KR20120015321A - 다중대역 촉매 조성물 - Google Patents

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샤우-린 에프. 첸
데니스 알. 안데르슨
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바스프 코포레이션
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Abstract

배기가스 처리 기재 및 이를 포함하는 시스템 및 방법이 제공된다. 촉매 기재는 외부 주변 대역을 구성하는데 있어서, 외부 주변 대역에 비해 보다 많은 배기가스가 중앙 대역을 통해 유동하는 유동 특성을 갖는다. 외부 주변 대역은 그의 통로의 표면에 포획 또는 흡착 물질을 가질 수 있거나, 또는 내부 대역에 비해 보다 긴 축 길이를 가질 수 있거나, 또는 그의 통로가 내부 대역에 비해 보다 작은 개구를 가질 수 있다. 하나의 실시양태에서, 탄화수소 트랩과 같은 포획 물질을 함유하는 오버코트가 유입구 말단에 적용된다. 또다른 실시양태에서, 산소 저장 성분을 갖는 촉매가 배출구 말단에 적용된다.

Description

다중대역 촉매 조성물 {MULTI-ZONED CATALYST COMPOSITIONS}
본 발명은 일반적으로 외부 주변 대역을 구성하는데 있어서, 외부 주변 대역에 비해 보다 많은 배기가스가 중앙 대역을 통해 유동하는 유동 특성을 갖는 촉매 기재에 관한 것이다. 이러한 기재는 포획 및/또는 흡착 특성 뿐만 아니라 촉매 기능을 제공한다. 본 발명은 또한 이러한 촉매 기재를 포함하는 배기가스 처리 시스템에 관한 것이다.
촉매 컨버터는 배기가스의 유해한 성분의 제거 및/또는 전환용으로 잘 공지되어 있다. 가솔린 엔진의 경우, 이들은 전형적으로 삼원 전환 (TWC) 촉매를 함유하고 내연기관의 배기가스 라인에 위치한다. 이러한 촉매는 산화질소의 질소로의 환원 뿐만 아니라 미연 탄화수소 및 일산화탄소의 배기가스 스트림 중 산소에 의한 산화를 증진시킨다. 희박 (lean) 운전 조건하에서 가동되는 디젤 엔진의 경우, 미연 탄화수소 및 일산화탄소의 산화를 증진시키는 디젤 산화 촉매 (DOC)가 통상적으로 제공된다.
촉매 컨버터는 이러한 목적을 위해 다양한 구성을 갖는다. 하나의 형태에서, 컨버터는 촉매 코팅이 상부에 있는 단단한 골격 모노리스 기재를 포함한다. 모노리스는 높은 표면적을 갖는 촉매적 코팅체를 제공하기 위해, 전형적으로 평행한, 여러 종방향 통로를 갖는 허니컴 (honeycomb) 유형의 구조를 갖는다.
상이한 촉매 조성물이 허니컴의 길이를 따른 대역에 배치되어 함유된 모노리스 허니컴이 촉매 연소 공정에서 사용된다. 층상 촉매 구조는 다양한 방법에 의해 세라믹 및 금속성 모노리스 구조상에 제조될 수 있다. 다중대역 촉매 및 트랩이 미국 특허 제7,189,376호 (쿠마르 (Kumar))에 제시되어 있다. 자동차 탄화수소 흡착기 시스템이 미국 특허 제5,916,133호 (부흐르마스터 (Buhrmaster))에 제시되어 있다.
배기가스 라인에서, 예를 들면 엘보우 (elbow)에서, 엔진 및 촉매 컨버터 사이의 제한된 배관 공간은 촉매 컨버터를 지나는 유동의 부적절한 분포를 야기한다. 유동의 이러한 부적절한 분포는 과도 상태 (transient condition) 동안 촉매 효율 및 전환에 영향을 미친다.
다양한 규제 기관에 의해 정해진 더욱더 엄격한 배출 기준, 예컨대 제안된 SULEV 배출 규제를 충족시키기 위해, 촉매의 활성화 (light-off), 예를 들면, 삼원 전환 촉매 활성화를 돕고 증진시키는 촉매 구조를 개발하는 것이 유익하다. 게다가, 대역-코팅 기술을 개선하고, 촉매의 길이 및 반경에 따른 특별한 촉매 또는 오염물 흡착제 조성물의 배치를 평가하는 것이 바람직하다.
