子量炭化水素を吸着する
のに都合がよい。好ましいゼオライトとしては、ペンタ
シル型、ベータ、グメリン沸石、マツァイト、オフレタ
イト、フェリエライト、輝沸石、斜方沸石、毛沸石、灰
十字石、クリノプチロライト、Ａ型、およびその組合せ
が挙げられる。より好ましいのは、ＺＳＭ−５、ベー
タ、およびその組合せである。最も好ましいものはＺＳ
Ｍ−５であり、それは、高い度合いの疎水性を有するか
らである。
【００１５】ゼオライトは、粉末形状、ペレット、ビー
ズ等であってもよい。これらの形状において、ゼオライ
トは、排気ガスが通過してゼオライトと接触するのに通
じる入口末端と出口末端を有する容器中にある。
【００１６】ゼオライトは、排気ガスおよび主要触媒シ
ステムのそれぞれに導管により連結された入口末端と出
口末端を有する自己支持形状であってもよい。１つの好
ましい自己支持形状は、典型的に押出しにより作られる
ハニカムである。排気ガスは、ハニカムのセルを通じて
入口末端から出口末端に通過する。
【００１７】ゼオライトは、排気ガスと主要触媒それぞ
れに連結された入口末端と出口末端を有する基体と接触
することもできる。ゼオライトは従来のウォッシュコー
ティングまたは吹付け技術により基体に施され、乾燥せ
しめられ、熱処理されるなまの被膜基体を形成する。
【００１８】熱処理を十分な温度と十分な時間に亘り行
なって、基体上の薄い被膜としてゼオライトを形成し、
互いと基体に薄い被膜の粒子を結合せしめる。熱処理条
件は、特定のスラリー成分、基体のサイズと形状および
他の処理条件により変化する。しかしながら、一般的に
は、熱処理条件は、約３から約６時間に亘り、約400℃
から約700 ℃、好ましくは約500 ℃から約650 ℃であ
る。例えば、従来技術で知られているように、結合剤、
および分散剤のような他の成分とゼオライトとを含有す
るスラリーを基体と接触せしめる。結合剤としては、酸
化アルミニウムが挙げられ、最も好ましいのは、ベーマ
イトの前駆体、酸化アルミニウムの他の前駆体、例え
ば、硝酸アルミニウム、およびシリカ、チタニア、ジル
コニア、希土類酸化物、例えば、セリア等、並びにそれ
らの前駆体である。
【００１９】典型的な組成物は、重量パーセントで、０
から約50％のメチルセルロース、０から約50％のシリ
カ、シリカゲル、またはシリカ前駆体、０から約50％
の、ベーマイト、硝酸アルミニウム、またはアルミナゾ
ルからのＡｌ2 Ｏ3 であり、約50から約95％がゼオライ
トである。より好ましい組成物は、重量パーセントで、
０から約５％のメチルセルロース、０から約30％のシリ
カ、シリカゲル、またはシリカ前駆体、０から約30％
の、硝酸アルミニウムからのアルミナ、０から約15％
の、ベーマイトからのアミルナであり、および約70から
約90％がゼオライトである。
【００２０】不可避な不純物は、これら組成物の成分と
反応しないのであれば、本発明の組成物中に存在してい
てもよい。しかしながら、ゼオライト構造の破壊または
焼結を生じる不純物は低水準に保持しなければならな
い。最も典型的には、不純物は約５重量％未満、好まし
くは約１重量％未満、最も好ましくは約0.01重量％未満
に保持するべきである。
【００２１】特に好ましい組成物を表に示す。それぞれ
の場合、成分またはその前駆体を約0.5 から約2.0 ％の
メチルセルロース（ダウＡ４Ｍ）とブレンドした。各場
合において、ボールミル、ミックスマラー、または二本
腕ミキサーのような適切な機械中で、エアコのサルファ
ノール４８５のような界面活性剤、約0.01から約1.0重
量％を必要に応じて含有する液状媒体と混合することに
より、スラリーを形成した。好ましい液状媒体は水であ
るが、水と組み合わせた有機液体もまた用いることがで
き、例えば、イソプロパノール＋水が用いられる。有機
液体それ自身でも用いられ、例えば、トルエンまたはキ
シレンが用いられる。
【００２２】
【表１】
【００２３】本発明は基体材料の性質には限定されな
い。しかしながら、最も望ましくは、高温の適応に適し
た材料から基体を作成する。好ましい材料としては、主
