JPH06171920A - 炭酸ガス中のアンモニアの除去方法及び装置 - Google Patents
炭酸ガス中のアンモニアの除去方法及び装置Info
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- JPH06171920A JPH06171920A JP43A JP35217192A JPH06171920A JP H06171920 A JPH06171920 A JP H06171920A JP 43 A JP43 A JP 43A JP 35217192 A JP35217192 A JP 35217192A JP H06171920 A JPH06171920 A JP H06171920A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 簡単で安価に炭酸ガス中のアンモニアを除去
する方法及び装置を提供することを目的とする。 【構成】 炭酸ガスに含まれる窒素酸化物を触媒の存在
下で水素によって還元分解するときにガス中に副反応と
して生成されるアンモニアを除去する方法において、窒
素酸化物の分解に必要な量以上に過剰な水素と共に酸素
を上記触媒の存在下で露点を−５〜−２０℃に維持しつ
つ上記ガス中に供給して窒素酸化物を還元分解しかつ水
を合成する第一工程と、上記ガスをゲージ圧で１０ｋｇ
／ｃｍ2以上に加圧する第二工程と、加圧されたガスを
冷却して炭酸ミスト及びドレインを生成し、これにアン
モニアを吸収せしめて系外に排出する第三工程とを経
る。
する方法及び装置を提供することを目的とする。 【構成】 炭酸ガスに含まれる窒素酸化物を触媒の存在
下で水素によって還元分解するときにガス中に副反応と
して生成されるアンモニアを除去する方法において、窒
素酸化物の分解に必要な量以上に過剰な水素と共に酸素
を上記触媒の存在下で露点を−５〜−２０℃に維持しつ
つ上記ガス中に供給して窒素酸化物を還元分解しかつ水
を合成する第一工程と、上記ガスをゲージ圧で１０ｋｇ
／ｃｍ2以上に加圧する第二工程と、加圧されたガスを
冷却して炭酸ミスト及びドレインを生成し、これにアン
モニアを吸収せしめて系外に排出する第三工程とを経
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、炭酸ガス中の窒素酸化
物（ＮＯx）を触媒下で水素により還元分解する際に副
生するアンモニアを除去する方法及び装置に関するもの
である。
物（ＮＯx）を触媒下で水素により還元分解する際に副
生するアンモニアを除去する方法及び装置に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球温暖化防止の一環として、燃
焼排ガス中の炭酸ガスの回収技術への関心が高まってお
り、例えば鉄鋼業においては炭酸ガス（ＣＯ2）の高い
濃度の燃焼ガスを対象に、既に圧力スイング吸着（Ｐｒ
ｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ：Ｐ
ＳＡ）法により商業的に回収が行なわれている。
焼排ガス中の炭酸ガスの回収技術への関心が高まってお
り、例えば鉄鋼業においては炭酸ガス（ＣＯ2）の高い
濃度の燃焼ガスを対象に、既に圧力スイング吸着（Ｐｒ
ｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ：Ｐ
ＳＡ）法により商業的に回収が行なわれている。
【０００３】上記燃焼排ガス中には通常ＮＯxが含まれ
るが、現状ではＰＳＡによる上記ＣＯ2の回収時にＮＯx
を除去することは困難であるため、ＰＳＡの後処理工程
でＮＯxを除去する必要がある。
るが、現状ではＰＳＡによる上記ＣＯ2の回収時にＮＯx
を除去することは困難であるため、ＰＳＡの後処理工程
でＮＯxを除去する必要がある。
【０００４】ＮＯxの除去方法には種々あるが、貴金属