본 발명의 하나 이상의 양태는 배기가스 처리 촉매 복합체, 및 이를 포함하는 시스템 및 방법에 관한 것이다. 일반적으로, 배기가스 처리 촉매 복합체는,
제1 다수 종방향 통로가 내부 방사상 대역을 한정하고 제2 다수 종방향 통로가 외부 방사상 대역을 한정하고,
제1 및 제2 다수 종방향 통로의 내부 표면이 지지체 상의 촉매 금속을 포함하는 하나 이상의 촉매층을 포함하고,
제2 다수 종방향 통로에 비해 보다 많은 배기가스가 제1 다수 종방향 통로를 통해 유동하도록 제2 다수 종방향 통로가 구성되는
제1 및 제2 다수 종방향 통로를 포함하는 기재를 포함한다.
외부 방사상 대역을 통하여 보다 많은 배기가스를 보냄으로써, 촉매 물질의 귀금속 분포를 변화시키지 않는 방식으로 활성화가 증진될 수 있다. 이러한 방식으로, 배기가스의 유동의 변화는 자동차 운전 시스템 및 촉매 제형과 무관한 방식으로 달성된다.
특정한 실시양태에서, 제2 다수 통로의 내부 표면은 귀금속의 부재하에 포획 또는 흡착 물질을 포함하는 층을 추가로 포함하고, 제1 다수 통로의 내부 표면은 실질적으로 포획 또는 흡착 물질이 없다.
또다른 실시양태에서, 제1 및 제2 다수 통로의 내부 표면은 모두 귀금속의 부재하에 포획 또는 흡착 물질을 포함하는 층을 추가로 포함하고, 제2 다수 통로는 제1 다수 통로에 비해 보다 긴 평균 축 길이를 갖는다.
도면의 간단한 설명
도 1은 본 발명의 실시양태에 따른 기재의 개략도이고;
도 2는 본 발명의 실시양태에 따른 기재의 개략도이고;
도 3은 방사상 대역을 갖는 코팅 기재에 유용한 딥 팬 (dip pan)을 묘사하는 예시도이다.
도 4a는 본 발명의 실시양태에 따른 기재의 개략도이고;
도 4b는 도 4a의 단면 개략도이다.
상세한 설명
본 발명의 하나 이상의 실시양태는 귀금속-함유 촉매 물질로 코팅된 기재, 예를 들면, 상이한 배압을 발생시키고 보다 많은 배기가스가 촉매 컨버터의 중앙 영역을 통하여 유동하여 저온 시동 동안 활성화가 증진될 수 있도록 구성된 방사상 대역 주변을 갖는, 내연기관에 사용하기 위한 촉매 컨버터를 함유한다. 이렇게 하여, 보다 많은 대류열이 중앙 영역에 집중되어 보다 빠른 가열 속도가 조장될 것이다. 상이한 배압은 많은 방식으로 발생될 수 있고, 예를 들면, 방사상 대역 주변은 중앙 영역보다 많은 워시코트 (washcoat) 물질로 코팅될 수 있다. 또다른 방법은 중앙 영역에 비해 보다 긴 축 길이를 갖는 주변 영역을 제공하는 것이다. 추가의 방법은 중앙 영역에 비해 외부 영역에서 보다 작은 크기의 통로를 제공하는 것이다. 주변 대역의 작은 크기의 개구 또는 보다 긴 축 길이 또는 여분의 워시코트 물질에 의해 발생된 제한은 배압을 제어하고 촉매 물질의 단면 영역으로의 유동을 증가시킨다. 이는 엔진 및 촉매 컨버터 사이의 제한된 배관 공간, 예를 들면, 엘보우에 의해 야기된 촉매 물질을 통한 유동의 부적절한 분포를 감소시킬 수 있다. 이러한 구성은 운전 시스템 및 원래의 귀금속 함유 촉매 제형과 무관하게 유동을 변경하는 방식을 제공한다. 기재의 중앙 영역을 통한 유동을 집중시킴으로써, 주변 지역은 단열된 대역의 제공을 조성하여 열손실의 방지에 도움이 된다.
촉매 기재 또는 대역을 기재하기 위해 사용될 때의 "하류" 및 "상류"에 대한 언급은 배기가스 스트림의 유동 방향 견지에서의 배기 시스템의 상대적인 위치를 지칭한다. "유입구"는 배기가스가 기재로 들어가는 기재의 말단을 지칭하고, "배출구"는 배기가스가 기재에서 빠져나오는 기재의 말단을 지칭한다.