相として、セラミック、ガラスセラミック、ガラス、高
表面積−高温安定酸化物、金属、およびその組合せを含
むものが挙げられる。組合せは、例えば、混合または複
合体のような物理的または化学的組合せを意味する。本
発明は以下に限定されるものではないが、本発明の実施
に特に適した基体材料は、コージエライト、ムライト、
粘土、タルク、ジルコン、ジルコニア、尖晶石、アルミ
ナ、シリカ、アルミノホウケイ酸リチウム、アルミナシ
リカ、長石、チタニア、溶融石英、窒化物、カーバイ
ド、ホウ化物、例えば、炭化ケイ素、窒化ケイ素または
これらの混合物から作られたものである。典型的なセラ
ミック基体が米国特許第4,127,691 号および第3,885,97
7 号に記載されている。これらの特許を、参照文献とし
てここに含む。好ましい金属基体は、ステンレススチー
ルボディおよび、例えば、様々な特性と用途のために様
々な金属および／または酸化物を必要に応じて添加し
た、ＦｅおよびＣｒおよび／またはＡｌボディのよう
な、鉄群金属（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）ベースのボディであ
る。典型的な金属または合金ボディが、米国特許第4,75
8,272 号および第4,992,233 号並びに1991年 9月30日に
出願された米国特許出願第767,889 号に記載されてい
る。これらの特許と特許出願を、ここに参照文献として
含む。電気加熱した多孔性または非多孔性基体も適して
いる。
【００２４】基体は、用途に適したいかなるサイズと形
状のものでもよい。好ましい基体は典型的に押出しによ
り作られるハニカム構造である。排気ガスは、導管を通
じて基体に運ばれ、ハニカムの開口末端セルを通過し
て、ゼオライトと接触し、基体から出て、導管により主
要触媒に運ばれる。
【００２５】本発明は以下に限定されるものではない
が、本発明の方法により製造されるハニカムの例として
は、約94セル／ｃｍ2 （約600 セル／ｉｎ2 ）、約62セ
ル／ｃｍ2 （約400 セル／ｉｎ2 ）、または約47セル／
ｃｍ2 （約300 セル／ｉｎ2 ）を有するハニカム、約31
セル／ｃｍ2 （約200 セル／ｉｎ2 ）を有するハニカ
ム、または約15セル／ｃｍ2 （約100 セル／ｉｎ2 ）を
有するハニカムが挙げられる。これらのボディは限定さ
れるものではないが、好ましくは、焼成されたときにコ
ージエライトを形成する材料から作られる。触媒転化器
用途の典型的な壁厚は、例えば、約400 セル／ｉｎ
2 （約62セル／ｃｍ2 ）のハニカムで約６ミル（約0.15
ｍｍ）である。壁厚は典型的に、約0.1 ｍｍから約0.6
ｍｍ（約0.004 ”から約0.025 ”）の範囲に亘る。ボデ
ィの外寸と外形は、例えば、自動車の排気ガス処理用途
において搭載できるエンジンサイズと空間のような用途
により制御される。
【００２６】基体は、低から高までのいかなる度合いの
多孔度を有し得る。例えば、典型的に壁の多孔度は、０
容積％から、基体の組成と意図する用途よる実際の制限
により決定される高い値までに亘る。例えば、金属単一
体において、開放多孔度は、約40％まで高くなり得る
が、典型的に約１から約２容積％である。セラミック単
一体に関しては、開放多孔度は典型的に約25から約50容
積％である。
【００２７】本発明の改良によると、都合のよい形状の
ゼオライトは、排気ガス生成装置に「近接して連結」さ
れている。これは、排気ガスがゼオライトまでの短距離
のみを流動することを意味する。それゆえ、排気ガスの
温度落下は低く、ゼオライトは、装置の運転の最初の10
0 秒間、好ましくは最初の60秒間、最も好ましくは最初
の10秒間で少なくとも約100 ℃に加熱される。ゼオライ
トの装置からの実際に位置と距離は、個々のシステムの
性質と形状により、本発明は特定の距離に限定されな
い。例えば、従来の自動車排気ガスシステムにおいて
は、ゼオライトは典型的に、エンジンから約12ｃｍから
約102 ｃｍ（約５”から約40”）、最も典型的には約12
ｃｍから約25ｃｍ（約５”から約10”）に位置してい