触媒を用いたＨ2による還元分解法は、除去率が高いこ
とや操業が容易である等の理由で有利である。例えば、
特開平４−２１９３０９に開示されている手法によれ
ば、白金（Ｐt）触媒の存在下Ｈ2により５０〜６０℃の
低温で反応させてＮＯxを還元分解させて除去してい
る。その際、副反応としてのＮＨ3発生はなく、好適な
除去法であることが知られている。
触媒を用いたＨ2による還元分解法は、除去率が高いこ
とや操業が容易である等の理由で有利である。例えば、
特開平４−２１９３０９に開示されている手法によれ
ば、白金（Ｐt）触媒の存在下Ｈ2により５０〜６０℃の
低温で反応させてＮＯxを還元分解させて除去してい
る。その際、副反応としてのＮＨ3発生はなく、好適な
除去法であることが知られている。
【０００５】貴金属触媒による脱ＮＯxは公害防止技術
上は公知であるが、近年においては触媒の活性度が上が
り、より低温で反応を行なえるようになった。例えば、
上記のＮＯxの除去法においてＰt／Ａｌ2Ｏ3ベースの触
媒では５０〜６０℃にて９９％以上のＮＯxを分解可能
であり、消費エネルギーの面から実用上好適な触媒であ
る。
上は公知であるが、近年においては触媒の活性度が上が
り、より低温で反応を行なえるようになった。例えば、
上記のＮＯxの除去法においてＰt／Ａｌ2Ｏ3ベースの触
媒では５０〜６０℃にて９９％以上のＮＯxを分解可能
であり、消費エネルギーの面から実用上好適な触媒であ
る。
【０００６】しかしながら、これら低温活性の高い触媒
は長期の使用により、ダスト等の被毒成分が多孔質をな
す触媒の細孔を塞いで接触表面積を小さくしてしまう等
の影響を受けて活性度が低下してしまうという問題があ
る。また、ＮＯxをＨ2により還元分解する主反応と共に
一部がＮＨ3を生じてしまう副反応もあり、主反応と副
反応の度合いを決める選択性が低下してしまうという問
題もかかえている。
は長期の使用により、ダスト等の被毒成分が多孔質をな
す触媒の細孔を塞いで接触表面積を小さくしてしまう等
の影響を受けて活性度が低下してしまうという問題があ
る。また、ＮＯxをＨ2により還元分解する主反応と共に
一部がＮＨ3を生じてしまう副反応もあり、主反応と副
反応の度合いを決める選択性が低下してしまうという問
題もかかえている。
【０００７】上記Ｐt／Ａｌ2Ｏ3触媒においても、副反
応成分としてのＮＨ3の生成がその使用時間の経過と共
に無視できない量となってくることが、新たに判明し
た。周知のようにＰt／Ａｌ2Ｏ3は高価な触媒であり、
頻繁には交換できない。したがって、触媒の長期使用に
伴ない副反応生成物のＮＨ3を、回収された炭酸ガスよ
り除外する必要がある。
応成分としてのＮＨ3の生成がその使用時間の経過と共
に無視できない量となってくることが、新たに判明し
た。周知のようにＰt／Ａｌ2Ｏ3は高価な触媒であり、
頻繁には交換できない。したがって、触媒の長期使用に
伴ない副反応生成物のＮＨ3を、回収された炭酸ガスよ
り除外する必要がある。
【０００８】ＮＨ3生成濃度は触媒の使用条件にもよる
が、半年程度の経過に伴なって５〜１０ｐｐｍ程度に増
加するので、従来適切な除去装置を用いてＮＨ3の除去
を行なっている。
が、半年程度の経過に伴なって５〜１０ｐｐｍ程度に増
加するので、従来適切な除去装置を用いてＮＨ3の除去
を行なっている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】ＮＨ3除去の一般的手
法としては、強酸性物例えば硫酸等の添着した活性炭に
よる吸着除去、あるいは洗浄塔の設置等の方法がある
が、前者においては通常その吸着容量が小さくて活性炭
の必要交換量が多く、処理コストは高くなる。また後者
においては、当然ながら、例えば炭酸腐食を考慮して装
置をステンレス鋼により製作する等の対応が必要であ
り、安価な装置でＮＨ3を除去することは困難である。