일반적으로, 배기가스 처리 촉매 복합체는,
제1 다수 종방향 통로가 내부 방사상 대역을 한정하고 제2 다수 종방향 통로가 외부 방사상 대역을 한정하고, 제1 및 제2 다수 종방향 통로의 내부 표면이 지지체 상의 촉매 금속을 포함하는 하나 이상의 촉매층을 포함하고, 제2 다수 종방향 통로에 비해 보다 많은 배기가스가 제1 다수 종방향 통로를 통해 유동하도록 제2 다수 종방향 통로가 구성되는
제1 및 제2 다수 종방향 통로를 포함하는 기재를 포함한다.
특정한 실시양태에서, 제2 다수 통로의 내부 표면은 귀금속의 부재하에 포획 또는 흡착 물질을 포함하는 층을 추가로 포함하고, 제1 다수 통로의 내부 표면은 실질적으로 포획 또는 흡착 물질이 없다.
또다른 실시양태에서, 제1 및 제2 다수 통로의 내부 표면은 모두 귀금속의 부재하에 포획 또는 흡착 물질을 포함하는 층을 추가로 포함하고, 제2 다수 통로는 제1 다수 통로에 비해 보다 긴 평균 축 길이를 갖는다. 상세한 실시양태에서, 제2 다수 통로의 평균 길이는 제1 다수 통로의 평균 길이보다 1 cm 또는 기재 길이의20% 중 보다 짧은 만큼 보다 길다.
하나의 실시양태에서, 촉매 물질은 내연기관의 배기가스 스트림을 처리하기에 적합한 1종 이상의 귀금속을 포함한다. 예를 들면, 삼원 전환 (TWC) 또는 디젤 산화에 적합한 촉매 물질을 제공하는 것이 바람직할 수 있다. 촉매 물질은 특정 엔진 적용에 필요한 임의의 조성물 및 층 구조로 구성될 수 있다.
하나의 실시양태에서, 외부 방사상 대역은 기재의 단면 영역의 최대 대략 50%, 또는 36% 또는 심지어 20%를 구성한다.
귀금속이 없는 적합한 포획 또는 흡착 물질은 탄화수소 트랩, 독 트랩, 산소 저장 성분을 포함하나, 이에 제한되지는 않는다. 포획 또는 흡착 물질을 함유하는 층은 적용에 따라 촉매층 위 또는 아래에 위치할 수 있다. 예를 들면, 탄화수소 포획 층은 촉매층 하부에 제공될 수 있다. 또한, 상세한 실시양태에서, 탄화수소 흡착제를 포함하는 층은 기재의 유입구 말단에서부터 시작하여 1 cm 또는 기재 길이의 20% 중 보다 짧은 만큼 축 방향으로 연장된다. 상세한 하나의 실시양태에서, 소수성 제올라이트와 같은 분자체를 포함하는 탄화수소 포획 층이 제공된다. 본원에서 사용되는, 제올라이트와 같은 분자체는 평균 공극 크기가 20 Å 이하이며 공극 분포가 실질적으로 균일한 물질을 지칭한다.
제올라이트는 천연 또는 합성 제올라이트, 예컨대 포우저사이트, 캐버자이트, 클리노프틸로라이트, 모데나이트, 실리칼라이트, 제올라이트 X, 제올라이트 Y, 초안정성 제올라이트 Y, ZSM-5 제올라이트, ZSM-12 제올라이트, SSZ-3 제올라이트, SAPO5 제올라이트, 오프레타이트 또는 베타 제올라이트일 수 있다. 바람직한 제올라이트 흡착제 물질은 실리카 대 알루미나 비율이 높다. 제올라이트는 실리카/알루미나 몰비가 약 25/1 이상, 바람직하게는 약 50/1 이상으로 유용한 범위가 약 25/1 내지 300/1, 약 100/1 내지 250/1일 뿐만 아니라 약 25/1 내지 1000/1, 50/1 내지 500/1일 수 있거나, 또는 대안적으로 약 35/1 내지 180/1이 또한 예시된다. 바람직한 제올라이트는 ZSM, Y 및 베타 제올라이트를 포함한다. 특히 바람직한 흡착제는 US 6,171,556호에 개시된 유형의 베타 제올라이트를 포함할 수 있다. 저온 저장 후 온도 상승 (temperature ramp) 동안 저장된 파라핀의 조기 방출을 방지하고 충분한 HC 저장 능력을 보장하기 위해, 제올라이트 담지량은 0.1 g/in3보다 적으면 안된다. 바람직하게는, 제올라이트 함량은 약 0.4 내지 약 2.0 g/in3 또는 심지어 0.7 내지 1.0 g/in3의 범위이다.