る。次いで排気ガスはゼオライトから直接主要触媒シス
テムに流動し、触媒システムの最初または最も上流のユ
ニットに接触する。主要触媒システムはいかなる従来の
配置をとることもできる。本発明は以下に限定されない
が、典型的な主要触媒と主要触媒システムの配置を以下
に記載する。
【００２８】排気ガス転化システム、または主要ボディ
触媒システムは、ＮＯｘ、ＣＯ、および炭化水素を無害
な生成物に転化する主要触媒からなる。無害な生成物
は、ＣＯ2 、Ｎ2 、Ｈ2 、および水のような、一般的に
健康と環境に無害であると考えられる物質を意味する。
従来技術において、多くの主要ボディ触媒の組成物が知
られており、本発明は特定の主要ボディ触媒には限定さ
れない。しかしながら、典型的な主要ボディ触媒として
は、典型的に、例えばアルミナのような多孔性酸化物媒
体である支持体上の、例えば、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈまたは
それらの組合せのような貴金属が挙げられる。結合剤お
よび促進剤のような他の成分、例えば、セリア、酸化ラ
ンタン、ジルコニア、イットリア、またはそれらの組合
せも存在していてもよい。３元触媒を使用することが特
に好ましい。自動車排気ガス転化のための本発明の実施
に特に適した典型的な３元触媒は、ジルコニア上のＲｈ
と化合したセリア−アルミナ上のＰｔである。Ｐｔ−セ
リア−アルミナとＲｈ−ジルコニアは、化合することが
でき、単一被膜として一度に施すか、または別の被膜と
して施すことができる。別の適した触媒は、セリアのよ
うな希土類酸化物とガンマアルミナ上のＰｔ／Ｐｄ／Ｒ
ｈである。
【００２９】一般的に、貴金属と支持体は、前述したよ
うな種類の基体と接触している。貴金属、支持体、およ
び基体は、主要触媒ボディまたは触媒転化器を構成して
いる。
【００３０】ある実施態様によると、本発明は、エンジ
ンに密接に結び付き、図１に示すような主要触媒に出口
末端で連結している。システム(10)は、セラミック、好
ましくはコージエライト基体、またはハニカム形状のゼ
オライトのような、ハニカム基体と接触しているゼオラ
イトであるゼオライト転化ユニット(16)の入口末端(14)
に連結した第１の導管(12)から作られている。自動車の
排気ガスのような排気ガス混合物を、そっくりそのまま
第１の導管を通じてゼオライトユニットの入口末端に、
そしてゼオライトユニット中に搬送して、炭化水素の吸
着を行なう。第２の導管(18)は、ゼオライトユニットの
出口末端(20)の一端に連結されている。第２の導管は、
主要転化器(24)の入口末端(22)に連結されている。主要
転化器は、前述したようなあらゆる主要転化器システム
を表す。修飾形状の排気ガスを、第２の導管を通じて第
２のユニットに搬送してＮＯX 、ＣＯ、および炭化水素
の転化を行なう。第２の導管は、ゼオライトユニットの
出口末端と主要転化器ユニットの入口末端のみに連結さ
れている。出口の導管(26)は、主要触媒ユニットの出口
末端(28)に連結しているのが示されている。示した主要
触媒ユニットは典型的に、例えば、ウォッシュコーティ
ングにより接触している触媒を有するハニカム基体であ
る。転化されたガス混合物は、出口導管を通じて周囲の
大気に放出される（マフラーシステムによる）。矢印は
装置を通過する流動の方向を示す。
【００３１】それぞれの導管は、従来技術で既知の方法
によりそれぞれのユニットに連結できる。また、導管と
ユニットのそれぞれのサイズと長さは、用途に応じて変
更でき、本発明は導管と触媒ユニットのサイズまたはサ
イズ関係に制限されない。
【００３２】図１は、従来のキャニスター中のユニット
を示し、または自動車用途に用いられているように、30
a で示される内面を有する(30)として示すこともでき
る。ユニットは、例えば、金属網、またはセラミックマ
ット等のような従来の手段によりキャニスター中に固定
して保持できる。耐火性繊維材料は、ユニットとキャニ
スターとの間のガスの通過を防ぐのにしばしば用いられ