法としては、強酸性物例えば硫酸等の添着した活性炭に
よる吸着除去、あるいは洗浄塔の設置等の方法がある
が、前者においては通常その吸着容量が小さくて活性炭
の必要交換量が多く、処理コストは高くなる。また後者
においては、当然ながら、例えば炭酸腐食を考慮して装
置をステンレス鋼により製作する等の対応が必要であ
り、安価な装置でＮＨ3を除去することは困難である。
【００１０】本発明は、ＮＨ3の除去において従来装置
が有していた上述の問題を解決し、安価かつ容易にＣＯ
2中のＮＨ3を除去できる方法及び装置を提供することを
目的とする。
が有していた上述の問題を解決し、安価かつ容易にＣＯ
2中のＮＨ3を除去できる方法及び装置を提供することを
目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、上記目
的は、その方法に関し、炭酸ガスに含まれる窒素酸化物
を触媒の存在下で水素によって還元分解するときにガス
中に副反応として生成されるアンモニアを除去する方法
において、窒素酸化物の分解に必要な量以上に過剰な水
素と共に酸素を上記触媒の存在下で露点を−５〜−２０
℃に維持しつつ上記ガス中に供給して窒素酸化物を還元
分解しかつ水を合成する第一工程と、上記ガスをゲージ
圧で１０ｋｇ／ｃｍ2以上に加圧する第二工程と、加圧
されたガスを冷却して炭酸ミスト及びドレインを生成
し、これにアンモニアを吸収せしめて系外に排出する第
三工程とを経ることにより達成される。
的は、その方法に関し、炭酸ガスに含まれる窒素酸化物
を触媒の存在下で水素によって還元分解するときにガス
中に副反応として生成されるアンモニアを除去する方法
において、窒素酸化物の分解に必要な量以上に過剰な水
素と共に酸素を上記触媒の存在下で露点を−５〜−２０
℃に維持しつつ上記ガス中に供給して窒素酸化物を還元
分解しかつ水を合成する第一工程と、上記ガスをゲージ
圧で１０ｋｇ／ｃｍ2以上に加圧する第二工程と、加圧
されたガスを冷却して炭酸ミスト及びドレインを生成
し、これにアンモニアを吸収せしめて系外に排出する第
三工程とを経ることにより達成される。
【００１２】また、かかる方法を実施するための装置に
関しては、炭酸ガスに含まれる窒素酸化物を触媒の存在
下で水素によって還元分解するときにガス中に副反応と
して生成されるアンモニアを除去する装置において、上
記炭酸ガスの供給を受け内部に触媒を有する還元装置
と、該還元装置に水素を供給する水素供給装置と、上記
還元装置に酸素を供給する酸素供給装置と、還元装置に
接続され該還元装置からのガスを圧縮する圧縮装置と、
該圧縮装置に接続され圧縮ガスを冷却する冷却手段を有
し冷却により液化したドレインを分離するドレイン分離
装置とを備えることにより得られる。
関しては、炭酸ガスに含まれる窒素酸化物を触媒の存在
下で水素によって還元分解するときにガス中に副反応と
して生成されるアンモニアを除去する装置において、上
記炭酸ガスの供給を受け内部に触媒を有する還元装置
と、該還元装置に水素を供給する水素供給装置と、上記
還元装置に酸素を供給する酸素供給装置と、還元装置に
接続され該還元装置からのガスを圧縮する圧縮装置と、
該圧縮装置に接続され圧縮ガスを冷却する冷却手段を有
し冷却により液化したドレインを分離するドレイン分離
装置とを備えることにより得られる。
【００１３】
【作用】上述の構成になる本発明にあってはＣＯ2中の
ＮＨ3は次の原理により除去される。
ＮＨ3は次の原理により除去される。
【００１４】触媒上でのＨ2による脱ＮＯxの主反応は、 ＮＯ＋Ｈ2→1/2Ｎ2＋Ｈ2Ｏ である。本発明では、Ｈ2は上記主反応に必要な量以上
供給されると共に、Ｏ2も併せて供給されるので、余剰
のＨ2とＯ2とが Ｈ2＋1/2Ｏ2→Ｈ2Ｏ の反応を起こす。すなわち、本発明では上記量のＨ2を
Ｏ2と共に供給することにより、脱ＮＯxを行ないかつ水
を生成する。その結果、処理ガスたるＣＯ2中に所望量