추가의 실시양태에서, 방사상 대역은 독 트랩 또는 흡수제를 포함하는 오버코트 (overcoat)를 포함한다. 독 트랩 및 흡수제 촉매는 당업계에 공지되어 있다. 예를 들면, 적합한 독 트랩 오버코트는 본원에 참조 문헌으로 완전히 포함되는 미국 특허 출원 공개 제2007/0014705호에 기재되어 있다. 독 트랩 오버코트는 S-, P-, Mn-, C- 및/또는 Fe-함유 종과 상호작용하여, 귀금속 함유 층으로부터 이들 독 또는 중금속 침착물을 격리시키는 성분을 함유한다. 이러한 성분의 예에는 바륨, 칼슘, 스트론튬, 마그네슘 및/또는 세륨 산화물로 도핑된 다공성 알루미나가 있다. 다른 오버코트 물질은 NOx 및/또는 SOx 트랩, 예를 들면 1종 이상의 알칼리 토금속 성분을 포함한다.
또다른 실시양태는 산소 저장 성분을 포함하는 외부 방사상 대역을 포함한다. OSC의 이러한 위치는 보다 많은 완충 기능 효과 (dampening function effect)를 제공하고 목적하는 설계 특징일 수 있는 산소 센서에 대해 지연 시간을 증가시킨다. 이는 귀금속 함유 내부 방사상 대역을 통한 탄화수소 전환을 보존할 것이다. 전형적으로, 산소 저장 성분은 1종 이상의 희토류 금속의 1종 이상의 환원성 산화물을 포함할 것이다. 적합한 산소 저장 성분의 예에는 세리아, 프라세오디미아 또는 그의 조합물이 있다. 층으로의 세리아의 전달은 예를 들면, 세리아, 세륨 및 지르코늄의 혼합 산화물 및/또는 세륨, 지르코늄 및 네오디뮴의 혼합 산화물의 사용에 의해 달성될 수 있다.
일 실시양태에서, 산소 저장 성분을 포함하는 층은 기재의 배출구 말단에서부터 시작하여 1 cm 또는 기재 길이의 20% 중 보다 짧은 만큼 축 방향으로 연장된다.
또다른 양태에서, 배기 매니폴드를 통해 내연기관과 유체 소통하는 배기 도관 및 본 발명에 따른 일 실시양태의 촉매 복합체를 갖는, 탄화수소, 일산화탄소 및 다른 배기가스 성분을 포함하는 내연기관 배기 스트림을 처리하기 위한 배기 시스템이 제공된다.
본 발명의 또다른 양태는 탄화수소, 일산화탄소 및 산화질소를 포함하는 기상 스트림을 본 발명에 따른 일 실시양태의 촉매 복합체와 접촉시키는 것을 포함하는 배기가스의 처리 방법을 포함한다. 게다가, 에탄올의 사용에 의해 생성되는 산소화물을 함유하는 배기 스트림이 또한 그와 같이 처리될 수 있다.
본 발명의 실시양태에 따른 가스 처리 물품 및 시스템의 성분의 세부사항이 하기에 제공된다.
이제 도 1을 참조하면, 유입구 말단 (12) 및 배출구 말단 (14)을 갖는 기재 (10)이 제공되어 있다. 도 1에서, 유입구 말단 (12)는 내부 방사상 대역 (2) 및 외부 방사상 대역 (4)를 갖는다. 적어도 하나의 촉매층이, 내부 방사상 대역 (2) 및 외부 방사상 대역 (4)를 모두 구성하는 종방향으로 연장되는 통로의 내부 표면에 제공된다. 하나의 실시양태에서, 포획 또는 흡착 층이 외부 방사상 대역 (4)의 통로의 내부 표면에 기재 (10)의 축 길이를 따라서 제공된다. 도 2에서, 배출구 말단 (14)는 내부 방사상 대역 (6) 및 외부 방사상 대역 (8)을 갖는다. 또다른 실시양태에서, 산소 저장 성분을 포함하는 층이 외부 방사상 대역 (6)의 통로의 내부 표면에 제공된다.
하나 이상의 실시양태의 코팅된 기재는 계량 전하 코팅 장치에서 코팅 슬러리를 보유하는 변형된 딥 팬을 사용함으로써 선택적으로 코팅될 수 있다. 예를 들면, 도 3에 나타난 바와 같이, 기재 (10)으로 슬러리 (43)을 끌어올렸을 때 내부 방사상 코어는 코팅되지 않은 상태로 유지되면서 외부 방사상 코어가 코팅되도록, 딥 팬은 외부 고리 (44)에 부착된 중실 중앙판 (42)를 갖는 기하학적 삽입물을 가질 수 있다. 대안적으로, 코팅 슬러리의 유입을 막기 위해, 내부 코어의 목적하는 크기의 접착면을 기재에 부착할 수 있다. 딥 팬의 삽입물은 환형과 같은 임의의 방사상 대역 코팅 프로파일을 제공하도록 변형될 수 있다.