る。キャニスターの様々な部分がそれぞれの導管として
機能する。
【００３３】別の実施態様によると、主要触媒システム
は、主要触媒とバイパス様式で連結された追加の炭化水
素吸着体システムを有する。図２は、本発明の改良を施
した別の可能な配置(40)の概略図である。ゼオライト(4
2)がエンジン(44)に連結せしめられているのが分かる。
ゼオライトは、少なくとも約100 ℃に非常に急速に達し
て炭化水素、特に低分子量アルケンを吸着するように、
エンジンに密接して連結されている。主要触媒(46)は、
ゼオライト(42)に連結せしめられている。バイパス様式
における主要触媒からの下流には、適性に冷たいままで
いて（少なくとも主要触媒が有効に作動するまで）、効
果的に重質のアルカンと芳香族を吸着する他の吸着体(4
8)がある。また、有効作動前に「密接に連結せしめられ
た」ゼオライトから脱離した一部の炭化水素を、ゼオラ
イトの吸着温度に達する時間まで追加の吸着体が吸着す
る。バルブＶ１、Ｖ２、およびＶ３は、有効作動前の吸
着体へと吸着体からの排気ガス並びに有効作動での主要
触媒からの排気ガスを制御する。特定の構成を説明のた
めに示したが、他の構成を用いることもできる。
【００３４】例えば、米国特許第4,985,210 号は、排気
ガス温度が特定温度以下の場合に、有害成分が吸着体に
より吸着せしめられ、一方排気ガス温度が特定温度を超
えた場合には、有害成分が吸着体から脱離して触媒転化
器に導入されるように、吸着体が触媒転化器の上流側に
位置したシステムについて記載している。別の実施態様
においては、排気ガスの流動路が、排気ガス温度の水準
にしたがって一方から他方に選択的に切り替えられるよ
うに、吸着剤の上流側に、平行に活性炭捕捉器とバイパ
スが設けられている。排気ガス温度が150 ℃より低い場
合には、排気ガスは活性炭捕捉器と続いて主要触媒転化
器に流動する。温度が150 ℃に達すると、活性炭を迂回
して、排気ガスは吸着体と次いで触媒転化器を通過す
る。この特許をここに参考文献として含む。米国特許第
5,125,231 号は、第１と第２の触媒転化器を有する、炭
化水素放出物質を減少せしめるために設計したシステム
について記載している。排気ガスは、温度に依存して第
１と第２の転化器に運ばれる。主要触媒が有効作動温度
に達する前には、排気ガスは、炭化水素を吸着する第２
の転化器を通じて大気に放出される。高温に達すると、
吸着された炭化水素は脱離し、第１の転化器に運ばれ
る。第１の転化器が有効作動温度に達すると、汚染物質
の転化がその中で行なわれる。温度自動調節のバルブシ
ステムを用いて、排気ガスを温度に応じて適切な転化器
に搬送する。この特許を参照文献としてここに含む。本
発明の改良において、ゼオライトは出口末端でこれらの
システムの上流末端に連結せしめられている。
【００３５】
【実施例】本発明をより詳細に説明するために、以下の
非限定実施例を示す。別記しない限り、全ての部、部分
および百分率は重量に基づく。
【００３６】ゼオライト吸着体の調製 秤量したＺＳＭ−５ゼオライト（シリカ／アルミナ＝2
6：１）およびコロイド状ガンマアルミナ結合剤を脱イ
オン水中で混合し、約２時間に亘りボールミル粉砕し
て、乾燥重量基準で約85％のゼオライトおよび15％のア
ルミナを含有する均質な分散物を得る。エアコから得た
約0.5 ％のサルファノール４８５を用いて、分散を補助
し、湿潤剤として機能せしめる。コージエライトハニカ
ム基体（5.15ｇ、約400 セル／ｉｎ2 、または約47セル
／ｃｍ2 、直径１”（2.54ｃｍ）、全長１”（2.54ｃ
ｍ））を約１分間に亘り分散物中に浸漬し、取り出し
て、チャネルに気流を吹き付け、過剰の液体を除去す
る。次いで被膜基体を、空気循環炉中約150 ℃で乾燥せ
しめ、秤量する。被膜固体が十分ではない場合、所望の
被膜重量が得られるまで、浸漬および乾燥方法を繰り返
す。被膜を有する基体を約３時間に亘り約500 ℃で焼成
し、秤量する。この試料は約7.34ｇ（約5.06ｇのコージ
エライト、約1.94ｇのゼオライト＋0.34ｇのアルミナ結