の水分が含有されるようになる。
供給されると共に、Ｏ2も併せて供給されるので、余剰
のＨ2とＯ2とが Ｈ2＋1/2Ｏ2→Ｈ2Ｏ の反応を起こす。すなわち、本発明では上記量のＨ2を
Ｏ2と共に供給することにより、脱ＮＯxを行ないかつ水
を生成する。その結果、処理ガスたるＣＯ2中に所望量
の水分が含有されるようになる。
【００１５】製品としての炭酸ガスは、通常液化ガスと
して市場に流通される。本発明にあっても、上記処理ガ
スたるＣＯ2も、製品化のために液化工程を経由する。
液化工程では、ガスは圧縮され、その際、ガス中の上記
水分は圧縮により飽和蒸気圧を超えると、先ず霧状に析
出し、さらに液滴に成長する。
して市場に流通される。本発明にあっても、上記処理ガ
スたるＣＯ2も、製品化のために液化工程を経由する。
液化工程では、ガスは圧縮され、その際、ガス中の上記
水分は圧縮により飽和蒸気圧を超えると、先ず霧状に析
出し、さらに液滴に成長する。
【００１６】加圧状態におけるこの霧状ないし液滴水は
酸性であるので、ＣＯ2中に存在するＮＨ3は良くこの水
に吸収される。かかるＮＨ3を吸収した水をドレイン水
として排出することにより、ＮＨ3はＣＯ2から除去され
る。
酸性であるので、ＣＯ2中に存在するＮＨ3は良くこの水
に吸収される。かかるＮＨ3を吸収した水をドレイン水
として排出することにより、ＮＨ3はＣＯ2から除去され
る。
【００１７】
【実施例】以下本発明の実施例を説明する。
【００１８】図１は本実施例の工程を示す図である。図
１において、燃焼排ガス中の炭酸ガス（ＣＯ2)はＰＳＡ
装置１により回収され、このガスは還元装置２に送られ
る。還元装置２は上記ＣＯ2に含有される窒素酸化物
（ＮＯx)を除去するための触媒を内蔵している。該還元
装置２には水素供給装置３及び酸素供給装置４がそれぞ
れ接続されており、水素（Ｈ2)及び酸素（Ｏ2)が上記触
媒下で上記還元装置に供給されるようになっている。Ｈ
2の供給量は上記ＮＯxの還元に必要な量以上に過剰とな
るように定められている。したがって、還元装置２で
は、ＣＯ2に含有されるＮＯxが主反応としてＨ2により
還元分解されると共に、一部が副反応によりＮＨ3を生
ずる。上記還元装置２には上記主反応に必要な量以上に
過剰なＨ2 が水素供給装置３から供給されており、酸素
供給装置４から供給されるＯ2が上記過剰なＨ2と反応し
て水分を霧状にあるいは水滴として生成する。
１において、燃焼排ガス中の炭酸ガス（ＣＯ2)はＰＳＡ
装置１により回収され、このガスは還元装置２に送られ
る。還元装置２は上記ＣＯ2に含有される窒素酸化物
（ＮＯx)を除去するための触媒を内蔵している。該還元
装置２には水素供給装置３及び酸素供給装置４がそれぞ
れ接続されており、水素（Ｈ2)及び酸素（Ｏ2)が上記触
媒下で上記還元装置に供給されるようになっている。Ｈ
2の供給量は上記ＮＯxの還元に必要な量以上に過剰とな
るように定められている。したがって、還元装置２で
は、ＣＯ2に含有されるＮＯxが主反応としてＨ2により
還元分解されると共に、一部が副反応によりＮＨ3を生
ずる。上記還元装置２には上記主反応に必要な量以上に
過剰なＨ2 が水素供給装置３から供給されており、酸素
供給装置４から供給されるＯ2が上記過剰なＨ2と反応し
て水分を霧状にあるいは水滴として生成する。
【００１９】かくしてＮＯxとＨ2の主反応によりＮＯx
が還元されまた副反応によりＮＨ3を含むようになった
ＣＯ2は、水分を含むようになった状態で圧縮装置５に
送り込まれて圧縮される。この圧縮は、例えばゲージ圧
にて１０ｋｇ／ｃｍ2以上に圧縮される。圧縮されたガ
スは、次にドレイン分離装置６にもたらされ、ここで冷
却されてガス内の上記水分がドレイン水となる。このド
レイン分離装置６ではガスが圧縮状態であることもあっ
て、上記ＮＨ3はこのドレイン水によく吸収される。Ｎ
Ｈ3を吸収したドレイン水は分離装置６から排出され