도 4a 및 4b에서, 내부 방사상 대역 (52) 및 외부 방사상 대역 (54)를 갖고 외부 방사상 대역 (54)의 통로가 내부 방사상 대역 (52)의 통로에 비해 보다 긴 평균 축 길이를 갖는 기재 (50)이 제공되어 있다. 통로 길이의 차이는 상이한 배압을 발생시키며, 이로 인해 외부 방사상 대역에 비해 내부 방사상 대역을 통해 보다 많은 유동이 가능해진다. 두 대역의 통로의 내부 표면은 하나의 층이 촉매적으로 활성이며 또다른 층이 포획 또는 흡착 물질을 제공하는 층상 워시코트를 함유할 수 있다.
담체
하나 이상의 실시양태에서, 1종 이상의 촉매 조성물이 담체에 배치된다. 담체는 촉매를 제조하기 위해 전형적으로 사용되는 물질 중 임의의 것일 수 있고,바람직하게는 세라믹 또는 금속 허니컴 구조를 포함할 것이다. 통로를 통해 유체가 관통 유동 (기재를 통한 허니컴 유동으로 지칭됨)하도록, 기재의 유입구면 또는 배출구면으로부터 관통 연장되는 미세하고 평행한 가스 유동 통로를 갖는 유형의 모노리스 기재와 같은 임의의 적합한 담체가 이용될 수 있다. 그의 유체 유입구에서부터 그의 유체 배출구까지 본질적으로 직선 경로인 통로는 통로를 통해 유동하는 가스가 촉매 물질과 접촉하도록 촉매 물질이 워시코트로서 코팅되는 벽에 의해 한정된다. 모노리스 기재의 유동 통로는 임의의 적합한 단면 형상 및 크기, 예컨대 사다리꼴, 직사각형, 정사각형, 사인곡선형, 6각형, 타원형, 원형 등일 수 있는 박벽 (thin-walled) 채널이다. 이러한 구조는 단면의 제곱 인치 당 약 60개 내지 약 900개 또는 그 이상의 가스 유입구 개구 (즉, 셀)를 함유할 수 있다.
담체는 또한, 채널이 교대로 차단되어, 하나의 방향 (유입구 방향)으로부터 채널로 들어가는 기상 스트림이 채널 벽을 통해 유동하고 다른 방향 (배출구 방향)으로부터 채널로부터 빠져나올 수 있는 벽 유동형 (wall-flow) 필터 기재일 수 있다. 이중 산화 촉매 조성물을 벽 유동형 필터에 코팅할 수 있다. 이러한 담체가 이용되면, 생성된 시스템은 기상 오염물과 함께 미립자 물질을 제거할 수 있을 것이다. 벽 유동형 필터 담체는 당업계에 일반적으로 공지된 물질, 예컨대 코어디어라이트 또는 탄화규소로부터 제조할 수 있다.
세라믹 담체는 임의의 적합한 내화재, 예를 들면, 코어디어라이트, 코어디어라이트-알루미나, 질화규소, 지르콘 뮬라이트, 스포듀민, 알루미나-실리카 마그네시아, 지르콘 실리케이트, 실리마나이트, 마그네슘 실리케이트, 지르콘, 페탈라이트, 알루미나, 알루미노실리케이트 등으로 제조할 수 있다.
본 발명의 촉매에 유용한 담체는 또한 본질상 금속성일 수 있고, 1종 이상의 금속 또는 금속 합금으로 구성될 수 있다. 금속성 담체는 파형 시트 또는 모노리스 형태와 같은 다양한 형상으로 이용할 수 있다. 바람직한 금속성 지지체는, 철이 실질적인 또는 주요 성분인 다른 합금 뿐만 아니라 티타늄 및 스테인리스 강철과 같은 내열 금속 및 금속 합금을 포함한다. 이러한 합금은 니켈, 크롬 및/또는 알루미늄 중 1종 이상을 함유할 수 있고, 이들 금속의 총 양은 유리하게는 합금의 15 중량% 이상을 구성할 수 있으며, 예를 들면, 10 내지 25 중량%의 크롬, 3 내지 8 중량%의 알루미늄 및 최대 20 중량%의 니켈이다. 합금은 또한 소량 또는 미량의 1종 이상의 다른 금속, 예컨대 망간, 구리, 바나듐, 티타늄 등을 함유할 수 있다. 금속 담체의 표면상에 산화물 층을 형성시켜 합금의 부식에 대한 내성을 개선하기 위해, 금속 담체의 표면을 높은 온도, 예를 들면 1000℃ 이상의 높은 온도에서 산화시킬 수 있다. 이러한 높은 온도-유도 산화는 담체에의 내화 금속 산화물 지지체 및 촉매적 촉진 금속 성분의 부착을 향상시킬 수 있다.