合剤）である。
【００３７】以下の実施例に用いた気体流を含む炭化水
素は、以下の組成（容積）を有する：ＮＯｘ＝1000ｐｐ
ｍ、ＣＯ＝１％、Ｈ2 ＝0.33％、Ｏ2 ＝0.77％、ＣＯ2
＝14％、ポリプロピレン＝500 ｐｐｍ、残りはＮ2 。
【００３８】空間速度＝50,000容積変化／時間。
【００３９】（実施例１）本発明の作用を実験的に示す
ために、以下のことを行なった。ＺＳＭ−５ゼオライト
炭化水素吸着体を有するハニカムを試験炉中に配し、室
温から約600 ℃の温度範囲に亘り合成排気ガスに露出
し、冷却した。水が存在しないので、これにより炭化水
素吸着剤が活性化せしめられる。上述した合成排気ガス
混合物に約2.5 容積％の水を添加して実験を繰り返す。
【００４０】図３は、室温でのプロピレンのいくつかの
吸着を示すものであるが、水のない疑似排気ガス流中で
温度が約60℃を超えるにつれ、プロピレンの吸着速度が
非常に著しく増大している。
【００４１】図４は、温度の関数としての同一吸着デー
タを示すものである。追加の曲線は、合成排気ガスに約
2.5 容積％の水を添加したものを示す。後者の場合にお
いて、室温では実質的にプロピレンは吸着されておら
ず、速度が再度著しく高くなる温度が約100 ℃に達する
まで吸着は行なわれなかった。
【００４２】図３および４は、炭化水素、特に低分子量
アルケンを吸着する本発明による近接連結様式において
ゼオライトが用いられることを示す。排気ガス流中の水
は吸着を阻害しない。
【００４３】以上、本発明を特定の実施例について詳細
に記載したが、本発明はこれらの限定されるものではな
く、本発明はその主旨と請求の範囲から逸脱することな
く変更することができることは言うまでもない。
【図面の簡単な説明】
【図１】主要触媒ボディに連結した本発明のゼオライト
を示す概略図
【図２】主要触媒ボディに連結した本発明のゼオライト
およびバイパス様式で主要触媒と連結した追加の炭化水
素吸着システムを示す概略図
【図３】プロピレン含有ガス流に露出した時間に対する
プロピレンの吸着とガス流の温度上昇をプロットしたグ
ラフ
【図４】水を含まないものと約2.5 容積％の水を含む、
プロピレン含有ガス流からの温度に関するプロピレンの
吸着をプロットしたグラフ
【符号の説明】
10 システム 12、26 導管 14、22 入口末端 16、42 ゼオライト転化ユニット 20、28 出口末端 24、46 主要転化器 30 キャニスター 40 排気ガス転化システム 44 エンジン 48 吸着体 Ｖ１、Ｖ２、Ｖ３ バルブ
フロントページの続き (72)発明者 アーウィン モリス ラックマン アメリカ合衆国 ニューヨーク州 14830 コーニング イースト フィフス スト リート 19

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 排気ガス生成装置からの排気ガスを無害
    な生成物に転化する方法であって、該方法が、ＮＯｘ、
    ＣＯ、および炭化水素を無害な生成物に転化する主要触
    媒からなる触媒システムと前記排気ガスとを接触せしめ
    ることからなり、 ａ） 前記主要触媒の上流で、前記装置に十分近接して
    位置するゼオライトを提供し、該ゼオライトの温度を、
    前記装置の始動後から約100 秒以内の期間内に少なくと
    も約100 ℃に達するようにし、ここで該ゼオライトが、
    約250 以下から１までのＡｌ2 Ｏ3 に対するＳｉＯ2 の
    モル比、および直径で約3.8 から約6.0オングストロー
    ムの孔開口部を有し、 ｂ） 前記排気ガスと前記ゼオライトを接触せしめて、
    前記期間中に炭化水素の吸着が行なわれることを特徴と
    する方法。
  2. 【請求項２】 前記炭化水素が低分子量炭化水素である
    ことを特徴とする請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 前記炭化水素が低分子量オレフィンであ
    ることを特徴とする請求項２記載の方法。