る。
が還元されまた副反応によりＮＨ3を含むようになった
ＣＯ2は、水分を含むようになった状態で圧縮装置５に
送り込まれて圧縮される。この圧縮は、例えばゲージ圧
にて１０ｋｇ／ｃｍ2以上に圧縮される。圧縮されたガ
スは、次にドレイン分離装置６にもたらされ、ここで冷
却されてガス内の上記水分がドレイン水となる。このド
レイン分離装置６ではガスが圧縮状態であることもあっ
て、上記ＮＨ3はこのドレイン水によく吸収される。Ｎ
Ｈ3を吸収したドレイン水は分離装置６から排出され
る。
【００２０】ドレイン分離装置６には乾燥装置７が接続
されており、ＮＨ3がドレイン水と共に除去されたＣＯ2
はここで乾燥され、次の液化装置８で液化され、貯槽容
器９に製品として充填される。
されており、ＮＨ3がドレイン水と共に除去されたＣＯ2
はここで乾燥され、次の液化装置８で液化され、貯槽容
器９に製品として充填される。
【００２１】このような本実施例装置において、各工程
間のストリームにおけるガスの状態の一例を示すと、表
１のごとくである。
間のストリームにおけるガスの状態の一例を示すと、表
１のごとくである。
【００２２】
【表１】
【００２３】表１は工程及びそのストリーム中のＮ
Ｏx，ＮＨ3，Ｈ2Ｏ濃度及びガス圧力を示したものであ
る。一例として、圧縮工程での圧力を２０ｋｇ／ｃｍ2
（ゲージ圧）、圧縮後の冷却温度が３２℃であったの
で、ドレインを発生するためのＨ2Ｏ濃度としては露点
−１２℃以上が必要となるのに対し、実際は−７℃程度
となるように過剰添加した。
Ｏx，ＮＨ3，Ｈ2Ｏ濃度及びガス圧力を示したものであ
る。一例として、圧縮工程での圧力を２０ｋｇ／ｃｍ2
（ゲージ圧）、圧縮後の冷却温度が３２℃であったの
で、ドレインを発生するためのＨ2Ｏ濃度としては露点
−１２℃以上が必要となるのに対し、実際は−７℃程度
となるように過剰添加した。
【００２４】ＮＯx触媒においては、６ｐｐｍのＮＨ3が
副生したが、ドレイン分離後のＣＯ 2中には、検知管法
において検出されなかった。確認のためドレイン量及び
このなかに含まれるＮＨ 4 +イオンの実測を行なったが
炭酸ガス中のＮＨ3の全量がドレインに含まれて除去さ
れていたことを確認した。
副生したが、ドレイン分離後のＣＯ 2中には、検知管法
において検出されなかった。確認のためドレイン量及び
このなかに含まれるＮＨ 4 +イオンの実測を行なったが
炭酸ガス中のＮＨ3の全量がドレインに含まれて除去さ
れていたことを確認した。
【００２５】
【発明の効果】本発明は、炭酸ガス中のアンモニアの除
去方法について、窒素酸化物の還元分解に必要な量以上
の水素と、さらに酸素を供給するだけで、生成される水
分にアンモニアを吸収させてドレイン水として排出する
ことができ、きわめて簡単な工程でアンモニアの除去が
可能となった。また、その装置については、単に水素及
び酸素供給装置及び圧縮装置に付加するだけでよいの
で、安価な装置で上記方法を実施できるという効果をも
たらす。
去方法について、窒素酸化物の還元分解に必要な量以上
の水素と、さらに酸素を供給するだけで、生成される水
分にアンモニアを吸収させてドレイン水として排出する
ことができ、きわめて簡単な工程でアンモニアの除去が
可能となった。また、その装置については、単に水素及
び酸素供給装置及び圧縮装置に付加するだけでよいの
で、安価な装置で上記方法を実施できるという効果をも
たらす。
【図１】本発明の一実施例を示す工程図である。
２ 還元装置 ３ 水素供給装置 ４ 酸素供給装置 ５ 圧縮装置 ６ ドレイン分離装置
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高橋 隆昌 東京都千代田区九段北四丁目１番３号 ア ドケムコ株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】 炭酸ガスに含まれる窒素酸化物を触媒の