대안적인 실시양태에서, 1종 이상의 촉매 조성물은 개방 셀의 발포체 기재상에 침착될 수 있다. 이러한 기재는 당업계에 잘 공지되어 있고, 전형적으로 내화 세라믹 또는 금속성 물질로 형성된다.
층상 촉매 복합체의 제조
기재상에 사용되는 층상 촉매 복합체는 종래 기술에서 잘 공지된 방법에 의해 용이하게 제조할 수 있다 (예를 들면, 본원에 참조문헌으로 완전히 포함되는 미국 특허 공보 제2004/0001782호 참조). 대표적인 방법을 하기에 설명한다. 본원에서 사용되는 용어 "워시코트"는 처리되는 가스 스트림이 통과되도록 충분히 다공성인 허니컴-유형 담체 부재와 같은 기재 담체 물질에 적용되는 촉매 또는 다른 물질의 얇은 부착 코팅인 그의 일반적인 당업계 의미를 갖는다.
촉매 복합체는 모노리스 담체 상의 층상으로 용이하게 제조할 수 있다. 특정한 워시코트의 제1 층을 위해, 감마 알루미나와 같은 높은 표면적의 내화 금속 산화물의 미분 입자를 적절한 매체, 예를 들면, 물 중에 슬러리화한다. 이후, 담체를 이러한 슬러리에 한 번 이상 담글 수 있거나, 또는 금속 산화물의 목적하는 담지량, 예를 들면, 약 0.5 내지 약 2.5 g/in3이 담체상에 침착되도록 슬러리를 담체상에 코팅할 수 있다. 귀금속 (예를 들면, 팔라듐, 로듐, 백금 및/또는 이들의 조합물), 안정화제 및/또는 증진제와 같은 성분을 혼입하기 위해, 슬러리 중에 이러한 성분을 수용성 또는 수분산성 화합물 또는 복합체의 혼합물로서 혼입할 수 있다. 그 후에 코팅된 담체를 예를 들면, 500 내지 600℃에서 약 1시간 내지 약 3시간 동안 가열하여 소성한다. 전형적으로, 팔라듐을 목적하는 경우, 팔라듐 성분을 화합물 또는 복합체의 형태로 사용하여, 내화 금속 산화물 지지체, 예를 들면, 활성화 알루미나 상의 상기 성분의 분산을 달성한다. 본 발명의 목적을 위해, 용어 "팔라듐 성분"은 소성 또는 그의 사용시, 촉매적 활성 형태, 통상적으로 금속 또는 금속 산화물로 전환되거나 또는 분해되는 임의의 화합물, 복합체 등을 의미한다. 금속 성분을 내화 금속 산화물 지지체 입자상으로 함침시키거나 또는 침착시키기 위해 사용되는 액체 매질이, 촉매 조성물 중에 존재할 수 있고 가열 및/또는 진공의 적용시 휘발 또는 분해에 의해 금속 성분으로부터 제거될 수 있는 금속 또는 그의 화합물 또는 그의 복합체 또는 다른 성분과 불리하게 반응하지 않는 한, 금속 성분의 수용성 화합물 또는 수분산성 화합물 또는 복합체를 사용할 수 있다. 몇몇 경우에서, 촉매가 사용되고 작동 동안 형성되는 고온에 노출될 때까지, 액체 제거가 완료되지 않을 수 있다. 일반적으로, 경제적 및 환경적인 양태모두의 관점에서, 귀금속의 가용성 화합물 또는 복합체의 수용액이 이용된다. 예를 들면, 적합한 화합물은 팔라듐 니트레이트 또는 로듐 니트레이트이다. 이러한 화합물은 소성 단계 동안 또는 적어도 복합체의 초기 사용 상태 동안 금속 또는 그의 화합물의 촉매적 활성 형태로 전환된다.