  4. 【請求項４】 前記炭化水素が約1.0 より大きい最大増
    分反応性を有することを特徴とする請求項１記載の方
    法。
  5. 【請求項５】 前記期間が約60秒以下であることを特徴
    とする請求項１記載の方法。
  6. 【請求項６】 前記期間が約10秒以下であることを特徴
    とする請求項５記載の方法。
  7. 【請求項７】 前記ゼオライトが、ペンタシル型、ベー
    タ、グメリン沸石、マツァイト、オフレタイト、フェリ
    エライト、輝沸石、斜方沸石、毛沸石、灰十字石、クリ
    ノプチロライト、Ａ型、およびその組合せからなる群よ
    り選択されることを特徴とする請求項１記載の方法。
  8. 【請求項８】 前記ゼオライトが、ＺＳＭ−５、ベー
    タ、およびその組合せからなる群より選択されることを
    特徴とする請求項７記載の方法。
  9. 【請求項９】 前記ゼオライトがＺＳＭ−５ゼオライト
    であることを特徴とする請求項８記載の方法。
  10. 【請求項１０】 前記ゼオライトが基体と接触している
    ことを特徴とする請求項１記載の方法。
  11. 【請求項１１】 前記基体がハニカム構造であることを
    特徴とする請求項１０記載の方法。
  12. 【請求項１２】 前記ゼオライトがハニカム構造の形状
    にあることを特徴とする請求項１記載の方法。
  13. 【請求項１３】 排気ガス生成装置からの排気ガスを無
    害な生成物に転化するシステムであって、該システム
    が、ＮＯｘ、ＣＯ、および炭化水素を無害な生成物に転
    化する主要触媒からなり、 該システムが、前記主要触媒の上流で、前記装置に十分
    近接して位置するゼオライトを含み、該ゼオライトの温
    度が、前記装置の始動後から約100 秒以内の期間内に少
    なくとも約100 ℃に達して前記期間中に炭化水素の吸着
    が行なわれるようにし、該ゼオライトが、約250 以下か
    ら１までのＡｌ2 Ｏ3 に対するＳｉＯ2のモル比、およ
    び直径で約3.8 から約6.0 オングストロームの孔開口部
    を有することを特徴とするシステム。
  14. 【請求項１４】 前記炭化水素が低分子量炭化水素であ
    ることを特徴とする請求項１３記載のシステム。
  15. 【請求項１５】 前記炭化水素が低分子量オレフィンで
    あることを特徴とする請求項１４記載のシステム。
  16. 【請求項１６】 前記炭化水素が約1.0 より大きい最大
    増分反応性を有することを特徴とする請求項１３記載の
    システム。
  17. 【請求項１７】 前記期間が約60秒以下であることを特
    徴とする請求項１３記載のシステム。
  18. 【請求項１８】 前記期間が約10秒以下であることを特
    徴とする請求項１７記載のシステム。
  19. 【請求項１９】 前記ゼオライトが、ペンタシル型、ベ
    ータ、グメリン沸石、マツァイト、オフレタイト、フェ
    リエライト、輝沸石、斜方沸石、毛沸石、灰十字石、ク
    リノプチロライト、Ａ型、およびその組合せからなる群
    より選択されることを特徴とする請求項１３記載のシス
    テム。
  20. 【請求項２０】 前記ゼオライトが、ＺＳＭ−５、ベー
    タ、およびその組合せからなる群より選択されることを
    特徴とする請求項１９記載のシステム。
  21. 【請求項２１】 前記ゼオライトがＺＳＭ−５ゼオライ
    トであることを特徴とする請求項２０記載のシステム。
  22. 【請求項２２】 前記ゼオライトが基体と接触している
    ことを特徴とする請求項１３記載のシステム。
  23. 【請求項２３】 前記基体がハニカム構造であることを
    特徴とする請求項２２記載のシステム。
  24. 【請求項２４】 前記ゼオライトがハニカム構造の形状
    にあることを特徴とする請求項１３記載のシステム。
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