存在下で水素によって還元分解するときにガス中に副反
応として生成されるアンモニアを除去する方法におい
て、窒素酸化物の分解に必要な量以上に過剰な水素と共
に酸素を上記触媒の存在下で露点を−５〜−２０℃に維
持しつつ上記ガス中に供給して窒素酸化物を還元分解し
かつ水を合成する第一工程と、上記ガスをゲージ圧で１
０ｋｇ／ｃｍ2以上に加圧する第二工程と、加圧された
ガスを冷却して炭酸ミスト及びドレインを生成し、これ
にアンモニアを吸収せしめて系外に排出する第三工程と
を経ることを特徴とする炭酸ガス中のアンモニアの除去
方法。 - 【請求項２】 炭酸ガスに含まれる窒素酸化物を触媒の
存在下で水素によって還元分解するときにガス中に副反
応として生成されるアンモニアを除去する装置におい
て、上記炭酸ガスの供給を受け内部に触媒を有する還元
装置と、該還元装置に水素を供給する水素供給装置と、
上記還元装置に酸素を供給する酸素供給装置と、還元装
置に接続され該還元装置からのガスを圧縮する圧縮装置
と、該圧縮装置に接続され圧縮ガスを冷却する冷却手段
を有し冷却により液化したドレインを分離するドレイン
分離装置とを備えることを特徴とする炭酸ガス中のアン
モニアの除去装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35217192A JP3172304B2 (ja) | 1992-12-10 | 1992-12-10 | 炭酸ガス中のアンモニアの除去方法及び装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35217192A JP3172304B2 (ja) | 1992-12-10 | 1992-12-10 | 炭酸ガス中のアンモニアの除去方法及び装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06171920A true JPH06171920A (ja) | 1994-06-21 |
| JP3172304B2 JP3172304B2 (ja) | 2001-06-04 |
Family
ID=18422269
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP35217192A Expired - Fee Related JP3172304B2 (ja) | 1992-12-10 | 1992-12-10 | 炭酸ガス中のアンモニアの除去方法及び装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3172304B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100791091B1 (ko) * | 2007-02-07 | 2008-01-03 | 한국에너지기술연구원 | 수증기 응축과 암모니아 제거가 동시에 가능한 응축 병합흡수탑 |
-
1992
- 1992-12-10 JP JP35217192A patent/JP3172304B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100791091B1 (ko) * | 2007-02-07 | 2008-01-03 | 한국에너지기술연구원 | 수증기 응축과 암모니아 제거가 동시에 가능한 응축 병합흡수탑 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3172304B2 (ja) | 2001-06-04 |
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Legal Events
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