본 발명의 층상 촉매 복합체의 임의의 층을 제조하는 적합한 방법은 물과 나중에 배합하여 코팅가능한 슬러리를 형성하는 습윤 고체를 형성하기 위해 실질적으로 모든 용액을 흡수하도록 충분히 건조한 1종 이상의 미분된 높은 표면적의 내화 금속 산화물 지지체, 예를 들면, 감마 알루미나 및 목적하는 귀금속 화합물 (예를 들면, 팔라듐 화합물 또는 팔라듐 및 백금 화합물)의 용액의 혼합물을 제조하는 것이다. 하나 이상의 실시양태에서, 슬러리는 pH가 약 2 내지 약 7 미만인 산성이다. 적절한 양의 무기 또는 유기산을 슬러리로 첨가하여 슬러리의 pH를 낮출 수 있다. 둘 다의 배합물을 사용할 수 있다 (산과 원료의 상용성을 고려할 경우). 무기산은 질산을 포함하나, 이에 한정되지는 않는다. 유기산은 아세트산, 프로피온산, 옥살산, 말론산, 숙신산, 글루탐산, 아디프산, 말레산, 푸마르산, 프탈산, 타르타르산, 시트르산 등을 포함하나, 이에 한정되지는 않는다. 그 후에, 목적하는 경우, 산소 저장 성분, 예를 들면, 세륨-지르코늄 복합체, 안정화제, 예를 들면, 바륨 아세테이트 및 증진제, 예를 들면, 란탄 니트레이트의 수용성 또는 수분산성 화합물을 슬러리에 첨가할 수 있다.
하나의 실시양태에서, 슬러리를 그 후에 분쇄하여, 실질적으로 모든 입도가 평균 직경으로 약 20 ㎛ 미만, 즉, 약 0.1 내지 15 ㎛ 사이인 고체를 생성한다. 분쇄를 볼밀 또는 다른 유사한 장치에서 달성할 수 있고, 슬러리의 고체 함량은 예를 들면, 약 15 내지 60 중량%, 더욱 특히 약 25 내지 40 중량%일 수 있다.
담체 상의 제1 층의 침착을 위해 상기에 기재된 바와 동일한 방식으로 추가적인 층을 제1 층 상에 제조하고 침착할 수 있다.
촉매층은 목적하는 경우 안정화제 및 증진제를 또한 함유할 수 있다. 적합한 안정화제는 1종 이상의 비환원성 금속 산화물을 포함하며, 여기서 금속은 바륨, 칼슘, 마그네슘, 스트론튬 및 이들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택된다. 바람직하게는, 안정화제는 바륨 및/또는 스트론튬의 1종 이상의 산화물을 포함한다. 적합한 증진제는 란탄, 프라세오디뮴, 이트륨, 지르코늄 및 이들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 희토류 금속의 1종 이상의 비환원성 산화물을 포함한다.
촉매층은 산소 저장 성분을 또한 포함할 수 있다. 전형적으로, 산소 저장 성분은 1종 이상의 희토류 금속의 1종 이상의 환원성 산화물을 포함할 것이다. 적합한 산소 저장 성분의 예에는 세리아, 프라세오디미아 또는 그의 조합물이 있다. 층으로의 세리아의 전달은 예를 들면, 세리아, 세륨 및 지르코늄의 혼합 산화물, 및/또는 세륨, 지르코늄 및 네오디뮴의 혼합 산화물의 사용에 의해 달성될 수 있다.
달리 지시되지 않으면, 명세서 및 특허청구범위에 사용된 성분, 반응 조건 등의 양을 나타내는 모든 숫자는 모든 경우에 있어서 용어 "약"에 의해 수식된 것으로 이해하여야 한다.
방사상 대역 기재의 제조
본 발명의 방사상 대역 기재는 종래 기술에서 잘 공지된 방법으로 용이하게 제조할 수 있다. 대표적인 방법은 유입구 및/또는 배출구 말단을 워시코트로 담그고, 내부 방사상 영역을 코팅되지 않게 하면서 목적하는 외부 방사상 영역으로 코팅을 적용하기 위해 템플릿 또는 스텐실을 사용하는 것을 포함한다. 방법이 본 발명의 상이한 실시양태에 따라 다양할 수 있다는 것을 이해할 것이다.
"하나의 실시양태", "특정 실시양태", "하나 이상의 실시양태" 또는 "일 실시양태"에 대한 본 명세서 전반에 걸친 언급은 상기 실시양태와 관련하여 기재되는 구체적인 특징, 구조, 물질 또는 특성이 본 발명의 적어도 하나의 실시양태에 포함되는 것을 의미한다. 따라서, 본 명세서 전반에 걸친 다양한 위치에서 "하나 이상의 실시양태에서", "특정 실시양태에서", "하나의 실시양태에서" 또는 "일 실시양태에서"와 같은 문구의 출현은 본 발명의 동일한 실시양태를 반드시 언급하지는 않는다. 또한, 구체적인 특징, 구조, 물질 또는 특성은 하나 이상의 실시양태에서 임의의 적합한 방식으로 조합될 수 있다.
상기에 기재된 실시양태 및 그의 변형을 특별히 참조하여 본 발명을 기재하였다. 본 명세서를 읽고 이해할 경우 추가의 변형 및 변경이 다른 것에 대해 떠오를 수 있다. 이러한 모든 변형 및 변경이 본 발명의 범위 내인 한 이러한 변형 및 변경 모두를 포함하고자 한다.

Claims (15)

  1. 제1 다수 종방향 통로가 내부 방사상 대역을 한정하고 제2 다수 종방향 통로가 외부 방사상 대역을 한정하고,
    제1 및 제2 다수 종방향 통로의 내부 표면이 지지체 상의 촉매 금속을 포함하는 하나 이상의 촉매층을 포함하고,
    제2 다수 종방향 통로에 비해 보다 많은 배기가스가 제1 다수 종방향 통로를 통해 유동하도록 제2 다수 종방향 통로가 구성되는
    제1 및 제2 다수 종방향 통로를 포함하는 기재를 포함하는 배기가스 처리 촉매 복합체.
  2. 제1항에 있어서, 제2 다수 통로의 내부 표면이 귀금속의 부재하에 포획 또는 흡착 물질을 포함하는 층을 추가로 포함하고, 제1 다수 통로의 내부 표면이 실질적으로 포획 또는 흡착 물질이 없는 것인 촉매 복합체.
  3. 제1항에 있어서, 제1 및 제2 다수 통로의 내부 표면이 귀금속의 부재하에 포획 또는 흡착 물질을 포함하는 층을 추가로 포함하고, 제2 다수 통로가 제1 다수 통로에 비해 보다 긴 평균 축 길이를 갖는 것인 촉매 복합체.
  4. 제1항에 있어서, 제1 및 제2 다수 통로의 내부 표면이 귀금속의 부재하에 포획 또는 흡착 물질을 포함하는 층을 추가로 포함하고, 제2 다수 통로가 제1 다수 통로에 비해 보다 작은 평균 개구 주변 크기를 갖는 것인 촉매 복합체.
  5. 제1항에 있어서, 외부 방사상 대역이 기재의 단면 영역의 최대 대략 50 %를 구성하는 것인 촉매 복합체.
  6. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 포획 또는 흡착 물질이 탄화수소 흡착제를 포함하는 것인 촉매 복합체.
  7. 제6항에 있어서, 탄화수소 흡착제를 포함하는 층이 하나 이상의 촉매층 아래에 위치하는 것인 촉매 복합체.
  8. 제6항에 있어서, 탄화수소 흡착제를 포함하는 층이 기재의 유입구 말단에서부터 시작하여 1 cm 또는 기재 길이의 20% 중 보다 짧은 만큼 축 방향으로 연장되는 것인 촉매 복합체.
  9. 제6항에 있어서, 탄화수소 흡착제가 ZSM-5, Y-제올라이트, 베타-제올라이트, 및 그의 조합물로 구성되는 군으로부터 선택되는 제올라이트를 포함하는 분자체를 포함하는 것인 촉매 복합체.
  10. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 포획 또는 흡착 물질이 세리아, 프라세오디미아 및 그의 조합물로 구성되는 군으로부터 선택되는 산소 저장 성분을 포함하는 것인 촉매 복합체.
  11. 제10항에 있어서, 산소 저장 성분을 포함하는 층이 하나 이상의 촉매층 위 또는 아래에 위치하는 것인 촉매 복합체.
  12. 제10항에 있어서, 산소 저장 성분을 포함하는 층이 기재의 배출구 말단에서부터 시작하여 1 cm 또는 기재 길이의 20% 중 보다 짧은 만큼 축 방향으로 연장되는 것인 촉매 복합체.
  13. 제1항에 있어서, 제2 다수 통로의 평균 길이가 제1 다수 통로의 평균 길이보다 1 cm 또는 기재 길이의 20% 중 보다 짧은 만큼 보다 긴 것인 촉매 복합체.
  14. 배기 매니폴드를 통해 내연기관과 유체 소통하는 배기 도관; 및
    제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 따른 촉매 복합체
    를 포함하는,
    탄화수소, 일산화탄소 및 다른 배기가스 성분을 포함하는 내연기관 배기 스트림을 처리하기 위한 시스템.
  15. 탄화수소, 일산화탄소 및 산화질소를 포함하는 기상 스트림을 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 따른 촉매 복합체와 접촉시키는 것을 포함하는 배기가스의 처리 방법.
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